DE102020118699A1 - Method and device for examining a sample with spin-dependent fluorescence - Google Patents
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Abstract
Es werden Verfahren und Vorrichtungen zur Untersuchung von Proben, welche spinabhängige Fluoreszenz emittieren, offenbart. Eine Messung der spinabhängigen Fluoreszenz und/oder eine Auswertung der Messung erfolgt unter Verwendung einer Information über den zeitabhängigen Verlauf der Fluoreszenz.Methods and devices for examining samples which emit spin-dependent fluorescence are disclosed. The spin-dependent fluorescence is measured and/or the measurement is evaluated using information about the time-dependent course of the fluorescence.
Description
Die vorliegende Anmeldung betrifft Verfahren und Vorrichtungen zum Untersuchen einer Probe mit spinabhängiger Fluoreszenz.The present application relates to methods and devices for examining a sample with spin-dependent fluorescence.
Spin-Systeme können in der Quantentechnologie als sogenannte Quantenbits dienen, wobei ein Spin-Zustand einem Wert des Quantenbits entspricht. Ein Kandidat für derartige Spin-Systeme sind Defektzentren wie Stickstoff-Fehlstellen-Zentren (nitrogen vacancy center, kurz NVC) in einer Diamantstruktur, welche über Spin-Zustände mit langer Kohärenzzeit verfügen. Manchmal werden derartige Systeme auch als Farbzentren bezeichnet. Der Spin-Zustand derartiger Defektzentren kann beispielsweise über Mikrowellenfelder oder Magnetfelder manipuliert werden und dann optisch ausgelesen werden. Auch können derartige Defektzentren als Sonden in der Mikroskopie Anwendung finden, wie dies beispielsweise in den deutschen Patentanmeldungen
Ein Niveauschema eines Stickstoff-Fehlstellen-Zentrums ist in
Die Aufspaltung zwischen den Spin-Niveaus |+1 > und |-1> hängen jeweils von einem anliegenden Magnetfeld ab. Ein Übergang von dem Spin-Zustand |0> in den Zustand 1+1> oder |-1> kann beispielsweise über Mikrowellenstrahlung wie durch einen Pfeil 10 angedeutet oder durch einen Einfluss eines Magnetfeldes erfolgen.The splitting between the spin levels |+1 > and |-1> each depend on an applied magnetic field. A transition from the spin state |0> to the
Von dem Grundzustand 3A2 kann eine Anregung in den angeregten Zustand 3E beispielsweise mittels optischer Anregung wie durch Pfeile 11 dargestellt erfolgen. Für diese Anregung kann beispielsweise ein grüner Laser mit einer Wellenlänge von 532 nm eingesetzt werden. Von dem angeregten Zustand 3E kann dann ein strahlender Übergang in den Grundzustand wie durch Pfeile 12 angedeutet erfolgen. Die Wellenlänge dieser optischen Emission beträgt beim Übergang zwischen den Spin-Zuständen |0> 637 nm und liegt bei Übergängen zwischen den Spin-Zuständen |+1 > oder zwischen den Spin-Zuständen |-1> ebenfalls in dieser Größenordnung. Wegen der Spinerhaltung und dem Spin eines Photons von 0 kann dabei ein Übergang nur zwischen entsprechenden Zuständen, das heißt von Spin |+1 > zu Spin |+1>, von Spin |-1> zu Spin |-1> oder von Spin |0> zu Spin |0> erfolgen.From the ground state 3 A 2 , an excitation into the excited state 3 E can take place, for example by means of optical excitation, as illustrated by
Zusätzlich kann von dem angeregten Zustand 3E ein Übergang in einen metastabilen Zustand 1E wie durch einen Pfeil 13 repräsentiert erfolgen, wobei dieser Übergang nichtstrahlend ist. Von dem Zustand 1E erfolgt dann ein Übergang in einen Zustand 1A1, wobei bei diesem Übergang Licht von einer deutlich größeren Wellenlänge, nämlich 1042 nm, emittiert wird, so dass dieses Licht bei einer Detektion der Fluoreszenz entsprechend den Pfeilen 12 normalerweise nicht mit detektiert wird. Von dem Zustand 1A1 kehrt das System dann durch einen nichtstrahlenden Übergang in den Grundzustand 3A2 mit Spin |0> zurück.In addition, a transition can occur from the excited state 3 E to a metastable state 1 E as represented by an
Die Wahrscheinlichkeit des Übergangs von dem Zustand 3E in den Zustand 1E entsprechend dem Pfeil 13 ist für die Spin-Zustände |+1> und |-1> höher als für den Spin-Zustand |0>. Dies führt dazu, dass die optische Emission gemäß den Pfeilen 12 für die Spin-Zustände |+1 > und |-1> niedriger ist als für den Spin-Zustand |0>.The probability of the transition from state 3 E to state 1 E according to
Dies ist in
In der
Bei dazwischenliegenden Werten des Spinwinkels liegen manche Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in einer Probe in einem Spin-Zustand |0> und andere in einem Spin-Zustand |+1 > oder |-1> vor. Im Falle der integrierten Detektion gemäß der Kurve 20 ist ein Kontrast zwischen dem Minimum und Maximum der Kurve bei 0,25, während der Kontrast für die Gated-Detektion gemäß Kurve 21 in dem dargestellten Beispiel bei 0,65 liegt.At intermediate spin angle values, some nitrogen vacancy centers in a sample exist in a |0> spin state and others in a |+1> or |-1> spin state. In the case of integrated detection according to
Zur Anregung kann bei einer Herangehensweise ein Laser im cw-Betrieb (continuous wave) die Stickstoff-Fehlstellen-Zentren durchweg zur Fluoreszenz anregen. Zeitgleich dazu wird der Spin-Zustand manipuliert, beispielsweise durch Einstrahlen entsprechender Mikrowellen-Pulse oder durch Anlegen von Magnetfeldern. Die Intensität des Fluoreszenzsignals, welche über eine gewisse Zeit integriert wird, gibt dann Auskunft über den Spin-Zustand. Der Nachteil dieser Herangehensweise ist es, dass der Laser, der zum Anregen der Fluoreszenz benutzt wird, den Spin-Zustand stört, während dieser beispielsweise durch Mikrowellen-Pulse manipuliert wird. Diese Störung des Spin-Zustandes kann die Leistungsfähigkeit eines Systems, welche auf Stickstoff-Fehlstellen-Zentren basiert, stark reduzieren. Werden die Stickstoff-Fehlstellen-Zentren beispielsweise zur Messung von Magnetfeldern benutzt, reduziert dies die Sensitivität.For excitation, in one approach, a continuous wave (cw) laser can excite the nitrogen vacancy centers throughout to fluoresce. At the same time, the spin state is manipulated, for example by irradiation len appropriate microwave pulses or by applying magnetic fields. The intensity of the fluorescence signal, which is integrated over a certain period of time, then provides information about the spin state. The disadvantage of this approach is that the laser used to excite the fluorescence perturbs the spin state while it is being manipulated, for example, by microwave pulses. This spin state perturbation can severely reduce the performance of a system based on nitrogen vacancy centers. If the nitrogen vacancy centers are used to measure magnetic fields, for example, this reduces the sensitivity.
Bei einer anderen Herangehensweise, dem gepulsten Auslesen, werden die Manipulation des Spins und ein Einstrahlen eines Lasers zum Auslesen des Spins zeitlich voneinander getrennt. Der Ablauf einer derartigen Messung ist in der
Zeitlich nach dem Mikrowellen-Puls 34 erfolgt ein weiterer Laserpuls 33 zum Auslesen des Spin-Zustandes, welcher ebenfalls eine Dauer tl oder eine davon abweichende Dauer haben kann.A
Die
Wie zu erkennen, nimmt der Intensitätsunterschied zwischen den Kurven 41 und 42 mit der Zeit ab. Wenn nun über die gesamte Zeitdauer (z.B. 0 bis 1000 ns in
Bei den herkömmlichen Herangehensweisen, wie sie oben dargestellt wurden, ergeben sich folgende Probleme:
- Generell sind derartige Fluoreszenzsignale sehr schwach, und somit verrauscht, beispielsweise durch Poisson-Rauschen. Um trotzdem mit entsprechender Sicherheit auf den Spin-Zustand schließen zu können, muss in vielen Fällen das Signal über viele Durchläufe (Präparation des Spin-Zustandes und nachfolgendes Auslesen) gemittelt werden, um somit durch Mittelung das Rauschen zu reduzieren. Dies erhöht jedoch den Zeitaufwand für Messungen. Alternativ kann auch eine Verbesserung der Detektionseffizienz angestrebt werden. Allerdings sind herkömmliche Messvorrichtungen hier schon weitgehend optimiert, weswegen weitere Verbesserungen in der Detektionseffizienz durch verbesserte Hardware nur bedingt möglich bzw. mit großem Aufwand verbunden sind.
- In general, such fluorescence signals are very weak and are therefore noisy, for example due to Poisson noise. In order to be able to infer the spin state with a certain degree of certainty, in many cases the signal must be averaged over many runs (preparation of the spin state and subsequent readout) in order to reduce the noise through averaging. However, this increases the time required for measurements. Alternatively, an improvement in the detection efficiency can also be sought. However, conventional measuring devices are already largely optimized here, which is why further improvements in the detection efficiency through improved hardware are only possible to a limited extent or are associated with great effort.
Bei der Gated-Detektion stellt dann zudem noch die geeignete Wahl des Zeitfensters 40 ein Problem dar. Wenn das Zeitfenster zu kurz gewählt wird, werden zu wenige Photonen detektiert und somit das Rauschen relativ zum Signal erhöht. Wenn das Zeitfenster zu lange gewählt wird, hat dies zur Folge, dass das Signal auch zu Zeiten integriert wird, in denen sich die Signale 41 und 42 nicht oder nur geringfügig unterscheiden. Als Ergebnis erhält man durch die weitere Integration keine zusätzliche Information, sammelt aber weiter Photonen auf, welche mit ihrem Poisson-Rauschen zum Gesamtrauschen beitragen, aber kein relevantes Signal, welches das Signal-Rausch-Verhältnis (im Englischen Signal-to-noise-ratio, kurz SNR) verschlechtert.In the case of gated detection, the suitable selection of the
Auch im Falle einer kontinuierlichen Anregung kann eine solche Gated-Detektion zum Einsatz kommen. Hier wird dann das Zeitfenster nicht in Bezug auf das Einschalten des Lasers gewählt, weil dieser ja kontinuierlich an ist, sondern in Bezug auf die eingestrahlten Mikrowellen-Pulse oder andere Manipulation der Spins. Die Problematik ist hier ansonsten ähnlich.Such gated detection can also be used in the case of continuous excitation. In this case, the time window is not selected in relation to the switching on of the laser, because it is on continuously, but in relation to the microwave pulses radiated in or other manipulation of the spins. The problem is otherwise similar here.
Es ist daher eine Aufgabe, Verfahren und Vorrichtungen bereitzustellen, mit welcher die Messung spinabhängiger Fluoreszenz verbessert werden kann, beispielsweise ein Signal-Rausch-Verhältnis für die Bestimmung eines Spin-Zustandes verbessert werden kann.It is therefore an object to provide methods and devices with which the measurement of spin-dependent fluorescence can be improved, for example a signal-to-noise ratio nis for the determination of a spin state can be improved.
Es werden ein Verfahren nach Anspruch 1 sowie eine Messvorrichtung nach Anspruch 13 bereitgestellt. Die Unteransprüche definieren weitere Ausführungsformen.A method according to
Erfindungsgemäß wird ein Verfahren zum Untersuchen einer Probe bereitgestellt, aufweisend: Messen einer spinabhängigen Fluoreszenz von der Probe, und Auswerten der Messung der spinabhängigen Fluoreszenz, wobei das Messen und/oder das Auswerten unter Verwendung einer Information über den zeitabhängigen Verlauf der spinabhängigen Fluoreszenz erfolgt.According to the invention, a method for examining a sample is provided, comprising: measuring a spin-dependent fluorescence from the sample, and evaluating the measurement of the spin-dependent fluorescence, the measuring and/or the evaluating taking place using information about the time-dependent course of the spin-dependent fluorescence.
Information über den Zeitverlauf bedeutet dabei, dass nicht nur das Integral über einen Zeitraum verwendet wird, sondern tatsächlich bei der Messung oder Auswertung herangezogen wird, wie das Fluoreszenzsignal absteigt, abfällt oder sich sonst zeitlich entwickelt. Durch das Heranziehen einer Information über den zeitlichen Verlauf steht diese Information zusätzlich zur Verfügung und kann zur Verbesserung der Messung oder des Auswertens der Messung verwendet werden.Information about the course of time means that not only the integral is used over a period of time, but is actually used in the measurement or evaluation of how the fluorescence signal decreases, decreases or otherwise develops over time. By using information about the course over time, this information is additionally available and can be used to improve the measurement or to evaluate the measurement.
Die Information über den spinabhängigen Verlauf kann auf Eigenschaften fluoreszenzemittierender Komponenten der Probe basieren, beispielsweise auf Zerfallsraten von (Spin)zuständen derartiger KomponentenThe information about the spin-dependent course can be based on properties of fluorescence-emitting components of the sample, for example on decay rates of (spin) states of such components
Zusätzlich oder alternativ kann die Information über den zeitabhängigen Verlauf auf Kalibrierungsmessungen der Probe in einem ersten Spin-Zustand und einem von dem ersten Spin-Zustand verschiedenen zweiten Spin-Zustand erfolgt basieren. Dies schließt nicht aus, dass noch weitere Spin-Zustände vorhanden und beteiligt sind. So kann die Information dann zusätzlich noch auf Kalibrierungsmessungen der Probe in einem dritten Spin-Zustand, der von dem ersten und zweiten Spin-Zustand verschieden ist, etc. basieren.Additionally or alternatively, the information about the time-dependent profile can be based on calibration measurements of the sample in a first spin state and a second spin state that is different from the first spin state. This does not rule out the possibility that other spin states are present and involved. The information can then also be based on calibration measurements of the sample in a third spin state, which is different from the first and second spin state, etc.
Die Probe kann Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in einer Diamantstruktur, z.B. als die oben erwähnten fluoreszenzemittierenden Komponenten, enthalten.The sample may contain nitrogen vacancy centers in a diamond structure, e.g., as the fluorescence-emitting components mentioned above.
Das Durchführen des Messens unter Verwendung einer Information über den zeitabhängigen Verlauf kann ein Kalibrieren einer für das Messen verwendeten Messvorrichtung auf Basis der Information.Performing the measurement using information about the time-dependent history can calibrate a measuring device used for the measurement based on the information.
So kann das Kalibrieren der Messvorrichtung ein Kalibrieren eines Beginns einer Integration eines beim Messen erhaltenen Signals relativ zu einem Beginn eines Laserpulses zum Anregen der Probe auf Basis eines Beginns eines Anstiegs der spinabhängigen Fluoreszenz umfassen.Thus, calibrating the measuring device can include calibrating a beginning of an integration of a signal obtained during measurement relative to a beginning of a laser pulse for exciting the sample on the basis of a beginning of an increase in the spin-dependent fluorescence.
Auf diese Weise kann beispielsweise Timing-Jitter reduziert werden, das heißt Ungenauigkeiten oder Rauschen, das sich aus einem Zeitversatz zwischen dem Beginn der Messung und den Laser-Pulsen ergeben.In this way, for example, timing jitter can be reduced, i.e. inaccuracies or noise that result from a time offset between the start of the measurement and the laser pulses.
Das Auswerten der Messung unter Verwendung der Information über den zeitabhängigen Verlauf ein Erhalten einer Information über einen Spin-Zustand der Probe basierend auf der Information über den zeitabhängigen Verlauf umfassen.Evaluating the measurement using the information about the time-dependent course include obtaining information about a spin state of the sample based on the information about the time-dependent course.
In anderen Worten wird in diesem Fall ausgenutzt, dass verschiedene Spin-Zustände nicht nur verschiedene Fluoreszenzintensitäten aufweisen, sondern sich auch die zeitlichen Verläufe unterscheiden, also in der Information über den zeitlichen Verlauf eine Information über den Spin-Zustand steckt.In other words, in this case, use is made of the fact that different spin states not only have different fluorescence intensities, but also the temporal progressions differ, ie information about the spin state is contained in the information about the temporal progression.
Das Auswerten der Messung unter Verwendung der Information über den zeitabhängigen Verlauf kann ein Gewichten der Messung mit einer Gewichtungsfunktion, die auf der Information über den zeitabhängigen Verlauf beruht, umfassen.Evaluating the measurement using the time-dependent history information may include weighting the measurement with a weighting function based on the time-dependent history information.
Durch die Wahl einer Gewichtungsfunktion kann durch gegenüber der Verwendung eines Zeitfensters bei der Gated-Detektion eine Verbesserung des Signal-Rausch-Verhältnisses erzielt werden.By choosing a weighting function, an improvement in the signal-to-noise ratio can be achieved compared to using a time window in gated detection.
Die Probe kann dabei ein oder mehrere Fluoreszenzzentren aufweist, wobei jedes Fluoreszenzzentrum in einem ersten Spin-Zustand oder in mindestens einem zweiten Spin-Zustand ist, und wobei die Gewichtungsfunktion eine Funktion eines zeitabhängigen Verlaufs einer Fluoreszenzintensität für den ersten Spin-Zustand und eines zeitabhängigen Verlaufs der Fluoreszenzintensität für den mindestens einen zweiten Spin-Zustand ist.The sample can have one or more fluorescence centers, each fluorescence center being in a first spin state or in at least one second spin state, and the weighting function being a function of a time-dependent course of a fluorescence intensity for the first spin state and a time-dependent course is the fluorescence intensity for the at least one second spin state.
Die Gewichtungsfunktion w(t) kann durch
Der Normierungsfaktor c kann durch
Die Probe kann ein oder mehrere Fluoreszenzzentren aufweisen, z.B. die oben erwähnten Stickstoff-Fehlstellen-Zentren, wobei jedes Fluoreszenzzentrum in einem ersten Spin-Zustand oder in einem zweiten Spin-Zustand ist, und wobei die Information über den zeitabhängigen Verlauf einen zeitabhängigen Verlauf einer Fluoreszenzintensität für den ersten Spin-Zustand und eines zeitabhängigen Verlaufs der Fluoreszenzintensität für den mindestens einen zweiten Spin-Zustand umfasst.The sample may have one or more fluorescence centers, eg the nitrogen vacancy centers mentioned above, each fluorescence center being in a first spin state or in a second spin state, and the information about the time-dependent course includes a time-dependent course of a fluorescence intensity for the first spin state and a time-dependent profile of the fluorescence intensity for the at least one second spin state.
Erfindungsgemäß wird zudem eine Messvorrichtung zur Untersuchung einer Probe bereitgestellt, umfassend:
- einen Detektor zum Messen einer spinabhängigen Fluoreszenz von der Probe, und
- eine Steuer-/Auswerteeinrichtung zum Steuern der Messung der spinabhängigen Fluoreszenz und zum Auswerten der Messung, wobei die Vorrichtung eingerichtet ist, die Messung und/oder das Auswerten der Messung unter Verwendung einer Information über den zeitabhängigen Verlauf der spinabhängigen Fluoreszenz durchzuführen.
- a detector for measuring a spin-dependent fluorescence from the sample, and
- a control/evaluation device for controlling the measurement of the spin-dependent fluorescence and for evaluating the measurement, the device being set up to carry out the measurement and/or the evaluation of the measurement using information about the time-dependent course of the spin-dependent fluorescence.
Die Vorrichtung kann weiterhin eine Lichtquelle zum Anregen der Probe umfassen.The device can further comprise a light source for exciting the sample.
Die Vorrichtung kann weiter einen Mikrowellenstrahler und/oder eine Magnetfeldvorrichtung zum Manipulieren eines Spin-Zustandes der Probe umfassen.The device may further comprise a microwave emitter and/or a magnetic field device for manipulating a spin state of the sample.
Die Vorrichtung kann zur Durchführung eines der oben beschriebenen Verfahren eingerichtet sein.The device can be set up to carry out one of the methods described above.
Es wird auch ein Computerprogramm, beispielsweise auf einem greifbaren Speichermedium, bereitgestellt sein, mit dem die Auswertung der Messung basierend auf der Information über den zeitabhängigen Verlauf (z.B. das Gewichten) gemäß den oben beschriebenen Verfahren durchgeführt wird.A computer program will also be provided, e.g. on a tangible storage medium, with which the evaluation of the measurement based on the information about the time-dependent course (e.g. weighting) is carried out according to the methods described above.
Verschiedene Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung werden im Folgenden näher erläutert. Es zeigen:
-
1 ein Niveauschema eines Stickstoff-Fehlstellen-Zentrums, -
2 Fluoreszenzintensitäten für verschiedene Spinwinkel bei verschiedenen Detektionsarten, -
3 Signale zum gepulsten Auslesen eines Stickstoff-Fehlstellen-Zentrums, -
4 Beispiele für Fluoreszenzkurven, -
5 ein Blockdiagramm einer Vorrichtung gemäß einem Ausführungsbeispiel, -
6 ein Flussdiagram zur Veranschaulichung von Verfahren gemäß mancher Ausführungsbeispiele, -
7 schematische Darstellungen zeitabhängiger Fluoreszenz zur Veranschaulichung mancher Ausführungsbeispiele, und -
8 eine Gewichtungsfunktion gemäß einem Ausführungsbeispiel im Vergleich mit Gated-Detektion.
-
1 a level scheme of a nitrogen vacancy center, -
2 Fluorescence intensities for different spin angles with different types of detection, -
3 signals for pulsed readout of a nitrogen vacancy center, -
4 examples of fluorescence curves, -
5 a block diagram of a device according to an embodiment, -
6 a flowchart to illustrate methods according to some embodiments, -
7 schematic representations of time-dependent fluorescence to illustrate some embodiments, and -
8th a weighting function according to an embodiment compared to gated detection.
Im Folgenden werden verschiedene Ausführungsbeispiele detailliert erläutert. Diese Ausführungsbeispiele dienen lediglich der Veranschaulichung und sind nicht als einschränkend auszulegen. So ist eine Beschreibung eines Ausführungsbeispiels mit einer Vielzahl von Merkmalen (Komponenten, Schritten, Vorgängen, Elementen etc.) nicht dahingehend auszulegen, dass alle diese Merkmale notwendig sind, da andere Ausführungsbeispiele weniger Merkmale und/oder alternative Merkmale aufweisen können. Zusätzlich zu den explizit hier beschriebenen Merkmalen können auch andere Merkmale bereitgestellt sein, beispielsweise Merkmale herkömmlicher Messvorrichtungen und Verfahren zur Messung spinabhängiger Fluoreszenz. So kann abgesehen von der nachfolgend detailliert beschriebenen Verwendung von Informationen über den zeitlichen Verlauf der Fluoreszenz die Messung in herkömmlicher Weise mit herkömmlichen Vorrichtungen vorgenommen werden, und diese herkömmlichen Bestandteile werden nicht detailliert erläutert.Various exemplary embodiments are explained in detail below. These embodiments are provided for illustration only and are not to be construed as limiting. Thus, a description of an embodiment having a plurality of features (components, steps, processes, elements, etc.) should not be construed as implying that all of those features are necessary, as other embodiments may have fewer features and/or alternative features. In addition to the features explicitly described here, other features can also be provided, for example features of conventional measuring devices and methods for measuring spin-dependent fluorescence. Thus, apart from the use of fluorescence time course information, as detailed below, the measurement can be made in a conventional manner using conventional apparatus, and these conventional components will not be discussed in detail.
Merkmale verschiedener Ausführungsbeispiele können miteinander kombiniert werden, sofern nichts anderes angegeben ist. Variationen und Abwandlungen, die für eines der Ausführungsbeispiele beschrieben wurden, sind auch auf andere Ausführungsbeispiele anwendbar und werden daher nicht näher erläutert.Features of different exemplary embodiments can be combined with one another unless otherwise stated. Variations and modifications that have been described for one of the exemplary embodiments can also be applied to other exemplary embodiments and are therefore not explained in more detail.
In der nachfolgenden Beschreibung werden Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant als Beispiel für Proben oder Bestandteile von Proben verwendet, die eine spinabhängige Fluoreszenz zeigen. Die nachfolgend beschriebenen Techniken sind jedoch auch auf andere Fälle, in denen eine spinabhängige Fluoreszenz auftritt, anwendbar, beispielsweise auf andere Defektzentren. Beispiele hierfür sind Siliziumfehlstellen in SiC, wie in D. Reidel et al., „Resonant addressing and manipulation of silicon vacancy qubits in silicon carbide“, arXiv1210.0505v1, oder Defekte in 2D-Materialien, wie in A. Gottscholl et al., „Room Temperature Initialisation and Readout of Intrinsic Spin Defects in a Van der Waals Crystal“, arXiv:1906.03774 beschrieben.In the following description, nitrogen vacancy centers in diamond are used as an example of samples or components of samples showing spin-dependent fluorescence. However, the techniques described below are also applicable to other cases where spin-dependent fluorescence occurs, such as other defect centers. Examples of this are silicon vacancies in SiC, as in D. Reidel et al., "Resonant addressing and manipulation of silicon vacancy qubits in silicon carbide", arXiv1210.0505v1, or defects in 2D materials, as in A. Gottscholl et al., "Room Temperature Initialization and Readout of Intrinsic Spin Defects in a Van der Waals Crystal", arXiv:1906.03774.
Im Folgenden wird als Beispiel angenommen, dass Fluoreszenz zwischen 2 Spin-Zuständen, z.B. |0> und |±1|, unterschiedlich ist. Die hier dargestellten Techniken und Herangehensweisen, die eine Information über den zeitabhängigen Verlauf der Fluoreszenz heranziehen, sind aber ebenso auf Systeme und Proben anwendbar, bei denen drei oder mehr verschiedene Spin-Zustände mit unterschiedlichem Fluoreszenzverhalten vorliegen.In the following it is assumed as an example that fluorescence differs between 2 spin states, eg |0> and |±1|. The one shown here However, the techniques and approaches presented above, which use information about the time-dependent course of fluorescence, are also applicable to systems and samples in which three or more different spin states with different fluorescence behavior are present.
Die
Die Vorrichtung der
Des Weiteren umfassen die Messvorrichtungen einen Mikrowellenstrahler 52 zur Manipulation des Spins der Probe 54, beispielsweise der Stickstoff-Fehlstellen-Zentren. Statt des Mikrowellen-Strahlers 52 oder zusätzlich hierzu kann beispielsweise auch eine Manipulation mittels einem Magnetfeld, das mit einer entsprechenden Magnetfelderzeugungsvorrichtung erzeugt wird (z.B. Spulen, Permanentmagneten, externes zu messendes Magnetfeld etc.) erfolgen.Furthermore, the measuring devices include a
Eine Steuer-/Auswerteeinrichtung 50, im Folgenden kurz als Steuereinrichtung 50 bezeichnet, steuert den Laser 51 und den Mikrowellenstrahler 52 und empfängt die Signale von dem Detektor 53. Abgesehen von der folgend beschriebenen Verwendung von einer Information über den zeitabhängigen Verlauf der Fluoreszenz kann diese Steuerung und Auswertung der von dem Detektor 53 erhaltenen Signale in herkömmlicher Weise wie bei der eingangs erläuterten herkömmlichen Herangehensweise erfolgen. Die Steuereinrichtung 50 kann beispielsweise mittels einer Recheneinrichtung wie einem Computer oder einer Mikrosteuerung implementiert sein, die entsprechend programmiert ist. Sie kann aber auch auf andere Weise implementiert sein, beispielsweise mittels spezieller Hardware-Komponenten wie anwendungsspezifischen integrierten Schaltkreisen (ASICs).A control/
Die Verwendung einer Information über den zeitlichen Verlauf der Fluoreszenz wird nachfolgend unter Bezugnahme auf die
Während das Verfahren als Abfolge von Schritten dargestellt ist, ist dies nicht als einschränkend auszulegen, und wie im Folgenden näher erläutert werden wird, können auch manche der dargestellten Schritte oder Vorgänge gleichzeitig ausgeführt werden, oder ein Vorgang kann einen anderen Vorgang modifizieren. Auch können Schritte in anderer Reihenfolge als dargestellt ausgeführt werden.While the method is presented as a sequence of steps, this is not meant to be limiting and, as will be explained in more detail below, some of the steps or acts illustrated may be performed concurrently, or one act may modify another act. Also, steps may be performed in a different order than shown.
In Schritt 60 wird die spinabhängige Fluoreszenz einer Probe gemessen. Beispielsweise kann wie oben erläutert Spins der Probe, beispielsweise von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren, mittels Mikrowellenstrahlung und/oder Magneten manipuliert werden und mittels Laserstrahlung und einem Detektor ausgelesen werden.In step 60 the spin-dependent fluorescence of a sample is measured. For example, as explained above, spins of the sample, for example from nitrogen vacancy centers, can be manipulated by means of microwave radiation and/or magnets and read out by means of laser radiation and a detector.
Bei 65 wird die Messung ausgewertet. Der Begriff Auswerten ist dabei allgemein zu verstehen und bezieht sich auf jegliche Verarbeitung der von einem entsprechenden Detektor wie dem Detektor 53 gelieferten Rohdaten. Ein derartiges Auswerten kann beispielsweise ein Integrieren der Rohdaten umfassen. Des Weiteren kann das Auswerten ein Bestimmen des Spin-Zustandes einer Probe umfassen, beispielsweise indem integrierte Daten mit einem oder mehreren Schwellenwerten verglichen werden.At 65 the measurement is evaluated. The term evaluation is to be understood in general terms and refers to any processing of the raw data supplied by a corresponding detector such as
Bei 61 wird das Messen bei 60 modifiziert, in dem es unter Verwendung einer Information über den zeitabhängigen Verlauf der spinabhängigen Fluoreszenz durchgeführt wird, und/oder es wird das Auswerten der Messung bei 65 dahingehend modifiziert, dass es unter Verwendung einer derartigen Information durchgeführt wird. Beispiele für die Modifizierung bei 61 sind bei 62 bis 64 gegeben. Diese verschiedenen Maßnahmen können in Kombination miteinander oder einzeln in verschiedenen Ausführungsbeispielen durchgeführt werden.At 61, the measurement at 60 is modified to be performed using information about the time-dependent course of the spin-dependent fluorescence, and/or the evaluation of the measurement at 65 is modified to be performed using such information. Examples of the modification at 61 are given at 62-64. These various measures can be implemented in combination with one another or individually in various exemplary embodiments.
Bei 62 wird eine verwendete Messvorrichtung, beispielsweise die Messvorrichtung der
Bei Ausführungsbeispielen kann die Information über den zeitlichen Verlauf nun beispielsweise angeben, wann der Anstieg des Fluoreszenzsignales tatsächlich beginnt, und das Zeitfenster 40 kann zu diesem Beginn gestartet werden. In anderen Worten gibt der tatsächliche Anstieg an, wann der Laserpuls tatsächlich beginnt, was beispielsweise aufgrund von Laufzeiteffekten von einer in einer Steuerung hinterlegten Zeit abweichen kann. Somit kann der Beginn des Zeitfensters 40 entsprechend angepasst werden, was Timing-Jitter verringern kann.In exemplary embodiments, the information about the course over time can now indicate, for example, when the increase in the fluorescence signal actually begins, and the
Bei 63 wird die Information über den zeitabhängigen Verlauf verwendet, um auf den Spin-Zustand zu schließen. Um dies zu verdeutlichen, zeigt die
Wie in
Sollte die herkömmliche Auswertung eines Fluoreszenzsignales durch Integration beispielsweise ergeben, dass ein Spin-Zustand |0> vorliegt, auf der anderen Seite aber die Information über den zeitlichen Verlauf ergeben, dass ein Minimum vorliegt, kann dies auf eine fehlerhafte Messung hindeuten. Auch kann so überprüft werden, ob tatsächlich Fluoreszenz von einem erwarteten Defektzentrum (z.B. Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum) gemessen wird. Wenn ein gemessener zeitlicher Verlauf der Fluoreszenz stark von typischen Verläufen für Spin-Zustände abweicht, kann dies auf einen Fehler der Messung hindeuten.If the conventional evaluation of a fluorescence signal by integration shows, for example, that a spin state |0> is present, but on the other hand the information about the time profile shows that a minimum is present, this can indicate an incorrect measurement. It can also be checked in this way whether fluorescence is actually measured from an expected defect center (e.g. nitrogen defect center). If a measured course of the fluorescence over time deviates greatly from typical courses for spin states, this can indicate an error in the measurement.
Bei 64 wird die Messung zur Auswertung gewichtet. Es wird also nicht einfach wie bei herkömmlichen Verfahren das Integral über die gemessene Fluoreszenz gebildet oder im Falle der Gated-Detektion das Integral über ein bestimmtes Zeitfenster (was als eine einfache Gewichtung unabhängig von dem zeitlichen Verlauf gesehen werden kann, nämlich beispielsweise ein Gewicht +1 während des Zeitfensters und ein Gewicht 0 außerhalb des Zeitfensters), sondern die Gewichtungsfunktion wird zeitabhängig gewählt. Ein Beispiel, wie man zu einer derartigen Gewichtungsfunktion kommen kann, wird weiter unten erläutert. Vor dieser Erläuterung wird auf verschiedene Möglichkeiten eingegangen, die Information über den zeitlichen Verlauf zu erhalten.At 64, the measurement is weighted for evaluation. The integral over the measured fluorescence is not simply formed as in conventional methods or, in the case of gated detection, the integral over a specific time window (which can be seen as a simple weighting independent of the course over time, namely, for example, a weight +1 during the time window and a weight of 0 outside the time window), but the weighting function is chosen as a function of time. An example of how such a weighting function can be obtained is explained further below. Before this explanation, various options for obtaining the information about the course over time are discussed.
Eine erste Möglichkeit ist durch Kalibrierungsmessungen, indem die Probe in bekannte Spin-Zustände gebracht wird und dann jeweils der zeitliche Verlauf der Fluoreszenz gemessen wird. Beispielsweise kann bei einer Anwendung als Magnetfeld-Messvorrichtung zunächst ein bekanntes Magnetfeld verwendet werden, dass die Probe in einen Spin |0> oder in einen Spin |+1> bzw. |-1> polarisiert, und dann kann jeweils der zeitliche Verlauf gemessen werden. Auf Basis dieser zeitlichen Verläufe können dann die oben genannten Maßnahmen durchgeführt werden, wenn später unbekannte Spinzustände, z.B. zur Messung unbekannter Magnetfelder, gemessen werden. Der Vorteil dieser Herangehensweise ist, dass kein genaues Wissen über die Dynamik der Probe, beispielsweise der Stickstoff-Fehlstellen-Zentren, nötig ist. Zudem kann die Messvorrichtung bei dieser Messung auch anderweitig kalibriert werden.A first possibility is through calibration measurements by bringing the sample into known spin states and then measuring the time course of the fluorescence in each case. For example, when used as a magnetic field measuring device, a known magnetic field can first be used that polarizes the sample into a spin |0> or into a spin |+1> or |-1>, and then the time profile can be measured in each case . The measures mentioned above can then be carried out on the basis of these time curves if unknown spin states are measured later, e.g. to measure unknown magnetic fields. The advantage of this approach is that no precise knowledge of the dynamics of the sample, for example the nitrogen vacancy centers, is required. In addition, the measuring device can also be calibrated in another way during this measurement.
Bei anderen Ausführungsbeispielen kann die Information über den zeitlichen Verlauf aus vorherigem Wissen über die jeweilige Probe, beispielsweise das jeweilige Defektzentrum wie Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum, abgeleitet werden, beispielsweise aus zuvor bekannten Zerfallsraten, Übergangswahrscheinlichkeiten oder dergleichen für die verschiedenen Übergänge der
Diese beiden Ansätze können auch kombiniert werden. Beispielsweise können einige Parameter eines Systems mit Messvorrichtung und Probe mit hinreichend großer Genauigkeit vorbekannt sein, beispielsweise Übergangswahrscheinlichkeiten/Zerfallsraten, während andere Parameter wie beispielsweise die Leistung eines verwendeten Lasers oder Kopplungseffizienzen stark variieren können. Für diesen Ansatz können einige Daten gemessen werden und dann mit einem physikalischen Modell die offenen Parameter an die tatsächlichen Messdaten angefittet werden.These two approaches can also be combined. For example, some parameters of a system with measuring device and sample can be known with sufficient accuracy, for example transition probabilities/decay rates, while other parameters such as the power of a laser used or coupling efficiencies can vary greatly. For this approach, some data can be measured and then the open parameters can be fitted to the actual measurement data using a physical model.
Nunmehr wird ein Beispiel für die Bestimmung einer Gewichtungsfunktion (64 bei
In einer allgemeinen Probe ist der Spin beispielsweise jedes Defektzentrums mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit λ im Spin-Zustand |0> und entsprechend mit der Wahrscheinlichkeit 1 - λ in den Spin-Zuständen |+1> oder |-1 >. Das Fluoreszenzsignal über der Zeit IIλ>(t) ist damit gegeben durch
Ziel ist es nun, einen Schätzer S zu finden, so dass der Erwartungswert des Schätzers
Für das hier diskutierte Ausführungsbeispiel wird angenommen, dass der Schätzer S ein lineares Funktional ist. Bei anderen Ausführungsbeispielen können auch nichtlineare Funktionale verwendet werden. In dem Fall eines linearen Funktionals ist die allgemeinste Form des Schätzers gegeben durch
Dabei ist w(t) die gesuchte Gewichtungsfunktion für die gewichtete Messung und o eine reelle Zahl als ein Offsetparameter ist. Die obige Formel (3) bedeutet im Wesentlichen, dass nicht wie bei herkömmlichen Herangehensweisen einfach das Integral der Intensität über der Zeit ausgewertet wird, sondern ein Integral über die gewichtete Intensität über der Zeit ausgewertet wird.where w(t) is the weighting function sought for the weighted measurement and o is a real number as an offset parameter. The above formula (3) essentially means that the integral of the intensity over time is not simply evaluated as in conventional approaches, but rather an integral over the weighted intensity over time is evaluated.
Die Messung des Fluoreszenzsignales wird immer mit Rauschen behaftet sein. Unter Annahme von Poisson-Rauschen ergibt sich, dass die Varianz Var[l(t)] proportional zur Intensität I(t) des gemessenen Signals ist.The measurement of the fluorescence signal will always be subject to noise. Assuming Poisson noise, the variance Var[l(t)] is proportional to the intensity I(t) of the measured signal.
Gleichzeitig kann angenommen werden, dass die Kovarianz Cov des Fluoreszenzsignales zwischen unterschiedlichen Zeitpunkten verschwindet,
Diese Annahme ist für praktisch relevante Messungen in guter Näherung gültig. Sie besagt, dass die Wahrscheinlichkeit, ein Photon zum Zeitpunkt t1 zu detektieren, unabhängig von der Wahrscheinlichkeit ist, ein Photon zum Zeitpunkt t2 zu detektieren. Es gibt zwar den so genannten Anti-Bunching-Effekt, gemäß dem ein Defektzentrum unmittelbar nach der Emission eines Photons kein weiteres Photon aussenden kann. Der Einfluss dieses Effektes ist jedoch für praktisch relevante Messungen vernachlässigbar.This assumption is valid for practically relevant measurements in a good approximation. It states that the probability of detecting a photon at time t 1 is independent of the probability of detecting a photon at time t 2 . There is the so-called anti-bunching effect, according to which a defect center cannot emit another photon immediately after emitting a photon. However, the influence of this effect is negligible for practically relevant measurements.
Wenn nur ein einzelnes Defektzentrum betrachtet wird, werden in einem guten Messaufbau 200000 Photonen pro Sekunde detektiert. Das entspricht einem Photon pro 5000 ns. Folglich kann bei jedem Messdurchlauf (in dem Fluoreszenz für vielleicht 200 ns gemessen wird) nicht mit mehr als einem Photon gerechnet werden. Die Messung ist also nur sinnvoll und aussagekräftig, wenn über viele Messdurchläufe gemittelt wird. Nach dem Start eines neuen Messvorgangs vergisst das System aber alles über die Vergangenheit (der Spin wird wieder neu initialisiert) . Durch diese Initialisierung verschwinden die Korrelationen zwischen den Messdurchläufen, die Kovarianz ist zwischen zwei Messdurchläufen also 0.If only a single defect center is considered, 200,000 photons per second are detected in a good measurement setup. This corresponds to one photon per 5000 ns. Consequently, no more than one photon can be expected in each measurement run (in which fluorescence is measured for perhaps 200 ns). The measurement is therefore only useful and meaningful if it is averaged over many measurement runs. However, after the start of a new measurement process, the system forgets everything about the past (the spin is reinitialized again). As a result of this initialization, the correlations between the measurement runs disappear, i.e. the covariance between two measurement runs is 0.
Bei Ensembles mit vielen Defektzentren liegt zwar ein deutlich stärkeres Signal vor, sodass nicht zwangsläufig über viele Messdurchläufe gemittelt werden muss. Jedoch kommt dieses starke Signal dadurch zustande, dass viele Defektzentren gleichzeitig gemessen werden. Man kann in den meisten Fällen annehmen, dass Fluoreszenz zweier unterschiedlicher Defektzentren statistisch unabhängig voneinander ist, was wieder einer Kovarianz von 0 entspricht.In the case of ensembles with many defect centers, there is a significantly stronger signal, so that averaging over many measurement runs does not necessarily have to be carried out. However, this strong signal is due to the fact that many defect centers are measured simultaneously. In most cases, one can assume that fluorescence from two different defect centers is statistically independent of one another, which again corresponds to a covariance of 0.
Um die in Formel (2) genannt Bedingung zu erfüllen, muss die Gewichtungsfunktion folgende Eigenschaft erfüllen:
Unter Verwendung von Formeln (3), (4) und (5) ergibt sich hieraus für die Varianz des Schätzers
Folglich ergibt sich das folgende Optimierungsproblem:
Um dieses Problem zu lösen, muss I(t) bestimmt werden. Da gemäß Formel (4) Var(I(t))-I(t), kann I(t) dazu benutzt werden, um das Unwissen über das System vor der Durchführung der Messung im Sinne der Bayesschen Statistik zu modellieren. Unwissen über das System vor der Durchführung der Messung bedeutet im konkreten Fall, dass der Spin bzw. λ vor der Messung nicht bekannt ist.To solve this problem, I(t) has to be determined. Since according to formula (4) Var(I(t))-I(t), I(t) can be used to model the ignorance about the system before making the measurement in terms of Bayesian statistics. In this specific case, ignorance about the system before the measurement is carried out means that the spin or λ is not known before the measurement.
Eine mögliche Wahl ist die Annahme, dass das Unwissen über den Spin-Zustand maximal ist, was bedeutet, dass in 50 % der Fälle das System im Spin-Zustand |0> ist und in den anderen 50 % der Fälle im Spin-Zustand |±1> ist. Dies führt zu
Wenn mehr über die Messung oder das System bekannt ist, kann hier auch eine andere Gewichtung als 50 % gewählt werden. Die Gleichung (9) gibt die Intensität I(t) unter der Annahme, dass jeder Spin-Zustand mit einer Wahrscheinlichkeit von 50 % vorliegt, an.If more is known about the measurement or the system, a weight other than 50% can also be selected here. Equation (9) gives the intensity I(t) assuming that each spin state exists with a probability of 50%.
Unter Verwendung des Skalarprodukts <f1|f2>| für zwei Funktionen f1(t)|f2(t) gemäß
Dieses Optimierungsproblem hat nun eine einfache geometrische Interpretation: die Suche nach w(t) entspricht der Suche nach dem kürzesten Verbindungsvektor in der durch das Skalarprodukt gemäß Formel (10) gegebenen Norm zwischen dem Ursprung und einer Ebene. Die Ebene ist durch die Nebenbedingungen beschrieben und hat den Normalenvektor
Dies bedeutet, dass der oben angesprochene Verbindungsvektor parallel zu dem Normalenvektor der Ebene sein muss.This means that the connection vector mentioned above must be parallel to the normal vector of the plane.
Mit entsprechender Normierung ergibt sich dann für die gesuchte Gewichtungsfunktion w(t)
Der Faktor
Gemäß der Formel (12) kann also, wenn der zeitliche Verlauf von I|±1>(t) und I|0>(t) als Information über den zeitlichen Verlauf zur Verfügung steht, die Gewichtungsfunktion w(t) bestimmt werden.According to the formula (12), the weighting function w(t) can be determined if the time profile of I |±1> (t) and I |0> (t) is available as information about the time profile.
Daraus ergibt sich dann für das Signal-Rausch-Verhältnis SNRw für diese Gewichtungsfunktion w(t)
Zur Veranschaulichung des Effektes der Benutzung einer derartigen Gewichtungsfunktion wird nun mit einer herkömmlichen Herangehensweise der Gated-Detektion verglichen. Hierfür werden die Fluoreszenzsignale der
Ein Vergleich der Signal-Rausch-Verhältnisse auf Basis von Gleichung (13) ergibt
Das heißt, dass das Quadrat des Signal-Rausch-Verhältnisses mit der Gewichtungsfunktion auf Basis der Information über den zeitlichen Verlauf umfasst, 17 % höher ist als das bestmögliche Signal-Rausch-Verhältnis2 bei herkömmlicher Gated-Detektion. Diese 17 % entsprechen einer Signalverbesserung, die bei 17 % zusätzlicher Messzeit oder 17 % verbesserte Detektionseffizienz möglich wäre. Zudem ist diese verbesserte Signalverarbeitung relativ einfach mit Software zu implementieren und benötigt keine spezielle Hardware, insbesondere da bei den meisten Messvorrichtungen ohnehin Photonen mit hoher Zeitauflösung gezählt werden.This means that the square of the signal-to-noise ratio with the weighting function based on the information over time is 17% higher than the best possible signal-to-noise ratio 2 in conventional gated detection. This 17% corresponds to a signal improvement that would be possible with 17% additional measurement time or 17% improved detection efficiency. In addition, this improved signal processing is relatively easy to implement with software and does not require any special hardware, especially since most measuring devices anyway count photons with high time resolution.
Der zeitliche Verlauf von Fluoreszenzsignalen I(t) hängt von verschiedenen Parametern ab, unter anderem auch von der Laserleistung und damit vom Sättigungsparameter.
Die oben beschriebenen Techniken können wie bereits erwähnt in verschiedenen Anwendungen eingesetzt werden, bei denen eine spinabhängige Fluoreszenz detektiert wird, beispielsweise in Mikroskopen für Forschungsanwendungen oder auch Sensoren beispielsweise zur Magnetfeldmessung. Wie bereits erläutert, stellen die obigen Ausführungsbeispiele lediglich Beispiele dar und sind nicht als einschränkend auszulegen. So können beispielsweise durch Annahme anderer Wahrscheinlichkeiten über das System oder durch Verwendung eines nicht linearen Funktionals wie oben beschrieben auch andere Gewichtungsfunktionen erzielt werden, die auf eine jeweilige Anwendung angepasst werden können.As already mentioned, the techniques described above can be used in various applications in which a spin-dependent fluorescence is detected, for example in microscopes for research applications or sensors, for example for measuring magnetic fields. As already explained, the above embodiments only represent examples and are not to be construed as limiting. For example, by assuming other probabilities across the system or by using a non-linear functional as described above, other weighting functions can also be achieved that can be adapted to a particular application.
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WO2022013012A1 (en) | 2022-01-20 |
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