DE102019219865A1 - Process for the production of a membrane composite layer - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Membranverbundschicht (2) zur Verwendung in einer Brennstoffzelle (1), wobei die Membranverbundschicht (2) eine Leitkomponente (4) zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht (2) sowie eine Strukturkomponente (6) zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht (2) aufweist, umfassend die Schritte eines Behandelns (30) der Strukturkomponente (6) mittels eines Plasmaverfahrens zur Modifizierung der Oberflächeneigenschaft der Strukturkomponente (6) sowie eines Zusammenführens (32) der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) zur Einarbeitung der Strukturkomponente (6) in die Leitkomponente (4), wobei die Strukturkomponente (6) im Rahmen der Modifizierung der Oberflächeneigenschaft mittels des Plasmaverfahrens hydrophilisiert wird, um eine attraktive Wechselwirkung zwischen der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) innerhalb der Membranverbundschicht (2) zu maximieren.The invention relates to a method for producing a membrane composite layer (2) for use in a fuel cell (1), the membrane composite layer (2) having a key component (4) to ensure charge carrier transport within the membrane composite layer (2) and a structural component (6) to ensure a mechanical stability within the membrane composite layer (2), comprising the steps of treating (30) the structural component (6) by means of a plasma process to modify the surface property of the structural component (6) and bringing (32) the structural component (6) and the key component together (4) for incorporating the structural component (6) into the key component (4), the structural component (6) being hydrophilized as part of the modification of the surface property by means of the plasma process in order to create an attractive interaction between the structural component (6) and the key component (4) ) within the membrane to maximize ranverbundschicht (2).

Description

Die vorliegende Erfindung geht aus von einem Verfahren zur Herstellung einer Membranverbundschicht sowie einer Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle.The present invention is based on a method for producing a membrane composite layer and a membrane composite layer for use in a fuel cell.

Stand der Technik.State of the art.

Brennstoffzellen sind elektrochemische Energiewandler, bei denen bspw. Wasserstoff und Sauerstoff in Wasser, elektrische Energie und Wärme umgewandelt werden. In einer PEM-Brennstoffzelle trennt eine Polymermembran die Reaktionsgase und sorgt für die notwendige Isolation. Eine solche Membran besteht aus einem lonomer, das einen Ladungsträgertransport durch die Membran hindurch ermöglicht. Mit fortschreitender Entwicklung der PEM-Brennstoffzellen wurden die Polymermembranen immer dünner gefertigt, um Verluste durch Leitwiderstände zu reduzieren. Allerdings kann bei zu geringen Schichtdicken von bspw. unter 20 µm eine mechanische Stabilität der Membran nicht mehr gewährleistet werden. Aus diesem Grund wurden Ansätze entwickelt, bei denen die lonomerschicht durch Einbringung von mechanisch verstärkenden Komponenten stabilisiert wird. Als Verstärkungsmaterialien kommen hierbei fast ausschließlich hydrophobe Materialien in Frage. Da die lonomerschicht jedoch zwingend aus hydrophilen Materialien gebildet sein muss, dehnen sich die beiden Materialien unter schwankender Feuchtigkeit der Membran deutlich unterschiedlich aus, sodass es bei der zyklisch schwankenden Befeuchtung innerhalb der Membranen von Brennstoffzellen zu einer ständigen mechanischen Belastung an den Grenzflächen zwischen der Verstärkeroberfläche und der lonomerschicht kommt. Diese mechanischen Belastungen haben einen erheblich negativen Einfluss auf die Lebensdauer der Membranen. Aufgrund der geringen Grenzflächenwechselwirkung, basierend auf der entgegengesetzten Hydrophilie der Schichten, ist eine Stabilisierung über elektrostatische Wechselwirkungen vorliegend ebenfalls nicht möglich.Fuel cells are electrochemical energy converters in which, for example, hydrogen and oxygen are converted into water, electrical energy and heat. In a PEM fuel cell, a polymer membrane separates the reaction gases and provides the necessary insulation. Such a membrane consists of an ionomer which enables charge carrier transport through the membrane. As the development of PEM fuel cells progressed, the polymer membranes were made thinner and thinner in order to reduce losses due to conductive resistances. However, if the layer thickness is too small, for example below 20 μm, mechanical stability of the membrane can no longer be guaranteed. For this reason, approaches have been developed in which the ionomer layer is stabilized by introducing mechanically reinforcing components. Almost exclusively hydrophobic materials are used as reinforcement materials. However, since the ionomer layer must be made of hydrophilic materials, the two materials expand significantly differently under fluctuating humidity of the membrane, so that with the cyclically fluctuating humidification within the membranes of fuel cells, there is constant mechanical stress at the interfaces between the amplifier surface and the ionomer layer is coming. These mechanical loads have a significantly negative influence on the service life of the membranes. Due to the low interfacial interaction, based on the opposing hydrophilicity of the layers, stabilization via electrostatic interactions is likewise not possible in the present case.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Gegenstand der Erfindung ist gemäß einem ersten Aspekt ein Verfahren mit den Merkmalen des unabhängigen Verfahrensanspruchs sowie gemäß einem zweiten Aspekt eine Membranverbundschicht für eine Brennstoffzelle. Weitere Merkmale und Details der Erfindung ergeben sich aus den jeweiligen Unteransprüchen, der Beschreibung und den Zeichnungen. Dabei gelten Merkmale und Details, die im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren beschrieben sind, selbstverständlich auch im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Membranverbundschicht und jeweils umgekehrt, sodass bezüglich der Offenbarung zu den einzelnen Erfindungsaspekten stets wechselseitig Bezug genommen wird bzw. werden kann.According to a first aspect, the subject matter of the invention is a method having the features of the independent method claim and, according to a second aspect, a membrane composite layer for a fuel cell. Further features and details of the invention emerge from the respective subclaims, the description and the drawings. Features and details that are described in connection with the method according to the invention naturally also apply in connection with the membrane composite layer according to the invention and vice versa, so that with regard to the disclosure of the individual aspects of the invention, reference is or can always be made to each other.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung einer Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle dient insbesondere der Verbesserung einer Grenzflächenwechselwirkung zwischen den leitenden und verstärkenden Komponenten einer Membran. Durch die stärkere Grenzflächenwechselwirkung zwischen den beiden Komponenten wird eine deutlich bessere Verbindung zwischen den Komponenten bewirkt, was sich insbesondere in verbesserten mechanischen Eigenschaften und einer längeren Lebensdauer bemerkbar macht.The method according to the invention for producing a membrane composite layer for use in a fuel cell serves in particular to improve an interface interaction between the conductive and reinforcing components of a membrane. The stronger interfacial interaction between the two components results in a significantly better connection between the components, which is particularly noticeable in improved mechanical properties and a longer service life.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung einer Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle, wobei die Membranverbundschicht eine Leitkomponente zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht sowie eine Strukturkomponente zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht aufweist, umfasst hierbei die Schritte eines Behandelns der Strukturkomponente mittels eines Plasmaverfahrens zur Modifizierung der Oberflächeneigenschaft der Strukturkomponente sowie eines Zusammenführens der Strukturkomponente und der Leitkomponente zur Einarbeitung der Strukturkomponente in die Leitkomponente. Hierbei zeichnet sich das erfindungsgemäße Verfahren dadurch aus, dass die Strukturkomponente im Rahmen der Modifizierung der Oberflächeneigenschaft mittels des Plasmaverfahrens hydrophilisiert wird, um eine attraktive Wechselwirkung zwischen der Strukturkomponente und der Leitkomponente innerhalb der Membranverbundschicht zu maximieren.The method according to the invention for producing a membrane composite layer for use in a fuel cell, wherein the membrane composite layer has a key component to ensure charge carrier transport within the membrane composite layer and a structural component to ensure mechanical stability within the membrane composite layer, here comprises the steps of treating the structural component by means of a plasma process for Modification of the surface properties of the structural component as well as a merging of the structural component and the key component to incorporate the structural component into the key component. Here, the method according to the invention is characterized in that the structural component is hydrophilized as part of the modification of the surface property by means of the plasma method in order to maximize an attractive interaction between the structural component and the key component within the membrane composite layer.

Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich insbesondere zur Herstellung von Membranverbundschichten für den Einsatz in einer Brennstoffzelle, es kann jedoch ebenso zur Herstellung von Membranverbundschichten für den Einsatz in Elektrolyseuren verwendet werden. Unter einem Ladungsträgertransport wird im Rahmen der Erfindung insbesondere ein Transport von Protonen verstanden. Unter einer gegenständlichen Einarbeitung der Strukturkomponente in die Leitkomponente wird im Rahmen der Erfindung ferner zumindest eine tlw. Lokalisierung bzw. Anordnung der Strukturkomponente in der Leitkomponente verstanden. Unter einer Hydrophilisierung wird im Rahmen der Erfindung, vorzugsweise die Erhöhung der Solvatationstendenz verstanden, die insbesondere über die Einführung von hydrophilen Gruppen bzw. die Umwandlung von nicht hydrophilen Gruppen in hydrophile Gruppen erhöht werden kann. Unter attraktiven Wechselwirkungen werden im Rahmen der Erfindung vorzugsweise anziehende ionische Wechselwirkungen, Dipol-Wechselwirkungen oder lon-Dipol-Wechselwirkungen verstanden. Es versteht sich, dass das erfindungsgemäße Verfahren im Rahmen der Herstellung einer gegenständlichen Membranverbundschicht optional auch noch weitere Schritte, wie bspw. ein Auftragen einer oder mehrerer weiterer Schichten, bspw. ein Auftragen einer ersten und zweiten Katalysatorschicht und/oder einer ersten und zweiten Gasdiffusionsschicht umfassen kann.The method according to the invention is particularly suitable for the production of composite membrane layers for use in a fuel cell, but it can also be used for the production of composite membrane layers for use in electrolysers. In the context of the invention, charge carrier transport is understood to mean, in particular, transport of protons. In the context of the invention, an objective incorporation of the structural component into the key component is also understood to mean at least a partial localization or arrangement of the structural component in the key component. In the context of the invention, hydrophilization is preferably understood to mean the increase in the tendency to solvation, which can be increased in particular via the introduction of hydrophilic groups or the conversion of non-hydrophilic groups into hydrophilic groups. In the context of the invention, attractive interactions are preferably attractive ionic interactions, dipole Understood interactions or ion-dipole interactions. It goes without saying that the method according to the invention in the context of the production of an objective membrane composite layer optionally also includes further steps, such as applying one or more further layers, for example applying a first and second catalyst layer and / or a first and second gas diffusion layer can.

Im Rahmen der Erfindung ist erkannt worden, dass durch eine Hydrophilisierung der Oberfläche einer Strukturkomponente innerhalb einer Membranverbundschicht eine deutlich bessere Grenzflächenwechselwirkung zwischen einer Leitkomponente und der Strukturkomponente herbeigeführt werden kann, was sich in deutlich verbesserten mechanischen Eigenschaften und insbesondere in einer verlängerten Lebensdauer der Membranverbundschicht bemerkbar macht.In the context of the invention, it has been recognized that by hydrophilizing the surface of a structural component within a membrane composite layer, a significantly better interfacial interaction between a key component and the structural component can be brought about, which is noticeable in significantly improved mechanical properties and, in particular, in a longer service life of the membrane composite layer .

Im Hinblick auf einen besonders effektiven Ladungstransport innerhalb der gegenständlichen Membranverbundschicht kann erfindungsgemäß insbesondere vorgesehen sein, dass die Leitkomponente in Form eines lonomers gebildet ist, wobei das lonomer vorzugsweise zumindest tlw. in Form eines perfluorierten protonenleitfähigen Polymers, besonders bevorzugt zumindest tlw. in Form einer perfluorierten Polysulfonsäure, insbesondere zumindest tlw. aus Nafion, Flemion, Dyneon oder Aquivion gebildet ist. Alternativ kann die Leitkomponente auch aus kohlenwasserstoffbasierten, sauren Ionenaustauschermaterialien, hybriden Materialien oder dergleichen gebildet sein.With regard to a particularly effective charge transport within the membrane composite layer in question, it can be provided according to the invention in particular that the key component is formed in the form of an ionomer, the ionomer preferably at least partially in the form of a perfluorinated proton-conductive polymer, particularly preferably at least partially in the form of a perfluorinated polymer Polysulfonic acid, in particular at least partially. From Nafion, Flemion, Dyneon or Aquivion is formed. Alternatively, the key component can also be formed from hydrocarbon-based, acidic ion exchange materials, hybrid materials or the like.

Im Hinblick auf eine gleichzeitig leichte, leicht zu verarbeitende und mechanisch stabile Membranverbundschicht kann gegenständlich vorteilhafter Weise vorgesehen sein, dass die Strukturkomponente in Form eines mechanisch stabilen Kunststoffes, vorzugsweise zumindest tlw. aus PTFE, PVDF oder PE gebildet ist.With regard to a simultaneously light, easy to process and mechanically stable membrane composite layer, it can advantageously be provided that the structural component is formed in the form of a mechanically stable plastic, preferably at least partially from PTFE, PVDF or PE.

Im Rahmen einer möglichst hohen Leitfähigkeit für Protonen und einer gleichzeitig möglichst stabilen Struktur kann erfindungsgemäß insbesondere vorgesehen sein, dass die Strukturkomponente in Form einer porösen Struktur, vorzugsweise in Form von Fasern und/oder Fasermatten und/oder gestreckten Folien gebildet ist. Bei einer Einarbeitung der vorzugsweise zur Leitfähigkeit nicht beitragenden Strukturkomponente in Form poröser Strukturen, Fasern oder gestreckten Folien verbleibt hierbei insbesondere genügend Zwischenraum für die Einführung von leitfähigem lonomer-Material. Als gestreckte Polymerfolien können gegenständlich insbesondere ePTFE oder mittels Elektrospinnen hergestellte Fasern verwendet werden.In the context of the highest possible conductivity for protons and a structure that is as stable as possible at the same time, the invention can in particular provide that the structural component is in the form of a porous structure, preferably in the form of fibers and / or fiber mats and / or stretched films. When the structural component, which preferably does not contribute to conductivity, is incorporated in the form of porous structures, fibers or stretched films, sufficient space remains in particular for the introduction of conductive ionomer material. In particular, ePTFE or fibers produced by means of electrospinning can be used as stretched polymer films.

Im Rahmen einer konstruktiv einfachen Form einer Einarbeitung der Strukturkomponente in die Leitkomponente kann erfindungsgemäß insbesondere vorgesehen sein, dass bei einem Zusammenführen der Strukturkomponente und der Leitkomponente die Strukturkomponente vorgelegt wird und anschließend die Leitkomponente zugeführt wird, wobei die Strukturkomponente vorzugsweise mit der Leitkomponente imprägniert wird. Ebenso ist es denkbar, dass die Leitkomponente vorgelegt wird, bspw. in Form eines Gels oder einer viskosen Flüssigkeit gegossen wird und die Strukturkomponente nachträglich in die Leitkomponente eingearbeitet wird. Durch eine erfindungsgemäße Einarbeitung der Strukturkomponente in die Leitkomponente ist es insbesondere möglich, bereits durch eine Zugabe geringer Mengen einer Strukturkomponente zu einer Leitkomponente eine wesentliche Verstärkung einer Membranverbundschicht zu erzielen.As part of a structurally simple form of incorporating the structural component into the key component, the invention can in particular provide that when the structural component and the key component are brought together, the structural component is presented and then the key component is supplied, the structural component preferably being impregnated with the key component. It is also conceivable that the key component is presented, for example poured in the form of a gel or a viscous liquid, and the structural component is subsequently incorporated into the key component. By incorporating the structural component into the key component according to the invention, it is possible, in particular, to achieve a substantial reinforcement of a membrane composite layer even by adding small amounts of a structural component to a key component.

Im Rahmen einer einfachen, schonenden und gut kontrollierbaren Methode einer Oberflächenmodifizierung kann gegenständlich vorteilhafter Weise vorgesehen sein, dass das Plasmaverfahren in Form eines Kaltplasmaverfahrens und/oder in Form eines Plasmaätzverfahrens, insbesondere eines O2-oder N2-Plasmaätzverfahrens gebildet ist. Insbesondere das Plasmaätzen ist hierbei eine mittlerweile sehr gut etablierte Methode, die eine weitgehend schonende Materialbehandlung lediglich über die Verwendung gasförmiger Substanzen erlaubt.In the context of a simple, gentle and easily controllable method of surface modification, it can objectively advantageously be provided that the plasma process is in the form of a cold plasma process and / or in the form of a plasma etching process, in particular an O 2 or N 2 plasma etching process. Plasma etching, in particular, is now a very well-established method that allows largely gentle material treatment only through the use of gaseous substances.

Um mögliche Rückreaktionen nach einer Oberflächenmodifikation der Strukturkomponente zu verhindern, ist es gegenständlich ebenfalls denkbar, dass ein Behandeln der Strukturkomponente während des Zusammenführens der Strukturkomponente und der Leitkomponente erfolgt. Alternativ kann der Schritt eines Behandelns der Strukturkomponente auch kurz vor oder aber bei entsprechender Verhinderung etwaiger nachteiliger Rückreaktionen auch längere Zeit vor dem Zusammenführen der Strukturkomponente und der Leitkomponente erfolgen.In order to prevent possible reverse reactions after a surface modification of the structural component, it is also conceivable that the structural component is treated while the structural component and the lead component are being brought together. Alternatively, the step of treating the structural component can also take place shortly before or, with appropriate prevention of any adverse reverse reactions, also for a longer time before the structural component and the key component are brought together.

Hinsichtlich einer vorteilhaften Ausführung eines Einbringens der Leitkomponente kann gegenständlich insbesondere vorgesehen sein, dass die Leitkomponente in flüssiger Form vorgelegt oder zugeführt wird, wobei das Zuführen vorzugsweise in Form eines Gießens, eines Sprühens oder eines Rakelns erfolgen kann. So kann die Leitkomponente bspw. in Form eines Gels vorgelegt werden, in das die Strukturkomponente eingearbeitet werden kann. Ebenso kann die Leitkomponente in Form eines Gels auch auf eine vorgelegte Strukturkomponente aufgegossen werden.With regard to an advantageous embodiment of introducing the key component, it can be provided in particular that the key component is initially introduced or supplied in liquid form, wherein the supply can preferably take place in the form of pouring, spraying or doctoring. For example, the key component can be presented in the form of a gel into which the structural component can be incorporated. Likewise, the key component in the form of a gel can also be poured onto a structural component that has been presented.

Im Rahmen der Gewährleistung einer möglichst langen Haltbarkeit sowie einer schnellen Verwendbarkeit kann gegenständlich vorteilhafte Weise ferner vorgesehen sein, dass nach dem Zusammenführen der Strukturkomponente und der Leitkomponente ein Nachbehandeln der Membranverbundschicht erfolgt, wobei das Nachbehandeln vorzugsweise in Form eines Trocknens und/oder eines Pressens ausgebildet sein kann. Ein Trocknen kann hierbei bspw. in Form eines Umlufttrocknens oder dergleichen ausgebildet sein und vorzugsweise unter Einsatz einer Heizquelle erfolgen. Es versteht sich ferner, dass neben den genannten Nachbehandlungsschritten auch weitere Schritte, wie eine nachträgliche Oberflächenbehandlung oder ein Zuschneiden oder dergleichen erfolgen kann.In the context of ensuring the longest possible shelf life and rapid usability, objectively advantageous Furthermore, it can be provided that after the structural component and the key component have been brought together, the membrane composite layer is post-treated, wherein the post-treatment can preferably be in the form of drying and / or pressing. Drying can take the form of circulating air drying or the like, for example, and preferably take place using a heat source. It is also understood that, in addition to the post-treatment steps mentioned, further steps, such as a subsequent surface treatment or cutting or the like, can also take place.

Ebenfalls Gegenstand der Erfindung ist ferner eine Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle, insbesondere herstellbar über ein voranstehend beschriebenes Verfahren. Hierbei umfasst die erfindungsgemäße Membranverbundschicht eine Leitkomponente zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht sowie eine innerhalb der Leitkomponente angeordnete Strukturkomponente zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht. Hierbei zeichnet sich die erfindungsgemäße Membranverbundschicht dadurch aus, dass die Strukturkomponente hydrophilisiert vorliegt, um die attraktiven Wechselwirkungen zwischen der Strukturkomponente und der Leitkomponente zu maximieren. Damit weist die erfindungsgemäße Membranverbundschicht die gleichen Vorteile auf, wie sie bereits ausführlich in Bezug auf das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung der Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle beschrieben worden sind.The invention also relates to a membrane composite layer for use in a fuel cell, in particular producible using a method described above. Here, the membrane composite layer according to the invention comprises a key component to ensure charge carrier transport within the membrane composite layer and a structural component arranged within the key component to ensure mechanical stability within the membrane composite layer. Here, the membrane composite layer according to the invention is characterized in that the structural component is present in hydrophilized form in order to maximize the attractive interactions between the structural component and the key component. The membrane composite layer according to the invention thus has the same advantages as have already been described in detail in relation to the method according to the invention for producing the membrane composite layer for use in a fuel cell.

Im Hinblick auf die Gewährleistung einer möglichst hohen Leitfähigkeit bei einem gleichzeitig mechanisch stabilen Aufbau kann erfindungsgemäß ferner vorgesehen sein, dass die Membranverbundschicht eine Schichtdicke von weniger als 50 µm, vorzugsweise von weniger als 30 µm, insbesondere von weniger als 20 µm aufweist. Eine möglichst geringe Schichtdicke verspricht hierbei insbesondere eine Minimierung der Verluste durch Leitwiderstände sowie eine Reduktion des nötigen Materialeinsatzes, was sich beides vorteilhaft im Hinblick auf Nachhaltigkeit und Kosten auswirkt.With a view to ensuring the highest possible conductivity with a mechanically stable structure at the same time, it can furthermore be provided according to the invention that the membrane composite layer has a layer thickness of less than 50 μm, preferably less than 30 μm, in particular less than 20 μm. A layer that is as thin as possible promises, in particular, a minimization of losses due to conductive resistors and a reduction in the use of materials, both of which have an advantageous effect in terms of sustainability and costs.

Ebenfalls Gegenstand der Erfindung ist ferner eine Brennstoffzelle, umfassend eine voranstehend beschriebene Membranverbundschicht.The invention also relates to a fuel cell comprising a composite membrane layer described above.

Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung, in der unter Bezugnahme auf die Zeichnungen Ausführungsbeispiele der Erfindung im Einzelnen beschrieben sind. Dabei können die in den Ansprüchen und in der Beschreibung erwähnten Merkmale jeweils einzeln für sich oder in beliebiger Kombination erfindungswesentlich sein.Further advantages, features and details of the invention emerge from the following description, in which exemplary embodiments of the invention are described in detail with reference to the drawings. The features mentioned in the claims and in the description can each be essential to the invention individually or in any combination.

Es zeigen:

  • 1 eine schematische Darstellung des prinzipiellen Aufbaus einer PEM-Brennstoffzelle,
  • 2 eine schematische Darstellung der einzelnen Schritte des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung einer Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle,
  • 3 eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel.
Show it:
  • 1 a schematic representation of the basic structure of a PEM fuel cell,
  • 2 a schematic representation of the individual steps of the method according to the invention for producing a membrane composite layer for use in a fuel cell,
  • 3 a schematic representation of a membrane composite layer according to the invention for use in a fuel cell according to a first embodiment.

1 zeigt eine schematische Darstellung des prinzipiellen Aufbaus einer PEM-Brennstoffzelle. 1 shows a schematic representation of the basic structure of a PEM fuel cell.

Wie aus 1 erkennbar ist, umfasst die PEM-Brennstoffzelle 1 eine zentral angeordnete Membranelektrodeneinheit 12, die aus einer Membranverbundschicht 2 und jeweils an einer Außenseite der Membranverbundschicht 2 angeordneten Katalysatorschicht 10 gebildet ist. Die Membranverbundschicht 2 umfasst hierbei eine Leitkomponente 4 sowie eine Strukturkomponente 6. Jeweils an die Katalysatorschichten 10 angeordnet, befindet sich jeweils eine Gasdiffusionslage 14, über die der Wasserstoff 16 an der Anode 22 bzw. der Sauerstoff 18 an der Kathode 20 eingeführt wird. Der an der Kathode 20 eingeführte Sauerstoff 18 wird schließlich an der Membranverbundschicht 2 mit dem an der Anode 22 eingeführten Wasserstoff 16 zu Wasser, elektrischer Energie und Wärme umgewandelt. Die elektrische Energie kann hierbei an der Anode 22 abgegriffen werden und eine Last 24 betreiben.How out 1 can be seen includes the PEM fuel cell 1 a centrally located membrane electrode unit 12th made of a membrane composite layer 2 and in each case on an outer side of the membrane composite layer 2 arranged catalyst layer 10 is formed. The membrane composite layer 2 includes a key component here 4th as well as a structural component 6th . Each to the catalyst layers 10 arranged, there is a gas diffusion layer in each case 14th over which the hydrogen 16 at the anode 22nd or the oxygen 18th at the cathode 20th is introduced. The one at the cathode 20th introduced oxygen 18th will eventually attach to the membrane composite layer 2 with the one at the anode 22nd imported hydrogen 16 converted into water, electrical energy and heat. The electrical energy can be at the anode 22nd be tapped and a burden 24 operate.

2 zeigt eine schematische Darstellung der einzelnen Schritte des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung einer Membranverbundschicht 2 zur Verwendung in einer Brennstoffzelle 1. 2 shows a schematic representation of the individual steps of the method according to the invention for producing a membrane composite layer 2 for use in a fuel cell 1 .

Hierbei umfasst das Verfahren zur Herstellung einer Membranverbundschicht 2, die eine Leitkomponente 4 zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht 2 sowie eine Strukturkomponente 6 zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht 2 aufweist, den Schritt eines Behandelns 30 der Strukturkomponente 6 mittels eines Plasmaverfahrens zur Modifizierung der Oberflächeneigenschaft der Strukturkomponente 6 sowie den Schritt eines Zusammenführens 32 der Strukturkomponente 6 und der Leitkomponente 4 zur Einarbeitung der Strukturkomponente 6 in die Leitkomponente 4, wobei die Strukturkomponente 6 im Rahmen der Modifizierung der Oberflächeneigenschaften mittels des Plasmaverfahrens hydrophilisiert wird, um eine attraktive Wechselwirkung zwischen der Strukturkomponente 6 und der Leitkomponente 4 innerhalb der Membranverbundschicht 2 zu maximieren.In this case, the method comprises the production of a membrane composite layer 2 , which is a key component 4th to ensure charge carrier transport within the membrane composite layer 2 as well as a structural component 6th to ensure mechanical stability within the membrane composite layer 2 comprises the step of treating 30th the structural component 6th by means of a plasma process to modify the surface properties of the structural component 6th as well as the step of merging 32 the structural component 6th and the key component 4th to incorporate the structural components 6th in the key component 4th , where the structural component 6th as part of the modification of the surface properties by means of the plasma process is hydrophilized in order to achieve an attractive interaction between the structural components 6th and the key component 4th within the membrane composite layer 2 to maximize.

Ferner umfasst das gegenständliche Verfahren den Schritt eines Nachbehandelns 34 der Membranverbundschicht 2, der bspw. in Form eines Trocknens und/oder eines Pressens oder dergleichen ausgebildet sein kann.The method in question also includes the step of post-treatment 34 the membrane composite layer 2 which, for example, can be designed in the form of drying and / or pressing or the like.

Bei einem Zusammenführen 32 der Strukturkomponente 6 und der Leitkomponente 4 kann ferner bspw. die Strukturkomponente 6 vorgelegt werden und anschließend die Leitkomponente 4 zugeführt werden, wobei die Strukturkomponente 6 dann vorzugsweise mit der Leitkomponente 4 imprägniert wird.When merging 32 the structural component 6th and the key component 4th can also, for example, the structural component 6th and then the key component 4th are supplied, the structural component 6th then preferably with the key component 4th is impregnated.

Das gegenständliche Plasmaverfahren kann ferner in Form eines Kaltplasmaverfahrens und/oder in Form eines Plasmaätzverfahrens, insbesondere eines O2- oder N2-Plasmaätzverfahrens gebildet sein. The plasma process in question can also be in the form of a cold plasma process and / or in the form of a plasma etching process, in particular an O 2 or N 2 plasma etching process.

Das gegenständliche Behandeln 30 der Strukturkomponente 6 kann vorliegend ferner insbesondere während des Zusammenführens 32 der Strukturkomponente 6 und der Leitkomponente 4 erfolgen, um bspw. ungewollte Rück- bzw. Nebenreaktionen zu unterbinden.Objective treatment 30th the structural component 6th can also be present in particular during the merging 32 the structural component 6th and the key component 4th take place, for example. To prevent unwanted back or side reactions.

Die Leitkomponente 4 kann ferner bspw. in flüssiger Form vorgelegt oder zugeführt werden, wobei das Zuführen vorzugsweise in Form eines Gießens, eines Sprühens oder eines Rakelns erfolgen kann.The key component 4th can furthermore, for example, be presented or supplied in liquid form, wherein the supply can preferably take place in the form of pouring, spraying or knife-coating.

3 zeigt eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Membranverbundschicht 2 für den Einsatz in einer Brennstoffzelle 1 gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel. 3 shows a schematic representation of a membrane composite layer according to the invention 2 for use in a fuel cell 1 according to a first embodiment.

Hierbei umfasst die erfindungsgemäße Membranverbundschicht 2 zur Verwendung in einer Brennstoffzelle 1 eine Leitkomponente 4 zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht 2 sowie eine innerhalb der Leitkomponente 4 angeordnete Strukturkomponente 6 zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht 2, wobei die Strukturkomponente 6 vorliegend hydrophilisiert vorliegt, um die attraktiven Wechselwirkungen zwischen der Strukturkomponente 6 und der Leitkomponente 4 zu maximieren. Die Hydrophilisierung ist vorliegend anhand dem in der Vergrößerung erkennbaren hydrophilisierten Bereich 8 dargestellt. Es versteht sich, dass neben diesem hydrophilisierten Bereich 8 vorteilhafterweise noch eine Mehrzahl, insbesondere eine Vielzahl an weiteren hydrophilisierten Bereichen 8, bis hin zur vollständigen Oberflächenhydrophilisierung, innerhalb der Membranverbundschicht 2 angeordnet sind.The membrane composite layer according to the invention comprises here 2 for use in a fuel cell 1 a key component 4th to ensure charge carrier transport within the membrane composite layer 2 as well as one within the key component 4th arranged structural component 6th to ensure mechanical stability within the membrane composite layer 2 , where the structural component 6th present hydrophilized is present to the attractive interactions between the structural component 6th and the key component 4th to maximize. In the present case, the hydrophilization is based on the hydrophilized area recognizable in the enlargement 8th shown. It goes without saying that in addition to this hydrophilized area 8th advantageously also a plurality, in particular a plurality of further hydrophilized areas 8th , up to complete surface hydrophilization, within the membrane composite layer 2 are arranged.

Die Leitkomponente 4 ist vorliegend in Form eines lonomers gebildet, wobei das lonomer hierbei zumindest tlw. in Form eines perfluorierten protonenleitfähigen Polymers, vorzugsweise zumindest tlw. in Form einer perfluorierten Polysulfonsäure, insbesondere zumindest tlw. aus Nafion, Flemion, Dyneon oder Aquivion gebildet sein kann.The key component 4th is presently formed in the form of an ionomer, the ionomer here being at least partly in the form of a perfluorinated proton-conductive polymer, preferably at least partly in the form of a perfluorinated polysulfonic acid, in particular at least partly from Nafion, Flemion, Dyneon or Aquivion.

Die Strukturkomponente 6 ist vorliegend ferner in Form eines mechanisch stabilen Kunststoffes, bspw. zumindest tlw. aus PTFE, PVDF oder PE gebildet.The structural component 6th is also present in the form of a mechanically stable plastic, for example at least partly made of PTFE, PVDF or PE.

Hierbei ist die Strukturkomponente 6 vorzugsweise in Form einer porösen Struktur, wie vorliegend dargestellt in Form von Fasern bzw. gestreckten Folien gebildet. Alternativ kann auch eine Ausbildung in Form von Fasermatten oder dergleichen vorgesehen sein.Here is the structural component 6th preferably in the form of a porous structure, as shown here in the form of fibers or stretched films. Alternatively, a design in the form of fiber mats or the like can also be provided.

Da die vorliegende Membranverbundschicht 2 neben der Leitkomponente 4 die Strukturkomponente 6 umfasst, kann sie hierbei Schichtdicken von weniger als 50 µm, vorzugsweise weniger als 30 µm, insbesondere weniger 20 µm aufweisen, ohne dass sie an mechanischer Stabilität verliert.As the present membrane composite layer 2 next to the key component 4th the structural component 6th comprises, it can have layer thicknesses of less than 50 μm, preferably less than 30 μm, in particular less than 20 μm, without losing mechanical stability.

Mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung einer Membranverbundschicht bzw. der erfindungsgemäßen Membranverbundschicht zur Verwendung in einer Brennstoffzelle ist es insbesondere möglich, durch eine Hydrophilisierung der Oberfläche einer Strukturkomponente innerhalb der Membranverbundschicht eine deutlich bessere Grenzflächenwechselwirkung zwischen einer Leitkomponente und der Strukturkomponente herbeizuführen, was sich in deutlich verbesserten mechanischen Eigenschaften und insbesondere in einer verlängerten Lebensdauer der Verbundschicht bemerkbar macht.By means of the method according to the invention for producing a membrane composite layer or the membrane composite layer according to the invention for use in a fuel cell, it is in particular possible, by hydrophilizing the surface of a structural component within the membrane composite layer, to bring about a significantly better interfacial interaction between a key component and the structural component, which is significantly improved makes mechanical properties and in particular in a prolonged service life of the composite layer noticeable.

Claims (11)

Verfahren zur Herstellung einer Membranverbundschicht (2) zur Verwendung in einer Brennstoffzelle (1), wobei die Membranverbundschicht (2) eine Leitkomponente (4) zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht (2) sowie eine Strukturkomponente (6) zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht (2) aufweist, umfassend die Schritte: - Behandeln (30) der Strukturkomponente (6) mittels eines Plasmaverfahrens zur Modifizierung der Oberflächeneigenschaft der Strukturkomponente (6), - Zusammenführen (32) der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) zur Einarbeitung der Strukturkomponente (6) in die Leitkomponente (4), dadurch gekennzeichnet, dass die Strukturkomponente (6) im Rahmen der Modifizierung der Oberflächeneigenschaft mittels des Plasmaverfahrens hydrophilisiert wird, um eine attraktive Wechselwirkung zwischen der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) innerhalb der Membranverbundschicht (2) zu maximieren.Method for producing a membrane composite layer (2) for use in a fuel cell (1), the membrane composite layer (2) having a key component (4) to ensure charge carrier transport within the membrane composite layer (2) and a structural component (6) to ensure mechanical stability within of the composite membrane layer (2), comprising the steps: - treating (30) the structural component (6) by means of a plasma process to modify the surface property of the structural component (6), - bringing together (32) the structural component (6) and the key component (4) to incorporate the Structural component (6) in the key component (4), characterized in that the structural component (6) is hydrophilized as part of the modification of the surface property by means of the plasma process in order to achieve an attractive interaction between the structural component (6) and the key component (4) within the Maximize membrane composite layer (2). Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Leitkomponente (4) in Form eines lonomers gebildet ist, wobei das lonomer vorzugsweise zumindest tlw. in Form eines perfluorierten protonenleitfähigen Polymers, besonders bevorzugt zumindest tlw. in Form einer perfluorierten Polysulfonsäure, insbesondere zumindest tlw. aus Nafion, Flemion, Dyneon oder Aquivion gebildet ist.Procedure according to Claim 1 , characterized in that the key component (4) is formed in the form of an ionomer, the ionomer preferably at least partly in the form of a perfluorinated proton-conductive polymer, particularly preferably at least partly in the form of a perfluorinated polysulfonic acid, in particular at least partly made of Nafion, Flemion , Dyneon or Aquivion. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Strukturkomponente (6) in Form eines mechanisch stabilen Kunststoffes, vorzugsweise zumindest tlw. aus PTFE, PVDF oder PE gebildet ist.Procedure according to Claim 1 or 2 , characterized in that the structural component (6) is in the form of a mechanically stable plastic, preferably at least partly made of PTFE, PVDF or PE. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Strukturkomponente (6) in Form einer porösen Struktur, vorzugsweise in Form von Fasern und/oder Fasermatten und/oder gestreckten Folien gebildet ist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the structural component (6) is formed in the form of a porous structure, preferably in the form of fibers and / or fiber mats and / or stretched films. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei einem Zusammenführen (32) der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4), die Strukturkomponente (6) vorgelegt wird und anschließend die Leitkomponente (4) zugeführt wird, wobei die Strukturkomponente (6) vorzugsweise mit der Leitkomponente (4) imprägniert wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that when the structural component (6) and the key component (4) are brought together (32), the structural component (6) is presented and then the key component (4) is supplied, the structural component ( 6) is preferably impregnated with the key component (4). Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Plasmaverfahren in Form eines Kaltplasmaverfahrens und/oder in Form eines Plasmaätzverfahrens, insbesondere eines O2- oder N2-Plasmaätzverfahrens gebildet ist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the plasma process is in the form of a cold plasma process and / or in the form of a plasma etching process, in particular an O 2 or N 2 plasma etching process. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Behandeln (30) der Strukturkomponente (6) während des Zusammenführens (32) der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) erfolgt.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the structural component (6) is treated (30) while the structural component (6) and the key component (4) are brought together (32). Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Leitkomponente (4) in flüssiger Form vorgelegt oder zugeführt wird, wobei das Zuführen vorzugsweise in Form eines Gießens, eines Sprühens oder eines Rakelns erfolgt.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the key component (4) is presented or supplied in liquid form, the supply preferably taking place in the form of pouring, spraying or doctoring. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Zusammenführen (32) der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) ein Nachbehandeln (34) der Membranverbundschicht (2) erfolgt, wobei ein Nachbehandeln (34) vorzugsweise in Form eines Trocknens und/oder Pressens gebildet ist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that after the structural component (6) and the key component (4) have been brought together (32), the membrane composite layer (2) is post-treated (34), with post-treatment (34) preferably in the form of a Drying and / or pressing is formed. Membranverbundschicht (2) zur Verwendung in einer Brennstoffzelle (1), insbesondere herstellbar über ein Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, umfassend: - eine Leitkomponente (4) zur Gewährleistung eines Ladungsträgertransportes innerhalb der Membranverbundschicht (2), - eine innerhalb der Leitkomponente (4) angeordnete Strukturkomponente (6) zur Gewährleistung einer mechanischen Stabilität innerhalb der Membranverbundschicht (2), dadurch gekennzeichnet, dass die Strukturkomponente (6) hydrophilisiert vorliegt, um die attraktiven Wechselwirkungen zwischen der Strukturkomponente (6) und der Leitkomponente (4) zu maximieren.Membrane composite layer (2) for use in a fuel cell (1), in particular producible by a method according to one of the Claims 1 to 9 , comprising: - a key component (4) to ensure charge carrier transport within the composite membrane layer (2), - a structural component (6) arranged within the key component (4) to ensure mechanical stability within the composite membrane layer (2), characterized in that the Structural component (6) is present in hydrophilized form in order to maximize the attractive interactions between the structural component (6) and the key component (4). Membranverbundschicht (2) nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Membranverbundschicht (2) eine Schichtdicke von weniger als 50 µm, vorzugsweise weniger als 30 µm, insbesondere weniger als 20 µm aufweist.Membrane composite layer (2) after Claim 10 , characterized in that the membrane composite layer (2) has a layer thickness of less than 50 µm, preferably less than 30 µm, in particular less than 20 µm.
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