DE102018217258A1 - Half cell for an electrochemical device - Google Patents

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Abstract

Halbzelle (11, 12) für eine elektrochemische Vorrichtung, aufweisend:eine Katalysatorschicht (2) zum Kontaktieren mit einer ionenleitenden Membran (1);eine Fluidverteilerschicht (6, 8), die so in der Halbzelle (11, 12) angeordnet ist,dass die Fluidverteilerschicht (6, 8) den vollständigen Fluidstrom der Halbzelle (11, 12) der elektrochemischen Vorrichtung trägt, und die eine offen poröse Grundstruktur aufweist, wobei die offen poröse Grundstruktur aus genau einem Werkstoff besteht; über die gesamte Fluidverteilerschicht (6, 8) genau eine formähnliche Morphologie aufweist; undeine mikroporöse Funktionsschicht (3, 7), die sowohl die Katalysatorschicht (2) als auch die der Membran (1) zugewandten Seite der Fluidverteilerschicht (6, 8) direkt kontaktiert.Half cell (11, 12) for an electrochemical device, comprising: a catalyst layer (2) for contacting an ion-conducting membrane (1); a fluid distribution layer (6, 8) which is arranged in the half cell (11, 12) such that the fluid distribution layer (6, 8) carries the complete fluid flow of the half cell (11, 12) of the electrochemical device, and which has an open-porous basic structure, the open-porous basic structure consisting of exactly one material; has a shape-like morphology over the entire fluid distribution layer (6, 8); anda microporous functional layer (3, 7) which directly contacts both the catalyst layer (2) and the side of the fluid distribution layer (6, 8) facing the membrane (1).

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft den Aufbau einer Halbzelle für eine elektrochemische Vorrichtung wie z. B. einer PEM-, SOFC-, Hochtemperatur- oder Niedertemperatur - Brennstoffzelle, einem Elektrolyseur oder einer Redox-Flow-Batterie.The present invention relates to the construction of a half cell for an electrochemical device such. B. a PEM, SOFC, high temperature or low temperature fuel cell, an electrolyser or a redox flow battery.

Stand der TechnikState of the art

Brennstoffzellen oder Batterien als Beispiele elektrochemischer Vorrichtungen werden typischerweise als elektrische Stromquellen für die Versorgung von Elektromotoren oder Maschinen verwendet. Dabei sind Elektroantriebe zunehmend Bestandteil eines Fahrzeugantriebs für Elektrofahrräder, Elektroautos, Hybridfahrzeuge und dergleichen.Fuel cells or batteries as examples of electrochemical devices are typically used as electrical power sources for the supply of electric motors or machines. Electric drives are increasingly part of a vehicle drive for electric bicycles, electric cars, hybrid vehicles and the like.

Bei der Weiterentwicklung insbesondere von PEM-Brennstoffzellen, d. h. einer Protonen-Austausch-Membran-Brennstoffzelle (PEM; für Englisch „protonexchange-membran“), zur höheren Leistungsabgabe kommt dem Wassermanagement in der Kathodenhalbzelle eine besondere Bedeutung zu, da bei ungenügender Abführung des Wassers, das an der Kathode gebildet wird, die Katalysatorschicht derart mit Wasser geflutet wird, dass die Leistung der Brennstoffzelle bei hohen elektrischen Strömen zusammenbricht.In the further development of PEM fuel cells, in particular. H. a proton exchange membrane fuel cell (PEM; for English "protonexchange membrane"), for the higher power output, water management in the cathode half-cell is of particular importance because the catalyst layer is insufficiently drained of the water that is formed on the cathode is flooded with water in such a way that the performance of the fuel cell collapses at high electrical currents.

Beim konventionellen Aufbau einer Brennstoffzelle mit Kanal-Steg-Strukturen für die Zuführung und den Abtransport des Gas- bzw. Fluidstroms der Reaktionsgase zusammen mit dem Wasser gewährleistet die üblicherweise verwendete Gasdiffusionslage, GDL, eine Verteilung dieser Gase auch unter die Stegbereiche der kanalförmigen Fluidverteiler.In the conventional construction of a fuel cell with channel-web structures for the supply and removal of the gas or fluid stream of the reaction gases together with the water, the gas diffusion layer, GDL, which is usually used, ensures that these gases are also distributed among the web areas of the channel-shaped fluid distributors.

In neuerer Zeit werden auch offene poröse Metallstrukturen in der Schichtabfolge des Aufbaus von Brennstoffzellen eingesetzt, um die Verteilung und die Versorgung der Prozessgase zu unterstützen und die Kanal-Steg-Strukturen zu ersetzen.In recent times, open porous metal structures have also been used in the layer sequence of the construction of fuel cells in order to support the distribution and supply of the process gases and to replace the channel-bridge structures.

Die DE 10 2015 226 753 A1 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung einer Strömungsplatte für eine Brennstoffzelle mit einer Vielzahl von Gasleitstegen und mit zumindest einer, auf den Gasleitstegen angeordneten, elektrisch leitenden und porösen Schichteinheit. Es wird vorgeschlagen, dass eine Geometrie und/oder eine Struktur der Schichteinheit während eines Materialauftrags auf die Gasleitstege erzeugt wird.The DE 10 2015 226 753 A1 describes a method for producing a flow plate for a fuel cell with a multiplicity of gas guide webs and with at least one electrically conductive and porous layer unit arranged on the gas guide webs. It is proposed that a geometry and / or a structure of the layer unit be generated during the application of material to the gas guide webs.

Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, mittels offen poröser Schichten einen Schichtaufbau einer Halbzelle einer elektrochemischen Vorrichtung anzugeben, die eine höhere Leistungsdichte bereitstellt und kostengünstig herstellbar ist.It is the object of the present invention to provide, by means of open porous layers, a layer structure of a half cell of an electrochemical device, which provides a higher power density and can be produced inexpensively.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Erfindungsgemäß wird eine Halbzelle für eine elektrochemische Vorrichtung gemäß den Merkmalen des unabhängigen Anspruchs 1 angegeben, die zumindest zum Teil die genannten Aufgaben löst. Vorteilhafte Ausgestaltungen sind Gegenstand der abhängigen Ansprüche sowie der nachfolgenden Beschreibung.According to the invention, a half-cell for an electrochemical device is specified according to the features of independent claim 1, which at least partially solves the stated problems. Advantageous refinements are the subject of the dependent claims and the following description.

Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, dass eine konventionelle Gasdiffusionslage im Aufbau einer Halbzelle, die eine Fluidverteilerschicht mit offen poröser Grundstruktur zur Prozess-Fluidversorgung vorsieht, bei entsprechenden Anpassungen im Aufbau, entfallen kann.The invention is based on the knowledge that a conventional gas diffusion layer in the structure of a half cell, which provides a fluid distribution layer with an open porous basic structure for process fluid supply, can be dispensed with, if the structure is adapted accordingly.

Die vorliegende Erfindung stellt eine Halbzelle für eine elektrochemische Vorrichtung bereit, die eine Katalysatorschicht zum Kontaktieren mit einer ionenleitenden Membran, einer Fluidverteilerschicht und einer mikroporösen Funktionsschicht beinhaltet.The present invention provides a half cell for an electrochemical device that includes a catalyst layer for contacting an ion conducting membrane, a fluid distribution layer, and a microporous functional layer.

Dabei definiert sich eine Halbzelle als aus zwei oder mehreren in Serie geschalteten, elektrisch leitenden Phasen zu bestehen, zwischen denen Ladungsträger ausgetauscht werden können. Eine der Endphasen ist ein Elektronenleiter, d. h. eine Elektrode, die andere ein Elektrolyt. Bei einer PEM-Brennstoffzelle entspricht die Protonen-Austausch-Membran dem Elektrolyt und eine bipolare Platte, die mit einer elektrisch leitfähigen Fluidverteilerschicht elektrisch kontaktierbar ist, stellt die elektrisch leitende Phase dar.A half cell defines itself as consisting of two or more electrically conductive phases connected in series, between which charge carriers can be exchanged. One of the final phases is an electron conductor, i.e. H. one electrode, the other an electrolyte. In a PEM fuel cell, the proton exchange membrane corresponds to the electrolyte and a bipolar plate that can be electrically contacted with an electrically conductive fluid distribution layer represents the electrically conductive phase.

Entsprechend der vorliegenden Erfindung ist die Fluidverteilerschicht so in der Halbzelle angeordnet, dass die Fluidverteilerschicht den vollständigen Fluidstrom der Halbzelle der elektrochemischen Vorrichtung trägt. Das heißt, der Gasstrom der Prozessgase wird zusammen mit dem Prozesswasser, das bei der elektrochemischen Reaktion entsteht, oder auch den Prozessgasen zugeführt wird, vollständig innerhalb der Fluidverteilerschicht transportiert. Die Halbzelle der elektrochemischen Vorrichtung sieht also keine zusätzliche Kanalstruktur für den Fluidstrom vor. Die gute elektrische Leitfähigkeit der Fluidverteilerschicht wird durch eine entsprechende Materialauswahl für die offen porösen Grundstruktur erreicht und gewährleistet den elektrischen Stromtransport von der Katalysatorschicht zu einer bipolaren Platte, die die Elektrode für die Halbzelle darstellt.According to the present invention, the fluid distribution layer is arranged in the half cell such that the fluid distribution layer carries the complete fluid flow of the half cell of the electrochemical device. This means that the gas flow of the process gases is transported together with the process water, which arises during the electrochemical reaction or is also supplied to the process gases, completely within the fluid distribution layer. The half cell of the electrochemical device therefore does not provide any additional channel structure for the fluid flow. The good electrical conductivity of the fluid distribution layer is achieved by a suitable choice of material for the open porous basic structure and ensures the electrical current transport from the catalyst layer to a bipolar plate, which is the electrode for the half cell.

Diese Fluidverteilerstruktur weist eine offen poröse Grundstruktur auf und besteht aus genau einem Werkstoff. Das heißt, um die Struktur aufzubauen, wird genau ein Werkstoff verwendet, der die räumliche Struktur der Schicht definiert. Diese Grundstruktur wird dann gegebenenfalls noch mittels zusätzlicher Werkstoffe beschichtet oder es werden noch Werkstoffe in die Grundstruktur eingebracht, um z. B. die Grundstruktur gegen Korrosion zu schützen oder um die Fluidverteilerstruktur hydrophob einzustellen.This fluid distribution structure has an openly porous basic structure and consists of exactly one material. This means that exactly one material is used to build up the structure, which defines the spatial structure of the layer. This basic structure is then optionally coated with additional materials or it is still materials introduced into the basic structure in order to z. B. to protect the basic structure against corrosion or to make the fluid distribution structure hydrophobic.

Außerdem weist die Grundstruktur über die gesamte Fluidverteilerschicht genau eine formähnliche Morphologie auf. Das bedeutet, dass die offen durchlässigen Poren, die von der offen porösen Grundstruktur gebildet werden, nur einen Typ von Poren aufweisen, die sich in ihrer dreidimensionalen Gestalt ähnlich sind. In addition, the basic structure has a shape-like morphology over the entire fluid distribution layer. This means that the openly permeable pores which are formed by the openly porous basic structure have only one type of pores which are similar in their three-dimensional shape.

Dabei beinhaltet der Begriff „Pore“ jeglich geformten strukturkennzeichnenden Hohlraum der offen porösen Grundstruktur.The term “pore” includes any shape-defining cavity of the open porous basic structure.

Eine offen poröse Struktur weist eine Vielzahl von Poren d. h. Hohlräumen auf, die insbesondere fluidtechnisch untereinander und/oder mit einer Umgebung verbunden sind.
Mikroskopisch bedeutet dies, dass in offen poröse Strukturen praktisch jede der Zellen bzw. Poren der Struktur mindestens zwei Öffnungen oder zerstörte Flächen aufweist.An openly porous structure has a large number of pores, ie cavities, which are connected to one another and / or to an environment in particular in terms of fluid technology.
Microscopically, this means that in openly porous structures practically each of the cells or pores of the structure has at least two openings or destroyed surfaces.

Die Formähnlichkeit der Morphologie bezieht sich somit nicht auf die Größe der Poren oder die Größenverteilungen der Poren, die in unterschiedlichen Bereichen der Schicht verschiedene Größen bzw. Größenverteilungen aufweisen können, sondern größenunabhängige morphologische Kriterien wie Art der Zellen, die Anordnung und Form der Zellstege und Zellwände. Eine solche formähnliche Morphologie kann z. B. dadurch erreicht werden, dass die Grundstruktur mittels nur eines Produktionsprozesses hergestellt wird.The shape similarity of the morphology therefore does not refer to the size of the pores or the size distributions of the pores, which can have different sizes or size distributions in different areas of the layer, but rather size-independent morphological criteria such as the type of cells, the arrangement and shape of the cell webs and cell walls . Such a shape-like morphology can e.g. B. can be achieved in that the basic structure is produced by means of only one production process.

Die mikroporöse Funktionsschicht der Halbzelle für eine elektrochemische Vorrichtung ist so gestaltet, dass sie sowohl die Katalysatorschicht als auch die der Membran zugewandten Seite der Fluidverteilerschicht direkt kontaktiert. Diese Kontaktierung erfolgt sowohl elektrisch als auch mechanisch.The microporous functional layer of the half cell for an electrochemical device is designed such that it directly contacts both the catalyst layer and the side of the fluid distribution layer facing the membrane. This contact is made both electrically and mechanically.

Dabei definiert sich die mikroporöse Funktionsschicht vor allem über ihre Eigenschaften, nämlich einen guten Elektronentransport von der Katalysatorschicht zur Fluidverteilerschicht bereitzustellen und das Wassermanagement an der der Membran abgewandten Seite der Katalysatorschicht zu unterstützen.The microporous functional layer is defined above all by its properties, namely to provide good electron transport from the catalyst layer to the fluid distribution layer and to support water management on the side of the catalyst layer facing away from the membrane.

Ein solcher Aufbau der Halbzelle für eine elektrochemische Vorrichtung ermöglicht die üblicherweise verwendete Gasdiffusionslage ohne Einbußen bei der Funktion der Brennstoffzelle im Aufbau der Halbzelle wegzulassen. Eine Gasdiffusionslage wird typischerweise aus hydrophobierten Kohlenstofffasern gebildet und weist eine typische Dicke von kleiner als 1 mm, genauer von 0,1 mm bis 0,3 mm, auf. Folglich kann die Halbzelle, die ohne diese Gasdiffusionslage aufgebaut ist, entsprechend kleiner aufgebaut werden und somit bei gleicher Leistung, z. B. von der gesamten Brennstoffzelle, eine höhere volumetrische Leistungsdichte aufweisen.Such a construction of the half cell for an electrochemical device makes it possible to omit the gas diffusion layer that is usually used without sacrificing the function of the fuel cell in the construction of the half cell. A gas diffusion layer is typically formed from hydrophobized carbon fibers and has a typical thickness of less than 1 mm, more precisely from 0.1 mm to 0.3 mm. Consequently, the half-cell, which is constructed without this gas diffusion layer, can be constructed correspondingly smaller and thus with the same power, for. B. of the entire fuel cell, have a higher volumetric power density.

Gemäß einer Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, die mikroporöse Funktionsschicht vollständig zwischen der Katalysatorschicht und der Fluidverteilerschicht anzuordnen. Somit kontaktiert die mikroporöse Funktionsschicht auf ihrer der Membran zugewandten Seite die Katalysatorschicht und auf ihrer der Membran abgewandten Seite die Flu idverteilerschicht.According to one embodiment of the invention, it is proposed to arrange the microporous functional layer completely between the catalyst layer and the fluid distribution layer. Thus, the microporous functional layer contacts the catalyst layer on its side facing the membrane and the fluid distribution layer on its side facing away from the membrane.

Eine typische mikroporöse Funktionsschicht wird durch hydrophobierte Kohlepartikel gebildet und gewöhnlich als mikroporöse Schicht, MPL (für Englisch „microporous layer“), bezeichnet. Die Verringerung des elektrischen Widerstandes von der Katalysatorschicht zur Fluidverteilerschicht wird dabei mittels der kleinen elektrisch leitfähigen Strukturen der hydrophobierten Kohlepartikel in Kontakt mit den aktiven Katalysatorpartikeln der Katalysatorschicht erreicht. Damit sammelt die mikroporöse Funktionsschicht den elektrischen Strom, um ihn an die Fluidverteilerschicht, die einen geringeren spezifischen elektrischen Widerstand aufweist, weiterzugeben.A typical microporous functional layer is formed by hydrophobized carbon particles and is usually referred to as a microporous layer, MPL (for “microporous layer”). The reduction in the electrical resistance from the catalyst layer to the fluid distribution layer is achieved by means of the small electrically conductive structures of the hydrophobized carbon particles in contact with the active catalyst particles of the catalyst layer. The microporous functional layer thus collects the electrical current in order to pass it on to the fluid distribution layer, which has a lower specific electrical resistance.

Durch den direkten Kontakt zwischen der mikroporösen Funktionsschicht und der Fluidverteilerschicht wird keine Gasdiffusionslage benötigt, und die Halbzelle entsprechend kleiner, d.h. die Gesamtschichtabfolge wird dünner.Due to the direct contact between the microporous functional layer and the fluid distribution layer, no gas diffusion layer is required, and the half cell is correspondingly smaller, i.e. the overall layer sequence becomes thinner.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, die mikroporöse Funktionsschicht zumindest teilweise innerhalb der Fluidverteilerschicht anzuordnen. Dabei werden oberflächennahe Bereiche der Fluidverteilerschicht mit Komponenten der mikroporösen Funktionsschicht belegt. Somit kann eine stabile Verbindung der beiden Schichten erreicht werden, was die Montage der Halbzelle der elektrischen Vorrichtung erleichtert. Außerdem ist dadurch das Wassermanagement in diesen oberflächennahen Bereichen der Fluidverteilerschicht gewährleistet.According to a further embodiment of the invention, it is proposed to arrange the microporous functional layer at least partially within the fluid distribution layer. Areas near the surface of the fluid distribution layer are covered with components of the microporous functional layer. A stable connection of the two layers can thus be achieved, which facilitates the assembly of the half cell of the electrical device. This also ensures water management in these areas of the fluid distribution layer near the surface.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass die mikroporöse Funktionsschicht vollständig innerhalb der Fluidverteilerschicht angeordnet ist. Dabei werden oberflächennahe Bereiche der Fluidverteilerschicht auf der der Membran zugewandten Seite mit Komponenten der mikroporösen Funktionsschicht innerhalb der offenen Poren belegt, ohne dass eine durchgängige mikroporöse Funktionsschicht zwischen der Katalysatorschicht und der Fluidverteilerschicht angeordnet ist.
Außer durch einer offensichtlich besonders stabile Verbindung der beiden Schichten kann hier zudem die höhere spezifische elektrische Leitfähigkeit der Fluidverteilerstruktur besonders vorteilhaft mit der mikroporösen Funktionsschicht zusammenwirken, um einen geringen elektrischen Gesamtwiderstand der Halbzelle und somit geringe elektrische Verluste zu erreichen.According to a further embodiment of the invention, it is proposed that the microporous functional layer be arranged entirely within the fluid distribution layer. In this case, areas of the fluid distribution layer near the surface on the side facing the membrane are coated with components of the microporous functional layer within the open pores without a continuous microporous functional layer being arranged between the catalyst layer and the fluid distribution layer.
In addition to an apparently particularly stable connection of the two layers, the higher specific electrical conductivity of the fluid distribution structure can also cooperate particularly advantageously with the microporous functional layer in order to achieve a low total electrical resistance of the half cell and thus low electrical losses.

In einer Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass die offen poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht (6, 8) eine einheitliche Verteilung der Größe von Poren über die gesamte Fluidverteilerschicht (6, 8) aufweist. Für die Funktion der Fluidverteilerstruktur zur Versorgung mit den Prozessgasen, muss die Porosität der Grundstruktur groß gewählt werden, was nur mit großen Poren bzw. Hohlräumen erreicht werden kann. Diese großen Poren bedingen dann in Kontakt mit der mikroporösen Funktionsschicht, dass der Abtransport des Wassers von der Katalysatorschicht besonders gut eingerichtet und die Versorgung mit dem Prozessgas über die gesamte Fläche der elektrochemischen Vorrichtung gewährleistet ist.In an embodiment of the invention it is proposed that the open porous basic structure of the fluid distribution layer ( 6 , 8th ) a uniform distribution of the size of pores over the entire fluid distribution layer ( 6 , 8th ) having. For the function of the fluid distribution structure to supply the process gases, the porosity of the basic structure must be large, which can only be achieved with large pores or cavities. In contact with the microporous functional layer, these large pores then ensure that the removal of the water from the catalyst layer is particularly well established and that the supply of the process gas is ensured over the entire surface of the electrochemical device.

In einer Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass die offen poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht in Richtung der Membran eine Verteilung der Größe von Poren aufweist, die gleichmäßig über die Dicke der Fluidverteilerschicht zu kleiner werdenden Poren hin verschoben ist.In one embodiment of the invention, it is proposed that the openly porous basic structure of the fluid distribution layer in the direction of the membrane has a distribution of the size of pores that is evenly shifted across the thickness of the fluid distribution layer towards smaller pores.

Eine Fluidverteilerschicht mit Poren wird immer eine gewisse Verteilung der Größe der Poren aufweisen. Die Fluidverteilerschicht ist so eingerichtet, dass die Verteilung der Größe der Poren zu kleiner werdenden Poren, in einem gleichmäßigen Verlauf über die Dicke der Fluidverteilerschicht hinweg, verschoben ist, je näher ein Teilbereich der Fluidverteilerschicht in Richtung Membran betrachtet wird.A fluid distribution layer with pores will always have a certain distribution of the size of the pores. The fluid distribution layer is set up in such a way that the distribution of the size of the pores to smaller pores is shifted in a uniform course over the thickness of the fluid distribution layer, the closer a subarea of the fluid distribution layer is considered in the direction of the membrane.

Damit wird erreicht, dass die Kapillarwirkung, die aus der resultierenden geringeren membranseitigen Porosität folgt, beim Wassermanagement helfen kann. Denn das bei der katalytischen Reaktion in der Katalysatorschicht einer Kathode einer Brennstoffzelle entstehende Wasser, wird dann von der Katalysatorschicht in Richtung größerer Porosität abtransportiert.This means that the capillary action resulting from the resulting lower membrane-side porosity can help with water management. This is because the water formed during the catalytic reaction in the catalyst layer of a cathode of a fuel cell is then transported away from the catalyst layer in the direction of greater porosity.

Somit lässt sich über den Verlauf der Porosität das Management des Wasserhaushaltes entsprechend den Anforderungen an z. B. eine PEM-Brennstoffzelle einstellen.Thus, the management of the water balance according to the requirements of z. B. adjust a PEM fuel cell.

In einer Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass die offen poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht in Richtung der Membran eine Verteilung der Größe von Poren aufweist, die stufenförmig über die Dicke der Membran zu kleiner werdenden Poren hin verschoben ist. Daraus resultieren ähnliche Wirkungen und Vorteile, wie es für das vorherige Ausführungsbeispiel mit dem gleichmäßigen Verlauf der Größe der Poren dargestellt wurde. In Abhängigkeit von dem für die Grundstruktur gewählten Material kann es jedoch einfacher sein, eine solche Fluidverteilerschicht mit stufenförmiger Verteilung der Größe der Poren in der offen-porösen Grundstruktur zu realisieren. Dies kann z. B. durch die Fertigung dünner Schichten mit formähnlicher Morphologie erreicht werden, die unterschiedliche Porengrößen aufweisen und z. B. über einen Sinterprozess miteinander verbunden werden.In one embodiment of the invention, it is proposed that the openly porous basic structure of the fluid distribution layer in the direction of the membrane has a distribution of the size of pores, which is shifted in steps in the direction of the thickness of the membrane towards smaller pores. This results in similar effects and advantages as was shown for the previous exemplary embodiment with the uniform course of the size of the pores. Depending on the material chosen for the basic structure, however, it may be easier to implement such a fluid distribution layer with a step-like distribution of the size of the pores in the open-porous basic structure. This can e.g. B. can be achieved by manufacturing thin layers with shape-like morphology, which have different pore sizes and z. B. are connected to each other via a sintering process.

In einer Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass der Werkstoff der porösen Grundstruktur elektrisch leitfähig ist. Damit wird schon mit der Grundstruktur erreicht, dass die Fluidverteilerschicht die für die Funktion als Leiter des elektrokatalytisch erzeugten Stroms notwendige elektrische Leitfähigkeit aufweist. Alternativ kann die Grundstruktur auch nicht elektrisch leitfähig sein und durch eine Beschichtung mit elektrisch leitfähigem Material elektrisch leitfähig eingerichtet werden.In one embodiment of the invention, it is proposed that the material of the porous basic structure is electrically conductive. It is already achieved with the basic structure that the fluid distribution layer has the electrical conductivity necessary for the function as a conductor of the electrocatalytically generated current. Alternatively, the basic structure can also be non-electrically conductive and can be made electrically conductive by coating it with electrically conductive material.

In einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass der Werkstoff der porösen Grundstruktur Edelstahl oder Titan oder nitridiertes Titan oder Kohlenstoff aufweist. Diese Materialien sind für die Funktion als Fluidverteilerschicht auf Grund ihrer Korrosionsbeständigkeit besonders geeignet. Durch zusätzliche Beschichtung der Grundstruktur mit geeigneten Werkstoffen lässt sich die Korrosionsbeständigkeit der Fluidverteilerschicht noch steigern.In a further embodiment of the invention it is proposed that the material of the porous basic structure comprises stainless steel or titanium or nitrided titanium or carbon. These materials are particularly suitable for the function as a fluid distribution layer due to their corrosion resistance. The corrosion resistance of the fluid distribution layer can be increased even further by coating the basic structure with suitable materials.

Die offen poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht kann auch mittels Streckmetallen, Netzen und Drahtgeweben der schon genannten Werkstoffe realisiert werden.The open porous basic structure of the fluid distribution layer can also be realized by means of expanded metals, nets and wire meshes of the materials already mentioned.

Außerdem wird in einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung vorgeschlagen, die Fluidverteilerschicht mittels einer Beschichtung mit geeignetem Material, z. B. auf der Grundlage von PTFE und ähnlich wirkenden Werkstoffen, hydrophob einzustellen. Dabei kann die Hydrophobierung auch nur in Teilen der Fluidverteilerschicht vorgesehen werden. Insbesondere kann eine der Membran zugewandte Teilschicht der Fluidverteilerschicht hydrophobiert werden, um z. B. zumindest teilweise ähnlich der mikroporösen Schicht zu wirken.In addition, it is proposed in a further embodiment of the invention that the fluid distribution layer by means of a coating with a suitable material, for. B. on the basis of PTFE and similar materials, hydrophobic. The hydrophobization can also be provided only in parts of the fluid distribution layer. In particular, a partial layer of the fluid distribution layer facing the membrane can be made hydrophobic in order to, for. B. at least partially similar to the microporous layer.

FigurenlisteFigure list

Ausführungsbeispiele der Erfindung sind in den 1 c) und 1 d) dargestellt und werden im Folgenden näher erläutert. Die 1 a) und 1 b) dienen im Vergleich mit konventionellen elektrochemischen Vorrichtungen dem besseren Verständnis der Erfindung. Es zeigt:

  • 1a eine konventionelle Halbzelle einer PEM-Brennstoffzelle mit Gasdiffusionslage und Prozessgaskanälen;
  • 1b eine konventionelle Halbzelle einer PEM-Brennstoffzelle mit einer Gasdiffusionslage und einer Fluidverteilerschicht mit offen poröser Grundstruktur;
  • 1c eine Halbzelle einer PEM-Brennstoffzelle mit einer mikroporösen Funktionsschicht in direktem Kontakt mit einer Fluidverteilerschicht mit offen poröser Grundstruktur; und
  • 1d eine Halbzelle einer PEM-Brennstoffzelle mit einer mikroporösen Funktionsschicht in direktem Kontakt mit einer Fluidverteilerschicht mit offen poröser Grundstruktur, deren Porosität in Richtung auf die Membran hin abnimmt.
Embodiments of the invention are in the 1 c) and 1 d) are shown and are explained in more detail below. The 1 a) and 1 b) serve in comparison with conventional electrochemical devices to better understand the invention. It shows:
  • 1a a conventional half cell of a PEM fuel cell with gas diffusion layer and process gas channels;
  • 1b a conventional half cell of a PEM fuel cell with a gas diffusion layer and a fluid distribution layer with an open porous basic structure;
  • 1c a half cell of a PEM fuel cell with a microporous functional layer in direct contact with a fluid distribution layer with an open porous basic structure; and
  • 1d a half cell of a PEM fuel cell with a microporous functional layer in direct contact with a fluid distribution layer with an open porous basic structure, the porosity of which decreases towards the membrane.

Die 1 a) bis 1 d) zeigen unterschiedliche Schichtabfolgen des Aufbaus von Halbzellen von elektrochemischen Vorrichtungen.The 1 a) to 1 d) show different layer sequences of the construction of half cells of electrochemical devices.

In den Figuren sind gleiche oder ähnliche Komponenten mit gleichen oder ähnlichen Bezugszeichen bezeichnet, wobei in Einzelfällen auf eine wiederholte Beschreibung dieser Komponenten verzichtet wird.In the figures, the same or similar components are designated with the same or similar reference numerals, with a repeated description of these components being omitted in individual cases.

Die 1a) zeigt einen konventionellen Aufbau von z. B. einer Kathoden-Halbzelle 9 einer PEM-Brennstoffzelle, bei der die Prozessgase über eine Kanalstruktur 5 der Gasdiffusionslage 3, 4 zugeführt werden, um gleichmäßig über die aktive Brennstoffzellenfläche verteilt zu werden. Ohne eine Gasdiffusionslage würde unter den Stegen der Kanalstruktur kein Reaktionsgas vorliegen und die Reaktionsgasverteilung innerhalb der Katalysatorschicht wäre inhomogen. Um die Kanal-Steg-Struktur 5 zu verdeutlichen ist sie in der 1a) parallel zur Kontaktfläche zwischen Gasdiffusionschicht 4 und Kanal-Steg-Struktur 5 gestaucht. Die Stege der Kanal-Steg-Struktur 5 sind typischerweise 0,7 mm bis 1 mm in Kontaktflächenrichtung ausgedehnt, das Backbone der Gasdiffusionsschicht ist typischerweise 0,15 mm bis 0,3 mm dick.The 1a) shows a conventional structure of z. B. a cathode half-cell 9 a PEM fuel cell, in which the process gases are channeled 5 the gas diffusion layer 3rd , 4th are supplied in order to be distributed uniformly over the active fuel cell area. Without a gas diffusion layer, there would be no reaction gas under the webs of the channel structure and the reaction gas distribution within the catalyst layer would be inhomogeneous. Around the canal-bridge structure 5 it can be seen in the 1a) parallel to the contact surface between the gas diffusion layer 4th and channel-bridge structure 5 compressed. The webs of the canal-web structure 5 are typically 0.7 mm to 1 mm extended in the contact surface direction, the backbone of the gas diffusion layer is typically 0.15 mm to 0.3 mm thick.

Eine solche Gasdiffusionslage 3, 4 weist typischerweise zwei Schichten auf. Die erste Schicht, hier als Backbone 4 bezeichnet, ist sehr grob porös und dient sowohl als Trägerschicht für die zweite Schicht, als auch der oben beschriebenen gleichmäßigen Verteilung der Reaktionsgase über die aktive Fläche der Brennstoffzelle.Such a gas diffusion layer 3rd , 4th typically has two layers. The first layer, here as a backbone 4th referred to, is very roughly porous and serves both as a carrier layer for the second layer, and the uniform distribution of the reaction gases described above over the active surface of the fuel cell.

Die zweite Schicht ist die mikroporöse Funktionsschicht 3. Die mikroporöse Funktionsschicht 3 ist typischerweise hydrophob eingestellt und regelt unter anderem das Wassermanagement der Halbzellenanordnung. Zum einen hält sie ausreichend Wasser in der Katalysatorschicht 2 sowie der Membran 1 zurück, so dass diese nicht austrockenen können. Zum anderen sorgt sie dafür, dass bei hohen Stromdichten das Produktwasser ausreichend schnell abtransportiert wird und die Katalysatorschicht 2 nicht flutet. Beim Fluten stehen die Poren in der Katalysatorschicht 2 voll mit Wasser, sodass der diffusive Transport von Sauerstoff hin zum z. B. Platin-Katalysator 2 dadurch stark behindert ist und die Zellleistung einbricht.The second layer is the microporous functional layer 3rd . The microporous functional layer 3rd is typically set hydrophobic and regulates, among other things, the water management of the half-cell arrangement. Firstly, it holds sufficient water in the catalyst layer 2nd as well as the membrane 1 back so that they cannot dry out. On the other hand, it ensures that the product water and the catalyst layer are removed quickly enough at high current densities 2nd does not flood. When flooding, the pores are in the catalyst layer 2nd full of water, so that the diffusive transport of oxygen to e.g. B. platinum catalyst 2nd is severely hampered and cell performance drops.

In der 1b) ist eine Variation einer konventionellen Kathoden-Halbzelle 10 einer PEM-Brennstoffzelle gezeigt, bei der die Prozessgase über eine offen poröse Grundstruktur 6 zugeführt werden, die z. B. als Netz, Schaum, Drahtgewebe oder Streckmetall aus Edelstahl, Titan oder Kohlenstoff gefertigt sein kann. In einem solchen Schichtaufbau der Halbzelle sind keine Kanalstrukturen zur Versorgung mit Prozessgasen vorgesehen. Stattdessen strömen die Reaktionsgase durch die offen poröse Struktur.In the 1b) is a variation of a conventional cathode half cell 10th shown a PEM fuel cell, in which the process gases have an open porous basic structure 6 are supplied, the z. B. can be made of stainless steel, titanium or carbon as a mesh, foam, wire mesh or expanded metal. No channel structures for supplying process gases are provided in such a layer structure of the half cell. Instead, the reaction gases flow through the open porous structure.

1c) zeigt ein Beispiel des erfindungsgemäßen Schichtaufbaus einer Halbzelle einer elektrochemischen Vorrichtung, wie z. B. einer Brennstoffzelle oder spezieller einer PEM-Brennstoffzelle. Dabei steht die Katalysatorschicht 2 auf einer ersten Seite in direktem Kontakt mit der ionenleitfähigen Membran 1 und auf der zweiten Seite der Katalysatorschicht 2 in direktem Kontakt mit der mikroporösen Funktionsschicht. Die elektrochemischen Reaktionen der Prozessgase finden in und an der Katalysatorschicht 2 statt, die dazu von der mikroporösen Schicht 3 die Prozessgase zugeführt bekommt. Das an der Katalysatorschicht 2 entstehende Wasser muss von der mikroporösen Funktionsschicht 3, 7 abtransportiert werden, damit die Katalysatorschicht 2 nicht vom Wasser geflutet wird, woraus Leistungseinbußen der gesamten Brennstoffzelle im Betrieb resultieren würden. 1c ) shows an example of the layer structure according to the invention of a half cell of an electrochemical device, such as. B. a fuel cell or more specifically a PEM fuel cell. The catalyst layer is there 2nd on a first side in direct contact with the ion-conductive membrane 1 and on the second side of the catalyst layer 2nd in direct contact with the microporous functional layer. The electrochemical reactions of the process gases take place in and on the catalyst layer 2nd instead of that from the microporous layer 3rd receives the process gases. That on the catalyst layer 2nd Any water that has formed must come from the microporous functional layer 3rd , 7 are transported away so that the catalyst layer 2nd is not flooded with water, which would result in reduced performance of the entire fuel cell in operation.

Die mikroporöse Funktionsschicht 3, 7 ist entsprechend einem weiteren Ausführungsbeispiel direkt auf die Fluidverteilerschicht 6 aufgebracht und steht somit mit dieser in direktem Kontakt. Dabei ist die mikroporöse Funktionsschicht 3 so auf die Fluidverteilerschicht 6 aufgebracht, dass sie nicht überlappt, d. h., die Bestandteile der mikroporösen Funktionsschicht 3 dringen nicht in die Fluidverteilerschicht 6 ein.
Durch das direkte Aufbringen der mikroporösen Funktionsschicht 3 auf die Fluidverteilerschicht 6 wird die vorteilhafte Wirkung erreicht, dass durch das Wegfallen der Gasverteilerlage 3, 4 der Aufbau der Halbzelle kleiner wird und außerdem die Kosten für eine so aufgebaute Halbzelle 11, 12 entsprechend, d. h. ohne Backboneschicht, reduziert sind.The microporous functional layer 3rd , 7 is directly on the fluid distribution layer according to another embodiment 6 applied and is thus in direct contact with it. Here is the microporous functional layer 3rd so on the fluid distribution layer 6 applied that it does not overlap, that is, the components of the microporous functional layer 3rd do not penetrate into the fluid distribution layer 6 a.
Through the direct application of the microporous functional layer 3rd on the fluid distribution layer 6 the advantageous effect is achieved by eliminating the gas distribution layer 3rd , 4th the structure of the half cell becomes smaller and also the costs for a half cell constructed in this way 11 , 12th are reduced accordingly, ie without a backbone layer.

Die Fluidverteilerschicht 6 weist eine Grundstruktur auf, die offen porös und elektrisch leitfähig ist. Diese Basisstruktur kann z. B. als Metallschaum ausgeführt sein. The fluid distribution layer 6 has a basic structure that is openly porous and electrically conductive. This basic structure can e.g. B. be designed as a metal foam.

Offenporige Metallschäume werden durch Umgießen bzw. Pulverbeschichten einer Platzhalterstruktur hergestellt. Der Platzhalter wird nach dem Gießen durch ein spezielles Verfahren nahezu rückstandsfrei entfernt. Die Poren des Metallschaums weisen dann eine Verteilung entsprechend der Verteilung in der Platzhalterstruktur auf. Somit lässt sich über die Veränderung der Parameter bei der Fertigung der Platzhalterstruktur die Porengröße und somit die Porosität des Metallschaums entsprechend den benötigten Parametern der elektrochemischen Vorrichtung, wie z. B. einer Brennstoffzelle, einstellen. Inhomogene Porenverteilungen lassen sich durch entsprechende Randbedingungen bei der Schaumbildung einstellen. Sofern die Poren eine Verteilung zu kleineren Porengrößen hin aufweisen, ergibt sich eine entsprechend geringere Porosität und umgekehrt.Open-pore metal foams are produced by casting or powder coating a placeholder structure. After casting, the placeholder is removed using a special process, leaving almost no residue. The pores of the metal foam then have a distribution corresponding to the distribution in the placeholder structure. Thus, the pore size and thus the porosity of the metal foam can be changed in accordance with the required parameters of the electrochemical device, such as. B. a fuel cell, adjust. Inhomogeneous pore distributions can be set by appropriate boundary conditions during foam formation. If the pores have a distribution towards smaller pore sizes, this results in a correspondingly lower porosity and vice versa.

Zur Verbesserung der Korrosionsbeständigkeit kann die offen poröse Grundstruktur mit anderen Werkstoffen beschichtet werden. Weiterhin kann die offen poröse Grundstruktur durch eine teilweise oder vollständige Beschichtung mit hydrophoben Werkstoffen entsprechend den Anforderungen an die elektrochemische Vorrichtung in einem gewünschten Ausmaß hydrophob eingestellt werden. Dies kann insbesondere Teilschichten betreffen, die der Membran zugewandt sind.To improve the corrosion resistance, the open porous basic structure can be coated with other materials. Furthermore, the partially porous basic structure can be made hydrophobic to a desired extent by a partial or complete coating with hydrophobic materials in accordance with the requirements for the electrochemical device. This can particularly affect partial layers that face the membrane.

Entsprechend einem weiteren Ausführungsbeispiel 11 überlappen die mikroporöse Funktionsschicht 3, 7 und die Fluidverteilerschicht 6 in einer Teilschicht 7 einander. Das heißt auch in diesem Ausführungsbeispiel stehen die mikroporöse Funktionsschicht 3, 7 und die Fluidverteilerschicht 6 in direktem Kontakt. Dabei werden dann Bestandteile der mikroporösen Funktionsschicht 3, 7 in die Fluidverteilerschicht 6 eingebracht. Dies verbessert die mechanische Beständigkeit der Verbindung der beiden in direktem Kontakt stehenden Schichten miteinander.According to a further embodiment 11 overlap the microporous functional layer 3rd , 7 and the fluid distribution layer 6 in a sub-shift 7 each other. In this exemplary embodiment, too, this means that the microporous functional layer 3rd , 7 and the fluid distribution layer 6 in direct contact. This then becomes part of the microporous functional layer 3rd , 7 into the fluid distribution layer 6 brought in. This improves the mechanical resistance of the connection of the two layers that are in direct contact with one another.

Entsprechend einem weiteren Ausführungsbeispiel 12 weist die Fluidverteilerschicht 6 einen Gradienten im Verlauf der Größenverteilung der Poren in ihrer offen porösen Grundstruktur auf. Vorteilhafterweise wird der der Membran näherliegende Teil der Fluidverteilerschicht 6 eine geringere Porosität aufweisen, um durch Kapillarwirkung das Wassermanagement unterstützen zu können, und die elektrische Leitfähigkeit der Kombination aus mikroporöser Funktionsschicht 3, 7 und Fluidverteilerschicht 6 zu verbessern, denn die geringere Porosität bedingt eine höhere Dichte an elektrisch leitfähigen Strukturstegen, die den Strom der Katalysatorschicht 2 aufnehmen können.According to a further embodiment 12th has the fluid distribution layer 6 a gradient in the course of the size distribution of the pores in their open porous basic structure. The part of the fluid distribution layer that is closer to the membrane is advantageously used 6 have a lower porosity to support water management through capillary action, and the electrical conductivity of the combination of microporous functional layer 3rd , 7 and fluid distribution layer 6 to improve, because the lower porosity requires a higher density of electrically conductive structural webs, which the current of the catalyst layer 2nd be able to record.

Die der Membran 1 abgewandte Seite der Fluidverteilerschicht 6 sollte vorteilhafterweise eine höhere Porosität aufweisen, um die Durchströmung der Reaktionsgase bei möglichst geringem Druckabfall zu ermöglichen.
Dieser Gradient kann stufenförmig eingerichtet sein, wie es in der 8d) mit den Schichtelementen 8a, 8b und 8c angedeutet ist, oder er kann einem gleichmäßigen Verlauf von der membrannahen Seite zu der der Membran abgewandten Seite aufweisen.The membrane 1 opposite side of the fluid distribution layer 6 should advantageously have a higher porosity in order to allow the reaction gases to flow through with the lowest possible pressure drop.
This gradient can be set up in a step-like manner, as in the 8d ) with the layer elements 8a , 8b and 8c is indicated, or it can have a uniform course from the side near the membrane to the side facing away from the membrane.

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Zitierte PatentliteraturPatent literature cited

  • DE 102015226753 A1 [0006]DE 102015226753 A1 [0006]

Claims (9)

Halbzelle (11, 12) für eine elektrochemische Vorrichtung, aufweisend: - eine Katalysatorschicht (2) zum Kontaktieren mit einer ionenleitenden Membran (1); - eine Fluidverteilerschicht (6, 8), die so in der Halbzelle (11, 12) angeordnet ist, dass die Fluidverteilerschicht (6, 8) den vollständigen Fluidstrom der Halbzelle (11, 12) der elektrochemischen Vorrichtung trägt, und die eine offen poröse Grundstruktur aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass die offen poröse Grundstruktur: - aus genau einem Werkstoff besteht; - über die gesamte Fluidverteilerschicht (6,8) genau eine formähnliche Morphologie aufweist; und - eine mikroporöse Funktionsschicht (3, 7), die sowohl die Katalysatorschicht (2) als auch die der Membran (1) zugewandten Seite der Fluidverteilerschicht (6, 8) direkt kontaktiert.Half cell (11, 12) for an electrochemical device, comprising: - a catalyst layer (2) for contacting an ion-conducting membrane (1); - A fluid distribution layer (6, 8) which is arranged in the half cell (11, 12) so that the fluid distribution layer (6, 8) carries the complete fluid flow of the half cell (11, 12) of the electrochemical device, and which is an openly porous Has basic structure, characterized in that the open porous basic structure: - consists of exactly one material; - Has exactly a shape-like morphology over the entire fluid distribution layer (6,8); and - a microporous functional layer (3, 7) which directly contacts both the catalyst layer (2) and the side of the fluid distribution layer (6, 8) facing the membrane (1). Halbzelle (11, 12) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die mikroporöse Funktionsschicht (3, 7) vollständig zwischen der Katalysatorschicht (2) und der Fluidverteilerschicht (6, 8) angeordnet ist.Half cell (11, 12) after Claim 1 , characterized in that the microporous functional layer (3, 7) is arranged completely between the catalyst layer (2) and the fluid distribution layer (6, 8). Halbzelle (11, 12) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die mikroporöse Funktionsschicht (3, 7) zumindest teilweise innerhalb der Fluidverteilerschicht angeordnet ist.Half cell (11, 12) after Claim 1 , characterized in that the microporous functional layer (3, 7) is at least partially arranged within the fluid distribution layer. Halbzelle (11, 12) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die mikroporöse Funktionsschicht (3, 7) vollständig innerhalb der Fluidverteilerschicht (6, 8) angeordnet ist.Half cell (11, 12) after Claim 1 , characterized in that the microporous functional layer (3, 7) is arranged entirely within the fluid distribution layer (6, 8). Halbzelle (11, 12) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die offen-poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht (6, 8) eine einheitliche Verteilung der Größe von Poren über die gesamte Fluidverteilerschicht (6, 8) aufweist.Half cell (11, 12) according to one of the Claims 1 to 4th , characterized in that the open-porous basic structure of the fluid distribution layer (6, 8) has a uniform distribution of the size of pores over the entire fluid distribution layer (6, 8). Halbzelle (11, 12) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die offen poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht (6, 8) in Richtung der Membran eine Verteilung der Größe von Poren aufweist, die gleichmäßig über die Dicke der Fluidverteilerschicht (6, 8) zu kleiner werdenden Poren hin verschoben ist.Half cell (11, 12) according to one of the Claims 1 to 4th , characterized in that the openly porous basic structure of the fluid distribution layer (6, 8) in the direction of the membrane has a distribution of the size of pores which is evenly displaced across the thickness of the fluid distribution layer (6, 8) towards smaller pores. Halbzelle (11, 12) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die offen poröse Grundstruktur der Fluidverteilerschicht (6, 8) in Richtung der Membran eine Verteilung der Größe von Poren aufweist, die stufenförmig über die Dicke der Fluidverteilerschicht (6, 8) zu kleiner werdenden Poren hin verschoben ist.Half cell (11, 12) according to one of the Claims 1 to 4th , characterized in that the openly porous basic structure of the fluid distribution layer (6, 8) in the direction of the membrane has a distribution of the size of pores which is shifted in steps over the thickness of the fluid distribution layer (6, 8) towards smaller pores. Halbzelle (11, 12) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Werkstoff der offen porösen Grundstruktur elektrisch leitfähig ist.Half cell (11, 12) according to one of the Claims 1 to 7 , characterized in that the material of the open porous basic structure is electrically conductive. Halbzelle (11, 12) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, wobei der Werkstoff aus der Gruppe bestehend aus Edelstahl, Titan, nitridierten Titan und Kohlenstoff gewählt ist.Half cell (11, 12) according to one of the Claims 1 to 8th , characterized in that the material is selected from the group consisting of stainless steel, titanium, nitrided titanium and carbon.
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