DE102012206668A1 - Method for operating high temperature fuel cell system e.g. solvent oxide fuel cell (SOFC) system, involves supplying aqueous solution of acetic acid to fuel cell system, and partially oxidizing supplied acetic acid with oxygen - Google Patents

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Abstract

The method (10) involves supplying (100) fuel such as aqueous solution of acetic acid to the fuel cell system. The supplied acetic acid is partially oxidized (110) with oxygen. The reaction products generated during partial oxidation process are converted into electrical energy. The electrical power is directly recovered (120) from the treated fuel. An independent claim is included for high temperature fuel system.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems, insbesondere eines SOFC-Brennstoffzellensystems (Solid Oxide Fuel Cell) oder eines IT-SOFC-Brennstoffzellensystems (Intermediate-Temperature SOFC).The present invention relates to a method for operating a high-temperature fuel cell system, in particular an SOFC (Solid Oxide Fuel Cell) fuel cell system or an IT-SOFC (Intermediate-Temperature SOFC) fuel cell system.

Die vorliegende Erfindung betrifft weiterhin ein Hochtemperaturbrennstoffzellensystem, das zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eingerichtet ist.The present invention further relates to a high-temperature fuel cell system, which is set up to carry out the method according to the invention.

Hochtemperaturbrennstoffzellensysteme können elektrische Energie direkt aus Wasserstoff und/oder aus einem Gasgemisch aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid gewinnen. Da insbesondere Hochtemperaturbrennstoffzellensysteme Kohlenmonoxid zur Gewinnung von elektrischer Energie nutzen können, ist mit diesen Systemen ein effektiver Einsatz von Methan, Propan, Butan, Methanol und Ethanol als Brennstoff möglich. Die genannten Brennstoffe können beispielsweise unter Verwendung eines Reformers aufbereitet werden. Bei der Aufbereitung in dem Reformer wird aus dem Brennstoff ein Gasgemisch erzeugt, das Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxid enthält. Die zum Betrieb des Reformers benötigte Wärmeenergie kann bei Hochtemperaturbrennstoffzellensystemen durch die zur Verfügung stehende Abwärme der verwendeten Brennstoffzelle, die beispielsweise in einem Temperaturbereich um 800 °C (SOFC) oder 500–700 °C (IT-SOFC) arbeiten kann, bereitgestellt werden. High temperature fuel cell systems can recover electrical energy directly from hydrogen and / or from a gas mixture of hydrogen and carbon monoxide. Since, in particular, high-temperature fuel cell systems can use carbon monoxide to generate electrical energy, these systems make effective use of methane, propane, butane, methanol and ethanol as fuel possible. The said fuels can be prepared, for example, using a reformer. During the treatment in the reformer, a gas mixture containing hydrogen and / or carbon monoxide is generated from the fuel. The heat energy required to operate the reformer can be provided in high-temperature fuel cell systems by the available waste heat of the fuel cell used, which can operate, for example, in a temperature range around 800 ° C (SOFC) or 500-700 ° C (IT-SOFC).

Für die verschiedenen Brennstoffe sind jeweils unterschiedliche Reformer notwendig. Die unterschiedlichen Reformer können sich beispielsweise hinsichtlich Brennstoffförderung, Gemischbildung, Verdampfung, Katalysatorwahl sowie Integration unterscheiden. Die verschiedenen Brennstoffe können somit einen entscheidenden Einfluss auf den notwendigen Aufwand zur Bereitstellung eines sicheren Hochtemperaturbrennstoffzellensystems ausüben. Beispielsweise haben alle oben genannten Brennstoffe einen sehr niedrigen Flammpunkt, der unterhalb üblicher Zimmertemperaturen, beispielsweise unterhalb von 20 °C liegt, so dass sich schon bei Zimmertemperatur über dem Brennstoff ein zündfähiges Dampf-Luft-Gemisch bilden kann. Austretender Brennstoff, beispielsweise durch eine Leckage, kann daher leicht zu einem Brand und/oder einer Explosion führen. Weiterhin kann die Aufbereitung der oben genannten Brennstoffe zur Erzeugung des zum Betrieb der Brennstoffzelle benötigten Gasgemisches aufwendige Reformerkonstruktionen erfordern, beispielsweise durch spezielle teure Katalysatoren. Different fuels are required for the different fuels. The different reformers may differ, for example, in terms of fuel delivery, mixture formation, evaporation, catalyst selection and integration. The different fuels can thus exert a decisive influence on the effort required to provide a safe high-temperature fuel cell system. For example, all the above-mentioned fuels have a very low flash point, which is below normal room temperatures, for example below 20 ° C, so that even at room temperature above the fuel can form an ignitable vapor-air mixture. Leaking fuel, for example due to leakage, can therefore easily lead to a fire and / or explosion. Furthermore, the treatment of the abovementioned fuels for generating the gas mixture required for operation of the fuel cell may require elaborate reformer designs, for example by means of special expensive catalysts.

Hiervon ausgehend liegt der vorliegenden Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein einfaches Verfahren zum Betreiben eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems bereitzustellen.On this basis, the object of the present invention is to provide a simple method for operating a high-temperature fuel cell system.

Diese Aufgabe wird mit den Merkmalen der unabhängigen Ansprüche gelöst.This object is achieved with the features of the independent claims.

Vorteilhafte Ausführungsformen sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.Advantageous embodiments are given in the dependent claims.

Die Erfindung baut auf dem gattungsgemäßen Verfahren zum Betreiben eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems dadurch auf, dass als Brennstoff Essigsäure zugeführt wird. Reine Essigsäure besitzt einen hohen Flammpunkt von 40 °C, so dass geringere Anforderungen an das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem beziehungsweise an das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem umgebende Komponenten, die zu dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem gezählt werden können, zur Verhütung von Bränden/Explosionen im Defektfall notwendig sind. Weiterhin hat Essigsäure einen leicht wahrnehmbaren stechenden Geruch, so dass Essigsäure auch ohne technische Hilfsmittel bereits in geringen Konzentrationen wahrnehmbar ist. Undichtigkeiten des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems, das heißt insbesondere austretender Brennstoff, können somit leicht festgestellt werden.The invention is based on the generic method for operating a high-temperature fuel cell system characterized in that acetic acid is supplied as fuel. Pure acetic acid has a high flash point of 40 ° C, so that lower demands on the high temperature fuel cell system or components surrounding the high temperature fuel cell system, which may be included in the high temperature fuel cell system, are necessary to prevent fires / explosions in case of failure. Furthermore, acetic acid has a slightly perceptible pungent odor, so that acetic acid even without technical aids is already noticeable in low concentrations. Leaks in the high-temperature fuel cell system, that is, in particular escaping fuel, can thus be easily determined.

Nützlicherweise kann vorgesehen sein, dass der Brennstoff als wässrige Lösung zugeführt wird. Eine wässrige Lösung der Essigsäure verfügt über einen gegenüber reiner Essigsäure nochmals deutlich erhöhten Flammpunkt. Beispielsweise kann eine 60 %-ige wässrige Lösung von Essigsäure einen Flammpunkt haben, der größer als 100 °C ist. Weiterhin kann das in der wässrigen Lösung enthaltene Wasser die Entstehung unerwünschter Stoffe, beispielsweise elementarer Kohlenstoff und Aceton, die sich in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem ablagern können verhindern. Die unerwünschten Stoffe können durch chemische Reaktionen der Essigsäure aufgrund der Betriebstemperatur des Hochtemperaturbrennstoffzellenstapels entstehen.Usefully, it can be provided that the fuel is supplied as an aqueous solution. An aqueous solution of acetic acid has a significantly higher flash point than pure acetic acid. For example, a 60% aqueous solution of acetic acid may have a flash point greater than 100 ° C. Furthermore, the water contained in the aqueous solution can prevent the formation of undesirable substances, such as elemental carbon and acetone, which can deposit in the high-temperature fuel cell system. The undesirable substances may be due to chemical reactions of acetic acid due to the operating temperature of the high temperature fuel cell stack.

Vorteilhafterweise kann vorgesehen sein, dass der Brennstoff in einem Reformer aufbereitet wird. Durch die Aufbereitung des Brennstoffs in dem Reformer, der bezüglich seiner Betriebstemperatur von der Brennstoffzelle des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems entkoppelbar sein kann, kann die Aufbereitung der Essigsäure optimiert werden.Advantageously, it can be provided that the fuel is processed in a reformer. By processing the fuel in the reformer, which can be decoupled with respect to its operating temperature of the fuel cell of the high-temperature fuel cell system, the treatment of acetic acid can be optimized.

Weiterhin kann vorgesehen sein, dass zur Aufbereitung eine partielle Oxidation des Brennstoffs mit Sauerstoff durchgeführt wird, und dass Reaktionsprodukte der partiellen Oxidation zur direkten Gewinnung elektrischer Energie in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem umgesetzt werden. Die partielle Oxidation, das heißt eine unvollständige Verbrennung der Essigsäure, kann zur Gewinnung eines Gasgemischs genutzt werden, das zum Betreiben der Brennstoffzelle des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems geeignet ist. Die partielle Oxidation der Essigsäure ist eine exotherme Reaktion, so dass eine separate Heizeinrichtung zum Starten des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems entfallen kann. Insbesondere während einer Startphase des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems kann eine partielle Oxidation zur Aufbereitung des Brennstoffs vorteilhaft sein.Furthermore, it can be provided that a partial oxidation of the fuel with oxygen is carried out for the preparation, and that reaction products of the partial oxidation for direct recovery of electrical energy in the high-temperature fuel cell system are implemented. The Partial oxidation, that is incomplete combustion of the acetic acid, can be used to obtain a gas mixture suitable for operating the fuel cell of the high temperature fuel cell system. The partial oxidation of the acetic acid is an exothermic reaction, so that a separate heater for starting the high-temperature fuel cell system can be omitted. In particular, during a start-up phase of the high-temperature fuel cell system, a partial oxidation for the treatment of the fuel may be advantageous.

Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass zur Aufbereitung eine Dampfreformierung des Brennstoffs mit Wasser durchgeführt wird, und dass Reaktionsprodukte der Dampfreformierung zur direkten Gewinnung elektrischer Energie in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem umgesetzt werden. Die Dampfreformierung des Brennstoffs, das heißt die chemische Umsetzung der Essigsäure mit Wasser, kann ebenfalls zur Herstellung eines zum Betrieb der Brennstoffzelle des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems geeigneten Gasgemischs genutzt werden. Aufgrund der in der Essigsäure bereits vorhandenen zwei Sauerstoffatome kann das vorhandene Wasser als eine Art Katalysator angesehen werden. Die Dampfreformierung der Essigsäure ist eine endotherme Reaktion, die mit bei dem Betrieb der Brennstoffzelle anfallender Abwärme betrieben werden kann. Insbesondere nach einer Startphase, wenn das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem seine Betriebstemperatur erreicht hat, kann eine Dampfreformierung zur Aufbereitung des Brennstoffs vorteilhaft sein. It can further be provided that for the preparation of a steam reforming of the fuel is carried out with water, and that reaction products of the steam reforming for direct recovery of electrical energy in the high-temperature fuel cell system are implemented. The steam reforming of the fuel, that is the chemical reaction of the acetic acid with water, can also be used to produce a gas mixture suitable for operating the fuel cell of the high-temperature fuel cell system. Due to the already existing in acetic acid two oxygen atoms, the existing water can be regarded as a kind of catalyst. The steam reforming of acetic acid is an endothermic reaction that can be operated with waste heat generated during operation of the fuel cell. In particular, after a starting phase, when the high-temperature fuel cell system has reached its operating temperature, steam reforming for the treatment of the fuel may be advantageous.

Vorteilhafterweise kann vorgesehen sein, dass zur Aufbereitung eine thermische Zersetzung des Brennstoffs durchgeführt wird, und dass Reaktionsprodukte der thermischen Zersetzung zur direkten Gewinnung elektrischer Energie in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem umgesetzt werden. Die thermische Zersetzung des Brennstoffs, das heißt die einfache thermische Aufspaltung der Essigsäure unter Luftabschluss, kann ebenfalls zur Erzeugung eines zum Betrieb der Brennstoffzelle des Hochtemperaturbrennstoffzellenstapels nutzbaren Gasgemischs verwendet werden. Die thermische Zersetzung kann insbesondere nach der Formel CH3COOH = 2H2 + 2CO erfolgen. Die thermische Zersetzung der Essigsäure erfolgt endotherm, so dass bei dem Betrieb der Brennstoffzelle anfallende Abwärme genutzt werden kann. Insbesondere nach einer Startphase, wenn das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem seine Betriebstemperatur erreicht hat, kann eine thermische Zersetzung zur Aufbereitung des Brennstoffs vorteilhaft sein.Advantageously, it can be provided that for the treatment, a thermal decomposition of the fuel is performed, and that reaction products of the thermal decomposition for direct recovery of electrical energy in the high-temperature fuel cell system are implemented. The thermal decomposition of the fuel, that is, the simple thermal decomposition of the acetic acid under exclusion of air, can also be used to generate a usable gas mixture for operating the fuel cell of the high-temperature fuel cell stack. The thermal decomposition can be carried out in particular according to the formula CH 3 COOH = 2H 2 + 2CO. The thermal decomposition of the acetic acid takes place endothermically, so that waste heat arising during operation of the fuel cell can be utilized. In particular, after a starting phase, when the high-temperature fuel cell system has reached its operating temperature, a thermal decomposition for the treatment of the fuel may be advantageous.

Nützlicherweise kann vorgesehen sein, dass bei der direkten Gewinnung elektrischer Energie freigesetzte Wärme dem Brennstoff zur Gewinnung der Reaktionsprodukte zugeführt wird.Usefully, it can be provided that heat released in the direct production of electrical energy is supplied to the fuel for obtaining the reaction products.

Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass bei der direkten Gewinnung elektrischer Energie freigesetzte Wärme außerhalb des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems verwendet wird.It may further be provided that heat released in the direct production of electrical energy is used outside the high-temperature fuel cell system.

Die Erfindung wird nun mit Bezug auf die begleitenden Zeichnungen anhand bevorzugter Ausführungsformen beispielhaft erläutert.The invention will now be described by way of example with reference to the accompanying drawings with reference to preferred embodiments.

Es zeigen:Show it:

1 ein Flussdiagramm zur schematischen Darstellung eines Verfahrens zum Betreiben eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems; 1 a flowchart for schematically illustrating a method for operating a high-temperature fuel cell system;

2 eine schematische Darstellung eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems; und 2 a schematic representation of a high-temperature fuel cell system; and

3 eine schematische Darstellung eines weiteren Hochtemperaturbrennstoffzellensystems. 3 a schematic representation of another high-temperature fuel cell system.

In den folgenden Zeichnungen bezeichnen gleiche Bezugszeichen gleiche oder gleichartige Teile. In the following drawings, like reference characters designate like or similar parts.

1 zeigt eine schematische Darstellung eines Verfahrens zum Betreiben eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems. Das dargestellte Verfahren 10 kann beispielsweise mit einer Zuführung von Brennstoff in Schritt 100 beginnen. Der Brennstoff kann beispielsweise Essigsäure beziehungsweise eine wässrige Lösung der Essigsäure sein. Anschließend kann in Schritt 110 die Aufbereitung des zugeführten Brennstoffs erfolgen. Der zugeführte Brennstoff, das heißt beispielsweise die Essigsäure beziehungsweise die wässrige Lösung der Essigsäure, kann dampfreformiert und/oder partiell oxidiert und/oder thermisch zersetzt werden. Die thermische Zersetzung des Brennstoffs ist beispielhaft im Zusammenhang mit 2 beschrieben. Die partielle Oxidation und die Dampfreformierung sind beispielhaft im Zusammenhang mit 3 beschrieben. Es ist möglich, dass während einer Startphase des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems zunächst eine partielle Oxidation des Brennstoffs in dem Reformer zur Aufbereitung durchgeführt wird, beispielsweise bis die Brennstoffzelle des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems eine ausreichende Betriebstemperatur erreicht hat. Nachdem die Brennstoffzelle des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems eine ausreichende Betriebstemperatur erreicht hat, kann ein Wechsel von der partiellen Oxidation des Brennstoffs zu einer endothermen oder autothermen Betriebsweise des Reformers erfolgen. Bei dem Wechsel der Betriebsweise kann die partielle Oxidation des zugeführten Brennstoffs reduziert oder beendet werden. Eine endotherme oder autotherme Betriebsweise des Reformers kann beispielsweise die thermische Zersetzung und/oder die Dampfreformierung umfassen. 1 shows a schematic representation of a method for operating a high-temperature fuel cell system. The illustrated method 10 For example, with a supply of fuel in step 100 kick off. The fuel may be, for example, acetic acid or an aqueous solution of acetic acid. Subsequently, in step 110 the treatment of the supplied fuel done. The supplied fuel, that is, for example, the acetic acid or the aqueous solution of acetic acid, can be steam reformed and / or partially oxidized and / or thermally decomposed. The thermal decomposition of the fuel is exemplary in connection with 2 described. Partial oxidation and steam reforming are exemplary in connection with 3 described. It is possible that during a start-up phase of the high-temperature fuel cell system, first a partial oxidation of the fuel in the reformer is carried out for treatment, for example, until the fuel cell of the high-temperature fuel cell system has reached a sufficient operating temperature. After the fuel cell of the high temperature fuel cell system has reached a sufficient operating temperature, a change from the partial oxidation of the fuel to an endothermic or autothermal operation of the reformer may occur. When changing the mode of operation, the partial oxidation of the supplied fuel can be reduced or terminated. An endothermic or autothermal mode of operation of the Reformers may include, for example, thermal decomposition and / or steam reforming.

Die in dem Reformer entstehenden Reaktionsprodukte, das heißt der aufbereitete Brennstoff, kann der Brennstoffzelle als Anodengas zugeführt werden, wobei das Anodengas zusammen mit Kathodengas, das zum Beispiel in Luft sein kann, zur direkten Gewinnung elektrischer Energie nutzt. Die direkte Gewinnung elektrischer Energie aus dem aufbereiteten Brennstoff ist in Schritt 120 exemplarisch Veranschaulicht. Die elektrische Energie kann in der Brennstoffzelle effizient gewonnen werden, wobei beim Betrieb der Brennstoffzelle freigesetzte überschüssige Wärme in Schritt 130 abgeführt wird. Ein Teil der freigesetzten Wärme kann zur Aufbereitung des Brennstoffs verwendet werden. Freigesetzte Wärme, die nicht zur Aufbereitung des Brennstoffs verwendet wird, kann beispielsweise mithilfe eines Wärmetauschers aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem abgeführt werden. Kathodenabgas und Anodenabgas können beispielsweise aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem austreten und zur Abführung der überschüssigen Wärme, die beim Betrieb der Brennstoffzelle erzeugt wird, genutzt werden. Einzelne Schritte des in 1 dargestellten Verfahrens können optional sein und bei Bedarf können zusätzliche Zwischenschritte, beispielsweise das Zuführen des aufbereiteten Brennstoffs zu der Brennstoffzelle, dem Verfahren ergänzt werden.The reaction products formed in the reformer, that is, the treated fuel, may be supplied to the fuel cell as anode gas, with the anode gas, along with cathode gas, which may be in air for example, for direct recovery of electrical energy. The direct extraction of electrical energy from the processed fuel is in step 120 Exemplified Illustrated. The electrical energy can be efficiently recovered in the fuel cell, with excess heat released during operation of the fuel cell in step 130 is dissipated. Part of the heat released can be used to treat the fuel. Liberated heat that is not used to treat the fuel can be removed from the high temperature fuel cell system, for example, by means of a heat exchanger. For example, cathode exhaust and anode exhaust gases may exit the high temperature fuel cell system and be used to dissipate the excess heat generated during operation of the fuel cell. Individual steps of in 1 The method illustrated may be optional, and additional intermediate steps, such as supplying the treated fuel to the fuel cell, may be added as needed.

2 zeigt eine schematische Darstellung eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems. Das dargestellte Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 kann einen Reformer 16 und eine Brennstoffzelle 20 umfassen. Die Brennstoffzelle 20 kann eine Vielzahl von einzelnen Brennstoffzellen symbolisieren, die beispielsweise in Form eines Brennstoffzellenstapels angeordnet sein können. Der Reformer 16 kann räumlich von der Brennstoffzelle 20 getrennt sein oder zumindest teilweise in die Brennstoffzelle 20 integriert sein. Der Reformer 16 kann mithilfe einer Isolation 38 thermisch gegenüber der Brennstoffzelle 20 isoliert sein, um eine thermische Entkopplung zwischen dem Reformer 16 und der Brennstoffzelle 20 zu ermöglichen. Die thermische Entkopplung zwischen dem Reformer 16 und der Brennstoffzelle 20 kann insbesondere einen regelbaren Temperaturunterschied zwischen der Brennstoffzelle 20 und dem Reformer 16 während eines kontinuierlichen Betriebs des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems 12 beschreiben. Das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 kann einen Anschluss zur Zuführung von Brennstoff 14 und einen Anschluss zur Zuführung von Kathodengas 32 umfassen. Der zugeführte Brennstoff 14 kann insbesondere Essigsäure oder eine wässrige Lösung der Essigsäure sein. Das dargestellte Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 kann also Essigsäure als Brennstoff 14 verwenden. Beispielsweise eine 60 %-ige Lösung von Essigsäure oder reine Essigsäure oder Essigsäure in einer anderen Konzentration. Das Kathodengas 32 kann insbesondere Sauerstoff oder sauerstoffhaltige Luft sein. Das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 kann weiterhin einen Anschluss zur Zuführung von Wasser 22 umfassen. Der Anschluss zur Zuführung des Wassers 22 kann optional entfallen. Der Brennstoff 14 kann dem Reformer 16 zugeführt werden. In dem Reformer 16 kann beispielsweise eine thermische Zersetzung des Brennstoffs 14 erfolgen. Die thermische Zersetzung des Brennstoffs 14 in dem Reformer 16 kann unter Zuführung von Heizwärme 24 und/oder von freigesetzter Wärme 26 stattfinden. Die Heizwärme 24 kann insbesondere während einer Startphase des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems 12 extern zugeführt werden, beispielsweise mithilfe eines nicht dargestellten Wärmetauschers. Wenn die Brennstoffzelle 20 ihre Betriebstemperatur erreicht hat, kann ein Teil der beim Betrieb der Brennstoffzelle 20 freigesetzten Wärme 26 dem Reformer 16 zugeführt werden. Gleichzeitig kann die Menge der zugeführten Heizwärme 24 reduziert werden. Die Menge der dem Reformer 16 zugeführten freigesetzten Wärme 26 kann beispielsweise durch die Isolation 38 und/oder einen nicht dargestellten Wärmetauscher zwischen der Brennstoffzelle 20 und dem Reformer 16 regulierbar sein. Die thermische Zersetzung des Brennstoffs 14 in dem Reformer 16 kann beispielsweise gemäß der Gleichung CH3COOH = 2H2 + 2CO erfolgen. Zur Vermeidung von unerwünschten Zersetzungsprodukten der Essigsäure wie elementarer Kohlenstoff, Methan, Ethan, Ethen und Aceton, die sich in dem Reformer 16 und/oder der Brennstoffzelle 20 ablagern können, kann Wasser 22 dem Reformer 16 zugeführt werden. Das Wasser 22 kann beispielsweise an unterschiedlichen Stellen dem Reformer 16 zugeführt werden, um ein innerhalb des Reformers 16 herrschendes Temperaturprofil anzupassen. Wenn als Brennstoff 14 eine wässrige Lösung der Essigsäure verwendet wird, kann auch das in der wässrigen Lösung vorhandene Wasser die Bildung unerwünschter Zersetzungsprodukte bei der thermischen Zersetzung der Essigsäure verhindern und/oder reduzieren. Die Dampfreformierung der Essigsäure kann ebenfalls mit dem in 2 dargestellten Hochtemperaturbrennstoffzellensystem realisierbar sein. Im Unterschied zu der thermischen Zersetzung der Essigsäure kann die Menge der zugeführten Wärme pro Mol Essigsäure höher oder niedriger sein. Die Dampfreformierung kann also beispielsweise bei einer anderen Reaktionstemperatur ablaufen. Die thermische Zersetzung der Essigsäure und die Dampfreformierung der Essigsäure können sich beispielsweise in vorhandenen Zwischenprodukten unterscheiden, wobei bei der thermischen Zersetzung das vorhandene Wasser beispielsweise chemisch inert sein kann während bei der Dampfreformierung das vorhandene/zugeführte Wasser mit der Essigsäure temporäre Zwischenprodukte bilden kann. Der Reformer 16 kann insbesondere einen edelmetallfreien Katalysator umfassen und/oder verschiedene Temperaturzonen umfassen. 2 shows a schematic representation of a high-temperature fuel cell system. The illustrated high temperature fuel cell system 12 can be a reformer 16 and a fuel cell 20 include. The fuel cell 20 may symbolize a plurality of individual fuel cells, which may be arranged for example in the form of a fuel cell stack. The reformer 16 can be spatially from the fuel cell 20 be separate or at least partially in the fuel cell 20 be integrated. The reformer 16 can by using isolation 38 thermally opposite the fuel cell 20 be isolated to a thermal decoupling between the reformer 16 and the fuel cell 20 to enable. The thermal decoupling between the reformer 16 and the fuel cell 20 In particular, a controllable temperature difference between the fuel cell 20 and the reformer 16 during continuous operation of the high temperature fuel cell system 12 describe. The high temperature fuel cell system 12 can have a port for feeding fuel 14 and a port for supplying cathode gas 32 include. The fuel supplied 14 may be, in particular, acetic acid or an aqueous solution of acetic acid. The illustrated high temperature fuel cell system 12 So can acetic acid as fuel 14 use. For example, a 60% solution of acetic acid or pure acetic acid or acetic acid in a different concentration. The cathode gas 32 may in particular be oxygen or oxygen-containing air. The high temperature fuel cell system 12 can still have a connection for the supply of water 22 include. The connection for the supply of water 22 can optionally be omitted. The fuel 14 can the reformer 16 be supplied. In the reformer 16 For example, a thermal decomposition of the fuel 14 respectively. The thermal decomposition of the fuel 14 in the reformer 16 can under supply of heating 24 and / or released heat 26 occur. The heating heat 24 especially during a startup phase of the high temperature fuel cell system 12 be supplied externally, for example by means of a heat exchanger, not shown. If the fuel cell 20 has reached its operating temperature, part of the operation of the fuel cell 20 released heat 26 the reformer 16 be supplied. At the same time, the amount of heat supplied 24 be reduced. The amount of the reformer 16 supplied released heat 26 For example, by the isolation 38 and / or a heat exchanger, not shown, between the fuel cell 20 and the reformer 16 be regulated. The thermal decomposition of the fuel 14 in the reformer 16 For example, according to the equation CH 3 COOH = 2H 2 + 2CO. To avoid unwanted decomposition products of acetic acid such as elemental carbon, methane, ethane, ethene and acetone, resulting in the reformer 16 and / or the fuel cell 20 can deposit water 22 the reformer 16 be supplied. The water 22 can, for example, at different points to the reformer 16 be fed to one within the reformer 16 adapt the prevailing temperature profile. If as fuel 14 If an aqueous solution of acetic acid is used, the water present in the aqueous solution may also prevent and / or reduce the formation of undesirable decomposition products in the thermal decomposition of acetic acid. The steam reforming of acetic acid can also be carried out with the in 2 be shown high temperature fuel cell system feasible. Unlike the thermal decomposition of acetic acid, the amount of heat supplied per mole of acetic acid may be higher or lower. The steam reforming can therefore take place, for example, at a different reaction temperature. The thermal decomposition of the acetic acid and the steam reforming of the acetic acid may differ, for example, in existing intermediates, wherein in the thermal decomposition, the water present may be chemically inert, for example, while in the steam reforming the existing / supplied water with the acetic acid can form temporary intermediates. The reformer 16 can in particular comprise a noble metal-free catalyst and / or comprise different temperature zones.

Bei der thermischen Zersetzung entstehende Reaktionsprodukte 18 können als Anodengas der Brennstoffzelle 20 zugeführt werden. Das Kathodengas 32 kann ebenfalls der Brennstoffzelle 20 zugeführt werden. Die Brennstoffzelle 20 kann aus dem Kathodengas 32 und dem Anodengas 18 direkt elektrische Energie gewinnen, welche über Anschlüsse 36 dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 entnehmbar sein kann. Das Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 kann einen Anschluss zum Entweichen von Anodenabgas 30 und einen Anschluss zum Entweichen von Kathodenabgas 34 umfassen. Das Anodenabgas 30 und das Kathodenabgas 34 können alternativ auch über einen gemeinsamen Anschluss aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 austreten. In dem Anodenabgas 30 eventuell noch vorhandenes Kohlenmonoxid und Wasserstoff können zum Schutz der Umwelt bei Bedarf in einem optionalen nicht dargestellten Nachbrenner vollständig oxidiert werden, wobei als Oxidationsmittel beispielsweise Kathodenabgas 34 verwendet werden kann. Beim Betrieb der Brennstoffzelle 20 freigesetzte Wärme 26, die nicht zum Betrieb des Reformers 16 benötigt wird, kann als Abwärme 28 beispielsweise über einen nicht dargestellten Wärmetauscher und/oder als Strahlungswärme und/oder mit dem Kathodenabgas 34 und/oder dem Anodenabgas 30 aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 entweichen. Die nicht benötigte Abwärme 28 der Brennstoffzelle 20 kann außerhalb des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems 12 genutzt werden, beispielsweise zum Heizen.In the thermal decomposition reaction products 18 can be used as anode gas of the fuel cell 20 be supplied. The cathode gas 32 can also be the fuel cell 20 be supplied. The fuel cell 20 can from the cathode gas 32 and the anode gas 18 directly gain electrical energy, which via connections 36 the high-temperature fuel cell system 12 can be removable. The high temperature fuel cell system 12 may have a connection for the escape of anode exhaust gas 30 and a port for exhausting cathode exhaust gas 34 include. The anode exhaust gas 30 and the cathode exhaust gas 34 Alternatively, they can also be connected via a common connection from the high-temperature fuel cell system 12 escape. In the anode exhaust gas 30 any remaining carbon monoxide and hydrogen can be completely oxidized to protect the environment if necessary in an optional afterburner, not shown, wherein as the oxidizing agent, for example cathode exhaust gas 34 can be used. During operation of the fuel cell 20 released heat 26 not to the operation of the reformer 16 is needed, as waste heat 28 for example via a heat exchanger, not shown, and / or as radiant heat and / or with the cathode exhaust gas 34 and / or the anode exhaust gas 30 from the high temperature fuel cell system 12 escape. The unneeded waste heat 28 the fuel cell 20 can outside the high temperature fuel cell system 12 be used, for example, for heating.

3 zeigt schematisch eine weitere Ausführungsform eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems. Die in 3 dargestellte weitere Ausführungsform des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems 12 kann ebenso wie die im Zusammenhang mit 2 bereits beschriebene Ausführungsform über einen Anschluss für Brennstoff 14 und/oder einen Anschluss für Kathodengas 32 und/oder einen Anschluss für Wasser 22 verfügen. Weiterhin kann wie bei der aus 2 bekannten Ausführungsform ein Anschluss zur Abführung von Anodenabgas 30 und/oder ein Anschluss zur Abführung von Kathodenabgas 34 aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 vorgesehen sein. Die bei dem Betrieb der Brennstoffzelle 20 freigesetzte Wärme 26 kann als Abwärme 28 beispielsweise mithilfe eines Wärmetauschers und/oder als Strahlungswärme und/oder mit dem Anodenabgas 30 und/oder mit dem Kathodenabgas 34 aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 austreten. Die beim Betrieb der Brennstoffzelle 20 erzeugte elektrische Energie kann über die Anschlüsse 36 entnommen werden. Die in 3 dargestellte weitere Ausführungsform des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems 12 kann sich im Bereich des Reformers 16 von der aus 2 bekannten Ausführungsform unterscheiden. Der Reformer 16 dem Brennstoff 14 und/oder Wasser 22 zugeführt werden kann, kann eine partielle Oxidation des zugeführten Brennstoffs mithilfe von ebenfalls zugeführter Oxidationsluft 40, die beispielsweise von dem Kathodengas 32 abgezweigt werden kann, durchführen. Bei der partiellen Oxidation des Brennstoffs 14 freigesetzte Wärme 26' kann als Abwärme 28' aus dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem 12 entweichen. Insbesondere während einer Startphase kann die freigesetzte Wärme 26' zumindest teilweise als Heizwärme 24' der Brennstoffzelle 20 zugeführt werden, um diese zumindest auf ihre Betriebstemperatur aufzuheizen. Die bei der partiellen Oxidation in dem Reformer 16 anfallenden Reaktionsprodukte 18 können analog zu der aus 2 bekannten Ausführungsform als Anodengas der Brennstoffzelle 20 zugeführt werden. 3 schematically shows another embodiment of a high-temperature fuel cell system. In the 3 illustrated further embodiment of the high temperature fuel cell system 12 can be as well as those related to 2 already described embodiment via a connection for fuel 14 and / or a connector for cathode gas 32 and / or a connection for water 22 feature. Furthermore, as in the case of 2 known embodiment, a connection for the removal of anode exhaust gas 30 and / or a port for discharging cathode exhaust gas 34 from the high temperature fuel cell system 12 be provided. The during operation of the fuel cell 20 released heat 26 can as waste heat 28 for example by means of a heat exchanger and / or as radiant heat and / or with the anode exhaust gas 30 and / or with the cathode exhaust gas 34 from the high temperature fuel cell system 12 escape. The during operation of the fuel cell 20 generated electrical energy can through the connections 36 be removed. In the 3 illustrated further embodiment of the high temperature fuel cell system 12 may be in the area of the reformer 16 from the 2 different known embodiment. The reformer 16 the fuel 14 and / or water 22 can be supplied, a partial oxidation of the supplied fuel using also supplied oxidation air 40 for example, from the cathode gas 32 can be diverted perform. In the partial oxidation of the fuel 14 released heat 26 ' can as waste heat 28 ' from the high temperature fuel cell system 12 escape. In particular, during a starting phase, the heat released 26 ' at least partially as heating heat 24 ' the fuel cell 20 be supplied to heat them at least to their operating temperature. The in the partial oxidation in the reformer 16 resulting reaction products 18 can be analogous to the 2 known embodiment as the anode gas of the fuel cell 20 be supplied.

Eine Mischform aus der im Zusammenhang mit 2 beschriebenen Ausführungsform und der im Zusammenhang mit 3 beschriebenen weiteren Ausführungsform des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems 12 ist möglich. Beispielsweise kann während einer Startphase, bei der die Brennstoffzelle 20 auf ihre Betriebstemperatur aufgeheizt wird, der Reformer 16 eine partielle Oxidation des zugeführten Brennstoffs 14 mit Oxidationsluft 40 durchführen. Im Anschluss an die Startphase kann in dem Reformer 16 zusätzlich oder alternativ eine Dampfreformierung und/oder eine einfache thermische Zersetzung des zugeführten Brennstoffs 14 durchgeführt werden. Auf diese Weise kann der Reformer 16 während einer Startphase exotherm betrieben werden und im Anschluss an die Startphase endotherm oder autotherm betrieben werden. A mixed form of related to 2 described embodiment and in connection with 3 described further embodiment of the high-temperature fuel cell system 12 is possible. For example, during a starting phase in which the fuel cell 20 is heated to its operating temperature, the reformer 16 a partial oxidation of the supplied fuel 14 with oxidation air 40 carry out. Following the starting phase may be in the reformer 16 additionally or alternatively a steam reforming and / or a simple thermal decomposition of the supplied fuel 14 be performed. That way the reformer can 16 are operated exothermically during a starting phase and are operated endothermic or autothermic following the starting phase.

Die in der vorstehenden Beschreibung, in den Zeichnungen sowie in den Ansprüchen offenbarten Merkmale der Erfindung können sowohl einzeln als auch in beliebiger Kombination für die Verwirklichung der Erfindung wesentlich sein.The features of the invention disclosed in the foregoing description, in the drawings and in the claims may be essential to the realization of the invention both individually and in any combination.

BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS

1010
Verfahren  method
1212
Hochtemperaturbrennstoffzellensystem  High-temperature fuel cell system
1414
Brennstoff  fuel
1616
Reformer  reformer
1818
Reaktionsprodukte  reaction products
2020
Brennstoffzelle fuel cell
2222
Wasser water
2424
Heizwärme heating
24'24 '
Heizwärme heating
2626
freigesetzte Wärme released heat
26'26 '
freigesetzte Wärme released heat
2828
Abwärme waste heat
28'28 '
Abwärme waste heat
3030
Anodenabgas anode exhaust gas
3232
Kathodengas cathode gas
3434
Kathodenabgas cathode exhaust
3636
Anschluss connection
3838
Isolation isolation
4040
Oxidationsluft oxidation air
100100
Zuführung von Brennstoff Supply of fuel
110110
Aufbereitung des Brennstoffs Processing of the fuel
120120
Gewinnung elektrischer Energie aus dem aufbereiteten Brennstoff Obtaining electrical energy from the processed fuel
130130
Abführung überschüssiger Wärme Dissipation of excess heat

Claims (9)

Verfahren (10) zum Betreiben eines Hochtemperaturbrennstoffzellensystems (12), insbesondere eines SOFC-Brennstoffzellensystems oder eines IT-SOFC-Brennstoffzellensystems, dadurch gekennzeichnet, dass als Brennstoff (14) Essigsäure zugeführt wird.Procedure ( 10 ) for operating a high-temperature fuel cell system ( 12 ), in particular an SOFC fuel cell system or an IT-SOFC fuel cell system, characterized in that as fuel ( 14 ) Acetic acid is added. Verfahren (10) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Brennstoff (14) als wässrige Lösung zugeführt wird. Procedure ( 10 ) according to claim 1, characterized in that the fuel ( 14 ) is supplied as an aqueous solution. Verfahren (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Brennstoff (14) in einem Reformer (16) aufbereitet wird.Procedure ( 10 ) according to one of the preceding claims, characterized in that the fuel ( 14 ) in a reformer ( 16 ) is processed. Verfahren (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Aufbereitung eine partielle Oxidation des Brennstoffs (14) mit Sauerstoff durchgeführt wird, und dass Reaktionsprodukte (18) der partiellen Oxidation zur direkten Gewinnung elektrischer Energie in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem (12) umgesetzt werden.Procedure ( 10 ) according to any one of the preceding claims, characterized in that for the preparation of a partial oxidation of the fuel ( 14 ) is carried out with oxygen, and that reaction products ( 18 ) of partial oxidation for direct recovery of electrical energy in the high temperature fuel cell system ( 12 ) are implemented. Verfahren (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Aufbereitung eine Dampfreformierung des Brennstoffs (14) mit Wasser durchgeführt wird, und dass Reaktionsprodukte (18) der Dampfreformierung zur direkten Gewinnung elektrischer Energie in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem (12) umgesetzt werden. Procedure ( 10 ) according to one of the preceding claims, characterized in that for the preparation of a steam reforming of the fuel ( 14 ) is carried out with water, and that reaction products ( 18 ) steam reforming for direct recovery of electrical energy in the high temperature fuel cell system ( 12 ) are implemented. Verfahren (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Aufbereitung eine thermische Zersetzung des Brennstoffs (14) durchgeführt wird, und dass Reaktionsprodukte (18) der thermischen Zersetzung zur direkten Gewinnung elektrischer Energie in dem Hochtemperaturbrennstoffzellensystem (12) umgesetzt werden.Procedure ( 10 ) according to one of the preceding claims, characterized in that for the preparation of a thermal decomposition of the fuel ( 14 ) and that reaction products ( 18 ) of thermal decomposition for direct recovery of electrical energy in the high temperature fuel cell system ( 12 ) are implemented. Verfahren (10) nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass bei der direkten Gewinnung elektrischer Energie freigesetzte Wärme dem Brennstoff (14) zur Gewinnung der Reaktionsprodukte (18) zugeführt wird.Procedure ( 10 ) according to claim 5 or 6, characterized in that in the direct production of electrical energy released heat the fuel ( 14 ) for obtaining the reaction products ( 18 ) is supplied. Verfahren (10) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei der direkten Gewinnung elektrischer Energie freigesetzte Wärme außerhalb des Hochtemperaturbrennstoffzellensystems (12) verwendet wird.Procedure ( 10 ) according to one of the preceding claims, characterized in that heat released in the direct production of electrical energy outside the high-temperature fuel cell system ( 12 ) is used. Hochtemperaturbrennstoffzellensystem (12), das zur Ausführung des Verfahrens (10) gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche eingerichtet ist.High temperature fuel cell system ( 12 ) necessary for the execution of the 10 ) is arranged according to one of the preceding claims.
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