DE102012202978A1 - Method for producing a storage structure of an electrical energy store - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine Speicherstruktur einer Speicherzelle eines elektrischen Energiespeichers, umfassend eine alternierende Schichtabfolge von mindestens zwei, ein refraktäres Material umfassende Trägerschichten (4) sowie drei, Eisen in elementarer oder chemisch gebundener Form umfassende Funktionsschicht (6), wobei die Funktionsschichten (6) eine offene Porosität aufweist und die Trägerschichten (4) mit den anliegenden Funktionsschichten (6) zumindest teilweise stoffschlüssig verbunden sind.The invention relates to a memory structure of a memory cell of an electrical energy store, comprising an alternating layer sequence of at least two, a refractory material comprising carrier layers (4) and three, iron in elemental or chemically bonded form comprehensive functional layer (6), wherein the functional layers (6) a has open porosity and the carrier layers (4) are connected to the adjacent functional layers (6) at least partially cohesively.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Speicherstruktur eines elektrischen Energiespeichers nach Patentanspruch 1, eine Speicherstruktur einer Speicherzelle eines elektrischen Energiespeichers nach Anspruch 1 sowie eine Speicherzelle eines elektrischen Energiespeichers nach Anspruch 13. The invention relates to a method for producing a memory structure of an electrical energy store according to claim 1, a memory structure of a memory cell of an electrical energy store according to claim 1 and a memory cell of an electrical energy store according to claim 13.
Überschüssige elektrische Energie, die beispielsweise aus erneuerbaren Energiequellen hervorgeht, lässt sich nur im bedingten Umfang im Stromnetz speichern. Dies gilt auch für überschüssige Energie, die dann bei fossilen Kraftwerken anfällt, wenn diese im optimalen wirtschaftlichen Lastbereich laufen, vom Verbraucher jedoch aus dem Netz nicht abgerufen werden. Für die Zwischenspeicherung dieser überschüssigen Energie in größeren Mengen gibt es verschiedene Großspeichervorrichtungen. Eines davon ist zum Beispiel ein Pumpenspeicherkraftwerk. Auf dem Batteriesektor besteht ein Ansatz für einen elektrischen Energiespeicher darin, sogenannte Rechargeable Oxide Batteries (ROB) also Hochtemperatur-Oxidationsbatterien einzusetzen. Bei diesen Batterien wird ein Speichermedium je nach Batteriezustand (Laden oder Entladen) reduziert oder oxidiert. Bei einer Vielzahl dieser zyklischen Lade- und Entlade also Oxidations- und Reduktionsvorgängen des Speichermediums neigt dieses Medium bei den anliegenden vergleichsweise hohen Betriebstemperaturen einer solchen Batterie, die üblicherweise zwischen 600 und 800°C liegen, dazu, dass die geforderte Mikrostruktur insbesondere die Porenstruktur des Speichermediums durch Sinterprozesse zerstört wird. Dies führt zu einer Alterung und schließlich zu einem Versagen der Batterie. Surplus electrical energy, for example from renewable energy sources, can only be stored in the power grid to a limited extent. This also applies to excess energy that is generated by fossil fuel power plants when they are running in the optimal economic load range but can not be retrieved by the consumer from the grid. There are several large storage devices for caching this excess energy in larger quantities. One of them is, for example, a pumped storage power plant. In the battery sector, one approach to an electrical energy storage device is to use so-called rechargeable oxide batteries (ROB), ie high-temperature oxidation batteries. With these batteries, a storage medium is reduced or oxidized depending on the battery condition (charging or discharging). In the case of a large number of these cyclic charging and discharging processes, ie oxidation and reduction processes of the storage medium, this medium, with the adjacent comparatively high operating temperatures of such a battery, which are usually between 600 and 800 ° C., tends to cause the required microstructure in particular the pore structure of the storage medium is destroyed by sintering processes. This leads to aging and eventually failure of the battery.
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, eine Speicherstruktur eines Energiespeichers, ein Verfahren zur Herstellung einer derartigen Speicherstruktur sowie eine Speicherzelle eines elektrischen Energiespeichers bereitzustellen, die gegenüber dem Stand der Technik eine höhere Langzeitbeständigkeit und eine höhere Zyklenzahl von Lade- und Entladevorgängen stand hält. The object of the invention is to provide a storage structure of an energy store, a method for producing such a memory structure and a memory cell of an electrical energy store, which with respect to the prior art, a higher long-term stability and a higher number of cycles of charging and discharging withstand.
Die Lösung der Aufgabe besteht in einem Verfahren zur Herstellung einer Speicherstruktur eines elektrischen Energiespeichers mit den Merkmalen des Patentanspruchs 11 sowie in einer Speicherstruktur mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie in einer Speicherzelle für einen elektrischen Energiespeicher mit den Merkmalen des Patentanspruchs 13. The object is achieved in a method for producing a memory structure of an electrical energy store having the features of patent claim 11 and in a memory structure having the features of claim 1 and in a memory cell for an electrical energy store having the features of patent claim 13.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung einer Speicherstruktur eines elektrischen Energiespeichers nach Patentanspruch 1 umfasst zunächst die Herstellung einer Trägerschicht mit einem refraktären Material. Im Weiteren wird eine Funktionsschicht hergestellt, die ein aktives Speichermaterial sowie einen Porenbildner umfasst. Beide Schichten werden anschließend aufeinander gebracht, so dass sie einen Schichtverbund bilden, wobei wiederum anschließend der Porenbildner aus der Funktionsschicht entfernt wird. The inventive method for producing a memory structure of an electrical energy storage device according to claim 1 initially comprises the production of a carrier layer with a refractory material. In addition, a functional layer is produced which comprises an active storage material and a pore-forming agent. Both layers are then brought together, so that they form a layer composite, in turn, then the pore former is removed from the functional layer.
Durch die beschriebene Trägerschicht, die aus einem refraktären Material besteht bzw. dieses umfasst, wird eine hohe Temperaturbeständigkeit der gesamten Speicherstruktur gewährleistet. Die Trägerschicht dient dazu, die eine oder mehreren Funktionsschichten, die ein aktives Speichermaterial umfasst, zu tragen und diese thermisch wie mechanisch stabil in einem Schichtverbund auszugestalten. Der Porenbildner, der in der Funktionsschicht eingelagert ist, wird aus der Funktionsschicht, insbesondere durch ein thermisches Verfahren, entfernt wodurch in der fertigen Funktionsschicht eine, bevorzugt offene Porosität bestehen bleibt. Diese offene Porosität dient dazu, ein gasförmiges Medium, das als Reaktant zu dem aktiven Speichermaterial geführt werden muss, dorthin zu transportieren. Die so hergestellt Speicherstruktur ist demnach mechanisch und thermisch stabil und sie weist eine ausreichende Porosität im Bereich des aktiven Speichermaterials auf, so dass ein gasförmiger Reaktant alle Oberflächen des aktiven Speichermaterials erreichen kann. Hierdurch wird eine hohe Kapazität des elektrischen Energiespeichers gewährleistet, wobei die Speicherstruktur gegenüber dem Stand der Technik mechanisch deutlich stabiler ausgestaltet ist. By the described carrier layer, which consists of or comprises a refractory material, a high temperature resistance of the entire memory structure is ensured. The carrier layer serves to carry the one or more functional layers, which comprises an active storage material, and to design them thermally and mechanically stably in a layer composite. The pore former, which is incorporated in the functional layer, is removed from the functional layer, in particular by a thermal process, whereby a, preferably open, porosity remains in the finished functional layer. This open porosity serves to transport a gaseous medium which must be conducted as a reactant to the active storage material. The memory structure thus produced is therefore mechanically and thermally stable and has sufficient porosity in the region of the active storage material so that a gaseous reactant can reach all surfaces of the active storage material. In this way, a high capacity of the electrical energy storage is ensured, wherein the memory structure is designed mechanically much more stable compared to the prior art.
Es gibt verschiedene technische Möglichkeiten, die Trägerschicht und die Funktionsschicht herzustellen und dieser aufeinander zu bringen. Nach der Herstellung eines derartigen Schichtverbunds ist es jedoch zweckmäßig, diesen einer Temperaturbehandlung auszusetzen, wobei die Temperaturbehandlung bei einer Temperatur stattfinden soll, bei der zwischen den einzelnen Komponenten der Trägerschicht und der Funktionsschicht ein Sinterprozess einsetzt. Dies führt zu einer stoffschlüssigen Verbindung zwischen den einzelnen Komponenten, was die thermische und mechanische Stabilität der Speicherstruktur erhöht. There are various technical possibilities to produce the carrier layer and the functional layer and to bring this together. After the production of such a layer composite, however, it is expedient to subject it to a temperature treatment, wherein the temperature treatment is to take place at a temperature at which a sintering process begins between the individual components of the carrier layer and the functional layer. This leads to a cohesive connection between the individual components, which increases the thermal and mechanical stability of the storage structure.
Als Herstellungsverfahren für die einzelnen Schichten, die Trägerschicht und die Funktionsschicht, haben sich Foliengieß- oder Folienziehverfahren als zweckmäßig herausgestellt. Grundsätzlich können die Schichten jedoch auch durch Siebdruckverfahren oder durch ein Extrusionsverfahren hergestellt werden. Sowohl das Foliengieß- und Folienziehverfahren als auch das Extrusionsverfahren sind Endlosverfahren, bei denen beliebig lange Grünkörper der einzelnen Schichten hergestellt werden können. As a production method for the individual layers, the carrier layer and the functional layer, Foliengieß- or film-drawing methods have been found to be useful. In principle, however, the layers can also be produced by screen printing or by an extrusion process. Both the film casting and film drawing process and the extrusion process are endless processes in which arbitrarily long green bodies of the individual layers can be produced.
Ein derartiger endloser Grünkörper der Trägerschicht kann dazu dienen, auf diesen eine weitere Schicht im selben Foliengießverfahren oder Folienziehverfahren der Funktionsschicht aufzubringen. Auf diese Weise kann in einem Endlosverfahren eine beliebige Anzahl von alternierenden Schichten, Trägerschichten und Funktionsschichten ein beliebig dicker Schichtverbund dargestellt werden. Such an endless green body of the carrier layer can serve to apply thereto a further layer in the same film casting or film-drawing process of the functional layer. In this way, in an endless process, any number of alternating layers, carrier layers and functional layers of an arbitrarily thick layer composite can be represented.
Vorteilhaft ist es dabei, dass insgesamt ein horizontaler Schichtverbund mit stoffschlüssigen Schichten dargestellt wird. Dieser kann durch die beschriebenen Endlosverfahren bereitgestellt werden oder durch das Übereinanderschichten einzelner separat hergestellter Schichten, die beispielsweise durch ein Siebdruckverfahren oder durch ein Pressverfahren hergestellt werden. It is advantageous that a total of a horizontal layer composite is shown with cohesive layers. This can be provided by the endless processes described or by the superimposition of individual layers produced separately, which are produced for example by a screen-printing process or by a pressing process.
Es hat sich als zweckmäßig herausgestellt, dass als Material für die Trägerschicht ein refraktäres Material auf der Basis von yttriumverstärktem Zirkonoxid (YSZ), scandiumverstärktem Zirkonoxid (ScSZ), Siliciumcarbid und/oder Aluminiumoxid besteht. Ein derartiges Material, das grundsätzlich auch auf andere Materialgruppen wie zum Beispiel die Boride und Carbide des Titans erweitert werden kann, ist hochtemperaturbeständig und mechanisch stabil. Es erfüllt daher ganz besonders gut die Anforderungen, die an die Trägerschicht gestellt werden. It has proved to be expedient that the material for the carrier layer is a refractory material based on yttrium-reinforced zirconium oxide (YSZ), scandium-reinforced zirconium oxide (ScSZ), silicon carbide and / or aluminum oxide. Such a material, which in principle can be extended to other material groups such as the borides and carbides of titanium, is resistant to high temperatures and mechanically stable. It therefore meets particularly well the requirements that are placed on the carrier layer.
Die Funktionsschicht hingegen umfasst als aktives Speichermaterial bevorzugt Eisen, insbesondere in chemisch gebundener Form, beispielsweise als Eisenoxid. Das Eisen ist auch elektrochemischen Gründen vorteilhaft für die Verwendung in einer Rechargeable Oxide Battery. The functional layer, on the other hand, preferably comprises iron as the active storage material, in particular in chemically bonded form, for example as iron oxide. The iron is also advantageous for electrochemical reasons for use in a rechargeable oxide battery.
Der Porenbildner, der bevorzugt auf Basis eines organischen Materials oder Kohlenstoffs besteht, wird bevorzugt thermisch aus der Funktionsschicht entfernt, dabei gast dieser aus, da bei einer thermischen Umsetzung insbesondere Kohlendioxid besteht was wiederum dazu führt, dass ein offener Porenkanal in der Funktionsschicht gebildet wird. The pore-forming agent, which is preferably based on an organic material or carbon, is preferably removed thermally from the functional layer, thereby leaving it exposed, since in a thermal reaction carbon dioxide in particular exists, which in turn leads to an open pore channel being formed in the functional layer.
Hierbei kann es zweckmäßig sein, dass in der Funktionsschicht ein Konzentrationsgradient des Porenbildners angelegt wird, der von einem Rand der Funktionsschicht zu einem Zentrum der Funktionsschicht reicht. Insbesondere am Rand liegt eine höhere Konzentration des Porenbildners vor als im Zentrum. Das führt dazu, dass nach Ausbrennen des Porenbildners eine höhere Porosität am Rand der Funktionsschicht gewährleistet ist, durch die das Prozessgas schneller weiter ins Innere der Funktionsschicht gelangen kann. In this case, it may be expedient for a concentration gradient of the pore-forming agent to be applied in the functional layer, which reaches from one edge of the functional layer to a center of the functional layer. In particular, at the edge there is a higher concentration of the pore former than in the center. This leads to a higher porosity at the edge of the functional layer being ensured after burning out of the pore-forming agent, as a result of which the process gas can reach the interior of the functional layer more rapidly.
Es hat sich als zweckmäßig herausgestellt, dass die Schichtdicke der Funktionsschicht zwischen 200 µm und 1000 µm, insbesondere zwischen 400 µm und 500 µm liegt. It has been found to be expedient that the layer thickness of the functional layer is between 200 μm and 1000 μm, in particular between 400 μm and 500 μm.
Ein weiterer Bestandteil der Erfindung ist eine Speicherstruktur einer Speicherzelle eines elektrischen Energiespeichers, die eine alternierende Schichtfolge von mindestens zwei, ein refraktäres Material umfassende Trägerschicht sowie drei, Eisen in elementarer oder in chemisch gebundener Form umfassende Funktionsschichten aufweist. Die Funktionsschichten weisen hierbei eine offene Porosität auf, und die Trägerschicht sowie die anderen Funktionsschichten sind dabei zumindest teilweise stoffschlüssig verbunden. Eine derartige Speicherstruktur weist eine hohe thermische und mechanische Stabilität auf, durch die Poren in der Funktionsschicht kann ein Prozessgas in vorteilhafter Weise weit in die Funktionsschicht einströmen und gelangt in vorteilhafter Weise stets an die aktive Oberfläche des aktiven Speichermaterials. A further component of the invention is a memory structure of a memory cell of an electrical energy store which has an alternating layer sequence of at least two carrier layers comprising a refractory material and three functional layers comprising iron in elemental or chemically bound form. The functional layers in this case have an open porosity, and the carrier layer and the other functional layers are at least partially bonded cohesively. Such a memory structure has a high thermal and mechanical stability, through the pores in the functional layer, a process gas can advantageously flow far into the functional layer and advantageously always reaches the active surface of the active storage material.
Weiterhin ist ein Bestandteil der Erfindung eine Speicherzelle eines elektrischen Energiespeichers, die eine Speicherstruktur nach einem der Ansprüche 12 oder 13 umfasst oder die nach einem Verfahren nach einem der Ansprüche 1–11 hergestellt ist. Furthermore, a component of the invention is a memory cell of an electrical energy store, which comprises a memory structure according to one of
Vorteilhafte Ausgestaltungsformen der Erfindung sowie der weitere Merkmale der Erfindung sind anhand der folgenden Figuren näher erläutert. Bei den folgenden Figuren handelt es sich lediglich um beispielhafte vorteilhafte Ausgestaltungen, die keine Einschränkung des Schutzumfangs darstellen. Advantageous embodiments of the invention and the further features of the invention are explained in more detail with reference to the following figures. The following figures are only exemplary advantageous embodiments, which do not represent a limitation of the scope.
Dabei zeigen: Showing:
Anhand der
Aus diesem Grund ist es zweckmäßig, an der negativen Elektrode als Energiespeichermedium eine Speicherstruktur
Über ein, bei Betriebszustand der Batterie gasförmiges Redoxpaar, beispielsweise H2/H2O, werden die durch den Festkörperelektrolyten
Der Vorteil des Eisens als oxidierbares Material, also als aktives Speichermaterial besteht darin, dass es bei seinem Oxidationsprozess in etwas dieselbe Ruhespannung von etwa 1 V aufweist wie das Redoxpaar H2/H2O. The advantage of iron as an oxidizable material, ie as an active storage material, is that in its oxidation process it has somewhat the same quiescent voltage of about 1 V as the redox couple H 2 / H 2 O.
Insbesondere die Diffusion der Sauerstoffionen durch den Feststoffelektrolyten
Anhand der
Der Grünkörper
Dieser Schichtverbund
Bei dem in
Bei dem beschriebenen Foliengießverfahren gemäß
In der
Die Funktionsschicht
Die Speicherstruktur
Claims (13)
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