DE102012016278A1 - Method for detecting internal resistance of e.g. fuel cell, involves determining parameter of model by adjusting response with measured impedance spectrum and transforming model response in frequency domain to time domain - Google Patents

Method for detecting internal resistance of e.g. fuel cell, involves determining parameter of model by adjusting response with measured impedance spectrum and transforming model response in frequency domain to time domain Download PDF

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Abstract

The electrochemical system in the form of equivalent circuit (12) is created, and model is described using model function in frequency range. The model function in frequency domain is multiplied with excitation function in frequency domain to obtain model response in frequency domain. An impedance spectrum of electrochemical system is measured and parameter of model is determined by adjusting response with measured impedance spectrum. The model response in frequency domain is transformed to time domain to determine internal resistance (R) of electrochemical system.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Ermitteln eines Innenwiderstands eines elektrochemischen Systems.The invention relates to a method for determining an internal resistance of an electrochemical system.

Die DE 102 20 172 B4 beschreibt ein Verfahren zur Überwachung eines Betriebszustands einer elektrochemischen Vorrichtung, insbesondere einer Brennstoffzelle, bei dem mit Hilfe einer Messvorrichtung eine Impedanz gemessen wird und in einer Auswertevorrichtung der Betriebszustand der elektrochemischen Vorrichtung anhand der Größe des Imaginärteils der gemessenen Impedanz überwacht wird.The DE 102 20 172 B4 describes a method for monitoring an operating state of an electrochemical device, in particular a fuel cell, in which an impedance is measured by means of a measuring device and in an evaluation device, the operating state of the electrochemical device is monitored by the size of the imaginary part of the measured impedance.

Der Zustand von Systemen, insbesondere Lithium-Ionen-Zellen, kann mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie bestimmt werden. Um die Impedanzspektren, d. h. die Ortskurven des Systems, mit wenigen aussagekräftigen Kenngrößen zu beschreiben, werden die Impedanzspektren häufig mit impedanzbasierten Modell auf Grundlage elektrischer Ersatzschaltbilder nachgebildet. Um die Werte der Modellparameter zu bestimmen, werden die Parameter mit Optimierungsalgorithmen an die Messwerte angepasst.The state of systems, in particular lithium-ion cells, can be determined by means of electrochemical impedance spectroscopy. To the impedance spectra, d. H. To describe the loci of the system, with few meaningful parameters, the impedance spectra are often modeled with impedance-based model based on electrical equivalent circuit diagrams. In order to determine the values of the model parameters, the parameters are adapted to the measured values using optimization algorithms.

Eine weitere oft verwendete Größe für die Zustandsbestimmung von Lithium-Ionen-Zellen ist der Innenwiderstand Ri der elektrochemischen Zelle. Die direkte Bestimmung des Innenwiderstands erfolgt, indem ein sprungförmiger Strom der Amplitude I ^ (Anregungssignal) auf die elektrochemische Zelle gegeben und die zeitabhängige Spannungsantwort u(t) der Zelle vermessen wird. Um den Innenwiderstand der Zelle zu erhalten, wird die Spannungsantwort u(t) zu einem bestimmten Zeitpunkt t = tx ausgewertet. Aus der Differenz zwischen dem Wert der Spannungsantwort vor der Anregung u(t0) zum Zeitpunkt t0 = 0 s und der Spannungsantwort u(tx) zum Zeitpunkt tx dividiert durch die Höhe der Stromamplitude I ^, ergibt sich dann der Innenwiderstand Ri(tx) gemäß Ri(tx) = [u(t0) – u(tx)]/I ^.Another often used quantity for determining the state of lithium-ion cells is the internal resistance R i of the electrochemical cell. The direct determination of the internal resistance takes place by applying a step-like current of the amplitude I ^ (excitation signal) to the electrochemical cell and measuring the time-dependent voltage response u (t) of the cell. In order to obtain the internal resistance of the cell, the voltage response u (t) is evaluated at a specific time t = t x . From the difference between the value of the voltage response before the excitation u (t 0 ) at the time t 0 = 0 s and the voltage response u (t x ) at the time t x divided by the height of the current amplitude I ^, then the internal resistance R results i (t x ) according to R i (t x ) = [u (t 0 ) - u (t x )] / I ^.

Wünschenswert wäre es, einen Vergleich von gemessenen Impedanzspektren und Innenwiderständen eines elektrochemischen Systems zu ermöglichen.It would be desirable to allow a comparison of measured impedance spectra and internal resistances of an electrochemical system.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es ein Verfahren zur Bestimmung des Innenwiderstands eines elektrochemischen Systems bereitzustellen, das einen Vergleich von Impedanzspektren mit konventionell ermittelten Innenwiderständen ermöglicht.Object of the present invention is to provide a method for determining the internal resistance of an electrochemical system, which allows a comparison of impedance spectra with conventionally determined internal resistances.

Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Patentanspruchs 1 gelöst.This object is achieved by a method having the features of patent claim 1.

Das erfindungsgemäße Verfahren zum Ermitteln eines Innenwiderstands eines elektrochemischen Systems umfasst die Schritte:

  • – Erstellen eines Modells eines elektrochemischen Systems in Form eines Ersatzschaltbildes, das mindestens einen Parameter aufweist;
  • – Beschreiben des Modells mittels einer Modellfunktion im Frequenzbereich;
  • – Multiplizieren der Modellfunktion im Frequenzbereich mit einer Anregungsfunktion im Frequenzbereich unter Gewinnung einer Modellantwort im Frequenzbereich;
  • – Messen eines Impedanzspektrums des elektrochemischen Systems;
  • – Bestimmen des mindestens einen Parameters durch Abstimmen der Modellantwort mit dem gemessenen Impedanzspektrum.
  • – Transformieren der Modellantwort im Frequenzbereich in den Zeitbereich; und
  • – Bestimmen des Innenwiderstands des elektrochemischen Systems unter Verwendung der Modellantwort im Zeitbereich, des mindestens einen bestimmten Parameters und der genannten Anregungsfunktion im Zeitbereich.
The method according to the invention for determining an internal resistance of an electrochemical system comprises the steps:
  • - Creating a model of an electrochemical system in the form of an equivalent circuit diagram having at least one parameter;
  • - describe the model by means of a model function in the frequency domain;
  • - Multiplying the model function in the frequency domain with an excitation function in the frequency domain to obtain a model response in the frequency domain;
  • - measuring an impedance spectrum of the electrochemical system;
  • - Determining the at least one parameter by tuning the model response with the measured impedance spectrum.
  • - transforming the model response in the frequency domain into the time domain; and
  • Determining the internal resistance of the electrochemical system using the model response in the time domain, the at least one specific parameter and the said excitation function in the time domain.

Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es somit möglich, den Innenwiderstand eines elektrochemischen Systems, bevorzugt eines Systems, das eine oder mehrere Lithium-Ionen-Zellen umfasst, direkt aus einem gemessenen Impedanzspektrum zu bestimmen. Dies hat den großen Vorteil, dass Impedanzspektren nun mit konventionell ermittelten Innenwiderständen verglichen werden können. Durch die Transformation, bevorzugt durch inverse Laplace-Transformation, der Modellantwort im Frequenzbereich in den Zeitbereich, kann so zur Berechnung des Innenwiderstands auf bereits vorliegende Werte, wie die aus der Messung des Impedanzspektrums, zurückgegriffen und in besonders vorteilhafter Weise ein Vergleich zwischen gemessenem Impedanzspektrum und Innenwiderstand des elektrochemischen Systems ermöglicht werden. Das Modell des elektrochemischen Systems kann dabei auch mehrere Parameter aufweisen. Das Bestimmen der Parameter durch Abstimmen der Modellantwort mit dem gemessenen Impedanzspektrum kann dabei bevorzugt mittels gängiger Optimierungsverfahren erfolgen.The method according to the invention thus makes it possible to determine the internal resistance of an electrochemical system, preferably of a system comprising one or more lithium-ion cells, directly from a measured impedance spectrum. This has the great advantage that impedance spectra can now be compared with conventionally determined internal resistances. By the transformation, preferably by inverse Laplace transformation, the model response in the frequency domain in the time domain, can be used to calculate the internal resistance on already existing values, such as from the measurement of the impedance spectrum, and in a particularly advantageous manner a comparison between the measured impedance spectrum and Internal resistance of the electrochemical system are made possible. The model of the electrochemical system can also have several parameters. The determination of the parameters by tuning the model response with the measured impedance spectrum can be carried out preferably by means of common optimization methods.

In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung ist die Anregungsfunktion im Zeitbereich eine als Stromanregung ausgebildete Sprungfunktion mit einer vorgebbaren Amplitude und die Modellantwort ist als Spannungsantwort ausgebildet. Die Modellfunktion im Frequenzbereich kann dann verwendet werden, um das impedanzbasierte Modell im Frequenzbereich zu parametrieren. Insbesondere lässt sich auch der Innenwiderstand im Zeitbereich besonders einfach unter Verwendung einer als Stromanregung ausgebildeten Sprungfunktion ermitteln.In an advantageous embodiment of the invention, the excitation function in the time domain is designed as a current excitation step function with a predetermined amplitude and the model response is designed as a voltage response. The model function in the frequency domain can then be used to parameterize the impedance-based model in the frequency domain. In particular, the internal resistance in the time domain can also be determined particularly easily using a step function designed as a current excitation.

Vorteilhafterweise kann dabei der Innenwiderstand des elektrochemischen Systems durch Auswerten der Modellantwort im Zeitbereich zu einem vorgebbaren Zeitpunkt und Dividieren der Modellantwort durch die Amplitude der Anregungsfunktion im Zeitbereich unter Gewinnung des Innenwiderstands des elektrochemischen Systems zu diesem Zeitpunkt bestimmt werden. Der vorgebbare Zeitpunkt kann dabei vorteilhafterweise beliebig gewählt werden, da durch Transformation der Modellantwort im Frequenzbereich in den Zeitbereich und durch anschließendes Einsetzen der bestimmten Parameter, die Modellantwort des Systems für jeden Zeitpunkt vorliegt, sowie auch die Amplitude der Anregungsfunktion, die für eine Sprungfunktion zeitlich konstant ist. So kann auf sehr einfache Weise der Innenwiderstand unter Verwendung des ohmschen Gesetzes zu jedem beliebigen Zeitpunkt bestimmt werden. Advantageously, the internal resistance of the electrochemical system can be determined by evaluating the model response in the time domain at a predefinable time and dividing the model response by the amplitude of the excitation function in the time domain to obtain the internal resistance of the electrochemical system at this time. The predeterminable time can advantageously be selected arbitrarily, because by transformation of the model response in the frequency domain in the time domain and by subsequent onset of certain parameters, the model response of the system is present for each time, as well as the amplitude of the excitation function, which is temporally constant for a jump function is. Thus, in a very simple way, the internal resistance can be determined at any time using ohmic law.

Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen, der nachfolgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen sowie anhand der Zeichnung.Further advantages, features and details of the invention will become apparent from the claims, the following description of preferred embodiments and from the drawing.

Dabei zeigen:Showing:

1 eine schematische Darstellung einer Systembeschreibung im Frequenzbereich gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung; und 1 a schematic representation of a system description in the frequency domain according to an embodiment of the invention; and

2 eine schematische Darstellung einer exemplarischen Ortskurve einer Modellfunktion im Frequenzbereich. 2 a schematic representation of an exemplary locus of a model function in the frequency domain.

1 zeigt eine schematische Darstellung einer Systembeschreibung im Frequenzbereich gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung. Dabei bezeichnen I(s) die Anregungsfunktion im Frequenzbereich, U(s) die Modellantwort im Frequenzbereich und Z(s) die Modellfunktion im Frequenzbereich, wobei s eine komplexe Frequenz bezeichnet. Auch wenn nicht in den Figuren abgebildet, so sollen im Folgenden die Zeitbereichskorrespondenzen dieser Größen mit Kleinbuchstaben bezeichnet werden, wobei die Zeitabhängigkeit ggf. zusätzlich durch „(t)” zum Ausdruck gebracht werden soll, also i(t), z(t) und u(t). Der Innenwiderstand des elektrochemischen Systems wird im Folgenden mit Ri bezeichnet. 1 shows a schematic representation of a system description in the frequency domain according to an embodiment of the invention. Here, I (s) designate the excitation function in the frequency domain, U (s) the model response in the frequency domain and Z (s) the model function in the frequency domain, where s denotes a complex frequency. Although not shown in the figures, the time domain correspondences of these quantities are to be referred to below with lower case letters, wherein the time dependency may be additionally expressed by "(t)", ie i (t), z (t) and u (t). The internal resistance of the electrochemical system will be referred to below as R i .

Das elektrochemische System wird, wie in 1 dargestellt, in Form eines Ersatzschaltbildes 12 modelliert, das auch fraktionale Elemente, wie beispielsweise CPEs (Constant Phase Elements), umfassen kann, aber darüber hinaus auch konzentrierte Bauelementen wie Widerstände R und Kapazitäten aufweisen kann. Die Modellfunktion Z(s) dieses Modells wird im Frequenzbereich mit der Frequenzbereichskorrespondenz der Anregungsfunktion I(s) multipliziert. Die Parameter des Modells können durch Abstimmen der Modellantwort U(s) gemäß U(s) = I(s)·Z(s) mit dem gemessenen Impedanzspektrum bzw. der gemessenen Ortskurve 12 des Systems (vgl. 2), insbesondere mittels gängiger Optimierungsverfahren, bestimmt werden. Als Anregungsfunktion I(s) wird dabei bevorzugt eine Stromanregung gewählt, die im Zeitbereich als Sprungfunktion ausgebildet ist. Dementsprechend ist die Modellantwort U(s), wie auch die gemessene Systemantwort, als Spannungsantwort ausgebildet. Durch Transformation, insbesondere durch inverse Laplace-Transformation, der Modellantwort U(s) in den Zeitbereich und Einsetzen der bestimmten Parameter kann der Innenwiderstand Ri des elektrochemischen Systems bestimmt werden. Insbesondere wird dabei die Modellantwort im Zeitbereich u(t) zu einem beliebigen Zeitpunkt tx ausgewertet und durch die Amplitude des Anregungssignals I ^ dividiert werden, wodurch sich der Innenwiderstand Ri(tx) gemäß dem Ohmschen Gesetz zu dem beliebigen Zeitpunkt tx ergibt.The electrochemical system will, as in 1 represented, in the form of an equivalent circuit diagram 12 which may also include fractional elements such as CPEs (Constant Phase Elements), but may also have concentrated devices such as resistors R and capacitances. The model function Z (s) of this model is multiplied in the frequency domain by the frequency domain correspondence of the excitation function I (s). The parameters of the model can be determined by tuning the model response U (s) according to U (s) = I (s) * Z (s) with the measured impedance spectrum or the measured locus curve 12 of the system (cf. 2 ), in particular by means of common optimization methods. The excitation function I (s) chosen is preferably a current excitation, which is designed as a step function in the time domain. Accordingly, the model response U (s), as well as the measured system response, is designed as a voltage response. By transformation, in particular by inverse Laplace transformation, the model response U (s) in the time domain and onset of certain parameters, the internal resistance R i of the electrochemical system can be determined. In particular, the model response in the time domain u (t) at any time t x is evaluated and divided by the amplitude of the excitation signal I ^, whereby the internal resistance R i (t x ) according to the Ohm's law at the arbitrary time t x results ,

2 zeigt eine schematische Darstellung einer exemplarischen Ortskurve 12 einer Modellfunktion Z(s) im Frequenzbereich. Dabei ist der negative Imaginärteil der Modellfunktion Z(s) im Frequenzbereich gegen den Realteil der Modellfunktion Z(s) im Frequenzbereich aufgetragen. Durch Messen derartiger Ortskurven 12 mittels Impedanzspektroskopie und Abstimmen mit der Modellfunktion Z(s) des Systemmodells, können die Modellparameter mittels gängiger Optimierungsverfahren, insbesondere mittels globaler Optimierungsverfahren, die bevorzugt vorgebbare Wertebereiche der Modellparameter zulassen, bestimmt werden. So können die Modellparameter durch Modellierung der gemessenen Impedanzspektren bestimmt werden und unter Verwendung des bekannten Anregungssignals I(s), insbesondere des sprungförmigen Stroms, die Laplace-Transformation der Spannungsantwort bzw. der Modellantwort U(s) aus dem Frequenzbereich in den Zeitbereich transformiert werden. Durch die Transformation ergibt sich die Gleichung für die zeitabhängige Spannungsantwort bzw. Modellantwort im Zeitbereich u(t) in Abhängigkeit der Modellparameter. In diese zeitabhängige Spannungsantwort u(t) können die im Frequenzbereich bestimmten Modellparameter eingesetzt werden und gemäß dem Ohmschen Gesetz der Innenwiderstand Ri(tx) zu einem beliebig vorgebbaren Zeitpunkt tx bestimmt werden. 2 shows a schematic representation of an exemplary locus 12 a model function Z (s) in the frequency domain. In this case, the negative imaginary part of the model function Z (s) in the frequency domain is plotted against the real part of the model function Z (s) in the frequency domain. By measuring such loci 12 By means of impedance spectroscopy and tuning with the model function Z (s) of the system model, the model parameters can be determined by means of common optimization methods, in particular by means of global optimization methods which allow preferably predefinable value ranges of the model parameters. Thus, the model parameters can be determined by modeling the measured impedance spectra and using the known excitation signal I (s), in particular the discontinuous current, the Laplace transform of the voltage response or the model response U (s) are transformed from the frequency domain to the time domain. The transformation results in the equation for the time-dependent voltage response or model response in the time domain u (t) as a function of the model parameters. The model parameters determined in the frequency domain can be used in this time-dependent voltage response u (t) and, according to Ohm's law, the internal resistance R i (t x ) can be determined at an arbitrarily predefinable time t x .

Insgesamt wird so ein Verfahren zum Ermitteln eines Innenwiderstands eines elektrochemischen Systems bereitgestellt, das die Umrechnung eines Impedanzspektrums in die gebräuchliche Größe des Innenwiderstands ermöglicht, z. B. um ein Impedanzspektrum mit einem Innenwiderstand zu vergleichen. So können auf vorteilhafte Weise die für eine Zustandsbestimmung erforderlichen Daten aus Impedanzspektren ebenfalls zur Bestimmung des Innenwiderstands des elektrochemischen Systems verwendet werden. Insbesondere kann der Innenwiderstand auf Basis von Modellparametern ermittelt werden, die durch Modellierung von Impedanzspektren im Frequenzbereich, bevorzugt durch Parameterschätzung mittels globaler Optimierungsalgorithmen, bestimmt werden.Overall, such a method for determining an internal resistance of an electrochemical system is provided, which allows the conversion of an impedance spectrum in the usual size of the internal resistance, z. B. to compare an impedance spectrum with an internal resistance. Thus, in an advantageous manner, the data from impedance spectra required for a state determination can also be used to determine the internal resistance of the electrochemical system. In particular, the Internal resistance can be determined on the basis of model parameters, which are determined by modeling impedance spectra in the frequency domain, preferably by parameter estimation using global optimization algorithms.

BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS

1212
ErsatzschaltbildEquivalent circuit
1414
Ortskurvelocus
I(s)I (s)
Anregungsfunktion im FrequenzbereichExcitation function in the frequency domain
U(s)U (s)
Systemantwort im FrequenzbereichSystem response in the frequency domain
Z(s)Z (s)
Modellfunktion im FrequenzbereichModel function in the frequency domain
RR
Widerstandresistance
CPECPE
Constant Phase ElementConstant phase element

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

  • DE 10220172 B4 [0002] DE 10220172 B4 [0002]

Claims (3)

Verfahren zum Ermitteln eines Innenwiderstands (Ri) eines elektrochemischen Systems, gekennzeichnet durch die Schritte: – Erstellen eines Modells eines elektrochemischen Systems in Form eines Ersatzschaltbildes (12), das mindestens einen Parameter aufweist; – Beschreiben des Modells mittels einer Modellfunktion (Z(s)) im Frequenzbereich; – Multiplizieren der Modellfunktion (Z(s)) im Frequenzbereich mit einer Anregungsfunktion (I(s)) im Frequenzbereich unter Gewinnung einer Modellantwort (U(s)) im Frequenzbereich; – Messen eines Impedanzspektrums des elektrochemischen Systems; – Bestimmen des mindestens einen Parameters durch Abstimmen der Modellantwort (U(s)) mit dem gemessenen Impedanzspektrum; – Transformieren der Modellantwort (U(s)) im Frequenzbereich in den Zeitbereich; und – Bestimmen des Innenwiderstands Ri des elektrochemischen Systems unter Verwendung der Modellantwort (u(t)) im Zeitbereich, des mindestens einen bestimmten Parameters und der genannten Anregungsfunktion (i(t)) im Zeitbereich.Method for determining an internal resistance (R i ) of an electrochemical system, characterized by the steps: - Creating a model of an electrochemical system in the form of an equivalent circuit diagram ( 12 ) having at least one parameter; - describing the model by means of a model function (Z (s)) in the frequency domain; Multiplying the model function (Z (s)) in the frequency domain by an excitation function (I (s)) in the frequency domain, obtaining a model response (U (s)) in the frequency domain; - measuring an impedance spectrum of the electrochemical system; - determining the at least one parameter by tuning the model response (U (s)) with the measured impedance spectrum; Transforming the model response (U (s)) in the frequency domain into the time domain; and determining the internal resistance R i of the electrochemical system using the model response (u (t)) in the time domain, the at least one specific parameter and the said excitation function (i (t)) in the time domain. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Anregungsfunktion (i(t)) im Zeitbereich eine als Stromanregung ausgebildete Sprungfunktion mit einer vorgebbaren Amplitude (I ^) ist und die Modellantwort (U(s)) als Spannungsantwort ausgebildet ist.A method according to claim 1, characterized in that the excitation function (i (t)) in the time domain designed as a current excitation step function with a predetermined amplitude (I ^) and the model response (U (s)) is designed as a voltage response. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Innenwiderstand (Ri) des elektrochemischen Systems bestimmt wird durch Auswerten der Modellantwort (u(t)) im Zeitbereich zu einem vorgebbaren Zeitpunkt (tx) und Dividieren durch die Amplitude (I ^) der Anregungsfunktion im Zeitbereich unter Gewinnung des Innenwiderstands (Ri(tx)) des elektrochemischen Systems zu diesem Zeitpunkt.A method according to claim 2, characterized in that the internal resistance (R i ) of the electrochemical system is determined by evaluating the model response (u (t)) in the time domain at a predetermined time (t x ) and dividing by the amplitude (I ^) of Excitation function in the time domain to obtain the internal resistance (R i (t x )) of the electrochemical system at this time.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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