DE102011018443A1 - Membrane reactor for the production of hydrogen - Google Patents

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Dr. Behrens Axel
Dr. Wawrzinek Klemens
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Benjamin Dittmar
Bernhard Beese
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Reaktor (R) zur Erzeugung von Wasserstoff (3), aufweisend einen von einem Mantelrohr (M) umschlossenen Reaktionsraum (Z) mit einem darin angeordneten, zur Durchführung einer Dampfreformierung geeigneten Katalysator (K), eine im Mantelrohr (M) angeordnete, zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T), die einen Abzugsraum (A) begrenzt, über den Wasserstoff (3) aus dem Reaktor (R) abziehbar ist, sowie eine Zuführeinrichtung, über die Einsatzstoffe (1) an einem Ende des Mantelrohres (M) in den Reaktionsraum (Z) einleitbar sind. Der Reaktor (R) zeichnet sich dadurch aus, dass der Reaktor wenigstens einen Umlenkkörper (U1, U2) aufweist, durch den im Betrieb des Reaktors Reformierungsprodukte und/oder Einsatzstoffe zur Trennwand (T) hin und/oder von dieser weg gelenkt werden können.The invention relates to a reactor (R) for generating hydrogen (3), comprising a reaction chamber (Z) enclosed by a jacket tube (M) with a catalyst (K) arranged therein and suitable for carrying out steam reforming, a in the jacket tube (M) arranged, at least in sections selectively hydrogen-permeable partition (T), which delimits a discharge space (A), via which hydrogen (3) can be drawn off from the reactor (R), and a feed device, via which feed materials (1) at one end of the casing tube ( M) can be introduced into the reaction space (Z). The reactor (R) is characterized in that the reactor has at least one deflecting body (U1, U2) through which reforming products and / or feedstocks can be directed toward and / or away from the partition wall (T) during operation of the reactor.

Description

Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur Erzeugung von Wasserstoff, aufweisend einen von einem Mantelrohr umschlossenen Reaktionsraum mit einem darin angeordneten, zur Durchführung einer Dampfreformierung geeigneten Katalysator, eine im Mantelrohr angeordnete, zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand, die einen Abzugsraum begrenzt, über den Wasserstoff aus dem Reaktor abziehbar ist, sowie eine Zuführeinrichtung, über die Einsatzstoffe an einem Ende des Mantelrohres in den Reaktionsraum einleitbar sind.The invention relates to a reactor for the production of hydrogen, comprising a reaction chamber enclosed by a jacket tube with a therein arranged, suitable for performing a steam reforming catalyst, arranged in the jacket tube, at least partially selectively hydrogen-permeable partition that limits a vent space, on the hydrogen from the Reactor is removable, and a feeder, via the starting materials at one end of the jacket tube into the reaction chamber can be introduced.

Eine derartige Vorrichtung, die im Weiteren als Membranreaktor bezeichnet wird, ist beispielsweise aus den Patentanmeldungen EP 0167101 und WO 2010/000375 bekannt. Die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand ist hier in Form eines oder mehrerer Membranrohre in einem Mantelrohr angeordnet, wobei die Längsachsen des oder der Membranrohre parallel zur Längsachse des Mantelrohres verlaufen. Die Vorrichtung kann zur Dampfreformierung eines kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzes verwendet werden. Dabei wird der kohlenwasserstoffhaltige Einsatz, wie beispielsweise Methan, gemeinsam mit Wasserdampf an einem Ende des Mantelrohres in den Reaktionsraum eingeleitet, wo er mit Hilfe eines geeigneten Katalysators vorwiegend in Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt wird. Im Wesentlichen laufen hierbei eine Reformierungs- und eine Konvertierungsreaktion nach den folgenden Reaktionsgleichungen ab: CnHm + nH2O ⇔ nCO + (m/2 + n)H2 CO + H2O ⇔ CO2 + H2 Such a device, which is referred to below as a membrane reactor is, for example, from the patent applications EP 0167101 and WO 2010/000375 known. The selectively hydrogen-permeable partition wall is arranged here in the form of one or more membrane tubes in a jacket tube, wherein the longitudinal axes of the membrane or tubes run parallel to the longitudinal axis of the jacket tube. The apparatus may be used for steam reforming of a hydrocarbonaceous feed. In this case, the hydrocarbon-containing feed, such as methane, is introduced together with steam at one end of the jacket tube into the reaction space, where it is reacted with the aid of a suitable catalyst predominantly in hydrogen and carbon dioxide. Essentially, a reforming reaction and a conversion reaction proceed according to the following reaction equations: C n H m + n H 2 O ⇔ n CO + (m / 2 + n) H 2 CO + H 2 O ⇔ CO 2 + H 2

Der gebildete Wasserstoff wird über die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand kontinuierlich aus dem Reaktionsraum abgezogen und mit hoher Reinheit weiter geführt. Das Abziehen des Wasserstoffs aus dem Reaktionsraum ist mit einer Gleichgewichtsverschiebung der im Reaktionsraum ablaufenden Reaktionen zur Seite der Produkte verbunden. Dies bewirkt eine höhere Wasserstoffausbeute bei gleichzeitiger Verminderung der Kohlenmonoxidkonzentration. Entscheidend für die Trennleistung der Membran ist die Höhe des zwischen ihrer Retentatseite, die dem Reaktionsraum zugewandt ist, und der dieser gegenüber liegenden sog. Permeatseite bestehenden Unterschieds des Wasserstoff-Partialdrucks; je größer dieser Unterschied, umso höher ist die Trennleistung.The hydrogen formed is continuously withdrawn from the reaction space via the selectively hydrogen-permeable partition wall and passed on with high purity. The removal of the hydrogen from the reaction space is associated with a shift in the equilibrium of the reactions taking place in the reaction space to the side of the products. This causes a higher hydrogen yield while reducing the carbon monoxide concentration. Decisive for the separation performance of the membrane is the height of the between its retentate side, which faces the reaction space, and the opposite of this so-called. Permeatseite existing difference in the hydrogen partial pressure; the larger this difference, the higher the separation efficiency.

Der Reaktionsraum, in dem der Katalysator gewöhnlich als Schüttung vorliegt, wird von den Einsatzstoffen und den bei der Dampfreformierung gebildeten Produkten weitgehend axial durchströmt. Entstehender Wasserstoff gelangt somit vor allem durch Diffusion aus der Katalysatorschüttung zur Trennwand. Um Beschädigungen der i. Allg. sehr empfindlichen Membranen zu vermeiden, ist ein Membranrohr mit einem Abstand zur Katalysatorschüttung angeordnet, so dass beide durch einen spaltförmigen Leerraum voneinander getrennt sind. Aufgrund des Strömungswiderstandes, der im Leerraum wesentlich geringer ist als in der Katalysatorschüttung, werden Stoffe, die einmal in den Leeraum gelangt sind mit einer hohen Wahrscheinlichkeit auf ihrem Weg durch den Reaktionsraum auch hier verbleiben und nicht mehr mit dem Katalysator in Kontakt kommen. Im Leerraum befindliche Kohlenwasserstoffe werden somit nur mit einer geringen Wahrscheinlichkeit reformiert, was sich negativ auf die Wasserstoffausbeute auswirkt. Darüber hinaus kann sich im Reaktionsraum in radialer Richtung ein Wasserstoffpartialdruckgefälle ausbilden, durch das die Wasserstoffabtrennung über die Membranrohre behindert, im schlimmsten Fall sogar unterbunden wird.The reaction space, in which the catalyst is usually present as a bed, is largely flowed through axially by the starting materials and the products formed in the steam reforming. Hydrogen generated thus passes mainly by diffusion from the catalyst bed to the partition wall. To damage the i. Gen. To avoid very sensitive membranes, a membrane tube is arranged at a distance from the catalyst bed, so that both are separated by a gap-shaped void. Due to the flow resistance, which is substantially less in the void than in the catalyst bed, substances that have once entered the void are also likely to remain on their way through the reaction space and no longer come into contact with the catalyst. In the white space hydrocarbons are thus reformed with a low probability, which has a negative effect on the hydrogen yield. In addition, a hydrogen partial pressure gradient can form in the reaction space in the radial direction, which hinders the hydrogen separation via the membrane tubes, in the worst case even prevents it.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, einen Reaktor der eingangs beschriebenen Art anzugeben, durch den die Nachteile des Standes der Technik überwunden werden.Object of the present invention is therefore to provide a reactor of the type described above, through which the disadvantages of the prior art are overcome.

Die gestellte Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass der Reaktor wenigstens einen Umlenkkörper aufweist, durch den im Betrieb des Reaktors Reformierungsprodukte und/oder Einsatzstoffe zur Trennwand hin und/oder von dieser weg gelenkt werden können.The stated object is achieved according to the invention in that the reactor has at least one deflection body, by means of which reforming products and / or starting materials can be directed towards and / or away from the partition wall during operation of the reactor.

Die Erfindung ermöglicht im Betrieb des Reaktors einen im Vergleich zum Stand der Technik wesentlich intensiveren Stofftransport hin zur Trennwand und/oder von dieser weg. Der Diffusionsbewegung des im Reaktionsraum erzeugten Wasserstoffs überlagert sich eine Strömung, aufgrund der sich an der Retentatseite der Membran ein erhöhter Wasserstoffpartialdruck einstellt. Wegen der sich ergebenden höheren Wasserstoffpartialdruckdifferenz zwischen Retentat- und Permeatseite steigt die Trennleistung der Membran im Vergleich zum Stand der Technik an. Aber auch die Ausbeute erhöht sich, da noch nicht oder noch nicht vollständig reagierte Einsatzstoffe von der Trennwand wieder zurück zum Katalysator lenkbar sind, um dort umgesetzt zu werden.In the operation of the reactor, the invention makes possible, compared to the state of the art, much more intensive material transport toward the dividing wall and / or away from it. The diffusion movement of the hydrogen generated in the reaction space is superposed by a flow, due to which an increased hydrogen partial pressure is established on the retentate side of the membrane. Because of the resulting higher hydrogen partial pressure difference between the retentate and permeate side, the separation efficiency of the membrane increases compared to the prior art. But also the yield increases, since not or not yet fully reacted feedstocks from the partition back to the catalyst are steered to be implemented there.

Durch einen Umlenkkörper, bei dem es sich beispielsweise um einen Ring oder eine Kugel handelt, wird der freie Strömungsquerschnitt in Achsrichtung des Reaktors eingeschränkt. In seiner einfachsten Form ist ein Umlenkkörper als ebene Platte ausgeführt, die vorzugsweise quer zur Längsachse des Mantelrohres im Reaktionsraum angeordnet ist. Unter einer ebenen Platte ist ein Bauteil zu verstehen, das von zwei im Wesentlichen parallelen Flächen begrenzt ist, deren Abstand zueinander deutlich kleiner ist, als ihre eigene Ausdehnung. Die Anordnung der ebenen Platte quer zur Längsachse des Mantelrohres ist so zu verstehen, dass die Flächennormale einer der parallelen Flächen parallel zur Längsachse des Mantelrohres gerichtet ist. Durch den Reaktionsraum strömende Stoffe werden durch die Platte zunächst zur Trennwand oder von dieser weg und anschließend – nach dem Passieren der Platte – von der Trennwand weg bzw. zu dieser hin gelenkt.By a deflecting body, which is for example a ring or a ball, the free flow cross-section is limited in the axial direction of the reactor. In its simplest form, a deflection body is designed as a flat plate, which is preferably arranged transversely to the longitudinal axis of the jacket tube in the reaction space. A flat plate is to be understood as meaning a component that is delimited by two essentially parallel surfaces whose distance from each other is significantly smaller is, as their own extension. The arrangement of the flat plate transversely to the longitudinal axis of the jacket tube is to be understood so that the surface normal of one of the parallel surfaces is directed parallel to the longitudinal axis of the jacket tube. Substances flowing through the reaction space are first directed through the plate to the dividing wall or away from it and then - after passing through the plate - away from the dividing wall or towards it.

Eine Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, dass ein Umlenkkörper zumindest eine Aussparung aufweist, die sich zwischen seiner stromaufwärts und seiner stromabwärts gelegenen Seite erstreckt. Die Aussparung kann beispielsweise als Bohrung oder als Kerbe ausgeführt sein. Durch die Wahl von Anzahl, Größe und Position der Aussparungen ist es möglich, den Strömungswiderstand des Umlenkkörpers zu optimieren und die Ausbildung von Toträumen zu vermeiden, in denen es aufgrund mangelhafter Durchströmung zu Überhitzungen des Katalysatormaterial kommen könnte.An embodiment of the invention provides that a deflection body has at least one recess which extends between its upstream and downstream side. The recess may for example be designed as a bore or notch. By selecting the number, size and position of the recesses, it is possible to optimize the flow resistance of the deflecting body and to avoid the formation of dead spaces in which it could come to overheating of the catalyst material due to inadequate flow.

Ein Umlenkkörper kann mit einem Bestandteil des Reaktors, wie beispielsweise dem Mantelrohr, fest verbunden und damit im Reaktor fixiert sein. Eine Anordnung ohne eine feste Verbindung im Reaktor ist jedoch auch möglich. So hat es sich als günstig erwiesen, einen Umlenkkörper lose in das Katalysatormaterial zu legen, von dem er auch während des Reaktorbetriebs in Position gehalten wird.A deflecting body can be fixedly connected to a component of the reactor, such as the jacket tube, and thus fixed in the reactor. However, an arrangement without a fixed connection in the reactor is also possible. Thus, it has proven to be advantageous to lay a deflecting loose in the catalyst material, of which it is held in position during reactor operation.

Vorzugsweise umfasst der Reaktor mehrere Umlenkkörper, wobei jeweils zwei benachbarte Umlenkkörper in Richtung der Längsachse des Mantelrohres einen von Null verschiedenen Abstand aufweisen. Sinnvollerweise sind zwei unmittelbar benachbarte Umlenkkörper so ausgebildet und angeordnet, dass sie den Strömungsquerschnitt auf unterschiedliche Weise einschränken. Beispielsweise kann ein Umlenkkörper sich von der Innenseite des Mantelrohres in Richtung der Trennwand erstrecken, wobei der Strömungsquerschnitt bis auf einen unmittelbar an die Trennwand grenzenden Bereich eingeengt wird, während der benachbarte Umlenkkörper sich von der Trennwand in Richtung der Innenseite des Mantelrohres erstreckt, wobei er den Strömungsquerschnitt bis auf einen unmittelbar an die Innenseite des Mantelrohres grenzenden Bereich einschränkt. Sind die Umlenkkörper als ebene Platten ausgeführt, so sind diese vorzugsweise alle quer zur Längsachse des Mantelrohres und parallel zueinander ausgerichtet.Preferably, the reactor comprises a plurality of deflecting bodies, wherein in each case two adjacent deflecting bodies have a distance different from zero in the direction of the longitudinal axis of the tubular casing. It makes sense to have two immediately adjacent deflection bodies are designed and arranged such that they restrict the flow cross-section in different ways. For example, a deflecting body extending from the inside of the jacket tube in the direction of the partition, wherein the flow cross-section is narrowed to an immediately adjacent to the partition area, while the adjacent deflecting extends from the partition in the direction of the inside of the jacket tube, wherein he Limits flow cross section except for an immediately adjacent to the inside of the jacket tube area. If the deflection bodies are designed as flat plates, they are preferably all aligned transversely to the longitudinal axis of the jacket tube and parallel to one another.

In einer Ausgestaltung der Erfindung umfasst der Reaktor eine zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand, die einen zwischen der Innenseite und der Längsachse des Mantelrohres angeordneten Abzugsraum bildet, wobei der zwischen der Längsachse des Mantelrohres und der Trennwand gelegene Raum vorzugsweise frei von Katalysatormaterial ist; eine vollständige oder teilweise Füllung dieses Raumes mit Katalysatormaterial soll jedoch nicht ausgeschlossen werden. Die Trennwand kann gasdurchlässig ausgeführt sein, so dass Gas aus dem zwischen der Innenseite des Mantelrohres und der Trennwand gelegenen Raum in den Raum zwischen Trennwand und der Längsachse des Mantelrohres und umgekehrt strömen kann. In diesem Fall weist der Reaktor bevorzugt mehrere Umlenkkörper auf, wobei zwei unmittelbar benachbarte Umlenkkörper auf verschiedenen Seiten der Trennwand angeordnet sind. Beispielsweise kann ein Umlenkkörper sich von der Innenseite des Mantelrohres in Richtung der Trennwand erstrecken, ohne diese zu berühren, während sich ein unmittelbar benachbarter Umlenkkörper von der Trennwand in Richtung der Längsachse des Mantelrohres ausdehnt.In one embodiment of the invention, the reactor comprises an at least partially selectively hydrogen-permeable partition wall which forms a vent between the inside and the longitudinal axis of the jacket tube, wherein the space located between the longitudinal axis of the jacket tube and the partition wall is preferably free of catalyst material; However, a complete or partial filling of this space with catalyst material should not be excluded. The partition wall can be made gas-permeable, so that gas from the space located between the inside of the jacket tube and the partition wall can flow into the space between the partition wall and the longitudinal axis of the jacket tube and vice versa. In this case, the reactor preferably has a plurality of deflecting bodies, wherein two immediately adjacent deflecting bodies are arranged on different sides of the dividing wall. For example, a deflection body can extend from the inside of the jacket tube in the direction of the partition wall without touching it, while an immediately adjacent deflection body expands from the partition wall in the direction of the longitudinal axis of the jacket tube.

Reformierungsprodukte und/oder Einsatzstoff werden im Betrieb des Reaktors somit vom ersten Umlenkkörper zur Trennwand hin gelenkt, wo gebildeter Wasserstoff abgetrennt wird und in den Abzugsraum gelangt. Der größte Teil des verbleibenden Stoffstroms tritt in den Raum zwischen der Trennwand und der Längsachse des Mantelrohres ein, wo er durch den zweiten Umlenkkörper umgelenkt und zur Trennwand bzw. in den Raum zwischen der Innenseite des Mantelrohres und der Trennwand zurückgeführt wird.During the operation of the reactor, reforming products and / or starting material are thus directed from the first deflecting body to the dividing wall, where formed hydrogen is separated and passes into the take-off space. The largest part of the remaining material flow enters the space between the partition wall and the longitudinal axis of the jacket tube, where it is deflected by the second deflecting and returned to the partition or in the space between the inside of the jacket tube and the partition wall.

Eine bevorzugte Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, dass ein mit dem durch die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand gebildeten Abzugsraum verbundenes Abzugsrohr durch den zwischen der Längsachse des Mantelrohres und der Trennwand gelegenen Raum zu dem Ende des Mantelrohres verläuft, an dem sich die Zuführeinrichtung für die Einsatzstoffe befindet. Diese Bauweise ermöglicht eine Reduzierung der Bauhöhe sowie eine vereinfachte Handhabung des Reaktors, da im Reaktionsraum gebildeter Wasserstoff über dasselbe Ende des Mantelrohres abgezogen werden kann, über das die Einsatzstoffe in den Reaktionsraum einleitbar sind. Darüber hinaus kann das Abzugsrohr zur Befestigung der Trennwand und/oder eines Umlenkkörpers im Mantelrohr verwendet werden. Eine besonders bevorzugte Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, dass der minimale Abstand zwischen Abzugsrohr und Trennwand größer oder gleich ist dem minimalen Abstand zwischen Katalysatormaterial und Trennwand.A preferred embodiment of the invention provides that an exhaust pipe connected to the exhaust space formed by the selectively hydrogen-permeable partition extends through the space located between the longitudinal axis of the jacket pipe and the partition wall to the end of the jacket pipe on which the feedstock for the starting materials is located. This construction allows a reduction of the overall height and a simplified handling of the reactor, since hydrogen formed in the reaction space can be withdrawn via the same end of the jacket tube via which the starting materials can be introduced into the reaction space. In addition, the exhaust pipe can be used for fastening the partition wall and / or a deflecting body in the jacket tube. A particularly preferred embodiment of the invention provides that the minimum distance between the exhaust pipe and the partition is greater than or equal to the minimum distance between the catalyst material and the partition wall.

Eine sinnvolle Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Reaktors sieht vor, dass die abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand im Bereich eines Umlenkkörpers so ausgeführt ist, dass ein Kontakt des Umlenkkörpers mit der Trennwand im Betrieb nicht zu Beschädigungen führt. Insbesondere kann in einem solchen Bereich der Trennwand keine wasserstoffdurchlässige Membran angeordnet sein.A useful embodiment of the reactor according to the invention provides that the partition-wise selectively hydrogen-permeable partition wall in the region of a deflecting body is designed so that a contact of the deflecting body with the partition wall during operation does not lead to damage. In particular, no hydrogen-permeable membrane can be arranged in such a region of the partition.

Eine weitere Ausgestaltung des Reaktors sieht vor, dass die abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand wenigstens fünf Membranrohre umfasst, deren Längsachsen alle auf einem Zylindermantel angeordnet sind, dessen Längsachse mit der Längsachse des Mantelrohres zusammenfällt. Die Membranrohre können so angeordnet sein, dass sich ihre Oberflächen berühren. Sinnvollerweise sind sie jedoch mit einem von Null verschiedenen Abstand zueinander angeordnet. A further embodiment of the reactor provides that the partition-wise selectively hydrogen-permeable partition wall comprises at least five membrane tubes whose longitudinal axes are all arranged on a cylinder jacket whose longitudinal axis coincides with the longitudinal axis of the jacket tube. The membrane tubes may be arranged to contact their surfaces. It makes sense, however, they are arranged with a non-zero distance from each other.

Gegenüber dem Stand der Technik kann mit einem erfindungsgemäßen Reaktor eine höhere Umsatzleistung erreicht werden. Alternativ kann eine gleich hohe Umsatzleistung mit einer geringeren Membranfläche erzielt werden, wodurch der Reaktor kompakter und kostengünstiger gebaut werden kann.Compared to the prior art can be achieved with a reactor according to the invention a higher conversion performance. Alternatively, the same high conversion performance can be achieved with a smaller membrane area, whereby the reactor can be built more compact and cheaper.

Im Folgenden soll die Erfindung anhand eines in der 1 schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert werden.In the following, the invention is based on a in the 1 schematically illustrated embodiment.

Die 1 zeigt einen erfindungsgemäßen Reaktor mit als ebene Platten ausgeführten Umlenkkörpern.The 1 shows a reactor according to the invention with designed as a flat plate deflecting bodies.

Der Reaktor R umfasst ein Mantelrohr M, zwischen dessen Innenseite I und Längsachse L eine selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand T angeordnet ist, die einen Abzugsraum A bildet. Die Trennwand T besteht vorzugsweise aus mehr als fünf Membranröhrchen, die auf einem Zylindermantel angeordnet sind, dessen Längsachse mit der Längsachse L des Mantelrohres zusammenfällt. Der Raum zwischen der Innenseite 1 des Mantelrohrs M und der Trennwand T bildet einen Reaktionsraum Z, der weitgehend mit Katalysatormaterial K gefüllt ist, während der Raum zwischen der Trennwand T und der Längsachse L des Mantelrohres M frei von Katalysatormaterial ist. Zum Schutz vor mechanischen Beschädigungen ist zwischen der Trennwand T und dem Katalysatormaterial K mit geringem Abstand ein Schutzgitter S angebracht, so dass beide durch einen spaltförmigen Leerraum voneinander getrennt sind. Im Betrieb des Reaktors R werden Einsatzstoffe 1, wie beispielsweise Wasserdampf und Methan, über eine Zuführeinrichtung (nicht dargestellt) in den Reaktionsraum Z eingeleitet und dort mit katalytischer Unterstützung zu Kohlendioxid und Wasserstoff reformiert. In dem zwischen der Längsachse L des Mantelrohres M und der Trennwand T gelegenen, katalysatorfreien Raum verläuft ein mit dem Abzugsraum A verbundenes (Verbindung nicht dargestellt) Abzugsrohr B, über das während des Betriebs im Katalysatormaterial K gebildeter Wasserstoff 3 mit hoher Reinheit aus dem Reaktor R abgezogen werden kann, während vorwiegend aus Kohlendioxid und Wasser bestehendes Retentat 2 wird über eine Abzugseinrichtung (nicht dargestellt) aus dem Reaktor ableitbar ist. Zu beiden Seiten des Abzugsraumes A sind entlang der Längsachse L des Mantelrohres M abwechselnd als ebene Platten ausgeführte Umlenkkörper U1 und U2 angeordnet, durch die Reformierungsprodukte und/oder Einsatzstoffe zur Trennwand hin gelenkt werden (durch die gebogenen Pfeile angedeutet). Durch einen Umlenkkörper U1, der vorzugsweise lose eingelegt und nur durch das Katalysatormaterial K an seinem Platz fixiert ist, werden Reformierungsprodukte und/oder Einsatzstoff zur Trennwand T hin gelenkt, wo gebildeter Wasserstoff abgetrennt wird und in den Abzugsraum A gelangt. Der größte The reactor R comprises a jacket tube M, between the inside I and the longitudinal axis L, a selectively hydrogen-permeable partition T is arranged, which forms a discharge space A. The partition wall T preferably consists of more than five membrane tubes, which are arranged on a cylinder jacket whose longitudinal axis coincides with the longitudinal axis L of the jacket tube. The space between the inside 1 of the jacket tube M and the partition wall T forms a reaction space Z, which is largely filled with catalyst material K, while the space between the partition wall T and the longitudinal axis L of the jacket tube M is free of catalyst material. To protect against mechanical damage, a protective grid S is mounted between the partition wall T and the catalyst material K at a small distance, so that both are separated from one another by a gap-shaped empty space. In the operation of the reactor R are starting materials 1 , such as steam and methane, via a feed device (not shown) into the reaction chamber Z and reformed there with catalytic support to carbon dioxide and hydrogen. In the catalyst-free space located between the longitudinal axis L of the jacket tube M and the partition wall T, an exhaust pipe B connected to the exhaust space A (not shown) runs through the hydrogen formed in the catalyst material K during operation 3 can be withdrawn with high purity from the reactor R, while mainly consisting of carbon dioxide and water retentate 2 is discharged via a discharge device (not shown) from the reactor. On both sides of the exhaust space A are arranged along the longitudinal axis L of the jacket tube M alternately designed as a flat plates deflecting U1 and U2, are directed by the reforming products and / or feedstock to the partition (indicated by the curved arrows). By a deflecting body U1, which is preferably loosely inserted and fixed only by the catalyst material K in its place, reforming products and / or feedstock are directed to the partition T out, where hydrogen formed is separated and enters the exhaust chamber A. The biggest

Teil des verbleibenden Stoffstroms tritt in den Raum zwischen der Trennwand T und der Längsachse L des Mantelrohres M ein, wo er durch einen mit dem Abzugsrohr B fest verbundenen Umlenkkörper U2 umgelenkt und zur Trennwand T bzw. in den Reaktionsraum Z zurückgeführt wird.Part of the remaining material flow enters the space between the partition wall T and the longitudinal axis L of the jacket tube M, where it is deflected by a fixedly connected to the exhaust pipe B Umlenkkörper U2 and returned to the partition wall T or in the reaction space Z.

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

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  • WO 2010/000375 [0002] WO 2010/000375 [0002]

Claims (10)

Reaktor (R) zur Erzeugung von Wasserstoff (3), aufweisend einen von einem Mantelrohr (M) umschlossenen Reaktionsraum (Z) mit einem darin angeordneten, zur Durchführung einer Dampfreformierung geeigneten Katalysator (K), eine im Mantelrohr (M) angeordnete, zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T), die einen Abzugsraum (A) begrenzt, über den Wasserstoff (3) aus dem Reaktor (R) abziehbar ist, sowie eine Zuführeinrichtung, über die Einsatzstoffe (1) an einem Ende des Mantelrohres (M) in den Reaktionsraum (Z) einleitbar sind, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor wenigstens einen Umlenkkörper (U1, U2) aufweist, durch den im Betrieb des Reaktors Reformierungsprodukte und/oder Einsatzstoffe zur Trennwand (T) hin und/oder von dieser weg gelenkt werden können.Reactor (R) for the production of hydrogen ( 3 ), comprising a reaction chamber (Z) enclosed by a jacket tube (M) and having a catalyst (K) arranged therein for carrying out a steam reforming, a partition wall (T) arranged in the jacket tube (M) and at least partially selectively permeable to hydrogen, forming a withdrawal space (A) limited, via the hydrogen ( 3 ) is removable from the reactor (R), and a feed device, via the starting materials ( 1 ) can be introduced into the reaction space (Z) at one end of the jacket tube (M), characterized in that the reactor has at least one deflecting body (U1, U2) through which reforming products and / or feed materials to the dividing wall (T) during operation of the reactor can be directed towards and / or away from it. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Umlenkkörper (U1, U2) als quer zur Längsachse (L) des Mantelrohres (M) angeordnete ebene Platte ausgeführt ist.Reactor according to claim 1, characterized in that a deflection body (U1, U2) is designed as a transversely to the longitudinal axis (L) of the jacket tube (M) arranged flat plate. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein Umlenkkörper (U1, U2) zumindest eine Aussparung aufweist, die sich zwischen seiner stromaufwärts und seiner stromabwärts gelegenen Seite erstreckt.Reactor according to one of claims 1 or 2, characterized in that a deflecting body (U1, U2) has at least one recess extending between its upstream and downstream side. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass ein Umlenkkörper (U1, U2) über eine feste Verbindung im Reaktor (R) fixiert oder lose angeordnet ist.Reactor according to one of claims 1 to 3, characterized in that a deflecting body (U1, U2) via a solid compound in the reactor (R) is fixed or loosely arranged. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass er mehrere Umlenkkörper (U1, U2) umfasst, wobei jeweils zwei benachbarte Umlenkkörper (U1, U2) in Richtung der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) einen von Null verschiedenen Abstand aufweisen.Reactor according to one of claims 1 to 4, characterized in that it comprises a plurality of deflection bodies (U1, U2), wherein in each case two adjacent deflecting bodies (U1, U2) in the direction of the longitudinal axis (L) of the jacket tube (M) has a distance different from zero exhibit. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T) einen zwischen der Innenseite (I) und der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) angeordneten Abzugsraum (A) bildet und zwei unmittelbar benachbarte Umlenkkörper (U1, U2) auf verschiedenen Seiten des Abzugsraumes (A) angeordnet sind.Reactor according to claim 5, characterized in that the partially selectively hydrogen-permeable partition wall (T) between the inside (I) and the longitudinal axis (L) of the jacket tube (M) arranged drainage chamber (A) and two immediately adjacent deflecting body (U1, U2 ) are arranged on different sides of the exhaust space (A). Reaktor nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass ein Umlenkkörper (U1) sich von der Innenseite (I) des Mantelrohres (M) in Richtung der Trennwand (T) erstreckt, ohne diese zu berühren, während sich ein unmittelbar benachbarter Umlenkkörper (U2) von der Trennwand (T) in Richtung der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) ausdehnt.Reactor according to claim 6, characterized in that a deflection body (U1) extends from the inside (I) of the jacket tube (M) in the direction of the dividing wall (T) without touching it, while an immediately adjacent deflection body (U2) of the partition wall (T) in the direction of the longitudinal axis (L) of the jacket tube (M) expands. Reaktor nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass ein mit dem Abzugsraum (A) verbundenes Abzugsrohr (B) durch den zwischen der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) und der Trennwand (T) gelegenen Raum zu dem Ende des Mantelrohres (M) verläuft, an dem sich die Zuführeinrichtung für die. Einsatzstoffe (1) befindet, wobei der minimale Abstand zwischen Abzugsrohr (B) und Trennwand (T) größer oder gleich ist dem minimalen Abstand zwischen Katalysator (K) und Trennwand (T).Reactor according to one of claims 6 or 7, characterized in that an exhaust pipe (B) connected to the exhaust space (A) extends to the end of the space between the longitudinal axis (L) of the jacket pipe (M) and the partition wall (T) Jacket tube (M) runs, at which the feeding device for the. Starting materials ( 1 ), wherein the minimum distance between the exhaust pipe (B) and the partition wall (T) is greater than or equal to the minimum distance between the catalyst (K) and the partition wall (T). Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T) im Bereich eines Umlenkkörpers (U1, U2) keine wasserstoffdurchlässige Membran aufweist.Reactor according to one of claims 1 to 8, characterized in that the partially selectively hydrogen-permeable partition (T) in the region of a deflecting body (U1, U2) has no hydrogen-permeable membrane. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T) wenigstens fünf Membranrohre umfasst, deren Längsachsen alle auf einem Zylindermantel angeordnet sind, dessen Längsachse mit der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) zusammenfällt.Reactor according to one of claims 1 to 9, characterized in that the partially selectively hydrogen-permeable partition wall (T) comprises at least five membrane tubes whose longitudinal axes are all arranged on a cylinder jacket whose longitudinal axis coincides with the longitudinal axis (L) of the jacket tube (M).
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