DE102011009958B4 - Fuel cell system with reduced carbon corrosion and method of operating a fuel cell system - Google Patents

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Abstract

Brennstoffzellensystem mit mindestens einer PEM-Brennstoffzelle (10), die Gasdiffusionselektroden (18, 20) mit kohlenstoffgeträgerten Katalysatoren sowie eine Anodenstrecke und eine Kathodenstrecke besitzen, die jeweils eine Zuleitung (24, 28) für ein Reaktionsgas und eine Ableitung (26, 30) für ein Produktgas aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass in der Zuleitung (24) der Anodenstrecke zu der mindestens einen PEM-Brennstoffzelle (10), nämlich am Eingang der Zuleitung (24) zu der mindestens einen Brennstoffzelle (10) oder in einem Gehäuse des Brennstoffzellensystems eine Vorrichtung (42) zur katalytischen Umsetzung von Sauerstoff in Anwesenheit von Wasserstoff zu Wasser integriert ist, und dass die Zuleitung (24) parallel zur Vorrichtung (42) zur katalytischen Umsetzung eine Leitung (44) als Bypass aufweist.Fuel cell system with at least one PEM fuel cell (10), which has gas diffusion electrodes (18, 20) with carbon-supported catalysts and an anode section and a cathode section, each of which has an inlet line (24, 28) for a reaction gas and an outlet line (26, 30) for have a product gas, characterized in that in the feed line (24) of the anode section to the at least one PEM fuel cell (10), namely at the inlet of the feed line (24) to the at least one fuel cell (10) or in a housing of the fuel cell system Device (42) for the catalytic conversion of oxygen to water in the presence of hydrogen is integrated, and that the supply line (24) parallel to the device (42) for the catalytic conversion has a line (44) as a bypass.

Description

Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem mit mindestens einer Brennstoffzelle, die Gasdiffusionselektroden mit kohlenstoffgeträgerten Katalysatoren sowie eine Anodenstrecke und eine Kathodenstrecke besitzen, die jeweils eine Zuleitung für ein Reaktionsgas und eine Ableitung für ein Produktgas aufweisen, sowie ein Verfahren zum Betreiben des Brennstoffzellensystems.The invention relates to a fuel cell system with at least one fuel cell, which has gas diffusion electrodes with carbon-supported catalysts and an anode section and a cathode section, each of which has a feed line for a reaction gas and a discharge line for a product gas, and a method for operating the fuel cell system.

Brennstoffzellen nutzen die chemische Umsetzung eines Brennstoffs mit Sauerstoff zu Wasser, um elektrische Energie zu erzeugen. Hierfür enthalten Brennstoffzellen als Kernkomponente die so genannte Membran-Elektroden-Einheit (MEA für membrane electrode assembly), die ein Verbund aus einer protonenleitenden Membran und jeweils einer beidseitig an der Membran angeordneten Gasdiffusionselektrode (Anode und Kathode) ist. Die Gasdiffusionselektroden können kohlenstoffgeträgerte Edelmetalle als Katalysatoren aufweisen. Die derzeit am weitesten verbreitete Brennstoffzellentechnologie basiert auf Polymerelektrolytmembranen (PEM), bei denen die Membran selbst aus einem Polymerelektrolyt besteht. In der Regel wird die Brennstoffzelle bzw. ein Brennstoffzellensystem durch eine Vielzahl, im Stapel (stack) angeordneter MEA gebildet, deren elektrische Leistungen sich addieren. Im Betrieb der Brennstoffzelle wird der Brennstoff, insbesondere Wasserstoff H2 oder ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch, der Anode zugeführt, wo eine elektrochemische Oxidation von H zu H+ unter Abgabe von Elektronen stattfindet. Über die Membran, welche die Reaktionsräume weitgehend gasdicht voneinander trennt und elektrisch isoliert, erfolgt ein (wassergebundener oder wasserfreier) Transport der Protonen H aus dem Anodenraum in den Kathodenraum. Die an der Anode bereitgestellten Elektronen werden über eine elektrische Leitung der Kathode zugeleitet. Der Kathode wird Sauerstoff oder ein sauerstoffhaltiges Gasgemisch zugeführt, so dass eine Reduktion von O2 zu O2- unter Aufnahme der Elektronen stattfindet. Gleichzeitig reagieren im Kathodenraum diese Sauerstoffanionen mit den über die Membran transportierten Protonen unter Bildung von Wasser H2O.Fuel cells use the chemical reaction of a fuel with oxygen to form water to generate electrical energy. For this purpose, fuel cells contain the so-called membrane electrode assembly (MEA) as a core component, which is a combination of a proton-conducting membrane and a gas diffusion electrode (anode and cathode) arranged on both sides of the membrane. The gas diffusion electrodes can have carbon-supported noble metals as catalysts. The currently most widespread fuel cell technology is based on polymer electrolyte membranes (PEM), in which the membrane itself consists of a polymer electrolyte. As a rule, the fuel cell or a fuel cell system is formed by a large number of MEAs arranged in a stack (stack), the electrical power of which is added up. During operation of the fuel cell, the fuel, in particular hydrogen H 2 or a hydrogen-containing gas mixture, is supplied to the anode, where electrochemical oxidation of H to H + takes place, with the release of electrons. The protons H are transported (with or without water) from the anode compartment to the cathode compartment via the membrane, which largely separates the reaction compartments from one another in a gas-tight manner and isolates them electrically. The electrons provided at the anode are fed to the cathode via an electrical line. Oxygen or an oxygen-containing gas mixture is supplied to the cathode, so that a reduction of O 2 to O 2- takes place, taking up the electrons. At the same time, in the cathode compartment, these oxygen anions react with the protons transported across the membrane to form water H 2 O.

Wird ein Brennstoffzellensystem längere Zeit nicht betrieben, so dringt in die Anodenstrecke aufgrund von Diffusion Luft und somit anteilig auch Sauerstoff durch Ventile und den Brennstoffzellenstack ein. Die Flutung der Anodenstrecke mit Luft kann auch durch Wartungs- oder Reparaturarbeiten am Brennstoffzellensystem erfolgen. Beim Starten eines Brennstoffzellensystems, das Luft bzw. Sauerstoff innerhalb der Anodenstrecke aufweist, wird die Anodenstrecke mit Wasserstoff befüllt, so dass innerhalb des Brennstoffzellenstacks eine Front aus Luft und Wasserstoff über die aktive Fläche der anodenseitigen Elektrode einer jeden Brennstoffzelle fließt. Diese Front verursacht eine Kohlenstoffkorrosion, welche auf der Kathode der Brennstoffzellen einen Austrag von Kohlenstoff nach sich zieht und damit die Elektrode abbaut. Wie bereits ausgeführt, befindet sich auf der Elektrode der für eine Brennstoffzelle wichtige Katalysator, welcher auf der Anode den Wasserstoff sowie auf der Kathode den Sauerstoff in Elektronen und Protonen auftrennt. Wird durch die Kohlenstoffkorrosion die Elektrode und damit auch der darauf befindliche Katalysator abgebaut, verringert sich kathodenseitig die aktive Fläche der Elektrode. Dies verschlechtert unmittelbar den Wirkungsgrad und die Leistung der Brennstoffzelle bzw. des Brennstoffzellensystems. Dieser Vorgang wird auch als Degradation in Folge der Kohlenstoffkorrosion beschrieben.If a fuel cell system is not operated for a longer period of time, air and thus also oxygen penetrates through valves and the fuel cell stack into the anode section due to diffusion. The anode section can also be flooded with air during maintenance or repair work on the fuel cell system. When starting a fuel cell system that has air or oxygen within the anode compartment, the anode compartment is filled with hydrogen so that a front of air and hydrogen flows within the fuel cell stack over the active area of the anode-side electrode of each fuel cell. This front causes carbon corrosion, which entails a discharge of carbon on the cathode of the fuel cell and thus degrades the electrode. As already explained, the catalyst that is important for a fuel cell is located on the electrode, which separates the hydrogen into electrons and protons on the anode and the oxygen on the cathode. If the electrode and thus also the catalyst located on it are degraded by the carbon corrosion, the active surface of the electrode is reduced on the cathode side. This directly degrades the efficiency and the performance of the fuel cell or the fuel cell system. This process is also described as degradation as a result of carbon corrosion.

4 zeigt den Verlauf von Strom-Spannungs-Kennlinien sowie die Leistungskurven einer PEM-Brennstoffzelle bei aufeinanderfolgenden Systemstarts beziehungsweise Inbetriebnahmen nach Betriebspausen in Abhängigkeit einer fortschreitenden Kohlenstoffkorrosion der Elektroden der Brennstoffzelle. Die Abfolge der Systemstarts wird durch die Richtung des Pfeils 60 angegeben. 4 shows the progression of current-voltage characteristics and the performance curves of a PEM fuel cell during successive system starts or commissioning after operational breaks as a function of progressive carbon corrosion of the electrodes of the fuel cell. The sequence of system starts is indicated by the direction of arrow 60.

Um dieses Problem zu verhindern, wird die Kathodenstrecke wenn möglich luftdicht verschlossen, so dass vorhandene Luft nur erschwert durch die Membran diffundieren und die Anodenseite mit Sauerstoff kontaminieren kann, der in Anwesenheit eines Katalysators ein die Kohlenstoffkorrosion beförderndes Potential aufbaut.In order to prevent this problem, the cathode section is sealed airtight if possible, so that existing air can only diffuse through the membrane with difficulty and contaminate the anode side with oxygen, which builds up a carbon corrosion-promoting potential in the presence of a catalyst.

In der EP 2 233 431 A1 wird ein Hochtemperatur-Brennstoffzellensystem mit einem Reformer und ein Verfahren zum Starten desselben offenbart, bei dem eine oxidative Degradation der Anode unterbunden werden soll. Dazu wird eine Temperaturkontrolle des Reformers und der anodenseitigen Elektrode vorgenommen, wobei der Betrieb der Brennstoffzelle erst ermöglicht wird, wenn das vom Reformer bereitgestellte Gas eine definierte Temperatur erreicht, bei der eine Degradation der Anode ausbleibt. Die DE 10 297 626 T5 enthält eine ausführliche Erläuterung der Probleme, die bei einem Luft-Luft-Start zu einer Degradation des Kohlenstoffträgers des Katalysators führen. Zur Vermeidung dieser Degradation wird vorgeschlagen, nach einer Betriebspause eine Rezirkulation des Gases in dem Anodenströmungsfeld durch eine Rezirkulationsleitung zu initiieren. In der Rezirkulationsleitung sind in Strömungsrichtung nacheinander eine Mehrzahl von Brennern, gemäß dem besten Ausführungsbeispiel 3 Brenner, angeordnet. Jeder Brenner umfasst ein katalytisch beschichtetes Brennerelement. Bei einem Anfahren des Brennstoffzellensystems wird im ersten Brenner das rezirkulierende Anodenabgas mit in einer Leitung zugeführten Wasserstoff gezündet und verbrannt, wobei nicht verbrauchte Reaktanten katalytisch zu Wasser umgesetzt werden. Dies wird in den nachfolgenden Brennern wiederholt und das Rezirkulieren so lange fortgesetzt, bis im Wesentlichen kein Sauerstoff im Rezirkulationskreislauf verbleibt.In the EP 2 233 431 A1 discloses a high-temperature fuel cell system with a reformer and a method for starting the same, in which an oxidative degradation of the anode is to be suppressed. For this purpose, the temperature of the reformer and the anode-side electrode is checked, the operation of the fuel cell only being enabled when the gas provided by the reformer reaches a defined temperature at which there is no degradation of the anode. The DE 10 297 626 T5 contains a detailed explanation of the problems that lead to degradation of the catalyst's carbon support during air-to-air starting. In order to avoid this degradation, it is proposed to initiate recirculation of the gas in the anode flow field through a recirculation line after a break in operation. A plurality of burners, according to the best embodiment 3 burners, are arranged one after the other in the direction of flow in the recirculation line. Each burner includes a catalytically coated burner element. When the fuel cell system is started up, the recirculating anode waste gas is ignited in the first burner with hydrogen supplied in a line det and burned, with unused reactants being catalytically converted to water. This is repeated in subsequent burners and recirculation continued until essentially no oxygen remains in the recirculation loop.

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Brennstoffzellensystem bereitzustellen, bei dem der apparitive Aufwand und der Baumraumbedarf für die Vermeidung einer Kohlenstoffkorrosion der kohlenstoffhaltigen Gasdiffusionselektroden gegenüber dem Stand der Technik reduziert werden kann. Aufgabe ist es weiterhin, ein verbessertes Verfahren zum Betreiben des Brennstoffzellensystems bereitzustellen,The invention is now based on the object of providing a fuel cell system in which the outlay on equipment and the space requirement for avoiding carbon corrosion of the carbon-containing gas diffusion electrodes can be reduced compared to the prior art. The object is also to provide an improved method for operating the fuel cell system,

Diese Aufgabe wird durch ein Brennstoffzellensystem mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 5 gelöst.This object is achieved by a fuel cell system having the features of claim 1 and by a method having the features of claim 5.

Es ist erfindungsgemäß ein Brennstoffzellensystem, vorzugsweise ein PEM-Brennstoffzellensystem mit mindestens einer Brennstoffzelle vorgesehen, wobei die Brennstoffzelle(n) Gasdiffusionselektroden aufweisen, die kohlenstoffgeträgerte Katalysatoren besitzen. Es sind eine Anodenstrecke und eine Kathodenstrecke vorgesehen, die jeweils eine Zuleitung für das Reaktionsgas und eine Ableitung für das Produktgas bzw. Wasser aufweisen. Das Reaktionsgas für die Anodenstrecke ist Wasserstoff oder ein wasserstoffhaltiges Gas.According to the invention, a fuel cell system, preferably a PEM fuel cell system, is provided with at least one fuel cell, the fuel cell(s) having gas diffusion electrodes which have carbon-supported catalysts. An anode section and a cathode section are provided, each of which has an inlet line for the reaction gas and an outlet line for the product gas or water. The reaction gas for the anode section is hydrogen or a gas containing hydrogen.

Wesentlich für die erfindungsgemäße Ausgestaltung des Brennstoffzellensystems ist die Anordnung einer Vorrichtung, die in die Zuleitung der Anodenstrecke integriert ist, direkt am Eingang der Zuleitung der Brennstoffzelle oder im Gehäuse des Brennstoffzellensystems bzw. Brennstoffzellenstacks angeordnet ist und vom Reaktionsgas durchströmt wird. Diese Vorrichtung besitzt einen Katalysator, der die Umsetzung des, je nach Betriebszustand des Brennstoffzellensystems, in der Anodenstrecke befindlichen Sauerstoffs in Anwesenheit von Wasserstoff zu Wasser katalysiert, ist parallel zu der Vorrichtung zur katalytischen Umsetzung von Sauerstoff eine Leitung als Bypass vorgesehen, mit der die Vorrichtung umgangen werden kann. Mit dieser Ausführungsform des Brennstoffzellensystems ist es möglich, dass die Vorrichtung nur durchströmt wird, wenn dazu eine Notwendigkeit aufgrund der Anwesenheit von Sauerstoff gegeben ist, z. B. durch Anreicherung in der Anodenstrecke während Betriebspausen. Auf diese Weise kann gegebenenfalls auch der Druck in der Zuleitung reguliert werden. Ansonsten ist es auch möglich, diese Vorrichtung lediglich dann zu nutzen, wenn nach Betriebspausen sich tatsächlich Sauerstoff in der Anodenstrecke angereichert hat.Essential for the configuration of the fuel cell system according to the invention is the arrangement of a device that is integrated into the supply line of the anode section, is arranged directly at the input of the supply line of the fuel cell or in the housing of the fuel cell system or fuel cell stack and through which the reaction gas flows. This device has a catalyst which, depending on the operating state of the fuel cell system, catalyzes the conversion of the oxygen in the anode section in the presence of hydrogen to water, a line is provided as a bypass parallel to the device for the catalytic conversion of oxygen, with which the device can be bypassed. With this embodiment of the fuel cell system, it is possible for the device to flow through only when there is a need for this due to the presence of oxygen, e.g. B. by accumulation in the anode section during breaks in operation. In this way, the pressure in the feed line can also be regulated if necessary. Otherwise, it is also possible to use this device only when oxygen has actually accumulated in the anode section after a break in operation.

Als Katalysator werden übliche, aus der Abgasreinigung bekannte edelmetallhaltige Katalysatoren verwendet. Der Katalysator ist vorzugsweise auf einem Katalysatorträger befindlich, wie es dem Fachmann ebenfalls aus dem Stand der Technik bekannt ist.Conventional catalysts containing noble metals known from exhaust gas purification are used as the catalyst. The catalyst is preferably located on a catalyst support, as is also known to those skilled in the art from the prior art.

Vorzugsweise ist die Vorrichtung zur Umsetzung von Sauerstoff direkt am Eingang der Zuleitung zur Brennstoffzelle oder im Gehäuse des Brennstoffzellensystems bzw. Brennstoffzellenstacks angeordnet, um einen möglichst großen Teil des in der Anodenstrecke nach einer Betriebspause befindlichen Sauerstoffs abzureichern.The device for converting oxygen is preferably arranged directly at the inlet of the supply line to the fuel cell or in the housing of the fuel cell system or fuel cell stack in order to deplete as large a part of the oxygen as possible in the anode section after a break in operation.

Es ist daher auch eine Steuerung vorgesehen, die neben üblichen anderen Steuerungsaufgaben für das Brennstoffzellensystem den Betrieb der Vorrichtung durch geeignete Einrichtungen, wie Ventile, Sensoren und dergleichen regelt.A controller is therefore also provided which, in addition to the usual other control tasks for the fuel cell system, regulates the operation of the device using suitable devices such as valves, sensors and the like.

Das erfindungsgemäße Verfahren dient zum Betreiben eines erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystems, vorzugsweise eines PEM-Brennstoffzellensystems.The method according to the invention serves to operate a fuel cell system according to the invention, preferably a PEM fuel cell system.

Es ist vorgesehen, dass Wasserstoff oder ein wasserstoffhaltiges Gas, das als Reaktionsgas dient, sowie Gas aus der Anodenstrecke zumindest zeitweise vor der Umsetzung in dem Brennstoffzellensystem katalytisch zu behandeln, um darin befindlichen Sauerstoff zu Wasser umzusetzen.Provision is made for hydrogen or a gas containing hydrogen, which serves as reaction gas, and gas from the anode section to be treated catalytically at least temporarily before being converted in the fuel cell system in order to convert the oxygen contained therein into water.

Es erfolgt die katalytische Umsetzung nur nach Betriebspausen des Brennstoffzellensystems, in denen sich Luft bzw. Sauerstoff im Anodenraum anreichert.The catalytic conversion only takes place after the fuel cell system has been idle, during which time air or oxygen accumulates in the anode chamber.

Eine Umsetzung erfolgt vorzugsweise nach Betriebspausen, die einen definierten Zeitraum überschreiten. Der Zeitraum der katalytischen Behandlung wird in Abhängigkeit von der Dauer der vorhergehenden Betriebspause festgelegt.A conversion preferably takes place after operational breaks that exceed a defined period of time. The period of the catalytic treatment is determined depending on the duration of the previous shutdown.

Die Ausführungen zum Brennstoffzellensystem gelten sinngemäß auch für das Verfahren und umgekehrt.The explanations regarding the fuel cell system also apply to the method and vice versa.

Mit einem erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystem und einem erfindungsgemäßen Verfahren ist es vorteilhafterweise möglich, den Sauerstoff gänzlich oder zumindest zu einem großen Teil innerhalb der Anodenstrecke des Brennstoffzellensystems abzureichern und damit wirksam eine Kohlenstoffkorrosion der Kohlenstoffträger der Elektroden einzudämmen. Damit wird die Lebensdauer der Brennstoffzellen wesentlich verlängert.With a fuel cell system according to the invention and a method according to the invention, it is advantageously possible to deplete the oxygen completely or at least to a large extent within the anode section of the fuel cell system and thus effectively curb carbon corrosion of the carbon carriers of the electrodes. This significantly extends the service life of the fuel cells.

Der Fokus liegt insbesondere auf dem Einsatz der Erfindung für Traktionsanwendungen zum Antrieb von Kraftfahrzeugen.The focus is in particular on the use of the invention for traction applications for driving motor vehicles.

Weitere bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den übrigen, in den Unteransprüchen und/oder in der Beschreibung genannten Merkmalen: Die Erfindung wird nachfolgend in Ausführungsbeispielen anhand der zugehörigen Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:

  • 1 eine, eine Vielzahl von Einzelzellen umfassende Brennstoffzelle;
  • 2 eine schematische Schnittdarstellung einer Einzelzelle der Brennstoffzelle aus 1 mit einer Membran-Elektroden-Einheit;
  • 3 ein vereinfachtes Blockschaltbild eines erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystems mit einer Brennstoffzelle, angeschlossenem Verbraucher, Energiespeicher sowie einem Steuergerät; und
  • 4 Strom-Spannungs-Kennlinien einer Brennstoffzelle nach dem Stand der Technik bei fortschreitender Degradation in Folge der Kohlenstoffkorrosion.
Further preferred refinements of the invention result from the other features mentioned in the subclaims and/or in the description: The invention is explained in more detail below in exemplary embodiments with reference to the associated drawings. Show it:
  • 1 a fuel cell comprising a plurality of unit cells;
  • 2 a schematic sectional view of an individual cell of the fuel cell 1 with a membrane electrode assembly;
  • 3 a simplified block diagram of a fuel cell system according to the invention with a fuel cell, connected loads, energy storage and a control unit; and
  • 4 Current-voltage characteristics of a fuel cell according to the prior art with progressive degradation as a result of carbon corrosion.

In 1 ist eine Brennstoffzelle 10 dargestellt, die eine Vielzahl in Reihe geschalteter Einzelzellen 12 umfasst, von denen eine einzelne in 2 näher dargestellt ist. Jede Einzelzelle 12 weist eine Membran-Elektroden-Einheit 14 (MEA) auf, die jeweils eine protonenleitende Polymerelektrolytmembran 16 umfasst, sowie zwei sandwichartig an die beiden äußeren Membranflächen anschließende Elektroden 18 , 20, nämlich eine Anode 18 und eine Kathode 20 . Ferner umfassen die Einzelzellen 12 zwischen jeweils zwei MEA 14 angeordnete Bipolarplatten 22 , die beidseitig den MEA-Verbund elektrisch kontaktieren und für die Zuleitung der Prozessgase sowie die Ableitung des Produktwassers sorgen. Zudem trennen sie die einzelnen MEA 14 im Brennstoffzellenstapel 10 weitgehend gasdicht voneinander. Die Bipolarplatten 22 weisen eine Vielzahl von inneren Transportkanälen auf, die der Zufuhr der Reaktionsgase (im Fall der Anode Wasserstoff und im Fall der Kathode Sauerstoff bzw. Luft) und kathodenseitig ferner der Abfuhr des Produktwassers dienen. Materialien zur Abdichtung und Stabilisierung der MEA 14 sind nicht zeichnerisch dargestellt.In 1 a fuel cell 10 is shown, which comprises a multiplicity of individual cells 12 connected in series, of which a single one in 2 is shown in more detail. Each individual cell 12 has a membrane-electrode assembly 14 (MEA), each of which includes a proton-conducting polymer electrolyte membrane 16 , and two electrodes 18 , 20 , namely an anode 18 and a cathode 20 , adjoining the two outer membrane surfaces in a sandwich-like manner. Furthermore, the individual cells 12 comprise bipolar plates 22 arranged between two MEA 14 in each case, which make electrical contact with the MEA assembly on both sides and ensure the supply of the process gases and the discharge of the product water on both sides. In addition, they separate the individual MEA 14 in the fuel cell stack 10 from one another in a largely gas-tight manner. The bipolar plates 22 have a large number of inner transport channels, which serve to supply the reaction gases (hydrogen in the case of the anode and oxygen or air in the case of the cathode) and also to discharge the product water on the cathode side. Materials for sealing and stabilizing the MEA 14 are not shown in the drawing.

Die Brennstoffzelle 10 weist ferner Wasserstoffzuleitungen 24 auf, welche den Bipolarplatten 22 Wasserstoffgas zuführen. Ein inneres anodenseitiges Kanalsystem der Bipolarplatten 22 leitet den zugeführten Wasserstoff H2 den Anoden 18 der Membran-Elektroden-Einheiten 14 zu, wo dieser zu Protonen H+ oxidiert wird. Über Wasserstoffableitungen 26, die mit einem weiteren anodenseitigen inneren Kanalsystem der Bipolarplatten 22 in Verbindung stehen, wird der unverbrauchte Restwasserstoff (und durch die Membran 16 diffundiertes Produktwasser) ab- und in den Kreislauf zurückgeführt. Ferner sind Luftzuleitungen 28 vorgesehen, mit denen Luft und damit Sauerstoff zu den Bipolarplatten 22 und von dort über ein kathodenseitiges Kanalsystem derselben den Kathoden 20 zugeleitet wird. Über ein weiteres kathodenseitiges Kanalsystem der Bipolarplatten 22 und daran angeschlossene Luftableitungen 30 erfolgt die Ableitung der restlichen Luft und des Produktwassers. Der Stapel aus den Einzelzellen 12 wird seitlich von Endplatten 32 begrenzt. Nicht dargestellt in 1 sind weitere Komponenten der Brennstoffzelle 10 , beispielsweise ein Kühlsystem, Pumpen, Ventile und dergleichen.The fuel cell 10 also has hydrogen supply lines 24 which supply hydrogen gas to the bipolar plates 22 . An inner anode-side channel system of the bipolar plates 22 directs the supplied hydrogen H 2 to the anodes 18 of the membrane-electrode units 14, where it is oxidized to form protons H + . The unused residual hydrogen (and product water that has diffused through the membrane 16) is removed and returned to the circuit via hydrogen discharge lines 26, which are connected to another anode-side inner channel system of the bipolar plates 22. Air feed lines 28 are also provided, with which air and thus oxygen are fed to the bipolar plates 22 and from there to the cathodes 20 via a cathode-side channel system of the same. The remaining air and the product water are discharged via a further cathode-side channel system of the bipolar plates 22 and air discharge lines 30 connected thereto. The stack of the individual cells 12 is delimited laterally by end plates 32 . Not shown in 1 are further components of the fuel cell 10, for example a cooling system, pumps, valves and the like.

Wie aus 2 hervorgeht, umfassen die beiden Elektroden 18 , 20 jeweils eine mikroporöse Katalysatorschicht 34 , welche die Polymerelektrolytmembran 16 beidseitig kontaktiert. Die Katalysatorschichten 34 enthalten als eigentlich reaktive Zentren der Elektroden ein katalytisches Material, bei dem es sich in der Regel um ein Edelmetall handelt, wie Platin, Iridium oder Ruthenium oder um Übergangsmetalle, wie Chrom, Cobalt, Nickel, Eisen, Vanadium oder Zinn, oder Mischungen oder Legierungen von diesen. Die katalytische Substanz liegt auf einem porösen Kohlenstoffträger fixiert vor. Im dargestellten Beispiel sind die Elektroden 18 , 20 als Gasdiffusionselektroden ausgestaltet, die jeweils eine Gasdiffusionsschicht (GDL für gas diffusion layer) 36 umfassen, die an den jeweils äußeren, von der Polymermembran 16 abgewandten Flächen der Katalysatorschichten 34 anschließen. Funktion der GDL 36 ist es, eine gleichmäßige Anströmung der Katalysatorschichten 34 mit den Reaktionsgasen Sauerstoff beziehungsweise Luft auf der Kathodenseite und Wasserstoff auf der Anodenseite zu gewährleisten. In alternativer Ausgestaltung können die mikroporösen Katalysatorschichten 34 statt auf der GDL 18 , 20 auch direkt auf der Membranoberfläche aufgetragen sein.How out 2 shows, the two electrodes 18 , 20 each comprise a microporous catalyst layer 34 which contacts the polymer electrolyte membrane 16 on both sides. As the actual reactive centers of the electrodes, the catalyst layers 34 contain a catalytic material, which is usually a noble metal such as platinum, iridium or ruthenium or transition metals such as chromium, cobalt, nickel, iron, vanadium or tin, or mixtures or alloys of these. The catalytic substance is fixed on a porous carbon support. In the example shown, the electrodes 18 , 20 are designed as gas diffusion electrodes, each of which includes a gas diffusion layer (GDL) 36 which connects to the respective outer surfaces of the catalyst layers 34 facing away from the polymer membrane 16 . The function of the GDL 36 is to ensure a uniform flow of the reaction gases oxygen or air on the cathode side and hydrogen on the anode side onto the catalyst layers 34 . In an alternative configuration, the microporous catalyst layers 34 can also be applied directly to the membrane surface instead of to the GDL 18 , 20 .

Wird Wasserstoff nach einer Betriebspause der Brennstoffzelle 10 erneut eingeleitet, bildet sich eine Front 37 aus, die mit einer gestrichelten Linie 37 angedeutet ist.If hydrogen is fed in again after the fuel cell 10 has been idle, a front 37 is formed, which is indicated by a dashed line 37 .

Die Front 37 bildet sich aus, da sich nach einer Betriebspause der Brennstoffzelle 10 im Bereich der Anode 18 und natürlich auch im Bereich der Kathode 20 Luft bzw. Sauerstoff angereichert hat bzw. sich ohnehin befindet. Im Bereich der Zuleitung zu der Anode 18 befindet sich durch erneute Einleitung von Wasserstoff bereits Wasserstoff, während die anderen Bereiche, insbesondere der eine Bereich der Anode 18 sauerstoffhaltiges Gas aufweisen. Hieraus ergibt sich die erfindungsgemäß zu vermeidende Kohlenstoffkorrosion.The front 37 is formed because after a break in operation of the fuel cell 10 in the area of the anode 18 and of course also in the area of the cathode 20 air or oxygen has enriched or is present anyway. In the area of the supply line to the anode 18 , hydrogen is already present as a result of renewed introduction of hydrogen, while the other areas, in particular one area of the anode 18 , contain oxygen-containing gas. This results in the carbon corrosion to be avoided according to the invention.

Wie in 3 dargestellt erfolgt die Wasserstoffversorgung der Brennstoffzelle 10 des erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystems aus einem Wasserstofftank 38 , wobei ein in der Wasserstoffzuleitung 24 angeordnetes Ventil 40 den Wasserstoffdruck in der Leitung 24 reguliert. In der Leitung 24 kurz vor der Brennstoffzelle 10 ist eine Vorrichtung 42 zur katalytischen Umsetzung von Sauerstoff in Anwesenheit von Wasserstoff angeordnet, die nach einer Betriebspause der Brennstoffzelle 10 den in den Zu- und Ableitungen 24 , 26 und im Elektrodenraum der Anode 18 befindlichen Sauerstoff abreichert. Als Vorrichtung 42 hat sich in Experimenten ein handelsüblicher Oxidationskatalysator für Dieselmotoren mit einem Platinkatalysator auf einem Keramikträger bewährt, wie er beispielsweise von der Firma Umicore kommerziell angeboten wird. Parallel zur Vorrichtung 42 ist eine Bypass-Leitung 44 mit einem Ventil 46 zur Regelung des Druckes bzw. zur Ansteuerung der Vorrichtung 42 geführt.As in 3 shown, the fuel cell 10 of the fuel cell system according to the invention is supplied with hydrogen from a hydrogen tank 38 , with a valve 40 arranged in the hydrogen feed line 24 regulating the hydrogen pressure in the line 24 . A device 42 for the catalytic conversion of oxygen in the presence of hydrogen is arranged in the line 24 just before the fuel cell 10, which after a break in operation of the fuel cell 10 depletes the oxygen in the inlet and outlet lines 24, 26 and in the electrode chamber of the anode 18 . In experiments, a commercially available oxidation catalytic converter for diesel engines with a platinum catalytic converter on a ceramic carrier, such as that commercially available from Umicore, has proven itself as the device 42 . A bypass line 44 with a valve 46 for controlling the pressure or for controlling the device 42 runs parallel to the device 42 .

Es können noch ein oder mehrere Ventile zur Steuerung der Vorrichtung 42 vorgesehen sein, die hier nicht dargestellt sind. Die mit einer Pumpe 48 ausgestattete Wasserstoffableitung 26 mündet in die Wasserstoffzuleitung 24 , um nicht verbrauchten Wasserstoff rückzuführen. Auf der anderen Seite ist in der Luftzuleitung 28 eine Pumpe 50 zur Förderung der Luft in die Kathodenräume der Brennstoffzelle 10 angeordnet sowie in der Luftableitung ein Ventil 52 zum Einstellen eines kathodenseitigen Drucks der zugeführten Luft.One or more valves for controlling the device 42 can also be provided, which are not shown here. The hydrogen discharge line 26 equipped with a pump 48 opens into the hydrogen supply line 24 in order to recycle unused hydrogen. On the other side, a pump 50 for conveying the air into the cathode chambers of the fuel cell 10 is arranged in the air supply line 28 and a valve 52 for setting a cathode-side pressure of the supplied air is arranged in the air discharge line.

An die Brennstoffzelle 10 ist ein elektrischer Verbraucher 54 angeschlossen, beispielsweise ein Elektromotor zum Antrieb eines Kraftfahrzeugs. Ferner ist die Brennstoffzelle 10 mit einem Energiespeicher 56 verbunden, so dass dieser durch den von ihr erzeugten Strom geladen werden kann. Der Energiespeicher 56 ist auch mit dem elektrischen Verbraucher 54 verbunden, so dass der Verbraucher 54 wahlweise durch die Brennstoffzelle 10 oder durch den Energiespeicher 56 mit elektrischer Energie versorgt werden kann oder auch durch beide gleichzeitig.An electrical consumer 54 is connected to the fuel cell 10, for example an electric motor for driving a motor vehicle. Furthermore, the fuel cell 10 is connected to an energy store 56 so that it can be charged by the electricity it generates. The energy store 56 is also connected to the electrical load 54, so that the load 54 can be supplied with electrical energy either by the fuel cell 10 or by the energy store 56, or by both at the same time.

Die Steuerung der Brennstoffzelle 10 sowie ihrer angeschlossenen Komponenten, insbesondere des Ventils 46 der Bypass-Leitung 44 , erfolgt durch ein elektronisches Steuergerät 58 . Das Steuergerät 58 erhält über verschiedene Signalleitungen Eingangsdaten der verschiedenen Komponenten, die von geeigneten Sensoren und Messeinrichtungen (nicht dargestellt) erfasst werden. Beispielsweise werden eine aktuelle Ausgangsleistung Paus der Brennstoffzelle 10 sowie eine angeforderte Leistung Psoll des elektrischen Verbrauchers 54 vom Steuergerät eingelesen. Ferner können eine Zellspannung U, ein Zellstrom I und eine Zelltemperatur der Brennstoffzelle 10 in das Motorsteuergerät 52 eingehen sowie ein Ladezustand SOC des Energiespeichers 56 . In Abhängigkeit der Eingangsdaten steuert das Steuergerät 58 den Betrieb der Brennstoffzelle 10 . Insbesondere ermittelt das Steuergerät 58 aus der angeforderten Leistung Psoll (auch Lastanforderung genannt) den erforderlichen elektrochemischen Umsatz der Brennstoffzelle 10 sowie die hierfür erforderlichen Massenströme der Reaktionsgase und steuert das Ventil 40 und die Pumpe 48 so an, dass ein gewünschter Wasserstoffstrom eingestellt wird und das Ventil 52 und die Pumpe 50 so, dass ein gewünschter Luftstrom eingestellt wird. Üblicherweise werden diese Stellmittel so gesteuert, dass die Ausgangsleistung Paus der Brennstoffzelle 10 der Lastanforderung Psoll des Verbrauchers 54 zumindest weitestgehend entspricht.The fuel cell 10 and its connected components, in particular the valve 46 of the bypass line 44 , are controlled by an electronic control unit 58 . The control unit 58 receives input data from the various components via various signal lines, which are recorded by suitable sensors and measuring devices (not shown). For example, a current output power Pout of the fuel cell 10 and a requested power Psoll of the electrical consumer 54 are read in by the control unit. Furthermore, a cell voltage U, a cell current I and a cell temperature of the fuel cell 10 can enter the engine control unit 52 as well as a state of charge SOC of the energy store 56 . The control unit 58 controls the operation of the fuel cell 10 as a function of the input data. In particular, control unit 58 determines the required electrochemical conversion of fuel cell 10 and the required mass flows of the reaction gases from the requested power P desired (also called load request) and controls valve 40 and pump 48 in such a way that a desired hydrogen flow is set and that Valve 52 and the pump 50 so that a desired air flow is set. Usually, these adjusting means are controlled in such a way that the output power P from the fuel cell 10 corresponds at least to the greatest possible extent to the load requirement P desired of the consumer 54 .

Claims (5)

Brennstoffzellensystem mit mindestens einer PEM-Brennstoffzelle (10), die Gasdiffusionselektroden (18, 20) mit kohlenstoffgeträgerten Katalysatoren sowie eine Anodenstrecke und eine Kathodenstrecke besitzen, die jeweils eine Zuleitung (24, 28) für ein Reaktionsgas und eine Ableitung (26, 30) für ein Produktgas aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass in der Zuleitung (24) der Anodenstrecke zu der mindestens einen PEM-Brennstoffzelle (10), nämlich am Eingang der Zuleitung (24) zu der mindestens einen Brennstoffzelle (10) oder in einem Gehäuse des Brennstoffzellensystems eine Vorrichtung (42) zur katalytischen Umsetzung von Sauerstoff in Anwesenheit von Wasserstoff zu Wasser integriert ist, und dass die Zuleitung (24) parallel zur Vorrichtung (42) zur katalytischen Umsetzung eine Leitung (44) als Bypass aufweist.Fuel cell system with at least one PEM fuel cell (10), which has gas diffusion electrodes (18, 20) with carbon-supported catalysts and an anode section and a cathode section, each of which has an inlet line (24, 28) for a reaction gas and an outlet line (26, 30) for have a product gas, characterized in that in the supply line (24) of the anode section to the at least one PEM fuel cell (10), namely at the inlet of the supply line (24) to the at least one fuel cell (10) or in a housing of the fuel cell system Device (42) for the catalytic conversion of oxygen to water in the presence of hydrogen is integrated, and that the supply line (24) parallel to the device (42) for the catalytic conversion has a line (44) as a bypass. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Brennstoffzellensystem ein PEM-Brennstoffzellensystem ist.fuel cell system claim 1 , characterized in that the fuel cell system is a PEM fuel cell system. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung (42) zur katalytischen Umsetzung einen edelmetallhaltigen Katalysator auf einem Katalysatorträger aufweist.Fuel cell system according to one of Claims 1 until 2 , characterized in that the device (42) for the catalytic conversion has a noble metal-containing catalyst on a catalyst support. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Brennstoffzellensystem eine Steuerung (52) aufweist.Fuel cell system according to one of Claims 1 until 3 , characterized in that the fuel cell system has a controller (52). Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems mit den Merkmalen gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Reaktionsgas, das über die Anodenstrecke der Brennstoffzelle (10) zugeführt wird, vor dem Zuführen zur Brennstoffzelle (10) zumindest zeitweise katalytisch zur Umsetzung von Sauerstoff in Anwesenheit von Wasserstoff zu Wasser behandelt wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Dauer der katalytischen Umsetzung in Abhängigkeit der Dauer der vorhergehenden Betriebspause festgelegt wird, wobei die katalytische Umsetzung nach Betriebspausen der Brennstoffzelle erfolgt.Method for operating a fuel cell system with the features according to one of Claims 1 until 4 , wherein the reaction gas, which is fed to the fuel cell (10) via the anode section, is at least temporarily treated catalytically to convert oxygen in the presence of hydrogen to water before being fed to the fuel cell (10), characterized characterized in that the duration of the catalytic conversion is determined as a function of the duration of the previous break in operation, with the catalytic conversion taking place after breaks in the operation of the fuel cell.
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