DE102010025991A1 - Arrangement for a composite made of inorganic matrix and embedded organic phase as optoelectronic active medium in light-emitting diode or other e.g. light emitting transistors, where an organic dye is embedded in an inorganic material - Google Patents
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Abstract
Description
[Beschreibung und Einleitung des allgemeinen Gebietes der Erfindung][Description and Introduction of the General Field of the Invention]
Die vorliegende Erfindung betrifft opto-elektronisch aktive Komposit-Materialien bestehend aus organischen Molekülen eingelagert in anorganische Halbleitermatrices zur Verwendung als aktives Medium in lichtemittierenden Bauteilen wie z. B. Leuchtdioden (LED) oder Lichtemittierende Transistoren (LET) und ein Verfahren zur Herstellung derselben und Bauteilstrukturen für LED und LET.The present invention relates to opto-electronically active composite materials consisting of organic molecules incorporated in inorganic semiconductor matrices for use as an active medium in light-emitting components such. As light-emitting diodes (LED) or light-emitting transistors (LET) and a method for producing the same and component structures for LED and LET.
[Stand der Technik][State of the art]
In der
Der Nachteil bei beiden Schriften besteht darin, dass eine Schichtstruktur der Anordnung besteht und dass Zwischenschichten zwischen organischem Farbstoff und anorganischem Leiter eingesetzt werden. Weitere Nachteile sind:
- – die Effektivität organischer Leuchtdioden OLED's wird durch die geringe Leitfähigkeit der eingesetzten organischen Halbleitermaterialien begrenzt, während ihre Lumineszenzausbeute sehr hoch ist und
- – die Effektivität anorganischer Leuchtdioden wird durch ihre geringe Lumineszenzausbeute begrenzt, während ihre Leitfähigkeit sehr hoch ist.
- - The effectiveness of organic light-emitting OLED's is limited by the low conductivity of the organic semiconductor materials used, while their luminescence yield is very high and
- - The effectiveness of inorganic light-emitting diodes is limited by their low luminescence yield, while their conductivity is very high.
[Aufgabe][Task]
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es die Nachteile des Standes der Technik zu beseitigen.The object of the present invention is to eliminate the disadvantages of the prior art.
[Lösung der Aufgabe][Solution of the task]
Durch die Verwendung von organischen Lumineszenzzentren in anorganischen Halbleitermatrices werden die, sowohl für Elektronen wie für Löcher, hohe Leitfähigkeit der anorganischen Matrix mit der hohen Lumineszenzausbeute von organischen lichtemittierenden Molekülen kombiniert und somit die Effektivität optimiert. Damit wird eine anorganisch-organische-Hybrid-LED (anorganische Matrix mit organischem Farbstoff = Komposit) hergestellt. Das lichtemittierende Komposit aus anorganischer Matrix (
Durch die Kombination von hoher Leitfähigkeit und hoher Lumineszenzausbeute werden die Betriebsparameter für die anorganisch-organische-Hybrid-LED optimiert:
- 1. Steigerung der Effektivität i. e. des Verhältnisses von ausgebeuteter Lichtleistung zu aufgewendeter elektrischer Leistung,
- 2. Erniedrigung der Betriebsspannung,
- 3. Erniedrigung der Verluste,
- 4. Erniedrigung der Betriebstemperatur,
- 5. Steigerung der Lebensdauer.
- 1. Increasing the efficiency of the ratio of exploited light power to electrical power consumed,
- 2. lowering the operating voltage,
- 3. reduction of losses,
- 4. lowering the operating temperature,
- 5. Increasing the service life.
Die Wirtsmaterialien sind direkte oder indirekte Elementhalbleiter und Verbindungshalbleiter sowie Oxide oder Chalkogenide wie Zinkselenid (ZnSe) in denen der Transport von sowohl Elektronen wie Löchern zu den Gastmolekülen oder Clustern stattfindet.The host materials are direct or indirect elemental semiconductors and compound semiconductors, and oxides or chalcogenides such as zinc selenide (ZnSe) in which the transport of both electrons and holes to the guest molecules or clusters takes place.
Grundsätzliche Idee ist die Nutzung der guten elektrischen Transporteigenschaften von anorganischen Halbleitern (
Wirkprinzip: Ein Elektron wird vom Kontakt in das Leitungsband des Matrixhalbleiters injiziert und zum Gastemitter transportiert. Dort wird das Elektron auf den niedrigsten unbesetzten Zustand LUMO transferiert. Ein Loch wird vom Kontakt in das Valenzband injiziert und zum höchsten besetzten Zustand HOMO transferiert. Das Elektron im nun besetzten LUMO und das Loch im nun unbesetzten HOMO rekombinieren strahlend. Damit die Matrix transparent für die emittierten Photonen des Gastes ist, soll die Energielücke der Matrix größer sein als die Energie der vom Gast emittierten Photonen.Operating principle: An electron is injected by the contact into the conduction band of the matrix semiconductor and transported to the host emitter. There the electron is transferred to the lowest unoccupied state LUMO. A hole is injected from the contact into the valence band and transferred to the highest occupied state HOMO. The electron in the now occupied LUMO and the hole in the now unoccupied HOMO recombine radiantly. In order for the matrix to be transparent to the emitted photons of the guest, the energy gap of the matrix should be larger than the energy of the photons emitted by the guest.
Die Herstellung der Wirt-Gast-Emitterkomposite kann durch eine Reihe von Prozessen erfolgen:
- 1) Gleichzeitige oder sequenzielle Kodeposition der Emitterpigmente bei Abscheidung des Halbleitersubstrats aus der Gasphase. Hier sind erste erfolgreiche Experimente mit der Abscheidung von Silizium (Si) durch hot-wire CVD bei gleichzeitiger oder sequenzieller Deposition von Farbstoff-Pigmenten durchgeführt worden. Auch zur Herstellung von Kompositen aus organischen Farbstoffen eingelagert in II-VI Wirtshalbleiter liegen erste experimentelle Umsetzungen vor. Fotografien derartiger Komposite aus ZnSe Matrix und F16ZnPC bzw. PTCDA Gastmolekülen sind in
2 wiedergegeben. - 2) Chemische Abscheidungen von Pigment-Cluster/Halbleiterschichten aus der flüssigen Phase in Lösung oder in Elektrolyten mit den enthaltenen Komponenten durch sol-gel oder solvothermische Verfahren sowie durch die Hydrothermalsynthese
- 3) Mechanische Mischung der Bestandteile (Halbleiter (HL)/Emitterpigmente) z. B. in Kugelmühlen und anschließendes Sintern.
- 4) Infiltration poröser HL-Strukturen durch verflüssigte Emitterpigmente oder gelöste Emitterpigmente mit nachfolgenden thermischen Temperverfahren.
- 1) Simultaneous or sequential codeposition of the emitter pigments upon deposition of the semiconductor substrate from the gas phase. Here, first successful experiments have been carried out with the deposition of silicon (Si) by hot-wire CVD with simultaneous or sequential deposition of dye pigments. Also for the preparation of composites of organic dyes incorporated into II-VI host semiconductors are first experimental reactions. Photographs of such composites of ZnSe matrix and F 16 ZnPC or PTCDA guest molecules are available in
2 played. - 2) Chemical deposition of pigment clusters / semiconductor layers from the liquid phase in solution or in electrolytes with the components contained by sol-gel or solvothermal processes as well as by hydrothermal synthesis
- 3) Mechanical mixing of ingredients (semiconductors (HL) / emitter pigments) e.g. B. in ball mills and subsequent sintering.
- 4) Infiltration of porous HL structures by liquefied emitter pigments or dissolved emitter pigments with subsequent thermal annealing processes.
Das Komposit wird durch paralleles oder sequenzielles Abscheiden von organischem Farbstoff und anorganischem Halbleiter hergestellt. Dabei wird der organische Farbstoff
Der anorganische Stoff bzw. die anorganische Matrix liegen polykristallin oder als polykristallin-amorphes Gemisch vor. Das Gemisch umfasst ebenfalls Nanostrukturen wie Fullerene oder halbleitende Nanoröhrchen. Die organischen Moleküle können in die Kristallite oder zwischen den Kristalliten bzw. Nanoteilchen der anorganischen Matrix eingebaut sein, oder sie befinden sich in der amorphen Phase der Matrix. Das bewirkt eine Anordnung des gesamten organischen Farbstoffs in einem anorganischen Stoff. Die organischen Moleküle oder Cluster dieser Moleküle liegen homogen oder in inhomoger bzw. strukturierter Konzentration z. B. als Schicht hoher Dichte oder mehrere Schichten hoher Dichte vor.The inorganic substance or the inorganic matrix are polycrystalline or polycrystalline-amorphous mixture. The mixture also includes nanostructures such as fullerenes or semiconducting nanotubes. The organic molecules may be incorporated into the crystallites or between the crystallites or nanoparticles of the inorganic matrix, or they may be in the amorphous phase of the matrix. This causes an arrangement of the entire organic dye in an inorganic substance. The organic molecules or clusters of these molecules are homogeneous or inhomogeneous or structured concentration z. B. as a layer of high density or multiple layers of high density.
Als anorganischer Stoff sind alle Halbleiter wie mikrokristallines oder amorphes Silizium, Siliziumverbindungen (z. B. Silane, Silikate, FeSi2) Germanium, III/V (Bor, Aluminium, Gallium, Indium in Kombination mit Phosphor, Arsen, Antimon) oder II/VI Beryllium, Magnesium, Kalzium, Strontium, Barium, Zink, Cadmium, Quecksilber in Kombination mit Sauerstoff, Schwefel, Selen, Tellur) einzeln oder in Kombinationen bevorzugt ZnO, ZnS oder ZnSe umfasst. Dazu kommen keramische Halbleiter wie Nitride (III-N-Verbindungen) und halbleitende Metalloxide wie TiO2, BaSrTiO2. Weiterhin ist als anorganischer Stoff anorganische Nanostruktur, insbesondere in Form von von Fullerenen oder Nanoröhrenstrukturen, vorzugsweise MoS2, umfasst.As inorganic substance, all semiconductors such as microcrystalline or amorphous silicon, silicon compounds (eg silanes, silicates, FeSi 2 ) germanium, III / V (boron, aluminum, gallium, indium in combination with phosphorus, arsenic, antimony) or II / VI beryllium, magnesium, calcium, strontium, barium, zinc, cadmium, mercury in combination with oxygen, sulfur, selenium, tellurium) individually or in combinations preferably ZnO, ZnS or ZnSe. These include ceramic semiconductors such as nitrides (III-N compounds) and semiconducting metal oxides such as TiO 2 , BaSrTiO 2 . Furthermore, the inorganic substance comprises inorganic nanostructure, in particular in the form of fullerenes or nanotube structures, preferably MoS 2 .
Der organische Farbstoff umfasst dabei mindestens ein organisches Pigment, insbesondere metall-organische Triplett-Emitter-Komplexe aus Re-, Ru-, Os-, Pd-, Rh-, Ir-, Pt- und Au-Zentralionen und organischen Liganden wie Porphyrin Platin Komplexe z. B. Platin octaethylporphyrin (PtOEP) und Phenylpyridine Iridium Komplexe wie Ir(ppy)3 Ir(ppy)3 and Ir(ppy)2(CO)(Cl). Die Einbettung der organischen Lumophore in einen anorganischen Halbleiter bietet den Vorteil, dass im gesamten Schichtvolumen die organischen Emitter mit Elektronen und Löchern versorgt werden und somit zur Lichtemission beitragen. Dadurch ist die Lichtausbeute höher als bei einer Schicht, die nur aus organischem Farbstoff ohne anorganischen Stoff besteht. Ein weiterer Vorteil ist die einfache Herstellung durch parallele Abscheidung. Die Verwendung des erfindungsgemäßen anorganisch-organischen Komposits als lichtemittierendes Medium in einer LED ist in
[Ausführungsbeispiele][Embodiments]
Zum Nachweis der prinzipiellen Herstellbarkeit von anorganisch-organischen Kompositmaterialien unter Beibehaltung der optischen Eigenschaften der organischen Phase wurden die im Folgenden beschriebenen Kombinationen abgeschieden. Organische Farbstoffe z. B. Zinkphthalozyanin (ZnPc), fluoriertes ZnPc (z. B. F4ZnPc, F16ZnPc), 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) werden in sequenzieller Weise in mikrokristallines Silizium eingebaut, ohne ihre strukturellen und optischen Eigenschaften zu verlieren, wie durch Ramanspektren und Absorptionsspektren nachgewiesen wurde. Dabei diente F4ZnPc als Testmaterial für den Prozess. Als lichtemittierendes Komposit ist aber F4ZnPc in Si ungeeignet, da die F4ZnPc Lumineszenz von Si absorbiert wird. Es liegen auch erste Ergebnisse zum erfolgreichen Einbau von organischen Molekülen in die „wide gap” Halbleiter ZnSe (Zinkselenid) und ZnTe (Zinktellurid) vor (siehe
[Abbildungslegenden und Bezugszeichenliste][Illustration legends and reference list]
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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Date | Code | Title | Description |
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R003 | Refusal decision now final |
Effective date: 20120112 |