DE102009037144A1 - Contact element for electrically contacting e.g. lithium ion accumulator to store current in cell and to discharge current from cell, has low temperature co-fired ceramic layer formed on side of two-dimensional lattice structure - Google Patents
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Abstract
Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Kontaktelemente zum elektrischen Kontaktieren einer stromerzeugenden elektrochemischen Zelle, insbesondere einer Brennstoffzelle, eines Akkumulators oder einer Batterie, zur Aufnahme eines elektrischen Stroms aus dieser Zelle und zum Ableiten des Stroms aus der Zelle. Die vorliegende Erfindung bezieht sich darüber hinaus auf Anordnungen umfassend mindestens ein solches Kontaktelement sowie eine solche elektrochemische Zelle sowie auf Herstellungsverfahren für erfindungsgemäße Kontaktelemente und/oder Anordnungen.The The present invention relates to a contact element for electrical Contacting a power-generating electrochemical cell, in particular a fuel cell, a rechargeable battery or a battery, for Recording an electric current from this cell and for discharging the flow out of the cell. The present invention relates about that addition to arrangements comprising at least one such contact element and such an electrochemical cell as well as to manufacturing processes for contact elements according to the invention and / or orders.
Kontaktelemente zum elektrischen Kontaktieren von elektrochemischen Zellen bzw. Stromsammelelemente werden in einer Vielzahl von technischen, elektrochemischen Zellen verwendet, wie zum Beispiel in Lithium-Ionen-Akkumulatoren oder in PEM-Brennstoffzellen. Technisch unproblematisch ist dabei die Verwendung von Goldschichten als Stromsammler, dem entgegen steht jedoch insbesondere der hohe Preis solcher vollflächiger Stromsammler. Andere Metalle können aufgrund einer Passivierung (beispielsweise Aluminium) oder Korrosion (zum Beispiel bei Stahl, Kupfer, Silber usw.) durch die oftmals stark korrosiven Bedingungen nicht oder nur bedingt eingesetzt werden. Auch sind karbonhaltige Polymere (die beispielsweise mittels Spritzguss oder Heißprägen hergestellt werden können) als Stromsammelelemente bekannt. Diese weisen jedoch eine geringere Leitfähigkeit auf und limitieren hierdurch die zu erzielende Leistung der stromerzeugenden elektrochemischen Zelle. Insbesondere im Bereich von miniaturisierten elektrochemischen Zellen verhindert der vergleichsweise hohe ohmsche Widerstand der karbonhaltigen Schichten den Einsatz als Stromsammel- bzw. Kontaktelement.contact elements for electrically contacting electrochemical cells or Power collection elements are used in a variety of technical, electrochemical Cells used, such as in lithium-ion batteries or in PEM fuel cells. Technically unproblematic is here the use of gold layers as a current collector, contrary to However, in particular the high price of such full-area current collectors. Other metals can due to a passivation (eg aluminum) or corrosion (for example, steel, copper, silver, etc.) by the often strongly corrosive conditions are not or only conditionally used. Also, carbon-containing polymers (for example, by injection molding or hot stamping can be) known as current collecting elements. However, these have a lower conductivity and thereby limit the achievable power of the electricity generating electrochemical cell. Especially in the field of miniaturized electrochemical cells prevents the comparatively high ohmic Resistance of the carbonaceous layers the use as a current collecting or contact element.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein leitfähiges Kontaktelement zum elektrischen Kontaktieren einer stromerzeugenden galvanischen Zelle zur Verfügung zu stellen, das eine ausreichend hohe elektrische Leitfähigkeit aufweist, das leicht ist, das ausreichend korrosionsbeständig ist und das insbesondere auch zum Einsatz mit miniaturisierten elektrochemischen Zellen geeignet ist. Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist darüber hinaus die Beschreibung eines Herstellungsverfahrens für ein solches Kontaktelement. Unter einer miniaturisierten elektrochemischen Zellen wird im Rahmen der nachfolgenden Beschreibung insbesondere eine elektrochemische Zelle mit einer Flächenausdehnung von 0,01 cm2 bis 500 cm2 und einer Dicke (senkrecht zu den Wirkflächen der Zelle) von 100 μm bis 1 cm verstanden.The object of the present invention is therefore to provide a conductive contact element for electrically contacting a current-generating galvanic cell, which has a sufficiently high electrical conductivity, which is light, which is sufficiently resistant to corrosion and in particular also for use with miniaturized electrochemical cells suitable is. The object of the present invention is also the description of a manufacturing method for such a contact element. In the context of the following description, a miniaturized electrochemical cell is understood as meaning, in particular, an electrochemical cell having a surface area of 0.01 cm 2 to 500 cm 2 and a thickness (perpendicular to the effective areas of the cell) of 100 μm to 1 cm.
Unter chemisch inert wird nachfolgend die folgende Eigenschaft verstanden: Eine chemisch inerte Schicht löst sich in technisch relevanten Zeiträumen unter typischen Betriebsbedingungen nur in der Größenordnung von wenigen Prozent in dem an die Schicht grenzenden Elektrolyten bzw. dem gasförmigen oder flüssigen Brennstoff auf. Darüber hinaus soll hier unter chemischer Inertheit auch verstanden werden, dass neben einer direkt angrenzenden Schicht auch darunter liegende Schichten nicht von dem Elektrolyten aufgelöst werden.Under Chemically inert, the following property is understood below: A chemically inert layer dissolves in technically relevant periods under typical operating conditions only in the order of magnitude of a few percent in the electrolyte adjacent to the layer or the gaseous or liquid Fuel up. About that In addition, chemical inertness should also be understood here. that next to a directly adjacent layer also underneath Layers are not dissolved by the electrolyte.
Diese
Aufgaben werden durch ein Kontaktelement gemäß Anspruch 1, durch eine Anordnung
gemäß Anspruch
15 sowie durch ein Herstellungsverfahren gemäß Anspruch 17 gelöst. Vorteilhafte
Ausgestaltungsformen des Kontaktelementes, der Anordnung und/oder
des Herstellungsverfahrens lassen sich dabei jeweils den abhängigen Patentansprüchen entnehmen.These
Objects are achieved by a contact element according to
Die vorliegende Erfindung wird zunächst allgemein, dann in Form eines Ausführungsbeispiels beschrieben. Dabei müssen die im Ausführungsbeispiel in Kombination miteinander verwirklichten Merkmale im Rahmen der vorliegenden Erfindung (deren Schutzumfang durch die unabhängigen Ansprüche definiert wird) nicht in der gezeigten Konfiguration miteinander verwirklicht sein, sondern können auch unabhängig voneinander verwirklicht werden. Insbesondere können somit im Rahmen des durch die Patentansprüche gegebenen Schutzumfangs einzelne im Ausführungsbeispiel gezeigte Merkmale auch weggelassen werden oder auf andere Art und Weise mit weiteren gezeigten Einzelmerkmalen kombiniert werden.The The present invention will be first in general, then described in the form of an embodiment. It must in the embodiment in combination with each other realized features in the context of present invention (the scope of which is defined by the independent claims is not realized in the configuration shown be, but can also independent be realized from each other. In particular, therefore, in the context of by the claims Given scope of individual features shown in the embodiment also be omitted or otherwise with others combined individual features are combined.
Grundlegende Idee der vorliegenden Erfindung ist es, das Kontaktelement mehrlagig mit einer elektrisch leitenden, elektrisch nicht leitenden oder halbleitenden Trägerschicht (nachfolgend auch als dritte Schicht bezeichnet), einer darauf angeordneten metallbasierten (also mindestens ein Metall und/oder eine Legierung enthaltenden) zweiten Schicht und einer auf der zweiten Schicht angeordneten Schutz- und Ableitungsschicht (nachfolgend auch als erste Schicht bezeichnet), bei der es sich um eine chemisch inerte, elektrisch leitfähige Schicht, die ein kohlenstoffhaltiges Polymer enthält oder daraus besteht, handelt, zu realisieren.Basic The idea of the present invention is to make the contact element multi-layered with an electrically conductive, electrically non-conductive or semiconducting carrier layer (hereinafter also referred to as third layer), one arranged thereon metal-based (ie at least one metal and / or an alloy containing) second layer and one on the second layer arranged protective and discharge layer (hereinafter also referred to as first layer), which is a chemically inert, electrically conductive Layer containing a carbon-containing polymer or It consists of doing, acting, realizing.
Die Trägerschicht und die Schutz- und Ableitungsschicht sind dabei vorteilhafterweise vollflächig ausgebildet. Auch die sandwichartig zwischen diesen beiden Schichten angeordnete zweite Schicht (metallbasierte Schicht) kann vollflächig ausgebildet sein, in der Regel ist es jedoch, insbesondere unter ökonomischen Gesichtspunkten, vorteilhaft, diese Schicht nicht vollflächig, also beispielsweise als Netz- und/oder Gitterstruktur auszubilden.The carrier layer and the protective and discharge layer are advantageously over the entire surface educated. The sandwich layer between these two layers arranged second layer (metal-based layer) may be formed over the entire surface, but usually, it is advantageous, especially from an economic point of view, this layer is not over the entire surface, so for example as a network and / or lattice structure form.
Die vorliegende Erfindung bezieht sich somit auf metall- und karbonhaltige (bzw. kohlenstoffhaltige) Schichten auf einem elektrisch leitenden, nicht-leitenden oder halbleitenden Trägersubstrat.The The present invention thus relates to metal- and carbon-containing (or carbonaceous) layers on an electrically conductive, nonconductive or semiconductive carrier substrate.
Als Trägermaterial bzw. Material für die dritte Schicht können auch elektrisch leitende Materialien wie Metalle, Modifikationen des Kohlenstoffs (Graphit, glasartiger Kohlenstoff) oder elektrisch leitende Verbundwerkstoffe (insbesondere: carbonhaltige Polymere) verwendet werden.When support material or material for the third layer can also electrically conductive materials such as metals, modifications of carbon (graphite, glassy carbon) or electric conductive composites (in particular: carbon-containing polymers) be used.
Das erfindungsgemäße mehrlagige Kontaktelement kann dann flächig mit einer Elektrode (Kathode oder Anode) einer elektrochemischen Zelle verbunden werden bzw. angrenzend an eine solche Elektrode angeordnet werden. Vorteilhafterweise werden sowohl an der Anode als auch an der Kathode der elektrochemischen Zelle erfindungsgemäße Kontaktelemente verwendet.The inventive multilayer Contact element can then be flat with an electrode (cathode or anode) of an electrochemical Cell are connected or adjacent to such an electrode to be ordered. Advantageously, both at the anode as well as at the cathode of the electrochemical cell contact elements according to the invention used.
Alternativ dazu ist es jedoch auch möglich, die Schutz- und Ableitungsschicht (erste Schicht) selbst als Elektrode (oder als Teil einer Elektrode) einer elektrochemischen Zelle zu verwenden.alternative but it is also possible the protective and dissipation layer (first layer) itself as an electrode (or as part of an electrode) to an electrochemical cell use.
Sofern die Carbonschicht bzw. die erste Schicht als Elektrode verwendet wird, sollte sie einen möglichst geringen Widerstand für den Elektronendurchtritt durch die Grenzschicht Carbonschicht-Elektrolyt aufweisen. Dazu sollte die Carbonschicht:
- 1. Von dem Elektrolyten sehr gut benetzt werden, d. h. je nach verwendetem Elektrolyten (wässrig oder nicht-wässrig) muss die Oberfläche der Carbonschicht hydrophil oder hydrophob gestaltet werden.
- 2. An die spezielle Grenzflächenreaktion angepasst sein. Der Ladungsdurchtritt hängt neben der Benetzung stark von der elektronischen Struktur der Carbonschicht ab. Oftmals kann die Oberfläche viel Polymere enthalten, welches bspw. durch Behandlung in wässrigen Säuren, Basen oder Salzlösungen, bevorzugt in wässrigen Basen entfernt werden kann, so dass die Carbonpartikel in direkten Kontakt zum Elektrolyten treten können.
- 1. Be very well wetted by the electrolyte, ie, depending on the electrolyte used (aqueous or non-aqueous), the surface of the carbon layer must be made hydrophilic or hydrophobic.
- 2. Be adapted to the specific interfacial reaction. The charge passage depends not only on the wetting but also on the electronic structure of the carbon layer. Often, the surface can contain a lot of polymers, which can be removed, for example, by treatment in aqueous acids, bases or salt solutions, preferably in aqueous bases, so that the carbon particles can come into direct contact with the electrolyte.
Die Kohlenstoffgehalte der Carbonschicht bzw. der ersten Schicht sollten möglichst hoch sein, um eine hohe Leitfähigkeit zu erzielen, jedoch muss noch genügend Polymer vorhanden sein, um eine Haftung an das Substrat und eine vollständig abdeckende Schicht zu gewährleisten. Die verwendeten Carbonpasten zur Herstellung von Carbonschichten enthalten von 10 bis zu 99 Gewichtsprozent Kohlenstoffpartikel. Bevorzugt enthalten die Carbonpasten 70–90 Gewichtsprozent Kohlenstoffpartikel.The Carbon contents of the carbon layer or the first layer should preferably be high to high conductivity but there must still be enough polymer for adhesion to the substrate and a completely covering layer too guarantee. The carbon pastes used for the production of carbon layers contain from 10 to 99 percent by weight carbon particles. Preferably, the carbon pastes contain 70-90 weight percent carbon particles.
Dem Fachmann ist dabei bekannt, wie er solche Carbonpasten herstellt (die Pasten sind kommerziell zu erwerben). Zu beachten ist bei der Herstellung des Stromabnehmers, dass das Elektrodenmaterial bzw. die Elektrode vorteilhaft mit dem noch nicht ausgeheilten carbonhaltigen Polymer in Kontakt gebracht wird. Hierdurch einsteht beim thermischen Ausheilen des carbonhaltigen Polymers eine sehr gut leitfähige Verbindung mit einem minimierten Kontaktwiderstand.the One skilled in the art is aware of how he produces such carbon pastes (the pastes are commercially available). Attention is with the Making the current collector that the electrode material or the electrode advantageous with the not yet cured carbonaceous Polymer is brought into contact. This stands by the thermal Annealing the carbon-containing polymer a very good conductive compound with a minimized contact resistance.
Die elektrische Leitfähigkeit sollte möglichst hoch sein. Wesentlich bei der Erfindung ist dabei, dass der Strom lediglich einen sehr kurzen Weg durch die Carbonschicht fließt und dann von der (sehr gut leitfähigen) Metallstruktur (zweite Schicht) aufgenommen wird. Daher können auch schlechter leitfähige Carbonschichten verwendet werden die ggf. eine höhere chemische Inertheit aufweisen. Typische Widerstände von Carbonpaste liegen bei 1–100 Ω☐ bei Schichtdicken von 10–25 μm (was spezifischen Widerständen von 10·10–6 bis 2500·10–6 Ωm entspricht).The electrical conductivity should be as high as possible. It is essential in the invention that the current flows only a very short path through the carbon layer and is then absorbed by the (very good conductive) metal structure (second layer). Therefore, it is also possible to use less conductive carbon layers, which may have higher chemical inertness. Typical resistances of carbon paste are 1-100 Ω □ at layer thicknesses of 10-25 μm (which corresponds to resistivities of 10 × 10 -6 to 2500 × 10 -6 Ωm).
Die chemische Inertheit ergibt sich aus der geringen Wechselwirkung des gewählten Pastenmaterials bzw. der späteren Carbonschicht mit dem Elektrolyten bzw. den Reaktanden (Brennstoff). Im Falle eines sauren, wässrigen Elektrolyten (typisch für eine PEM-Brennstoffzelle) sollte das Polymer keine hydrolysierbaren funktionellen Gruppen (z. B. Polyester, Polyamid) aufweisen. Eine hohe Beständigkeit gegen saure wässrige Phasen weisen Thermoplaste wie z. B. Polypropylen oder Polyvinylidenfluorid auf.The Chemical inertness results from the low interaction of the chosen Paste material or the later Carbon layer with the electrolyte or the reactants (fuel). In the case of an acidic, aqueous Electrolytes (typical of a PEM fuel cell) the polymer should not contain hydrolyzable functional groups (eg polyester, polyamide). A high resistance against acidic aqueous phases have thermoplastics such. As polypropylene or polyvinylidene fluoride on.
Das erfindungsgemäße Kontaktelement besteht somit aus der Kombination mindestens einer metallhaltigen Schicht mit mindestens einer karbonhaltigen Polymerschicht. Die metallhaltige Schicht kann vollflächig aufgebracht werden, wird jedoch bevorzugt in nicht vollflächiger Abdeckung, bevorzugt in Form eines Gitters, auf das Trägersubstrat aufgebracht. Die karbonhaltige Polymerschicht wird vorteilhafterweise vollflächig aufgebracht, womit dann eine gleichmäßige Abnahme des Stroms von jedem Punkt an der stromerzeugenden Grenzfläche zur Elektrode der elektrochemischen Zelle bzw. zur eigentlichen elektrochemischen Zelle gewährleistet ist. Die Ableitung des elektrischen Stromes aus der elektrochemischen Zelle geschieht somit durch die geeignet ausgebildete kohlenstoffhaltige Polymerschicht (erste Schicht), über die zweite Schicht (z. B. Gitter) und über externe Leiter, die mit der zweiten Schicht elektrisch in Kontakt stehen. Die Ableitung des Stromes wird somit über die metallbasierte zweite Schicht unter der karbonhaltigen Polymerschicht realisiert.The contact element according to the invention thus consists of the combination of at least one metal-containing layer with at least one carbon-containing polymer layer. The metal-containing layer can be applied over the entire area, but is preferably applied to the carrier substrate in a non-full-area coverage, preferably in the form of a grid. The carbon-containing polymer layer is advantageously full-surface is applied, whereby then a uniform decrease in the current from each point at the power-generating interface to the electrode of the electrochemical cell or to the actual electrochemical cell is ensured. The dissipation of the electric current from the electrochemical cell thus takes place through the suitably formed carbon-containing polymer layer (first layer), via the second layer (eg grid) and via external conductors that are in electrical contact with the second layer. The dissipation of the current is thus realized via the metal-based second layer under the carbon-containing polymer layer.
Die zweite Schicht wird vorteilhafterweise auf Basis elektrisch hoch leitfähiger Metalle (z. B. Gold, Kupfer, Silber, Nickel, Aluminium usw.) ausgebildet, die bevorzugt in Gitterform auf das Trägersubstrat aufgebracht sind. Die metallhaltige zweite Schicht kann dabei unter Berücksichtigung des gewählten Trägersubstrats aus verschiedenen Ausgangsmaterialien aufgebaut werden: So können metallhaltige Polymere zur Ausbildung der zweiten Schicht verwendet werden. Im Falle von keramischen Trägersubstraten können metallhaltige Dickschichtpasten und/oder metallhaltige Tinten zur Herstellung der metallischen Gitterstruktur verwendet werden.The second layer is advantageously based on electrically high conductive Metals (eg gold, copper, silver, nickel, aluminum etc.), which are preferably applied in lattice form on the carrier substrate. The metal-containing second layer can thereby taking into account of the chosen carrier substrate can be built from different starting materials: so can metal-containing Polymers are used to form the second layer. in the Case of ceramic carrier substrates can metal-containing thick-film pastes and / or metal-containing inks for Production of the metallic lattice structure can be used.
Die metallhaltigen Polymere werden dabei bevorzugt auf Substrate aus der Leiterplattentechnik (PCB) gedruckt. Dies sind Epoxidharze, Phenolharze mit Verstärkung durch Papier oder Glasfasergewebe.The Metal-containing polymers are preferred on substrates printed circuit board technology (PCB). These are epoxy resins, Phenolic resins with reinforcement through paper or fiberglass fabric.
Die metallischen Bestandteile der zweiten Schicht können auch in Form von Metallpulver, Kugeln oder Plättchen ausgebildet sein.The metallic constituents of the second layer can also be in the form of metal powder, Balls or platelets be educated.
Die karbonhaltigen Polymere bzw. kohlenstoffhaltigen Polymere der ersten Schicht können durch Füllen von Polymeren mit Karbonfasern, Graphitpulvern, Graphitfasern, Rußen und/oder Kohlenstoffnanoröhren (”carbon nano tubes”) realisiert werden.The carbon-containing polymers or carbon-containing polymers of the first Layer can by filling of polymers with carbon fibers, graphite powders, graphite fibers, carbon blacks and / or Carbon nanotubes ("carbon nano tubes ") will be realized.
Die karbonhaltige Polymerschicht bzw. erste Schicht übernimmt insbesondere nicht nur eine elektrische Leitungs-, sondern auch eine Versiegelungsfunktion (Korrosionsschutz für die metallische zweite Schicht und für das darunter liegende Trägersubstrat).The carbon-containing polymer layer or first layer does not take in particular only an electrical line, but also a sealing function (Corrosion protection for the metallic second layer and for the underlying carrier substrate).
Nicht nur für die kohlenstoffhaltige Polymere enthaltende erste Schicht, sondern auch (im Falle der Verwendung von metallhaltigen Polymeren) für die zweite Schicht können beliebige Polymere verwendet werden, beispielsweise Harze verschiedener chemischer Zusammensetzung (Epoxidharz, Polyesterharz, ...) und unter UV-Bestrahlung aushärtende oder thermisch aushärtende Polymere.Not only for but the first layer containing the carbonaceous polymers also (in the case of using metal-containing polymers) for the second Layer can any polymers are used, for example, resins of various chemical composition (epoxy resin, polyester resin, ...) and under UV radiation curing or thermosetting Polymers.
Die vorbeschriebenen ersten und zweiten Schichten können auf nahezu beliebigen Trägersubstraten bzw. dritten Schichten realisiert werden: Besonders vorteilhaft sind keramische Werkstoffe (wie beispielsweise Hochtemperatur-Einbrand-Keramiken, also HTCC-Keramiken oder Niedertemperatur-Einbrand-Keramiken, also LTCC-Keramiken), Kunststoffe wie Polyimide (z. B. in Folienform) oder auch Halbleiter wie Silizium. Es können auch Metalle und elektrisch leitfähige Substrate wie Graphit oder carbonhaltige Verbundwerkstoffe verwendet werden.The The above-described first and second layers can be almost arbitrary Carrier substrates or third Layers are realized: Particularly advantageous are ceramic Materials (such as high temperature fired ceramics, So HTCC ceramics or low-temperature fired ceramics, ie LTCC ceramics), Plastics such as polyimides (eg in film form) or semiconductors like silicon. It can also metals and electrically conductive substrates such as graphite or carbonaceous composites are used.
Die Beschichtung des Trägersubstrats mit der zweiten Schicht und das nachfolgende Aufbringen der Schutz- und Ableitschicht bzw. ersten Schicht auf den Verbund aus zweiter und dritter Schicht kann mit einer Vielzahl von Beschichtungsverfahren (insbesondere von Druckverfahren) erfolgen: Siebdruck, Walzendruck (englisch: roll coating), Maskendruck, Aerosoldruck, Tintenstrahldruck, Gravurdruck, Tampondruck, und/oder Dispenserdruck; all diese Druckverfahren sind möglich. Wesentlich ist hierbei, dass die zweite und die dritte Schicht als separate Schichten auf die Trägerschicht aufgebracht bzw. aufgetragen werden.The Coating of the carrier substrate with the second layer and the subsequent application of the protective and Ableitschicht or first layer on the composite of the second and third layer can with a variety of coating methods (in particular by printing process): screen printing, roller printing (English: roll coating), mask printing, aerosol printing, inkjet printing, gravure printing, Pad printing, and / or dispensing printing; all these printing methods are possible. It is essential that the second and the third layer as separate layers on the carrier layer applied or applied.
Für die Herstellung der korrosionsbeständigen Schutzschicht (erste Schicht) können, neben den oben genannten (Druck-)Verfahren, die folgenden Verfahren verwendet werden: Spincoating, Lackieren oder Spritzlackieren.For the production the corrosion resistant Protective layer (first layer), In addition to the above-mentioned (printing) procedures, the following procedures can be used: spin coating, painting or spray painting.
Die Schutz- und Ableitungsschicht (erste Schicht) wird bevorzugt mit den vorgenannten Verfahren aufgebracht oder über Spincoating, Lackieren oder Spritzlackieren. Die genannten Druck- bzw. Beschichtungsverfahren erfordern dabei in der Regel unterschiedliche rheologische und thermische Eigenschaften der carbonhaltigen Polymere.The Protection and dissipation layer (first layer) is preferred with the aforementioned method applied or spin coating, varnishing or spray painting. The mentioned printing or coating methods usually require different rheological and thermal Properties of the carbon-containing polymers.
Die Kontaktierung der Schutz- und Ableitungsschicht (erste Schicht) zur Elektrode bzw. zum (Festkörper-)Elektrolyten kann durch mechanische Fixierung der Bauteile und Verpressen und Verkleben bei hohen Drucken geschehen. Bevorzugt wird die Elektrode bzw. der (Festkörper-)Elektrolyt mit der noch nicht ausgeheilten Carbonschicht in Kontakt gebracht, so dass die zähflüssige Carbonschicht sich innig mit dem Elektrodenmaterial verbinden kann und sich beim thermischen Ausheilen eine besonders leitfähige Verbindung mit einem geringen Kontaktwiderstand ergibt.The contacting of the protective and discharge layer (first layer) to the electrode or to the (solid state) electrolyte can be done by mechanical fixation of the components and pressing and bonding at high pressures. Preferably, the electrode or the (solid state) electrolyte is brought into contact with the not yet cured carbon layer, so that the viscous carbon layer intimately with the electro connect the denmaterial and the thermal annealing results in a particularly conductive connection with a low contact resistance.
Das Kontaktelement wird somit erfindungsgemäß schichtweise aufgebaut; mit der Schichtauftragung kann (insbesondere bezüglich der zweiten Schicht) auch eine geometrische Strukturierung durch das lokale Auftragen erfolgen (so kann die zweite Schicht in Form von miteinander verbundenen Leiterbahnen und/oder Gitterstrukturen aufgebracht werden, ebenso ist es grundsätzlich auch möglich, die Schutzschicht geeeignet zu strukturieren).The Contact element is thus constructed according to the invention in layers; With the layer application can (especially with respect to the second layer) also a geometric structuring by the local application take place (so the second layer in the form of interconnected Conductor tracks and / or grid structures are applied, as well it is basically also possible, to structure the protective layer appropriately).
Durch geeignete Ausbildung des Trägersubstrats (z. B. Folie oder dünne Keramikschicht), der aufgebrachten zweiten Schicht und der aufgebrachten, polymerbasierten Schutz- und Ableitschicht können sehr dünne Kontaktelemente realisiert werden, die ein Gesamtschichtdicke aller drei Schichten von 50 μm und darunter aufweisen können. Dabei können ebene Kontaktelemente ebenso wie gebogene (z. B. zylindrische) Kontaktelemente realisiert werden.By suitable design of the carrier substrate (eg foil or thin Ceramic layer), the applied second layer and the applied, polymer-based protective and Ableitschicht can realize very thin contact elements which have a total layer thickness of all three layers of 50 μm and below can have. It can planar contact elements as well as curved (eg cylindrical) contact elements will be realized.
Die beschriebenen Kontaktelemente können bevorzugt in PEM-Brennstoffzellen eingesetzt werden, da sie hierfür ohne weitere Modifikation verwendet werden können.The can be described contact elements are preferably used in PEM fuel cells, as they do without further Modification can be used.
Das beschriebene Kontaktelement lässt sich bei Auswahl eines geeigneten (chemisch resistenten) Polymers auch für die Methanol-Brennstoffzelle, die Phosphorsäure-Brennstoffzelle oder die alkalische Brennstoffzelle verwenden. Das Polymer darf sich in dem Brennstoff (Methanol) bzw. dem Elektrolyten (wässrige Kaliumhydroxid oder Phosphorsäure) nicht auflösen.The leaves described contact element when selecting a suitable (chemically resistant) polymer also for the methanol fuel cell, the phosphoric acid fuel cell or the use alkaline fuel cell. The polymer may be in the Fuel (methanol) or the electrolyte (aqueous potassium hydroxide or Phosphoric acid) do not dissolve.
Die
nachfolgende
Auf
einem Trägersubstrat
in Form einer LTCC-Keramik
Das
so hergestellte Schichtsystem aus den drei unmittelbar aneinander
angrenzenden Schichten
Die
Schichtdicke d3 der Trägersubstratschicht
Ein
wesentlicher Punkt des vorliegenden Beispiels (und der vorliegenden
Erfindung) liegt bei der Verwendung eines nicht-leitfähigen Trägersubstrats
Die
Mindestdicke d1 der karbonbasierten Polymerschicht
Anhand
eines gemäß
Die vorstehende Tabelle zeigt, dass nur ein geringer Anteil des Gesamtwiderstands über der karbonbasierten Polymerschicht abfällt. Da der Strom nur einen kurzen Weg durch die im Vergleich deutlich schlechter leitfähige Karbonschicht benötigt, ergibt sich der geringe Gesamtwiderstand.The The table above shows that only a small proportion of the total resistance exceeds the carbon-based polymer layer falls off. Because the electricity is only one short path through the significantly worse conductive carbon layer needed results in the low total resistance.
Die Tabelle zeigt somit einen Vergleich der Gesamtwiderstände eines Kontaktelements aus einer vollflächigen, goldhaltigen Beschichtung auf dem vorbeschriebenen Trägersubstrat und einem Kontaktelement aus einem Silbergitter sowie einer karbonhaltigen Polymerschicht auf diesem Trägersubstrat. Die Abmessungen der Kontaktelemente in der Schichtebene betrugen 19 × 23 mm2, der Abstand benachbarter Gitterlinien im rechteckigen Silbergitter betrug 1,4 mm (für die 19 mm lange Seite) und 1,6 mm (für die 23 mm lange Seite), der mittlere Querschnitt einer Gitterlinie des Silbergitters betrug 200 μm in der Breite und 12 μm in der Höhe.The table thus shows a comparison of the total resistances of a contact element from a full-surface, gold-containing coating on the above-described carrier substrate and a contact element of a silver mesh and a carbon-containing polymer layer on this carrier substrate. The dimensions of the contact elements in the layer plane were 19 × 23 mm 2 , the spacing of adjacent grid lines in the rectangular silver grid was 1.4 mm (for the 19 mm long side) and 1.6 mm (for the 23 mm long side), the middle one Cross section of a grating line of the silver grating was 200 μm in width and 12 μm in height.
Die verwendeten Materialien wiesen die folgenden spezifischen Widerstände auf: Goldschicht gemäß Stand der Technik ρ = 6·10–8 Ωm, Silberschicht: ρ = 2,97·10–8 Qm, karbonhaltige Polymerschicht: ρ = 4,5·10–4 Qm.The materials used had the following resistivities: gold layer according to the prior art ρ = 6 × 10 -8 Ωm, silver layer: ρ = 2.97 × 10 -8 μm, carbon-containing polymer layer: ρ = 4.5 × 10 -4 μm ,
Gegenüber den aus dem Stand der Technik bekannten Kontaktelementen weisen die erfindungsgemäßen Kontaktelemente somit eine Reihe wesentlicher Vorteile auf:
- • Mittels des vorbeschriebenen Konstruktionsschemas lassen sich dünne, stabile und kostengünstige, jedoch dennoch elektrisch gut leitfähige Kontaktelemente ausbilden.
- • Im Gegensatz zu einer vollflächigen Kontaktierung mit einem Edelmetall wie Gold werden deutlich verringerter Mengen eines elektrochemisch unedleren und günstigeren Metalls (z. B. Silber) zur Kontaktierung benötigt. Es ergeben sich somit verringerte Materialkosten.
- • Die flächige Abdeckung der metallhaltigen Struktur zur Stromableitung durch die kohlenstoffhaltige bzw. karbonbasierte Polymerschicht kann einer Korrosion des verwendeten Metalls vorbeugen. Hierdurch können neben Silber auch unedle Metalle (beispielsweise Kupfer) verwendet werden, wodurch die Materialkosten weiter verringert werden, ohne dass die Funktion der Stromableitung an der elektrochemischen Zelle beeinträchtigt wird.
- • Für elektrochemische Zellen, die bisher ausschließlich über karbonhaltige Polymere kontaktiert wurden, ergibt sich eine deutliche Verbesserung der Leitfähigkeit bei der Stromabnahme. Für bisher durch Metallgitter kontaktierte Elektroden kommt es zu einer Absenkung des Kontaktwiderstandes zwischen dem Kontaktelement und der Zellelektrode, da die dünnen Schichten der karbonhaltigen Polymere eine größere Oberfläche aufweisen.
- • By means of the above-described design scheme, thin, stable and cost-effective, but still highly electrically conductive contact elements can be formed.
- • In contrast to a full-surface contact with a precious metal such as gold, significantly reduced amounts of an electrochemically less noble and cheaper metal (eg silver) are required for contacting. This results in reduced material costs.
- The areal coverage of the metal-containing structure for current discharge through the carbon-based or carbon-based polymer layer can prevent corrosion of the metal used. As a result, in addition to silver and base metals (such as copper) can be used, whereby the material costs are further reduced, without the function of the current dissipation is impaired at the electrochemical cell.
- • For electrochemical cells, which were previously contacted exclusively by carbon-containing polymers, there is a significant improvement in the conductivity during current collection. For previously contacted by metal mesh electrodes there is a reduction of the contact resistance between the contact element and the cell electrode, since the thin layers of the carbonaceous polymers have a larger surface area.
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