DE102009008986A1 - Method for manufacturing seal arrangement utilized for electrically isolatingly sealing of housing lower part and intermediate element of fuel cell stack, involves connecting components with each other by ductile material - Google Patents

Method for manufacturing seal arrangement utilized for electrically isolatingly sealing of housing lower part and intermediate element of fuel cell stack, involves connecting components with each other by ductile material Download PDF

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Abstract

The method involves producing an electrically isolating coating at a component i.e. intermediate element (114), of a fuel cell stack (100) using ceramic material and/or glass material. Ductile material is provided at another component i.e. housing lower part (112) such as interconnector, and/or between the two components. The components are connected with each other by the ductile material, by performing ultrasonic welding process using a sonotrode at a frequency in the range of 10-120 kilo Hertz. An independent claim is also included for a component assembly comprising two components.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen einer Dichtungsanordnung zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen zwei Bauteilen eines Brennstoffzellenstapels.The The present invention relates to a method for producing a Sealing arrangement for electrically insulating sealing between two components of a fuel cell stack.

Die Herstellung geeigneter Dichtungssysteme ist ein Schwerpunkt bei der Entwicklung von Hochtemperatur-Brennstoffzellensystemen (sogenannten SOFC-Brennstoffzellen).The Producing suitable sealing systems is a priority at the development of high-temperature fuel cell systems (so-called SOFCs).

Solche Dichtungssysteme müssen hohen Anforderungen an die Gasdichtigkeit, elektrische Isolation, chemische Stabilität und Toleranz gegenüber mechanischer Beanspruchung (insbesondere beim Thermozyklieren) genügen.Such Sealing systems need high requirements for gas tightness, electrical insulation, chemical stability and tolerance to mechanical Stress (especially in thermal cycling) are sufficient.

Es ist bereits bekannt, zur Abdichtung in Brennstoffzellensystemen Glaslotdichtungen einzusetzen. Solche Glaslotdichtungen zeigen eine gute Gasdichtigkeit, elektrische Isolation und chemische Beständigkeit. Das Glaslot wird beim Fügezyklus weich, bevor es kristallisiert und aushärtet. Durch keramische Abstandshalter kann der Dichtspalt der Glaslotdichtung eingestellt werden. Übliche Dicken liegen dabei im Bereich von 300 μm +/– 50 μm.It is already known for sealing in fuel cell systems Insert glass solder seals. Such glass solder seals show a good gas tightness, electrical insulation and chemical resistance. The glass solder softens during the joining cycle, before it crystallizes and hardens. By ceramic spacers, the sealing gap of the glass solder seal be set. usual Thicknesses are in the range of 300 microns +/- 50 microns.

Solche Glaslotdichtungen zeigen bei den benötigten relativ hohen Schichtdicken nur geringe Toleranzen gegenüber mechanischer Beanspruchung beim Thermozyklieren, bedingt durch die schlechte Wärmeleitfähigkeit und das spröde Verhalten des Werkstoffes.Such Glass solder seals show the required relatively high layer thicknesses only small tolerances compared mechanical stress during thermocycling, due to the poor thermal conductivity and the brittle Behavior of the material.

Ferner ist es bekannt, zur Abdichtung in Brennstoffzellensystemen Metalllotdichtungen einzusetzen. Solche Metalllotdichtungen weisen besonders bei der Thermozyklierung aufgrund ihres duktilen Verhaltens Vorteile auf. Das Metalllot ist jedoch als elektrischer Isolator ungeeignet, weshalb eine zusätzliche Isolationsschicht vorgesehen werden muss. Es ist beispielsweise bekannt, als Isolationsschicht eine im Vakuumplasmaspritzverfahren hergestellte Aluminium-Magnesium-Spinell-Schicht zu verwenden.Further It is known for sealing in fuel cell systems metal solder seals use. Such metal solder seals are particularly in thermal cycling advantages due to its ductile behavior. The metal solder is However, unsuitable as an electrical insulator, which is why an additional Isolation layer must be provided. It is for example known, as an insulating layer in a vacuum plasma spraying process made aluminum-magnesium spinel layer to use.

Insgesamt wird also ein Metall-Keramik-Verbund verwendet, der aus einem Stahlbauteil, einer im Vakuumplasmaspritzverfahren hergestellten Spinellschicht, einer Metalllotschicht und einem weiteren Stahlbauteil besteht.All in all Thus, a metal-ceramic composite is used, which consists of a steel component, a spinel layer made by vacuum plasma spraying, a Metalllotschicht and another steel component consists.

Üblicherweise findet die Verlötung des metallkeramischen Verbundes in einem Ofenprozess statt. Die Temperaturbehandlung im Ofen kann unter Luftatmosphäre oder im Vakuum durchgeführt werden.Usually finds the soldering of the metal-ceramic composite in a furnace process. The Temperature treatment in the oven can be done under air or performed in a vacuum become.

Bei den für die Verlötung notwendigen hohen Prozesstemperaturen kommt es jedoch zu Wechselwirkungen zwischen dem Lot und der im Vakuumplasmaspritzverfahren hergestellten Schicht und/oder zwischen dem Lot und dem Stahlmaterial der miteinander zu verbindenden Bauteile. Hierdurch kann es zur Bildung von Zwischenschichten kommen, welche die spätere Funktion des metall-keramischen Verbundes teilweise katastrophal beeinträchtigen können.at the for the soldering necessary high process temperatures, however, it comes to interactions between the solder and the vacuum plasma sprayed method Layer and / or between the solder and the steel material of each other to be connected components. This can lead to the formation of intermediate layers come, which the later Function of the metal-ceramic composite partially catastrophic impair can.

Aufgrund der notwendigen großen thermischen Masse unterliegt der Lötprozess ferner im Hinblick auf die Temperaturführung einer gewissen Trägheit. Außerdem muss die Temperaturführung so gestaltet werden, dass jede Stelle im metall-keramischen Verbund eine ausreichend hohe, für die Lötung erforderliche Temperatur aufweist. Dadurch befindet sich die mittlere Lottemperatur während eines Zeitraums von beispielsweise ungefähr 15 Minuten bis ungefähr 30 Minuten oberhalb der Liquidustemperatur des Lotes. Aufgrund der relativ langen Haltezeit des Lotes im flüssigen Zustand kann es zu einer Infiltration der elektrisch isolierenden vakuumplasmagespritzten Schicht kommen. Die Folge hiervon sind elektrische Kurzschlüsse, wodurch die Funktion der elektrischen Isolation zwischen den Bauteilen nicht mehr sichergestellt ist.by virtue of the necessary big one thermal mass is subject to the soldering process further in terms of on the temperature control a certain inertia. Furthermore must the temperature control be designed so that every point in the metal-ceramic composite a sufficiently high, for the soldering required Temperature has. This is the mean high temperature while a period of, for example, about 15 minutes to about 30 minutes above the liquidus temperature of the solder. Because of the relative long holding time of the solder in the liquid Condition may cause an infiltration of the electrically insulating come from vacuum plasma sprayed layer. The consequence of this is electrical Shorts, whereby the function of electrical insulation between the components is not more is ensured.

Erfahrungsgemäß kann zwar die Anzahl der elektrische Kurzschlüsse aufweisenden Baugruppen durch eine Verkürzung der Haltezeit oberhalb der Liquidustemperatur des verwendeten Lotes verringert werden, jedoch steigt dann die Anzahl an undichten Baugruppen.Experience has shown that the number of assemblies having electrical short circuits a shortening the holding time above the liquidus temperature of the solder used be reduced, but then increases the number of leaky assemblies.

Die prozessbedingten Temperaturdifferenzen innerhalb der zu verlötenden Baugruppe führen zum Verzug der Lötwerkzeuge und der Bauteile der Baugruppe selbst, wodurch Risse in der Keramik entstehen können.The process-related temperature differences within the assembly to be soldered lead to Delay of the soldering tools and the components of the assembly itself, causing cracks in the ceramic can arise.

Ferner führt die notwendige thermische Masse zu einer gewissen Trägheit des Lötprozesses. Hieraus resultiert unter Umständen eine Verlangsamung der Herstellungsgeschwindigkeit und ein erhöhter Energiebedarf, da die Lötwerkzeuge für jeden Lötvorgang aufgeheizt und anschließend wieder abgekühlt werden müssen.Further leads the necessary thermal mass to a certain inertia of the soldering process. This results in certain circumstances a slowing of the production speed and an increased energy requirement, because the soldering tools for every soldering process heated up and then cooled down again Need to become.

Um die Baugruppe unter Luftatmosphäre verlöten zu können, müssen als Lotmaterial kostenintensives Silber oder silberhaltige Legierungen verwendet werden.Around To be able to solder the assembly under air atmosphere, must as Solder material costly silver or silver alloys be used.

Werden alternativ zu Silber oder Silberlegierungen kostengünstigere Materialien wie beispielsweise Nickel-, Aluminium-, Kupfer- oder Kobalt-Basis-Legierungen verwendet, so müssen diese unter bestimmten Schutzgasatmosphären oder im Vakuum gelötet werden, wodurch der Herstellungsprozess wiederum aufwendiger und kostenträchtiger wird.If cheaper materials such as nickel, aluminum, copper or cobalt-based alloys are used as an alternative to silver or silver alloys, they must be soldered under certain inert gas atmospheres or in a vacuum, whereby the manufacturing process in turn becomes more complex and costly.

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Herstellen einer Dichtungsanordnung der eingangs genannten Art zu schaffen, mittels welchem eine im Betrieb eines Brennstoffzellensystems langzeitstabile Dichtungsanordung mit guter Gasdichtigkeit und guter elektrischer Isolationsfähigkeit bei einfacher Durchführbarkeit des Herstellungsverfahrens herstellbar ist.Of the The present invention is based on the object, a method for producing a seal arrangement of the type mentioned to provide, by means of which a in the operation of a fuel cell system Long-term stable sealing arrangement with good gas tightness and good electrical isolation capability with simple feasibility of the manufacturing process can be produced.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren zum Herstellen einer Dichtungsanordnung zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen zwei Bauteilen eines Brennstoffzellenstapels gelöst, welches folgende Verfahrensschritte umfasst:

  • – Erzeugen einer elektrisch isolierenden Beschichtung an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile;
  • – Bereitstellen eines duktilen Materials an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile und/oder zwischen den abzudichtenden Bauteilen;
  • – Verbinden der beiden abzudichtenden Bauteile mittels des duktilen Materials durch einen Ultraschallfügevorgang.
This object is achieved according to the invention by a method for producing a seal arrangement for electrically insulating sealing between two components of a fuel cell stack, which method comprises the following method steps:
  • - Generating an electrically insulating coating on at least one of the components to be sealed;
  • - Providing a ductile material to at least one of the components to be sealed and / or between the components to be sealed;
  • - Connecting the two components to be sealed by means of the ductile material by a Ultraschallfügevorgang.

Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht es, beispielsweise einen metallkeramischen Verbund mittels eines Ultraschallfügeprozesses gasdicht und elektrisch isolierend zu realisieren.The inventive method allows it, for example, a metal-ceramic composite by means of a Ultrasonic joining process to realize gas-tight and electrically insulating.

Dabei kann die elektrisch isolierende Isolationsschicht insbesondere durch thermisches Spritzen und/oder nasschemisch an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile erzeugt werden.there can the electrically insulating insulating layer in particular by thermal spraying and / or wet-chemical at least one of the sealed Components are generated.

Der Ultraschallfügevorgang kann bei Raumtemperatur durchgeführt werden.Of the Ultrasonic joining process can be carried out at room temperature become.

Dabei erfolgt ein Wärmeeintrag in die miteinander zu verbindenden Bauteile nur lokal durch Reibung an der Fügestelle.there there is a heat input in the components to be interconnected only locally by friction at the joint.

Hierdurch werden insbesondere die folgenden Vorteile erzielt:
Aufgrund der niedrigen Prozesstemperatur und der kurzen Fügezeit kommt es nur zu geringen Wechselwirkungen in den Zwischenzonen zwischen den Bauteilen, der elektrisch isolierenden Beschichtung und dem duktilen Material, oder diese Wechselwirkungen bleiben ganz aus.As a result, the following advantages are achieved in particular:
Due to the low process temperature and the short joining time, there are only minor interactions in the intermediate zones between the components, the electrically insulating coating and the ductile material, or these interactions are completely eliminated.

Die elektrisch isolierende Isolationsschicht wird nur gering oder gar nicht mit elektrisch leitfähigem Material infiltriert.The electrically insulating insulation layer is low or even not with electrically conductive Material infiltrated.

Die miteinander zu verbindenden Bauteile zeigen nur einen geringen oder gar keinen Verzug, wodurch die Rissbildung in der, beispielsweise keramischen, elektrisch isolierenden Isolationsschicht verringert wird.The to be connected components show only a small or no distortion, causing cracking in the, for example reduced ceramic, electrically insulating insulation layer becomes.

Der Ultraschallfügevorgang kann im Bereich von Sekunden durchgeführt werden und erlaubt somit schnelle Taktzeiten bei der Durchführung des Verfahrens zum Herstellen einer Dichtungsanordnung.Of the Ultrasonic joining process can be done in the range of seconds and thus allows fast cycle times in the implementation of the method for manufacturing a seal arrangement.

Der für den Ultraschallfügevorgang benötigte Energiebedarf ist gering.Of the for the Ultrasonic joining process needed energy is low.

Da der Ultraschallfügevorgang in einer Luftatmosphäre durchgeführt werden kann und keine spezielle Schutzgasatmosphäre erforderlich ist, können im Vergleich zu Silber oder silberhaltigen Legierungen kostengünstigere duktile Materialien zur Herstellung der Dichtungsanordnung verwendet werden, für welche bei Durchführung eines normalen thermischen Lötvorganges in einem Ofenprozess eine spezielle Schutzgasatmosphäre oder aber eine Verlötung unter Vakuum erforderlich wäre.There the ultrasonic joining process in an air atmosphere carried out can be and no special inert gas atmosphere is required in the Compared to silver or silver alloys cheaper ductile materials used to make the seal assembly be, for which at implementation a normal thermal soldering process in a furnace process a special inert gas atmosphere or but a soldering would be required under vacuum.

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass der Ultraschallfügevorgang mittels einer Sonotrode durchgeführt wird.at A preferred embodiment of the invention provides that the ultrasonic joining process performed by means of a sonotrode becomes.

Eine solche Sonotrode kann insbesondere auf eines der beiden miteinander zu fügenden Bauteile aufgesetzt werden, um das betreffende Bauteil in Ultraschallschwingungen zu versetzen.A such sonotrode can in particular on one of the two with each other to be joined Components are placed to the relevant component in ultrasonic vibration to move.

Der Ultraschallfügevorgang wird vorzugsweise mit Ultraschall bei einer Frequenz von ungefähr 10 kHz bis ungefähr 120 kHz, insbesondere bei einer Frequenz von ungefähr 20 kHz bis ungefähr 40 kHz, durchgeführt.Of the Ultrasonic joining process is preferably ultrasonically at a frequency of about 10 kHz until about 120 kHz, in particular at a frequency of approximately 20 kHz until about 40 kHz, performed.

Ferner wird der Ultraschallfügevorgang vorzugsweise bei einer Ultraschallschwingungsamplitude von ungefähr 1 μm bis ungefähr 100 μm, insbesondere von ungefähr 5 μm bis ungefähr 40 μm, durchgeführt.Further becomes the ultrasonic joining process preferably at an ultrasonic vibration amplitude of about 1 micron to about 100 microns, in particular of about 5 μm to approximately 40 μm, performed.

Der Ultraschallfügevorgang wird vorzugsweise bei einer mechanischen Fügespannung, mit welcher die beiden miteinander zu fügenden Bauteile beaufschlagt werden, von ungefähr 1 MPa bis ungefähr 100 MPa, insbesondere von ungefähr 2 MPa bis ungefähr 50 MPa, durchgeführt.Of the Ultrasonic joining process is preferably at a mechanical joining stress, with which the two to be joined together Components are applied, from about 1 MPa to about 100 MPa, especially about 2 MPa to about 50 MPa, performed.

Wenn der Ultraschallfügevorgang mittels einer während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen ortsfesten Sonotrode durchgeführt wird, so wird der Ultraschallfügevorgang vorzugsweise während einer Fügezeit von ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 3 Sekunden, insbesondere von ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 1 Sekunde, durchgeführt.If the ultrasonic joining process by means of a during the joining time relative to the components to be joined stationary sonotrode performed becomes, then the ultrasonic joining process preferably during a joining time of about 0.1 seconds to about 3 seconds, especially from about 0.1 seconds to about 1 second, carried out.

Bei langen Fügenähten kann auch vorgesehen sein, dass die Sonotrode während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen längs einer Fügenaht bewegt wird.For long seams can also be provided that the sonotrode during the joining time relative to the components to be joined along a Fü is moved close.

Insbesondere kann eine Rollsonotrode verwendet werden, die längs der Fügenaht bewegt wird.Especially a roll sonotrode can be used which is moved along the joint seam.

Bei längs einer Fügenaht bewegter Sonotrode wird die Sonotrode vorzugsweise mit einer Geschwindigkeit von ungefähr 0,3 mm/s bis ungefähr 10 mm/s relativ zu den zu fügenden Bauteilen längs der Fügenaht bewegt.at along one joint seam moving sonotrode, the sonotrode is preferably at a speed of about 0.3 mm / s to about 10 mm / s relative to the to be joined Components along the seam emotional.

Die mittlere Oberflächenrauhigkeit (auch als Mittenrauhwert bezeichnet) der durch den Ultraschallfügevorgang miteinander zu verbindenden Bauteil-Fügeflächen beträgt vorzugsweise höchstens ungefähr 20 μm.The average surface roughness (also referred to as the average roughness value) of the ultrasonic joining process to be joined component joining surfaces is preferably at most about 20 μm.

Wenn der Mittenrauhwert zu hoch liegt, erfolgt die Energieübertragung von der Sonotrode in das duktile Material nur punktuell über sogenannte ”hot spots”, woraus ein starker Temperaturgradient resultieren kann. Dies kann zu veränderten Spannungszuständen führen, wodurch ein Versagen der Baugruppe aus den miteinander zu verbindenden Bauteilen hervorgerufen werden könnte.If the average roughness value is too high, the energy transfer takes place from the sonotrode into the ductile material only occasionally via so-called "hot spots", from which a strong temperature gradient can result. This can be changed stress states to lead, whereby a failure of the assembly of the components to be joined together could be caused.

Außerdem ist es günstig, wenn die mittlere Oberflächenrauhigkeit (auch Mittenrauhwert genannt) der durch den Ultraschallfügevorgang miteinander zu verbindenden Bauteil-Fügeflächen mindestens ungefähr 20 nm beträgt. Wenn der Mittenrauhwert zu niedrig ist, können die parallel zur Fügezone ausgerichteten Ultraschallschwingungen vorhandene Oxidschichten an den Oberflächen der miteinander zu fügenden Bauteile weder einreißen noch entfernen. Hierdurch kann unter Umständen eine Fügung zwischen den miteinander zu verbindenden Bauteilen verhindert werden.Besides that is it cheap, if the average surface roughness (also called the average roughness) of the ultrasonic joining process at least about 20 nm to be joined together component joining surfaces is. If the average roughness value is too low, the parallel aligned to the joining zone Ultrasonic vibrations existing oxide layers on the surfaces of to be joined together Do not tear components still remove. This may result in a mish-ming between each other be prevented to be connected components.

Um die durch Erwärmung der miteinander zu fügenden Bauteile beim herkömmlichen Ofen-Lötprozess auftretenden Nachteile zu vermeiden, wird der Ultraschallfügevorgang vorzugsweise ohne vorherige Erwärmung der abzudichtenden Bauteile und/oder des duktilen Materials durchgeführt.Around by heating the one to be joined Components in the conventional Furnace brazing To avoid occurring disadvantages, the Ultraschallfügevorgang preferably without prior heating the components to be sealed and / or the ductile material performed.

Das duktile Material weist grundsätzlich eine möglichst hohe Duktilität auf, denn je höher die Duktilität des duktilen Materials ist, desto besser ist die Fügezonenausbildung, d. h. um so besser kann die Fügung realisiert werden und um so fester ist der durch die Fügung hergestellte Verbund zwischen den Bauteilen.The Ductile material basically has one possible high ductility up, because the higher the ductility of the ductile material, the better the joining zone formation, d. H. the better the chance be realized and the stronger is the made by the joint Composite between the components.

Das duktile Material enthält vorzugsweise ein metallisches Material.The contains ductile material preferably a metallic material.

Besonders günstig ist es, wenn das duktile Material vollständig aus einem oder mehreren metallischen Materialien, d. h. aus einem oder mehreren Metallen und/oder aus einer oder mehreren metallischen Legierungen, besteht.Especially Cheap It is when the ductile material is completely composed of one or more metallic materials, d. H. of one or more metals and / or one or more metallic alloys.

Als duktiles Material besonders geeignet sind metallische Materalien.When ductile material are particularly suitable metallic materials.

Insbesondere kann vorgesehen sein, dass das duktile Material Ag oder eine Ag-Legierung, Ni oder eine Ni-Legierung, Cu oder eine Cu-Legierung, Co oder eine Co-Legierung, Al oder eine Al-Legierung und/oder Fe oder eine Fe-Legierung umfasst.Especially it can be provided that the ductile material Ag or an Ag alloy, Ni or a Ni alloy, Cu or a Cu alloy, Co or a Co alloy, Al or an Al alloy and / or Fe or a Fe alloy includes.

Die genannten metallischen Materialien weisen eine besonders hohe Duktilität auf.The mentioned metallic materials have a particularly high ductility.

Als duktiles Material kann ferner eine Kombination aus mindestens zwei der vorstehend genannten Materialien verwendet werden.When ductile material may further comprise a combination of at least two the above materials are used.

Beispielsweise kann ein erstes duktiles Material (beispielsweise Nickel) an seiner Oberfläche mit einer Schicht aus einem zweiten duktilen Material (beispielsweise Aluminium) versehen werden, wobei das zweite duktile Material vorzugsweise eine höhere Duktilität aufweist als das erste duktile Material.For example can be a first ductile material (for example, nickel) on his Surface with a layer of a second ductile material (for example Aluminum), the second ductile material preferably has a higher ductility as the first ductile material.

Das zweite duktile Material kann bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit mit dem ersten duktilen Material, mit Reaktionspartnern aus der Umgebung oder mit Reaktionspartnern aus der Luft zu einer chemisch stabilen Verbindung reagieren.The second ductile material may be at the operating temperature of the fuel cell unit with the first ductile material, with reactants from the Environment or with reactants from the air to a chemical react stable connection.

Das duktile Material kann beispielsweise mittels eines Musterdruckverfahrens, mittels eines Dispensers, durch galvanisches Beschichten, durch Plattieren und/oder durch thermisches Spritzen, vorzugsweise durch Vakuum-Plasma-Spritzen (VPS) oder durch Niederdruck-Plasma-Spritzen (”Low Pressure Plasma Spraying”; LPPS), auf mindestens eines der abzudichtenden Bauteile aufgebracht werden.The Ductile material may be obtained, for example, by means of a pattern printing process, by means of a dispenser, by electroplating, by plating and / or by thermal spraying, preferably by vacuum plasma spraying (VPS) or by low pressure plasma spraying (LPPS), be applied to at least one of the components to be sealed.

Alternativ oder ergänzend hierzu kann vorgesehen sein, dass eine Folie aus dem duktilen Material vor dem Ultraschallfügevorgang zwischen den abzudichtenden Bauteilen angeordnet wird.alternative or in addition For this purpose, it can be provided that a film of the ductile material before the ultrasound joining process is arranged between the components to be sealed.

Alternativ oder ergänzend hierzu kann ferner vorgesehen sein, dass eine Schichtverbundfolie aus mindestens zwei verschiedenen duktilen Materialien vor dem Ultraschallfügen zwischen den abzudichtenden Bauteilen einfügt wird.alternative or in addition For this purpose, it may further be provided that a laminated film from at least two different ductile materials before ultrasonic bonding between the components to be sealed is inserted.

Beispielsweise kann eine solche Schichtverbundfolie aus einer Nickel-Folie gebildet sein, welche, beispielsweise durch ”Physical Vapour Deposition” (PVD) oder ”Chemical Vapour Deposition” (CVD), durch galvanische Beschichtung oder durch Kaltverschweißen mit einer zweiten Folie, mit einer dünneren Schicht aus Aluminium versehen ist. Beim Ultraschallfügevorgang diffundiert das Aluminium in die Nickel-Folie und in die angrenzenden, zu fügenden Bauteile ein.For example, such a multilayer film can be formed from a nickel foil which, for example by "Physical Vapor Deposition" (PVD) or "Chemical Vapor Deposition" (CVD), by electroplating or by cold welding to a second film, with a thin film ren layer of aluminum is provided. During the ultrasonic joining process, the aluminum diffuses into the nickel foil and into the adjacent components to be joined.

Die elektrisch isolierende Beschichtung wird an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile beispielsweise durch thermisches Spritzen und/oder nasschemisch erzeugt.The electrically insulating coating is applied to at least one of to be sealed components, for example by thermal spraying and / or produced wet-chemically.

Dabei kann die elektrisch isolierende Beschichtung beispielsweise aus einem keramischen Material und/oder einem Glasmaterial erzeugt werden.there For example, the electrically insulating coating may consist of a ceramic material and / or a glass material are produced.

Die vorliegende Erfindung betrifft ferner eine Baugruppe, die zwei Bauteile eines Brennstoffzellenstapels und eine Dichtungsanordnung zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen den zwei Bauteilen umfasst.The The present invention further relates to an assembly comprising two components a fuel cell stack and a seal assembly for electrically insulating Sealing between the two components includes.

Der vorliegenden Erfindung liegt die weitere Aufgabe zugrunde, eine solche Baugruppe zu schaffen, welche im Betrieb des Brennstoffzellenstacks langzeitstabil ist und eine gute Gasdichtigkeit und gute elektrische Isolation zwischen den beiden Bauteilen aufweist und dabei in einfacher Weise herstellbar ist.Of the The present invention is based on the further object, a to provide such assembly, which in the operation of the fuel cell stack long-term stability is and good gas tightness and good electrical insulation between the two components and in a simple manner can be produced.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch eine Baugruppe, die zwei Bauteile eines Brennstoffzellenstapels und eine Dichtungsanordnung zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen den zwei Bauteilen umfasst, welche ihrerseits

  • – eine elektrisch isolierende Beschichtung an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile und
  • – eine Verbindungsschicht aus einem duktilen Material
umfasst, wobei die Verbindungsschicht mit mindestens einer angrenzenden Bauteilfügefläche durch einen Ultraschallfügevorgang verbunden ist.This object is achieved by an assembly comprising two components of a fuel cell stack and a seal assembly for electrically insulating sealing between the two components, which in turn
  • - An electrically insulating coating on at least one of the components to be sealed and
  • - A bonding layer of a ductile material
wherein the bonding layer is bonded to at least one adjacent component bonding surface by an ultrasonic bonding process.

Die erfindungsgemäße Baugruppe eignet sich insbesondere zur Verwendung in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere einer SOFC (Solid Oxide Fuel Cell), mit einer Betriebstemperatur von beispielsweise mindestens 600°C.The inventive module is particularly suitable for use in a high-temperature fuel cell, in particular a SOFC (Solid Oxide Fuel Cell), with an operating temperature for example at least 600 ° C.

Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung sind Gegenstand der nachfolgenden Beschreibung und der zeichnerischen Darstellung von Ausführungsbeispielen.Further Features and advantages of the invention are the subject of the following Description and the drawings of exemplary embodiments.

In den Zeichnungen zeigen:In show the drawings:

1 eine schematische Explosionsdarstellung der Elemente einer Brennstoffzelleneinheit; 1 a schematic exploded view of the elements of a fuel cell unit;

2 eine schematische Explosionsdarstellung der Brennstoffzelleneinheit aus 1, nachdem eine elektrochemische Zelle der Brennstoffzelleneinheit mit einem Gehäuseoberteil der Brennstoffzelleneinheit und ein Zwischenelement der Brennstoffzelleneinheit mit einem Gehäuseunterteil der Brennstoffzelleneinheit verbunden worden ist; 2 a schematic exploded view of the fuel cell unit 1 after an electrochemical cell of the fuel cell unit has been connected to an upper housing part of the fuel cell unit and an intermediate element of the fuel cell unit has been connected to a lower housing part of the fuel cell unit;

3 einen schematischen vertikalen Querschnitt durch eine Dichtungsanordnung, mittels welcher ein keramikbeschichtetes Zwischenelement mit einem Gehäuseunterteil verbunden worden ist; 3 a schematic vertical cross-section through a sealing arrangement, by means of which a ceramic-coated intermediate element has been connected to a housing lower part;

4 eine schematische Darstellung eines Verfahrens zur Herstellung der Dichtungsanordnung aus 3; 4 a schematic representation of a method for producing the seal assembly from 3 ;

5 eine schematische Darstellung eines Ultraschallfügevorgangs, bei dem zwei abzudichtende Bauteile, von denen eines mit einer elektrisch isolierenden Beschichtung versehen ist, mittels eines duktilen Materials miteinander verbunden werden; 5 a schematic representation of a Ultraschallfügevorgangs in which two components to be sealed, one of which is provided with an electrically insulating coating, are joined together by means of a ductile material;

6 einen schematischen vertikalen Schnitt durch einen Rand der elektrochemischen Zelle der Brennstoffzelleneinheit, deren Elektrolyt durch eine Verbindungsschicht aus einem duktilen Material mit dem Gehäuseoberteil der Brennstoffzelleneinheit verbunden ist; 6 a schematic vertical section through an edge of the electrochemical cell of the fuel cell unit whose electrolyte is connected through a connecting layer of a ductile material with the upper housing part of the fuel cell unit;

7 einen schematischen vertikalen Schnitt durch das Gehäuseunterteil oder den Interkonnektor der Brennstoffzelleneinheit, der über eine Verbindungsschicht aus einem duktilen Material mit der Kathode der elektrochemischen Zelle einer in der Stapelrichtung des Brennstoffzellenstapels unter der ersten Brennstoffzelleneinheit angeordneten zweiten Brennstoffzelleneinheit gleichen Aufbaus verbunden ist; und 7 a schematic vertical section through the housing lower part or the interconnector of the fuel cell unit, which is connected via a connecting layer of a ductile material with the cathode of the electrochemical cell arranged in the stacking direction of the fuel cell stack below the first fuel cell unit second fuel cell unit of the same construction; and

8 eine schematische Darstellung des Ablaufs eines Fügeverfahrens, mittels welchem ein Gehäuseunterteil oder Interkonnektor durch eine Verbindungsschicht aus einem duktilen Material mit einer Elektrode einer elektrochemischen Zeile einer Brennstoffzelleneinheit verbunden wird. 8th a schematic representation of the sequence of a joining method, by means of which a housing base or interconnector is connected by a connecting layer of a ductile material with an electrode of an electrochemical cell of a fuel cell unit.

Gleiche oder funktional äquivalente Elemente sind in allen Figuren mit denselben Bezugszeichen bezeichnet.Same or functionally equivalent Elements are designated in all figures with the same reference numerals.

Ein als Ganzes mit 100 bezeichneter Brennstoffzellenstapel umfasst mehrere Brennstoffzelleneinheiten 102 von jeweils gleichem Aufbau, von denen in den 1 und 2 eine dargestellt ist und die längs einer vertikalen Stapelrichtung 104 des Brennstoffzellenstapels 100 aufeinandergestapelt sind.One as a whole 100 designated fuel cell stack comprises a plurality of fuel cell units 102 each of the same structure, of which in the 1 and 2 one is shown and along a vertical stacking direction 104 of the fuel cell stack 100 stacked on each other.

Jede der Brennstoffzelleneinheiten 102 umfasst die in 1 einzeln dargestellten Bestandteile, nämlich ein Gehäuseoberteil 106, eine elektrochemische Zeile 108, ein Kontaktmaterial 110, ein Gehäuseunterteil 112 (auch als Interkonnektor bezeichnet) und ein Zwischenelement 114.Each of the fuel cell units 102 includes the in 1 individually represented components, namely an upper housing part 106 , an electrochemical line 108 , a contact material 110 , a housing base 112 (also referred to as interconnector) and an intermediate element 114 ,

Ferner ist in 1 eine erste Verbindungsschicht 116 zum Verbinden der elektrochemischen Zelle 108 mit dem Gehäuseoberteil 106 und eine zweischichtige Dichtungsanordnung 118 zum gasdichten und elektrisch isolierenden Verbinden des Zwischenelements 114 mit dem Gehäuseunterteil 112 dargestellt.Furthermore, in 1 a first connection layer 116 for connecting the electrochemical cell 108 with the upper housing part 106 and a two-layer sealing arrangement 118 for gas-tight and electrically insulating connection of the intermediate element 114 with the housing lower part 112 shown.

Das Gehäuseoberteil 106 ist als eine im Wesentlichen rechteckige und im Wesentlichen ebene Blechplatte ausgebildet, die mit einer im Wesentlichen rechteckigen mittigen Durchtrittsöffnung 120 versehen ist, durch welche im fertig montierten Zustand der Brennstoffzelleneinheit die elektrochemische Zelle 108 der Brennstoffzelleneinheit 102 für eine Kontaktierung durch das Gehäuseunterteil 112 der in der Stapelrichtung 104 darüberliegenden Brennstoffzelleneinheit 102 zugänglich ist.The upper housing part 106 is formed as a substantially rectangular and substantially flat sheet metal plate having a substantially rectangular central passage opening 120 is provided, through which in the finished assembled state of the fuel cell unit, the electrochemical cell 108 the fuel cell unit 102 for contacting through the lower housing part 112 in the stacking direction 104 overlying fuel cell unit 102 is accessible.

Auf der einen Seite der Durchtrittsöffnung 120 ist das Gehäuseoberteil 106 mit mehreren, beispielsweise drei, Brenngaszuführöffnungen 122 versehen, welche im Wechsel mit mehreren, beispielsweise vier, Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 angeordnet sind.On one side of the passage opening 120 is the upper housing part 106 with several, for example three, fuel gas supply openings 122 provided, which in alternation with several, for example four, Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 are arranged.

Auf der gegenüberliegenden Seite der Durchtrittsöffnung 120 ist das Gehäuseoberteil 106 mit mehreren, beispielsweise vier, Brenngasabführöffnungen 126 versehen, die im Wechsel mit mehreren, beispielsweise drei, Oxidationsmittelabführöffnungen 128 angeordnet sind.On the opposite side of the passage opening 120 is the upper housing part 106 with several, for example, four, Brenngasabführöffnungen 126 provided in alternation with several, for example three, Oxidationsmittelabführöffnungen 128 are arranged.

Das Gehäuseoberteil 106 ist vorzugsweise aus einem hochkorrosionsbeständigen Stahl, beispielsweise aus der Legierung Crofer22APU, hergestellt.The upper housing part 106 is preferably made of a highly corrosion-resistant steel, for example of the alloy Crofer22APU.

Der Werkstoff Crofer22APU des Herstellers ThyssenKrupp AG, Deutschland, hat die folgende Zusammensetzung: 22,2 Gewichtsprozent Chrom; 0,02 Gewichtsprozent Aluminium; 0,03 Gewichtsprozent Silizium; 0,46 Gewichtsprozent Mangan; 0,06 Gewichtsprozent Titan; 0,002 Gewichtsprozent Kohlenstoff; 0,004 Gewichtsprozent Stickstoff; 0,07 Gewichtsprozent Lanthan; 0,02 Gewichtsprozent Nickel; Rest Eisen.Of the Material Crofer22APU of the manufacturer ThyssenKrupp AG, Germany, has the following composition: 22.2 weight percent chromium; 0.02 Weight percent aluminum; 0.03 weight percent silicon; 0.46 weight percent Manganese; 0.06 weight percent titanium; 0.002 weight percent carbon; 0.004 weight percent nitrogen; 0.07 weight percent lanthanum; 0.02 weight percent nickel; Rest iron.

Der Stahl mit der Bezeichnung Crofer22APU hat die Werkstoffbezeichnungen 1.4760 nach EN und S44535 nach UNS.Of the Steel with the name Crofer22APU has the material designations 1.4760 to EN and S44535 to US.

Die elektrochemische Zelle 108 umfasst ein Substrat 109, eine direkt an der Oberseite des Substrats 109 angeordnete Anode 111, einen über der Anode angeordneten Elektrolyten 113 und eine über dem Elektrolyten 113 angeordnete Kathode 115, wobei diese einzelnen Schichten der elektrochemischen Zelle 108 in 7 schematisch (nicht maßstäblich) dargestellt sind.The electrochemical cell 108 includes a substrate 109 , one directly at the top of the substrate 109 arranged anode 111 , an electrolyte disposed above the anode 113 and one above the electrolyte 113 arranged cathode 115 These individual layers of the electrochemical cell 108 in 7 schematically (not to scale) are shown.

Die Anode ist aus einem bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit (von ungefähr 800°C bis ungefähr 900°C) elektrisch leitfähigen Material, beispielsweise aus Nickeloxid, das im Betrieb der Brennstoffzelleneinheit zu metallischem Nickel reduziert wird, oder aus NiO + ZrO2, das im Betrieb der Brennstoffzelleneinheit zu einem Cermet (Keramik-Metall-Gemisch) aus metallischem Nickel und keramischem ZrO2 reduziert wird, gebildet. Die Anode ist porös, um einem durch das Substrat 109 hindurchgelangenden Brenngas den Durchtritt durch die Anode 111 zu dem an die Anode 111 angrenzenden Elektrolyten 113 zu ermöglichen.The anode is made of a material which is electrically conductive at the operating temperature of the fuel cell unit (from about 800 ° C. to about 900 ° C.), for example nickel oxide, which is reduced to metallic nickel during operation of the fuel cell unit, or NiO + ZrO 2 , which is in the Operation of the fuel cell unit is reduced to a cermet (ceramic-metal mixture) of metallic nickel and ceramic ZrO 2 formed. The anode is porous to one through the substrate 109 passing fuel gas passing through the anode 111 to the anode 111 adjacent electrolyte 113 to enable.

Als Brenngas kann beispielsweise ein kohlenwasserstoffhaltiges Gasgemisch oder reiner Wasserstoff verwendet werden.When Fuel gas, for example, a hydrocarbon-containing gas mixture or pure hydrogen can be used.

Der Elektrolyt 113 ist vorzugsweise als Feststoffelektrolyt, insbesondere als Feststoffoxid-Elektrolyt, ausgebildet und beispielsweise aus Yttrium-stabilisiertem Zirkoniumdioxid gebildet.The electrolyte 113 is preferably formed as a solid electrolyte, in particular as a solid oxide electrolyte, and formed, for example, from yttrium-stabilized zirconium dioxide.

Die Kathode 115 ist aus einem bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit elektrisch leitfähigen keramischen Material, beispielsweise aus (La0,8Sr0,2)0,98MnO3, gebildet und porös, um einem Oxidationsmittel, beispielsweise Luft oder reinem Sauerstoff, aus einem an die Kathode angrenzenden Oxidationsmittelraum 130 den Durchtritt zu dem Elektrolyten 113 zu ermöglichen.The cathode 115 is formed of a ceramic material electrically conductive at the operating temperature of the fuel cell unit, for example, (La 0.8 Sr 0.2 ) 0.98 MnO 3 , and porous, to an oxidizing agent, for example, air or pure oxygen, from one to the cathode adjacent oxidant space 130 the passage to the electrolyte 113 to enable.

Wie aus 6 zu ersehen ist, erstrecken sich der Rand der Anode 111 und der Rand des Elektrolyten 113 seitlich über den Rand der Kathode 115 hinaus.How out 6 can be seen, extend the edge of the anode 111 and the edge of the electrolyte 113 laterally over the edge of the cathode 115 out.

Das Substrat 109 kann beispielsweise als ein aus gesinterten Metallpartikeln bestehender poröser Sinterkörper ausgebildet sein.The substrate 109 For example, it may be formed as a porous sintered body consisting of sintered metal particles.

Das Kontaktmaterial 110, das zwischen dem Substrat 109 und dem Gehäuseunterteil 112 angeordnet ist, kann beispielsweise als ein metallisches Netz, Gestrick oder Vlies, insbesondere aus Nickeldraht, ausgebildet sein.The contact material 110 that is between the substrate 109 and the lower housing part 112 can be arranged, for example, as a metallic mesh, knitted fabric or non-woven, in particular of nickel wire, be formed.

Das Gehäuseunterteil 112 (auch Interkonnektor genannt) ist als ein Blechformteil ausgebildet und umfasst eine im Wesentlichen rechteckige, senkrecht zu der Stapelrichtung 104 ausgerichtete Platte 132, welche an ihren Rändern über eine Schräge 134 in einen ebenfalls im Wesentlichen senkrecht zu der Stapelrichtung 104 ausgerichteten Randflansch 136 übergeht (siehe 1).The lower housing part 112 (Also called interconnector) is formed as a sheet metal part and comprises a substantially rectangular, perpendicular to the stacking direction 104 aligned plate 132 , which at their edges over a slope 134 in a likewise substantially perpendicular to the stacking direction 104 aligned edge flange 136 passes (see 1 ).

Die Platte 132 weist ein im Wesentlichen rechteckiges, mittiges Kontaktfeld 138 auf, welches mit Kontaktelementen 139 zur Kontaktierung des Kontaktmaterials 110 einerseits und der Kathode 115 einer elektrochemischen Zelle 108 einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit 102 andererseits versehen ist. Diese Kontaktelemente 139 können beispielsweise sickenförmig oder noppenförmig ausgebildet sein (siehe 7).The plate 132 has a substantially rectangular, central contact field 138 on, which with contact elements 139 for contacting the contact material 110 on the one hand and the cathode 115 an electrochemical cell 108 an adjacent fuel cell unit 102 provided on the other. These contact elements 139 can be formed, for example, sickle-shaped or knob-shaped (see 7 ).

Auf der einen Seite des Kontaktfeldes 138 ist die Platte 132 mit mehreren, beispielsweise drei, Brenngaszuführöffnungen 140 versehen, welche im Wechsel mit mehreren, beispielsweise vier, Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 angeordnet sind.On one side of the contact field 138 is the plate 132 with several, for example three, fuel gas supply openings 140 provided, which in alternation with several, for example four, Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 are arranged.

Auf der anderen Seite des Kontaktfeldes 138 ist die Platte 132 mit mehreren, beispielsweise vier, Brenngasabführöffnungen 144 versehen, welche im Wechsel mit mehreren, beispielsweise drei, Oxidationsmittelabführöffnungen 146 angeordnet sind.On the other side of the contact field 138 is the plate 132 with several, for example, four, Brenngasabführöffnungen 144 provided, which in alternation with several, for example three, Oxidationsmittelabführöffnungen 146 are arranged.

Die Brenngasabführöffnungen 144 und die Oxidationsmittelabführöffnungen 146 des Gehäuseunterteils 112 fluchten mit den Brenngasabführöffnungen 126 bzw. mit den Oxidationsmittelabführöffnungen 128 des Gehäuseoberteils 106.The fuel gas discharge openings 144 and the oxidant removal ports 146 of the housing base 112 aligned with the Brenngasabführöffnungen 126 or with the Oxidationsmittelabführöffnungen 128 of the upper housing part 106 ,

Die Oxidationsabführöffnungen 146 liegen vorzugsweise den Brenngaszuführöffnungen 142 gegenüber, und die Brenngasabführöffnungen 144 liegen vorzugsweise den Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 gegenüber.The Oxidationsabführöffnungen 146 are preferably the Brenngaszuführöffnungen 142 opposite, and the fuel gas discharge openings 144 are preferably the Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 across from.

Die Brenngaszuführöffnungen 140 und die Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 des Gehäuseunterteils 112 fluchten mit den Brenngaszuführöffnungen 122 bzw. mit den Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 des Gehäuseoberteils 106.The fuel gas supply openings 140 and the oxidant supply ports 142 of the housing base 112 aligned with the fuel gas supply openings 122 or with the Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 of the upper housing part 106 ,

Die Oxidationsmittelabführöffnungen 146 (ebenso wie die Oxidationsmittelzuführöffnungen 142) des Gehäuseunterteils 112 sind von jeweils einem die betreffende Öffnung ringförmig umgebenden, im Wesentlichen senkrecht zur Stapelrichtung 104 ausgerichteten Ringflansch 148 umgeben, welcher über eine Schräge mit der Platte 132 des Gehäuseunterteils 112 verbunden ist.The Oxidationsmittelabführöffnungen 146 (as well as the oxidant feed ports 142 ) of the lower housing part 112 are each of an annular surrounding the respective opening, substantially perpendicular to the stacking direction 104 aligned annular flange 148 surrounded, which has a slope with the plate 132 of the housing base 112 connected is.

Das Gehäuseunterteil 112 ist vorzugsweise aus einem hochkorrosionsbeständigen Stahl, beispielsweise aus der vorstehend bereits genannten Legierung Crofer22APU, hergestellt.The lower housing part 112 is preferably made of a highly corrosion-resistant steel, for example of the above-mentioned alloy Crofer22APU.

Das Zwischenelement 114 umfasst einen im Wesentlichen rechteckigen Rahmenteil 152, der sich ringförmig längs des Randes der Brennstoffzelleneinheit 102 erstreckt, sowie einstückig mit dem Rahmenteil 152 verbundene Kanalbegrenzungsteile 154, welche so ausgebildet sind, dass sie zusammen mit dem Rahmenteil 152 jeweils eine Brenngaszuführöffnung 156 bzw. jeweils eine Brenngasabführöffnung 158 des Zwischenelements 114 umschließen.The intermediate element 114 comprises a substantially rectangular frame part 152 which annularly along the edge of the fuel cell unit 102 extends, as well as integral with the frame part 152 connected channel boundary parts 154 , which are formed so that they together with the frame part 152 each a fuel gas supply opening 156 or in each case a Brenngasabführöffnung 158 of the intermediate element 114 enclose.

Die Brenngaszuführöffnungen 156 und die Brenngasabführöffnungen 158 des Zwischenelements 114 fluchten mit den Brenngaszuführöffnungen 140 bzw. den Brenngasabführöffnungen 144 des Gehäuseunterteils 112 sowie mit den Brenngaszuführöffnungen 122 bzw. mit den Brenngasabführöffnungen 126 des Gehäuseoberteils 106.The fuel gas supply openings 156 and the fuel gas discharge openings 158 of the intermediate element 114 aligned with the fuel gas supply openings 140 or the Brenngasabführöffnungen 144 of the housing base 112 as well as with the fuel gas supply openings 122 or with the Brenngasabführöffnungen 126 of the upper housing part 106 ,

Das Zwischenelement 114 ist aus einem im Wesentlichen ebenen Blech durch Ausstanzen der Brenngaszuführöffnungen 156 und der Brenngasabführöffnungen 158 sowie einer mittigen Durchtrittsöffnung 160 hergestellt.The intermediate element 114 is from a substantially flat sheet by punching the fuel gas supply 156 and the fuel gas discharge openings 158 and a central passage opening 160 produced.

Als Material für das Zwischenelement 114 wird vorzugsweise ein hochkorrosionsbeständiger Stahl, beispielsweise die bereits vorstehend genannte Legierung Crofer22APU, verwendet.As material for the intermediate element 114 Preferably, a high corrosion resistant steel, for example, the already mentioned above Crofer22APU alloy used.

Wie insbesondere aus 3 zu ersehen ist, ist das Zwischenelement 114 an seiner dem Gehäuseunterteil 112 zugewandten Seite zumindest abschnittsweise mit einer elektrisch isolierenden Isolationsschicht 162 aus einem Material, welches bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit 102 eine elektrische Isolationswirkung aufweist, versehen.As in particular from 3 can be seen, is the intermediate element 114 at its the lower housing part 112 facing side at least in sections with an electrically insulating insulation layer 162 of a material which at the operating temperature of the fuel cell unit 102 has an electrical insulation effect provided.

Die Isolationsschicht 162 kann sich über die gesamte Oberseite des Zwischenelements 114 oder aber auch nur über die Stellen erstrecken, an denen das Zwischenelement 114 mit dem Gehäuseunterteil 112 verbunden wird.The insulation layer 162 can extend over the entire top of the intermediate element 114 or even extend only over the places where the intermediate element 114 with the housing lower part 112 is connected.

Die Isolationsschicht 162 kann beispielsweise durch thermisches Spritzen aufgebracht werden.The insulation layer 162 can be applied for example by thermal spraying.

Hierfür geeignete Verfahren sind beispielsweise das Vakuumplasmaspritzen (VPS), das atmosphärische Plasmaspritzen (APS), das Hochgeschwindigkeitsflammspritzen (”High Velocity Oxy Fuel”, HVOF), das Hochgeschwindigkeits-Draht-Flammspritzen (”High Velocity Combustion Wire”, HVCW) oder das Niederdruckplasmaspritzen (”Low Pressure Plasma Spray”, LPPS).Suitable for this Methods are, for example, the vacuum plasma spraying (VPS), the atmospheric Plasma spraying (APS), the high velocity flame spraying ("High Velocity Oxy Fuel ", HVOF), the high-speed wire flame spraying ("High Velocity Combustion Wire ", HVCW) or Low Pressure Plasma Spray (LPPS).

Geeignete Isoliermaterialien, die mittels eines solchen thermischen Spritzverfahrens auf das Zwischenelement 114 aufzubringen sind, sind beispielsweise:

  • – Aluminiumoxid (Al2O3);
  • – Al-Mg-Spinell (MgAl2O4);
  • – Yttrium-stabilisiertes Zirkoniumdioxid;
  • – Forsterit (Mg2SiO4);
  • – Magnesiumoxid (MgO);
  • – Mischungen aus Spinell und Magnesiumoxid (MgO).
Suitable insulating materials, by means of such a thermal spraying process on the intermediate element 114 are to be applied, for example:
  • Alumina (Al 2 O 3 );
  • Al-Mg spinel (MgAl 2 O 4 );
  • Yttrium-stabilized zirconia;
  • Forsterite (Mg 2 SiO 4 );
  • - magnesium oxide (MgO);
  • - Mixtures of spinel and magnesium oxide (MgO).

Alternativ zu einem thermischen Spritzverfahren kann die Isolationsschicht 162 auch dadurch erzeugt werden, dass ein Isolationsschicht-Vormaterial nasschemisch auf das Zwischenelement 114 aufgetragen und anschließend zu der elektrisch isolierenden Isolationsschicht 162 versintert wird.As an alternative to a thermal spraying process, the insulating layer 162 also be produced by an insulating layer precursor wet-chemically on the intermediate element 114 applied and then to the electrically insulating insulation layer 162 is sintered.

Alternativ hierzu kann die Isolationsschicht 162 auch durch ein Material aus dem ternären System Ca-Ba-Si oder aus einem daraus abgeleiteten binären System gebildet sein.Alternatively, the insulation layer 162 also be formed by a material from the ternary system Ca-Ba-Si or from a derived binary system.

Zur Herstellung der Brennstoffzelleneinheiten 102 aus den vorstehend beschriebenen Einzelelementen wird wie folgt vorgegangen:
Zunächst wird das Zwischenelement 114 auf die vorstehend beschriebene Weise mit der Isolationsschicht 162 versehen (siehe 4, oben rechts).For the production of the fuel cell units 102 from the individual elements described above, the procedure is as follows:
First, the intermediate element 114 in the manner described above with the insulating layer 162 provided (see 4 , top right).

Es kann auch vorgesehen sein, dass das Gehäuseunterteil 112 auf seiner dem Zwischenelement 114 zugewandten Seite ganz oder abschnittsweise mit einer ebensolchen Isolationsschicht versehen wird.It can also be provided that the lower housing part 112 on its the intermediate element 114 facing side is provided in whole or in sections with just such insulation layer.

Anschließend wird die elektrochemische Zelle 108 längs des Randes des Elektrolyten 113 mit dem Gehäuseoberteil 106 verbunden, und zwar an der Unterseite 166 des die Durchtrittsöffnung 120 in dem Gehäuseoberteil 106 umgebenden Bereiches des Gehäuseoberteils 106 (siehe 6).Subsequently, the electrochemical cell 108 along the edge of the electrolyte 113 with the upper housing part 106 connected, at the bottom 166 of the passage opening 120 in the upper housing part 106 surrounding area of the housing top 106 (please refer 6 ).

Das für diese Verbindung benötigte duktile Material kann, wie in 1 dargestellt, als entsprechend zugeschnittene Folie zwischen den Elektrolyten 113 und das Gehäuseoberteil 106 eingelegt werden.The ductile material required for this connection can, as in 1 represented as a corresponding cut film between the electrolyte 113 and the upper housing part 106 be inserted.

Alternativ hierzu kann die Unterseite 166 des Gehäuseoberteils 106 mit einer Beschichtung aus dem duktilen Material versehen werden.Alternatively, the underside 166 of the upper housing part 106 provided with a coating of the ductile material.

Die Beschichtung des Gehäuseoberteils 106 mit dem duktilen Material kann beispielsweise galvanisch oder durch thermisches Spritzen, insbesondere durch Vakuum-Plasma-Spritzen (VPS) oder durch Niederdruck-Plasma-Spritzen (”Low Pressure Plasma Spraying”; LPPS), oder durch Plattieren des Gehäuseoberteils 106 mit einer Schicht aus dem duktilen Material erfolgen.The coating of the upper housing part 106 The ductile material can be, for example, galvanically or by thermal spraying, in particular by vacuum plasma spraying (VPS) or by low pressure plasma spraying (LPPS), or by plating of the upper housing part 106 with a layer of the ductile material.

Alternativ oder ergänzend hierzu kann das duktile Material auch mittels eines Dispensers in Form einer Materialraupe auf die Oberseite 168 des Elektrolyten 113 und/oder auf die Unterseite 166 des Gehäuseoberteils 106 aufgetragen werden.Alternatively or additionally, the ductile material can also by means of a dispenser in the form of a bead of material on the top 168 of the electrolyte 113 and / or on the bottom 166 of the upper housing part 106 be applied.

Ferner ist es auch möglich, das duktile Material mittels eines Musterdruckverfahrens, beispielsweise eines Siebdruckverfahrens, auf die Oberseite 168 des Elektrolyten 113 und/oder auf die Unterseite 166 des Gehäuseoberteils 106 aufzubringen.Furthermore, it is also possible, the ductile material by means of a pattern printing process, such as a screen printing process on the top 168 of the electrolyte 113 and / or on the bottom 166 of the upper housing part 106 applied.

Das duktile Material enthält vorzugsweise ein metallisches Material. Besonders günstig ist es, wenn das duktile Material vollständig aus einem oder mehreren metallischen Materialien, das heißt aus einem oder mehreren Metallen und/oder aus einer oder mehreren metallischen Legierungen, besteht.The contains ductile material preferably a metallic material. Is particularly favorable it if the ductile material is completely one or more metallic materials, that is one or more Metals and / or one or more metallic alloys, consists.

Als duktiles Material geeignet sind insbesondere metallische Materialien, beispielsweise die Folgenden:

  • – Silber oder Silber-Legierungen;
  • – Nickel oder Nickel-Legierungen;
  • – Aluminium-Legierungen;
  • – Kupfer oder Kupfer-Legierungen;
  • – Kobalt oder Kobalt-Legierungen;
  • – Eisen oder Eisen-Legierungen.
Particularly suitable as a ductile material are metallic materials, for example the following:
  • - silver or silver alloys;
  • - nickel or nickel alloys;
  • - aluminum alloys;
  • - copper or copper alloys;
  • Cobalt or cobalt alloys;
  • - iron or iron alloys.

Als duktiles Material kann ferner eine Kombination aus mindestens zwei der vorstehend genannten Materialien verwendet werden.When ductile material may further comprise a combination of at least two the above materials are used.

Beispielsweise kann ein erstes duktiles Material (beispielsweise Nickel) an seiner Oberfläche mit einer Schicht aus einem zweiten duktilen Material (beispielsweise Aluminium) versehen werden, wobei das zweite duktile Material vorzugsweise eine höhere Duktilität aufweist als das erste duktile Material.For example can be a first ductile material (for example, nickel) on his Surface with a layer of a second ductile material (for example Aluminum), the second ductile material preferably has a higher ductility as the first ductile material.

Das zweite duktile Material kann bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit mit dem ersten duktilen Material, mit Reaktionspartnern aus der Umgebung oder mit Reaktionspartnern aus der Luft zu einer chemisch stabilen Verbindung reagieren.The second ductile material may be at the operating temperature of the fuel cell unit with the first ductile material, with reactants from the Environment or with reactants from the air to a chemical react stable connection.

Eine als duktiles Material geeignete Zusammensetzung enthält beispielsweise 97 Gewichtsprozent Nickel und 3 Gewichtsprozent Aluminium.A as a ductile material contains suitable composition, for example 97 weight percent nickel and 3 weight percent aluminum.

Diese Zusammensetzung wird vorzugsweise galvanisch oder durch einen thermischen Spritzprozess, vorzugsweise Vakuum-Plasma-Spritzen (VPS) oder Niederdruck-Plasma-Spritzen (”Low Pressure Plasma Spraying”; LPPS), an der Unterseite 166 des Gehäuseoberteils 106 abgeschieden.This composition is preferably electroplated or by a thermal spraying process, preferably vacuum plasma spraying (VPS) or low pressure plasma spraying (LPPS) at the bottom 166 of the upper housing part 106 deposited.

Zur Herstellung der Verbindung zwischen dem Elektrolyten 113 und dem Gehäuseoberteil 106 mittels einer Verbindungsschicht aus dem duktilen Material wird ein Ultraschallfügevorgang durchgeführt.To make the connection between the electrolyte 113 and the upper housing part 106 By means of a bonding layer of the ductile material, a Ultraschallfügevorgang is performed.

Für diesen Ultraschallfügevorgang wird eine Sonotrode 200 der in 5 schematisch dargestellten Art auf die dem duktilen Material abgewandte Oberseite 170 des Gehäuseoberteils 106 aufgesetzt, während die Unterseite der elektrochemischen Zelle 108 auf einem Amboss 202 der in 5 schematisch dargestellten Art ruht.For this Ultraschallfügevorgang is a sonotrode 200 the in 5 schematically dargestell th kind on the upper side facing away from the ductile material 170 of the upper housing part 106 put on while the bottom of the electrochemical cell 108 on an anvil 202 the in 5 schematically illustrated type rests.

Das Gehäuseoberteil 106 und die elektrochemische Zelle 108 werden durch die Sonotrode 200 mit einer Fügekraft im Bereich von ungefähr 1 MPa bis ungefähr 100 MPa, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 2 MPa bis ungefähr 50 MPa, gegen den Amboss 202 gepresst.The upper housing part 106 and the electrochemical cell 108 be through the sonotrode 200 with a joining force in the range of about 1 MPa to about 100 MPa, preferably in the range of about 2 MPa to about 50 MPa, against the anvil 202 pressed.

Während des Ultraschallfügevorgangs wird die Sonotrode 200 mittels eines Ultraschallschwingungsüberträgers 204 der in 5 schematisch dargestellten Art in parallel zu den Fügeflächen 172 zwischen dem Gehäuseoberteil 106 und der elektrochemischen Zelle 108 (Unterseite 166 des Gehäuseoberteils 106 und Oberseite 168 des Elektrolyten 113) gerichtete Ultraschallschwingungen versetzt.During sonication, the sonotrode becomes 200 by means of an ultrasonic vibration transmitter 204 the in 5 schematically illustrated in parallel to the joining surfaces 172 between the upper housing part 106 and the electrochemical cell 108 (Bottom 166 of the upper housing part 106 and top 168 of the electrolyte 113 ) offset ultrasonic vibrations.

Die verwendeten Ultraschallschwingungen weisen eine Frequenz von ungefähr 10 kHz bis ungefähr 120 kHz, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 20 kHz bis ungefähr 40 kHz, auf.The used ultrasonic vibrations have a frequency of about 10 kHz until about 120 kHz, preferably in the range of about 20 kHz to about 40 kHz, on.

Die Amplitude der Ultraschallschwingungen der Sonotrode 200 beträgt ungefähr 1 μm bis ungefähr 100 μm, vorzugsweise ungefähr 5 μm bis ungefähr 40 μm.The amplitude of ultrasonic vibrations of the sonotrode 200 is about 1 μm to about 100 μm, preferably about 5 μm to about 40 μm.

Die Fügezeit, während welcher die zu fügenden Bauteile durch die Sonotrode 200 mit der Ultraschallschwingung beaufschlagt werden, beträgt ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 3 Sekunden, vorzugsweise ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 1 Sekunde, wenn die Sonotrode 200 während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen ortsfest ist.The joining time, during which the components to be joined by the sonotrode 200 The ultrasonic vibration is applied to about 0.1 seconds to about 3 seconds, preferably about 0.1 seconds to about 1 second, when the sonotrode 200 is fixed during the joining time relative to the components to be joined.

Wird die Sonotrode, beispielsweise eine Rollsonotrode, während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen bewegt, so beträgt die Geschwindigkeit, mit welcher die Sonotrode relativ zu den zu fügenden Bauteilen längs der Fügenaht bewegt wird, vorzugsweise ungefähr 0,3 mm/s bis ungefähr 10 mm/s.Becomes the sonotrode, for example a roll sonotrode, during the joining time relative to the one to be joined Moves components so is the speed at which the sonotrode relative to the joined Components along the seam is moved, preferably approximately 0.3 mm / s to about 10 mm / s.

Die Dicke der miteinander zu verbindenden Bauteile (Gehäuseoberteil 106, elektrochemische Zelle 108) an der Fügestelle liegt bei jeweils höchstens 2 mm, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 0,1 mm bis ungefähr 1 mm.The thickness of the components to be joined together (upper housing part 106 , electrochemical cell 108 ) at the joint is at most 2 mm, preferably in the range of about 0.1 mm to about 1 mm.

Die mittlere Rauhigkeit der einander zugewandten Fügeflächen 172 der miteinander zu verbindenden Bauteile (Unterseite 166 des Gehäuseoberteils 106; Oberseite 168 des Elektrolyten 113 der elektrochemischen Zelle 108), auch Mittenrauhwert genannt, liegt vorzugsweise bei mindestens 20 nm und ferner vorzugsweise bei höchstens ungefähr 20 μm.The mean roughness of the mutually facing joining surfaces 172 the components to be interconnected (underside 166 of the upper housing part 106 ; top 168 of the electrolyte 113 the electrochemical cell 108 ), also called the average roughness, is preferably at least 20 nm and more preferably at most about 20 μm.

Wenn der Mittenrauhwert zu hoch liegt, insbesondere höher als ungefähr 20 μm, erfolgt die Energieübertragung von der Sonotrode 200 in die Verbindungsschicht 116 nur punktuell über sogenannte ”hot spots”, woraus ein starker Temperaturgradient resultiert. Dies kann zu veränderten Spannungszuständen führen, wodurch ein Versagen des Verbunds aus dem Gehäuseoberteil 106 und der elektrochemischen Zelle 108, beispielsweise durch Delamination, hervorgerufen werden kann.If the average roughness value is too high, in particular higher than approximately 20 μm, the energy transfer takes place from the sonotrode 200 in the tie layer 116 only occasionally via so-called "hot spots", resulting in a strong temperature gradient. This can lead to altered voltage states, whereby a failure of the composite of the upper housing part 106 and the electrochemical cell 108 , For example, by delamination, can be caused.

Wenn der Mittenrauhwert zu niedrig ist, beispielsweise unterhalb von 20 nm, können die parallel zur Fügezone ausgerichteten Ultraschallschwingungen vorhandene Oxidschichten an der Stahloberfläche des Gehäuseoberteils 106 weder einreißen noch entfernen. Hierdurch kann eine Fügung zwischen den miteinander zu verbindenden Bauteilen (Gehäuseoberteil 106, elektrochemische Zelle 108) verhindert werden.If the average roughness value is too low, for example below 20 nm, the ultrasonic vibrations aligned parallel to the joining zone may present existing oxide layers on the steel surface of the housing upper part 106 neither tear nor remove. As a result, a joint between the components to be joined together (upper housing part 106 , electrochemical cell 108 ) be prevented.

Der Ultraschallfügevorgang wird bei Raumtemperatur in einer Luftatmosphäre durchgeführt.Of the Ultrasonic joining process is carried out at room temperature in an air atmosphere.

Die durch den Ultraschallfügevorgang hergestellte, elektrisch leitfähige Fügeverbindung zwischen dem Gehäuseoberteil 106 und dem Elektrolyten 113 der elektrochemischen Zelle 108 ist in 6 schematisch dargestellt.The produced by the ultrasonic joining process, electrically conductive joint connection between the upper housing part 106 and the electrolyte 113 the electrochemical cell 108 is in 6 shown schematically.

Das Zwischenelement 114 der Brennstoffzelleneinheit 102 wird an seinem dem Gehäuseunterteil 112 zugewandten, mit der Isolationsschicht 162 versehenen Seite ebenfalls mittels eines duktilen Materials und durch einen Ultraschallfügevorgang mit dem Gehäuseunterteil 112 an dessen dem Zwischenelement 114 zugewandter Unterseite 174 verbunden.The intermediate element 114 the fuel cell unit 102 is at his the housing base 112 facing, with the insulation layer 162 provided side also by means of a ductile material and by a Ultraschallfügevorgang with the housing lower part 112 at the intermediate element 114 facing underside 174 connected.

Hierbei können dieselben duktilen Materialien verwendet werden, die vorstehend im Zusammenhang mit der Verbindung des Gehäuseoberteils 106 und des Elektrolyten 113 der elektrochemischen Zelle 108 beschrieben worden sind, und der Ultraschallfügevorgang kann unter denselben Bedingungen und mit denselben Parametern erfolgen.In this case, the same ductile materials can be used, the above in connection with the connection of the upper housing part 106 and the electrolyte 113 the electrochemical cell 108 have been described, and the Ultraschallfügevorgang can take place under the same conditions and with the same parameters.

Das für diese Verbindung benötigte duktile Material kann als entsprechend zugeschnittene Folie zwischen die Isolationsschicht 162 an dem Zwischenelement 114 und das Gehäuseunterteil 112 eingelegt werden.The ductile material needed for this connection can be cut as appropriate between the insulating layer 162 at the intermediate element 114 and the lower housing part 112 be inserted.

Alternativ hierzu kann die Unterseite 174 des Gehäuseunterteils 112 mit einer Beschichtung aus dem duktilen Material versehen werden.Alternatively, the underside 174 of the housing base 112 provided with a coating of the ductile material.

Die Beschichtung des Gehäuseunterteils 112 mit dem duktilen Material kann beispielsweise galvanisch oder durch thermisches Spritzen, insbesondere durch Vakuum-Plasma-Spritzen (VPS) oder durch Niederdruck-Plasma-Spritzen (”Low Pressure Plasma Spraying”; LPPS), oder durch Plattieren des Gehäuseunterteils 112 mit einer Schicht aus dem duktilen Material erfolgen.The coating of the housing base 112 The ductile material may be, for example, galvanically or by thermal spraying, in particular by vacuum plasma spraying (VPS) or by low pressure plasma spraying (LPPS), or by plating the lower housing part 112 with a layer of the ductile material.

Alternativ oder ergänzend hierzu kann das duktile Material auch mittels eines Dispensers in Form einer Materialraupe auf die Unterseite 174 des Gehäuseunterteils 174 und/oder auf die Oberseite 178 der Isolationsschicht 162 aufgetragen werden.As an alternative or in addition thereto, the ductile material may also be applied to the underside by means of a dispenser in the form of a bead of material 174 of the housing base 174 and / or on top 178 the insulation layer 162 be applied.

Ferner ist es auch möglich, das duktile Material mittels eines Musterdruckverfahrens, beispielsweise eines Siebdruckverfahrens, auf die Unterseite 174 des Gehäuseunterteils 112 und/oder auf die Oberseite 178 der Isolationsschicht 162 aufzubringen.Furthermore, it is also possible, the ductile material by means of a pattern printing process, such as a screen printing process on the bottom 174 of the housing base 112 and / or on top 178 the insulation layer 162 applied.

Das duktile Material enthält vorzugsweise ein metallisches Material. Besonders günstig ist es, wenn das duktile Material vollständig aus einem oder mehreren metallischen Materialien, d. h. aus einem oder mehreren Metallen und/oder aus einer oder mehreren metallischen Legierungen, besteht.The contains ductile material preferably a metallic material. Is particularly favorable it if the ductile material is completely one or more metallic materials, d. H. of one or more metals and / or one or more metallic alloys.

Als duktiles Material geeignet sind insbesondere metallische Materialien, beispielsweise Silber oder Silber-Legierungen, Nickel oder Nickel-Legierungen, Aluminium-Legierungen, Kupfer oder Kupfer-Legierungen, Kobalt oder Kobalt-Legierungen, Eisen oder Eisen-Legierungen.When ductile material are particularly suitable metallic materials, for example, silver or silver alloys, nickel or nickel alloys, Aluminum alloys, copper or copper alloys, cobalt or Cobalt alloys; Iron or iron alloys.

Eine als duktiles Material geeignete Zusammensetzung enthält beispielsweise 97 Gewichtsprozent Nickel und 3 Gewichtsprozent Aluminium.A as a ductile material contains suitable composition, for example 97 weight percent nickel and 3 weight percent aluminum.

Diese Zusammensetzung wird vorzugsweise galvanisch oder durch thermisches Spritzen an der Unterseite 174 des Gehäuseunterteils 112 abgeschieden, wie dies schematisch in 4 links oben dargestellt ist.This composition is preferably galvanic or by thermal spraying at the bottom 174 of the housing base 112 deposited, as shown schematically in 4 shown on the top left.

Zur Herstellung der Verbindung zwischen dem Zwischenelement 114 und dem Gehäuseunterteil 112 mittels einer Verbindungsschicht 116' aus dem duktilen Material wird ein Ultraschallfügevorgang durchgeführt.For making the connection between the intermediate element 114 and the lower housing part 112 by means of a bonding layer 116 ' From the ductile material an ultrasonic joining process is performed.

Für diesen Ultraschallfügevorgang wird eine Sonotrode 200 auf die dem duktilen Material abgewandte Oberseite 180 des Gehäuseunterteils 112 aufgesetzt, während die Unterseite 182 des Zwischenelements 114 auf einem Amboss 202 ruht, wie dies in 5 schematisch dargestellt ist.For this Ultraschallfügevorgang is a sonotrode 200 on the upper side facing away from the ductile material 180 of the housing base 112 put on while the bottom 182 of the intermediate element 114 on an anvil 202 resting like this in 5 is shown schematically.

Das Gehäuseunterteil 174 und das Zwischenelement 114 mit der Isolationsschicht 162 werden durch die Sonotrode 200 mit einer Fügekraft im Bereich von ungefähr 1 MPa bis ungefähr 100 MPa, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 2 MPa bis ungefähr 50 MPa, gegen den Amboss 202 gepresst.The lower housing part 174 and the intermediate element 114 with the insulation layer 162 be through the sonotrode 200 with a joining force in the range of about 1 MPa to about 100 MPa, preferably in the range of about 2 MPa to about 50 MPa, against the anvil 202 pressed.

Während des Ultraschallfügevorgangs wird die Sonotrode 200 mittels des Ultraschallschwingungsüberträgers 204 in parallel zu den Fügeflächen 172' zwischen dem Gehäuseunterteil 112 und dem Zwischenelement 114 (Unterseite 174 des Gehäuseunterteils 112 und Oberseite 178 der Isolationsschicht 162) gerichtete Ultraschallschwingungen versetzt.During sonication, the sonotrode becomes 200 by means of the ultrasonic vibration transmitter 204 in parallel to the joining surfaces 172 ' between the housing base 112 and the intermediate element 114 (Bottom 174 of the housing base 112 and top 178 the insulation layer 162 ) offset ultrasonic vibrations.

Die verwendeten Ultraschallschwingungen weisen eine Frequenz von ungefähr 10 kHz bis ungefähr 120 kHz, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 20 kHz bis ungefähr 40 kHz, auf.The used ultrasonic vibrations have a frequency of about 10 kHz until about 120 kHz, preferably in the range of about 20 kHz to about 40 kHz, on.

Die Amplitude der Ultraschallschwingungen der Sonotrode 200 beträgt ungefähr 1 μm bis ungefähr 100 μm, vorzugsweise ungefähr 5 μm bis ungefähr 40 μm.The amplitude of ultrasonic vibrations of the sonotrode 200 is about 1 μm to about 100 μm, preferably about 5 μm to about 40 μm.

Die Fügezeit, während welcher die zu fügenden Bauteile durch die Sonotrode 200 mit der Ultraschallschwingung beaufschlagt werden, beträgt ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 3 Sekunden, vorzugsweise ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 1 Sekunde, wenn die Sonotrode 200 während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen ortsfest ist.The joining time, during which the components to be joined by the sonotrode 200 The ultrasonic vibration is applied to about 0.1 seconds to about 3 seconds, preferably about 0.1 seconds to about 1 second, when the sonotrode 200 is fixed during the joining time relative to the components to be joined.

Wird die Sonotrode, beispielsweise eine Rollsonotrode, während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen bewegt, so beträgt die Geschwindigkeit, mit welcher die Sonotrode relativ zu den zu fügenden Bauteilen längs der Fügenaht bewegt wird, vorzugsweise ungefähr 0,3 mm/s bis ungefähr 10 mm/s.Becomes the sonotrode, for example a roll sonotrode, during the joining time relative to the one to be joined Moves components so is the speed at which the sonotrode relative to the joined Components along the seam is moved, preferably approximately 0.3 mm / s to about 10 mm / s.

Die Dicke der miteinander zu verbindenden Bauteile (Gehäuseunterteil 112, Zwischenelement 114 mit Isolationsschicht 162) an der Fügestelle liegt jeweils bei höchstens 2 mm, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 0,1 mm bis ungefähr 1 mm.The thickness of the components to be joined together (lower housing part 112 , Intermediate element 114 with insulation layer 162 ) at the joint is in each case at most 2 mm, preferably in the range from approximately 0.1 mm to approximately 1 mm.

Die mittlere Rauhigkeit der einander zugewandten Fügeflächen 172' der miteinander zu verbindenden Bauteile (Unterseite 174 des Gehäuseunterteils 112; Oberseite 178 der Isolationsschicht 162 an dem Zwischenelement 114), auch Mittenrauhwert genannt, liegt vorzugsweise bei mindestens 20 nm und ferner vorzugsweise bei höchstens ungefähr 20 μm.The mean roughness of the mutually facing joining surfaces 172 ' the components to be interconnected (underside 174 of the housing base 112 ; top 178 the insulation layer 162 at the intermediate element 114 ), also called the average roughness, is preferably at least 20 nm and more preferably at most about 20 μm.

Der Ultraschallfügevorgang wird bei Raumtemperatur in einer Luftatmosphäre durchgeführt.Of the Ultrasonic joining process is carried out at room temperature in an air atmosphere.

Die durch den Ultraschallfügevorgang hergestellte, aufgrund des Vorhandenseins der Isolationsschicht 162 bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit 102 elektrisch isolierende Fügeverbindung zwischen dem Gehäuseunterteil 112 und dem Zwischenelement 114 ist in 4 unten schematisch dargestellt.The Herge by the Ultraschallfügevorgang due to the presence of the insulating layer 162 at the operating temperature of the fuel cell unit 102 electrically insulating joint connection between the lower housing part 112 and the intermediate element 114 is in 4 shown schematically below.

Nach diesem Verfahrensschritt ist der in 2 dargestellte Zustand erreicht, in dem ein mit der elektrochemischen Zelle 108 verbundenes Gehäuseoberteil 106, ein mit dem Zwischenelement 114 verbundenes Gehäuseunterteil 112 und das Kontaktmaterial 110 vorliegen.After this step, the in 2 achieved state in which one with the electrochemical cell 108 connected housing upper part 106 , one with the intermediate element 114 connected housing base 112 and the contact material 110 available.

Das Kontaktmaterial 110, beispielsweise ein Nickelnetz, wird zwischen das Gehäuseunterteil 112 und das Gehäuseoberteil 106 eingelegt, und dann werden das Gehäuseunterteil 112 und das Gehäuseoberteil 106 längs einer Schweißnaht, die am äußeren Rand des Randflansches 136 des Gehäuseunterteils 112 und am äußeren Rand des Gehäuseoberteils 106 umläuft, und längs Schweißnähten, die an den inneren Rändern der Ringflansche des Gehäuseunterteils 112 und der Ränder der Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 bzw. der Oxidationsmittelabführöffnungen 128 des Gehäuseoberteils 106 umlaufen, gasdicht miteinander verschweißt.The contact material 110 For example, a nickel net, between the lower housing part 112 and the upper housing part 106 inserted, and then the lower housing part 112 and the upper housing part 106 along a weld at the outer edge of the edge flange 136 of the housing base 112 and on the outer edge of the housing top 106 revolves, and along welds, at the inner edges of the annular flanges of the housing base 112 and the edges of the oxidant supply ports 124 or the Oxidatsmittelabführöffnungen 128 of the upper housing part 106 revolve, gas-tight welded together.

Nun liegen fertig montierte Brennstoffzelleneinheiten 102 vor, welche nur noch miteinander verbunden werden müssen, um aus einer Mehrzahl von in der Stapelrichtung 104 aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten 102 einen Brennstoffzellenstapel 100 zu bilden.Now there are ready assembled fuel cell units 102 which only need to be connected to each other to from a plurality of in the stacking direction 104 successive fuel cell units 102 a fuel cell stack 100 to build.

Dabei werden die Kontaktelemente 139 des Kontaktfeldes 138 eines Gehäuseunterteils 112 (auch als Interkonnektor bezeichnet) ebenfalls mittels eines duktilen Materials und durch einen Ultraschallfügevorgang mit der Kathode 115 einer in der Stapelrichtung 104 unter dem Gehäuseunterteil 112 angeordneten weiteren Brennstoffzelleneinheit 102 verbunden, wie dies schematisch in 7 dargestellt ist.In this case, the contact elements 139 of the contact field 138 a housing base 112 (Also referred to as interconnector) also by means of a ductile material and by a Ultraschallfügevorgang with the cathode 115 one in the stacking direction 104 under the housing base 112 arranged further fuel cell unit 102 connected, as shown schematically in 7 is shown.

Hierbei können dieselben. Lötmaterialien verwendet werden, die vorstehend im Zusammenhang mit der Herstellung der Fügeverbindung zwischen dem Elektrolyten 113 der elektrochemischen Zelle 108 und dem Gehäuseoberteil 106 beschrieben worden sind, und der Ultraschallfügevorgang kann unter denselben Bedingungen und mit denselben Parametern erfolgen.Here, the same. Soldering materials are used, the above in connection with the preparation of the joint connection between the electrolyte 113 the electrochemical cell 108 and the upper housing part 106 have been described, and the Ultraschallfügevorgang can take place under the same conditions and with the same parameters.

Das für diese Verbindung zwischen den Kontaktelementen 139 des Gehäuseunterteils 112 und der Kathode 115 benötigte duktile Material kann als entsprechend zugeschnittene Folie zwischen die Kontaktelemente 139 und die Kathode 115 eingelegt werden.That for this connection between the contact elements 139 of the housing base 112 and the cathode 115 Ductile material required can be cut as appropriate between the contact elements 139 and the cathode 115 be inserted.

Alternativ hierzu kann die Unterseite des Kontaktfeldes 138 als Ganzes oder zumindest die Unterseite 184 der Kontaktelemente 139 des Kontaktfeldes 138 mit einer Beschichtung 116'' aus dem duktilen Material versehen werden (siehe 7).Alternatively, the bottom of the contact field 138 as a whole or at least the bottom 184 the contact elements 139 of the contact field 138 with a coating 116 '' be provided from the ductile material (see 7 ).

Die Beschichtung des Kontaktfeldes 138 oder der Kontaktelemente 139 mit dem duktilen Material kann beispielsweise galvanisch oder durch thermisches Spritzen, insbesondere durch Vakuum-Plasma-Spritzen (VPS) oder durch Niederdruck-Plasma-Spritzen (”Low Pressure Plasma Spraying”; LPPS), oder durch Plattieren des Kontaktfeldes 138 mit einer Schicht aus dem duktilen Material erfolgen.The coating of the contact field 138 or the contact elements 139 The ductile material can be, for example, galvanically or by thermal spraying, in particular by vacuum plasma spraying (VPS) or by low pressure plasma spraying (LPPS), or by plating of the contact field 138 with a layer of the ductile material.

Alternativ oder ergänzend hierzu kann das duktile Material auch mittels eines Dispensers in Form einer Materialraupe auf die Unterseite 184 der Kontaktelemente 139 oder des ganzen Kontaktfeldes 138 und/oder auf die Oberseite 186 der Kathode 115 aufgetragen werden.As an alternative or in addition thereto, the ductile material may also be applied to the underside by means of a dispenser in the form of a bead of material 184 the contact elements 139 or the whole contact field 138 and / or on top 186 the cathode 115 be applied.

Ferner ist es auch möglich, das duktile Material mittels eines Musterdruckverfahrens, beispielsweise eines Siebdruckverfahrens, auf die Unterseite 184 der Kontaktelemente 139 oder des ganzen Kontaktfeldes 138 und/oder auf die Oberseite 186 der Kathode 115 aufzubringen.Furthermore, it is also possible, the ductile material by means of a pattern printing process, such as a screen printing process on the bottom 184 the contact elements 139 or the whole contact field 138 and / or on top 186 the cathode 115 applied.

Das duktile Material enthält vorzugsweise ein metallisches Material. Besonders günstig ist es, wenn das duktile Material vollständig aus einem oder mehreren metallischen Materialien, d. h. aus einem oder mehreren Metallen und/oder aus einer oder mehreren metallischen Legierungen, besteht.The contains ductile material preferably a metallic material. Is particularly favorable it if the ductile material is completely one or more metallic materials, d. H. of one or more metals and / or one or more metallic alloys.

Als duktiles Material geeignet sind insbesondere metallische Materialien, beispielsweise Silber oder Silber-Legierungen, Nickel oder Nickel-Legierungen, Aluminium-Legierungen, Kupfer oder Kupfer-Legierungen, Kobalt oder Kobalt-Legierungen.When ductile material are particularly suitable metallic materials, for example, silver or silver alloys, nickel or nickel alloys, Aluminum alloys, copper or copper alloys, cobalt or Cobalt alloys.

Eine als duktiles Material geeignete Zusammensetzung enthält beispielsweise 97 Gewichtsprozent Nickel und 3 Gewichtsprozent Aluminium.A as a ductile material contains suitable composition, for example 97 weight percent nickel and 3 weight percent aluminum.

Diese Zusammensetzung wird vorzugsweise galvanisch oder durch thermisches Spritzen an der Unterseite 184 der Kontaktelemente 139 oder des ganzen Kontaktfeldes 138 des Gehäuseunterteils 112 abgeschieden.This composition is preferably galvanic or by thermal spraying at the bottom 184 the contact elements 139 or the whole contact field 138 of the housing base 112 deposited.

Zur Herstellung der Verbindung zwischen den Kontaktelementen 139 und der Kathode 115 mittels einer Verbindungsschicht 116'' aus dem duktilen Material wird ein Ultraschallfügevorgang durchgeführt.For the preparation of the connection between the contact elements 139 and the cathode 115 by means of a bonding layer 116 '' From the ductile material an ultrasonic joining process is performed.

Für diesen Ultraschallfügevorgang wird eine Sonotrode 200 der in 5 schematisch dargestellten Art auf die dem duktilen Material abgewandte Oberseite 180 des Gehäuseunterteils 112 aufgesetzt, während die Unterseite der elektrochemischen Zelle 108 auf einem Amboss 202 der in 5 schematisch dargestellten Art ruht.For this Ultraschallfügevorgang is a sonotrode 200 the in 5 schematically illustrated on the upper side facing away from the ductile material 180 of the housing base 112 put on while the bottom of the electrochemical cell 108 on an anvil 202 the in 5 schematically illustrated type rests.

Das Gehäuseunterteil 112 und die elektrochemische Zelle 108 werden durch die Sonotrode 200 mit einer Fügekraft im Bereich von ungefähr 1 MPa bis ungefähr 100 MPa, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 2 MPa bis ungefähr 50 MPa, gegen den Amboss 202 gepresst.The lower housing part 112 and the electrochemical cell 108 be through the sonotrode 200 with a joining force in the range of about 1 MPa to about 100 MPa, preferably in the range of about 2 MPa to about 50 MPa, against the anvil 202 pressed.

Während des Ultraschallfügevorgangs wird die Sonotrode 200 mittels eines Ultraschallschwingungsüberträgers 204 der in 5 schematisch dargestellten Art in parallel zu den Fügeflächen 172'' zwischen den Kontaktelementen 139 und der Kathode 115 (Unterseite 184 der Kontaktelemente 139 und Oberseite 186 der Kathode 115) gerichtete Ultraschallschwingungen versetzt.During sonication, the sonotrode becomes 200 by means of an ultrasonic vibration transmitter 204 the in 5 schematically illustrated in parallel to the joining surfaces 172 '' between the contact elements 139 and the cathode 115 (Bottom 184 the contact elements 139 and top 186 the cathode 115 ) offset ultrasonic vibrations.

Die verwendeten Ultraschallschwingungen weisen eine Frequenz von ungefähr 10 kHz bis ungefähr 120 kHz, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 20 kHz bis ungefähr 40 kHz, auf.The used ultrasonic vibrations have a frequency of about 10 kHz until about 120 kHz, preferably in the range of about 20 kHz to about 40 kHz, on.

Die Amplitude der Ultraschallschwingungen der Sonotrode 200 beträgt ungefähr 1 μm bis ungefähr 100 μm, vorzugsweise ungefähr 5 μm bis ungefähr 40 μm.The amplitude of ultrasonic vibrations of the sonotrode 200 is about 1 μm to about 100 μm, preferably about 5 μm to about 40 μm.

Die Fügezeit, während welcher die zu fügenden Bauteile durch die Sonotrode 200 mit der Ultraschallschwingung beaufschlagt werden, beträgt ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 3 Sekunden, vorzugsweise ungefähr 0,1 Sekunden bis ungefähr 1 Sekunde, wenn die Sonotrode 200 während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen ortsfest ist.The joining time, during which the components to be joined by the sonotrode 200 The ultrasonic vibration is applied to about 0.1 seconds to about 3 seconds, preferably about 0.1 seconds to about 1 second, when the sonotrode 200 is fixed during the joining time relative to the components to be joined.

Wird die Sonotrode, beispielsweise eine Rollsonotrode, während der Fügezeit relativ zu den zu fügenden Bauteilen bewegt, so beträgt die Geschwindigkeit, mit welcher die Sonotrode relativ zu den zu fügenden Bauteilen längs der Fügenaht bewegt wird, vorzugsweise ungefähr 0,3 mm/s bis ungefähr 10 mm/s.Becomes the sonotrode, for example a roll sonotrode, during the joining time relative to the one to be joined Moves components so is the speed at which the sonotrode relative to the joined Components along the seam is moved, preferably approximately 0.3 mm / s to about 10 mm / s.

Die Dicke der miteinander zu verbindenden Bauteile (Gehäuseunterteil 112 im Bereich des Kontaktfeldes 138, elektrochemische Zelle 108) an der Fügestelle liegt jeweils bei höchstens 2 mm, vorzugsweise im Bereich von ungefähr 0,1 mm bis ungefähr 1 mm.The thickness of the components to be joined together (lower housing part 112 in the area of the contact field 138 , electrochemical cell 108 ) at the joint is in each case at most 2 mm, preferably in the range from approximately 0.1 mm to approximately 1 mm.

Die mittlere Rauhigkeit der einander zugewandten Fügeflächen 172'' der miteinander zu verbindenden Bauteile (Unterseite 184 der Kontaktelemente 139; Oberseite 186 der Kathode 115 der elektrochemischen Zelle 108), auch Mittenrauhwert genannt, liegt vorzugsweise bei mindestens 20 nm und ferner vorzugsweise bei höchstens ungefähr 20 μm.The mean roughness of the mutually facing joining surfaces 172 '' the components to be interconnected (underside 184 the contact elements 139 ; top 186 the cathode 115 the electrochemical cell 108 ), also called the average roughness, is preferably at least 20 nm and more preferably at most about 20 μm.

Der Ultraschallfügevorgang wird bei Raumtemperatur in einer Luftatmosphäre durchgeführt.Of the Ultrasonic joining process is carried out at room temperature in an air atmosphere.

Die durch den Ultraschallfügevorgang hergestellte, elektrisch leitfähige Fügeverbindung zwischen dem Kontaktfeld 138 des Gehäuseunterteils 112 und der Kathode 115 der elektrochemischen Zeile 108 ist in 7 schematisch dargestellt.The produced by the Ultraschallfügevorgang, electrically conductive joint connection between the contact field 138 of the housing base 112 and the cathode 115 the electrochemical line 108 is in 7 shown schematically.

Grundsätzlich ist denkbar, außer der Fügeverbindung zwischen der Kathode 115 eine elektrochemischen Zelle 108 mit den Kontaktelementen 139 eines kathodenseitig angeordneten Interkonnektors auch das Substrat 109 oder (unter Fortlassung des Substrats 109) direkt die Anode 111 der elektrochemischen Zelle 108 mit dem Kontaktfeld 138 eines anodenseitig angeordneten Interkonnektors zu verbinden, wie dies schematisch in 8 dargestellt ist.In principle, it is conceivable, except for the joint connection between the cathode 115 an electrochemical cell 108 with the contact elements 139 a cathode-side interconnector and the substrate 109 or (leaving the substrate out 109 ) directly the anode 111 the electrochemical cell 108 with the contact field 138 to connect an anode side arranged interconnector, as shown schematically in FIG 8th is shown.

Hierbei können dieselben duktilen Materialien verwendet werden, die vorstehend im Zusammenhang mit der Herstellung der Fügeverbindung zwischen dem Elektrolyten 113 der elektrochemischen Zelle 108 und dem Gehäuseoberteil 106 beschrieben worden sind, und der Ultraschallfügevorgang kann unter denselben Bedingungen und mit denselben Parametern erfolgen.In this case, the same ductile materials can be used as those mentioned above in connection with the production of the joining connection between the electrolyte 113 the electrochemical cell 108 and the upper housing part 106 have been described, and the Ultraschallfügevorgang can take place under the same conditions and with the same parameters.

Außer durch die Herstellung der Fügeverbindung zwischen dem Gehäuseunterteil 112 und der Kathode 115 zweier in der Stapelrichtung 104 aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten 102 werden diese Brennstoffzelleneinheiten auch durch eine Fügeverbindung zwischen dem Zwischenelement 114 der oberen Brennstoffzelleneinheit 102 und dem Gehäuseoberteil 106 der darunterliegenden Brennstoffzelleneinheit 102 miteinander verbunden.Except by the production of the joint connection between the housing base 112 and the cathode 115 two in the stacking direction 104 successive fuel cell units 102 These fuel cell units are also by a joint connection between the intermediate element 114 the upper fuel cell unit 102 and the upper housing part 106 the underlying fuel cell unit 102 connected with each other.

Zur Herstellung dieser Verbindung zwischen den Brennstoffzelleneinheiten wird das Zwischenelement 114 der oberen Brennstoffzelleneinheit 102 mittels einer Schweißnaht, die längs der Außenränder des Zwischenelements 114 und des Gehäuseoberteils 106 verläuft, und mittels Schweißnähten, welche rings um die Ränder der Brenngaszuführöffnungen 156 des Zwischenelements 114 um die Ränder der damit fluchtenden Brenngaszuführöffnungen 122 des Gehäuseoberteils 106 bzw. rings um die Ränder der Brenngasabführöffnungen 158 des Zwischenelements 114 und die Ränder der damit fluchtenden Brenngasabführöffnungen 126 des Gehäuseoberteils 106 umlaufen, gasdicht miteinander verschweißt.To make this connection between the fuel cell units, the intermediate element 114 the upper fuel cell unit 102 by means of a weld along the outer edges of the intermediate element 114 and the housing top 106 runs, and by means of welds, which around the edges of the Brenngaszuführöffnungen 156 of the intermediate element 114 around the edges of the fuel gas supply openings aligned therewith 122 of the upper housing part 106 or around the edges of the Brenngasabführöffnungen 158 of the intermediate element 114 and the edges of the aligned Brenngasabführöffnungen 126 of the upper housing part 106 revolve, gas-tight welded together.

Nachdem auf diese Weise zwei Brennstoffzelleneinheiten 102 miteinander verbunden worden sind, kann der Brennstoffzellenstapel 100 durch sukzessives Anfügen weiterer Brennstoffzelleneinheiten 102 in der Stapelrichtung 104 bis zu der gewünschten Anzahl von Brennstoffzelleneinheiten 102 nach und nach aufgebaut werden.Having two fuel in this way cell units 102 can be connected to each other, the fuel cell stack 100 by successively adding further fuel cell units 102 in the stacking direction 104 up to the desired number of fuel cell units 102 be built gradually.

Dabei sind die durch jeweils ein Gehäuseoberteil 106, ein Gehäuseunterteil 112 und ein Zwischenelement 114 gebildeten Gehäuse von in der Stapelrichtung 104 aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten 102 durch die Isolierschichten 162 an der Oberseite der Zwischenelemente 114 (und, falls vorhanden, durch zusätzliche Isolierschichten an der Unterseite der Gehäuseunterteile 112) elektrisch voneinander isoliert.These are each through an upper housing part 106 , a housing base 112 and an intermediate element 114 housing formed in the stacking direction 104 successive fuel cell units 102 through the insulating layers 162 at the top of the intermediate elements 114 (and, if present, by additional insulating layers on the underside of the housing bases 112 ) are electrically isolated from each other.

Dabei ist durch die Verbindung der Zwischenelemente 114 mit den Gehäuseunterteilen 112 durch die zweiten Verbindungsschichten 116' zugleich eine gasdichte Verbindung zwischen diesen Bauelementen gewährleistet, so dass die Oxidationsmittelräume 130 und die Brenngasräume der Brennstoffzelleneinheiten 102 voneinander und von der Umgebung des Brennstoffzellenstapels 100 gasdicht getrennt sind.It is by the connection of the intermediate elements 114 with the housing bases 112 through the second interconnecting layers 116 ' at the same time ensures a gas-tight connection between these components, so that the oxidant rooms 130 and the fuel gas spaces of the fuel cell units 102 from each other and from the environment of the fuel cell stack 100 are separated gas-tight.

Ferner ist durch die dritten Verbindungsschichten 116'' eine elektrisch gut leitfähige Verbindung zwischen jeweils einer Kathode 115 einer Brennstoffzelleneinheit 102 und einem Interkonnektor (Gehäuseunterteil 112) einer in der Stapelrichtung 104 darüberliegenden weiteren Brennstoffzelleneinheit 102 gewährleistet.Further, through the third interconnection layers 116 '' an electrically good conductive connection between each cathode 115 a fuel cell unit 102 and an interconnector (housing lower part 112 ) one in the stacking direction 104 overlying another fuel cell unit 102 guaranteed.

Die elektrochemischen Zellen 108 sind durch die ersten Verbindungsschichten 116, welche zwischen jeweils einem Elektrolyten 113 einer elektrochemischen Zelle 108 und dem benachbarten Gehäuseoberteil 106 angeordnet sind, mechanisch fest und gasdicht mit dem jeweils zugeordneten Gehäuseoberteil 106 verbunden.The electrochemical cells 108 are through the first connecting layers 116 , which between each one electrolyte 113 an electrochemical cell 108 and the adjacent housing top 106 are arranged, mechanically fixed and gas-tight with the respective associated upper housing part 106 connected.

Claims (16)

Verfahren zum Herstellen einer Dichtungsanordnung (118) zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen zwei Bauteilen (112, 114) eines Brennstoffzellenstapels (100), umfassend folgende Verfahrensschritte: – Erzeugen einer elektrisch isolierenden Beschichtung (162) an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile (114); – Bereitstellen eines duktilen Materials an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile (112) und/oder zwischen den abzudichtenden Bauteilen (112, 114); – Verbinden der beiden abzudichtenden Bauteile (112, 114) mittels des duktilen Materials durch einen Ultraschallfügevorgang.Method for producing a sealing arrangement ( 118 ) for electrically insulating sealing between two components ( 112 . 114 ) of a fuel cell stack ( 100 ), comprising the following method steps: - producing an electrically insulating coating ( 162 ) on at least one of the components to be sealed ( 114 ); Providing a ductile material to at least one of the components to be sealed ( 112 ) and / or between the components to be sealed ( 112 . 114 ); - connecting the two components to be sealed ( 112 . 114 ) by means of the ductile material by an ultrasonic joining process. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Ultraschallfügevorgang mittels einer Sonotrode (200) durchgeführt wird.A method according to claim 1, characterized in that the ultrasonic joining process by means of a sonotrode ( 200 ) is carried out. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Ultraschallfügevorgang mit Ultraschall bei einer Frequenz von ungefähr 10 kHz bis ungefähr 120 kHz durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 or 2, characterized that the ultrasonic joining process with ultrasound at a frequency of about 10 kHz to about 120 kHz carried out becomes. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Ultraschallfügevorgang bei einer Ultraschallschwingungsamplitude von ungefähr 1 μm bis ungefähr 100 μm durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 to 3, characterized that the ultrasonic joining process at an ultrasonic vibration amplitude of about 1 μm to about 100 μm. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Ultraschallfügevorgang bei einer mechanischen Fügespannung von ungefähr 1 MPa bis ungefähr 100 MPa durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 to 4, characterized that the ultrasonic joining process at a mechanical joining stress of about 1 MPa to about 100 MPa is performed. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Ultraschallfügevorgang mittels einer Sonotrode (200) durchgeführt wird, die während des Ultraschallfügevorgangs mit einer Geschwindigkeit von ungefähr 0,3 mm/s bis ungefähr 10 mm/s relativ zu den abzudichtenden Bauteilen (112, 114) längs einer Fügenaht bewegt wird.Method according to one of claims 1 to 5, characterized in that the ultrasonic joining process by means of a sonotrode ( 200 ), which during the ultrasonic joining process at a speed of about 0.3 mm / s to about 10 mm / s relative to the components to be sealed ( 112 . 114 ) is moved along a joint seam. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die mittlere Oberflächenrauhigkeit der durch den Ultraschallfügevorgang miteinander zu verbindenden Bauteil-Fügeflächen (172') höchstens ungefähr 20 μm beträgt.Method according to one of claims 1 to 6, characterized in that the average surface roughness of the joining by the ultrasonic joining process component joining surfaces ( 172 ' ) is at most about 20 microns. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die mittlere Oberflächenrauhigkeit der durch den Ultraschallfügevorgang miteinander zu verbindenden Bauteil-Fügeflächen (172') mindestens ungefähr 20 nm beträgt.Method according to one of claims 1 to 7, characterized in that the average surface roughness of the joining by the ultrasonic joining process component joining surfaces ( 172 ' ) is at least about 20 nm. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Ultraschallfügevorgang ohne vorherige Erwärmung der abzudichtenden Bauteile (112, 114) und/oder des duktilen Materials durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 to 8, characterized in that the Ultraschallfügevorgang without prior heating of the components to be sealed ( 112 . 114 ) and / or the ductile material. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass das duktile Material Ag oder eine Ag-Legierung, Ni oder eine Ni-Legierung, Cu oder eine Cu-Legierung, Co oder eine Co-Legierung, Al oder eine Al-Legierung und/oder Fe oder eine Fe-Legierung umfasst.Method according to one of claims 1 to 9, characterized that the ductile material is Ag or an Ag alloy, Ni or a Ni alloy, Cu or a Cu alloy, Co or a Co alloy, Al or Al alloy and / or Fe or Fe alloy. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass das duktile Material mittels eines Musterdruckverfahrens, mittels eines Dispensers, durch galvanisches Beschichten, durch thermisches Spritzen und/oder durch Plattieren auf mindestens eines der abzudichtenden Bauteile (112, 114) aufgebracht wird.Method according to one of claims 1 to 10, characterized in that the ductile material by means of a pattern printing process, by means of a dispenser, by electroplating, by thermal spraying and / or by plating on at least one of the construction to be sealed parts ( 112 . 114 ) is applied. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Folie aus dem duktilen Material vor dem Ultraschallfügevorgang zwischen den abzudichtenden Bauteilen (112, 114) angeordnet wird.Method according to one of claims 1 to 11, characterized in that a film of the ductile material before the Ultraschallfügevorgang between the components to be sealed ( 112 . 114 ) is arranged. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass eine Schichtverbundfolie aus mindestens zwei verschiedenen duktilen Materialien vor dem Ultraschallfügevorgang zwischen den abzudichtenden Bauteilen (112, 114) angeordnet wird.Method according to one of claims 1 to 12, characterized in that a laminated film of at least two different ductile materials prior to the Ultraschallfügevorgang between the components to be sealed ( 112 . 114 ) is arranged. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch isolierende Beschichtung (162) durch thermisches Spritzen und/oder nasschemisch an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile (112, 114) erzeugt wird.Method according to one of claims 1 to 13, characterized in that the electrically insulating coating ( 162 ) by thermal spraying and / or wet-chemical on at least one of the components to be sealed ( 112 . 114 ) is produced. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch isolierende Beschichtung (162) aus einem keramischen Material und/oder einem Glasmaterial erzeugt wird.Method according to one of claims 1 to 14, characterized in that the electrically insulating coating ( 162 ) is produced from a ceramic material and / or a glass material. Baugruppe, umfassend zwei Bauteile (112, 114) eines Brennstoffzellenstapels (100) und eine Dichtungsanordnung (118) zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen den zwei Bauteilen (112, 114), umfassend – eine elektrisch isolierende Beschichtung (162) an mindestens einem der abzudichtenden Bauteile (112, 114) und – eine Verbindungsschicht (116') aus einem duktilen Material, wobei die Verbindungsschicht (116') mit mindestens einer angrenzenden Bauteilfügefläche (172') durch einen Ultraschallfügevorgang verbunden ist.Assembly comprising two components ( 112 . 114 ) of a fuel cell stack ( 100 ) and a sealing arrangement ( 118 ) for electrically insulating sealing between the two components ( 112 . 114 ), comprising - an electrically insulating coating ( 162 ) on at least one of the components to be sealed ( 112 . 114 ) and - a connection layer ( 116 ' ) of a ductile material, wherein the bonding layer ( 116 ' ) with at least one adjoining component joining surface ( 172 ' ) is connected by an ultrasonic joining process.
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