DE102007007533B3 - Gas diffusion layer producing method for direct methanol fuel cell, involves producing transportation channels on gas diffusion layer by laser irradiation, and controlling diameter and distance of channels together based on fluid - Google Patents

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Abstract

The method involves producing transportation channels on a gas diffusion layer (GDL) by laser irradiation. Diameter of the transportation channels and distance of the transportation channels are controlled together based on fluid e.g. water, to be transported. The transportation channels exhibit tortuosity of 1, and have the diameter within a range of 10 to 500 micrometer. The transportation channels are spaced apart from each other such that the gas diffusion layer has 1 to 400 transportation channels per centimeter square.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von für den Transport von mindestens einem Fluid geeigneten Gasdiffusionsschichten, bei dem in einer Gasdiffusionsschicht mittels Laserbestrahlung Transportkanäle erzeugt werden. Ebenso betrifft die Erfindung eine derart hergestellte Gasdiffusionsschicht sowie deren Verwendung in Brennstoffzellen.The The invention relates to a process for the preparation of for transportation at least one fluid suitable gas diffusion layers, at the generated in a gas diffusion layer by means of laser irradiation transport channels become. The invention likewise relates to a gas diffusion layer produced in this way and their use in fuel cells.

Das Eindringen und der Transport von flüssigem Wasser in porösen Medien, z. B. einer Gasdiffusionsschicht in einer Brennstoffzelle, hängen aufgrund der wirkenden Kapillarkräfte stark von der Hydrophobizität und der Porengrößenverteilung des Mediums ab. Je kleiner eine hydrophobe Pore ist, desto größer muss der Flüssigkeitsdruck sein, um diese Pore mit der Flüssigkeit zu befüllen.The Penetration and transport of liquid water in porous media, z. B. a gas diffusion layer in a fuel cell, hang due the acting capillary forces strong from the hydrophobicity and the pore size distribution of the medium. The smaller a hydrophobic pore is, the larger it must be the fluid pressure be to this pore with the liquid to fill.

Um in einer Wasserstoff-Brennstoffzelle das Zusetzen der Gasdiffusionsschicht mit Wasser, dem sog. Fluten, zu verhindern, werden gemäß dem Stand der Technik hydrophobe Gasdiffusionsschichten verwendet. Dies hat zur Folge, dass flüssiges Wasser, welches bei der Reaktion in der Elektrode entsteht, nur unter relativ hohen Drücken (ca. 5 kPa bei einer typischen Porengröße von. 10 μm) in die Gasdiffusionsschicht eindringen kann. Diese hohen Drücke können erst erreicht werden, wenn die Elektrode komplett mit Wasser zugesetzt ist, d. h. geflutet ist. Für den Sauerstoff bzw. Wasserstoff, der für die Zellreaktion notwendig ist, bedeutet diese Flutung der Elektrode eine hohe Diffusionsbarriere, welche zu einer Begrenzung des Zellstroms und/oder einem instationären Verhalten der Zellleistung führt.Around in a hydrogen fuel cell, adding the gas diffusion layer with water, the so-called flooding, to prevent, according to the state The technique uses hydrophobic gas diffusion layers. this has result in liquid water, which arises in the reaction in the electrode, only under relative high pressures 5 kPa at a typical pore size of 10 μm) into the gas diffusion layer can penetrate. These high pressures can can be reached only when the electrode is completely added with water is, d. H. flooded. For the oxygen or hydrogen necessary for the cell reaction is, this flooding of the electrode means a high diffusion barrier, which leads to a limitation of the cell current and / or a transient behavior the cell performance leads.

Bei der Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) ist die Anode, d. h. Gasdiffusionsschicht und Elektrode, komplett mit einer wässrigen Methanollösung getränkt. Bei der Methanol-Oxidation entsteht in der Brennstoffzelle gasförmiges CO2. Diese Gasblasenbildung in Verbindung mit dem schlechten Austrag durch die Gasdiffusionsschicht führt zu einem instabilen Verhalten der Zellleistung. In einer DMFC muss dafür Sorge getragen werden, dass die entstehenden CO2-Gasblasen schnellstmöglich von der Elektrode und der Gasdiffusionsschicht ausgetragen werden, damit die wässrige Methanolmischung ungehindert zu den Katalysatoren gelangt.In the Direct Methanol Fuel Cell (DMFC), the anode, ie gas diffusion layer and electrode, is completely saturated with an aqueous methanol solution. In the oxidation of methanol, gaseous CO 2 is produced in the fuel cell. This gas bubble formation in conjunction with the poor discharge through the gas diffusion layer leads to an unstable behavior of the cell performance. In a DMFC, care must be taken that the resulting CO 2 gas bubbles are discharged as quickly as possible from the electrode and the gas diffusion layer, so that the aqueous methanol mixture passes unhindered to the catalysts.

Wünschenswert wäre eine Mikrostruktur bestehend aus stark hydrophoben Kanälen für den Sauerstoff-Transport, die dann immer frei von flüssigem Wasser sind, und weniger hydrophoben bzw. hydrophilen Kanälen für den Abtransport des Wassers. Im Stand der Technik werden bislang mit Polytetrafluorethylen hydrophobierte Gasdiffusionsschichten mit einer Porengrößenverteilung von etwa 10 μm eingesetzt. Eine auf die Zellgeometrie angepasste Hydrophobierung oder Porengrößenverteilung ist bei der Herstellung derartiger Gasdiffusionsschichten nicht möglich.Desirable would be a Microstructure consisting of highly hydrophobic channels for oxygen transport, then always free from liquid water are, and less hydrophobic or hydrophilic channels for removal of the water. In the prior art are so far with polytetrafluoroethylene hydrophobic gas diffusion layers with a pore size distribution of about 10 μm used. A hydrophobing adapted to the cell geometry or pore size distribution is not possible in the production of such gas diffusion layers.

Ausgehend hiervon war es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, die aus dem Stand der Technik bekannten Probleme hinsichtlich der Mikrostrukturierung von Gasdiffusionsschichten zu beseitigen und eine Gasdiffusionsschicht bereitzustellen, die einen guten Transport der Gase und/oder der Flüssigkeiten ermöglicht.outgoing This was the object of the present invention, which is known from the state known in the art microstructuring problems to eliminate gas diffusion layers and a gas diffusion layer to provide a good transport of the gases and / or the Liquids allows.

Diese Aufgabe wird durch das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 und die Gasdiffusionsschicht mit den Merkmalen des Anspruchs 10 gelöst. Ebenso wird eine entsprechende Brennstoffzelle mit den Merkmalen des Anspruchs 14 bereitgestellt. Eine erfindungsgemäße Verwendung der Gasdiffusionsschichten ist in Anspruch 17 angegeben. Die weiteren abhängigen Ansprüche zeigen vorteilhafte Weiterbildungen auf.These The object is achieved by the method having the features of the claim 1 and the gas diffusion layer with the features of claim 10 solved. Likewise, a corresponding fuel cell with the features of claim 14 provided. A use according to the invention the gas diffusion layers is specified in claim 17. The others dependent claims show advantageous developments.

Erfindungsgemäß wird ein Verfahren zur Herstellung von für den Transport von mindestens einem Fluid geeigneten Gasdiffusionsschichten bereitgestellt, bei dem in einer Gasdiffusionsschicht mittels Laserbestrahlung Transportkanäle erzeugt werden. Der Durchmesser der Transportkanäle und der Abstand der Transportkanäle zueinander wird dabei in Abhängigkeit von dem mindestens einen zu transportierenden Fluid gesteuert.According to the invention is a Process for the preparation of for the transport of at least one fluid suitable gas diffusion layers provided in which in a gas diffusion layer by means of laser irradiation transport channels be generated. The diameter of the transport channels and the distance of the transport channels to each other is dependent on controlled by the at least one fluid to be transported.

Durch die gezielte Perforierung der Gasdiffusionsschicht mit Hilfe eins Laserstrahls können Transport kanäle, d. h. Kanäle senkrecht zur Ebene der Gasdiffusionsschicht, mit gewünschtem Porenradius durch verbrennen des Kohlenstoffmaterials der Gasdiffusionsschicht geschaffen werden. Je größer der Porenradius bei den hydrophoben Poren, desto einfacher ist das Eindringen bzw. der Transport des flüssigen Wassers in bzw. durch die Gasdiffusionsschicht.By the targeted perforation of the gas diffusion layer with the help of one Laser beam can transport channels, d. H. channels perpendicular to the plane of the gas diffusion layer, with the desired Pore radius by burning the carbon material of the gas diffusion layer be created. The bigger the Pore radius at the hydrophobic pores, the easier the penetration or the transport of the liquid Water in or through the gas diffusion layer.

Die künstlich geschaffenen Transportkanäle stellen die kürzeste mögliche Verbindung zwischen Elektrode und Gasverteilerstruktur dar. Vorzugsweise wird durch die erfindungsgemäße Laserbehandlung die Tortuosität für den Transport von Wasser für die erzeugten Transportkanäle auf etwa 1 reduziert.The artificially put created transport channels the shortest possible Connection between the electrode and the gas distributor structure. Preferably is achieved by the laser treatment according to the invention the tortuosity for the Transport of water for the generated transport channels reduced to about 1.

Die Erfindung beruht somit darauf, dass die Transporteigenschaften von flüssigen bzw. gasförmigen Medien in der Gasdiffusionsschicht so modifiziert werden, dass eine Flutung bzw. Blockierung der Elektrode verhindert wird. Die Lasertechnik stellt dabei ein ideales Werkzeug dar, mit der Transportkanäle mit gewünschtem Durchmesser und Abstand in der Gasdiffusionsschicht erzeugt werden können.The Invention is thus based on the fact that the transport properties of liquid or gaseous Media in the gas diffusion layer can be modified so that a Flooding or blocking of the electrode is prevented. The laser technology represents an ideal tool, with the transport channels with the desired Diameter and distance are generated in the gas diffusion layer can.

Die Perforation der Gasdiffusionsschicht kann der Zellgeometrie angepasst werden. Beispielsweise können die Transportkanäle direkt über den Gaskanälen angebracht werden, damit das Wasser bzw. die Gasblasen nicht auf die Stege stoßen. Der inhomogene Wasserverteilung in einer Wasserstoff-Brennstoffzelle, die in der Regel unter dem Problem leidet, dass der Einlass zu trocken und der Auslass zu feucht ist, kann durch eine geeignete Wahl der Abstände der künstlichen Transportkanäle entgegengewirkt werden.The perforation of the gas diffusion layer can be adapted to the cell geometry. example example, the transport channels can be mounted directly above the gas channels, so that the water or gas bubbles do not hit the webs. The inhomogeneous distribution of water in a hydrogen fuel cell, which usually suffers from the problem that the inlet is too dry and the outlet too humid, can be counteracted by a suitable choice of the distances of the artificial transport channels.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ist eine Vielzahl von Vorteilen gegenüber dem Stand der Technik verbunden:

  • 1. Der Durchmesser und die Abstände der Transportkanäle können gezielt über eine mittels Computer gesteuerte Prozessierung eingestellt werden.
  • 2. Es kann dem Design der Gasverteilerstruktur Rechnung getragen werden.
  • 3. Die Perforierung ist mit den geforderten Betriebsbedingungen abstimmbar.
  • 4. Das alternativ denkbare Durchstoßen der Gasdiffusionsschicht mit dünnen Nadeln führt in der Regel dazu, dass sich die Fasern in der Gasdiffusionsschicht aufstellen. Dies birgt die Gefahr, dass diese Fasern beim Zusammenbau die Membran-Elektroden-Einheit beschädigen. Diese Gefahr kann mit dem erfindungsgemäßen Verfahren umgangen werden.
  • 5. Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich durch seine einfach zu handhabende technische Realisierung aus.
The method according to the invention has a number of advantages over the prior art:
  • 1. The diameter and the distances of the transport channels can be adjusted specifically via a computer-controlled processing.
  • 2. The design of the gas distributor structure can be taken into account.
  • 3. The perforation is tunable with the required operating conditions.
  • 4. The alternatively conceivable piercing of the gas diffusion layer with thin needles usually leads to the fact that the fibers are placed in the gas diffusion layer. This involves the risk that these fibers damage the membrane-electrode assembly during assembly. This danger can be circumvented by the method according to the invention.
  • 5. The inventive method is characterized by its easy-to-use technical realization.

Vorzugsweise besitzen die Transportkanäle einen Durchmesser im Bereich von 0,2 bis 5000 μm, insbesondere von 10 bis 500 μm. Die Transportkanäle sind dabei so beabstandet, dass die Gasdiffusionsschicht vorzugsweise 1 bis 400 Transportkanäle pro cm2 aufweist.Preferably, the transport channels have a diameter in the range of 0.2 to 5000 .mu.m, in particular from 10 to 500 microns. The transport channels are spaced so that the gas diffusion layer preferably has 1 to 400 transport channels per cm 2 .

Besonders vorteilhaft ist es, wenn das erfindungsgemäße Verfahren in Kombination mit einer CNC-Steuerung durchgeführt wird, wodurch der Durchmesser und der Abstand der Transportkanäle exakt eingestellt werden können.Especially It is advantageous if the inventive method in combination performed with a CNC control becomes, whereby the diameter and the distance of the transport channels exactly can be adjusted.

In einer bevorzugten Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die Transporteigenschaften der Gasdiffusionsschicht in Bezug auf den Transport von Flüssigkeiten optimiert. Vorzugsweise sind die Flüssigkeiten dabei ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Wasser, Methanol und deren Mischungen.In A preferred variant of the method according to the invention are the transport properties the gas diffusion layer in relation to the transport of liquids optimized. Preferably, the liquids are selected from the Group consisting of water, methanol and mixtures thereof.

Weiterhin ist es bevorzugt, dass die Transporteigenschaften der Gasdiffusionsschicht in Bezug auf den Transport von Gasen optimiert sind. Bevorzugte Gase sind hierbei ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Kohlendioxid, Luft, Sauerstoff und deren Gemischen.Farther it is preferred that the transport properties of the gas diffusion layer are optimized in terms of the transport of gases. preferred Gases are selected here from the group consisting of carbon dioxide, air, oxygen and their mixtures.

Erfindungsgemäß wird ebenso eine Gasdiffusionsschicht bereitgestellt, die nach dem zuvor beschriebenen Verfahren herstellbar ist.According to the invention as well provided a gas diffusion layer, which after the previously described Method can be produced.

Drüber hinaus wird erfindungsgemäß eine Brennstoffzelle bereitgestellt, die eine derartige erfindungsgemäße Gasdiffusionsschicht enthält. Vorzugsweise weist die Brennstoffzelle dabei mindestens eine mit der Gasdiffusionsschicht in Kontakt stehende mikroporöse Schicht auf.Beyond that is inventively a fuel cell provided containing such a gas diffusion layer according to the invention. Preferably the fuel cell has at least one with the gas diffusion layer in contact microporous Shift up.

Hinsichtlich der Brennstoffzelle ist es besonders bevorzugt, dass die Transportkanäle in der Gasdiffusionsschicht in Abhängigkeit von der Geometrie der Brennstoffzelle erzeugt werden.Regarding the fuel cell, it is particularly preferred that the transport channels in the Gas diffusion layer depending generated by the geometry of the fuel cell.

Verwendung findet die erfindungsgemäße Gasdiffusionsschicht insbesondere in Brennstoffzellen.use finds the gas diffusion layer according to the invention especially in fuel cells.

Anhand der nachfolgenden Figur soll der erfindungsgemäße Gegenstand näher erläutert werden, ohne diesen auf die hier gezeigte spezielle Ausführungsform einschränken zu wollen.Based the figure below, the subject invention is to be explained in more detail, without limiting it to the specific embodiment shown here want.

1 zeigt anhand einer mikroskopischen Aufnahme einer Gasdiffusionsschicht und entsprechenden schematischen Ergänzungen den Aufbau einer erfindungsgemäßen Gasdiffusionsschicht. 1 shows on the basis of a microscopic image of a gas diffusion layer and corresponding schematic additions the structure of a gas diffusion layer according to the invention.

Die mikroskopische Aufnahme zeigt den Aufbau mit einer Elektrode und einer sich daran anschließenden mikroporösen Schicht (engl. microporous layer, MPL) und einer Gasdiffusionsschicht (engl. gas diffusion layer, GDL). Der linke Bereich der Figur betrifft eine unbehandelte Gasdiffusionsschicht, während der rechte Teil der Figur eine erfindungsgemäß behandelte Gasdiffusionsschicht betrifft.The Micrograph shows the structure with an electrode and an adjoining one microporous Microporous layer (MPL) and a gas diffusion layer (engl. gas diffusion layer, GDL). The left part of the figure is concerned an untreated gas diffusion layer, while the right part of the figure a treated according to the invention Gas diffusion layer relates.

Bei den aus dem Stand der Technik bekannten Gasdiffusionsschichten muss ein hoher Sperrdruck überwunden werden, damit flüssiges Wasser in die Gasdiffusionsschicht gelangt. Dafür ist eine hohe Sättigung der Elektrode notwendig. Weiterhin sind die natürlichen Transportwege in einer unbehandelten Gasdiffusionsschicht stets verzweigt und besitzen eine hohe Tortuosität. Die bei Gasdiffusionsschichten aus dem Stand der Technik auftretenden größeren Porenräume füllen sich mit Wasser, welche nur schwer wieder zu entleeren sind und Diffusionsbarrieren für den Sauerstoff darstellen.at must know the gas diffusion layers known from the prior art overcome a high barrier pressure be so fluid Water enters the gas diffusion layer. There is a lot of saturation for that the electrode necessary. Furthermore, the natural transport routes are in one untreated gas diffusion layer always branched and possess a high tortuosity. The larger pore spaces occurring in gas diffusion layers of the prior art fill up with water, which are difficult to empty again and diffusion barriers for the Represent oxygen.

Auf der anderen Seite kann die erfindungsgemäß behandelte Gasdiffusionsschicht, wie sie im rechten Teil der Figur dargestellt ist, ohne großen Einlassdruck arbeiten, um Wasser in oder durch die künstlich hergestellten Transportkanäle eindringen bzw. fließen zu lassen. Im Prinzip des geringsten Widerstands wird das Wasser hier nicht versuchen, in die kleinen Poren einzutreten, so dass diese für den Gastransport weiterhin zur Verfügung stehen.On the other hand, the gas diffusion layer treated according to the present invention, as shown in the right part of the figure, can operate without a large inlet pressure to allow water to flow in or through the artificially formed transport channels. In the principle of the least resistance, the water here will not try to enter the small pores, so this for the Gas transportation will continue to be available.

Claims (17)

Verfahren zur Herstellung von für den Transport von mindestens einem Fluid geeigneten Gasdiffusionsschichten, bei dem in einer Gasdiffusionsschicht mittels Laserbestrahlung Transportkanäle erzeugt werden, wobei der Durchmesser der Transportkanäle und der Abstand der Transportkanäle zueinander in Abhängigkeit von dem mindestens einen zu transportierenden Fluid gesteuert wird.Method of making for transport at least one fluid suitable gas diffusion layers, at the generated in a gas diffusion layer by means of laser irradiation transport channels be, with the diameter of the transport channels and the distance of the transport channels to each other dependent on is controlled by the at least one fluid to be transported. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle im wesentlichen eine Tortuosität von 1 aufweisen.Method according to claim 1, characterized in that that the transport channels essentially a tortuosity of 1. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle einen Durchmesser im Bereich von 0,2 bis 5000 μm, insbesondere von 10 bis 500 μm aufweisen.Method according to one of the preceding claims, characterized characterized in that the transport channels have a diameter in the range from 0.2 to 5000 μm, in particular from 10 to 500 microns have. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle so beabstandet sind, dass die Gasdiffusionsschicht 1 bis 400 Transportkanäle pro cm2 aufweist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the transport channels are spaced so that the gas diffusion layer has 1 to 400 transport channels per cm 2 . Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass mittels CNC-Steuerung der Durchmesser und der Abstand der Transportkanäle definiert wird.Method according to one of the preceding claims, characterized characterized in that by means of CNC control the diameter and the distance of the transport channels is defined. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Transporteigenschaften der Gasdiffusionsschicht in Bezug auf den Transport von Flüssigkeiten optimiert sind.Method according to one of the preceding claims, characterized characterized in that the transport properties of the gas diffusion layer optimized for the transport of liquids. Verfahren nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, das die Flüssigkeiten ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus Wasser, Methanol und deren Mischungen ist.Method according to the preceding claim, characterized characterized that the liquids selected are from the group consisting of water, methanol and mixtures thereof is. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Transporteigenschaften der Gasdiffusionsschicht in Bezug auf den Transport von Gasen optimiert sind.Method according to one of claims 1 to 7, characterized that the transport properties of the gas diffusion layer in relation optimized for the transport of gases. Verfahren nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Gase ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus Kohlendioxid, Luft, Sauerstoff und deren Gemischen.Method according to the preceding claim, characterized characterized in that the gases are selected from the group consisting from carbon dioxide, air, oxygen and their mixtures. Gasdiffussionsschicht herstellbar nach dem Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche.Gas diffusion layer produced by the method according to one of the preceding claims. Gasdiffusionsschicht nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle im wesentlichen eine Tortuosität von 1 aufweisen.Gas diffusion layer according to claim 10, characterized in that that the transport channels substantially a tortuosity of 1. Gasdiffusionsschicht nach einem der Ansprüche 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle einen Durchmesser im Bereich von 0,2 bis 5000 μm, insbesondere von 10 bis 500 μm aufweisen.Gas diffusion layer according to one of claims 10 or 11, characterized in that the transport channels a Have diameters in the range of 0.2 to 5000 .mu.m, in particular from 10 to 500 microns. Gasdiffusionsschicht nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle so beabstandet sind, dass die Gasdiffusionsschicht 1 bis 400 Transportkanäle pro cm2 aufweist.Gas diffusion layer according to one of claims 10 to 12, characterized in that the transport channels are spaced so that the gas diffusion layer has 1 to 400 transport channels per cm 2 . Brennstoffzelle enthaltend eine Gasdiffusionsschicht nach einem der Ansprüche 10 bis 13.Fuel cell containing a gas diffusion layer according to one of the claims 10 to 13. Brennstoffzelle nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle mindestens eine mit der Gasdiffusionsschicht in Kontakt stehende mikroporöse Schicht aufweist.Fuel cell according to the preceding claim, characterized in that the fuel cell at least one microporous layer in contact with the gas diffusion layer having. Brennstoffzelle nach einem der beiden vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Transportkanäle auch in Abhängigkeit von der Geometrie der Brennstoffzelle erzeugt sind.Fuel cell after one of the two previous ones Claims, characterized in that the transport channels also in dependence are generated by the geometry of the fuel cell. Verwendung der Gasdiffusionsschicht nach einem der Ansprüche 10 bis 13 in Brennstoffzellen.Use of the gas diffusion layer according to one of claims 10 to 13 in fuel cells.
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