DE102006043151A1 - Regeneration device for particle filter has reducer generating system including valve system via which hydrogen- or carbon-monoxide-rich mixture is supplied - Google Patents
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Abstract
Description
Stand der Technikwas standing of the technique
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Regeneration eines Partikelfilters in einem Abgaskanal einer Brennkraftmaschine, wobei dem Abgaskanal von einem Reduktionsmittel-Generierungssystem erzeugtes Ammoniak zur Reduktion von Stickoxiden über einen Standardgasweg vor einem SCR-Katalysator zuführbar ist, wobei das Reduktionsmittel-Generierungssystem aus einer Multitron-Einheit, die aus einer Stickoxid-Erzeugungseinheit, einer Gemischbildungskammer und einer Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) besteht, und einer in einem Gasweg angeordneten kombinierten Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit aufgebaut ist und wobei der Multitron-Einheit über eine Luft-/Abgas-Zuführung und eine Kraftstoff-Zuführung Ausgangsstoffe zur Erzeugung des Ammoniaks zumindest zeitweise zuführbar sind.The The invention relates to a device for the regeneration of a particulate filter in an exhaust passage of an internal combustion engine, wherein the exhaust passage ammonia generated by a reductant generation system for the reduction of nitrogen oxides a standard gas path can be fed in front of an SCR catalytic converter, wherein the reductant generation system is a multitron unit, that of a nitrogen oxide generating unit, a mixture forming chamber and an oxidation reforming unit (cPOx), and a arranged in a gas path combined nitrogen oxide storage / ammonia generating unit is constructed and wherein the multitron unit via an air / exhaust gas supply and a fuel feeder Starting materials for generating the ammonia are at least temporarily fed.
Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur Regeneration eines Partikelfilters in einem Abgaskanal einer Brennkraftmaschine, wobei von einem Reduktionsmittel-Generierungssystem Ammoniak erzeugt und zur Reduktion von Stickoxiden über einen Standardgasweg in den Abgaskanal vor einem SCR-Katalysator zugeführt wird, wobei das Reduktionsmittel-Generierungssystem aus einer Multitron-Einheit, die aus einer Stickoxid-Erzeugungseinheit, einer Gemischbildungskammer und einer Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) besteht, und einer in einem Gasweg angeordneten kombinierten Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit aufgebaut ist und wobei der Multitron-Einheit über eine Luft-/Abgas-Zuführung und eine Kraftstoff-Zuführung Ausgangsstoffe zur Erzeugung des Ammoniaks zumindest zeitweise zugeführt wird.The The invention further relates to a method for the regeneration of a Particulate filter in an exhaust passage of an internal combustion engine, wherein produced by a reducing agent generation system ammonia and for the reduction of nitrogen oxides over a Standard gas path is supplied into the exhaust passage in front of an SCR catalyst, wherein the reductant generation system is a multitron unit, that of a nitrogen oxide generating unit, a mixture forming chamber and an oxidation reforming unit (cPOx), and a constructed in a gas path arranged combined nitrogen oxide storage / ammonia generating unit is and wherein the multitron unit via an air / exhaust gas supply and a fuel feeder Starting materials for generating the ammonia is supplied at least temporarily.
Die selektive katalytische Reduktion (SCR) kann zur Verringerung der NOx-Emission (Entstickung) von Verbrennungsmotoren, insbesondere von Dieselmotoren, mit zeitlich überwiegend magerem, d.h. sauerstoffreichem Abgas eingesetzt werden. Hierbei wird dem Abgas eine definierte Menge eines selektiv wirkenden Reduktionsmittels zugegeben. Dies kann beispielsweise in Form von Ammoniak sein, welches direkt gasförmig zudosiert wird oder auch aus einer Vorläufersubstanz in Form von Harnstoff oder aus einer Harnstoff-Wasser-Lösung (HWL) gewonnen wird.The selective catalytic reduction (SCR) can be used to reduce the NO x emission (denitrification) of internal combustion engines, in particular diesel engines, with temporally predominantly lean, ie oxygen-rich exhaust gas. In this case, a defined amount of a selectively acting reducing agent is added to the exhaust gas. This can be, for example, in the form of ammonia, which is added directly in gaseous form or is also obtained from a precursor substance in the form of urea or from a urea-water solution (HWL).
In
der
Nachteilig bei diesem Verfahren ist, dass HWL beim Betrieb der Brennkraftmaschine verbraucht wird. Dabei liegt der Verbrauch bei ca. 4% des Kraftstoffverbrauchs. Die Versorgung mit Harnstoff-Wasser-Lösung müsste entsprechend großflächig, zum Beispiel an Tankstellen, sichergestellt sein. Ein weiterer Nachteil des Verfahrens liegt in dem notwendigen Betriebstemperaturbereich. Die Hydrolysereaktion der Harnstoff-Wasser-Lösung findet quantitativ erst ab Temperaturen von 200°C. Diese Temperaturen im Abgas werden beispielsweise bei Dieselmotoren erst nach längerer Betriebsdauer erreicht. Aufgrund von Abscheidungen kann es bei Temperaturen unterhalb von 200°C zu Verstopfungen an der Dosiereinheit kommen, welche die Zufuhr der Harnstoff-Wasser-Lösung in den Abgastrakt zumindest behindern. Weiterhin kann eine Zudosierung der Harnstoff-Wasser-Lösung bei Temperaturen unter 200°C auf Grund einer Polymerisation zur Hemmung der notwendigen katalytischen Eigenschaften am Hydrolysekatalysator oder am SCR-Katalysator führen.adversely in this method is that HWL in the operation of the internal combustion engine is consumed. The consumption is about 4% of fuel consumption. The supply of urea-water solution would have correspondingly large area, for Example at gas stations, be assured. Another disadvantage of the method is in the necessary operating temperature range. The hydrolysis reaction of the urea-water solution is quantitatively first from temperatures of 200 ° C. These temperatures in the exhaust gas are, for example, in diesel engines only after a long time Operating time reached. Because of deposits, it can be at temperatures below 200 ° C come to blockages on the dosing unit, which the supply the urea-water solution in hinder the exhaust tract at least. Furthermore, a metered addition the urea-water solution at Temperatures below 200 ° C due to a polymerization to inhibit the necessary catalytic Properties on hydrolysis or SCR catalyst lead.
In
der
Ein plasmachemisches Verfahren zur Erzeugung einer wasserstoffreichen Gasmischung ist in der WO 01/14702 A1 beschrieben. Dabei wird in einem Lichtbogen eine fette Kraftstoff-Luft-Mischung, vorzugsweise unter POx-Bedingungen, behandelt.One Plasmachemisches process for producing a hydrogen-rich Gas mixture is described in WO 01/14702 A1. It will be in an arc a rich fuel-air mixture, preferably under POx conditions.
Um das Mitführen eines weiteren Betriebsstoffes zu vermeiden, wurde inzwischen in einer noch unveröffentlichten Schrift der Anmelderin ein Plasmaverfahren zur On-Board-Generierung von Reduktionsmitteln vorgeschlagen. Dabei wird der zur Reduktion der Stickoxide notwendige Ammoniak aus ungiftigen Substanzen bedarfsgerecht im Fahrzeug hergestellt und anschließend dem SCR-Prozess zugeführt. Eine bezüglich des Kraftstoffverbrauchs akzeptable Lösung bietet dabei ein diskontinuierlich betriebenes Verfahren zur Ammoniakerzeugung, wie dies ebenfalls in dieser Schrift vorgeschlagen wird. Dabei wird das Reduktionsmittel Ammoniak pulsförmig bereitgestellt. Dieses Verfahren beziehungsweise diese Vorrichtung wird im Folgenden als Reduktionsmittel-Generierungssystem bezeichnet.Around to carry with you to avoid another fuel has now been in an unpublished one Document of the applicant a plasma method for on-board generation proposed by reducing agents. This will be the reduction The nitrogen oxides required ammonia from non-toxic substances as needed produced in the vehicle and then fed to the SCR process. A in terms of the fuel consumption acceptable solution offers a discontinuous operated method for ammonia production, as well proposed in this document. In this case, the reducing agent Ammonia pulsed provided. This method or device is referred to below as the reducing agent generation system.
Insbesondere bei gewünscht inhomogen ablaufenden Gemischbildungsprozessen entstehen bei Betrieb einer Brennkraftmaschine, insbesondere bei Dieselmotoren, Partikel, welche mit dem Abgasstrom abgeführt werden. Um die Partikelemission zu begrenzen, kann im Abgaskanal der Brennkraftmaschine ein Partikelfilter vorgesehen sein, welcher die Partikel mit hohem Wirkungsgrad ausfiltern. Der Partikelfilter muss dabei in unregelmäßigen Abständen, beispielsweise in Abhängigkeit von dem Abgasgegendruck, regeneriert werden.Especially if desired inhomogeneously occurring mixture formation processes occur during operation an internal combustion engine, especially in diesel engines, particles, which dissipated with the exhaust stream become. In order to limit the particle emission, can in the exhaust duct the internal combustion engine may be provided a particulate filter, which filter out the particles with high efficiency. The particle filter must be doing this at irregular intervals, for example dependent on be regenerated from the exhaust back pressure.
Die Regeneration des Partikelfilters erfolgt durch Oxidation der angelagerten Partikel. Um eine ausreichende Oxidationsgeschwindigkeit zu erreichen, muss die Temperatur des Partikelfilters bei der Regeneration oberhalb von ca. 600°C liegen. Diese Temperatur wird ohne Zusatzmaßnahmen und je nach Einbauposition des Partikelfilters nur im oberen Mitteldruck-/Drehzahlkennfeld der Brennkraftmaschine erreicht.The Regeneration of the particulate filter takes place by oxidation of the attached Particle. To achieve a sufficient oxidation rate, the temperature of the particulate filter during regeneration must be above of about 600 ° C lie. This temperature is without additional measures and depending on the installation position the particulate filter only in the upper medium pressure / speed map reaches the internal combustion engine.
Bei niedrigeren Lastzuständen der Brennkraftmaschine kann eine notwendige Temperaturerhöhung des Partikelfilters dadurch erreicht werden, dass Kraftstoff an einem dem Partikelfilter in Strömungsrichtung des Abgases vorgeschalteten Oxidationskatalysator katalytisch umgesetzt und die dabei frei werdende Energie dem Partikelfilter zugeführt wird. Die Bereitstellung des Kraftstoffes kann dabei über eine motorische Nacheinspritzung (PoI), eine externe Kraftstoffverdampfung und anschließende Eindosierung in den Abgasvollstrom vor dem Oxidationskatalysator oder durch eine direkte Flüssigeindosierung, wie sie beispielsweise unter HCI (hydrocarbon injection) bekannt ist, erfolgen.at lower load conditions the internal combustion engine can be a necessary increase in temperature of the Particulate filter can be achieved by fuel at one the particle filter in the flow direction the catalytic converter upstream of the exhaust gas oxidation catalyst and the energy thus released is supplied to the particulate filter. The provision of the fuel can be via a motor post-injection (PoI), an external fuel evaporation and subsequent dosing in the exhaust gas full flow before the oxidation catalyst or by a direct liquid dosage, as known for example under HCI (hydrocarbon injection) is done.
Nachteilig bei diesen Verfahren zur Erhöhung der Abgastemperatur und somit der Temperatur des Partikelfilters ist, dass bei einigen Brennkraftmaschinen im unteren Lastbereich keine ausreichend hohen Temperaturen erzeugt werden können, da hier die durch eine PoI oder über die HCI bereitgestellten Kohlenwasserstoffe bei kaltem Oxidationskatalysator nur bedingt unter Abgabe von Wärmeenergie ungesetzt werden können. Zusätzlich kann unter diesen Bedingungen eine zu hohe Kraftstoff-Dosiermenge zu einer Schmierölverdünnung und zu einem Vollsaugen des Oxidationskatalysators führen. Der Kraftstoff wird nicht vollständig umgesetzt. Eine anschließende unkontrollierte Desorption beziehungsweise Verbrennung des Kraftstoffs kann zu einer Schädigung der katalytischen Komponenten des Oxidationskatalysators und zu einer erhöhten Kohlenmonoxid-Emission führen.adversely in these methods of increasing the exhaust gas temperature and thus the temperature of the particulate filter is that in some engines in the lower load range no sufficiently high temperatures can be generated because here by a PoI or over the HCI provided hydrocarbons with cold oxidation catalyst only conditionally with release of heat energy can be set. additionally can under these conditions too high a fuel dosing a lubricating oil dilution and lead to a full suction of the oxidation catalyst. The fuel will not Completely implemented. A subsequent one uncontrolled desorption or combustion of the fuel can cause damage the catalytic components of the oxidation catalyst and to an elevated one Carbon monoxide emissions to lead.
In
der Schrift
Solche die Temperatur steigernden Motorprozesseingriffe konnten sich, wie andere bekannte Verfahren, beispielsweise der Einsatz von Zusatzbrennern im Abgasvoll- oder Abgasnebenstrom oder der Einsatz von elektrischen Zusatzheizern oder eine Kraftstoffadditivierung, aus technischer, ökonomischer und/oder umwelthygienischer Sicht nicht voll etablieren, insbesondere bei Anwendung im dynamischen Betrieb der Brennkraftmaschine.Such the temperature increasing engine process interventions could, as other known methods, for example the use of auxiliary burners in Abgasvoll- or exhaust gas by-pass or the use of electrical Auxiliary heaters or a fuel additive, from technical, economical and / or environmental health, in particular when used in dynamic operation of the internal combustion engine.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung und ein Verfahren bereitzustellen, welche eine ausreichende Temperaturerhöhung des Abgases einer Brennkraftmaschine zum Start der Regeneration eines Partikelfilters auch in niedrigen Lastbereichen der Brennkraftmaschine ermöglichen.It is therefore an object of the invention, an apparatus and a method to provide a sufficient increase in temperature of the Exhaust gases of an internal combustion engine to start the regeneration of a Particle filter even in low load ranges of the internal combustion engine enable.
Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention
Vorteile der ErfindungAdvantages of the invention
Die die Vorrichtung betreffende Aufgabe der Erfindung wird gemäß den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst.The device-related object of the invention is according to the features of the claim 1 solved.
Danach weist das Reduktionsmittel-Generierungssystem ein Ventilsystem auf, über das ein in dem Reduktionsmittel-Generierungssystem erzeugtes wasserstoffreiches und/oder kohlenmonoxidreiches und/oder heißes Gasgemisch über einen Regenerationsgasweg dem Abgaskanal der Brennkraftmaschine in Strömungsrichtung vor einem Oxidationskatalysator und dem nachfolgenden Partikelfilter oder vor dem Partikelfilter zumindest zeitweise zuführbar ist.After that the reducing agent generation system has a valve system over which a hydrogen-rich generated in the reductant generation system and / or carbon monoxide rich and / or hot gas mixture over a Regeneration gas path to the exhaust passage of the internal combustion engine in the flow direction before an oxidation catalyst and the subsequent particle filter or is at least temporarily fed before the particulate filter.
Zur Erzeugung eines wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen Gasgemischs wird die Multitron-Einheit des Reduktionsmittel-Generierungssystems im Fettbetrieb betrieben, d.h., es wird Kraftstoff zum Beispiel in eine heiße Gemischbildungszone zudosiert und an der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) zu dem wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen Gasgemisch umgesetzt. Wird dieses Gasgemisch durch eine entsprechende Ventilstellung dem Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator zudosiert, so wird das Gasgemisch an dem Oxidationskatalysator zu Wasser und/oder Kohlendioxid oxidiert. Die dabei frei werdende Reaktionswärme wird über das Abgas dem Partikelfilter zugeführt. Der Partkielfilter kann so, unabhängig von den Betriebsparametern der Brennkraftmaschine, auf die für den Start der Regeneration notwendige Temperatur erwärmt werden.to Generation of a hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich Gas mixture becomes the multitron unit of the reductant generation system operated in rich mode, that is, it becomes fuel for example in a hot Mixture zone metered and at the oxidation reforming unit (cPOx) to the hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich gas mixture implemented. Is this gas mixture by a corresponding valve position dosed to the exhaust passage upstream of the oxidation catalyst, so is the gas mixture to the oxidation catalyst to water and / or carbon dioxide oxidized. The released heat of reaction is via the exhaust gas to the particulate filter fed. The Partkielfilter can do so, regardless of the operating parameters the internal combustion engine, which is necessary for the start of regeneration Temperature warmed up become.
Auch die Ausnutzung der gespeicherten Wärmeenergie des in dem Reduktionsmittel-Generierungssystem erzeugten heißen Gasgemischs kann zur Erwärmung des Partikelfilters bis zur Erreichung der Regenerationstemperatur verwendet werden. Dabei kann zum einen die zur Erzeugung des wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen Gasgemischs eingebrachte Energie eingesetzt werden. Zum anderen kann das Gasgemisch durch den Betrieb eines Startbrenners, wie er typisch in der Multitron-Einheit angeordnet ist und zum Aufheizen des Regenerationsmittel-Generierungssystems in dessen Startphase verwendet wird, aufgeheizt werden. Dabei kann das heiße Gasgemisch direkt vor dem Partikelfilter oder vor dem Oxidationskatalysator in den Abgaskanal eingeleitet werden.Also the utilization of the stored heat energy of the in the reductant generation system produced hot Gas mixture can be used for heating of the particulate filter until the regeneration temperature is reached be used. It can on the one hand for the production of the hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich gas mixture introduced energy used become. On the other hand, the gas mixture by the operation of a Start burner, as typically arranged in the Multitron unit is and for heating the regenerant generation system used in its startup phase, be heated. It can the hot Gas mixture directly in front of the particle filter or in front of the oxidation catalyst be introduced into the exhaust passage.
Wir das von einem Startbrenner des Reduktionsmittel-Generierungssystems erzeugte heiße Gasgemisch vor dem Oxidationskatalysator dem Abgaskanal der Brennkraftmaschine zugeführt, so können unverbrannte beziehungsweise teilverbrannte Kraftstoffanteile aus dem Gasgemisch an dem Oxidationskatalysator unter Abgabe von Energie umgesetzt und somit die Abgastemperatur weiter angehoben werden. Dabei kann durch einen fetten Betrieb des Startbrenners ein Gasgemisch mit einem hohen Anteil an unverbrannten beziehungsweise teilverbrannten Kraftstoffanteilen erzeugt werden.We that from a starting burner of the reductant generation system generated hot gas mixture before the oxidation catalyst the exhaust passage of the internal combustion engine supplied so can unburned or partially burned fuel components the gas mixture to the oxidation catalyst with release of energy implemented and thus the exhaust gas temperature can be further raised. In this case, by a rich operation of the starting burner, a gas mixture with a high proportion of unburned or partially burned Fuel shares are generated.
Die für eine Regeneration des Partikelfilters notwendige Temperatur von ca. 600°C kann durch die Zuführung des wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen und/oder heißen Gasgemischs auch bei sehr niedrigen Lastpunkten des Kennfeldes der Brennkraftmaschine erreicht werden. Dabei besteht im Vergleich zu einer PoI keine Gefahr der Schmierölverdünnung und des Vollsaugens des Oxidationskatalysators mit Kohlenwasserstoffen und einem unkontrollierten Abbrand mit der Gefahr der Schädigung des Oxidationskatalysators. Das wasserstoffreiche und/oder kohlenmonoxidreiche und/oder heiße Gasgemisch lässt sich somit bei niedrigeren Temperaturen des Oxidationskatalysators und somit deutlich vor einer PoI oder einer Zudosierung von Kohlenwasserstoffen einsetzen.The for one Regeneration of the particulate filter necessary temperature of about 600 ° C can through the feed the hydrogen-rich and / or carbon monoxide rich and / or hot gas mixture also at very low load points of the map of the internal combustion engine be achieved. There is no danger compared to a PoI the lubricating oil dilution and the full suction of the oxidation catalyst with hydrocarbons and an uncontrolled burning with the risk of damage to the Oxidation catalyst. The hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich and / or name is Gas mixture leaves Thus, at lower temperatures of the oxidation catalyst and thus clearly before a PoI or a dosing of hydrocarbons deploy.
Ein weitere Vorteil besteht darin, dass ein eingeleitetes Regenerationsprogramm durch einen Standgasbetrieb der Brennkraftmaschine nicht abgebrochen werden muss, sondern die notwendige Temperatur im Abgaskanal durch Zugabe des wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen und/oder heißen Gasgemischs aufrecht erhalten werden kann.One Another advantage is that an initiated regeneration program not interrupted by an idle operation of the internal combustion engine must, but the necessary temperature in the exhaust duct through Addition of the hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich and / or be called Gas mixture can be maintained.
Durch die Zugabe des wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen und/oder heißen Gasgemischs aus dem Regenerationsmittel-Generierungssystem vor dem Oxidationskatalysator wird auch der Oxidationskatalysator aufgeheizt. Dadurch kann die Kaltstartphase des Oxidationskatalysators verkürzt werden, was zu einer Verringerung der Kohlenwasserstoff-Emissionen der Brennkraftmaschine führt.By the addition of the hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich and / or hot gas mixture from the regeneration agent generation system before the oxidation catalyst the oxidation catalyst is also heated. This allows the Cold start phase of the oxidation catalyst can be shortened, resulting in a reduction the hydrocarbon emissions of the internal combustion engine leads.
Neben dem Partikelfilter wird durch die beschriebenen, von dem Betrieb der Brennkraftmaschine unabhängigen Heizmaßnahmen der SCR-Katalysator mit aufheizen und auf eine für einen maximalen Stickoxid-Umsatz notwendige Betriebstemperatur gebracht. Der Stickoxid-Schlupf kann dadurch reduziert werden.Next the particulate filter is described by the, from the operation the internal combustion engine independent heating measures the SCR catalyst with heating and one for a maximum nitrogen oxide conversion necessary operating temperature brought. The nitric oxide slip can be reduced.
Im Vergleich zu bekannten Verfahren zur Erhöhung der Abgastemperatur durch eine diskontinuierliche Additivierung mittels Oxidationsbeschleunigern ist erfindungsgemäß kein weiterer Betriebsstoff erforderlich.in the Compared to known methods for increasing the exhaust gas temperature by a discontinuous additive by means of oxidation accelerators is not another according to the invention Fuel required.
Gemäß einer bevorzugten Ausgestaltungsvariante der Erfindung ist das Ventilsystem nach der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) angeordnet und mit dem Ventilsystem ist der Gasweg für den aus der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) austretenden Gasstrom zwischen der kombinierten Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit und dem Abgaskanal umschaltbar. In einer Ammoniak-Erzeugungsphase kann so während einer Magerphase das in der Multitron-Einheit erzeugte stickstoffhaltige Gas der Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit zugeführt und dort zwischengespeichert werden. Ebenso kann das in der an die Magerphase anschließenden Fettphase hergestellte wasserstoffreiche Gas der Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit zugeführt und dort mit dem zwischengespeicherten Stickoxid zu Ammoniak umgesetzt werden, welcher dann über den Standardgasweg dem Abgaskanal der Brennkraftmaschine vor dem SCR-Katalysator zugeführt wird. In einer Partikelfilter-Regenerationsphase wird das aus der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) austretende Gas über das Ventilsystem und den Regenerationsgasweg dem Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator oder vor dem Partikelfilter zur Aufheizung des Abgases und somit des Partikelfilters zugeführt. Dabei wird die Multitron-Einheit im Fettbetrieb betrieben, es wird also an der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) ein Kraftstoff-Luft-Gemisch zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid umgesetzt. Dieser Betrieb wird so lange aufrecht gehalten, bis die gewünschte Temperatur im Abgasvollstrom an dem Partikelfilter erreicht ist. Die Ammoniak-Erzeugung ruht während dieser Phase. An dem Oxidationskatalysator reagieren der eindosierte Wasserstoff und das Kohlenmonoxid bei Temperaturen ab circa 150°C zu Wasser und Kohlendioxid und gibt dabei Wärmeenergie frei, die zu einer Abgastemperaturerhöhung und damit zur Erhöhung der Temperatur des Partikelfilters führt. Die Zuleitung von wasserstoffreichem und kohlenmonoxidreichem Gas in den Abgaskanal kann reduziert oder beendet werden, sobald die bei der Regeneration des Partikelfilters frei werdende Reaktionswärme genügt, die Regeneration aufrecht zu halten.According to a preferred embodiment variant of the invention, the valve system is arranged downstream of the oxidation reforming unit (cPOx) and with the valve system the gas path for the gas flow emerging from the oxidation reforming unit (cPOx) can be switched between the combined nitrogen oxide storage / ammonia production unit and the exhaust gas duct. In an ammonia-producing In this way, during a lean phase, the nitrogen-containing gas generated in the multitron unit can be fed to the nitrogen oxide storage / ammonia production unit and temporarily stored there. Likewise, the hydrogen-rich gas produced in the fat phase subsequent to the lean phase can be fed to the nitrogen oxide storage / ammonia production unit and converted there with the cached nitrogen oxide to ammonia, which is then fed via the standard gas path to the exhaust duct of the internal combustion engine upstream of the SCR catalytic converter. In a particulate filter regeneration phase, the gas leaving the oxidation reforming unit (cPOx) is supplied via the valve system and the regeneration gas path to the exhaust gas duct upstream of the oxidation catalytic converter or upstream of the particulate filter for heating the exhaust gas and thus of the particulate filter. The Multitron unit is operated in rich operation, so it is at the oxidation reforming unit (cPOx) implemented a fuel-air mixture to hydrogen and carbon monoxide. This operation is maintained until the desired temperature is reached in the exhaust gas full flow at the particulate filter. The ammonia production rests during this phase. At the oxidation catalyst, the metered hydrogen and the carbon monoxide react at temperatures from about 150 ° C to water and carbon dioxide, thereby releasing heat energy, which leads to an increase in exhaust gas temperature and thus to increase the temperature of the particulate filter. The supply of hydrogen-rich and carbon monoxide-rich gas into the exhaust duct can be reduced or stopped as soon as the heat of reaction released during the regeneration of the particulate filter is sufficient to maintain the regeneration.
Nach einer alternativen Ausführungsform der Erfindung kann es vorgesehen sein, dass das Ventilsystem nach der kombinierten Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit angeordnet ist und dass mit dem Ventilsystem der Gasweg für den aus der Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit austretenden Gasstrom zwischen der Einleitung in den Abgaskanal vor dem SCR-Katalysator und der Einleitung in den Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator oder vor dem Partikelfilter umschaltbar ist. Während der Ammoniak-Erzeugungsphase wird über die entsprechende Ventilstellung das Ammoniak dem SCR-Katalysator zugeführt. Während einer Partikelfilter-Regenerationsphase wird das wasserstoff- und kohlenmonoxidreiche Gasgemisch aus der Multitron-Einheit durch die nach der verlängerten Fettphase stickoxidfreie Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit geleitetet und anschließend dem Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator oder vor dem Partikelfilter zugeführt. Vorteilhaft bei dieser Ausführungsform ist, dass die Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit während der Partikelfilter-Regenerationsphase von dem warmen Gasgemisch durchströmt und somit länger auf Betriebstemperatur gehalten wird, was zu einer verlängerten Betriebsbereitschaft des Reduktionsmittel-Generierungssystems führt.To an alternative embodiment The invention may be provided that the valve system according to the combined nitrogen oxide storage / ammonia generating unit arranged is and that with the valve system the gas path for the out of the nitrogen oxide storage / ammonia production unit escaping gas flow between the introduction into the exhaust duct before the SCR catalyst and the introduction into the exhaust passage before the oxidation catalyst or is switchable before the particulate filter. During the ammonia production phase is over the corresponding valve position, the ammonia fed to the SCR catalyst. During one Particulate filter regeneration phase becomes the hydrogen and carbon monoxide rich Gas mixture from the multitron unit by the extended after Fat phase nitrogen oxide-free nitric oxide storage / ammonia production unit and then routed the exhaust passage upstream of the oxidation catalyst or upstream of the particulate filter fed. Advantageous in this embodiment is that the nitric oxide storage / ammonia generating unit during the Particle filter regeneration phase flows through the warm gas mixture and thus longer on Operating temperature is maintained, resulting in a prolonged Operational readiness of the reducing agent generation system leads.
Ist es vorgesehen, dass das Ventilsystem zwischen der Stickoxid-Erzeugungseinheit und der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) angeordnet ist und dass mit dem Ventilsystem der Gasweg für den aus der Stickoxid-Erzeugungseinheit austretenden Gasstrom zwischen der Einleitung in die Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) und der Einleitung in den Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator oder vor dem Partikelfilter umschaltbar ist, so kann während einer Partikelfilter-Regenerationsphase das aus der Stickoxid-Erzeugungseinheit austretende heiße Gas zur Aufheizung des Abgasstromes und somit des Partikelfilters verwendet werden. Dabei kann das Gas in der Multitron-Einheit durch deren regulären Betrieb oder durch einen in der Multitron-Einheit vorgesehenen Startbrenner bereitgestellt werden. Vorteilhaft bei dieser Anordnung ist, dass während der Partikelfilter-Regenerationsphase die Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) umgangen wird und damit bei der Einstellung der Brennergastemperatur keine Rücksicht auf die Temperaturbeständigkeit der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) genommen werden muss.is it provided that the valve system between the nitric oxide generating unit and the oxidation reforming unit (cPOx) is arranged and that with the valve system of the gas path for the from the nitrogen oxide generating unit leaking gas stream between the introduction into the oxidation reforming unit (cPOx) and the introduction into the exhaust port before the oxidation catalyst or before the particulate filter is switchable, so can during a Particle filter regeneration phase that from the nitrogen oxide generation unit escaping hot gas used to heat the exhaust stream and thus the particulate filter become. In this case, the gas in the Multitron unit by the regular operation or by a start burner provided in the Multitron unit to be provided. An advantage of this arrangement is that while the particulate filter regeneration phase, the oxidation reforming unit (cPOx) is bypassed and thus when setting the burner gas temperature no consideration on the temperature resistance the oxidation reforming unit (cPOx) must be taken.
Eine Erhöhung des Wasserstoffanteils bei gleichzeitiger Verminderung des Kohlenmonoxidanteils in dem dem Abgaskanal zugeführten Gas kann dadurch erreicht werden, dass in dem Gasweg nach der Oxidationsreformierungseinheit (cPOx) eine katalytische Shiftstufe und daran anschließend das Ventilsystem angeordnet ist und dass mit dem Ventilsystem der Gasweg für den aus der katalytischen Shiftstufe austretenden Gasstrom zwischen der kombinierten Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit und dem Abgaskanal umschaltbar ist. Die Erhöhung des Wasserstoffanteils erfolgt dabei durch Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasser zu Kohlendioxid und Wasserstoff an der Shiftstufe.A increase the hydrogen content while reducing the carbon monoxide content in the exhaust duct supplied Gas can be achieved by placing in the gas path after the oxidation reforming unit (cPOx) a catalytic shift stage and then the valve system is arranged and that with the valve system of the gas path for the off the catalytic shift stage exiting gas flow between the Combined nitric oxide storage / ammonia generating unit and the Exhaust gas channel is switchable. The increase of the hydrogen content takes place by reaction of carbon monoxide with water to carbon dioxide and hydrogen at the shift stage.
Ist es dabei vorgesehen, dass während einer Fett-Betriebsphase der Multitron-Einheit der Lambdawert zwischen 0,3 und 1,0, vorzugsweise zwischen 0,33 und 0,66 einstellbar ist, so kann dadurch eine Steuerung des Systems auf einen geringen Kohlenmonoxid-Schlupf erreicht und damit eine zusätzliche Kohlenmonoxid-Emission vermieden werden. Weiterhin kann dadurch eine Beeinträchtigung des DeNOx-Prozesses an dem nachfolgenden SCR-Katalysator, wie er durch Kohlenmonoxid verursacht sein kann, vermieden werden.If it is provided that the lambda value can be set between 0.3 and 1.0, preferably between 0.33 and 0.66, during a rich operating phase of the multitron unit, then this can be used to control the system for a low carbon monoxide Slip achieved and thus an additional carbon monoxide emission can be avoided. Furthermore, this can be a deterioration of the DeNO x process on the subsequent SCR catalyst, as it can be caused by carbon monoxide avoided.
Entsprechend einer besonders bevorzugten Ausgestaltungsvariante der Erfindung ist es vorgesehen, dass das Ventilsystem aus einem 3/2-Ventil oder zwei 2/2-Ventilen aufgebaut ist, wobei ein 2/2-Ventil in einem Standardgasweg und ein 2/2-Ventil in dem Regenerationsgasweg angeordnet ist. Das 3/2-Ventil bietet den Vorteil, dass das Ventilsystem mit nur einem Ventil realisiert werden kann. Ein Vorteil der Variante mit zwei 2/2-Ventilen ist, dass eine vollständige Abschaltung des Gasstromes durch das Reduktionsmittel-Generierungssystem durch Schließen der beiden 2/2-Ventile möglich ist. Dies ist ansonsten nur durch Abschalten der Gasversorgung zum Reduktionsmittel-Generierungssystem, beispielsweise direkt durch einen vorgeschalteten Verdichter, Kompressor oder ein Gebläse möglich.According to a particularly preferred embodiment variant of the invention, it is provided that the valve system is constructed from a 3/2 valve or two 2/2 valves, wherein a 2/2-valve in a standard gas path and a 2/2 valve in the regeneration gas path. The 3/2 valve offers the advantage that the valve system can be realized with only one valve. An advantage of the variant with two 2/2 valves is that a complete shutdown of the gas flow through the reducing agent generation system is possible by closing the two 2/2 valves. This is otherwise possible only by switching off the gas supply to the reducing agent generation system, for example directly by an upstream compressor, compressor or a blower.
Entsprechend einer weiteren Ausgestaltungsvariante der Erfindung kann es vorgesehen sein, dass das Ventilsystem aus zumindest zwei 2/2-Ventilen aufgebaut ist, wobei ein erstes 2/2-Ventil in dem Regenerationsgasweg und eine zweites 2/2-Ventil in Strömungsrichtung nach zumindest einer weiteren Komponente des Reduktionsmittel-Generierungssystems in dem Standardgasweg angeordnet ist.Corresponding a further embodiment variant of the invention can be provided that the valve system consists of at least two 2/2 valves with a first 2/2 valve in the regeneration gas path and a second 2/2 valve in the flow direction according to at least one further component of the reductant generation system is arranged in the standard gas path.
Dadurch, dass das Ventilsystem mit einer Steuereinheit verbunden ist und dass der Steuereinheit Signale über den Regenerationsbedarf des Partikelfilters zugeführt sind und/oder dass in der Steuereinheit Regenerationszyklen für den Partikelfilter hinterlegt sind, können bei Bedarf die jeweils notwendigen Ventilstellungen zur Regeneration des Partikelfilters vorgenommen werden.Thereby, that the valve system is connected to a control unit and that the control unit signals over the regeneration needs of the particulate filter are supplied and / or in the control unit regeneration cycles for the particulate filter are deposited If necessary, the necessary valve positions for regeneration be made of the particulate filter.
Die Vorrichtung lässt sich besonders vorteilhaft bei Dieselmotoren einsetzen, die ein Reduktionsmittel-Generierungssystem und einen Partikelfilter aufweisen.The Device leaves to use particularly advantageous in diesel engines, the one Reductant generation system and a particulate filter have.
Die das Verfahren betreffende Aufgabe der Erfindung wird gemäß den Merkmalen des Anspruches 10 gelöst.The The object of the invention relating to the method is according to the features of claim 10 solved.
Danach ist es vorgesehen, dass ein in dem Reduktionsmittel-Generierungssystem erzeugtes wasserstoffreiches und/oder kohlenmonoxidreiches und/oder heißes Gasgemisch während Ammoniak-Erzeugungsphasen über ein Ventilsystem der Stickoxid-Erzeugungseinheit oder dem Abgaskanal vor dem SCR-Katalysator zugeführt wird und dass das Gasgemisch während Partikelfilter-Regenerationsphasen über das Ventilsystem und einen Regenerationsgasweg dem Abgaskanal der Brennkraftmaschine in Strömungsrichtung vor einem Oxidationskatalysator und dem nachfolgenden Partikelfilter oder vor dem Partikelfilter zugeführt wird.After that it is envisaged that one in the reductant generation system produced rich in hydrogen and / or carbon monoxide and / or hot Gas mixture during Ammonia production phases via a valve system of the nitrogen oxide generating unit or the exhaust duct before supplied to the SCR catalyst and that the gas mixture during Particle filter regeneration phases via the valve system and a Regeneration gas path to the exhaust passage of the internal combustion engine in the flow direction before an oxidation catalyst and the subsequent particle filter or fed in front of the particle filter becomes.
Während der Ammoniak-Erzeugungsphase kann somit Ammoniak nach dem für Reduktionsmittel-Generierungssysteme bekanntem Verfahren hergestellt und dem SCR-Katalysator zugeführt werden.During the Ammonia production phase may thus be ammonia after for reducing agent generation systems manufactured known method and fed to the SCR catalyst.
Während Partikelfilter-Regenerationsphasen kann das Gasgemisch dem Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator oder vor dem Partikelfilter zugeführt werden. In beiden Fällen erfolgt eine Erwärmung des Partikelfilters durch die in dem Gasgemisch gespeicherte Wärmeenergie. Wird das Gasgemisch vor dem Oxidationskatalysator dem Abgaskanal zugeführt, so wird durch die Umsetzung des Wasserstoffs, des Kohlenmonoxids und von gegebenenfalls vorhandenen, nicht verbrannten Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxid und Wasser an dem Oxidationskatalysator Reaktionswärme freigesetzt und dem Abgasstrom zugeführt. Dadurch kann der nachfolgende Partikelfilter so weit erwärmt werden, dass eine ausreichende Oxidationsgeschwindigkeit der in dem Partikelfilter gespeicherten Partikel erreicht wird.While particulate filter regeneration phases can the gas mixture the exhaust passage upstream of the oxidation catalyst or fed in front of the particle filter become. In both cases there is a warming of the particulate filter by the heat energy stored in the gas mixture. If the gas mixture in front of the oxidation catalyst to the exhaust passage supplied this is done by the reaction of the hydrogen, the carbon monoxide and of any non-combusted hydrocarbons present to carbon dioxide and water to the oxidation catalyst released reaction heat and supplied to the exhaust stream. This allows the subsequent particle filter to be heated so far that a sufficient oxidation rate of the in the particulate filter stored particles is achieved.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung kann es vorgesehen sein, dass zusätzlich weitere Maßnahmen zur Erhöhung der Abgastemperatur durchgeführt werden und/oder dass die Zuführung des wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen und/oder heißen Gasgemischs bei Betriebszuständen der Brennkraftmaschine mit niedrigen Abgastemperaturen durchgeführt wird. Eine solche zusätzliche Maßnahme kann beispielsweise ein moderate PoI sein, die dann zugeschaltet wird, wenn durch die Zuleitung des Gasstromes aus dem Reduktionsmittel-Generierungssystems die Temperatur des Partikelfilters so hoch ist, dass die Nachteile der PoI, wie beispielsweise die Schmierölverdünnung oder erhöhte Kohlenwasserstoff-Emissionen, vermieden werden können. Die Zuführung des wasserstoffreichen und/oder kohlenmonoxidreichen und/oder heißen Gasgemischs bei Betriebszuständen der Brennkraftmaschine mit niedrigen Abgastemperaturen führt dazu, dass auch in diesen Betriebszuständen eine ausreichende Temperatur zur Partikelfilterregeneration erreicht werden kann.According to one preferred embodiment of Invention may be provided that additional measures to increase the exhaust gas temperature performed be and / or that the feeder of the hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich and / or hot gas mixture during operating states the internal combustion engine is carried out with low exhaust gas temperatures. Such an extra measure may for example be a moderate PoI, which then switched on is, if by the supply of the gas stream from the reducing agent generation system the temperature of the particulate filter is so high that the disadvantages of PoI, such as the lubricating oil dilution or increased hydrocarbon emissions avoided can be. The feeder of the hydrogen-rich and / or carbon monoxide-rich and / or hot gas mixture during operating states the engine with low exhaust gas temperatures causes that even in these operating conditions reaches a sufficient temperature for particle filter regeneration can be.
Das heiße Gasgemisch kann durch Betrieb eines Startbrenners in der Multitron-Einheit erzeugt werden. Der Startbrenner ist dabei eine ohnehin in der Multitron-Einheit vorgesehene Komponente, mit welcher beim Starten des Reduktionsmittel-Generierungssystems die Komponenten des Reduktionsmittel-Generierungssystems auf die notwendige Temperatur aufgeheizt werden. Die Ventilstellung ist während der Aufheizphase so, dass der Gasstrom entlang des Standardgasweges verläuft. Wird der heiße Gasstrom des Startbrenners über das Ventilsystem und den Regenerationsgasweg dem Abgaskanal vor dem Partikelfilter zugeführt, so kann damit der Partikelfilter auf die für die Regeneration des Partikelfilters notwendige Temperatur aufgeheizt werden. Wird der heiße Gasstrom dem Abgaskanal vor dem Oxidationskatalysator zugeführt, so kann dort durch Aufoxidation von unverbrannten oder teilverbrannten Kraftstoffanteilen und die damit freiwerdende Reaktionswärme zusätzlich Wärmeenergie an den Abgasstrom und darüber an den Partikelfilter abgegeben werden.The hot gas mixture can be generated by operating a start burner in the multitron unit. The starting burner is an already provided in the Multitron unit component with which when starting the reducing agent generation system, the components of the reducing agent generation system are heated to the required temperature. The valve position during the heating phase is such that the gas flow is along the standard gas path. If the hot gas stream of the starting burner is supplied via the valve system and the regeneration gas path to the exhaust gas channel in front of the particle filter, then the particle filter can be heated to the temperature necessary for the regeneration of the particle filter. If the hot gas stream is supplied to the exhaust gas passage in front of the oxidation catalytic converter, it can there by oxidation of unburned or partially combusted fuel components and the reaction thus released Heat in addition heat energy to the exhaust stream and be delivered to the particulate filter.
Wird der Startbrenner mit Sauerstoffüberschuss betrieben, so kann der Sauerstoffüberschuss zur Oxidation beziehungsweise Verbrennung der in dem Partikelfilter gespeicherten Partikel genutzt werden. Die Regeneration des Partikelfilters kann so auch bei völligem Stillstand der Brennkraftmaschine durchgeführt werden.Becomes the starting burner with excess oxygen operated, so the oxygen excess for oxidation or Combustion of the particles stored in the particulate filter used become. The regeneration of the particulate filter can thus also at complete standstill the internal combustion engine performed become.
Erfolgt eine erhöhte Abgasrückführung der Brennkraftmaschine, so lässt sich dadurch die von der Brennkraftmaschine emittierte Menge an Stickoxiden reduzieren. Der damit einhergehende höhere Partikelausstoß kann durch den Partikelfilter gespeichert werden. Durch die nach dem vorgeschla genen Verfahren mögliche, von den Betriebsbedingungen der Brennkraftmaschine weitestgehend unabhängige Regeneration des Partikelfilters können die Regenerationsintervalle deutlich verkürzt werden. Daher kann auch ein erhöhter Partikelausstoß der Brennkraftmaschine mit dem Partikelfilter ausgefiltert werden.He follows an increased Exhaust gas recirculation of the internal combustion engine, so lets thereby the amount emitted by the internal combustion engine Reduce nitrogen oxides. The associated higher particle emissions can through the particulate filter are stored. By the method proposed by the proposal possible, of the operating conditions of the internal combustion engine as far as possible independent regeneration of the particulate filter can the regeneration intervals are shortened significantly. Therefore, too an elevated one Particle emission of the Internal combustion engine with the particulate filter to be filtered out.
Das Verfahren lässt sich besonders vorteilhaft bei Dieselmotoren eingesetzt, die ein Reduktionsmittel-Generierungssystem und einen Partikelfilter aufweisen.The Procedure leaves used particularly advantageous in diesel engines, the one Reductant generation system and a particulate filter have.
Kurze Beschreibung der Zeichnungenshort Description of the drawings
Die Erfindung wird im Folgenden anhand der in den Figuren dargestellten Ausführungsbeispiele näher erläutert. Es zeigen:The Invention will be described below with reference to the figures shown in the figures Embodiments explained in more detail. It demonstrate:
Ausführungsformen der Erfindungembodiments the invention
Das
Abgas der Brennkraftmaschine
Das
Reduktionsmittel-Generierungssystem
Der
Multitron-Einheit
Die
Erzeugung von Ammoniak erfolgt innerhalb des Reduktionsmittel-Generierungssystems
Da
der SCR-Katalysator
In
dem dargestellten Ausführungsbeispiel weist
das Reduktionsmittel-Generierungssystem
Wird
der aus der Oxidationsreformierungseinheit
In
einer zweiten Betriebsform kann ein in der Multitron-Einheit
Sobald
der Abbrand der gespeicherten Partikel an dem Partikelfilter
Die
Aufheizung des Partikelfilters
Da
die Partikelfilterregeneration weitestgehend unabhängig von
dem Betriebszustand der Brennkraftmaschine
Im
Gegensatz zu dem in
Vorteilhaft
bei dieser Anordnung ist, dass die Stickoxid-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit
Dabei
ist im Unterschied zu der in
Während der
Ammoniak-Erzeugungsphase ist das erste 2/2-Ventil
Zur
Regeneration des Partikelfilters
In
der vorliegenden Ausführungsvariante wird
der Oxidationskatalysator
Vorteilhaft
bei der Ausführung
mit zwei 2/2-Ventilen
In
einer weiteren, nicht dargestellten Abwandlung der in
In
Abwandlung zu der in
In
der Shiftstufe erfolgt eine Erhöhung
des Wasserstoffanteils bei einer gleichzeitigen Verminderung des
Kohlenmonoxidanteils des Gasgemisches entsprechend einer Wasser-Gas-Shift
Reaktion, nach der Kohlenmonoxid und in dem Gasgemisch enthaltenes
Wasser zu Kohlendioxid und Wasserstoff umgewandelt wird. Durch den
höheren
Wasserstoffanteil kann eine höhere
Reaktionsenergie an dem Oxidationskatalysator
Durch
Variation des Lambdawertes zwischen 0,33 und 0,66 kann die Abgasnachbehandlungsanlage
Abweichend
von der in
Die
Anordnung ist insbesondere für
die Betriebsform, bei der das Gasgemisch durch den Betrieb des nicht
dargestellten, in der Stickoxid-Erzeugungseinheit
Vorteilhaft
bei dieser Ausführungsvariante ist,
dass die Oxidationsreformierungseinheit
Grundsätzlich können die
Vorrichtung und das Verfahren bei allen Kraftfahrzeugen mit Diesel- oder Magermotoren,
die mit anderen Treibstoffen betrieben werden, eingesetzt werden,
bei denen ein Reduktionsmittel-Generierungssystem
Claims (16)
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---|---|---|---|
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DE102005054129.1 | 2005-11-14 | ||
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DE102005062556.8 | 2005-12-27 | ||
DE102006018955 | 2006-04-24 | ||
DE102006018955.8 | 2006-04-24 | ||
DE102006020693 | 2006-05-04 | ||
DE102006020693.2 | 2006-05-04 | ||
DE102006021490 | 2006-05-09 | ||
DE102006021490.0 | 2006-05-09 | ||
DE102006021987.2 | 2006-05-11 | ||
DE102006021987 | 2006-05-11 | ||
DE102006022385.3 | 2006-05-12 | ||
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---|---|---|---|---|
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