DE102005046108A1 - Scintillator, useful for detecting thermal neutrons, comprises boron nitride - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft einen Szintillator.The The invention relates to a scintillator.
Szintillatoren sind Leuchtstoffe, in denen bewegte, energiereiche, geladene Teilchen (α-, β-Teilchen) oder Gammastrahlen Szintillationen, das heißt kurze Lichtblitze hervorrufen, die in einem Sekundärelektronenvervielfacher oder Photomultiplier eines Szintillationszählers einen meßbaren Sekundärelektronenstrom erzeugen. Dabei werden je nach Art der ionisierenden Strahlung anorganische oder organische feste oder flüssige Szintillatoren benutzt.scintillators are phosphors in which moving, high-energy, charged particles (α-, β-particles) or Gamma rays scintillations, that is short flashes of light, in a secondary electron multiplier or photomultiplier of a scintillation counter a measurable secondary electron current produce. In this case, depending on the type of ionizing radiation inorganic or organic solid or liquid Scintillators used.
Die Auszählung der Blitze erfolgt elektronisch. An den Szintillator ist dafür über einen Lichtleiter ein Sekundärelektronenvervielfacher (SEV; Photomultiplier) angeschlossen, an dessen Photokathode die auftreffenden Phototonen Elektronen erzeugen.The count the flashes are electronic. To the scintillator is about one Light guide a secondary electron multiplier (SEV; Photomultiplier) connected to the photocathode impinging photons generate electrons.
So erzeugt beispielsweise ein α-Teilchen von 5 MeV in einem mit Ag aktivierten ZnS-Leuchtschirm einen Lichtblitz, der an der Photokathode des SEV etwa 10000 Elektronen auslöst und nach 105-facher Verstärkung einen Ausgangsimpuls von etwa 1 V liefert. Der Vervielfacher kann in der Sekunde bis zu 108 Lichtblitze, die nur einige Nanosekunden dauern, zählen. Da die Pulshöhe von der Energie und Art des einfallenden Teilchens abhängt, lassen sich mit Hilfe von sogenannten Impuls höhenanalysatoren Zusammensetzung und Energie der Strahlung ermitteln.For example, an a-particle of 5 MeV in a ZnS phosphor screen activated with Ag generates a flash of light which triggers about 10,000 electrons at the photocathode of the SEV and provides an output pulse of about 1 V after 10 5- fold amplification. The multiplier can count up to 10 8 flashes of light every second, lasting only a few nanoseconds. Since the pulse height depends on the energy and nature of the incident particle, the composition and energy of the radiation can be determined with the help of so-called pulse height analyzers.
Thermische Neutronen werden indirekt durch Absorption über eine Kernwechselwirkung mit einem sogenannten Neutronenkonverter nachgewiesen. Dabei wird das Neutron von einem Atomkern des Neutronenkonverters eingefangen, der daraufhin spontan zerfällt, wobei ionisierende Reaktionsprodukte entstehen. Die entstehenden schnellen, elektrisch geladenen Fragmente können durch ihre ionisierende Wirkung nachgewiesen werden.thermal Neutrons become indirect through absorption via a nuclear interaction detected with a so-called neutron converter. It will the neutron is captured by an atomic nucleus of the neutron converter, which then spontaneously decays, producing ionizing reaction products. The resulting fast, electrically charged fragments can be ionized by their ionizing Effect can be detected.
Mögliche Absorber im Neutronenkonverter sind die Isotope 3He, 6Li, 10B, 235U und 157Gd, bei denen als Reaktionsprodukte Ionen der leichten Isotope 3H, 4He, 7Li, bzw. von Spaltprodukten des Urans freigesetzt werden. Dabei werden Energien im MeV-Bereich deponiert.Possible absorbers in the neutron converter are the isotopes 3 He, 6 Li, 10 B, 235 U and 157 Gd, in which the ions of the light isotopes 3 H, 4 He, 7 Li, or fission products of uranium are liberated as reaction products. This energy is deposited in the MeV range.
Indirekt verläuft der Nachweis thermischer Neutronen über die Emission von Szintillationslicht, das in 6Li- bzw. 10B-haltigen Szintillatoren durch Neutronenabsorption entsteht. Die Detektion des Lichts erfolgt dann mit Photomultipliern.Indirectly, the detection of thermal neutrons proceeds via the emission of scintillation light, which results from neutron absorption in 6 Li- or 10 B-containing scintillators. The detection of the light then takes place with photomultipliers.
Aus dem Stand der Technik ist ein Neutronendetektor mit einer 6Li-haltigen Konverterfolie zur Konvertierung von Neutronen in ionisierende Strahlung und nachgelagerter Detektion thermischer oder subthermischer Neutronen bekannt. Neutronen werden in 6LiF-Konverterfolien einer Ionisationskammer absorbiert. Die Neutronenabsorption durch das 6Li-Isotop verläuft nach der Reaktionsgleichung: 1 0n + 6 3Li → 3 1H + 4 2He + 4,78 MeV.A neutron detector with a 6 Li-containing converter film for converting neutrons into ionizing radiation and subsequent detection of thermal or subthermal neutrons is known from the prior art. Neutrons are absorbed into 6 LiF converter foils of an ionization chamber. Neutron absorption by the 6 Li isotope follows the reaction equation: 1 0 n + 6 3 Li → 3 1 H + 4 2 He + 4.78 MeV.
Das leichtere Reaktionsnukleon erhält den größeren Energieanteil von 2,73 MeV. Das schwerere Heliumisotop 2,05 MeV. Die weitaus größere Reichweite hat damit das leichtere und energiereichere 3 1H-Nukleon.The lighter reaction nucleon receives the greater energy of 2.73 MeV. The heavier helium isotope 2.05 MeV. The much longer range has thus the lighter and more energetic 3 1 H-nucleon.
Nachteilig benötigt man hierzu eine Vielzahl hintereinander angeordneter, etwa 30 μM dünner 6LiF-Konverterfolien, um thermische Neutronen effizient, das heißt mit einer Wahrscheinlichkeit von etwa 70% zu stoppen.Disadvantageously, this requires a large number of successively arranged, approximately 30 μM, 6 LiF converter films in order to stop thermal neutrons efficiently, ie with a probability of approximately 70%.
In großflächigen Szintillationsdetektoren für thermische Neutronen wird z. B. ein 6Li-Glasszintillator eingesetzt. Die Absorption der Neutronen erfolgt im Isotop 6Li. Dieses ist zu etwa 5% in Form von Li2O im Glas eingeschmolzen.In large-scale scintillation detectors for thermal neutrons z. B. a 6 Li Glasszintillator used. The absorption of the neutrons takes place in the isotope 6 Li. This is melted to about 5% in the form of Li 2 O in the glass.
Nachteilig ist die nicht ausreichende Gamma-Unempfindlichkeit des Szintillators. Die Szintillatorkosten liegen außerdem mit etwa 3000 Euro je 100 cm2 vergleichsweise hoch.A disadvantage is the insufficient gamma insensitivity of the scintillator. The scintillator costs are also comparatively high at about 3000 euros per 100 cm 2 .
Ein lichtstärkerer Szintillator für Neutronen ist 6Li158Gd11Borat. Dieses ist in dreifacher Hinsicht isotopenrein, denn es enthält das 6Li, das die Neutronen absorbiert und die nicht absorbierenden Isotope 158Gd und 11B. Für die Zwecke einer ausreichenden Transparenz wird das Boratpulver in einem Epoxyharz eingebettet, dessen Brechungsindex identisch mit dem des Borats ist. Das Harz muss deuteriert werden, um die starke inkohärente Neutronenstreuung wasserstoffhaltiger Harze zu vermeiden.A brighter neutron scintillator is 6 Li 158 Gd 11 borate. This is isotope-pure in three respects because it contains the 6 Li which absorbs the neutrons and the non-absorbing isotopes 158 Gd and 11 B. For purposes of sufficient transparency, the borate powder is embedded in an epoxy resin. whose refractive index is identical to that of the borate. The resin must be deuterated to avoid the strong incoherent neutron scattering of hydrogenated resins.
Nachteilig führt eine immer noch zu geringe Transparenz zu einer breiten Pulshöhenverteilung. Daher bleiben bei der Pulshöhendiskriminierung auch Signale unter der Schwelle, die von Neutronen generiert wurden. Das zu verwendende Gd-Isotop ist zudem teuer und nur eingeschränkt verfügbar. Eine ausreichende Homogenisierung des Borat-Polymer-Gemisches ist auf mikroskopischer Skala bisher noch nicht gelungen.adversely leads one still too low transparency to a broad pulse height distribution. Therefore, remain in the pulse height discrimination also signals below the threshold, which were generated by neutrons. The Gd isotope to be used is also expensive and only partially available. A sufficient homogenization of the borate-polymer mixture is on microscopic scale has not yet succeeded.
Ein Szintillator mit guten physikalischen Eigenschaften ist das einkristalline Lithiumjodid 6LiJ. Nachteilig gibt es allerdings weltweit nur einige wenige Einkristallscheiben von etwa 4 cm Durchmesser, die in Glas gekapselt wurden. Daher ist die Verfügbarkeit dieses Szintillators ebenfalls sehr begrenzt.A scintillator with good physical properties is the monocrystalline lithium iodide 6 LiJ. However, there are only a few single-crystal disks of about 4 cm diameter that have been encapsulated in glass. Therefore, the availability of this scintillator is also very limited.
Weiterhin sind flüssige Szintillatoren bekannt, bei denen die Neutronenabsorption in 10B erfolgt. Die flüssigen Szintillatoren sind optisch transparent, aber sehr lichtschwach und chemisch instabil. Letzteres bedeutet, dass sie in dicht verschlossenen Küvetten aufbewahrt werden müssen, welche z. B. in einer glovebox befüllt werden.Furthermore, liquid scintillators are known in which the neutron absorption takes place in 10 B. The liquid scintillators are optically transparent but very faint and chemically unstable. The latter means that they must be stored in sealed cuvettes, which z. B. be filled in a glove box.
Die Szintillationsflüssigkeit muss nachteilig wegen der starken inkohärenten Wasserstoffstreuung deuteriert vorliegen. Weiterhin ist nachteilig, dass die Signale thermischer Neutronen und die von 1 MeV-Gammaquanten vergleichbar groß sind und nur über ihre Pulsform unterscheidbar sind.The scintillation must be detrimental because of the strong incoherent hydrogen scattering present deuterated. Furthermore, it is disadvantageous that the signals thermal neutrons and those of 1 MeV gamma quanta comparable are big and only about their pulse shape are distinguishable.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Szintillator bereit zu stellen, der mit hoher Wahrscheinlichkeit thermische Neutronen absorbiert und preiswert ist.task The invention is to provide a scintillator, the with high probability absorbed thermal neutrons and is inexpensive.
Die Aufgabe wird durch einen Szintillator gemäß Hauptanspruch und durch die Verfahren gemäß Nebenansprüche gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen ergeben sich aus den darauf rückbezogenen Patentansprüchen.The The object is achieved by a scintillator according to the main claim and by Process according to the independent claims. advantageous Embodiments result from the dependent claims.
Erfindungsgemäß umfasst der Szintillator Bornitrid. Bornitrid weist vorteilhaft eine sehr hohe Absorptionswahrscheinlichkeit auf. Bereits dünne Bornitrid-Plättchen vermögen thermische Neutronen zu 70% zu absorbieren. Bornitrid ist dabei sehr preiswert im Vergleich zu anderen Neutronenszintillatoren.According to the invention the scintillator boron nitride. Boron nitride advantageously has a very high absorption probability. Already thin boron nitride platelets are capable of thermal Neutrons to absorb 70%. Boron nitride is very inexpensive compared to other neutron scintillators.
Im Bornitrid (BN) werden vorteilhaft wenigstens 1000 Photonen je Neutron generiert, so dass ein absorbiertes Neutron noch genau lokalisiert werden kann. Die Abklingzeit eines generierten Lichtblitzes ist dabei mit etwa 25 nsec kurz. Daher ist auch für schnell aufeinander folgende Pulse eine ungestörte Pulsverarbeitung möglich.in the Boron nitride (BN) will advantageously be at least 1000 photons per neutron generated so that an absorbed neutron still localized accurately can be. The cooldown of a generated flash of light is with about 25 nsec short. Therefore, also for fast consecutive Pulse an undisturbed Pulse processing possible.
Da der BN-Szintillator besonders vorteilhaft zu dünnen Schichten verarbeitet werden kann und ein Material mit niedriger Ordnungszahl ist, ist seine Gammaempfindlichkeit per se gering. Sie kann durch Pulshöhendiskriminierung weiter verringert werden.There the BN scintillator processed particularly advantageous to thin layers which is a material with a low atomic number is its gamma sensitivity per se low. It can by pulse height discrimination be further reduced.
Besonders vorteilhaft lassen sich aus Bornitrid große Detektorflächen herstellen. Dies bedeutet, dass BN für den Aufbau von großen Detektorflächen von etwa 100 bis zu 10000 cm2 geeignet ist.Particularly advantageous can be made of boron nitride large detector surfaces. This means that BN is suitable for the construction of large detector areas of about 100 to 10000 cm 2 .
Einige
physikalische Eigenschaften für
Bor und Bornitrid sind in der nachfolgenden Tabelle zusammengefasst. 
In einer Ausgestaltung der Erfindung weist das Bornitrid eine Dichte von wenigstens 2,1 g·cm–3 auf. Das BN liegt hierzu besonders vorteilhaft in gesinterter Form als sogenannter high density BN-(HDBN-)Szintillator vor.In one embodiment of the invention, the boron nitride has a density of at least 2.1 g · cm -3 . For this purpose, the BN is particularly advantageously present in sintered form as a so-called high-density BN (HDBN) scintillator.
Mit HDBN wurden hervorragende Szintillationsergebnisse erzielt. Dieses Material ist besonders vorteilhaft ebenfalls sehr gut bearbeitbar und verformbar. So kann es bis auf etwa 50 μm gedünnt werden. Ganz besonders vorteilhaft liegt HDBN dann hinreichend transparent für Streuexperimente vor.With HDBN scores were excellent. This Material is particularly advantageous also very easy to work and deformable. So it can be thinned to about 50 microns. Most notably Advantageously, HDBN is then sufficiently transparent for scattering experiments in front.
In einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung ist der Szintillator zusätzlich mit dem Isotop 10B angereichert.In a further embodiment of the invention, the scintillator is additionally enriched with the isotope 10 B.
Durch diese Maßnahme wird vorteilhaft bewirkt, dass bereits besonders dünne Schichten thermische Neutronen mit noch höherer Wahrscheinlichkeit absorbieren.By This measure is advantageously causes already very thin layers thermal neutrons with even higher Absorb probability.
Ein Verfahren zur Herstellung sieht vor, das (HD-)BN bei etwa 500°C eine Stunde lang zu glühen.One Method of preparation provides, the (HD) BN at about 500 ° C for one hour long to glow.
Dadurch wird besonders vorteilhaft bewirkt, dass das durch Tageslicht erzeugte Nachleuchten des Bornitrids erlischt. Es ist denkbar, dieses Herstellungsverfahren auch für andere Szintillatoren zu nutzen, um deren Nachglühen zu unterbinden.Thereby is particularly advantageous causes that generated by daylight Afterglow of the boron nitride extinguishes. It is conceivable this manufacturing process also for use other scintillators to stop their afterglow.
Im Weiteren wird die Erfindung an Hand von Ausführungsbeispielen näher beschrieben.in the Furthermore, the invention will be described with reference to exemplary embodiments.
Im Rasterelektronenmikroskop wurde spektral die Elektronenlumineszensstrahlung von nicht angereichertem HDBN und zum Vergleich die des optimierten Li-Glas-Szintillators gemessen. Bei der oberflächennahen Anregung mit 8 keV Elektronen zeigten beide Proben eine gleich starke Lichtemission mit einer spektralen Verteilung, deren Schwerpunkt bei 400 nm liegt. Die Spektralverteilung des HDNB ist dabei doppelt so breit.in the Scanning electron microscope was spectrally the electron luminescence radiation of non-enriched HDBN and for comparison those of the optimized one Li-glass scintillator measured. In the near-surface Excitation with 8 keV electrons showed both samples to be equally strong Light emission with a spectral distribution whose center of gravity at 400 nm. The spectral distribution of the HDNB is doubled so wide.
Eine Bestrahlung mit 5 MeV Alphateilchen, aus einer radioaktiven 241Am-Quelle in Front eines Photomultipliers, womit am besten der Neutronennachweis simuliert wird, ergab, dass eine oberflächennahe Anregung Licht generiert, das im HDBN etwa halb so groß ist, wie das im 6Li-Glas. Es ist zu erwarten, dass nach einer Optimierung der Szintillatoreigenschaften, insbesondere im HDBN die Lichtausbeuten noch besser werden.Irradiation with 5 MeV alpha particles from a 241 Am radioactive source in the front of a photomultiplier, which is the best way to simulate neutron detection, revealed that near-surface excitation generates light that is about half that of HDBN in the 6 Li -Glass. It is to be expected that after optimization of the scintillator properties, in particular in the HDBN, the luminous efficiencies will become even better.
HDBN zeigt ein intensives Nachleuchten, wenn es dem Tageslicht ausgesetzt war. Nach Glühen im Dunkeln bei 500°C für etwa 1 Stunde erlischt jedoch das Nachleuchten des HDBN. Durch diese Maßnahme werden vorteilhaft also Nachleuchteffekte des Bornitrids unterbunden.HDBN shows intense afterglow when exposed to daylight was. After annealing in the dark at 500 ° C for about 1 hour but extinguished the afterglow of the HDBN. Through this Measure advantageous so after-effects of boron nitride prevented.
In einem weiteren Experiment mit Anregung des HDBN mit frequenzverdoppeltem Laserlicht von 5,1 eV bzw. 240 nm und einer Leistung von 17 mW konnte gezeigt werden, dass HDBN um Größenordnungen intensiver leuchtet, als loses BN-Pulver oder anders gesintertes BN. Das HDBN leuchtet dabei ähnlich stark wie 6Li-Glas oder Quarz-Glas.In another experiment with excitation of the HDBN with frequency doubled laser light of 5.1 eV and 240 nm and a power of 17 mW it could be shown that HDBN shines by orders of magnitude more intense than loose BN powder or otherwise sintered BN. The HDBN shines similarly strong as 6 Li-glass or quartz glass.
Eine hervorragende Eigenschaft des BN-Szintillators ist seine effiziente Neutronenabsorption. Für HDBN, das aus angereichertem 10B besteht, welches zu 20% in natürlichem Bor vorkommt, beträgt die 1/e-Dicke nur etwa 50 μm. Die Reichweiten der beiden Reaktionspartner betragen 3,9 μm bzw. 2,15 μm, s. Tab. 1.An excellent feature of the BN scintillator is its efficient neutron absorption. For HDBN consisting of enriched 10 B, which occurs at 20% in natural boron, the 1 / e thickness is only about 50 μm. The ranges of the two reactants are 3.9 microns and 2.15 microns, s. Tab. 1.
Das entstehende Szintillationslicht hat eine Quantenenergie von ~3 eV und ist damit kleiner als die Bandlücke. Dies bedingt, dass Licht von reinem BN nicht absorbiert wird, sondern höchstens an den gesinterten Bornitrid-Kristalliten gestreut wird.The resulting scintillation light has a quantum energy of ~ 3 eV and is thus smaller than the band gap. This requires that light is not absorbed by pure BN, but at most to the sintered Boron nitride crystallites is scattered.
BN ist aufgrund der genannten Eigenschaften zum Nachweis thermischer Neutronen hervorragend verwendbar.BN is due to the properties mentioned for detecting thermal Neutrons excellent usable.
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|---|---|---|---|---|
| EP2256177A1 (en) * | 2008-03-24 | 2010-12-01 | Tokuyama Corporation | Scintillator for neutron detection and neutron detector |
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| EP2256177A1 (en) * | 2008-03-24 | 2010-12-01 | Tokuyama Corporation | Scintillator for neutron detection and neutron detector |
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