DE102005016792B4 - Simplified procedure for Sr90 activity determination - Google Patents

Simplified procedure for Sr90 activity determination Download PDF

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Abstract

Vereinfachtes Verfahren zur SR90-Aktivitätsbestimmung mit folgenden Verfahrensschritten:
– Rohes Probenmaterial trocknen und mahlen (Korngröße: < 0,2 mm)
– Gammaspektrometrische Messung des Probenmaterials zur Bestimmung der spezifischen Aktvität aβ/γ(Ni) in Bq/g der Beta/Gamma-Strahler
– Einmalige Bestimmung der Messempfindlichkeiten ε(Ni) für das Nuklidgemisch Sr90/Y90 sowie für die übrigen Beta-Strahler
– Zur Beta-Zählratenmessung Probenmaterial mit einer der Kalibrierungsmessung identischen Massenbelegung von max. 40 mg/cm2 und der Masse M gleichmäßig auf Messfläche FD verteilen
– An der Masse M auf der Messfläche FD die Gesamt-Beta-Zählrate nn /IPS/ messen
– Umrechnung der gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Aktivitäten aβ/γ(Ni) in Beta-Zählraten nβ/γ(Ni) gemäß nβ/γ(Ni) = ε(Ni)·aβ/γ(Ni)·M
– Durch Bilden der Differenz aus der Beta-Gesamtzählrate nn und der Summe der Beta-Zählraten der Beta/Gamma-Strahler Σnβ/γ(Ni) ergibt sich der Beitrag der Beta-Zählrate n(Sr90/Y90) von Sr90/Y90
– Bestimmung der spezifischen Sr90-Aktivität a(Sr90) in /Bq/g/ gemäß n(Sr90/Y90) / ε(Sr90/Y90)·M·2 = a(Sr90)
Simplified procedure for SR90 activity determination with the following process steps:
- Dry and grind raw sample material (particle size: <0.2 mm)
- Gammaspektrometrische measurement of the sample material to determine the specific activity a β / γ (N i ) in Bq / g of the beta / gamma emitters
- Unique determination of the measurement sensitivities ε (N i ) for the nuclide mixture Sr90 / Y90 and for the other beta emitters
- For beta count rate measurement Sample material with a mass assignment of max. 40 mg / cm 2 and the mass M evenly distributed on measuring surface F D
- Measure the total beta count rate n n / IPS / at the mass M on the measuring surface F D
- Conversion of gamma-spectrometrically measured specific activities a β / γ (N i ) in beta count rates n β / γ (N i ) according to n β / γ (N i ) = ε (N i ) · a β / γ (N i ) · M
By taking the difference from the total beta count n n and the sum of the beta count rates of the beta / gamma emitters Σn β / γ (N i ), the contribution of the beta count rate n (Sr90 / Y90) to Sr90 is given. Y90
Determination of Sr90 specific activity a (Sr90) in / Bq / g / according to n (Sr90 / Y90) / ε (Sr90 / Y90) * M * 2 = a (Sr90)

Description

Die Erfindung betrifft ein vereinfachtes Verfahren zur Sr90-Aktivitätsbestimmung.The The invention relates to a simplified method for Sr90 activity determination.

Die Aktivitätsbestimmung des reinen Betastrahlers Sr90 in Proben der Umwelt oder aus dem kerntechnischen Bereich ist wegen der Vielzahl damit verbundener chemischer Operationen aufwendig und schwierig. Die Auswertung nur einer Probe dauert mindestens eine Woche und erfordert profunde Kenntnisse der Chemie. Entsprechend hoch ist der Preis, der bei einer einfachen Erdprobenmessung bereits bei ca. 1000,00 Euro liegt. Der ökonomische Zwang kann aber schnell zu einer zu geringen Probendichte führen mit der Folge einer statistisch unzureichenden Beschreibung der radiologischen Situation.The activity determination of pure beta emitter Sr90 in samples of environment or from nuclear is due to the variety associated with it chemical operations consuming and difficult. The evaluation only a rehearsal lasts at least a week and requires profound ones Knowledge of chemistry. The price is accordingly high A simple soil sampling is already at about 1000.00 Euro. The economic one But coercion can quickly lead to too low a sample density the result of a statistically insufficient description of the radiological Situation.

Aufgabe der Erfindung ist es nun, ein einfacheres Verfahren wie das des Patentanspruchs zu haben, mit dem schnell und preiswert und ohne die bisherigen Nachteile für die statistische Sicherheit eine genügend große Zahl von Proben gemessen werden kann.task The invention is now a simpler method such as that of To have patent claim, with the fast and inexpensive and without the previous disadvantages for The statistical safety measures a sufficiently large number of samples can be.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass für die Sr90-Aktivitätsbestimmung das Probenmaterial nicht chemisch aufbereitet wird; statt der chemischen Abtrennung von Strontium zur Betazählratenmessung wird der Betazählratenbeitrag der anderen Betastrahler nach einer mechanischen Probenbehandlung rein messtechnisch durch Kombination einer Betazählratenmessung und einer gammaspektrometrischen Messung erfasst. Hierzu wird das Probenmaterial durch Mahlen in eine Messform (gleichmäßiger Auftrag als körniges Pulver auf Messfläche) gebracht, in der unabhängig von den chemischen und physikalischen Eigenschaften des Probenmaterials die Aktivität jedes isoliert vorliegenden Betastrahlers Ni durch eine Betazählratenmessung bestimmt werden kann. In dieser Messform wird durch eine einmalige Kalibrierung die Messempfindlichkeit ε(Ni) der Betazählratenmessung für alle Betastrahler Ni bestimmt. Mit Kenntnis der Messempfindlichkeiten ε(Ni) und der gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Aktivität aβ/γ(Ni) der Betastrahler, die auch Gammastrahler sind, kann an jedem beliebigen Probenmaterial der Betazählratenanteil Σnβ/γ(Ni) der Beta/Gamma-Strahler berechnet werden. Die Diffe renz zwischen der gemessenen Gesamtbetazählrate nn und der Summe der berechneten Betazählraten Σnβ/γ(Ni) ist dann der Beitrag von dem Nuklidgemisch Sr90/Y90 an der Gesamtbetazählrate.This object is achieved in that the sample material is not chemically processed for Sr90 activity determination; Instead of the chemical separation of strontium for beta count rate measurement, the beta count rate contribution of the other beta emitters after a mechanical sample treatment is measured purely by measurement by combining a beta counter rate measurement and a gamma spectrometric measurement. For this purpose, the sample material is brought by grinding into a measuring form (uniform application as a granular powder on measuring surface), in which regardless of the chemical and physical properties of the sample material, the activity of each isolated beta-emitter Ni can be determined by Betazählratenmessung. In this measurement form, the measurement sensitivity ε (N i ) of the beta count rate measurement for all beta emitters N i is determined by a one-time calibration. With knowledge of the measurement sensitivities ε (N i ) and the gamma-spectrally measured specific activity a β / γ (N i ) of the beta emitters, which are also gamma emitters, the beta count rate component Σn β / γ (N i ) of the beta / gamma can be determined on any sample material Emitters are calculated. The difference between the measured total beta count rate n n and the sum of the calculated beta count rates Σn β / γ (N i ) is then the contribution of the nuclide mix Sr90 / Y90 to the total beta count rate.

In den folgenden Ausführungen wird die Erfindung näher erläutert.In the following versions the invention will be closer explained.

2 Messverfahren des Patentanspruchs2 measuring method of the claim

2.1 Grundsätzliches2.1 Fundamentals

Voraussetzung für das neue Sr90-Messvefahren ist die Fähigkeit, mit einem Beta zählratenmessgerät die Aktivität jedes Betastrahlers bestimmen zu können. Hierzu müssen das Ansprechvermögen des Detektors εD(Ni) für die Betastrahlung des Nuklids Ni sowie der Wirkungsgrad der Strahlungsquelle εS(Ni), der durch die Selbstabsorption der Betastrahlung des Nuklids Ni in der Probe vorgegeben wird, bekannt sein. Es gilt der Zusammenhang A(Ni) = (nb – n0)/εD(Ni)·εS(Ni) = nn/ε(Ni),in dem

nb
die Bruttozählrate in /IPS/,
n0
die Nulleffektrate in /IPS/,
nn
die Nettozählrate in /IPS/,
εD(Ni)·εS(Ni) = ε(Ni)
die Messempfindlichkeit der Probenmessung und
A(Ni)
die Probenaktivität des Nuklids Ni in /Bq/
sind.The prerequisite for the new Sr90 measurement process is the ability to determine the activity of each beta emitter with a beta counting meter. For this, the response of the detector ε D (N i ) for the beta radiation of the nuclide N i and the efficiency of the radiation source ε S (N i ), which is predetermined by the self-absorption of the beta radiation of the nuclide N i in the sample, must be known. The context applies AT i ) = (n b - n 0 ) / Ε D (N i ) · Ε S (N i ) = n n / Ε (N i ) by doing
n b
the gross count in / IPS /,
n 0
the zero effects in / IPS /,
n
the net count in / IPS /,
ε D (N i ) ε S (N i ) = ε (N i )
the measuring sensitivity of the sample measurement and
A (N i )
the sample activity of the nuclide N i in / Bq /
are.

Das Ansprechvermögen εD(Ni) lässt sich mit geeigneten Kalibrierpräparaten sehr präzise ermitteln, nicht aber so einfach der Wirkungsgrad εS(Ni), der sehr empfindlich von der Probendichte und der Probenmasse abhängt und daher stets konservativ angesetzt werden muss. Gelingt es aber, Proben jeder Art so zu präparieren, dass εS(Ni) und damit ε(Ni) zuverlässig ein und denselben charakteristischen Wert annimmt, also unabhängig vom Probenmaterial wird, so kann die Aktivität A(Ni) des Nuklids Ni in beliebigen Proben aus der Betazählratenmessung bestimmt werden. Eine solche Probeneigenschaft kann vor folgendem theoretischen Hintergrund erstellt werden: die Schwächung der Betastrahlung eines Nuklids Ni ist eine Funktion der max. Energie der Betastrahlung Emax(Ni) und der Abschirmdicke d/cm/ des Materials mit der Dichte ρ/g/cm3/. Die Messempfindlichkeit der Betamessung ε(Ni), die ein Maß für die Schwächung der Betastrahlung ist, kann daher als Funktion dieser beiden Größen geschrieben werden: ε(Ni) = μi·Emax(Ni)·ρ·d,wobei μi ein für jedes Nuklid Ni charakteristischer Proportionalitätsfaktor ist. Neben Emax(Ni) bestimmen die Schwächung der Betastrahlung also nicht allein die Materialart, sondern vielmehr das Produkt ρ·d = fm (fm: Abschirmflächengewicht in g/cm2). Bei gleichem Abschirmflächengewicht fm ist ε(Ni) daher unabhängig von der Art des Probenmaterials.The response ε D (N i ) can be determined very precisely with suitable calibration preparations, but not so simply the efficiency ε S (N i ), which depends very sensitively on the sample density and the sample mass and therefore must always be applied conservatively. If, however, it is possible to prepare samples of each type such that ε S (N i ) and thus ε (N i ) reliably assume one and the same characteristic value, ie become independent of the sample material, then the activity A (N i ) of the nuclide can N i in any samples from Betazählratenmessung be determined. Such a sample property may have the following theoretical Hin The attenuation of the beta radiation of a nuclide N i is a function of the max. Energy of the beta radiation E max (N i ) and the shielding thickness d / cm / of the material with the density ρ / g / cm 3 /. The measuring sensitivity of the beta measurement ε (N i ), which is a measure of the attenuation of the beta radiation, can therefore be written as a function of these two variables: ε (N i ) = μ i · e Max (N i ) · Ρ · d, where μ i is a proportionality factor characteristic of each nuclide N i . In addition to E max (N i ), the attenuation of the beta radiation thus not only determines the type of material, but rather the product ρ · d = f m (f m : shielding area weight in g / cm 2 ). With the same screening surface weight f m , ε (N i ) is therefore independent of the type of sample material.

Der zentrale Punkt des Patentanspruchs besteht nun darin, die Messempfindlichkeit ε(Ni) bei einem bestimmten Abschirmflächengewicht für jedes Nuklid Ni zu ermitteln. Dies kann durch eine Messung der Betazählrate einer Probe erfolgen, der eine Kalibrierflüssigkeit mit bekannter Aktivität zugeführt wurde. Liegt eine solche Kalibrierflüssigkeit nicht vor, so muss ε(Ni) berechnet werden.The central point of the patent claim is now to determine the measuring sensitivity ε (N i ) for a given screening surface weight for each nuclide N i . This can be done by measuring the beta count rate of a sample to which a calibration fluid of known activity has been added. If such a calibration liquid is not available, then ε (N i ) must be calculated.

2.2 Kalibrierung der Messvorgänge2.2 Calibration of the measuring procedures

2.2.1 Kalibrierung der Betastrahlungsmessung2.2.1 Calibration of the beta radiation measurement

Für jeden Betastrahler Ni, dessen Aktivität anhand seiner Gammastrahlung bestimmt wurde, ist die Messempfindlichkeit des Zählrohres für die Betastrahlung ε(Ni) in Einheiten von IPS/Bq durch Kalibriermessungen festzulegen. Die Messempfindlichkeiten ε(Ni) für die künstlichen Nuklide lassen sich durch Kalibrierproben bestimmen, die mit Lösungen der zu erwartenden Nuklide Ni genau definierter Aktivität kontaminiert sind. Die Kalibrierproben müssen den zu messenden Proben in ihrem Selbstabsorptionsverhalten exakt entsprechen. Die die Probeneigenschaften in Hinsicht auf die Schwächung der Betastrahlung bestimmenden Parameter, Abschirmwirkungsfläche fm/g/cm2/und die Korngröße, müssen identisch sein. Für eine feste gemahlene Probe mit einer Probenmasse von 10 g (fm = 33 mg/cm2) und eine Korngröße < 0,2 mm wurden die in Tabelle 1a aufgeführten Messempfindlichkeiten ε(Ni) zur Bestimmung der Betazählraten durch Messung (von Sr90/Y90 und Cs137) bzw. durch Rechnung (natürliche Aktivitäten) ermittelt.For each beta emitter N i whose activity has been determined on the basis of its gamma radiation, the measurement sensitivity of the counter tube for the beta radiation ε (N i ) in units of IPS / Bq is to be determined by calibration measurements. The measurement sensitivities ε (N i ) for the artificial nuclides can be determined by calibration samples which are contaminated with solutions of the expected nuclides N i of precisely defined activity. The calibration samples must exactly match the samples to be measured in their self-absorption behavior. The parameters determining the sample properties with regard to the attenuation of the beta radiation, the shielding effect area f m / g / cm 2 / and the grain size, must be identical. For a solid ground sample with a sample mass of 10 g (f m = 33 mg / cm 2 ) and a grain size <0.2 mm, the measurement sensitivities ε (N i ) listed in Table 1a were used to determine the beta count rates by measurement (of Sr90 / Y90 and Cs137) or by calculation (natural activities).

Für die Betastrahler der Uran- und Thorium-Familie sind die Messempfindlichkeiten durch Vergleich der Betaenergien mit bekannten Messempfindlichkeiten künstlicher Nuklide abzuschätzen. Der Fehler dieser Abschätzung ist sehr gering, da die durch die Uran- und Thorium-Tochter erzeugten Betazählraten sehr gut anhand von nicht mit künstlichen Nukliden kontaminierten Umweltproben überprüft werden können (siehe Tabelle 1b). Tabelle 1a: Messempfindlichkeiten ε(Ni) künstlicher und natürlicher Nuklide bei der Messung der Betazählrate von festen Proben künstliche Nuklide* natürliche Nuklide** natürliche Nuklide** ε(Sr90/Y90) = 0,28 IPS/Bq ε(K40) = 0,405 IPS/Bq ε(Bi 214) = 0,32 IPS/Bq ε(Cs 137) = 0,20 IPS/Bq ε(TI 208) = 0,45 IPS/Bq ε(Pb 214) = 0,38 IPS/Bq ε(Bi 210) = 0,44 IPS/Bq ε(Ac 228) = 0,36 IPS/Bq ε(Bi 212) = 0,25 IPS/Bq ε(Pa 234m) = 0,46 IPS/Bq ε(Pb 212) = 0,25 IPS/Bq ε(Th 234) = 0,04 IPS/Bq

  • * durch Kalibrierpräparate ermittelte Messempfindlichkeiten
  • ** theoretisch ermittelte und anhand von Umweltproben überprüfte Messempfindlichkeiten: siehe Tabelle 1b
Tabelle 1b: Vergleich berechneter und gemessener Betazählraten an 10-g-Proben, die frei von künstlichen Aktivitäten sind gemessene Netto-Betazählrate IPS berechnete Netto-Betazählrate* IPS Zählratendifferenz ΔZ IPS S04-676: Erdprobe 2,829 2,873 –0,044 S04-858: Bauschutt 0,775 0,792 –0,017 S04-982: Bauschutt 0,942 0,946 –0,004 S04-983: Erde-Kiesel 1,556 1,546 +0,010 S04-985: Erdprobe 2,955 2,912 +0,043 S04-986: Erdprobe 2,788 2,819 –0,031 S04-1027: Molekularsieb 0,493 0,497 –0,004
  • * aus den gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Nuklidaktivitäten und ihren Beta-Messempfindlichkeiten ε(Ni) nach Tabelle 1a berechnet
For the beta emitters of the uranium and thorium family, the measurement sensitivities are to be estimated by comparing the beta energies with known measuring sensitivities of artificial nuclides. The error of this estimation is very small, since the beta count rates generated by the uranium and thorium daughter can be very well checked against environmental samples not contaminated with artificial nuclides (see Table 1b). Table 1a: Measurement sensitivities ε (N i ) of artificial and natural nuclides in the measurement of the beta count rate of solid samples artificial nuclides * natural nuclides ** natural nuclides ** ε (Sr90 / Y90) = 0.28 IPS / Bq ε (K40) = 0.405 IPS / Bq ε (Bi 214) = 0.32 IPS / Bq ε (Cs 137) = 0.20 IPS / Bq ε (TI 208) = 0.45 IPS / Bq ε (Pb 214) = 0.38 IPS / Bq ε (Bi 210) = 0.44 IPS / Bq ε (Ac 228) = 0.36 IPS / Bq ε (Bi 212) = 0.25 IPS / Bq ε (Pa 234m) = 0.46 IPS / Bq ε (Pb 212) = 0.25 IPS / Bq ε (Th 234) = 0.04 IPS / Bq
  • * Measurement sensitivities determined by calibration preparations
  • ** Theoretically determined and verified environmental sensitivities: see Table 1b
Table 1b: Comparison of calculated and measured beta count rates on 10 g samples free of artificial activities measured net beta count IPS calculated net beta count * IPS Counting rate difference ΔZ IPS S04-676: Earth sample 2,829 2,873 -0.044 S04-858: rubble 0.775 0,792 -0.017 S04-982: rubble 0.942 0.946 -0,004 S04-983: Earth pebbles 1,556 1.546 +0.010 S04-985: Earth sample 2,955 2,912 +0.043 S04-986: Earth sample 2,788 2,819 -0.031 S04-1027: molecular sieve 0.493 0,497 -0,004
  • * calculated from the gammaspektrometrisch measured specific nuclide activities and their beta-sensitivity ε (N i ) according to Table 1a

2.2.2 Kalibrierung der gammaspektrometrischen Messung2.2.2 Calibration of gamma-spectrometric Measurement

Die Kalibrierung der gammaspektrometrischen Messung ist ein standardisierter Vorgang der nuklearen Messtechnik, der daher hier nicht weiter erklärt wird.The Calibration of the gamma spectrometric measurement is a standardized one Nuclear measurement process, which is therefore not explained here.

2.3 Probenaufbereitung2.3 Sample preparation

2.3.1 Probenaufbereitung fester Proben2.3.1 Sample preparation of solid samples

Das Rohmaterial der zu messenden Probe (Probenmasse: mindestens 10 g) ist zu trocknen und unmittelbar danach auf eine Korngröße < 0,2 mm zu mahlen und zu homogenisieren. Weiche Materialien, wie Gummi, PVC oder sonstige organische Proben, die sich nicht bei Zimmertemperatur mahlen lassen, werden für den Mahlvorgang auf die Temperatur von flüssigem Stickstoff herabgekühlt. An Metallen, die grundsätzlich nicht gemahlen werden, erfolgt die Probenahme durch Fräsen oder Schleifen.The Raw material of the sample to be measured (sample mass: at least 10 g) is to be dried and then ground immediately to a particle size <0.2 mm and to homogenize. Soft materials, such as rubber, PVC or other organic samples that can not be ground at room temperature, be for the grinding process cooled down to the temperature of liquid nitrogen. At Metals that are not be ground, the sampling is done by milling or grinding.

Die Probe muss nach der Probenaufbereitung einen Zustand erreicht haben, bei dem sichergestellt ist, dass die zugrunde gelegten Messempfindlichkeiten für die gammaspektrometrische Messung und die Betazählratenmessung identisch mit den entsprechenden Messempfindlichkeiten der Kalibrierung dieser beiden Messvorgänge sind. Als am besten reproduzierbar in dieser Hinsicht hat sich erwiesen, wenn für die gammaspektrometrische Messung eine Probenmenge von ca. 1 Liter und für die Betazählratenmessung eine Probenmenge von 10 g, die gleichmäßig auf einer ca. 300 cm2 großen Messfläche verteilt wird (Abschirmwirkungsfläche fm = 33 mg/cm2), angesetzt werden.After sample conditioning, the sample must have reached a state that ensures that the gamma spectrometric and gage rate measurements used are the same as those used to calibrate these two gauges. As best reproducible in this regard, it has been found that for the gamma spectrometric measurement, a sample amount of about 1 liter and for Betazählratenmessung a sample amount of 10 g, which is evenly distributed over a measuring area of about 300 cm 2 (shielding effect surface f m = 33 mg / cm 2 ).

2.3.2 Probenaufbereitung flüssiger Proben2.3.2 Sample preparation of liquid samples

Das Probenmaterial wird eingedampft. Die Probenmenge ist beliebig. In Abhängigkeit vom Feststoffgehalt des Rohmaterials liegt die Probe nach dem Eindampfvorgang entweder in messbereiter Form vor oder sie muss bei großem Feststoffgehalt entsprechend Kap. 2.3.1 noch weiter behandelt werden.The Sample material is evaporated. The sample quantity is arbitrary. In dependence From the solids content of the raw material, the sample is after the evaporation process either in measurable form or it must be at high solids content according to chap. 2.3.1 will be further discussed.

2.4 Messung und Auswertung2.4 Measurement and evaluation

2.4.1 Gammaspektrometrische Messung2.4.1 Gamma spectrometric measurement

An der Probe wird gammaspektrometrisch die Aktivität aller nachweisbaren Gammastrahler einschließlich von K 40 sowie der Gammastrahler aus der Thorium- und Uran-Familie gemessen.At the gamma-spectrometrically the sample becomes the activity of all detectable gamma emitters including from K 40 as well as the gamma emitters from the thorium and uranium family measured.

2.4.2 Betastrahlungsmessung2.4.2 Beta radiation measurement

Mit einem Zählrohr wird bei festen Proben an einer Teilprobe von 10 g aus der präparierten Gesamtprobe die Bruttozählrate der Betastrahlung nb sowie die Nulleffektrate n0 bestimmt.With a counter tube the gross count rate of the beta radiation n b as well as the zero n 0 is determined for solid samples on a partial sample of 10 g from the prepared total sample.

Bei flüssigen Proben erfolgt diese Messung am Rückstand der eingedampften Probe.at liquid Samples, this measurement is carried out on the residue of the evaporated sample.

2.5 Auswertung2.5 Evaluation

Die gemessene Zählrate nb der Teilprobe in IPS setzt sich aus den Zählraten der verschiedenen Betastrahler zusammen: nb = n(Sr/Y90) + n0 + n(N1) + n(N2) + n(N3) + ... (1) The measured count rate n b of the subsample in IPS is composed of the count rates of the different beta emitters: n b = n (Sr / Y90) + n 0 + n (N 1 ) + n (N 2 ) + n (N 3 ) + ... (1)

In dieser Gleichung sind n(Sr90/Y90) die von Sr90/Y90 erzeugte Zählrate in /IPS/, n0 die Nulleffektrate und n(N1), n(N2), n(N3) ... die Betazählraten in /IPS/ der Beta/Gammastrahler N1, N2, N3 ....In this equation, n (Sr90 / Y90) are the count rate produced by Sr90 / Y90 in / IPS /, n 0 is the zero effect rate and n (N 1), n (N 2), n (N 3) ... the Betazählraten in / IPS / the beta / gamma emitter N 1 , N 2 , N 3 ....

Die Betazählraten der Beta/Gammastrahler, bezogen auf die bei der Betamessung eingesetzte Teilprobenmasse m, lassen sich aus den ermittelten Messempfindlichkeiten ε(Ni) – siehe Tabelle 1a – und der unter 2.4.1 durchgeführten Bestimmung der spezifischen Beta/Gammastrahler-Aktivität a(Ni) in Bq/g wie folgt berechnen: n(Ni) = ε(Ni)·a(Ni)·m/IPS/, (2) The beta count rates of the beta / gamma emitters, based on the partial sample mass m used in the beta measurement, can be calculated from the determined measurement sensitivities ε (N i ) - see Table 1a - and the determination of the specific beta / gamma emitter activity a (2.4.1). N i ) in Bq / g as follows: n (N i ) = ε (N i )·at i ) · M / IPS /, (2)

Die von Sr90/Y90 erzeugte Zählrate n(Sr90/Y90) errechnet sich mit Gl. (2) aus Gl. (1) zu n(Sr90/Y90) = nb – n0 – Σn(Ni) (3). The count rate n (Sr90 / Y90) generated by Sr90 / Y90 is calculated as Eq. (2) from Eq. (1) too n (Sr90 / Y90) = n b - n 0 - Σn (N i ) (3).

Die Sr90/Y90-Aktivität der Teilprobe A(Sr90/Y90) wird aus der Zählrate n(Sr90/Y90) und der Messempfindlichkeit ε(Sr90/Y90) wie folgt bestimmt: A(Sr90/Y90) = n(Sr90/Y90)ε(Sr90/Y90) Bq (4). The Sr90 / Y90 activity of subsample A (Sr90 / Y90) is determined from the count rate n (Sr90 / Y90) and the measurement sensitivity ε (Sr90 / Y90) as follows: A (Sr90 / Y90) = n (Sr90 / Y90) ε (Sr90 / Y90) Bq (4).

Die spezifische Aktivität a(Sr90/Y90) der Probe ergibt sich aus Gl. (4) zu a(Sr90/Y90) = A(Sr90/Y90)m Bq/g (5). The specific activity a (Sr90 / Y90) of the sample is given by Eq. (4) too a (Sr90 / Y90) = A (Sr90 / Y90) m Bq / g (5).

Da Sr90 und Y90 im Aktivitätsgleichgewicht stehen, beträgt die spezifische Aktivität für das Nuklid Sr90: a(Sr90) = a(Sr90/Y90)2 Bq/g (6). Since Sr90 and Y90 are in the activity equilibrium, the specific activity for the nuclide Sr90 is: a (Sr90) = a (Sr90 / Y90) 2 Bq / g (6).

2.6 Experimentelle Bestimmung der Erkennungs- und Nachweisgrenze des Sr90-Aktivitätsmessverfahrens2.6 Experimental Determination of Recognition and detection limit of the Sr90 activity measurement method

Für die Zählratendifferenz ΔZ zwischen der gemessenen Netto-Betazählrate und der aus der gammaspektrometrisch ermittelten Aktivität berechneten Netto-Betazählrate in Tabelle 1b gilt theoretisch ΔZ = 0. Bei den in Tabelle 1b aufgeführten Probenmessungen ist dies im Rahmen der statistischen Sicherheit offensichtlich der Fall. Die Standardabweichung der Zählratendifferenz ergibt sich zu σ(ΔZ) = 0,031 IPS. Aus dieser Standardabweichung lässt sich die Erkennungsgrenze EG und Nachweisgrenze NWG für die Sr90/Y90-Aktivitätsmessung unter der Annahme bestimmen, dass keine weiteren nicht gammaspektrometrisch erfassbaren Aktivitäten vorliegen: EG(Sr90/Y90) = 3·σ(ΔZ)ε(Sr90/Y90)·m = 3·0,0310,36·10 = 25,83 E-3 Bq/g bzw. NWG(Sr90/Y90) = 4,6·σ(ΔZ)ε(Sr90/Y90)·m = 39,61 E-3 Bq/gbzw. für das Nuklid Sr90 allein: EG(Sr90) = 13,0 E-3 Bq/g, NWG(Sr90) = 19,81 E-3 Bq/g. For the count rate difference ΔZ between the measured net beta count rate and the net beta count rate in Table 1b calculated from the gamma spectrometrically determined activity, theoretically ΔZ = 0. For the sample measurements listed in Table 1b, this is obviously the case for statistical safety. The standard deviation of the count rate difference is σ (ΔZ) = 0.031 IPS. From this standard deviation, the detection limit EG and detection limit NWG for the Sr90 / Y90 activity measurement can be determined on the assumption that there are no further non-gamma spectrometry detectable activities: EC (Sr90 / Y90) = 3 · σ (.DELTA.Z) ε (Sr90 / Y90) · m = 3 x 0.031 0.36 x 10 = 25.83 E-3 Bq / g or NWG (Sr90 / Y90) = 4.6 · σ (.DELTA.Z) ε (Sr90 / Y90) · m = 39.61 E-3 Bq / g or for the nuclide Sr90 alone: EG (Sr90) = 13.0 E-3 Bq / g, NWG (Sr90) = 19.81 E-3 Bq / g.

Diese Werte stehen in Übereinstimmung mit der in Kapitel 3 theoretisch ermittelten Erkennungsgrenze bzw. Nachweisgrenze für die Sr90/Y90-Aktivitätsbestimmung.These Values are in agreement with the theoretically determined detection limit in chapter 3 Detection limit for the Sr90 / Y90 activity determination.

2.7 Ergänzende Bemerkungen zur Messung der Zählrate der Betastrahlung2.7 Additional comments on the measurement the count rate the beta radiation

In seltenen Fällen liegt in Proben auch das kurzlebige Radionuklid Sr89 (T1/2 = 50,5 d) vor, ein ebenfalls reiner Betastrahler wie Sr90. Dieses Nuklid kann theoretisch bei der Kernspaltung in einer maximal um den Faktor 100 höheren Aktivität auftreten als Sr90. Wegen seiner kurzen Halbwertzeit reichert es sich nicht in dem Maße wie Sr90 (T1/2 = 28,64 a) an, so dass sich in einem in Betrieb befindlichen Reaktor ein Sr89/Sr90-Aktivitätsverhältnis von max. 10 einstellt. In stillgelegten kerntechnischen Anlagen liefert dieses Nuklid bereits ein Jahr nach Ende des Reaktorbetriebs keinen relevanten Aktivitätsbeitrag mehr. In Umweltproben liegt im Allgemeinen kein Sr89 vor. Ausnahmen sind Umweltproben, die in zeitlicher Nähe von Reaktorstörfällen wie im Fall von Tschernobyl oder nach Kernwaffentests in der Atmosphäre gemessen werden. In solchen Extremfällen ist das Aktivitätsverhältnis entweder bekannt oder es kann durch eine 2. Betastrahlungsmessung ca. 3 Tage nach der 1. Messung aus dem radioaktiven Zerfall von Sr89 abgeleitet werden. Da das Sr89/Sr90-Aktivitätverhältnis in einem zu untersuchenden Kompartiment konstant ist, genügt eine Sr89-Aktivitätsmessung zur Extrapolation auf die anderen Proben.In rare cases, samples also include the short-lived radionuclide Sr89 (T 1/2 = 50.5 d), a likewise pure beta emitter, such as Sr90. This nuclide theoretically can occur in nuclear fission in a maximum of a factor of 100 higher activity than Sr90. Because of its short half-life it does not accumulate to the same extent as Sr90 (T 1/2 = 28.64 a), so that in a reactor in operation, a Sr89 / Sr90 activity ratio of max. 10 sets. In decommissioned nuclear facilities, this nuclide no longer provides any relevant activity contribution even one year after the end of reactor operation. In environmental samples, there is generally no Sr89. Exceptions are environmental samples that are measured in the immediate vicinity of nuclear catastrophes such as in the case of Chernobyl or after nuclear tests in the atmosphere. In such extreme cases, the activity ratio is either known or it can be derived from the radioactive decay of Sr89 by a second beta radiation measurement about 3 days after the 1st measurement. Since the Sr89 / Sr90 activity ratio is constant in one compartment to be examined, one Sr89 activity measurement is sufficient for extrapolation to the other samples.

Reine Gammastrahler (z. B. Cr51) oder reine Betastrahler mit Beta-Energien Emax < 0,1 MeV wie H3 müssen nicht berücksichtigt werden, da das verwendete Zählrohr unempfindlich für Gamma-Strahlung bzw. für Beta-Teilchen dieser Energie ist. Der reine Betastrahler C14 mit einer Beta-Energie Emax < 0,2 MeV wird durch die Beta-Messung erfasst. Seine Betastrahlung kann aber leicht durch eine Folie vollständig abgeschirmt werden, ohne dass die Betazählraten der anderen Nuklide, deren Beta-Energien deutlich höher sind, davon beeinflusst werden.Pure gamma emitters (eg Cr51) or pure beta emitters with beta energies E max <0.1 MeV like H3 need not be taken into account, because the counter tube used is insensitive to gamma radiation or to beta particles of this energy. The pure beta emitter C14 with a beta energy E max <0.2 MeV is detected by the beta measurement. However, its beta radiation can easily be completely shielded by a foil without affecting the beta count rates of the other nuclides, whose beta energies are significantly higher.

Im Gegensatz zu festen Proben muss bei Proben wässrigen Ursprungs berücksichtigt werden, dass die Sr90-Tochter Y90 (T1/2 = 64,1 h) sich nicht im Aktivitätsgleichgewicht mit ihrer Mutter befindet. In solchen Fällen kann der fehlende Beitrag von Y90 anhand einer 2. Betastrahlungsmessung ca.2 bis 3 Tage nach der 1. Messung bestimmt und im Endergebnis berücksichtigt werden.In contrast to solid samples, for samples of aqueous origin it must be taken into account that the Sr90 daughter Y90 (T 1/2 = 64.1 h) is not in equilibrium with its mother. In such cases, the missing contribution of Y90 can be determined on the basis of a second beta radiation measurement approx. 2 to 3 days after the first measurement and taken into account in the final result.

3 1. Beispiel: 'Sr90-freie Bauschuttprobe (Probe S04-858)3 Example 1: Sr90-free rubble sample (sample S04-858)

3.1 Messergebnisse der Gammaspektrometrie3.1 Measurement results of gamma spectrometry

Es wurden keine künstlichen Gammastrahler nachgewiesen (Nachweisgrenze < 1 E-3 Bq/g).It were not artificial Detected gamma emitter (detection limit <1 E-3 Bq / g).

Die Aktivität der natürlichen Beta/Gammastrahler setzt sich wie folgt zusammen: a(K 40): 1,30 E-1 Bq/g a(Bi 214): 7,91 E-3 Bq/g a(TI 208): 3,43 E-3 Bq/g a(Pb 214): 9,29 E-3 Bq/g a(Bi 210)*: 7,91 E-3 Bq/g a(Ac 228): 1,02 E-2 Bq/g a(Bi 212): 1,06 E-2 Bq/g a(Pa 234m): 1,29 E-2 Bq/g a(Pb 212): 1,08 E-2 Bq/g **a(Th 234): 1,29 E-2 Bq/g

  • * Die Aktivität von Bi210 lässt sich aus der Aktivität seines (messbaren) Vorläufers Bi214 berechnen, sofern Aktivitätsgleichgewicht zwischen beiden Nukliden vorliegt
  • ** Die Aktivität von Th234 lässt sich aus der Aktivität seiner Tochter Pa234m ableiten, mit der es im Aktivitätsgleichgewicht steht
The activity of the natural beta / gamma emitters is composed as follows: a (K 40): 1.30 E-1 Bq / g a (Bi 214): 7.91 E-3 Bq / g a (TI 208): 3.43 E-3 Bq / g a (Pb 214): 9.29 E-3 Bq / g a (Bi 210) *: 7.91 E-3 Bq / g a (Ac 228): 1.02 E-2 Bq / g a (Bi 212): 1.06 E-2 Bq / g a (Pa 234m): 1.29 E-2 Bq / g a (Pb 212): 1.08 E-2 Bq / g ** a (Th 234): 1.29 E-2 Bq / g
  • * The activity of Bi210 can be calculated from the activity of its (measurable) precursor Bi214, provided there is activity balance between both nuclides
  • ** The activity of Th234 can be deduced from the activity of its daughter Pa234m, with which it stands in the activity balance

3.2 Messergebnisse der Betazählratenmessung3.2 Measurement results of beta count rate measurement

Die mittlere Bruttozählrate von 3 Betamessungen einer Teilprobe von 10 g der Probe S04-858 beträgt
nb = 1,031 IPS während einer Gesamtmesszeit tM = 2700 s.
The mean gross count of 3 beta measurements of a sub-sample of 10 g of sample S04-858 is
n b = 1.031 IPS during a total measurement time t M = 2700 s.

Die mittlere Nulleffektrate beträgt n0 = 0,256 IPS bei einer Gesamtmesszeit t0 = 2700 s.The mean zero reflectance is n 0 = 0.256 IPS with a total measurement time t 0 = 2700 s.

Auswertungevaluation

Nach Gl. (3) gilt: n(Sr90/Y90) = nb – n0 – n(nat.) (7),wobei n(nat.) die berechneten Zählraten aller gammaspektrometrisch erfassten natürlichen Betastrahler sind. n(nat.) setzt sich zusammen aus den Betazählraten der Beta-Töchter der U-und Th-Familien und aus der Betazählrate von K 40. Es gilt also n(nat.) = Σn(Ni(U, Th)) + n(K 40) (8). According to Eq. (3) applies: n (Sr90 / Y90) = n b - n 0 - n (nat.) (7), where n (nat.) are the calculated count rates of all gamma spectrometrically detected natural beta emitters. n (nat.) is composed of the beta counts of the beta daughters of the U and Th families and of the beta count rate of K 40. So it's true n (nat.) = Σn (N i (U, Th)) + n (K 40) (8).

Unter Berücksichtigung der Zusammenhänge n(K40) = a(K40))·ε(K40) und entsprechend für n(Ni(U, Th)) = a(Ni(U, Th))·ε(Ni(U, Th)), wobei ε(Ni(U, Th)) aus Tabelle 1a zu entnehmen ist, kann n(nat.) mit den Messergebnissen aus Kap. 3.1 berechnet werden zu n(nat.) = 0,792 IPS (8a). Taking into account the relationships n (K40) = a (K40)) · ε (K40) and correspondingly for n ( Ni (U, Th)) = a ( Ni (U, Th)) · ε ( Ni (U , Th)), where ε (N i (U, Th)) can be taken from Table 1a, n (nat.) With the measurement results from Chap. 3.1 to be calculated n (nat.) = .792 IPS (8a).

Nach Gl. (7) ergibt sich für die Zählrate der Sr90/Y90-Aktivität: n(Sr90/Y90) = 1,031 – 0256 – 0,792 = – 0,017 IPS (9). According to Eq. (7) gives the count rate of the Sr90 / Y90 activity: n (Sr90 / Y90) = 1.031 - 0256 - 0.792 = - 0.017 IPS (9).

Da die Probe sicher nicht mit künstlicher Aktivität kontaminiert ist, ist der Erwartungswert für n(Sr90/Y90) = 0,0 IPS. Das Messergebnis n(Sr90/Y90) = –0,017 IPS weicht innerhalb der Fehlerbreite der zählstatistischen und systematischen Unsicherheiten der Beta- und Gamma-Messungen vom Erwartungswert geringfügig ab.There the sample certainly not with artificial activity is the expected value for n (Sr90 / Y90) = 0.0 IPS. The Measurement result n (Sr90 / Y90) = -0.017 IPS deviates within the error range of the counting statistics and systematic Uncertainties of beta and gamma measurements slightly lower than expected.

3.4 Fehlerbetrachtung3.4 Error Consideration

Die Standardabweichung s(Sr90/Y90) der Zählrate n(Sr90/Y90) für die 10-g-Probe setzt sich aus den folgenden 3 Standardabweichungen zusammen:
snz für den zählstatistischen Fehler der Nettozählrate n(netto) = nb – n0 – n(nat.),
saz für den zählstatistischen Fehler der Betazählrate n(nat.) infolge des statistischen Fehlers bei der Aktivitätsbestimmung der Gammastrahler und
ss für den systematischen Fehler, der bei der Bestimmung der Messempfindlichkeiten von ε(Ni(U, Th)) und ε(K40) entsteht.
The standard deviation s (Sr90 / Y90) of the count rate n (Sr90 / Y90) for the 10 g sample is composed of the following 3 standard deviations:
s nz for the count statistical error of the net count rate n (net) = n b - n 0 - n (nat.),
s az for the count statistical error of the beta count rate n (nat.) due to the statistical error in the activity determination of the gamma emitters and
s s for the systematic error, which arises in the determination of the measurement sensitivities of ε (N i (U, Th)) and ε (K40).

Für s(Sr90/Y90) gilt daher die Gleichung

Figure 00100001
For s (Sr90 / Y90), therefore, the equation holds
Figure 00100001

Die zählstatistische Standardabweichung snzEG der Nettozählrate für die Messung der Betastrahlung in der Nähe der Erkennungsgrenze wird allgemein beschrieben durch die Gleichung

Figure 00100002
in der n0 die Nulleffektrate, t0 die Messzeit für die Nulleffektrate und tM die Messzeit für die Bruttozählrate sind.The count statistical standard deviation s nzEG of the net count rate for the measurement of beta radiation near the detection limit is generally described by the equation
Figure 00100002
where n 0 is the zero rate, t 0 is the measurement time for the zero rate, and t M is the measurement time for the gross count rate.

Nun interessiert hier nicht die Standardabweichung einer Nettozählrate n(gesamt) – n0 = n(nat.), sondern die Standardabweichung für die Nettozählrate in der Nahe der Sr90/Y90-Erkennungsgrenze n(gesamt) – n0 – n(nat.) = n(Sr90/Y90), so dass gilt:

Figure 00110001
Now we are not interested in the standard deviation of a net count n (total) - n 0 = n (nat.), But the standard deviation for the net count near the Sr90 / Y90 detection limit n (total) - n 0 - n (nat.) = n (Sr90 / Y90), so that
Figure 00110001

Für die Fehler bei den Aktivitätsmessungen, bezogen auf eine 10-g-Probe, gelten die Gleichungen saz = ±√Σ(a(Ni)·10·ε(Ni)·Δa(Ni)/a(Ni))² (12),

Figure 00110002
in denen a(Ni) und ε(Ni) die spezifische Aktivität bzw. die Messempfindlichkeit des Nuklids Ni bei der Betazählratenmessung darstellen und Δa(Ni) bzw. Δε(Ni) die entsprechenden Fehler dieser Messgrößen sind. Werden in die Gleichungen (11), (12) und (13) die oben ermittelten Werte eingesetzt, so ergibt sich mit den vereinfachend – aber nicht ungenau – angenommenen gleichen Fehlern Δa(Ni)/a(Ni) = 0,038 und Δε(Ni)/ε(Ni) = 0,04 für alle Nuklide: snzEG = ±√(0,256 + 0,792)·(1/2700 + 1/2700) = ±0,028 IPS (11a) saz = ±√(0,13·0,405·10·0,038)² + ... = ±0,020 IPS (12a) ss = ±√(0,13·10·0,405·0,04)² + ... = ±0,021 IPS (13a) For the errors in the activity measurements, based on a 10 g sample, the equations apply s az = ± √ Σ (a (Ni) 10 · ε · (Ni) · .DELTA.a (Ni) / a (Ni)) ² (12)
Figure 00110002
in which a (N i ) and ε (N i ) represent the specific activity or the measuring sensitivity of the nuclide N i in the Betazählratenmessung and Δa (N i ) or Δε (N i ) are the corresponding error of these measures. If the values ascertained above are used in equations (11), (12) and (13), then the same errors Δa (N i ) / a (N i ) = 0.038 and Δε are assumed with the simplified - but not inaccurate - assumptions (N i ) / ε (N i ) = 0.04 for all nuclides: s nzEG = ± √ (0.256 + 0.792) · (1/2700 + 1/2700) = ± 0.028 IPS (11a) s az = ± √ (0.13 · 0.405 · 10 · 0.038) ² + ... = ± 0.020 IPS (12a) s s = ± √ (0.13 · 10 · 0.405 · 0.04) ² + ... = ± 0.021 IPS (13a)

In Gl. (10) eingesetzt ergibt sich als theoretischer Gesamtfehler für die Sr90/N90-Aktivitätsmessung der Probe S04-858 s(Sr90/Y90) = ±√0,028² + 0,020² + 0,021² = ±0,040 IPS.

  • (Die theoretisch ermittelte Streuung ist in diesem Beispiel geringfügig höher als die aus der Messreihe in Tabelle 1b bestimmte von s(Sr90/Y90) = ± 0,031 IPS – siehe 2.6.)
In Eq. (10) gives the theoretical total error for the Sr90 / N90 activity measurement of sample S04-858 s (Sr90 / Y90) = ± √ 0.028² + 0.020² + 0.021² = ± 0.040 IPS.
  • (The theoretically determined scattering in this example is slightly higher than that determined from the measurement series in Table 1b of s (Sr90 / Y90) = ± 0.031 IPS - see 2.6.)

Die Messunsicherheit u(Sr90) für die Bestimmung der spezifischen Sr90-Aktivität a(Sr90) in der Nähe der Erkennungsgrenze berechnet sich mit der Probenmasse m = 10 g, der Messempfindlichkeit für die Betamessung von Sr90/Y90 mit ε(Sr90/Y90) = 0,28 IPS/Bq und unter Berücksichtigung des Aktivitätsgleichgewichtes zwischen Sr90 und Y90 zu u(Sr90) = s(Sr90/Y90)ε(Sr90)·2·m = ±0,0400,28·2·10 = ±0,007 Bq/g (15). The uncertainty u (Sr90) for the determination of the Sr90 specific activity a (Sr90) near the detection limit is calculated with the sample mass m = 10 g, the measuring sensitivity for the beta measurement of Sr90 / Y90 with ε (Sr90 / Y90) = 0.28 IPS / Bq and taking into account the activity balance between Sr90 and Y90 u (Sr90) = s (Sr90 / Y90) ε (Sr90) · 2 · m = ± 0.040 0.28 × 2 × 10 = ± 0.007 Bq / g (15).

Die Erkennungsgrenze für die Sr90-Bestimmung ergibt sich aus dem Gesamtfehler u(Sr90) und einem Faktor für die statistische Sicherheit kg = 3 (Vertrauensbereich > 99%) zu EG(Sr90) = kg·u(Sr90) = 3·0,007 = 0,021 Bq/g (16),und die Nachweisgrenze mit einem statistischen Faktor kn = 4,6 zu NWG(Sr90) = kn·u(Sr90) = 4,6·0,007 = 0,032 Bq/g (17). The detection limit for the Sr90 determination is given by the total error u (Sr90) and a factor for the statistical reliability k g = 3 (confidence interval> 99%) EG (Sr90) = k G · U (Sr90) = 3 · 0.007 = 0.021 Bq / g (16), and the detection limit with a statistical factor k n = 4.6 NWG (Sr90) = k n · U (Sr90) = 4.6 · 0.007 = 0.032 Bq / g (17).

4 2. Beispiel: Mit Cs137 und Sr90/Y90 kontaminierte Bodenprobe (Probe S04-985)4 2nd example: With Cs137 and Sr90 / Y90 contaminated soil sample (sample S04-985)

4.1 Messergebnisse der Gammaspektrometrie4.1 Measurement results of gamma spectrometry

Messergebnisse in Bq/g: a(Ka40): 4,76 E-1 a(Bi214): 2,72 E-2 a(Tl208): 1,26 E-2 a(Pb214): 3,15 E-2 a(Bi210): 2,72 E-2 a(Ac228): 3,85 E-2 a(Bi212): 4,03 E-2 a(Pa234): 5,22 E-2 a(Pb212: 4,03 E-2 a(Th234): 5,22 E-2 Measurement results in Bq / g: a (Ka40): 4.76 E-1 a (Bi214): 2.72 E-2 a (Tl208): 1.26 E-2 a (Pb214): 3.15 E-2 a (Bi210): 2.72 E-2 a (Ac228): 3.85 E-2 a (Bi212): 4.03 E-2 a (Pa234): 5.22 E-2 a (Pb212: 4.03 E-2 a (Th234): 5.22 E-2

Diese Bodenprobe wurde mit Kalibrierlösungen von Sr90/Y90 und Cs137 kontaminiert; spezifische Aktivität:
a(Sr90/Y90): 3,885 Bq/g
a(Cs137): 1,956 Bq/g
This soil sample was contaminated with calibration solutions of Sr90 / Y90 and Cs137; specific activity:
a (Sr90 / Y90): 3.885 Bq / g
a (Cs137): 1.956 Bq / g

4.2 Messergebnis der Betazählratenmessung4.2 Measurement result of beta count rate measurement

Die Betazählrate einer Teilprobe mit der Masse 10 g wurde zu
nb= 1128 IPM = 18,21 IPS während einer Messzeit von tM = 2700 s gemessen.
The beta count rate of a subsample of 10 g mass increased
n b = 1128 IPM = 18.21 IPS measured during a measurement time of t M = 2700 s.

Die Nulleffektrate beträgt n0 = 21,3 IPM = 0,350 IPS bei einer Messzeit von t0 = 2700 s.The nulleffektrate is n 0 = 21.3 IPM = 0.350 IPS at a measurement time of t 0 = 2700 s.

Auswertungevaluation

Nach Gl. (3) gilt: n(Sr90/Y90) = nb – n0 – n(K40) – Σn(Ni(U, Th)) – n(Cs137) = nb – n0 – n(nat.) – n(Cs137) According to Eq. (3) applies: n (Sr90 / Y90) = n b - n 0 - n (K40) - Σn (N i (U, Th)) - n (Cs137) = n b - n 0 - n (nat.) - n (Cs137)

Nach Einsetzen der Messwerte unter Beachtung der berechneten Betazählrate n(nat.) = 2,912 IPS (siehe Probe S04-985 in Tabelle 1b) und der Messempfindlichkeit für Cs137 von ε(Cs137) = 0,2 IPS/Bq aus Tabelle 1a lässt sich die Betazählrate der 10-g-Probe für Sr90/Y90 wie folgt ermitteln: n(Sr90/Y90) = 18,21 – 0,350 – 2,912 – 0,2·1,956·10 = 14,95 – 3,912 = 11,04 IPS. After inserting the measured values taking into account the calculated beta count rate n (nat.) = 2.912 IPS (see sample S04-985 in Table 1b) and the measurement sensitivity for Cs137 of ε (Cs137) = 0.2 IPS / Bq from Table 1a, the Determine the beta count rate of the 10 g sample for Sr90 / Y90 as follows: n (Sr90 / Y90) = 18.21 - 0.350 - 2.912 - 0.2 · 1.956 · 10 = 14.95 - 3.912 = 11.04 IPS.

Unter Beachtung der Gl. (4) und (5) ergibt sich die spezifische Aktivität für Sr90/Y90 zu a(Sr90/Y90) = 3,925 ± 0,093 Bq/g. In compliance with Eqs. (4) and (5) gives specific activity for Sr90 / Y90 a (Sr90 / Y90) = 3.925 ± 0.093 Bq / g.

Sie weicht nur um 1,0 % von der Aktivität der Kalibrierlösung mit 3,885 Bq/g ab und liegt im Rahmen der Messunsicherheit u(Sr90) = ± 0,093 Bq/g, die sich wie folgt errechnet:
Der Messfehler s(Sr90/Y90) setzt sich zusammen aus dem zählstatistischen Fehler snZ der Nettozählrate der Beta-Messung n(netto) = nb – n0 – n(nat.) – n(Cs137), dem zählstatistischen Fehler der Aktivitätsmessung der Gammastrahler saz und dem systematischen Fehler der Messempfindlichkeiten für die Beta-Messung der Gammastrahler ss. Im Gegensatz zu Probe S04-858 in Beispiel 1 liegt die Nettozählrate der Betamessung nicht in der Nähe der Erkennungsgrenze für einen positiven Sr90/Y90-Beitrag, vielmehr wird die Nettozählrate ausschließlich durch Sr90/Y90 gebildet. Die Stan dardabweichung der Nettozählrate ergibt sich daher zu

Figure 00130001
snZ = ±√(0,35 + 2,912 + 3,912)/2700 + 18,21/2700 = ±0,097 IPS (18a). It deviates only by 1.0% from the activity of the calibration solution at 3.885 Bq / g and is within the uncertainty of measurement u (Sr90) = ± 0.093 Bq / g, which is calculated as follows:
The measurement error s (Sr90 / Y90) is made up of the zählstatistischen error s nZ the net count rate of the beta measurement n (net) = n b - n 0 - n (nat.) - n (Cs 137), the zählstatistischen error of the activity measurement the gamma emitter s az and the systematic error of the measuring sensitivities for the beta measurement of the gamma emitter s s . Unlike sample S04-858 in Example 1, the net count rate of the beta measurement is not close to the detection limit for a positive Sr90 / Y90 contribution, but the net count rate is formed exclusively by Sr90 / Y90. The standard deviation of the net counting rate is therefore too
Figure 00130001
s nZ = ± √ (0.35 + 2.912 + 3.912) / 2700 + 18.21 / 2700 = ± 0.097 IPS (18a).

Für die Standardabweichungen saz und ss der gemessenen Gammastrahler gelten nach Gl. (12) und (13) mit Δa(Ni)/a(Ni) = 0,038 und Δε(Ni)/ε(Ni) = 0,04 saz = ±√(3,912·0,038)² + (0,476·0,405·10·0,038)² + ... = ±0,166 IPSund εs = ±√(3,912·0,04)² + (0,476·0,405·10·0,04)² + ... = ±0,17 IPS,so dass sich als Gesamtabweichung s(Sr90/Y90) = ±√0,097² + 0,166² + 0,174² = ±0,26 IPSund als Messunsicherheit für diese Sr90/Y90-Messung u(Sr90/Y90) = ±0,260,28·10 = ±0,093 Bq/gergibt.For the standard deviations s az and s s of the measured gamma emitters, according to Eq. (12) and (13) with Δa (N i ) / a (N i ) = 0.038 and Δε (N i ) / ε (N i ) = 0.04 s az = ± √ (3.912 x 0.038) 2+ (0.476 x 0.405 x 10 x 0.038) 2 + ... = ± 0.166 IPS and ε s = ± √ (3.912 x 0.04) 2+ (0.476 x 0.405 x 10 x 0.04) 2 + ... = ± 0.17 IPS, so that as a total deviation s (Sr90 / Y90) = ± √ 0.097² + 0.166² + 0.174² = ± 0.26 IPS and as measurement uncertainty for this Sr90 / Y90 measurement u (Sr90 / Y90) = ± 0.26 0.28 x 10 = ± 0.093 Bq / g results.

5 Vorteile der Erfindung5 Advantages of the invention

Das neue Verfahren erfordert keinerlei Kenntnisse von chemischen Zusammenhängen, da die Probenaufbereitung nur mechanisch durch Trocknen und Mahlen geschieht und die Aktivitätsmessungen nur Standard-Kenntnisse der Kernmesstechnik voraussetzen: Die Sr90-Aktivität einer Probe ergibt sich einfach aus der Differenz der gemessenen Betazählrate und der Summe der Betazählraten, die sich nach entsprechenden Kalibrierungen für jeden Betastrahler aus der gammaspektrometrischen Aktivitätsmessung berechnen lassen.The new process requires no knowledge of chemical interrelations since the sample preparation only mechanically by drying and grinding happens and the activity measurements only require standard knowledge of Nuclear Metrology: The Sr90 activity of a Sample simply results from the difference of the measured beta count rate and the sum of the beta counts, after appropriate calibrations for each beta emitter from the gamma-spectrometric activity measurement let calculate.

Claims (1)

Vereinfachtes Verfahren zur SR90-Aktivitätsbestimmung mit folgenden Verfahrensschritten: – Rohes Probenmaterial trocknen und mahlen (Korngröße: < 0,2 mm) – Gammaspektrometrische Messung des Probenmaterials zur Bestimmung der spezifischen Aktvität aβ/γ(Ni) in Bq/g der Beta/Gamma-Strahler – Einmalige Bestimmung der Messempfindlichkeiten ε(Ni) für das Nuklidgemisch Sr90/Y90 sowie für die übrigen Beta-Strahler – Zur Beta-Zählratenmessung Probenmaterial mit einer der Kalibrierungsmessung identischen Massenbelegung von max. 40 mg/cm2 und der Masse M gleichmäßig auf Messfläche FD verteilen – An der Masse M auf der Messfläche FD die Gesamt-Beta-Zählrate nn /IPS/ messen – Umrechnung der gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Aktivitäten aβ/γ(Ni) in Beta-Zählraten nβ/γ(Ni) gemäß nβ/γ(Ni) = ε(Ni)·aβ/γ(Ni)·M – Durch Bilden der Differenz aus der Beta-Gesamtzählrate nn und der Summe der Beta-Zählraten der Beta/Gamma-Strahler Σnβ/γ(Ni) ergibt sich der Beitrag der Beta-Zählrate n(Sr90/Y90) von Sr90/Y90 – Bestimmung der spezifischen Sr90-Aktivität a(Sr90) in /Bq/g/ gemäß n(Sr90/Y90) / ε(Sr90/Y90)·M·2 = a(Sr90)Simplified procedure for SR90 activity determination with the following process steps: - dry and grind raw sample material (particle size: <0.2 mm) - gamma spectrometric measurement of the sample material to determine the specific activity a β / γ (N i ) in Bq / g of beta / Gamma emitter - Unique determination of the measurement sensitivities ε (N i ) for the nuclide mixture Sr90 / Y90 and for the remainder Beta-Strahler - For Beta Count Rate Measurement Sample material with a mass assignment of max. 40 mg / cm 2 and the mass M evenly distributed on the measuring surface F D - At the mass M on the measuring surface F D the total beta counting rate n n / IPS / measure - conversion of gamma spectrometrically measured specific activities a β / γ (N i ) in beta count rates n β / γ (N i ) according to n β / γ (N i ) = ε (N i ) · a β / γ (N i ) · M - by taking the difference from the total beta count n n and the sum of the beta count rates of the beta / gamma emitters Σn β / γ (N i ), the contribution of the beta count rate n (Sr90 / Y90) of Sr90 / Y90 - determination of the specific Sr90 activity a ( Sr90) in / Bq / g / according to n (Sr90 / Y90) / ε (Sr90 / Y90) * M * 2 = a (Sr90)
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