DE102004034620A1 - Fluid-throughflow device and operating method - Google Patents
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Abstract
Fluiddurchströmbare Vorrichtung, mit einem Strömungskanal, einer metallhaltigen Wandung mit einer Oberfläche, die mit einer inhomogenen Randschicht versehen ist.Fluid-throughflowable device, having a flow channel, a metal-containing wall having a surface which is provided with an inhomogeneous edge layer.
Description
Die Erfindung betrifft eine fluiddurchströmbare Vorrichtung mit zumindest einem von einer metallhaltigen Wandung benachbarten Strömungskanal, wobei die Wandung eine zu dem Strömungskanal weisende Oberfläche aufweist, die mit einer insbesondere elektrisch leitfähigen Randschicht versehen ist, sowie ein Verfahren zum Betrieb einer solchen Vorrichtung.The The invention relates to a fluid-throughflowable device with at least one of a metal-containing wall adjacent flow channel, wherein the wall one facing the flow channel surface having, in particular with an electrically conductive surface layer is provided, as well as a method for operating such a device.
Derartige Vorrichtungen werden beispielsweise als Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen eingesetzt und bestehen dann jeweils im wesentlichen aus einer als Elektrolyt fungierenden Polymermembran, welche die Reaktanden, wie beispielsweise Wasserstoff und Sauerstoff, voneinander trennt und eine H+-Protonenleitfähigkeit aufweist, sowie aus zwei mit Katalysatormaterial belegten Elektroden, die unter anderem zum Abgriff des von der Brennstoffzelle erzeugten elektrischen Stroms erforderlich sind. Elektroden und Polymermembran, wie Folie, werden gewöhnlich zu einer Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) zusammengesetzt. Zur technischen Realisierung zweier durch den Elektrolyten voneinander getrennter, elektrisch über einen Außenleiter verbundener Fluidkanäle werden üblicherweise Bipolarplatten verwendet, die aus elektrisch leitfähigem Material bestehen und mit Gasverteilerstrukturen versehen sind, die den An- und Abtransport der Reaktionsedukte beziehungsweise Reaktionsprodukte ermöglichen. Somit besteht eine technische Einzel-Brennstoffzelle aus einer MEA, sowie zwei Bipolarplatten, die über Versorgungsanschlüsse mit den Betriebsmedien beaufschlagbar sind, über die unter Umständen auftretendes Reaktionswasser abführbar ist und die den während eines Betriebes auftretenden elektrischen Strom transportieren.Such devices are used, for example, as polymer electrolyte fuel cells and then each consist essentially of a functioning as an electrolyte polymer membrane, which separates the reactants, such as hydrogen and oxygen, from each other and has an H + -Prononenleitfähigkeit, and two occupied with catalyst material electrodes, which are required inter alia for tapping the electric power generated by the fuel cell. Electrodes and polymer membrane, such as foil, are usually assembled into a membrane-electrode assembly (MEA). For the technical realization of two separate from each other through the electrolyte, electrically connected via an outer conductor fluid channels bipolar plates are usually used, which consist of electrically conductive material and are provided with gas distribution structures, which allow the supply and removal of the Reaktionsedukte or reaction products. Thus, a single technical fuel cell consists of an MEA, as well as two bipolar plates, which can be acted upon by supply connections with the operating media, can be dissipated via the reaction water occurring under circumstances and transport the electric current occurring during operation.
Zwischen zwei Einzel-Brennstoffzellen wird üblicherweise eine Wärmeübertragerfläche, wie Kühlflowfield, eingesetzt, die zur Abführung der anfallenden Reaktionswärme bzw. zur Einstellung des gewünschten Temperaturhaushalts eingesetzt wird. Dieses Kühlflowfield wird häufig in die Bipolarplatten integriert und aus Gründen der besseren Wärmeübertragung von einem flüssigen Kühlmittel durchströmt.Between two single fuel cells will usually be a heat transfer surface, such as Kühlflowfield, used that for the discharge the resulting heat of reaction or to set the desired Temperature household is used. This cooling flowfield is often used in the bipolar plates integrated and for better heat transfer from a liquid coolant flows through.
Da die maximal erzielbare Zellenspannung einer Einzel-Brennstoffzelle physikalisch begrenzt ist und im Anwendungsfall regelmäßig unter 1 V, typischerweise im Bereich von 0,5 bis 0,7 V liegt, werden zur Herstellung höherer Spannungen und Leistungen mehrere Einzel-Brennstoffzellen in Form einer elektrischen Serienschaltung zusammengeschaltet. Dieser im Folgenden als Stapelaufbau bezeichnete Komplex besteht aus einer oder mehreren aufeinandergestapelten und in einer elektrischen Serienschaltung angeordneten, planaren Einzel-Brennstoffzellen.There the maximum achievable cell voltage of a single fuel cell is physically limited and under use regularly under 1V, typically in the range 0.5 to 0.7V, becomes Producing higher Tensions and performances of several single fuel cells in form a series electrical connection interconnected. This im The following referred to as stack construction complex consists of a or more stacked and in a series electrical circuit arranged, planar single fuel cells.
Polymerelektrolytbrennstoffzellen weisen einen hohen Wirkungsgrad auf, der jedoch meist bei geringen Betriebstemperaturen von ca. 80°C erzielt wird. Zur Abführung der verbleibenden Abwärme werden aufgrund der geringen verfügbaren Temperaturdifferenz zur Umgebung daher im allgemeinen große Kühlflächen benötigt. Dies ist insbesondere bei automobilen Anwendungen als Energiequelle für den Fahrzeugantrieb oder für eine Bordstromversorgung unerwünscht, da nur begrenzter Bauraum zur Verfügung steht und – im Gegensatz zu einem Verbrennungmotor – üblicherweise weniger als 5% der Abwärme über das Abgas der Brennstoffzelle abgeführt werden kön nen. Es wird deshalb versucht, die Betriebstemperatur von Polymerelektrolytbrennstoffzellen deutlich über 100°C zu steigern (beispielsweise 150°C bis 200°C), was neben einer Reduzierung des Kühlaufwandes unter Umständen auch den Vorteil bietet, daß übliche Polymerelektrolytbrennstoffzellen bei solchen Temperaturen einen höheren CO-Gehalt im Brenngas tolerieren.Polymer electrolyte fuel cells have a high efficiency, but usually at low Operating temperatures of about 80 ° C is achieved. To the exhaustion the remaining waste heat due to the low available Temperature difference to the environment therefore generally large cooling surfaces needed. This is particularly in automotive applications as an energy source for vehicle propulsion or for an on-board power supply undesirable, because only limited space is available and - in contrast to a combustion engine - usually less than 5% of the waste heat over that Flue gas discharged from the fuel cell can be. It is therefore attempted to increase the operating temperature of polymer electrolyte fuel cells clearly over 100 ° C too increase (for example 150 ° C up to 200 ° C), which in addition to a reduction of the cooling effort under certain circumstances offers the advantage that conventional polymer electrolyte fuel cells at such temperatures a higher CO content in the fuel gas tolerate.
Bipolarplatten aus Kohlenstoffkompositwerkstoffen verfügen üblicherweise über einen hohen Anteil an Bindern und Kunststoffen und sind bei hohen Einsatztemperaturen im Hinblick auf ihre Lebensdauer beschränkt.bipolar plates carbon composites usually have one high proportion of binders and plastics and are at high operating temperatures limited in terms of their life.
Eine Alternative zur Kohlenstoffkompositbipolarplatte stellt die Metallbipolarplatte dar, die beispielsweise aus Edelstahl gefertigt ist und deshalb eine hohe Temperaturstabilität aufweist. Zur Aufrechterhaltung einer hohen elektrischen Leitfähigkeit ist es zumeist erforderlich, diese Bipolarplatten mit einer gegenüber elektrochemischer Korrosion beständigen und elektrisch leitfähigen Randschicht zu versehen, die auch im sauren Metier der Polymerelektrolytbrennstoffzelle beständig ist.A Alternative to the carbon composite bipolar plate is the metal bipolar plate which is made of stainless steel, for example, and therefore a high temperature stability having. To maintain a high electrical conductivity It usually requires these bipolar plates with an opposite electrochemical Corrosion resistant and electrically conductive To provide edge layer, which also in acidic Metier the polymer electrolyte fuel cell resistant is.
Der
Vorgang der elektrochemischen Korrosion, mit dem eine Metallbipolarplatte
konfrontiert wird, basiert unter anderem auf dem Auftreten von hinsichtlich
der galvanischen Spannungsreihe unterschiedlich edlen lokalen Bereichen,
die über
einen ionenleitenden Elektrolyten (das strömende Fluid) und einen Elektronenleiter
(die Bipolarplatte) miteinander verbunden sind und somit als Korrosionsanoden bzw.
Korrosionskathoden wirken. Der Vorgang ist in
Anodischer
Bereich: 2Me (Gitter) => 2Me+(gelöstes Ion)
+ 2e–
Kathodischer
Bereich: 2H+ (aus Elektrolyt) + 2e– => H2 Voraussetzung
für einen
durch diesen elektrochemischen Vorgang geförderten Korrosionsschaden
Anodic region: 2Me (lattice) => 2Me + (dissolved ion) + 2e -
Cathodic range: 2H + (from electrolyte) + 2e - => H 2 Prerequisite for a corrosion damage promoted by this electrochemical process
Insbesondere bei einem Betrieb bei höheren Temperaturen ist die Korrosivität der in den von den Bipolarplatten begrenzten Strömungskanälen der Brennstoffzelle strömenden Fluide so hoch, daß hohe Anforderungen an die Beständigkeit eine Randschicht gestellt werden. Es wird davon ausgegangen, daß die Randschicht zumindest eine Diffusionssperrschicht darstellen muß, um das darunterliegende Material ausreichend vor dem oben aufgezeigten Korrosionsvorgang zu schützen. Zu diesem Zweck muß die Randschicht homogen sein und unabhängig vom Material eine Dicke, wie Schichtdicke, von zumindest 0,03 mm aufweisen (Corrosion Handbook, Herausgeber H. Uhlig, Verlag Wesley, 1984). Solche Randschichten werden üblicherweise durch Beschichtung eines Substrats erzeugt, wobei die erwünschte Homogenität und/oder die Schichtdicke ein insbesondere zeitlich aufwendiges Verfahren erforderlich machen.Especially when operating at higher temperatures is the corrosiveness the in the bounded by the bipolar plates flow channels of the fuel cell fluids so high that high Requirements for durability a boundary layer are made. It is assumed that the boundary layer must represent at least one diffusion barrier layer to the underlying material sufficient before the above Protect corrosion process. For this purpose, the Be homogeneous and regardless of the material thickness, like layer thickness, of at least 0.03 mm (Corrosion Handbook, Publisher H. Uhlig, Wesley, 1984). Such marginal layers become common produced by coating a substrate, wherein the desired homogeneity and / or the layer thickness in particular a time-consuming process make necessary.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Vorrichtung der eingangs genannten Art bereitzustellen, bei der eine Randschicht mit verringertem Aufwand erzeugbar ist, und gegebenenfalls ein Verfahren bereitzustellen, bei dem Korrosionsvorgänge vermieden oder reduziert werden.task The invention is a device of the type mentioned to provide an edge layer with reduced effort is producible, and optionally to provide a method, in the corrosion processes be avoided or reduced.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine fluiddurchströmbare Vorrichtung mit den Merkmalen des Patentanspruches 1 und bezüglich des Verfahrens mit den Merkmalen des Patentanspruchs 12 gelöst.These The object is achieved by a fluiddurchströmbare Device with the features of claim 1 and with respect to the method solved with the features of claim 12.
Gemäß Anspruch 1 weist die Randschicht zumindest Bereiche mit relativ geringer Dicke und/oder Inhomogenitäten auf. Bevorzugt ist die Randschicht insgesamt relativ dünn ausgebildet, so daß ein Aufwand für die Erzeugung der Randschicht reduzierbar ist. Inhomogenitäten wie beispielsweise Durchbrüche sind insbesondere dadurch gekennzeichnet, daß Bereiche mit unterschiedlichem elektrochemischem Potential räumlich nebeneinander auf der zu dem Strömungskanal weisenden Oberfläche der Wandung auftreten und somit grundsätzlich geeignet sind, relativ zueinander einen kathodischen und einen anodischen Bereich zu bilden.According to claim 1, the edge layer has at least areas with relatively less Thickness and / or inhomogeneities on. Preferably, the edge layer is formed relatively thin overall, so that one Effort for the generation of the boundary layer can be reduced. Inhomogeneities like for example breakthroughs are characterized in particular by the fact that areas with different electrochemical potential spatially next to each other on the flow channel pointing surface the wall occur and thus are basically suitable, relatively to form a cathodic and anodic area to each other.
Bevorzugt ist die Dicke der Randschicht < 0,03 mm, besonders bevorzugt < 0,01 mm. Besonders gering ist insbesondere der zeitliche Aufwand für die Erzeugung einer Schicht mit einer Dicke < 0,001 mm.Prefers the thickness of the surface layer is <0.03 mm, more preferably <0.01 mm. In particular, the time required for production is particularly low a layer with a thickness <0.001 mm.
Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung ist die Wandung platten-, scheiben- oder rohrförmig ausgebildet, so daß die erfindungsgemäße Vorrichtung als Wärmeübertrager, Reaktor und/oder Brennstoffzelle einsetzbar ist. Insbesondere für einen Einsatz als Brennstoffzelle ist die Wandung bevorzugt elektrisch leitfähig ausgebildet und als Bipolarplatte verwendbar. Besonders bevorzugt besteht die Wandung aus einem Metall oder einer Legierung.According to one advantageous embodiment, the wall is plate, disc or tubular, So that the inventive device as a heat exchanger, Reactor and / or fuel cell can be used. Especially for one Use as a fuel cell, the wall is preferably electrically conductive formed and usable as a bipolar plate. Especially preferred the wall is made of a metal or an alloy.
Gemäß einer vorteilhaften Ausführung wird die Randschicht durch Aufbringen einer Beschichtung erzeugt. Alternativ ist die Randschicht durch eine Oberflächenbehandlung der Wandung oder durch Ionenimplantation und/oder chemische Umwandlung des Materials der Wandung erzeugbar. Unter Umständen ist eine der Varianten je nach den beteiligten Materialien gegenüber anderen Varianten vorteilhaft. Bevorzugt enthält die Randschicht zumindest ein Metall, ein Nitrid, ein Oxid, ein Carbid, ein Carbonitrid, einen Kunststoff.According to one advantageous embodiment the surface layer is produced by applying a coating. Alternatively, the surface layer is by a surface treatment of the wall or by ion implantation and / or chemical transformation of the material the wall can be generated. Under certain circumstances, one of the variants depending on the materials involved compared to other variants advantageous. Preferably contains the surface layer at least one metal, a nitride, an oxide, a Carbide, a carbonitride, a plastic.
Gemäß einer vorteilhaften Weiterbildung wird eine fluiddurchströmbare Vorrichtung derart betrieben, daß während eines Großteils der Betriebsdauer die Temperatur zumindest eines Fluids über dessen Taupunkttemperatur liegt. Bevorzugt ist eine Temperatur > 100°C und ein Druck > 1 bar.According to one advantageous development is a fluid-throughflow device so operated that during a most of the operating time the temperature of at least one fluid over the Dew point temperature is. Preferred is a temperature> 100 ° C and a Pressure> 1 bar.
Die Erfindung wird im folgenden anhand einer Brennstoffzelle als Ausführungsbeispiel näher erläutert.The Invention will be described below with reference to a fuel cell as an embodiment explained in more detail.
Gemäß eines Ausführungsbeispiels weist eine Brennstoffzelle mindestens zwei Platten, insbesondere Bipolarplatten, Dichtungsrahmen und eine dazwischen angeordnete MEA, insbesondere eine Membran-Elektroden-Anordnung mit zwei durch eine Polymerelektrolytmembran getrennten Elektroden auf, wobei die Platten in einer besonders bevorzugten Ausführung mit einer elektrisch leitfähigen Randschicht versehen sind. Als geeignete Beschichtungsmaterialien für die Randschicht sind elektrisch leitfähige Metalle, Nitride, Carbide, Oxide, Carbonitride oder Kunststoffe vorstellbar. Diese elektrisch leitende Randschicht ist unter Umständen alleine nicht vollständig korrosionsbeständig gegenüber den Korrosionsbedingungen im Ambiente der Brennstoffzelle. Eine erwünschte Korrosionsbeständigkeit wird dann beispielsweise durch ein Zusammenspiel von korrosionshemmender Randschicht und speziell eingestellten Betriebsbedingungen erreicht, die in Kombination die erforderliche Korrosionsbeständigkeit erzielen.According to one embodiment For example, a fuel cell has at least two plates, in particular Bipolar plates, sealing frame and an interposed MEA, in particular a membrane electrode assembly with two through a polymer electrolyte membrane separated electrodes, the plates in a particular preferred embodiment with an electrically conductive Edge layer are provided. As suitable coating materials for the Surface layer are electrically conductive metals, nitrides, carbides, Oxides, carbonitrides or plastics conceivable. This electric conductive surface layer may not be completely resistant to corrosion on its own Corrosion conditions in the ambience of the fuel cell. A desirable corrosion resistance becomes then for example by an interaction of corrosion-inhibiting Surface layer and specially set operating conditions, in combination the required corrosion resistance achieve.
Die erfindungsgemäße Brennstoffzelle besitzt in einer besonders bevorzugten Ausführung Bipolarplatten mit elektrisch leitender Randschicht, beispielsweise aus einer Titancarbidbeschichtung, die sehr dünn (< 10μm) und damit kostengünstig ausgeführt wird und unter Umständen Inhomogenitäten wie Löcher aufweist. Erfindungsgemäß werden die Betriebsparameter der Brennstoffzelle hinsichtlich Temperatur, Druck und lokaler Feuchte der Betriebsgase so eingestellt, dass der lokale Taupunkt im Gas während des Hauptteils der Gesamtbetriebszeit, besonders bevorzugt während eines Zeit raums von 55-100%, zumindest 0,1°C an den vor Korrosion zu schützenden Stellen der Bipolarplatte unter der lokalen Gastemperatur liegt. Dadurch wird ein Auftreten von Flüssigwasser während des oben genannten Hauptteills der Betriebszeit an diesen Stellen der Bipolarplatte, die vor elektrochemischer Korrosion geschützt werden soll, verhindert.The fuel cell according to the invention be In a particularly preferred embodiment, bipolar plates with an electrically conductive surface layer, for example made of a titanium carbide coating, are made very thin (<10 μm) and thus cost-effective and may, in some cases, have inhomogeneities such as holes. According to the operating parameters of the fuel cell with respect to temperature, pressure and local humidity of the operating gases are adjusted so that the local dew point in the gas during the main part of the total operating time, more preferably during a period of 55-100%, at least 0.1 ° C to the before corrosion to be protected areas of the bipolar plate is below the local gas temperature. Thereby, an occurrence of liquid water during the above-mentioned main part of the operation time at these positions of the bipolar plate to be protected from electrochemical corrosion is prevented.
Da für den elektrochemischen Korrosionsvorgang ein Elektrolyt erforderlich ist, der bei vollständiger Verdampfung des Produktwassers wegfällt, ist eine Korrosion an Stellen, die nicht in direktem Kontakt mit dem Polymerelektrolyten stehen, unterdrückt und die elektrische Leitfähigkeit und mechanische Integrität der Bipolarplatte werden verbessert, so daß die Lebensdauer der Bipolarplatte erhöht wird.There for the electrochemical corrosion process requires an electrolyte that is at more complete Evaporation of product water is eliminated, is a corrosion Sites that are not in direct contact with the polymer electrolyte stand, suppressed and the electrical conductivity and mechanical integrity the bipolar plate are improved, so that the life of the bipolar plate is increased.
Zur
Vermeidung von Korrosionsreaktionen mit dem Polymerelektrolyten
in Bereichen, die nicht durch eine dazwischenliegende Gasdiffusionselektrode
entkoppelt werden, wird die Aufgabe der Erfindung in einer besonders
bevorzugten Ausführung durch
Einbringung eines Trennmittels wie beispielsweise einer ausreichend
chemisch- und temperaturbeständigen
Kunststoffolie als Separator oder eines Spaltes gelöst. Gemäß
Die Erfindung wurde anhand des Beispiels einer Brennstoffzelle dargestellt. Es wird jedoch darauf hingewiesen, daß die erfindungsgemäße Vorrichtung auch für andere Zwecke geeignet ist.The The invention has been illustrated with reference to the example of a fuel cell. It should be noted, however, that the device according to the invention also for other purposes is suitable.
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