DE102004015660A1 - Flat solid oxide fuel cell stack for operating a bipolar conductor structure has charged oxygen molecules and cathode/anode layers - Google Patents

Flat solid oxide fuel cell stack for operating a bipolar conductor structure has charged oxygen molecules and cathode/anode layers Download PDF

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Abstract

Oxygen molecules in a flat solid oxide fuel cell stack are charged from a power circuit in a porous air/oxygen electrode layer/cathode with two electrons. An oxygen partial pressure differences diffuse oxygen ions through a solid electrolyte layer, e.g. zinc oxide, and yield two electrodes in a porous combustible gas layer/anode.

Description

In einer SOFC werden Sauerstoffmoleküle in der porösen Luft/Sauerstoffelektrodenschicht (Kathode) mit zwei Elektronen aus dem Stromkreis beladen. Zufolge der Sauerstoffpartialdruckdifferenz diffundieren die Sauerstoffionen durch die Festelektrolytschicht (i.allg. im wesentlichen aus ZiO2) und geben in der porösen Brenngaselektrodenschicht (Anode) zwei Elektronen ab. Die Sauerstoffmoleküle oxidieren das Brenngas, wodurch die Sauerstoffpartialdruckdifferenz nur zufolge der Abnahme des Sauerstoffgehalts in der „Luft" abnimmt. Um höhere Spannungen als ca. 1 V zu erhalten, müssen mehrere Festelektrolytschichten hintereinandergeschaltet werden.In a SOFC, oxygen molecules in the porous air / oxygen electrode layer (cathode) are charged with two electrons from the circuit. Due to the oxygen partial pressure difference, the oxygen ions diffuse through the solid electrolyte layer (generally from ZiO 2 mainly) and release two electrons in the porous fuel gas electrode layer (anode). The oxygen molecules oxidize the fuel gas, reducing the oxygen partial pressure difference only as a result of the decrease in the oxygen content in the "air." To obtain voltages higher than about 1 V, several solid electrolyte layers must be connected in series.

Derzeit benutzen Platten-SOFC-Stapel sogenannte bipolare Platten, durch die die Elektronen von der Brenngaselektrodenschicht (Anode) einer Festelektrolytschicht zur Luft/Sauerstoffelektrodenschicht (Kathode) der nächsten Festelektrolytschicht geleitet werden. In diesen bipolaren Platten befinden sich i.allg. auch die Brenngas- und Luftkanäle (siehe 1).Currently, plate SOFC stacks use so-called bipolar plates, through which the electrons are conducted from the fuel gas electrode layer (anode) of a solid electrolyte layer to the air / oxygen electrode layer (cathode) of the next solid electrolyte layer. In these bipolar plates i.allg. also the fuel gas and air ducts (see 1 ).

Die bipolaren Platten erhöhen natürlich das Gewicht des SOFC-Platten-Stapels, ohne unmittelbar einen Beitrag zur Stromerzeugung zu liefern. Zudem wird dadurch nur eine der vier Kanalwände für die Sauerstoffionendiffusion genutzt.The increase bipolar plates Naturally the weight of the SOFC plate stack without directly contributing to supply electricity. In addition, this is only one of the four channel walls for the Used oxygen ion diffusion.

Durch die japanische Patentanmeldung H9-45355 (veröffentlicht 1997) ist ein Vorschlag bekannt geworden, einen Platten-SOFC-Stapel ohne bipolare Platten zu bauen; statt dessen werden jeweils zwei Brenngaselektrodenschichten durch Abstandshalter aus leitendem Material verbunden, die gleichzeitig die Zwischenwände zwischen den Brenngaskanälen bilden und ebenso werden jeweils zwei Luft/Sauerstoffelektrodenschichten durch Abstandshalter aus leitendem Material verbunden, die gleichzeitig die Zwischenwände der Luft/Sauerstoffkanäle bilden, wobei Brenngas- und Luft/Sauerstoffkanäle abwechselnd kreuzweise angeordnet sind, so daß ein Kreuzstromplattensauerstoffionenübertrager entsteht (siehe 2)Japanese Patent Application H9-45355 (published in 1997) has disclosed a proposal to build a plate SOFC stack without bipolar plates; Instead, each two fuel gas electrode layers are connected by spacers made of conductive material, which simultaneously form the intermediate walls between the fuel gas channels and also two air / oxygen electrode layers are connected by spacers made of conductive material, which simultaneously form the intermediate walls of the air / oxygen channels, wherein fuel gas and Air / oxygen channels are arranged alternately crosswise, so that a cross-flow plate oxygen ion exchanger is formed (see 2 )

Durch die internationale Patentanmeldung WO 02/45198 Az (World Intellectual Property Organization) vom 6. Juni 2002 (basierend auf der japanischen Patentanmeldung P 2000-360563 vom 28. Nov. 2000) ist ferner eine Weiterentwicklung dieser Idee, nämlich keine bipolaren Platten zu verwenden, bekannt geworden, bei der die leitenden Trennwände ersetzt wurden durch Trennwände aus einem Substrat (Silizium), das mit Brenngas- bzw. Luft/Sauerstoffelektrodenmaterial überzogen ist und bei der diese Trennwände nicht mehr längsgestreckte Quader sind (und dadurch gerade Kanäle mit rechteckigem Querschnitt bilden), sondern Kanäle bilden, die aus einer Abfolge von engeren, im wesentlichen dreieckigen bzw. fünfeckigen Öffnungen und größeren im wesentlichen auch dreieckigen bzw. fünfeckigen Rillen bestehen (siehe 3).The international patent application WO 02/45198 Az (World Intellectual Property Organization) of 6 June 2002 (based on the Japanese patent application P 2000-360563 of 28 Nov. 2000) is also a further development of this idea, namely to use no bipolar plates , in which the conductive partitions have been replaced by partitions of a substrate (silicon) coated with fuel gas or air / oxygen electrode material and in which these partitions are no longer elongated cuboids (thereby forming straight channels of rectangular cross section ), but form channels, which consist of a sequence of narrower, substantially triangular or pentagonal openings and larger, substantially triangular or pentagonal grooves (see 3 ).

Nachteilig bei diesen Plattenstapeln nach den beiden o.g. Patentanmeldungen ist, daß das Übereinanderstapeln keine Spannungsvervielfachung bringt, sondern die Platten alle parallel geschaltet werden müssen; erst durch außerhalb des Stapels liegende elektrische Verbindungsleitungen und entsprechende Sammelleitungen für die Luft, das Brenngas, die sauerstoffarme Luft und das mit Abgasen vermischte Benngas kann eine Spannungsvervielfachung erreicht werden. Nachteilig ist ferner, daß nach wie vor nicht die ge samten Kanaloberflächen zum Sauerstoffionentransport verfügbar gemacht werden, weil beim erstgenannten Patent die Kanalseitenwände aus elektrisch leitendem Material gefertigt werden und beim zweitgenannten Patent aus Substrat und Elektrodenmaterial, und, daß die Abwärme nur mit dem Kathoden- und Anodenabgas und damit nur mit entsprechend hohen Temperaturdifferenzen und Wärmespannungen aus dem Plattenstapel abgeführt und auch keine Reformierung von Brenngasen innerhalb des Stapels durchgeführt werden kann.adversely at these plate stacks after the two o.g. patent applications is that stacking up no voltage multiplication brings, but the plates all in parallel must be switched; only through outside the stack lying electrical connecting lines and corresponding Manifolds for the air, the fuel gas, the oxygen-poor air and the exhaust gases mixed Benngas can be a voltage multiplication can be achieved. Another disadvantage is that after as before, not the entire channel surfaces for oxygen ion transport available be made, because in the former patent, the channel side walls be made electrically conductive material and the second mentioned Patent of substrate and electrode material, and that the waste heat only with the cathode and anode exhaust and thus only with appropriate high temperature differences and thermal stresses from the plate stack dissipated and also no reforming of fuel gases within the stack be performed can.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bipolare Platten zu vermeiden und trotzdem eine Spannungsvervielfachung im Plattenstapel zu erzielen, alle Luft- und Brenngaskanaloberflächen für den Sauerstoffionentransport nutzbar zu machen und eine Möglichkeit für den Wärmeabtransport unabhängig von Anoden- und Kathodenabgas zu schaffen, um eine möglichst gleichmäßige Temperatur im Plattenstapel zu erzielen bzw. im Plattenstapel selbst eine endotherme Reformierung von Brenngasen z.B. Erdgas (CH4+H2O→CO+3H2) durchzuführen.The invention has for its object to avoid bipolar plates and still achieve a voltage multiplication in the plate stack to make all air and Brenngaskanaloberflächen available for oxygen ion transport and to provide a way for the heat transfer independently of anode and cathode exhaust to the most uniform possible To achieve temperature in the plate stack or in the plate stack itself to perform an endothermic reforming of fuel gases such as natural gas (CH 4 + H 2 O → CO + 3H 2 ).

Erfindungsgemäß werden diese vier Ziele dadurch erreicht, daß statt bipolarer Platten innerhalb des Stapels eine räumliche, bipolare Leiterstruktur geschaffen wird, daß die Platten nur aus Festelektrolyt herstellt werden, alle Kanalwände in elektrisch voneinander isolierten Abschnitten mit Elektrodenmaterial ausgekleidet werden und diese Abschnitte durch die genannte bipolare Leiterstruktur miteinander verknüpft werden (siehe 4). Ferner werden Kanäle zwischen (und daher parallel zu) den Brenngas- und/oder Luft/Sauerstoffkanälen durch ein anderes Kühlmedium durchströmt bzw. von einem Gas-Dampfgemisch z.B. Erdgas-Wasserdampf-Gemisch, das durch die Abwärme der SOFC reformiert wird (siehe 5a).According to the invention, these four objects are achieved by providing a bipolar planar structure instead of bipolar plates within the stack, making the plates solid electrolyte only, lining all channel walls in electrically isolated sections with electrode material, and extending these sections through said bipolar Ladder structure are linked together (see 4 ). Furthermore, channels between (and therefore parallel to) the fuel gas and / or air / oxygen channels are flowed through by another cooling medium or by a gas-vapor mixture, for example natural gas / water vapor mixture, which is reformed by the waste heat of the SOFC (see 5a ).

Der Plattenstapel kann im reinen Kreuzstrom aber auch im Kreuzgegen- oder Kreuzgleichstrom und auch ganz oder zumindest teilweise im Gleich- oder Gegenstrom betrieben werden, d.h. Brenngas- und Luft/Sauerstoffstrom kreuzen sich nur einmal bzw. mehrfach oder strömen ganz oder teilweise parallel.Of the Plate stack can in the pure cross-flow but also in the Kreuzgegen- or cross-direct current and also wholly or at least partially in the Be operated in the same or countercurrent, i. Fuel gas and air / oxygen flow intersect only once or several times or flow in whole or in part in parallel.

Die bipolare Leiterstruktur verbindet z.B. (siehe 4) elektrisch leitend die ansonsten elektrisch isolierten Brenngaselektroden(Anoden)schichten in den Abschnitten A des Plattenstapels mit den ebenfalls ansonsten elektrisch isolierten Luft /Sauerstoffelektroden(Kathoden)schichten in den Nachbarabschnitten B und die Brenngaselektroden(Anoden)schichten der Abschnitte B mit den Luft/Sauerstoffelektroden(Kathoden)schichten der Nachbarabschnitte C und so fort. Die Luft/Sauerstoffelektroden(Kathoden)schichten des ersten Abschnittes bilden den einen Pol des äußeren Stromkreises und die Brenngaselektroden(Anoden)schichten des letzten Abschnitts den anderen Pol des äußeren Stromkreises des Plattenstapels. Dabei kann die bipolare Leiterstruktur immer nur zwischen den Brenngaselektroden(Anoden)schichten auf den Unterseiten des ersten bis vorletzten Abschnitts (z.B. in 4 Abschnitte A und B – Unterseite der Festelektrolytplatte 1) zu den Luft/Sauerstoffelektroden(Kathoden)schichten auf den Oberseiten in den jeweiligen Nachbarabschnitten der gleichen Platten (z.B. in 4 Abschnitte B und C -Oberseite der Festelektrolytplatte 1) eine leitende Verbindung herstellen oder immer nur zwischen den Brenngaselektroden(Anoden)schichten auf den Oberseiten des ersten bis vorletzten Abschnitts (z.B. in 4 Abschnitte A und B – Oberseite der Festelektrolytplatte 2) zu den Luft/Sauerstoffelektroden(Kathoden)schichten auf den Unterseiten in den jeweiligen Nachbarabschnitten der gleichen Festelektrolytplatten (z.B. in 4 Abschnitte B und C -Unterseite der Festelektrolytplatte 2) oder beides zugleich. Das Grundelement der bipolaren Leiterstruktur umfaßt beispielhaft die elektrisch leitenden und/oder Elektroden- Schichten an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden und der nächsten Festelektrolytplatte oder an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden zweier benachbarter Festelektrolytplatten, die die Elektronen längs der Kanäle in einem Abschnitt sammeln, die Querverbindungen über alle Kanäle des Abschnitts hinweg, die diese elektrisch leitenden und/oder Elektroden- Schichten elektrisch leitend verbindet, und von dieser Querverbindung ausgehende elektrisch leitende Verbindungen von der Oberseite zur Unterseite derselben Festelektrolytplatte aber jeweils zur Querverbindung über alle Kanäle des benachbarten Abschnitts und/oder umgekehrt bzw. zusätzlich von der Unterseite der (darüber liegenden, wenn zusätzlich,) Festelektrolytplatte zur Oberseite derselben (darüber liegenden) Festelektrolytplatte ebenfalls jeweils zur Querverbindung des benachbarten Abschnitts; ferner wiederum die an die Querverbindung elektrisch leitend angeschlossenen elektrisch leitenden und/oder Elektroden- Schichten an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden und der nächsten Festelektrolytplatte oder an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden zweier benachbarter Festelektrolytplatten, die die Elektronen längs der Kanäle in diesem Nachbarabschnitt auf der anderen Festelektrolytplattenseite verteilen. Diese elektrisch leitenden Verbindungen von der Ober- zur Unterseite und umgekehrt verlaufen entweder seitlich oder in Bohrungen oder Schlitzen der Festelektrolytplatte.The bipolar conductor structure connects eg (see 4 ) electrically conductive the otherwise electrically insulated fuel gas electrodes (anode) layers in the sections A of the plate stack with the otherwise electrically insulated air / oxygen (cathode) layers in the neighboring sections B and the fuel gas electrodes (anode) layers of the sections B with the air / oxygen electrodes (Cathodes) layers of neighboring sections C and so on. The air / oxygen (cathode) layers of the first section form one pole of the external circuit and the fuel gas electrodes (anode) layers of the last section the other pole of the external circuit of the plate stack. In this case, the bipolar conductor structure always only between the fuel gas electrodes (anode) layers on the lower sides of the first to penultimate section (eg in 4 Sections A and B - underside of the solid electrolyte plate 1) to the air / oxygen electrodes (cathodes) layers on the topsides in the respective adjacent portions of the same plates (eg, in FIG 4 Sections B and C -side of the solid electrolyte plate 1) make a conductive connection or always only between the fuel gas electrodes (anode) layers on the tops of the first to penultimate section (eg in 4 Sections A and B - top of the solid electrolyte plate 2) to the air / oxygen electrodes (cathodes) layers on the bottoms in the respective adjacent portions of the same solid electrolyte plates (eg, in FIG 4 Sections B and C -Unterseite the solid electrolyte plate 2) or both at the same time. By way of example, the basic element of the bipolar conductor structure comprises the electrically conductive and / or electrode layers at the abutment surfaces between the channel dividing walls and the next solid electrolyte plate or at the abutment surfaces between the channel dividing walls of two adjacent solid electrolyte plates which collect the electrons along the channels in one section across all channels of the section which electrically conductively connects these electrically conductive and / or electrode layers, and electrically conductive connections emanating from this cross connection from the top to the bottom of the same solid electrolyte plate, but in each case for cross connection over all channels of the adjacent section and / or vice versa or additionally from the bottom of the (above, if in addition,) solid electrolyte plate to the top of the same (overlying) solid electrolyte plate also for each cross-connection of the adjacent Ab average; and, again, the electrically conductive and / or electrode layers electrically connected to the interconnection at the abutment surfaces between the channel dividing walls and the next solid electrolyte plate or at the abutment surfaces between the channel dividing walls of two adjacent solid electrolyte plates which occupy the electrons along the channels in that adjacent section on the other Distribute solid electrolyte plate side. These electrically conductive connections from the top to the bottom and vice versa run either laterally or in holes or slots of the solid electrolyte plate.

Die Abschnitte können auf verschiedene Art (hintereinander, nebeneinander, beides gleichzeitig etc.) angeordnet sein. Einige Beispiele sind in 5a bis 5d dargestellt. Ein beispielhaftes Grundelement einer bipolaren Leiterstruktur zeigt 6.The sections can be arranged in different ways (one behind the other, side by side, both at the same time, etc.). Some examples are in 5a to 5d shown. An exemplary basic element of a bipolar conductor structure is shown 6 ,

Die Brenngaselektroden(Anoden)schicht kann z. B. aus Nickeloxid bestehen, die Festelektrolytplatten aus Ytrium dotiertem ZiO2/SZ, und die Luft/Sauerstoffelektroden(Kathoden)schicht z. B. aus LSM, d.h. aus Strontium dotiertem Lanthan-Magnesium. Die Kanalstruktur mit möglichen Querschnittsabmessungen auch unter 0,5 mm und die Bohrungen zwischen Festelektrolytplattenober-und -unterseite können in eine grüne (nicht gebrannte) Festelektrolytplatte, die auch dünner als 1 mm sein kann, eingedrückt oder aus ihr herausgearbeitet werden, die Elektrodenmaterialschichten werden anschließend mit CVD (Chemical Vapor Deposition), Siebdruck, Sputtering, Ionen Plattierung etc. an den definierten Stellen aufgebracht; anschließend wird auch die elektrisch leitende bipolare Leiterstruktur mit ähnlichen Methoden wie die Elektrodenmaterialschichten aufgebracht; dabei wird darauf geachtet, dass die Elektrodenschichten der einzelnen Abschnitte nur durch die bipolare Leiterstruktur verbunden aber ansonsten elektrisch getrennt sind.The fuel gas electrodes (anode) layer can, for. B. of nickel oxide, the solid electrolyte plates of yttrium-doped ZiO 2 / SZ, and the air / oxygen electrodes (cathodes) layer z. B. from LSM, ie from strontium doped lanthanum magnesium. The channel structure with possible cross-sectional dimensions also less than 0.5 mm and the holes between the solid electrolyte plate top and bottom can be pressed or worked out of a green (not fired) solid electrolyte plate, which can also be thinner than 1 mm, the electrode material layers are subsequently applied with CVD (Chemical Vapor Deposition), screen printing, sputtering, ion plating, etc. at the defined locations; Subsequently, the electrically conductive bipolar conductor structure is applied with similar methods as the electrode material layers; Care is taken here that the electrode layers of the individual sections are connected only by the bipolar conductor structure but are otherwise electrically separated.

Als Elektrodenmaterial und gleichzeitig für die elektrisch leitenden Verbindungen (bipolare Leiterstruktur) kann auch entsprechend dotierter Festelektrolyt mit Perowskit oder Fluoritstruktur verwendet werden. In diesem Fall werden diese Schichten auf der Ober- und Unterseite und die Verbindungen von Ober- zu Unterseite einer Festelektrolytplatte und gleichzeitig von einem Abschnitt zum nächsten Abschnitt aus der Festelektrolytplatte durch lokale Dotierung hergestellt.When Electrode material and at the same time for the electrically conductive Compounds (bipolar conductor structure) may also be doped accordingly Solid electrolyte can be used with perovskite or fluorite structure. In this case, these layers are on the top and bottom and the connections from top to bottom of a solid electrolyte plate and simultaneously from one section to the next section of the solid electrolyte plate produced by local doping.

Nach diesen Vorarbeiten können die Festelektrolytplatten eines Plattenstapels in der richtigen Reihenfolge und bezüglich Anschlüssen und Kanal-, Abschnitts- und bipolarer Leiterstruktur passend übereinandergestapelt und gebrannt werden.To this preparatory work can the solid electrolyte plates of a plate stack in the correct order and re connections and channel, section and bipolar conductor structure stacked suitably and be burned.

Claims (8)

Ein ebener Solid Oxide Fuel Cell Stapel, gekennzeichnet durch folgende Merkmale: a) Der SOFC-Stapels besteht nur aus ebenen, im Allgemeinen planparallelen Platten aus Festelektrolyt. b) In diese Festelektrolytplatten sind zumindest auf einer Seite Grabenstrukturen eingelassen, die andere Seite kann eben sein, so daß durch Aufeinanderstapeln von mindestens zwei Festelektrolytplatten sich Kanalstrukturen von runden, quadratischen oder anderen geschlossenen Querschnitten ergeben, die abwechselnd (bezüglich Ober- und Unterseite einer Festelekrolytplatte) von Brenngas und Luft/Sauerstoff durchströmt werden. Im Allgemeinen werden zwei Festelektrolytplattentypen in einem SOFC-Stapel verwendet; bei gleichen Grabenstrukturen auf den Festelektrolytplattenober- und unterseiten (sodaß diese auch umgekehrt zusammenpassen) genügt ein Festelektrolytplattentyp. c) Diese Festelektrolytplatten einschließlich der Grabenstrukturen sind in bestimmten Flächenabschnitten und -bereichen mit porösem Elektrodenmaterial und/oder elektrisch leitend beschichtet. d) Die in ebenen SOFC-Stapeln üblichen bipolaren Platten mit Brenngas- und Luft/Sauerstoffkanälen sind durch eine räumliche, bipolare Leiterstruktur bestehend aus sich wiederholenden dreiteiligen Grundelementen ersetzt, die benachbarte, unterschiedlich gepolte und mit porösem Elektrodenmaterial beschichtete, ansonsten elektrisch isolierte Abschnitte auf der Festelektrolytplattenober- und -unterseite bzw./und umgekehrt verbindet. e) Die gesamte Kanaloberfläche in den Brenngas- und Luft-/Sauerstoffkanälen (d.h. über den gesamten Umfang und die gesamte Länge), in denen ein Sauerstoffionentransport stattfindet, ist mit Elektrodenmaterial beschichtet, allerdings unterteilt in elektrisch voneinander isolierte Abschnitte, die nur durch die bipolare Leiterstruktur elektrisch verbunden werden. f) An den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden und der nächsten ebenen Festelektrolytplatte oder an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden zweier benachbarter Festelektrolytplatten wird die Elektrodenschicht durch eine elektrisch leitende Schicht ergänzt oder ersetzt, die die Kanalelektrodenbeschichtungen zweier benachbarter Kanäle untereinander und mit einer Querverbindung zumindest an einem Ende eines Abschnitts über alle Kanäle des Abschnitts hinweg elektrisch leitend verbindet und zusammen mit der Querverbindung den ersten Teil des Grundelements der bipolaren Leiterstruktur bildet. g) Der zweite Teil des Grundelements der bipolaren Leiterstruktur besteht aus einer elektrisch leitenden Verbindung zwischen der elektrisch leitenden Querverbindung am Ende eines ersten Abschnittes (erster Teil des Grundelements der bipolaren Leiterstruktur, Anode) und der elektrisch leitenden Querverbindung am Anfang eines zweiten, benachbarten Abschnittes (Kathode, dritter Teil des Grundelements der bipolaren Leiterstruktur), wobei sich die verbundenen Abschnitte auf unterschiedlichen Seiten derselben Festelektrolytplatte befinden (also Oberseite und Unterseite oder Unterseite und Oberseite). Es ist vorteilhaft, wenn ein Abschnitt auf der Oberseite einer Festelektrolytplatte 1 mit dem Nachbarabschnitt auf der Unterseite derselben Festelektrolytplatte 1 durch diesen zweiten Teil des Grundelementes der bipolaren Leiterstruktur verbunden wird und zusätzlich die Unterseite der darüber liegenden Festelektrolytplatte 2, die mit der Oberseite der darunter liegenden Festelektrolytplatte 1 die Kanäle dieses ersten Abschnittes bildet, mit dem Nachbarabschnitt auf der Oberseite der darüber liegenden Festelektrolytplatte 2 auch durch diesen zweiten Teil des Grundelements der bipolaren Leiterstruktur verbunden wird. Die Elektrodenschicht des ersten Abschnittes umschließt stets Brenngaskanäle und die Elektrodenschicht/en des/der zweiten, benachbarten Abschnittes auf der anderen Festelektrolytplattenseite stets Luft/Sauerstoffkanäle. Bei einer Festelektrolytplatte werden stets Abschnitte der Oberseite mit benachbarten Abschnitten der Unterseite verbunden oder umgekehrt Abschnitte der Unterseite mit benachbarten Abschnitten der Oberseite. Die elektrische Verbindung erfolgt durch Bohrungen, Schlitze etc. durch die oder an der Seite der Festelektrolytplatte. h) Der dritte und letzte Teil des Grundelementes der bipolaren Leiterstruktur besteht analog zum ersten Teil zumindest aus einer elektrisch leitenden Querverbindung am Anfang des auf der anderen Festelektrolytplattenseite liegenden Nachbarabschnittes quer über alle Kanäle des Abschnittes hinweg und aus den elektrisch leitenden Beschichtungen an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden und der nächsten ebenen Festelektrolytplatte oder an den Stoßflächen zwischen den Kanalzwischenwänden zweier benachbarter Festelektrolytplatten, die (die elektrisch leitenden Beschichtungen an den Stoßflächen) durch diese Querverbindung verbunden werden. i) Die räumliche, bipolare Leiterstruktur besteht aus sich von oben bis unten und über die gesamte Fläche des Stapels wiederholenden Grundelementen der bipolaren Leiterstruktur. j) Die Kanäle sind im Allgemeinen gerade, d.h. allgemeine Zylinder oder konkret Kreiszylinder oder lang gestreckte Quader etc.. Kreiszylinderförmige Kanäle entstehen, wenn der halbe Kreisquerschnitt z. B. in der Unterseite der oberen und der andere halbe Kreisquerschnitt dazu passend auf der Oberseite der unteren von zwei Festelektrolytplatten eingeprägt ist. Bei Kanälen mit quadratischem oder rechteckigem Querschnitt kann der gesamte Querschnitt z. B. in der unteren von zwei Festelektrolytplatten enthalten sein, während die Unterseite der darüberliegenden Festelektrolytplatte eben ist und die offenen Gräben in der unteren Festelektrolytplatte lediglich abdeckt. Natürlich können Ober- und Unterseite auch vertauscht werden. k) Die Kanäle werden im Kreuzstrom angeordnet werden, d.h. über und unter einer Brenngaskanalschicht liegt eine Luft-/Sauerstoffkanalschicht mit Kanälen, die üblicherweise unter einem Winkel von 90° (der Winkel kann auch anders gewählt werden, wodurch die Abschnitte auf den Festelektrolytplatten keine Quadrate oder Rechtecke sondern Parallelogramme werden) zu den Brenngaskanälen verlaufen; für die Luft-/Sauerstoffkanalschichten gilt, daß die darüber und darunter liegenden Brenngaskanäle im entsprechenden Winkel (i.allg.90°) verlaufen. Die übereinander gestapelten Festelektrolytplatten haben dadurch auf einer Fläche des Plattenstapels alle Luft-/Sauerstoffeintritte und auf der gegenüberliegenden Fläche alle Austritte der O2-armen Luft bzw. des restlichen Sauerstoffs; zwei andere (im Allgemeinen im Winkel von 90° zu den erstgenannten Flächen stehend) gegenüberliegende Flächen dienen für die Brenngaseintritte und Abgasaustritte. Die jeweiligen Kanalein- und -austritte werden durch Hauben zu einer Brenngas-, Abgas-, Luft-/Sauerstoff-,O2-armen Luft-/Restsauerstoff-Leitung zusammengefaßt. l) Die Elektrodenschichten der im Stapel übereinander liegenden Abschnitte sind im Allgemeinen elektrisch parallel geschaltet (d.h. sie ergeben eine entsprechende Stromstärke, sie haben aber abwechselnde Polarität), die Elektrodenschichten in den Nachbarabschnitten sind im Allgemeinen elektrisch hintereinander, d.h. in Serie geschaltet, so daß eine entsprechende Spannungsvervielfachung entsteht. Die Elektrodenschichten der Brenngaskanäle sind stets Anodenschichten und die der Luft/Sauerstoffkanäle stets Kathodenschichten. Die Luft/Sauerstoffelektroden(Kathoden)schichten des ersten Abschnittes bilden den einen Pol des äußeren Stromkreises und die Brenngaselektroden(Anoden)schichten des letzten Abschnitts den anderen Pol des äußeren Stromkreises des SOFC-Stapels.A flat solid oxide fuel cell stack, characterized by the following features: a) The SOFC stack consists only of flat, generally plane-parallel plates of solid electrolyte. b) In these solid electrolyte plates trench structures are embedded on at least one side, the other side can be flat, so that by stacking at least two solid electrolyte plates channel structures of round, square or other closed cross-sections result, which alternately (with respect to top and bottom of a Festelekrolytplatte ) are traversed by fuel gas and air / oxygen. Generally, two solid electrolyte plate types are used in a SOFC stack; with the same trench structures on the solid electrolyte plate tops and bottoms (so that they also fit together inversely), a solid electrolyte plate type suffices. c) These solid electrolyte plates including the trench structures are coated in certain area sections and areas with porous electrode material and / or electrically conductive. d) The bipolar plates with fuel gas and air / oxygen channels common in planar SOFC stacks are replaced by a spacial, bipolar conductor structure consisting of repeating three-part primitives, the adjacent, differently poled and coated with porous electrode material, otherwise electrically isolated sections on the Festelektrolytplattenober- and -unterseite bzw./ and vice versa connects. e) The entire channel surface in the fuel gas and air / oxygen channels (ie over the entire circumference and the entire length), in which an oxygen ion transport takes place, is coated with electrode material, however, subdivided into electrically isolated sections, which only through the bipolar Conductor be electrically connected. f) At the abutment surfaces between the channel dividing walls and the next planar solid electrolyte plate or at the abutment surfaces between the channel dividing walls of two adjacent solid electrolyte plates, the electrode layer is supplemented or replaced by an electrically conductive layer interconnecting the channel electrode coatings of two adjacent channels with one another and at least at one end a section across all the channels of the section electrically conductively connects and forms together with the cross-connection of the first part of the basic element of the bipolar conductor structure. g) The second part of the basic element of the bipolar conductor structure consists of an electrically conductive connection between the electrically conductive cross connection at the end of a first section (first part of the basic element of the bipolar conductor structure, anode) and the electrically conductive cross connection at the beginning of a second, adjacent section ( Cathode, third part of the base element of the bipolar conductor structure), wherein the connected portions are on different sides of the same solid electrolyte plate (ie top and bottom or bottom and top). It is advantageous if a section on the upper side of a solid electrolyte plate 1 is connected to the adjacent section on the underside of the same solid electrolyte plate 1 through this second part of the base element of the bipolar conductor structure and additionally the underside of the overlying solid electrolyte plate 2, which is connected to the upper side of the underlying Solid electrolyte plate 1 forms the channels of this first section is connected to the adjacent section on the top of the overlying solid electrolyte plate 2 also through this second part of the base element of the bipolar conductor structure. The electrode layer of the first section always encloses fuel gas channels and the electrode layer (s) of the second, adjacent section on the other side of the solid electrolyte plate always encloses air / oxygen channels. In a solid electrolyte plate portions of the top are always connected to adjacent portions of the bottom or vice versa sections of the bottom with adjacent portions of the top. The electrical connection is made through holes, slots, etc. through or on the side of the solid electrolyte plate. h) The third and last part of the basic element of the bipolar conductor structure is analogous to the first part at least from an electrically conductive cross-connection at the beginning of lying on the other solid electrolyte plate side adjacent section across all channels of the section and from the electrically conductive coatings on the abutting surfaces between the Channel partitions and the next flat solid electrolyte plate or at the abutting surfaces between the channel partition walls of two adjacent solid electrolyte plates, which (the electrically conductive coatings on the abutting surfaces) are connected by this cross connection. i) The spatial bipolar conductor structure consists of basic elements of the bipolar conductor structure repeating from top to bottom and over the entire surface of the stack. j) The channels are generally straight, ie general cylinder or concrete circular cylinder or elongated cuboid etc. Circular cylindrical channels arise when the half-circular cross-section z. B. in the bottom of the upper and the other half circular cross-section is suitably embossed on top of the lower of two solid electrolyte plates. For channels with square or rectangular cross-section of the entire cross-section z. B. in the lower of two solid electrolyte plates, while the bottom of the overlying solid electrolyte plate is flat and only covers the open trenches in the lower solid electrolyte plate. Of course, top and bottom can also ver be exchanged. k) The channels will be cross-flowed, ie above and below a fuel gas channel layer is an air / oxygen channel layer with channels, usually at an angle of 90 ° (the angle may also be chosen differently, whereby the sections on the solid electrolyte plates are not squares or rectangles but parallelograms) to the fuel gas channels; for the air / oxygen channel layers, the fuel gas passages above and below them extend in the corresponding angle (i.allg.90 °). The stacked solid electrolyte plates thereby have on one face of the plate stack all air / oxygen inlets and on the opposite surface all the outlets of the O 2 -marm air and the remaining oxygen; two other surfaces (generally at an angle of 90 ° to the former surfaces) are used for fuel gas inlets and exhaust outlets. The respective channel entrances and exits are combined by hoods to a fuel gas, exhaust, air / oxygen, O 2 -mar poor air / residual oxygen line. l) The electrode layers of the stacked portions are generally electrically connected in parallel (ie they give a corresponding current, but they have alternating polarity), the electrode layers in the adjacent sections are generally electrically behind one another, ie connected in series, so that a corresponding voltage multiplication arises. The electrode layers of the fuel gas channels are always anode layers and those of the air / oxygen channels always cathode layers. The air / oxygen (cathode) layers of the first section form one pole of the external circuit and the fuel gas electrodes (anode) layers of the last section the other pole of the external circuit of the SOFC stack. Ebene SOFC-Stapel nach Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass neben Brenngas- und Luft-/Sauerstoffkanälen parallel zu diesen auch noch Kanäle entweder für ein Kühlfluid oder für die Reformierung von Brenngasen oder für beides vorgesehen sind. Diese Kanäle können eine beliebige Elektrodenbeschichtung oder elektrisch leitende Beschichtung oder auch gar keine Beschichtung oder eine für die Reformierung katalytisch wirkende Beschichtung haben. Auch die Ein- und Austritte der Kühlfluidkanäle und Reformiergaskanäle werden durch Hauben zu Leitungen zusammengefasst.Level SOFC stack according to claim 1 characterized in that in addition to fuel gas and air / oxygen channels in parallel to these also still channels either for a cooling fluid or for the reforming of fuel gases or both are provided. These channels can any electrode coating or electrically conductive coating or even no coating or catalytically for the reforming have effective coating. The inlets and outlets of the cooling fluid channels and reforming gas channels are also summarized by hoods to lines. Ebene SOFC-Stapel nach Anspruch 1 oder 2 gekennzeichnet dadurch, daß statt eines einfachen Kreuzstroms ein gegensinniger Kreuzgegenstrom oder Kreuzgleichstrom verwendet wird, wobei z.B. eine Kanalschicht aus geraden, parallelen Kanälen und die darüber und darunter liegende Kanalschicht aus hintereinander angeordneten Kreuzstromabschnitten mit Umkehrkammern auf beiden Seiten besteht. Dabei werden vorzugsweise die Kanäle der aus geraden, parallelen Kanälen bestehenden Kanalschicht unterhalb und oberhalb denen Umkehrkammern liegen, als Kühlkanäle oder Kanäle für die Brenngasreformierung verwendet. Brenngas kann durch die geraden, parallelen Kanäle strömen und die Luft/der Sauerstoff im Kreuzgegen – oder Kreuzgleichstrom dazu, aber auch umgekehrt. Vorteilhafterweise wird bei der Brenngasreformierung das Brenngas-Wasserdampfgemisch in einer Richtung links und rechts von den Brenngaskanälen durch die geraden Kanäle zwischen den Umkehrkammern der Luft/des Sauerstoffs strömen und am Austritt durch eine Umlenkhaube direkt in die Brenngaseintritte umgelenkt und das Brenngas auf diese Weise die geraden, parallelen Kanäle in Gegenrichtung zum Brenngas-Wasserdampfgemisch durchströmen. Der Kreuzgegenstrom und der Kreuzgleichstrom kann auch längere parallele, d.h. Gegenstrom oder Gleichstromabschnitte enthalten; es ist auch möglich reinen Gegenstrom oder Gleichstrom zu verwenden oder nur an den Ein-und Austritten einen Kreuzstromabschnitt vorzusehen, um die Ein- und Austritte der verschiedenen Kanäle auf unterschiedlichen Flächen zu haben.Level SOFC stack according to claim 1 or 2 characterized in that instead of a simple cross-flow an opposing cross-counterflow or Cross dc current is used, e.g. a channel layer straight, parallel channels and the above and underlying channel layer arranged one behind the other Cross-flow sections with reversing chambers on both sides. In this case, preferably, the channels of the straight, parallel channels existing channel layer below and above those reversing chambers lie, as cooling channels or channels for fuel gas reforming used. Fuel gas can flow through the straight, parallel channels and the Air / oxygen in cross countercurrent or crosscurrent thereto, but also vice versa. Advantageously, in the fuel gas reforming the fuel gas-water vapor mixture in one direction left and right from the fuel gas channels through the straight channels between the air / oxygen reversal chambers and at the exit through a deflection hood directly into the fuel gas inlets deflected and the fuel gas in this way the straight, parallel channels in the opposite direction to flow through the fuel gas-steam mixture. The cross countercurrent and the cross DC current can also be longer parallel, i. counterflow or DC sections; it is also possible pure countercurrent or DC or only at the inputs and outputs provide a cross-flow section to the inlets and outlets of the different channels on different surfaces too to have. Hohlzylinderförmige SOFC-Stapel nach Anspruch 1, 2 oder 3 dadurch gekennzeichnet, daß die Festelektrolytplatten die Form eines Kreisringes haben, wobei z. B. die Luftkanäle radial von außen nach innen verlaufen und sich ihr Querschnitt von außen nach innen in Umfangsrichtung verengt, was der Massenabnahme durch die Sauerstoffgabe entspricht und so für etwa konstante Geschwindigkeiten sorgt. Die Brenngaskanäle können entweder parallele ringförmige Kanäle sein, wobei der Ring durch die Ein- und Austrittshauben unterbrochen ist, was einem Kreuzstrom entspricht, oder die ringförmigen Kanäle werden mindestens einmal in Gegenrichtung durchströmt, wobei der Ring durch die Eintritts-, Austritts- und Umlenkhaube unterbrochen ist. Zwischen den Luft-/Sauerstoffkanälen oder den Brenngaskanälen können die Kühl- oder Reformiergaskanäle verlaufen. Die Abschnitte haben die Form von Sektoren oder Teilen von Sektoren eines Kreisrings.Cylindrical hollow SOFC stack according to claim 1, 2 or 3, characterized in that the solid electrolyte plates have the shape of a circular ring, wherein z. B. the air channels radially from the outside run inwards and their cross-section from the outside to narrowed in the circumferential direction, which is the mass decrease by the Oxygen supply and thus ensures about constant speeds. The fuel gas channels can either parallel annular channels be, with the ring interrupted by the inlet and outlet hoods is what corresponds to a cross flow, or become the annular channels flows through at least once in the opposite direction, the ring through the Entry, exit and Umlenkhaube is interrupted. Between Air / oxygen channels or the fuel gas channels can the cooling or reforming gas passages. The sections take the form of sectors or parts of sectors a circular ring. Hohlzylinderförmige SOFC-Stapel nach Anspruch 1, 2 oder 3 dadurch gekennzeichnet, daß z. B. die Brennstoff- und Kühl- oder Reformiergaskanäle parallel zur Zylinderachse in mehreren Hohlzylinderschichten zwischen den kreisringförmigen Enden, auf denen Eintritts-, Austritts- und gegebenenfalls Umlenkhauben sitzen, verlaufen, während jeweils dazwischen bei reinem Kreuzstrom rein radiale Kanäle angeordnet werden bzw. bei Kreuzgleichstrom- oder Kreuzgegenstrom radiale Kanäle mit Umlenkkammern außen und innen am Hohlzylinder. Die ebenen Festelektrolytplatten haben in diesem Fall einen kreisringsektorförmigen Querschnitt, haben also nicht planparallele Flächen.Hollow-cylinder SOFC stack according to claim 1, 2 or 3, characterized in that z. B. the fuel and cooling or Reformiergaskanäle parallel to the cylinder axis in several hollow cylindrical layers between the annular ends, on which entry, exit and possibly Umlenkhauben sit, run, while in each case between pure cross-flow pure radial channels are arranged or at cross-DC - Or cross-counterflow radial channels with deflection chambers outside and inside the hollow cylinder. The flat solid electrolyte plates in this case have a circular sector-shaped cross section, so have nonplanar surfaces. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das dreiteilige Grundelement der bipolaren Leiterstruktur aus dem verwendeten porösen Elektrodenmaterial besteht oder nur im zweiten Teil aus anderem elektrisch leitenden Material.SOFC stack according to one of claims 1 to 5, characterized that this three-part basic element of the bipolar conductor structure used from the porous Electrode material or only in the second part of other electrically conductive material. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Elektroden- und/oder Leiterstrukturmaterial weitgehend identisch mit dem Festelektrolytmaterial ist, aber durch seine Dotierung und perowskitische oder Fluorit-Struktur gemischt leitend, d.h. auch elektrisch leitend ist, wobei dieses Material entweder lokal auf die Festelektrolytplatten aufgetragen bzw. in die Bohrungen etc. zwischen Festelektrolytplattenober- und -unterseite eingefüllt und/oder durch lokale Dotierung des Festelektroytmaterials hergestellt wird.SOFC stack according to one of claims 1 to 5, characterized that this Electrode and / or conductor structure material largely identical to the solid electrolyte material, but by its doping and perovskite or fluorite structure mixed conducting, i. also electrically conductive This material is either locally on the solid electrolyte plates applied or into the bores etc. between solid electrolyte plate top and bottom filled and / or produced by local doping of the solid electrolyte material becomes. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Kanalquerschnitte auch Abmessungen kleiner als 0,5 mm haben können und die Festelektrolytplattendicke auch kleiner als 1 mm sein kann.SOFC stack according to one of Claims 1 to 7, characterized that the channel cross sections also have dimensions smaller than 0.5 mm can and the solid electrolyte plate thickness may also be less than 1 mm.
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