DE10119584C1 - Multi-layer pipe for hydrocarbon-containing fluids - Google Patents
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Abstract
Bei einem Mehrschichtrohr für kohlenwasserstoffhaltige Fluide, insbesondere Kraftstoffe für Verbrennungsmotoren, mit wenigstens vier koextrudierten Schichten (1-4), von denen eine erste Schicht (1) im wesentlichen Polyamid und eine zweite Schicht (2) im wesentlichen ein Polyolefincopolymer enthält, ist zur Erhöhung der Diffusionssperrfähigkeit, insbesondere gegenüber Benzin (Otto-Kraftstoffen) und einer höheren thermischen Formstabilität dafür gesorgt, daß eine dritte Schicht (3) im wesentlichen ein thermoplastisches Polyester und eine vierte Schicht (4) im wesentlichen ein thermoplastisches Etheresterelastomer (TEEE) oder ein thermoplastisches Polyesterelastomer aufweist.In the case of a multilayer pipe for hydrocarbon-containing fluids, in particular fuels for internal combustion engines, with at least four coextruded layers (1-4), of which a first layer (1) essentially contains polyamide and a second layer (2) essentially contains a polyolefin copolymer, there is an increase the diffusion barrier ability, particularly with regard to gasoline (Otto fuels) and a higher thermal dimensional stability, ensure that a third layer (3) essentially a thermoplastic polyester and a fourth layer (4) essentially a thermoplastic ether ester elastomer (TEEE) or a thermoplastic polyester elastomer having.
Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Mehrschichtrohr für kohlenwasserstoffhaltige Fluide, insbesondere Kraft stoffe für Verbrennungsmotoren, mit wenigstens vier ko extrudierten Schichten.The invention relates to a multilayer pipe for hydrocarbon-containing fluids, especially power fabrics for internal combustion engines, with at least four ko extruded layers.
Ein bekanntes Mehrschichtrohr dieser Art (EP 0 428 833 B1) hat fünf Schichten, von denen die innerste aus PA6, die äußerste aus PA11 oder PA12 und eine mittlere Schicht ebenfalls aus PA6 besteht. Zwischen der inner sten und der mittleren Schicht ist eine Lösungsinhibi torschicht aus einem Copolymer und Vinylalkohol und zwischen der mittleren und der äußersten Schicht ein Haftvermittler aus Polyethylen oder Polypropylen ausge bildet. Dieses Rohr hat zwar eine hohe Diffusionssperr fähigkeit gegen kohlenwasserstoffhaltige Kraftstoffe, aber keine ausreichende Formstabilität bei höheren Tem peraturen. Auch die Diffusionssperrfähigkeit gegen al koholhaltige Kraftstoffe ist nicht ausreichend.A known multilayer pipe of this type (EP 0 428 833 B1) has five layers, the innermost of which is PA6, the outermost one made of PA11 or PA12 and a medium one Layer also consists of PA6. Between the inner Most and the middle layer is a solution inhibitor Gate layer made of a copolymer and vinyl alcohol and between the middle and the outermost layer Adhesion promoter made of polyethylene or polypropylene forms. This tube has a high diffusion barrier ability against hydrocarbon fuels, but not sufficient dimensional stability at higher temperatures temperatures. The diffusion barrier ability against al fuels containing alcohol are not sufficient.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Mehr schichtrohr der gattungsgemäßen Art anzugeben, das eine bessere Diffusionssperrfähigkeit gegen Kraftstoffe, insbesondere Ottokraftstoffe (Benzin) und eine höhere thermische Formstabilität hat.The invention is based, more Layer tube of the generic type to specify the one better diffusion barrier against fuels, especially petrol (gasoline) and higher has thermal dimensional stability.
Erfindungsgemäß besteht die Lösung dieser Aufgabe in einem Mehrschichtrohr für kohlenwasserstoffhaltige Fluide, insbesondere Kraftstoffe für Verbrennungsmoto ren, mit wenigstens vier koextrudierten Schichten, von denen eine erste Schicht im wesentlichen wenigstens ei nes der Materialien Polyamid, Polyethylen, Polypropylen und Polybutylen, eine zweite Schicht im wesentlichen ein Polyolefincopolymer, eine dritte Schicht im wesent lichen ein thermoplastisches Polyester und eine vierte Schicht im wesentlichen ein thermoplastisches Ethere sterelastomer (TEEE) oder ein thermoplatisches Poly esterelastomer aufweist.According to the invention, this object is achieved in a multilayer pipe for hydrocarbon containing Fluids, especially fuels for combustion engines with at least four coextruded layers of which a first layer essentially at least one nes of the materials polyamide, polyethylene, polypropylene and polybutylene, a second layer essentially a polyolefin copolymer, essentially a third layer a thermoplastic polyester and a fourth Layer essentially a thermoplastic ether sterelastomer (TEEE) or a thermoplastic poly has ester elastomer.
Bei dieser Lösung bildet nicht nur die zweite Schicht, sondern auch die dritte und vierte Schicht jeweils eine Diffusionssperrschicht. Die das thermoplastische Poly ester aufweisende dritte Schicht sorgt darüber hinaus für eine hohe Formstabilität auch bei Temperaturen von über 100°C. Das thermoplastische Etheresterelastomer (TEEE) der vierten Schicht hat eine hohe Schlagzähig keit und aufgrund seiner hohen Dichte von ca. 1,28 g/cm3 auch eine sehr hohe Diffusionssperrfähigkeit. Entsprechendes gilt auch für das thermoplastische Poly esterelastomer, das darüber hinaus eine hohe Flexibili tät sicherstellt. Da insgesamt drei Diffusionssperr schichten vorhanden sind, ergibt sich eine insgesamt sehr geringe Kraftstoffdurchlässigkeit, selbst bei ge ringer Wandstärke des Mehrschichtrohres. Dennoch lassen sich diese Sperrschichten fest im geschmolzenem Zustand während der Koextrusion stoffschlüssig verbinden, sei es mit oder ohne Haftvermittler. In this solution, not only the second layer, but also the third and fourth layers each form a diffusion barrier layer. The third layer, which is made of thermoplastic polyester, also ensures high dimensional stability even at temperatures of over 100 ° C. The thermoplastic ether ester elastomer (TEEE) of the fourth layer has a high impact resistance and, due to its high density of approx. 1.28 g / cm 3, also a very high diffusion barrier ability. The same applies to the thermoplastic polyester elastomer, which also ensures high flexibility. Since there are a total of three diffusion barrier layers, there is an overall very low fuel permeability, even with low wall thickness of the multilayer pipe. Nevertheless, these barrier layers can be firmly bonded in the molten state during coextrusion, whether with or without an adhesion promoter.
Vorzugsweise ist das Polyolefincopolymer ein Ethylen vinylalkohol. Dieses Material hat eine sehr hohe Sperr fähigkeit gegenüber alkoholfreien Kraftfahrzeug-Kraft stoffen.Preferably the polyolefin copolymer is ethylene vinyl alcohol. This material has a very high barrier Ability to use alcohol-free motor vehicle power materials.
Bei dem Polyamid der ersten Schicht kann es sich um ein PA6 handeln. Dieser Kunststoff hat eine sehr hohe Che mikalienbeständigkeit.The polyamide of the first layer can be a Act PA6. This plastic has a very high che cals resistance.
Bei dem Polyester der dritten Schicht kann es sich um ein Polybutylenterephthalat (PBT) oder ein Polybutylen naphthalat (PBN) handeln. Diese Materialien ergeben ei ne besonders hohe thermische Formstabilität und Diffu sionssperrfähigkeit gegenüber alkoholhaltigen Kraft stoffen.The third layer polyester may be a polybutylene terephthalate (PBT) or a polybutylene trade naphthalate (PBN). These materials result in ne particularly high thermal dimensional stability and diffusion Sion blocking ability against alcoholic power materials.
Vorzugsweise ist die Anordnung der einzelnen Schichten so gewählt, daß die erste Schicht die innerste Schicht ist, daß die zweite Schicht die erste Schicht umgibt und die dritte Schicht zwischen der zweiten Schicht und der vierten Schicht liegt. Diese Reihenfolge der Schichten ist vorteilhaft, weil Ethylenvinylalkohol nicht unmittelbar mit Kraftstoff in Berührung kommen sollte. Andernfalls verringert sich die Diffusions sperrfähigkeit, wenn der Kraftstoff, wie im Normalfall, etwas Wasser enthält. TEEE sollte ganz außen liegen, weil es eine hohe Kälteschlagzähigkeit besitzt. PA6 sollte ganz innen liegen, weil es wegen seiner mangel haften Zinkchloridbeständigkeit nicht außen liegen sollte. PBT sollte an der zweiten Stelle von außen lie gen, weil es sich ohne Haftvermittler mit TEEE ver schweißen oder verschmelzen läßt.The arrangement of the individual layers is preferred chosen so that the first layer is the innermost layer is that the second layer surrounds the first layer and the third layer between the second layer and the fourth layer. This order of Layering is beneficial because of ethylene vinyl alcohol do not come into direct contact with fuel should. Otherwise the diffusion is reduced lockability when the fuel, as is normally the case, contains some water. TEEE should be on the outside, because it has high cold impact strength. PA6 should be on the inside because of its lack Zinc chloride resistance is not on the outside should. PBT should be in the second place from the outside because it interacts with TEEE without an adhesion promoter can weld or fuse.
Vorzugsweise liegt eine fünfte Schicht, die im wesent lichen ein funktionalisiertes Polyolefin aufweist, zwischen der zweiten Schicht und der dritten Schicht. Sie ist vorteilhaft, um die zweite und dritte Schicht mit einander zu verbinden, wenn diese nicht so modifiziert sind, daß sie sich ohne Haftvermittler verschmelzen lassen. Das funktionalisierte Polyolefin hat durch sei ne hohe Polarität die Fähigkeit, sich einerseits mit der zweiten Schicht und andererseits mit der dritten Schicht thermisch stoffschlüssig zu verbinden.Preferably there is a fifth layer, which is essentially Lichen has a functionalized polyolefin, between the second layer and the third layer. she is beneficial to using the second and third layers to connect each other if not modified so are that they fuse together without an adhesion promoter to let. The functionalized polyolefin has been through ne high polarity the ability to deal with one hand the second layer and the third Thermally bond the layer.
Vorzugsweise handelt es sich bei dem funktionalisierten Polyolefin der fünften Schicht um ein Glycidilmethacry latcopolymer oder ein maleinsäureanhydridgepfropftes Polyolefin. Diese Materialien haben eine besonders hohe Polarität und lassen sich daher sehr sicher einerseits mit der zweiten und andererseits mit der dritten Schicht thermisch stoffschlüssig verbinden.It is preferably the functionalized one Fifth layer polyolefin around a glycidil methacrylic latcopolymer or a maleic anhydride graft Polyolefin. These materials are particularly high Polarity and can therefore be very safe on the one hand with the second and then with the third Thermally bond the layer.
Um zu erreichen, daß die erste Schicht eine festere Verbindung mit der angrenzenden Schicht eingeht, sollte das Polyethylen, Polypropylen und Polybutylen der er sten Schicht funktionalisiert sein.To achieve that the first layer is a firmer Connection with the adjacent layer should the polyethylene, polypropylene and polybutylene he most layer be functionalized.
Eine besonders feste Verbindung läßt sich erreichen, wenn das Polyethylen, Polypropylen und Polybutylen der ersten Schicht Copolymere sind.A particularly firm connection can be achieved if the polyethylene, polypropylene and polybutylene the first layer are copolymers.
Vorzugsweise ist wenigstens eine der Schichten ver netzt. Dadurch wird die thermische Stabilität und die Sperrfähigkeit gegen kohlenwasserstoffhaltige Fluide weiter verbessert.At least one of the layers is preferably ver wets. This will increase the thermal stability and the Can be blocked against hydrocarbon-containing fluids further improved.
Die beiliegende Zeichnung stellt ein erfindungsgemäßes Ausführungsbeispiel eines Mehrschichtrohrs im Axial schnitt ausschnittsweise dar. The accompanying drawing represents an inventive Embodiment of a multilayer pipe in the axial cut out sections.
Das als Beispiel dargestellte Mehrschichtrohr besteht aus einer ersten Schicht 1, die im wesentlichen Polya mid, vorzugsweise PA6, aufweist, einer zweiten Schicht 2, die im wesentlichen ein Polyolefincopolymer, vor zugsweise ein Ethylenvinylalkohol (EVOH), aufweist, ei ner dritten Schicht 3, die im wesentlichen ein thermo plastisches Polyester, vorzugsweise ein PBT oder PBN aufweist, einer vierten Schicht 4, die im wesentlichen ein TEEE oder ein thermoplastisches Polyesterelastomer aufweist, und einer fünften Schicht 5, die zwischen der zweiten Schicht 2 und der dritten Schicht 3 liegt und im wesentlichen ein funktionalisiertes Polyolefin, vor zugsweise ein Glycidilmethacrylatcopolymer oder ein maleinsäureanhydridgepfropftes Polyolefin, aufweist.The multilayer pipe shown as an example consists of a first layer 1 , which essentially has polyamide, preferably PA6, a second layer 2 , which essentially comprises a polyolefin copolymer, preferably an ethylene vinyl alcohol (EVOH), a third layer 3 , which essentially comprises a thermoplastic polyester, preferably a PBT or PBN, a fourth layer 4 which essentially comprises a TEEE or a thermoplastic polyester elastomer, and a fifth layer 5 which lies between the second layer 2 and the third layer 3 and essentially a functionalized polyolefin, preferably a glycidil methacrylate copolymer or a maleic anhydride grafted polyolefin.
Die erste Schicht 1 bildet die innerste Schicht, die zweite Schicht 2 umgibt die erste Schicht, und die dritte Schicht 3 liegt zwischen der zweiten Schicht 2 und der vierten Schicht 4, wobei die vierte Schicht 4 die äußerste Schicht ist.The first layer 1 forms the innermost layer, the second layer 2 surrounds the first layer, and the third layer 3 lies between the second layer 2 and the fourth layer 4 , the fourth layer 4 being the outermost layer.
Dieses Mehrschichtrohr ist besonders für Kraftstoffe von Kraftfahrzeugen, wie Benzin (Otto-Kraftstoff), ge eignet und hat eine sehr hohe Diffusionssperrfähigkeit gegenüber solchen Kraftstoffen, aber auch anderen koh lenwasserstoffhaltigen Fluiden. Darüber hinaus hat es eine sehr hohe Formstabilität auch bei höheren Tempera turen, die über 100°C hinausgehen. Die Verwendung von TEEE ergibt nicht nur eine hohe Diffusionssperrfähig keit, sondern auch eine hohe Schlagzähigkeit. PBT und PBN erhöhen die thermische Formstabilität und Diffusi onssperrfähigkeit insbesondere gegenüber alkoholhalti gen Kraftstoffen. This multilayer pipe is particularly suitable for fuels of motor vehicles, such as gasoline (petrol), ge is suitable and has a very high diffusion barrier ability towards such fuels, but also other koh Fluids containing hydrogen. It also has very high dimensional stability even at higher temperatures doors that exceed 100 ° C. The use of TEEE not only results in a high diffusion barrier capability but also high impact strength. PBT and PBN increase thermal dimensional stability and diffusion Lockability especially against alcohol against fuels.
Um zu verhindern, daß EVOH unmittelbar mit Kraftstoffen in Berührung kommt, liegt es zwischen der ersten und dritten Schicht. Andernfalls würde sich die Diffusions sperrfähigkeit verringern, wenn der Kraftstoff, wie im Normalfall, etwas Wasser enthält. Bei Verwendung von TEEE sollte es wegen seiner hohen Kälteschlagzähigkeit ganz außen liegen. PA6 sollte ganz innen liegen, um zu verhindern, daß es gegebenenfalls mit Zinkchlorid in Berührung kommt.To prevent EVOH from directly using fuels comes into contact, it lies between the first and third layer. Otherwise, the diffusion would reduce locking capacity when the fuel, as in Normally, contains some water. When using TEEE should because of its high cold impact resistance are on the outside. PA6 should be on the very inside to prevent it from being mixed with zinc chloride in Touch comes.
Um zu erreichen, daß die erste Schicht 1 eine festere Verbindung mit der angrenzenden Schicht 2 eingeht, sollte das Polyethylen, Polypropylen und Polybutylen der ersten Schicht 1 funktionalisiert sein.In order to ensure that the first layer 1 forms a stronger bond with the adjacent layer 2 , the polyethylene, polypropylene and polybutylene of the first layer 1 should be functionalized.
Eine besonders feste Verbindung läßt sich erreichen, wenn das Polyethylen, Polypropylen und Polybutylen der ersten Schicht 1 Copolymere sind.A particularly strong connection can be achieved if the polyethylene, polypropylene and polybutylene of the first layer 1 are copolymers.
Vorzugsweise ist wenigstens eine der Schichten 1 bis 5 vernetzt. Dadurch wird die thermische Stabilität und die Sperrfähigkeit gegen kohlenwasserstoffhaltige Flui de weiter verbessert.At least one of the layers 1 to 5 is preferably crosslinked. This further improves the thermal stability and the ability to block hydrocarbon-containing fluids.
Die fünfte Schicht 5 kann entfallen, wenn die zweite Schicht 2 und die dritte Schicht 3 so modifiziert sind, daß sie sich ohne Haftvermittler verschmelzen lassen. Die Verwendung von funktionalisiertem Polyolefin für die fünfte Schicht 5 hat den Vorteil, daß es sich wegen seiner hohen Polarität einerseits mit der zweiten Schicht 2 und andererseits mit der dritten Schicht 3 thermisch stoffschlüssig verbinden läßt.The fifth layer 5 can be omitted if the second layer 2 and the third layer 3 are modified such that they can be fused without an adhesion promoter. The use of functionalized polyolefin for the fifth layer 5 has the advantage that because of its high polarity it can be thermally bonded to the second layer 2 on the one hand and to the third layer 3 on the other hand.
Eine Abwandlung des beschriebenen Ausführungsbeispiels kann darin bestehen, daß die erste Schicht 1 als wesentlichen Bestandteil nicht nur Polyamid, sondern al ternativ oder zusätzlich zu Polyamid wenigstens eines der Materialien Polyethylen, Polypropylen und Polybuty len aufweist.A modification of the described embodiment may consist in that the first layer 1 as an essential component not only polyamide, but al ternatively or in addition to polyamide has at least one of the materials polyethylene, polypropylene and polybutylene.
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