DE10034401A1 - Fuel cell system comprises cooling fluid and fuel mixture and vent line for controlling system pressure - Google Patents

Fuel cell system comprises cooling fluid and fuel mixture and vent line for controlling system pressure

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Abstract

A mixture of H2O and CO2 is fed into the chamber that has a separating wall connecting with an output [6] to the anode circuit. System pressure is controlled by a CO2 vent line [8]. CO2 is also extracted in a lower compartment [11] separated by a membrane and subjected to a partial vacuum and a strip gas flow.

Description

Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellen-System mit wenigstens einer mit einem flüssigen Kühlmittel/Brenn­ stoff-Gemisch betriebenen Brennstoffzelle und einem Anodenkreislauf mit Einrichtungen zum Abscheiden von Kohlendioxid aus dem in dem Anodenkreislauf zirku­ lierenden Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch.The invention relates to a fuel cell system at least one with a liquid coolant / fuel fuel cell fuel mixture and an anode circuit with facilities for deposition of carbon dioxide from the circulating in the anode circuit coolant / fuel mixture.

Bei der Erzeugung von elektrischem Strom mittels einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle wird aus einem zusam­ men mit einem Kühlmittel, beispielsweise Wasser, in einem Anodenkreislauf zirkulierenden Brennstoff, übli­ cherweise Methanol, Strom erzeugt. Direkt proportional zu der dabei erfolgenden Oxidation des Methanols ent­ steht gasförmiges Kohlendioxid. In einem Anodenraum der Brennstoffzellenanlage wird das Gemisch aus Metha­ nol (CH3OH) und Wasser (H2O) in Protonen (H+), Elektro­ nen (e-) und Kohlendioxid (CO2) umgewandelt. Gemäß den Gesetzen der Löslichkeit von Gasen in Wasser kann da­ bei ein exakt definierter Teil, jeweils in Abhängig­ keit von dem im Anodenkreislauf vorliegendem Druck- und Temperaturniveau, des Kohlendioxidgases in Wasser gelöst werden. Dieses in Wasser gelöste Kohlendioxid bildet dann Kohlensäure, welche die Aggressivität des ohnehin schon sehr aggressive in dem Kreislauf zirku­ lierenden Wasser/Methanol-Gemischs weiter erhöht.When generating electricity using a direct methanol fuel cell, electricity is generated from a fuel circulating together with a coolant, for example water, in an anode circuit, usually methanol. Gaseous carbon dioxide is directly proportional to the oxidation of the methanol. In an anode compartment of the fuel cell system, the mixture of methanol (CH 3 OH) and water (H 2 O) is converted into protons (H + ), electrons (e - ) and carbon dioxide (CO 2 ). According to the laws of the solubility of gases in water, a precisely defined part of the carbon dioxide gas can be dissolved in water, depending on the pressure and temperature level in the anode circuit. This carbon dioxide dissolved in water then forms carbonic acid, which further increases the aggressiveness of the already very aggressive circulating water / methanol mixture.

Unter den üblichen Betriebsbedingungen des Anoden­ kreislaufs entsteht außerdem mehr Kohlendioxid als in dem flüssigen Wasser/Methanol-Gemisch gelöst werden kann. In dem Anodenkreislauf der Direkt-Methanol- Brennstoffzellenanlage entsteht damit eine Zweiphasen­ strömung, welche Wasser/Methanol/Kohlensäure und gas­ förmiges Kohlendioxid enthält. Da das Wasser in dem Anodenkreislauf umgepumpt wird, muß einerseits das zu elektrischer Energie verstromte Methanol ersetzt wer­ den, andererseits wird das verbrauchte Wasser auf der Kathodenseite der Brennstoffzellenanlage auskonden­ siert und in den Anodenkreislauf zurückgeführt.Under the normal operating conditions of the anode cycle also creates more carbon dioxide than in be dissolved in the liquid water / methanol mixture can. In the anode circuit of the direct methanol The fuel cell system is thus a two-phase process flow, which water / methanol / carbonic acid and gas contains shaped carbon dioxide. Because the water in the Pumped around the anode circuit, this must on the one hand who replaced electricity with electricity from electricity the, on the other hand, the used water on the Condense out the cathode side of the fuel cell system and fed back into the anode circuit.

Um einen Druckanstieg in dem Kreislauf zu vermeiden, muß außerdem sowohl das gasförmige Kohlendioxid als auch das in der Flüssigkeit des Anodenkreislaufs gelö­ ste Kohlendioxid aus dem Volumenstrom des Kreislaufsy­ stems abgeschieden werden.To avoid an increase in pressure in the circuit, must also both the gaseous carbon dioxide also dissolved in the liquid of the anode circuit carbon dioxide from the volume flow of the circulatory system be separated out.

Die DE 197 45 774 A1 beschreibt dazu eine Brennstoff­ zelle mit einer Entgasungseinrichtung. Die Brennstoff­ zelle weist eine Entgasungseinrichtung für den Brenn­ stoff auf, der der Brennstoffzelle zugeführt wird. Die Gase werden aus dem flüssigen Brennstoff herausgelöst und entsorgt. Dies kann beispielsweise dadurch erfol­ gen, daß die unter einem Druck befindliche Flüssigkeit schlagartig entspannt wird, was beispielsweise mit Hilfe einer Ultraschallquelle erreicht wird. Diese kann gemäß einer der Ausführungsformen dabei auch di­ rekt in die Brennstoffzelle, also in einen Anodenraum der Brennstoffzelle, integriert werden.DE 197 45 774 A1 describes a fuel for this purpose cell with a degassing device. The fuel cell has a degassing device for the furnace substance that is fed to the fuel cell. The Gases are released from the liquid fuel and disposed of. This can be done, for example conditions that the liquid under pressure is suddenly relaxed, for example with An ultrasound source is used. This According to one of the embodiments, di  directly into the fuel cell, i.e. into an anode compartment the fuel cell.

Eine derartige Ultraschallquelle zum Herauslösen des gelösten Kohlendioxids im Anodenkreislauf einer Di­ rekt-Methanol-Brennstoffzelle weist den Nachteil auf, daß diese einen sehr hohen apparativen Aufwand an Elektronik benötigt.Such an ultrasound source for removing the dissolved carbon dioxide in the anode circuit of a Di rect-methanol fuel cell has the disadvantage that this involves a very high expenditure on equipment Electronics needed.

Die US 4,390,603 beschreibt eine Methanol- bzw. Di­ rekt-Methanol-Brennstoffzelle. Der Schwerpunkt dieser Schrift liegt insbesondere auf dem Aufbau und der Funktionsweise einer protonenleitenden Membran der Brennstoffzelle, sie zeigt jedoch außerdem im Bereich der Einleitung des Methanol/Wasser-Gemischs in einen Anodenraum der Brennstoffzelle einen Bereich, in dem in die Zelle integriert Kohlendioxid abgeführt wird. Allerdings geht die entsprechende Schrift auf den hin­ ter diesem Kohlendioxid-Ableitungsbereich stehenden Mechanismus nicht näher ein. Es ist lediglich erkenn­ bar, daß dieser in die jeweilige Zelle integriert zu sein scheint.The US 4,390,603 describes a methanol or Di rectly methanol fuel cell. The focus of this Scripture lies particularly on the structure and the How a proton-conducting membrane works Fuel cell, but it also shows in the area the introduction of the methanol / water mixture into one Anode space of the fuel cell an area in which carbon dioxide integrated into the cell is discharged. However, the corresponding script goes to the standing above this carbon dioxide discharge area Mechanism no closer. It is only recognizable bar that this is integrated into the respective cell seems to be.

Aus anderen Bereichen der Technik sind Systeme be­ kannt, welche zur Entgasung von Flüssigkeiten einge­ setzt werden können. So kennt man beispielsweise in der Getränkemittelindustrie Verfahren, in welchen eine Geschmacksbeeinflussung und/oder Haltbarkeitsmachung von Getränken dadurch realisiert wird, daß zuerst Koh­ lendioxid herausgelöst und dann definiert wieder zuge­ geben wird. Die Herauslösung des Kohlendioxid aus dem Getränk, beispielsweise aus Mineralwasser und derglei­ chen, erfolgt dabei über eine Bedruckung der kohlendi­ oxidhaltigen Flüssigkeit über eine entsprechend lange Verweilzeit.Systems are from other areas of technology knows which is used for degassing liquids can be set. For example, one knows in the beverage industry processes in which a Influencing taste and / or preservation of drinks is realized by first Koh dissolved out and then added again will give. The removal of the carbon dioxide from the Beverage, for example from mineral water and the like chen, this is done by printing on the kohlendi oxide-containing liquid over a correspondingly long time  Dwell time.

Genau diese Verweilzeit ist jedoch der Nachteil bei der Anwendung eines derartigen Verfahrens in einem kontinuierlich arbeitenden System, welches entspre­ chend hohe Anforderungen an einen dynamischen Betrieb stellt, wie dies beispielsweise bei einer Direkt- Methanol-Brennstoffzelle, insbesondere beim Einsatz in einem Kraftfahrzeug, der Fall ist. Um nämlich mittels eines oben beschriebenen Verfahrensablaufs eine annä­ hernd vollständige Kohlendioxid-Ausgasung zu errei­ chen, müßte ein Raum mit einer entsprechend hohen Tem­ peratur bei entsprechend geringem Umgebungsdruck be­ reitgestellt werden, in dem das Kohlendioxid-Flüs­ sigkeitsgemisch über eine vergleichsweise lange Ver­ weilzeit verbleiben müßte. Beim Einsatz in einem ent­ sprechenden Kreislaufsystem würde dies bedeuten, daß der erforderliche Raum sehr groß wird, da entsprechend der großen Verweilzeit eine große Leitungslänge in einer Entgasungseinrichtung erforderlich wäre.However, exactly this dwell time is the disadvantage of the application of such a method in one continuously operating system, which corresponds high demands on dynamic operation as is the case with a direct Methanol fuel cell, especially when used in a motor vehicle that is the case. To namely by means of of a procedure described above an approx to achieve full carbon dioxide outgassing a room with a correspondingly high temperature temperature at a correspondingly low ambient pressure be provided in which the carbon dioxide flows liquid mixture over a comparatively long ver there should be time. When used in an ent speaking circulatory system this would mean that the space required becomes very large because it is appropriate the large dwell time a long line length in a degassing device would be required.

Des weiteren zeigt die EP 0 558 577 B1 einen Sprühent­ gaser, wobei in einem Kessel ein Sprühraum angeordnet ist, welcher einen Radial-Zerstäuber aufweist, der die Flüssigkeit in einem oberhalb einer in dem Kessel ste­ henden Flüssigkeit befindlichen Bereich zerstäubt, um eine Entgasung zu erreichen.Furthermore, EP 0 558 577 B1 shows a spray duck gas, with a spray chamber arranged in a boiler which has a radial atomizer which Liquid in one above one in the kettle liquid area atomized to to achieve degassing.

Es ist hier von besonderem Nachteil, daß bei einer entsprechenden Sprühentgasung durch die starke Durch­ mischung von gasförmigen und flüssigen Bestandteilen, insbesondere wenn dies bei einer entsprechend hohen Temperatur erfolgt, sehr viele der flüssigen Bestand­ teile von dem Gasstrom mittransportiert werden, so daß hier ein sehr feuchtes Gas abgeleitet wird, welches dem Volumenstrom neben dem Gas selbst auch gasförmige Bestandteile der Flüssigkeit entzieht. Außerdem kann in diesem Verfahren das in der Flüssigkeit gelöste Gas nur unzureichend entfernt werden.It is of particular disadvantage here that with one corresponding spray degassing through the strong through mixing of gaseous and liquid components, especially if this is at a correspondingly high level Temperature takes place, very many of the liquid inventory parts of the gas stream are transported, so that  a very moist gas is discharged here, which the volume flow in addition to the gas itself also gaseous Extracts components of the liquid. Besides, can in this process the gas dissolved in the liquid are insufficiently removed.

Zum allgemeinen Stand der Technik sei außerdem auf die DE 196 26 516 A1 verwiesen, welche eine Vorrichtung zum On-Line-Entgasen von Wärmeträger- und Isolierflüs­ sigkeiten zeigt. Diese bedient sich einer zweckent­ sprechenden Anordnung von mittels Pumpe druckbeauf­ schlagtem und somit gasuntersättigtem Teil auf der Druckseite und Vakuum-Entgasungsgefäß mit vakuumbeauf­ schlagtem Sammelgefäß auf der Saugseite der Pumpe.The general state of the art is also on DE 196 26 516 A1, which a device for online degassing of heat transfer and insulating flows candy shows. This uses a purposeful speaking arrangement of pressurized by means of a pump struck and thus gas-unsaturated part on the Pressure side and vacuum degassing vessel with vacuum the collecting vessel on the suction side of the pump.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Brennstoffzellen-System zu schaffen, bei welchem dem in einem Anodenkreislauf zirkulierenden Kühlmittel/Brenn­ stoff-Gemisch einerseits Kohlendioxid-Gas und andererseits in der Flüssigkeit gelöstes Kohlendioxid entzogen werden kann, wobei der Aufbau einfach und platzsparend sein soll, um dem zirkulierenden Kühlmit­ tel/Brennstoff-Gemisch Kohlendioxid zu entziehen, ohne die Strömungsgeschwindigkeit und damit die Verweilzeit des Kühlmittel/Brennstoff-Gemischs nennenswert zu er­ höhen.The object of the present invention is a To create fuel cell system in which the coolant / fuel circulating in an anode circuit mixture of substances on the one hand carbon dioxide gas and on the other hand, carbon dioxide dissolved in the liquid can be withdrawn, the structure simple and should save space to the circulating cooling medium tel / fuel mixture to withdraw carbon dioxide without the flow rate and thus the dwell time of the coolant / fuel mixture noteworthy heights.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die in An­ spruch 1 genannten Merkmale gelöst.According to the invention, this object is achieved by the in claim 1 resolved characteristics.

Dabei ist es von besonderem Vorteil, daß die Abschei­ dung des Kohlendioxids in zwei gegebenenfalls auch örtlich voneinander getrennt liegenden Räumen erfolgt. Zuerst strömt das Gemisch aus dem Kühlmittel, dem Brennstoff, dem darin gelösten Kohlendioxid und dem gasförmigen mittransportierten Kohlendioxid in den ersten Raum, welcher einen flüssigkeitsgefüllten Be­ reich und einen gasgefüllten Bereich aufweist. Das Kohlendioxid wird an der Grenzfläche, diese kann ei­ nerseits die Flüssigkeitsoberfläche sein, in einer besonders günstigen Ausführungsform andererseits je­ doch auch als Membran ausgebildet sein, wird das gas­ förmige mittransportierte Kohlendioxid aus der Flüs­ sigkeit in den gasgefüllten Bereich übertreten.It is particularly advantageous that the Abschei formation of carbon dioxide in two if necessary rooms are located separately from each other. First, the mixture flows from the coolant, the  Fuel, the carbon dioxide dissolved in it and the gaseous co-transported carbon dioxide in the first room, which has a liquid-filled Be rich and has a gas-filled area. The Carbon dioxide is at the interface, which can on the other hand be the liquid surface in one particularly favorable embodiment on the other hand But the gas will also be designed as a membrane shaped co-transported carbon dioxide from the rivers step into the gas-filled area.

Im weiteren Verlauf der Strömung wird dann das Gemisch aus Kühlmittel, Brennstoff und gelöstem Kohlendioxid in dem zweiten Raum entlang einer Membran geführt, welche für das Kohlendioxid, nicht jedoch für das Kühlmittel und den Brennstoff durchlässig ist. Auf der dem Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch abgewandten Seite dieser Membran befindet sich ein Teilraum, in welchem die Konzentration an Kohlendioxid deutlich geringer ist, als in dem Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch. Auf­ grund der sich dadurch ergebenden Partialdruckunter­ schiede kann so das gelöste Kohlendioxid aus der Flüs­ sigkeit herausgelöst und durch die Membran in diesen Teilraum gebracht werden.In the further course of the flow, the mixture then becomes from coolant, fuel and dissolved carbon dioxide guided along a membrane in the second room, which for the carbon dioxide, but not for the Coolant and the fuel is permeable. On the the side facing away from the coolant / fuel mixture this membrane is a subspace in which the concentration of carbon dioxide is significantly lower than in the coolant / fuel mixture. on due to the resulting partial pressure can separate the dissolved carbon dioxide from the rivers detached and through the membrane in this Subspace to be brought.

Über diese beiden Räume läßt sich somit also das mit­ transportierte sowie das gelöste Kohlendioxid aus dem Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch ausscheiden. Dies kann vergleichsweise schnell und einfach funktionieren, da in diesen Komponenten keine übermäßig hohe Verweilzeit des flüssigen Volumenstroms erforderlich ist.So you can do that with these two rooms transported as well as the dissolved carbon dioxide from the Eliminate coolant / fuel mixture. This can work comparatively quickly and easily because no excessively long dwell time in these components of the liquid volume flow is required.

In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung lassen sich die beiden Räume oder gegebenen­ falls auch nur einer der beiden Räume in einen Brenn­ stoffzellen-Stack des Brennstoffzellen-Systems inte­ grieren, welcher dann neben dem wenigstens einen der Räume auch die Brennstoffzellen des Brennstoffzellen- Systems umfaßt. Dies ermöglicht eine besonders kompak­ te bauliche Einheit, welche darüber hinaus Vorteile bezüglich der Abdichtung, dem Wegfall von entsprechen­ den Rohrleitungen und dergleichen beinhaltet, welche außerdem durch das vergleichsweise aggressive Gemisch aus Flüssigkeit und gelöstem Kohlendioxid angegriffen werden könnten.In a particularly advantageous embodiment of the Invention can be given to the two spaces or given  if even one of the two rooms into a focal fuel cell system inte grieren, which then next to at least one of the Also clear the fuel cells of the fuel cell Systems includes. This enables a particularly compact te structural unit, which also have advantages regarding the sealing, the elimination of the piping and the like includes which also due to the comparatively aggressive mixture attacked from liquid and dissolved carbon dioxide could become.

In einer besonders günstigen Ausgestaltung der Erfin­ dung können beide Räume jeweils wenigstens einmal in jeder einzelnen Brennstoffzelle des Brennstoffzellen- Stacks des Brennstoffzellen-Systems integriert sein.In a particularly favorable embodiment of the Erfin Both rooms can be at least once each every single fuel cell of the fuel cell Stacks of the fuel cell system can be integrated.

Dies bietet weitere Vorteile, da hierdurch die Räume, insbesondere der erste Raum, direkt bei dem Bereich der Entstehung des Kohlendioxids angeordnet ist und somit eine sehr schnelle und effektive Abfuhr des mit­ transportierten gasförmigen Kohlendioxids erfolgen kann, bevor sich große Teile des Kohlendioxids durch Verwirbelungen und andere strömungstechnisch bedingte Gegebenheiten, wie z. B. Geschwindigkeitsänderungen durch Querschnittsänderungen, in der Flüssigkeit lö­ sen.This has other advantages as it allows the rooms, especially the first room, right by the area the formation of carbon dioxide is arranged and thus a very quick and effective removal of the transported gaseous carbon dioxide can before large parts of the carbon dioxide Turbulence and other fluid-related Conditions such as B. Speed changes due to cross-sectional changes in the liquid sen.

Durch die zusätzliche Integration des Teilraums mit der Membran, eines sogenannten Membranmoduls, in jede einzelne der Brennstoffzellen ergibt sich somit die Möglichkeit, in der Brennstoffzelle selbst für das Abscheiden sowohl des mittransportierten gasförmigen als auch des gelösten Kohlendioxids zu sorgen. Es wird dann lediglich Kühlmittel bzw. Kühlmittel mit einem Restanteil an Brennstoff zurück in den Anodenkreislauf geliefert.Through the additional integration of the subspace with the membrane, a so-called membrane module, in each some of the fuel cells thus result Possibility in the fuel cell itself for that Separating both the gaseous that is also transported as well as the dissolved carbon dioxide. It will  then only coolant or coolant with one The rest of the fuel is returned to the anode circuit delivered.

Auch hier ergeben sich Vorteile bezüglich des Wegfalls von Leitungslängen, der Kompaktheit des Aufbaus sowie der entfallenden Abdichtungsproblematik.Here, too, there are advantages in terms of elimination of cable lengths, the compactness of the structure and the lack of sealing problems.

Ein weiterer erheblicher Vorteil dieser Ausgestaltung der Erfindung liegt darin, daß durch die Integration des gesamten Kohlendioxid-Abscheidemechanismus in jede einzelne der Brennstoffzellen erreicht werden kann, daß hier ein modular sehr leicht an die erforderlichen Leistungsverhältnisse anpaßbares Brennstoffzellen-Sys­ tem entsteht, bei welchem sich die Kapazität zum Ab­ scheiden von Kohlendioxid zusammen mit der erzeugbaren elektrischen Leistung jeweils dann erhöht bzw. verrin­ gert, wenn durch eine Anpassung der Anzahl an Brenn­ stoffzellen in dem jeweiligen Stack eine Leistungsmo­ difizierung erfolgt. Bezüglich der Abscheidung von Kohlendioxid kann also ohne eine Anpassung von ent­ sprechenden Peripheriegeräten oder dergleichen der modulare Aufbau eines derartigen Brennstoffzellen- Stacks sehr vorteilhaft genutzt werden.Another significant advantage of this design the invention is that through the integration of the entire carbon capture mechanism in each individual of the fuel cells can be reached that here a modular very easily to the required Power ratios adaptable fuel cell sys tem arises, in which the capacity for Ab separate from carbon dioxide along with the producible electrical power then increased or reduced if by adjusting the number of burners fabric cells in the respective stack a performance m differentiation takes place. Regarding the separation of So carbon dioxide can be adjusted without any adjustment from ent speaking peripherals or the like modular structure of such a fuel cell Stacks can be used very advantageously.

Beim Einsatz von derzeit üblichen Direkt-Methanol- Brennstoffzellen wird es sich bei dem Kühlmittel/Brenn­ stoff-Gemisch um ein Wasser/Methanol-Gemisch han­ deln, wobei hier noch darauf hingewiesen werden soll, daß das Wasser einerseits als Kühlmittel, andererseits zusammen mit dem Methanol bei der an einer protonen­ leitenden Membran der jeweiligen Brennstoffzelle stattfindenden chemischen Reaktion auch als Brennstoff angesehen werden kann.When using currently common direct methanol Fuel cells will be the coolant / fuel substance mixture around a water / methanol mixture deln, which should be pointed out here, that the water on the one hand as a coolant, on the other along with the methanol at the on a proton conductive membrane of the respective fuel cell chemical reaction taking place also as fuel can be viewed.

Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den restlichen Unteransprüchen und den anhand der Zeichnung nachfolgend dargestellten Ausführungsbeispielen.Further advantageous embodiments of the invention result from the remaining subclaims and those shown below with reference to the drawing Embodiments.

Es zeigt:It shows:

Fig. 1 einen stark schematisierten Querschnitt durch eine Komponente, welche die beiden erfindungs­ gemäßen Räume aufweist; Figure 1 is a highly schematic cross section through a component which has the two spaces according to the Invention.

Fig. 2 eine stark schematisierte Darstellung eines Brennstoffzellen-Stacks mit einer integrierten Einrichtung zum Abscheiden von Kohlendioxid; Fig. 2 is a highly schematic representation of a fuel cell stack with an integrated device for the separation of carbon dioxide;

Fig. 3 eine stark schematisierte Darstellung eines Brennstoffzellen-Stacks mit einer integrierten Einrichtung zum Abscheiden von Kohlendioxid in einer alternativen Ausführungsform; Figure 3 is a highly schematic representation of a fuel cell stack with an integrated device for the separation of carbon dioxide, in an alternative embodiment.

Fig. 4 eine stark schematisierte Darstellung eines Brennstoffzellen-Stacks mit einer integrierten Einrichtung zum Abscheiden von Kohlendioxid in einer weiteren alternativen Ausführungsform; und Figure 4 is a highly schematic representation of a fuel cell stack with an integrated device for the separation of carbon dioxide in a further alternative embodiment. and

Fig. 5 eine stark schematisierte Darstellung einer Brennstoffzelle mit den darin integrierten Räumen zum Abscheiden von Kohlendioxid. Fig. 5 is a highly schematic representation of a fuel cell with the integrated spaces for the separation of carbon dioxide.

Fig. 1 zeigt zwei Räume 1 und 2, die hier in einer Komponente 3 zusammengefaßt sind, welche beispielswei­ se in einen nicht näher dargestellten Anodenkreislauf eines Direkt-Methanol-Brennstoffzellen-Systems inte­ griert sein kann. Fig. 1 shows two rooms 1 and 2 , which are combined here in a component 3 , which can be inte grated example in an anode circuit, not shown, of a direct methanol fuel cell system.

Durch eine Eintrittsöffnung 4 strömt ein Gemisch aus Wasser (H2O) und Kohlendioxid (CO2), welches gegebe­ nenfalls auch Reste an nicht verbrauchtem Methanol (CH3OH) aufweisen kann, in den Raum 1. Dieser Raum 1 ist über eine Trennwand 5 von dem Raum 2 abgeteilt, wobei die Trennwand 5 in der Art ausgebildet ist, daß die über die Eintrittsöffnung 4 eintretende Flüssig­ keit durch beide Räume 1 und 2 strömen muß, ehe diese über die Austrittsöffnung 6 zurück zu dem Anodenkreis­ lauf gelangt.Through an inlet opening 4 flows a mixture of water (H 2 O) and carbon dioxide (CO 2), which, where appropriate also residues of unconsumed methanol (CH 3 OH) may have, in the space. 1 This room 1 is partitioned off from the room 2 by a partition 5 , the partition 5 being designed in such a way that the liquid entering via the inlet opening 4 must flow through both rooms 1 and 2 before it returns to the outlet opening 6 reaches the anode circuit.

Der Raum 1 weist nun einen flüssigkeitsgefüllten Be­ reich 1a und einen gasgefüllten Bereich 1b auf. Diese beiden Bereiche sind über eine Trennfläche 7, hier die Flüssigkeitsoberfläche, voneinander getrennt. Befindet sich in der durch die Eintrittsöffnung 4 einströmenden Flüssigkeit nun gasförmiges Kohlendioxid, so wird die­ ses an der Trennfläche 7 von dem flüssigkeitsgefüllten Bereich 1a in den gasgefüllten Bereich 1b übertreten.The space 1 now has a liquid-filled Be rich 1 a and a gas-filled region 1 b on. These two areas are separated from one another by a separating surface 7 , here the liquid surface. If there is now gaseous carbon dioxide in the liquid flowing through the inlet opening 4 , then this is passed at the separating surface 7 from the liquid-filled area 1 a into the gas-filled area 1 b.

Um den Systemdruck in dem nicht näher dargestellten Anodenkreislauf aufrecht zu erhalten, weist der gasge­ füllte Bereich 1b eine Ableitung 8 mit einem Druckhal­ teventil 9 auf. Statt einem Druckhalteventil 9 kann auch ein Druckregelventil verwendet werden. So kann das sich in dem gasgefüllten Bereich 1b sammelnde Koh­ lendioxid über die Ableitung 8 und das Druckhalteven­ til 9 abgeführt werden. Durch die Entstehung des Koh­ lendioxids wird also kein höherer Systemdruck verur­ sacht als gewünscht ist, und als er über das Druckhal­ teventil 9 eingestellt werden kann. Das sich in dem gasgefüllten Bereich 1b sammelnde Kohlendioxid liegt also mit einem gegenüber dem Systemdruck höheren Druck vor und kann so durch das Druckhalteventil 9 und in der Ableitung 8 aus dem System entweichen.In order to maintain the system pressure in the anode circuit (not shown in any more detail), the gas-filled area 1 b has a discharge line 8 with a pressure holding valve 9 . Instead of a pressure control valve 9 , a pressure control valve can also be used. Thus, the carbon dioxide collecting in the gas-filled area 1 b can be discharged via the discharge line 8 and the pressure maintaining valve 9 . Due to the formation of the carbon dioxide, no higher system pressure is caused than is desired, and when it can be adjusted via the Druckhal valve 9 . The carbon dioxide collecting in the gas-filled area 1 b is therefore present at a higher pressure than the system pressure and can thus escape from the system through the pressure-maintaining valve 9 and in the discharge line 8 .

Die von dem gasförmigen mittransportiertem Kohlendi­ oxid befreite Flüssigkeit umströmt dann die Trennwand 5 und gelangt in den Raum 2. In dem Raum 2 ist eine Membran 10 angeordnet, welche für Kohlendioxid durch­ lässig ist, nicht jedoch für Wassermoleküle und Metha­ nolmoleküle. Das in der Flüssigkeit gelöste Kohlendi­ oxid kann somit durch die Membran 10 in einen auf der der Flüssigkeit abgewandten Seite der Membran 10 ange­ ordneten Teilraum 11 gelangen und von dort abgeführt werden.The liquid freed from the gaseous co-transported carbon dioxide then flows around the partition 5 and enters the room 2 . In the room 2 , a membrane 10 is arranged, which is permeable for carbon dioxide, but not for water molecules and methanol molecules. The dissolved in the liquid Kohlendi oxide can thus pass through the membrane 10 in a on the liquid side of the membrane 10 arranged sub-space 11 and are discharged from there.

Es ist besonders günstig, wenn sich in dem Teilraum 11 ein Medium oder gegebenenfalls ein Vakuum befindet, dessen Kohlendioxid-Konzentration geringer ist als die in der Flüssigkeit auf der anderen Seite der Membran 10. So wird der Übertritt des Kohlendioxids aufgrund der Partialdruckdifferenz erleichtert und das Kohlen­ dioxid kann aus dem Teilraum 11 abgeführt werden.It is particularly expedient if there is a medium or possibly a vacuum in the subspace 11 , the carbon dioxide concentration of which is lower than that in the liquid on the other side of the membrane 10 . So the transfer of carbon dioxide is facilitated due to the partial pressure difference and the carbon dioxide can be removed from the compartment 11 .

Dazu kann man sich des bereits erwähnten Vakuums be­ dienen, wobei dann über die das Vakuum aufrechterhal­ tende Pumpe gleichzeitig das Kohlendioxid abgeführt wird. Eine andere Möglichkeit liegt darin, den Teil­ raum 11 von einem Strip-Gas durchströmen zu lassen, welches dann das Kohlendioxid abtransportiert. Dabei sollte lediglich darauf geachtet werden, daß der Strip-Gas-Strom eine geringere Kohlendioxid-Konzen­ tration aufweist als die Flüssigkeit. Die Vorgehens­ weise, den Teilraum 11 mit dem Strip-Gases zu durch­ strömen, ist die im Vergleich zu dem Vakuum vom opera­ tiven Aufwand und von den Kosten günstigere Methode und stellt daher wohl die bevorzugte Ausführungsform der Komponente 3 dar.To do this, you can use the vacuum already mentioned, and then the carbon dioxide is removed at the same time via the vacuum maintaining pump. Another possibility is to let a strip gas flow through the partial space 11 , which then transports the carbon dioxide away. Care should only be taken that the strip gas stream has a lower carbon dioxide concentration than the liquid. The procedure, to flow through the subspace 11 with the strip gas, is the cheaper method compared to the vacuum of the operational effort and the cost and is therefore probably the preferred embodiment of component 3 .

Nach dem Durchströmen des Raums 2, welcher auch als Membranmodul bzw. Membrankontaktor bezeichnet werden kann, verläßt ein zumindest annähernd ganz von Kohlen­ dioxid befreites Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch, also Wasser gegebenenfalls mit einem Restanteil an Metha­ nol, die Komponente 3 durch die Austrittsöffnung 6.After flowing through the space 2 , which can also be referred to as a membrane module or membrane contactor, a coolant / fuel mixture, at least approximately completely free of carbon dioxide, i.e. water possibly with a residual proportion of methanol, leaves the component 3 through the outlet opening 6 ,

Die Membran 10 kann in an sich bekannter Weise, bei­ spielsweise als Hohlfaser-Membran, ausgebildet sein, entlang deren einer Oberfläche das Strip-Gas strömt und entlang deren anderer Oberfläche die Flüssigkeit mit dem gelösten Kohlendioxid strömt.The membrane 10 can be formed in a manner known per se, for example as a hollow fiber membrane, along which the strip gas flows along one surface and the liquid with the dissolved carbon dioxide flows along the other surface.

Es ist denkbar, daß in die Komponente 3 eine ver­ gleichbare Membran 12 auch in den Raum 1, insbesondere in den Bereich der Trennfläche 7, eingebaut wird, so kann beispielsweise verhindert werden, daß bei Lageän­ derungen der Komponente 3, also einem Kippen oder der­ gleichen, flüssige Bestandteile in den im Normalfall gasgefüllten Bereich 1b des Raums 1 gelangen und so gegebenenfalls von abströmendem Kohlendioxid über die Ableitung 8 mit in die Umgebung transportiert werden.It is conceivable that in the component 3 a ver comparable membrane 12 is also installed in the space 1 , in particular in the area of the separating surface 7 , so it can be prevented, for example, that changes in the position of the component 3 , i.e. a tilting or same liquid constituents in the normally gas-filled area 1 b of the room 1 and thus possibly transported from the outflowing carbon dioxide via the discharge line 8 into the environment.

Fig. 2 zeigt nun einen Brennstoffzellen-Stack 13 mit mehreren symbolisch angedeuteten Brennstoffzellen 14 sowie zwei prinzipmäßig angedeuteten Anschlußstutzen 15. In diesen Brennstoffzellen-Stack 13 ist die oben bereits beschriebene Komponente 3 integriert. Fig. 2 shows a fuel cell stack 13 having a plurality symbolically indicated fuel cell 14 as well as two in principle indicated connecting stub 15. Component 3 already described above is integrated in this fuel cell stack 13 .

Fig. 3 zeigt eine weitere Ausführungsform einer sol­ chen Integration der Komponente 3 in den Brennstoff­ zellen-Stack 13. Fig. 3 shows another embodiment of such an integration of component 3 in the fuel cell stack 13 .

Die beiden in den Fig. 2 und 3 beschriebenen Aus­ führungsformen der Integration der Komponente 3 in den Brennstoffzellen-Stack 13 bieten dabei insbesondere sehr günstige Möglichkeiten, den hier nicht darge­ stellten Anodenkreislauf des Brennstoffzellen-Systems beim Eintreten bzw. Verlassen des Brennstoffzellen- Stacks 13 so zu gestalten, daß er die Komponente 3 durchströmt. Somit kann sichergestellt werden, daß annähernd kein Kohlendioxid aus dem Brennstoffzellen- Stack 13 in die periphäre Umgebung bzw. in den peri­ phären Anodenkreislauf gelangt. Dies bringt einen sehr günstigen, einfachen und sehr kompakten Aufbau mit sich, da sämtliche gasführenden Komponenten jeweils in den Brennstoffzellen-Stack 13 integriert sind und da­ mit Probleme bezüglich Leitungsführung, Abdichtung und dergleichen entfallen.The two embodiments described in FIGS . 2 and 3 from the integration of component 3 into the fuel cell stack 13 offer in particular very favorable possibilities, the anode circuit of the fuel cell system, not shown here, when the fuel cell stack 13 enters or leaves to be designed so that it flows through component 3 . It can thus be ensured that almost no carbon dioxide from the fuel cell stack 13 gets into the peripheral environment or into the peripheral anode circuit. This results in a very cheap, simple and very compact construction, since all gas-carrying components are each integrated in the fuel cell stack 13 and there are no problems with line routing, sealing and the like.

Fig. 4 zeigt eine weitere Art des Aufbaus. Die beiden Räume 1 und 2 sind jeweils in jede der Brennstoffzel­ len 14 des Brennstoffzellen-Stacks 13 integriert. Da­ mit wird ein kompletter modularer Aufbau des Brenn­ stoffzellen-Stacks 13 ermöglicht, so daß dieser in seiner Größe sehr einfach an die jeweiligen Erforder­ nisse bezüglich Leistung, Platzangebot oder derglei­ chen angepaßt werden kann. Fig. 4 shows another type of construction. The two rooms 1 and 2 are each integrated in each of the fuel cells 14 of the fuel cell stack 13 . Since a complete modular structure of the fuel cell stack 13 is made possible, so that its size can be easily adapted to the respective requirements in terms of performance, space or the like.

Fig. 5 zeigt eine vergrößerte Darstellung der Brenn­ stoffzelle 14, welche in der eben beschriebenen Art aufgebaut ist. Fig. 5 shows an enlarged view of the fuel cell 14 , which is constructed in the manner just described.

Die Brennstoffzelle 14 besteht aus einem Kathodenraum 16 und einem Anodenraum 17, welche durch eine proto­ nenleitende Membran 18 voneinander getrennt sind. In den Kathodenraum 16 strömt Luft ein. Der in dieser Luft enthaltene Sauerstoff dient der chemischen Reak­ tion an der protonenleitenden Membran 18, in deren Bereich über nicht dargestellte Elektroden die von der Brennstoffzelle 14 erzeugte elektrische Leistung abge­ griffen werden kann. Bedingt durch die chemische Reak­ tion an der Membran 18 kommt es zu einem Wasserdurch­ tritt durch die Membran 18, so daß ein Gemisch aus Luft und Wasser den Kathodenraum 16 verläßt.The fuel cell 14 consists of a cathode compartment 16 and an anode compartment 17 , which are separated from one another by a proton-conducting membrane 18 . Air flows into the cathode chamber 16 . The oxygen contained in this air is used for the chemical reaction on the proton-conducting membrane 18 , in the area of which the electrical power generated by the fuel cell 14 can be tapped via electrodes (not shown). Due to the chemical reaction on the membrane 18 , water passes through the membrane 18 so that a mixture of air and water leaves the cathode chamber 16 .

In den Anodenraum 17 tritt ein Gemisch aus Wasser und Methanol ein. Entlang der Membran 18 kommt es zu der chemischen Reaktion, bei der einerseits Methanol ver­ braucht wird und andererseits Kohlendioxid, hier als Gasblasen 19 prinzipmäßig dargestellt, entsteht. Die Gasblasen 19 werden von der strömenden Flüssigkeit in Richtung der Gravitation nach oben in den Raum 1 jeder der Brennstoffzellen 14 transportiert. In dem Raum 1, welcher hier als Teilraum des Anodenraums 17 ausgebil­ det ist, kommt es dann entlang der Trennfläche 7, die hier insbesondere mit der weiteren Membran 12 ausge­ bildet ist, zu einem Abscheiden des gasförmigen mit­ transportierten Kohlendioxids, welches dann über den gasgefüllten Bereich 1b des Raums 1 und über die Ab­ leitung 8 mit dem Druckhalteventil 9 abgeführt wird.A mixture of water and methanol enters the anode compartment 17 . Along the membrane 18 there is a chemical reaction in which on the one hand methanol is used and on the other hand carbon dioxide, shown here in principle as gas bubbles 19 , is formed. The gas bubbles 19 are transported by the flowing liquid in the direction of gravitation upwards into the space 1 of each of the fuel cells 14 . In the space 1 , which is configured here as a sub-space of the anode space 17 , there is then a separation of the gaseous and transported carbon dioxide along the separating surface 7 , which is formed here in particular with the further membrane 12 , which is then gas-filled Area 1 b of room 1 and is discharged via line 8 with pressure-maintaining valve 9 .

Gemäß den Pfeilen strömt die Flüssigkeit dann weiter zu dem Raum 2, in welchem sich die Membran 10 befin­ det, welche den von einem Strip-Gas durchströmten Teilraum 11 von der Flüssigkeit trennt. Auf diese Art wird dann in der Brennstoffzelle 14 in der oben be­ reits erläuterten Weise auch das in der Flüssigkeit gelöste Kohlendioxid über das Strip-Gas aus der Flüs­ sigkeit herausgelöst und Wasser, gegebenenfalls mit einem Rest an Methanol, strömt aus dem Anodenraum 17. Die Flüssigkeit strömt in hier nicht erkennbarer Art hinter der Membran 10 bzw. der Membran 11 zu der Aus­ trittsöffnung 6.According to the arrows, the liquid then flows further to the space 2 , in which the membrane 10 is located, which separates the partial space 11 through which a strip gas flows, from the liquid. In this way, the carbon dioxide dissolved in the liquid is then dissolved out of the liquid via the strip gas in the fuel cell 14 in the manner already explained above, and water, optionally with a remainder of methanol, flows out of the anode space 17 . The liquid flows in a manner not visible here behind the membrane 10 or the membrane 11 to the outlet opening 6 .

Die Fig. 4 und 5 zeigen lediglich prinzipmäßige Darstellungen, da die Verschaltung der einzelnen Brennstoffzellen 14 untereinander in dem Brennstoff­ zellen-Stack 13 allgemein bekannt, üblich und für die Erfindung nicht weiter von Interesse ist. Auf eine nähere Darstellung wurde daher verzichtet. FIGS. 4 and 5 show only the working principle views, since the interconnection of individual fuel cells 14 to one another is generally known and usual for the invention no further interest in the fuel cell stack. 13 A detailed description has therefore been omitted.

Claims (10)

1. Brennstoffzellen-System mit wenigstens einer mit einem flüssigen Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch be­ triebenen Brennstoffzelle und einem Anodenkreis­ lauf mit Einrichtungen zum Abscheiden von Kohlen­ dioxid aus dem in dem Anodenkreislauf zirkulieren­ den Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch, wobei das Kühl­ mittel/Brennstoff-Gemisch zusammen mit dem teil­ weise darin gelösten Kohlendioxid nacheinander durch zwei Räume (1, 2) strömt, wobei der in Strö­ mungsrichtung erste Raum (1) einen flüssigkeitsge­ füllten Bereich (1a) und einen gasgefüllten Be­ reich (1b) aufweist, wobei der gasgefüllte Bereich (1b) in einem in Richtung der Gravitation oben liegenden Bereich des Raums (1) angeordnet ist, und wobei in dem zweiten Raum (2) wenigstens eine Membran (10) angeordnet ist, welche für Kohlendi­ oxid durchlässig und für das Kühlmittel/Brenn­ stoff-Gemisch nicht durchlässig ist, entlang wel­ cher das Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch zusammen mit dem gelösten Gas strömt, wobei auf der dem Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch abgewandten Seite der Membran (10) ein Teilraum (11) mit einer ge­ ringeren Konzentration an Kohlendioxid als in dem Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch angeordnet ist. 1. Fuel cell system with at least one fuel cell operated with a liquid coolant / fuel mixture and an anode circuit with devices for separating carbon dioxide from the circulating in the anode circuit, the coolant / fuel mixture, the coolant / fuel Mixture together with the partially dissolved carbon dioxide flows in succession through two spaces ( 1 , 2 ), the first space ( 1 ) in the flow direction having a liquid-filled area ( 1 a) and a gas-filled area ( 1 b), wherein the gas-filled region ( 1 b) is arranged in a region of the space ( 1 ) lying at the top in the direction of gravitation, and wherein in the second space ( 2 ) at least one membrane ( 10 ) is arranged which is permeable to carbon dioxide and for that Coolant / fuel mixture is not permeable along which the coolant / fuel mixture flows together with the dissolved gas, wherein on the side of the membrane ( 10 ) facing away from the coolant / fuel mixture, a partial space ( 11 ) with a lower concentration of carbon dioxide than in the coolant / fuel mixture is arranged. 2. Brennstoffzellen-System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der beiden Räume (1, 2) in einem die Brennstoffzellen (19) des Brennstoffzellen- Systems aufweisenden Brennstoffzellen-Stack (13) integriert ist.2. Fuel cell system according to claim 1, characterized in that at least one of the two rooms ( 1 , 2 ) in one of the fuel cells ( 19 ) of the fuel cell system having fuel cell stack ( 13 ) is integrated. 3. Brennstoffzellen-System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der erste der beiden Räume (1) jeweils wenigstens einmal in jede einzelne Brennstoffzelle (14) eines Brennstoffzellen-Stacks (13) des Brennstoffzellen- Systems integriert ist.3. Fuel cell system according to claim 1, characterized in that the first of the two rooms ( 1 ) is at least once integrated in each individual fuel cell ( 14 ) of a fuel cell stack ( 13 ) of the fuel cell system. 4. Brennstoffzellen-System nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der zweite der beiden Räume (2) jeweils wenigstens einmal in jede einzelne Brennstoffzelle (14) des Brennstoffzellen-Stacks (13) des Brennstoffzellen- Systems integriert sind.4. A fuel cell system according to claim 3, characterized in that the second of the two rooms ( 2 ) are integrated at least once in each individual fuel cell ( 14 ) of the fuel cell stack ( 13 ) of the fuel cell system. 5. Brennstoffzellen-System nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der beiden Räume (1, 2) als eigen­ ständige Komponente (3) in dem Anodenkreislauf ausgebildet ist.5. Fuel cell system according to claim 1, 2 or 3, characterized in that at least one of the two rooms ( 1 , 2 ) is designed as an independent component ( 3 ) in the anode circuit. 6. Brennstoffzellen-System nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der gasgefüllte Bereich (1b) des ersten Raums (1) eine Ableitung (8) mit einem Druckhalteventil (9) aufweist. 6. Fuel cell system according to one of claims 1 to 5, characterized in that the gas-filled area ( 1 b) of the first space ( 1 ) has a derivative ( 8 ) with a pressure holding valve ( 9 ). 7. Brennstoffzellen-System nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß im Bereich zwischen dem gasgefüllten Bereich (1b) und dem flüssigkeitsgefüllten Bereich (1a) des er­ sten Raums (1) eine weitere Membran (12) angeord­ net ist, welche für Kohlendioxid durchlässig und für das Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch nicht durch­ lässig ist.7. Fuel cell system according to one of claims 1 to 6, characterized in that in the area between the gas-filled area ( 1 b) and the liquid-filled area ( 1 a) of the most space ( 1 ) he has a further membrane ( 12 ) angeord net is permeable to carbon dioxide and not permeable to the coolant / fuel mixture. 8. Brennstoffzellen-System nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß in den Teilraum (11) ein zumindest teilweises Va­ kuum herrscht.8. Fuel cell system according to one of claims 1 to 7, characterized in that there is an at least partial vacuum in the subspace ( 11 ). 9. Brennstoffzellen-System nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß durch den Teilraum (11) ein gasförmiges Medium mit einer Konzentration an Kohlendioxid strömt, die geringer als die Konzentration an Kohlendioxid in dem Kühlmittel/Brennstoff-Gemisch ist.9. Fuel cell system according to one of claims 1 to 7, characterized in that a gaseous medium with a concentration of carbon dioxide flows through the partial space ( 11 ), which is less than the concentration of carbon dioxide in the coolant / fuel mixture. 10. Brennstoffzellen-System nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Membran (10, 12) als Hohlfasermembran ausgebil­ det ist.10. Fuel cell system according to one of claims 1 to 9, characterized in that the membrane ( 10 , 12 ) is ausgebil det as a hollow fiber membrane.
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