DE10021517C1 - Process for reducing high temperature halogen corrosion e.g. in waste combustion plants comprises introducing solutions, dispersions or suspensions containing compounds of iron, silicon - Google Patents

Process for reducing high temperature halogen corrosion e.g. in waste combustion plants comprises introducing solutions, dispersions or suspensions containing compounds of iron, silicon

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Abstract

Process for driving back and reducing high temperature halogen corrosion comprises introducing chemical or physical solutions or dispersions or suspensions containing 0.1-80 wt.% iron compounds, 0.1-80 silicon compounds and/or 0.1-80 wt.% alkali compounds into the combustion chamber or into the exhaust gases. Preferred Features: Ammonia, ammonium compounds, nitrogen-containing compounds, sulfur-containing salts and/or sulfur-containing organic materials are introduced in the same solution, dispersion or suspension into the combustion chamber or into the exhaust gases. The mixtures containing halogens or halogen compounds are converted into less reactive or inert halogen compounds.

Description

In Müllverbrennungsanlagen, in Sondermüllverbrennungsanlagen, in Verbrennungsanlagen zur Erzeugung von Energie, in Anlagen zur Erzeugung von thermischer Energie zur Produktgewinnung und -umwandlung kommt es regelmäßig zur Freisetzung von Halogenen, insbesondere von Chlor, und deren chemischen Verbindungen, wenn die den Verbrennungs­ vorgängen zugrunde liegenden Brennstoffe jeglicher Art Halogenverbindungen enthalten.In waste incineration plants, in special waste incineration plants, in incineration plants for the production of energy, in plants for the production of thermal energy for Product extraction and conversion regularly releases halogens, especially of chlorine, and their chemical compounds, if the the combustion Operations underlying fuels of any kind contain halogen compounds.

Die durch die Verbrennung freigesetzten elementaren Halogene und chemischen Halogen­ verbindungen, wobei insbesondere das Element Chlor und seine chemischen Verbindungen zu nennen sind, rufen an den Werkstoffen und Baumaterialien, aus denen die Verbrennungs­ räume und sonstigen Einbauten der vorstehend genannten Anlagen bestehen, Korrosionen hervor. Diese können bis zur vollständigen Zerstörung der Werkstoffe führen und so einen großen wirtschaftlichen Schaden bewirken.The elemental halogens and chemical halogen released by the combustion compounds, in particular the element chlorine and its chemical compounds are call to the materials and building materials that make up the combustion rooms and other installations of the above systems exist, corrosion out. These can lead to the complete destruction of the materials and thus one cause great economic damage.

Unter simulierten Müllverbrennungsbedingungen haben M. Spiegel und H. J. Grabke die Hochtemperaturkorrosion an dem Kesselbaustahl 2.25Cr-1Mo untersucht. Die Korrosionsexperimete ohne feste Verbrennungsrückstände auf der Oberfläche haben gezeigt, dass in HCl-haltigen Atmosphären als wesentlicher Korrosionsmechanismus die aktive Oxidation auftritt. Aus HCl bildet sich durch Reaktion mit dem Sauerstoff der Verbrennungsgase freies Chlor, das durch Risse und Poren der Oxidschicht zur Phasengrenze Metall/Oxid gelangt und dort FeCl2 bildet. Dieses verdampft und diffundiert durch Risse und Poren der Oxidschicht in Richtung Gasatmosphäre, wo es in Bereichen höherer Sauerstoffaktivität zu Fe2O3 oxidiert. Das Wachstum des Fe2O3 zerstört die Oxidschicht und die Oxidation wird beschleunigt, wobei das Chlor als Katalysator wirkt.Under simulated waste incineration conditions, M. Spiegel and HJ Grabke examined the high temperature corrosion on the 2.25Cr-1Mo boiler steel. The corrosion experiments without solid combustion residues on the surface have shown that active oxidation occurs as the main corrosion mechanism in HCl-containing atmospheres. HCl forms free chlorine by reaction with the oxygen in the combustion gases, which passes through cracks and pores in the oxide layer to the metal / oxide phase boundary and forms FeCl 2 there. This evaporates and diffuses through cracks and pores in the oxide layer in the direction of the gas atmosphere, where it oxidizes to Fe 2 O 3 in areas of higher oxygen activity. The growth of Fe 2 O 3 destroys the oxide layer and the oxidation is accelerated, with the chlorine acting as a catalyst.

Die Zugabe von SO2 in die He-O2-HCl-Modellatmosphäre bewirkt eine deutliche Verringerung der Korrosion aufgrund von FeS2-Bildung aus dem FeCl2 und der damit verbundenen Behinderung der Auswärtsdiffusion von gasförmigen FeCl2. The addition of SO 2 in the He-O 2 -HCl model atmosphere results in a significant reduction in corrosion due to FeS 2 formation from the FeCl 2 and the associated hindrance to the outward diffusion of gaseous FeCl 2 .

Die Ablagerungen der Flugasche in den Rauchgasen der Müllverbrennungsanlagen bestehen aus Silikatkügelchen, deren Oberflächen mit Sulfat und wenig Alkalichlorid überkrustet sind. In SO2-haltigen Atmosphären werden die in den Ablagerungen enthaltenen Chloride sulfatisiert. Das freiwerdende Chlor gelangt aufgrund der kurzen Diffusionswege überwiegend in die Gasatmosphäre und entweicht. Die Reaktion von Mischsulfaten in den Ablagerungen mit HCl führt zu Alkalichloriden. Diese Reaktion und die damit verbundene aktive Oxidation kann vermieden werden, wenn von SO2 und HCl in etwa gleicher Konzentration im Rauchgas enthalten sind.The fly ash deposits in the flue gases of the waste incineration plants consist of silicate spheres, the surfaces of which are encrusted with sulfate and a little alkali chloride. The chlorides contained in the deposits are sulfated in SO 2 -containing atmospheres. Due to the short diffusion paths, the released chlorine mainly gets into the gas atmosphere and escapes. The reaction of mixed sulfates in the deposits with HCl leads to alkali chlorides. This reaction and the associated active oxidation can be avoided if SO 2 and HCl are present in approximately the same concentration in the flue gas.

Die Veröffentlichung beschreibt die Korrosionsmechanismen, macht aber keine Angaben zur gezielten Zurückdrängung der Chlorkorrosion, insbesondere unter dem Aspekt, dass aufgrund abnehmender Schwefelgehalte im Verbrennungsmüll das Konzentrations-Verhältnis von SO2 und HCl im Rauchgas immer mehr auf die Seite des HCl verschoben wird.The publication describes the corrosion mechanisms, but does not provide any information on the targeted suppression of chlorine corrosion, especially from the point of view that the concentration ratio of SO 2 and HCl in the flue gas is increasingly shifted to the side of the HCl due to the decreasing sulfur content in the combustion waste.

Angaben über die Mechanismen der Hochtemperatur-Korrosion, insbesondere durch Chlor und seine chemischen Verbindungen sind als Stand der Technik in der Druckschrift von J. Neumann und H. R. Kautz umfassend dargestellt worden.Information about the mechanisms of high-temperature corrosion, especially through chlorine and its chemical compounds are state of the art in J. Neumann and H. R. Kautz have been comprehensively presented.

In dem Patent DE 198 02 274 C2 werden Schwefel oder schwefelhaltige Stoffe dem Müll oder in den Reaktionsraum der thermischen Behandlung/Verbrennung zugegeben, um die Entstehung von Chlor aus Chloriden zu vermindern und stattdessen die Bildung chemisch stabiler Alkali- und Erdalkalisulfate und von Chlorwasserstoff mit deutlich geringerer Korrosionswirkung zu begünstigen.In the patent DE 198 02 274 C2 sulfur or sulfur-containing substances are the garbage or added to the reaction room of the thermal treatment / combustion to the Reduce chlorine from chlorides and instead chemically form them stable alkali and alkaline earth sulfates and of hydrogen chloride with significantly less Favor corrosion effect.

In der Patentschrift DE 32 47 774 A1 erfolgt ein Korrosionsschutz gegen den Angriff von HCl auf die Metalloberflächen eines Verbrennungsofens durch eine Aufbeschichtung von Alkali- oder Erdalkalisulfaten auf die Metalloberflächen, die den Verbrennungsgasen ausgesetzt sind. Das Patent beschreibt ein Verfahren mit dem die Aufbeschichtung vor Betriebsbeginn eines Verbrennungsofens durchgeführt wird. Alternativ werden Alkali- oder Erdalkalikarbonate kontinuierlich oder intermittierend ergänzt, nachdem der Ofen den Betrieb aufgenommen hat.In patent specification DE 32 47 774 A1 there is corrosion protection against the attack of HCl on the metal surfaces of an incinerator by coating Alkali or alkaline earth metal sulfates on the metal surfaces that cause the combustion gases are exposed. The patent describes a method by which the overcoating is done An incinerator starts operating. Alternatively, alkali or Alkaline earth carbonates are added continuously or intermittently after the furnace starts operating has recorded.

Die aktive Chlorkorrosion wird also einmal durch die Passivierung der Metalloberflächen bekämpft. Zum anderen werden Schwefel oder schwefelhaltige Stoffe zugeführt, um das Verhältnis von SO2 und HCl im Rauchgas der Müllverbrennung zu beeinflussen.Active chlorine corrosion is therefore combated by passivating the metal surfaces. On the other hand, sulfur or sulfur-containing substances are added to influence the ratio of SO 2 and HCl in the flue gas from waste incineration.

Die gezielte Einbringung von chemischen Lösungen mit geeigneten Wirkstoffkomponenten in den Feuerungsraum der eingangs genannten Verbrennungsanlagen sowie in die dort entstehenden Rauchgase kann z. B. durch ein Düsensystem erfolgen, das in dem Patenten DE 44 34 942 C2 und DE 44 34 943 C2 beschrieben worden ist. The targeted introduction of chemical solutions with suitable active ingredient components into the combustion chamber of the incineration plants mentioned at the beginning and in there resulting flue gases can e.g. B. done by a nozzle system that in the patent DE 44 34 942 C2 and DE 44 34 943 C2 has been described.  

Chemische Lösungen können geeignete Wirkstoffkomponenten zur Reduzierung von Schadstoffgehalten in den Rauchgasen enthalten, um auf diese Weise die Gefährdung für Umwelt und Werkstoffe zu verringern.Chemical solutions can use suitable active ingredient components to reduce Pollutant levels contained in the flue gases in order to endanger this Reduce environment and materials.

In den Patenten EP 0 304 478 B1, EP 0 242 394 B1, EP 0 354 220 B1, EP 0 354 654 B1, EP 0 333 836 B1, EP 0 524 953 B1 wird die Einbringung von stickstoffhaltigen Stoffen sowie eine große Bandbreite an geeigneten Gemischen daraus angegeben, die in geeigneten Temperaturbereichen die Stickoxide von Rauchgasen aus Anlagen zur Verbrennung fossiler Brennstoffe so weit reduzieren, dass rechtlich vorgegebene Emissionsgrenzwerte für die Stickoxide in Rauchgasen erreicht werden.In the patents EP 0 304 478 B1, EP 0 242 394 B1, EP 0 354 220 B1, EP 0 354 654 B1, EP 0 333 836 B1, EP 0 524 953 B1 describes the introduction of nitrogenous substances as well a wide range of suitable mixtures thereof are given, which in suitable Temperature ranges the nitrogen oxides of flue gases from fossil combustion plants Reduce fuels to such an extent that legally prescribed emission limits for the Nitrogen oxides can be reached in flue gases.

Die vorliegende Erfindung liefert ein Verfahren zur Zurückdrängung und Verminderung der Hochtemperaturkorrosion durch die Einbringung von Lösungen oder Mischungen in den Feuerungsraum, wobei sich diese Lösungen oder Mischungen dadurch auszeichnen, dass sie Wirkstoffkomponenten enthalten, die nicht nur die Schadstoffgehalte von Rauchgasen verringern, sondern drüber hinaus auch die Hochtemperatur-Korrosion durch Holgene und deren Verbindungen zurückdrängen, wobei hier insbesondere Chlor und seine chemischen Verbindungen zu nennen sind. Hierdurch werden die Reisezeiten der genannten Verbrennungsanlagen verlängert, wodurch deren Wirtschaftlichkeit erhöht wird.The present invention provides a method for suppressing and reducing the High temperature corrosion due to the introduction of solutions or mixtures in the Furnace, these solutions or mixtures are characterized by the fact that they Contain active ingredient components that not only contain the pollutants in flue gases reduce, but also the high temperature corrosion caused by Holgene and suppress their compounds, especially chlorine and its chemical Connections are to be mentioned. As a result, the travel times of the above Incineration plants extended, which increases their economy.

Die Zurückdrängung und Verminderung von Hochtemperatur-Halogen-Korrosion bei Betrieb von Müllverbrennungsanlagen, von Sondermüllverbrennungsanlagen, von Verbrennungsanlagen zur Erzeugung von Energie, von Anlagen zur Erzeugung von thermischer Energie zur Produktgewinnung und -umwandlung, erfolgt dadurch, dass chemische oder physikalische Lösungen oder Dispersionen oder Suspensionen mit 0,1-80 Massen-% an Eisenverbindungen und/oder 0,1-80 Massen-% an Siliciumverbindungen und/oder 0,1-80 Massen-% an Alkaliverbindungen in den Feuerungsraum oder in die Rauchgase eingebracht werden, um durch die Verschiebung der chemischen Gleichgewichte der Schadstoffkomponenten in den Rauchgasen durch Verminderung der Schadstoffgehalte in den Rauchgasen die Hochtemperatur-Halogen-Korrosion zurückzudrängen und zu vermindern. In den bezeichneten Massenbereichen werden diese Stoffe und/oder Stoffmischungen auf die variierenden Massen-Konzentrationen der korrosionswirksamen Schadstoffe in den Rauchgasen abgestimmt.The suppression and reduction of high temperature halogen corrosion during operation of waste incineration plants, of special waste incineration plants, of Incineration plants for the production of energy, of plants for the production of thermal energy for product extraction and conversion takes place in that chemical or physical solutions or dispersions or suspensions with 0.1-80 % By mass of iron compounds and / or 0.1-80% by mass of silicon compounds and / or 0.1-80% by mass of alkali compounds in the furnace or in the Flue gases are introduced through the shift in chemical equilibria of the pollutant components in the flue gases by reducing the pollutant content in to suppress and suppress the high temperature halogen corrosion in the flue gases Reduce. In the specified mass ranges, these substances and / or Mixtures of substances on the varying mass concentrations of the corrosive Pollutants in the flue gases matched.

Mit variierender stofflicher Zusammensetzung der korrosions- und emissionsverursachenden Schadstoffe in den Rauchgasen werden gleichzeitig oder zeitnah Wirkstoff-Lösungen oder Dispersionen oder Suspensionen mit den im vorherigen Absatz beschriebenen Stoffen eingebracht, die zusätzlich 0,1-50 Massen-% an Ammoniak und/oder Ammoniumverbindungen und/oder stickstoffhaltigen organischen Stoffe und/oder 0,1-50 Massen-% an schwefelhaltigen Salzen und/oder schwefelhaltigen organischen Stoffen enthalten. Diese Kombination der aus den vorbezeichneten Stoffen in den Wirkstoff- Lösungen oder Dispersionen oder Suspensionen bewirkt eine Reduktion des Schadgases NOX bei gleichzeitiger Zurückdrängung und Verminderung der Hochtemperatur-Halogen- Korrosion, wodurch die Wirtschaftlichkeit beim Betrieb von Müllverbrennungsanlagen, von Sondermüllverbrennungsanlagen, von Verbrennungsanlagen zur Erzeugung von Energie, von Anlagen zur Erzeugung von thermischer Energie zur Produktgewinnung und -umwandlung erhöht wird.With a varying material composition of the corrosion and emission-causing pollutants in the flue gases, active ingredient solutions or dispersions or suspensions with the substances described in the previous paragraph are introduced simultaneously or promptly, which additionally contain 0.1-50% by mass of ammonia and / or ammonium compounds and / or contain nitrogen-containing organic substances and / or 0.1-50% by mass of sulfur-containing salts and / or sulfur-containing organic substances. This combination of the above-mentioned substances in the active ingredient solutions or dispersions or suspensions results in a reduction of the harmful gas NO X while at the same time suppressing and reducing the high-temperature halogen corrosion, which makes the economy of operating waste incineration plants, hazardous waste incineration plants, incineration plants for generation of energy, of plants for the generation of thermal energy for product extraction and conversion is increased.

Claims (4)

1. Verfahren zur Zurückdrängung und Verminderung von Hochtemperatur-Halogen- Korrosion bei Betrieb von Müllverbrennungsanlagen, von Sondermüllverbrennungs­ anlagen, von Verbrennungsanlagen zur Erzeugung von Energie, von Anlagen zur Erzeugung von thermischer Energie zur Produktgewinnung und -umwandlung, dadurch gekennzeichnet, dass chemische oder physikalische Lösungen oder Dispersionen oder Suspensionen, die
0,1 bis 80 Massenprozent an Eisenverbindungen,
und oder 0,1 bis 80 Massenprozent an Siliciumverbindungen
und/oder 0,1 bis 80 Massenprozent an Alkaliverbindungen
enthalten in den Feuerungsraum oder in die Rauchgase eingebracht werden.1. Process for suppressing and reducing high-temperature halogen corrosion in the operation of waste incineration plants, of special waste incineration plants, of incineration plants for the production of energy, of plants for the generation of thermal energy for product extraction and conversion, characterized in that chemical or physical solutions or dispersions or suspensions that
0.1 to 80 mass percent of iron compounds,
and or 0.1 to 80 mass percent of silicon compounds
and / or 0.1 to 80 percent by mass of alkali compounds
contained in the furnace or in the flue gases. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in der gleichen Lösung, Dispersion oder Suspension gleichzeitig oder zeitnah zu den genannten Wirkstoff- Lösungen oder Dispersionen oder Suspensionen Ammoniak und/oder Ammoniumverbindungen und/oder stickstoffhaltige organische Stoffe und/oder schwefelhaltigen Salze und/oder schwefelhaltigen organischen Stoffe in den Feuerungsraum oder in die Rauchgase eingebracht werden.2. The method according to claim 1, characterized in that in the same solution, Dispersion or suspension simultaneously or promptly with the active ingredient mentioned Solutions or dispersions or suspensions ammonia and / or Ammonium compounds and / or nitrogenous organic substances and / or sulfur-containing salts and / or sulfur-containing organic substances in the Furnace or into the flue gases. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass die dort genannten Stoffe, die in den Feuerungsraum oder in die Rauchgase eingebracht werden, auch den Brennstoffen der Müllverbrennungsanlagen, der Sondermüllverbrennungsanlagen, den Verbrennungsanlagen zur Erzeugung von Energie, den Anlagen zur Erzeugung von thermischer Energie zur Produktgewinnung und -umwandlung zugeführt oder zugemischt werden.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that those mentioned Substances that are introduced into the combustion chamber or into the flue gases, including the Fuels of waste incineration plants, special waste incineration plants, the Incineration plants for the production of energy, the plants for the production of thermal energy supplied or mixed for product extraction and conversion become. 4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 und 3 dadurch gekennzeichnet, dass Mischungen der in Anspruch 1 genannten Stoffe, die Halogene und Halogenverbindungen im Rauchgas in weniger reaktive oder inerte Halogenverbindungen umwandeln.4. The method according to claim 1, 2 and 3, characterized in that mixtures of the in Claim 1 substances mentioned, the halogens and halogen compounds in the flue gas convert less reactive or inert halogen compounds.
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