DD300878A5

DD300878A5 - Method for determining the tightness state of fuel element casings during reactor operation

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Publication number: DD300878A5
Application number: DD34104890A
Authority: DD
Original assignee: Akad Wissenschaften Ddr
Priority date: 1990-05-28
Filing date: 1990-05-28
Publication date: 1992-08-20

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung des Dichtheitszustandes von Brennelementhüllen bei Reaktorbetrieb. Sie dient der Prüfung der Herstellungsverfahren von Brennelementen hinsichtlich der Detektion von gefährlichen Makrolecks für alle thermischen Reaktortypen, insbesondere für die Target-Brennelement-Herstellung für die exp 99 Mo-Produktion. Das Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren bereitzustellen, das einen sicheren, schnellen Nachweis größerer Brennelementdefekte bei Reaktorbetrieb erlaubt, ohne von früheren Schadensereignissen in seiner Nachweisempfindlichkeit beeinflußt zu werden und das nicht zu einer erheblichen Kostenerhöhung bei der Brennelementfertigung führt. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Bestimmung des Dichtheitszustandes von Brennelementhüllen zu entwickeln, bei dem die Brennelemente mit einem Stoff markiert werden, dessen Nachweis im Primärkühlmedium spezifisch größere Brennelementdefekte anzeigt. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Brennelemente mit exp 237 Np markiert werden. Vorzugsweise wird das exp 237 Np in Form von exp 237 NpO ind 2 zugesetzt, indem das exp 237 NpO ind 2 bei der Brennelementfertigung dem Kernbrennstoffpulver zugemischt wird. Die zugesetzte Menge an exp 237 Np sollte mindestens doppelt so groß sein, wie diejenige, die bei der Bestrahlung von nichtmarkiertem Brennstoff gebildet wird.The invention relates to a method for determining the tightness state of fuel assemblies in reactor operation. It is used to test the production processes of fuel assemblies with regard to the detection of dangerous macro-leaks for all thermal reactor types, in particular for the target fuel production for the exp 99 Mo production. The object of the invention is to provide a method which allows a safe, rapid detection of major fuel element defects in reactor operation without being affected by its earlier detection events in its detection sensitivity and does not lead to a significant increase in costs in fuel assembly. The invention has for its object to develop a method for determining the tightness state of fuel assemblies, in which the fuel elements are marked with a substance whose detection in the primary cooling medium displays specifically larger fuel element defects. This object is achieved in that the fuel elements are marked with exp 237 Np. Preferably, the exp 237 Np is added in the form of exp 237 NpO ind 2 by admixing the exp 237 NpO ind 2 in the fuel assembly to the nuclear fuel powder. The added amount of exp 237 Np should be at least twice that formed in the irradiation of unlabeled fuel.

Description

Field of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung des Dichtheitszustandes von Brennelementhüllen bei Reaktorbetrieb. Sie dient der Prüfung der Herstellungsverfahren von Brennelementen hinsichtlich der Detektion von gefährlichen Makrolecks für alle thermischen Reaktortypen, insbesondere für die Target-Brennelement-Herstellung für die "Mo-Produktion.The invention relates to a method for determining the tightness state of fuel assemblies in reactor operation. It is used to test fuel assembly manufacturing processes for the detection of dangerous macro-leaks for all types of thermal reactors, in particular for target fuel fabrication for "Mo" production.

Characteristic of the prior art

Der Dichtheitszustand von Brennelementen (BE) während des Reaktorbetriebes wird erfaßt durch regelmäßige Messungen von Spaltproduktkonzentrationen im Primärkühlmittel, einschließlich des ²³⁸Np (W. Rehm, AktivitPtsanalyse mit Rechnerauswertung zur Störfalluntersuchung an den Reaktoren FRJ-1 (Merlin] und FRJ-2 [DIDO]", Interner Bericht KFA-ISU-IB-1/74, Kernforschungsanlage Jülich, Institut für Nukleare Sicherheit).The leak-tightness of fuel assemblies (BE) during reactor operation is determined by periodic measurements of fission product concentrations in the primary coolant, including the ²³⁸ Np (W. Rehm, activity analysis with computer analysis for accident investigation at the reactors FRJ-1 (Merlin) and FRJ-2 [DIDO] ", Internal Report KFA-ISU-IB-1/74, Nuclear Research Facility Jülich, Institute for Nuclear Safety).

Mit dem Ziel der Vermeidung eines Reaktorstillstandes werden ausgewählte Verhältnisse von Nukliden für die Bewertung des Dichtheitszustandes der einzelnen Kassetten herangezogen. Dieses Verfahren über die Einsatzalterbestimmung (EAB) der BE wird mit Brennelementkontrolle (BEK) bei laufendem Reaktor bezeichnetWith the aim of avoiding reactor arrest, selected ratios of nuclides are used to assess the tightness condition of the individual cassettes. This procedure on the determination of operational age (EAB) of the BE is called fuel element control (BEK) with the reactor running

Zur EAB werden Nuklidpaare wie: Nuclide pairs such as:

- die Xenonisotope- the xenon isotopes

^1MXe/¹³⁴Xe oder ^13OXe/¹³⁴Xe (FR-PS 780231) ¹³⁴Xe/¹³³Xo (US-PS 417662) ^1M Xe / ¹³⁴ Xe or ^13O Xe / ¹³⁴ Xe (FR-PS 780231) ¹³⁴ Xe / ¹³³ Xo (US-PS 417662)

- die Cäsiumisotope- the cesium isotopes

¹³⁴Cs/"⁷Cf, (R. Beraha et.al. Nucl. Technol. 49 [1980] 426) i34_Cs/i37_{f;s unc}. i34_Cs/i36_Cs (_DD-WP 251498) ¹³⁴ Cs / ' ⁷ Cf, (R. Beraha et al Nucl., Technol. 49 [1980] 426) i34 _{Cs /} i37 _{f; s unc} . I34 _{Cs /} i36 _Cs ( _DD- WP 251498)

herangezogen.used.

Die genannten Nuklide gestatten es aber nicht, zwischen kleinen und großen Brennelementdefekten zu unterscheiden.However, the nuclides mentioned do not allow to distinguish between small and large fuel element defects.

Sogenannte Makrolecks, die dadurch gekennzeichnet sind, daß durch einen Hüllenschaden ein Auswaschen von Brennstoff stattfinden kann, demnach ein direkter Kontakt von Brennstoff mit Wasser besteht, werden durch das Auftreten von Nukliden der schweren Elemente signalisiert. (C Leuthrot et.al. „Walter Chemistry of Nuclear Reactor Systems", 4, Conference, Bournemouth 13-15 Oktober 1986, Proceedings, Vol.1 S.183).So-called macroleaks, which are characterized by the possibility of leaching of fuel through shell damage, according to which there is direct contact of fuel with water, are signaled by the appearance of nuclides of the heavy elements. (C Leuthrot et al., Walter Chemistry of Nuclear Reactor Systems, 4, Conference, Bournemouth, 13-15 October 1986, Proceedings, Vol.1 p.183).

H. Zänker et.al. (DD-WP 254775) schlagen zur Lokalisation größerer Defekte die Messung der KonzentrationsverhältnisseH. Zänker et.al. (DD-WP 254775) suggest the localization of larger defects, the measurement of the concentration ratios

folgender nichtflüchtiger Spaltprodukte vor: 'following non-volatile fission products: '

^1MRu/¹⁰³Ru, ¹⁴¹Ce/¹⁴⁴Ce, ^1MEu/^1MEu, ^1M Ru / ¹⁰³ Ru, ¹⁴¹ Ce / ¹⁴⁴ Ce, ^1M Eu / ^1M Eu,

¹⁰⁹Ru/¹⁴⁸Nd,^1MEu/¹⁴⁴Ce. ¹⁰⁹ Ru / ¹⁴⁸ Nd, ^1M Eu / ¹⁴⁴ Ce.

Da das Auftreten dieser radioaktiven Stoffe im Wasser nicht nur durch defekte Brennelemente, sondern auch durch Verschmutzung der Brennelementhülle bei der Herstellung von Brennelementen und durch die Aktivierung von Korrosionsprodukten verursacht werden kann, ist die Auswertung aller Daten der gammaspektrometrischen Messungen und hinsichtlich der Halbwartzeit aller gemessenen Nuklide zur Dichtheitseinschätzung notwendig. Somit ist diese Verfahrensweise sehr arbeitsaufwendig.Since the occurrence of these radioactive substances in the water can be caused not only by defective fuel elements, but also by contamination of the fuel element shell in the production of fuel elements and by the activation of corrosion products, the evaluation of all data of the gamma spectrometric measurements and half-time of all measured nuclides necessary for the tightness assessment. Thus, this procedure is very laborious.

Ein anderer Weg zur Bestimmung des Dichtheitszustandes der Brennelementhülle besteht in der Markierung der Brennelemente bzw. der Kassetten. So ist für natriumgekühlte schnelle Brutreaktoren bereits bekannt, den Brennelementen jeder Brennstoffkassette kleine Mengen einer kassettenspezifischen unikalen Isotopenmischung stabiler Edelgase zuzusetzen, so daß defekte Kassetten anhand des Edelgasgehaltes im Schutzgas des schnellen Brutreaktors bereits bei Reaktorbetrieb identifiziert werden können (DE-OS 1922592).Another way to determine the tightness state of the fuel assembly is to mark the fuel assemblies or cassettes. Thus, for sodium-cooled fast breeder reactors already known to add small amounts of a cartridge-specific uniculate isotopic mixture of stable noble gases to the fuel assemblies, so that defective cartridges can be identified based on the noble gas content in the protective gas of the fast breeder reactor at reactor operation (DE-OS 1922592).

Dieses Verfahren ist sehr kostenaufwendig. Ein weiterer Nachteil besteht darin, daß keine Unterscheidung zwischen kleinen und großen Brennelementdefekten möglich ist.This process is very expensive. Another disadvantage is that no distinction between small and large fuel element defects is possible.

Ziel der Erfindung ,Aim of the invention

Das Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren bereitzustellen, das einen sicheren, schnellen Nachweis größerer Brennelementdefekte bei Reaktorbetrieb erlaubt, ohne von früheren Schadensereignissen in seiner Nachweisempfindlichkeit beeinflußt zu werden, und das nicht zu einer erheblichen Kostenerhöhung bei der Brennelementfertigung führt.The object of the invention is to provide a method which allows a safe, rapid detection of major fuel element defects in reactor operation without being influenced by its previous detection events in its detection sensitivity, and which does not lead to a significant increase in costs in fuel assembly.

-2- 300 878 Darlegung des Wesens der Erfindung-2- 300 878 Explanation of the nature of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Bestimmung des Dichtheitszustandes von Brennelementhüllen zu entwickeln, bei dem die Brennelemente mit einem Stoff markiert werden, dessen Nachweis im Primärkühlmedium spezifisch größere Brennelementdefekts anzeigt. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Brenneier iente mit ³³⁷Np markiert werden. Vorzugsweise wird das ²³⁷NpO₂ zugesetzt, indem das ²³⁷NpO₂ bei der Brennelementfertigung dem Kernbrennstoffpulver zugemischt wird. Die zugesetzte Menge an "⁷Np sollte mindestens doppelt so groß sein wie diejenige, die bei der Bestrahlung von nichtmarkiertem Brennstoff gebildet wird.The invention has for its object to develop a method for determining the tightness state of fuel assemblies, in which the fuel elements are marked with a substance whose detection in the primary cooling medium displays specifically larger fuel element defect. This object is achieved in that the Brenneier iente be marked with ³³⁷ Np. Preferably, the ²³⁷ NpO _{2 is} added by mixing the ²³⁷ NpO ₂ in fuel assembly to the nuclear fuel powder. The added amount of " ⁷ Np should be at least twice as large as that formed in the irradiation of unlabelled fuel.

Der Dichtheitszustand wird durch eine gamma- und alphaspektrometrische Messung von Reaktorwasserproben hinsichtlich nur eines Nuklidpaares eingeschätzt. Da aus dem Nuklid ²³⁷Np das ²³⁸Np mit hoher spezifischer Aktivität gebildet wird, kommt es bei Vorhandensein eines Makrolecks in der Brennstoffhülle zur markanten Erhöhung der Aktivität im Primärwasser des Reaktors.The tightness condition is assessed by a gamma and alpha spectrometric measurement of reactor water samples with respect to only one pair of nuclides. Because of the nuclide ²³⁷ Np ^238, the Np is formed with high specific activity, it comes in the presence of a macro leaks in the fuel cladding for striking increase in the activity in the primary water of the reactor.

Ausführungsbeispieleembodiments

1. Zu dem UO₂-Pulver für die Pelletherstellung wird ²³⁷Np in Form des ²³⁷NpO₂ zugemischt. Die Menge des ²³⁷NpO, beträgt im Falle der Herstellung von "Mo-Target-Brennelementen 68 mg zu 17g UO₂. Diese Arbeiten müssen in einer hermetisch abgeschlossenen Alphabox durchgeführt werden. Die Alphaaktivität des ²³⁷Np beträgt für 68mg: An_p-₂₃₇ = 1,8MBq (37GBq sind in speziellen Alphaeinrichtungen zugelassen).1. To the UO ₂ powder for the pellet production ²³⁷ Np is mixed in the form of ²³⁷ NpO ₂ . The amount of ²³⁷ Npo is 68 mg to 17 g UO ₂ in the case of "Mo target fuel assemblies." This work must be carried out in a hermetically sealed alpha box, and the alpha activity of the ²³⁷ Np is 68mg: An _p - ₂₃₇ = 1.8MBq (37GBq are allowed in special Alpha devices).

Während der Neutronenbestrahlung im Reaktor entsteht nach folgender Reaktion: ²³⁷Np (η, γ) ²³⁰Np. Das ²³³Np hat eine um 3,68 10⁸ höhere spezifische Aktivität als das ²³⁷Np. Der Einfangquerschnitt für thermische Neutronen beträgt für die Kernreaktion σ - 169barn. Die Bestrahlung von 1 mg ²³⁷Np ergibt bei einer Neutronenflußdichte von Φ = 2 χ lO^ncm'V¹ und einer Bestrahlungszeit von te = 100h eine Aktivität von An_p-jm = 61,1 QBq. ²³⁸Np kann gammaspektrometrisch mit einem Ge(Li)-Halbleiterdetektor sehr gut nachgewiesen werden, indem die Linien bei 985keV und 1028keV (1026,5keV Peak enthaltend) ausgewertet werden. Im Vergleich dazu wird die Gammaaktivität des ²³⁹Np im Reaktorwasser bestimmt, indem die Linien bei 106,1 keV1 209,8 keV; 223,2 keV; 277,6 keV ausgewertet werden.During the neutron irradiation in the reactor, the following reaction results: ²³⁷ Np (η, γ) ²³⁰ Np. The ²³³ Np has a specific activity higher by 3.68 10 ⁸ than the ²³⁷ Np. The capture cross section for thermal neutrons is σ - 169barn for the nuclear reaction. The irradiation of 1 mg ²³⁷ Np gives an activity of An _p -jm = 61.1 QBq at a neutron flux density of Φ = 2 χ lO ^ ncm'V ¹ and an irradiation time of te = 100h. ²³⁸ Np can be detected very well by gamma spectrometry with a Ge (Li) semiconductor detector by evaluating the lines at 985keV and 1028keV (containing 1026.5 keV peak). In comparison, the gamma activity of the ²³⁹ Np in the reactor water is determined by dividing the lines at 106.1 keV1 209.8 keV; 223.2 keV; 277.6 keV are evaluated.

2. Zu dem UO₂-Pulver für die Pelletherstellung wird ²³⁷Np als ²³⁷NpO₂ in gleicher Menge wie untor 1. angegeben zugemischt. Aus dem während der Reaktorbestrahlung gebildeten ²³⁸Np entsteht nach folgender Reaktion das ²³⁸Pu:2. To the UO ₂ powder for pellet production, ²³⁷ Np is added as ²³⁷ NpO ₂ in the same amount as specified above. From the ²³⁸ Np formed during the reactor irradiation, the ²³⁸ Pu is formed by the following reaction:

T,_/2 = 2,1 TageT, _{/ 2} = 2.1 days

8p_u 8p _u

Die Aktivität des ²³⁸Pu ist um einen Faktor von f = 2,5 x 10⁴ höher als diejenige des ²³⁷Np.The activity of the ²³⁸ Pu is higher than that of the ²³⁷ Np by a factor of f = 2.5 x 10 ⁴ .

²³⁸Pu kann alphaspektrometrisch mit einem Si(Li)-Halbleiterdetektor sehr gut nachgewiesen werden, indem die Linie bei 5,456MeV und 5,499MeV als Summe herangezogen werden. ²³⁸ Pu can be detected very well by alpha-spectrometry with a Si (Li) semiconductor detector by taking the line at 5.456 MeV and 5.499 MeV as the sum.

Im Vergleich dazu wird die Alphaaktivität des^{23e + 240}Pu im Reaktorwasser ebenfalls alphaspektrometrisch bestimmt. Dazu werden die Linien bei 5,155MeV; 5,143MeV; 5,105MeV und 5,168MeV; 5,123MeV und 5,014MeV als Summe ausgewertet.In comparison, the alpha activity of the ^{23e + 240} Pu in the reactor water is also determined by alpha spectrometry. These are the lines at 5.155MeV; 5,143MeV; 5.105MeV and 5.168MeV; 5.123MeV and 5.014MeV evaluated as a total.

Claims

1. A method for determining the tightness state of fuel assemblies in reactor operation, characterized in that the fuel elements are marked with ²³⁷ Np.

2. The method according to claim 1, characterized in that the ²³⁷ Np is used in the form of ²³⁷ NpÜ2.

3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that the fuel elements are marked by the ²³⁷ Νρθ2 is mixed in the fuel assembly to the nuclear fuel powder.

4. The method of claim 1 to 3, characterized in that the ²³⁷ Np is used in an amount which is at least twice as large as that formed in the irradiation of unlabelled fuel.