DD203551A1 - METHOD FOR PRODUCING HIGH-TYPE-CONTAINING COPOLYMER LATICES - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Butadien-Styrollatices mit mehr als 70 % Styrol und/oder ringsubstituierter Styrole in 2 Stufen, wobei die Diene vollstaendig in der ersten Stufe mit einem Teil des Styrols polymerisiert werden und die restliche Menge Styrol in der 2. Stufe nach weiterer Zugabe von Emulgator, Initiator und je nach Teilchengroesze des Vorpolymerisats nach erneuter Emulgatorkorrektur einpolymerisiert wird. Die Latices mit einem Feststoffgehalt von mindestens 50 % sind mechanisch sehr stabil und zeigen eine hervorragende Vertraeglichkeit mit handelsueblichen Latices und Polymerisatdispersionen. Sie sind insbesondere als Abmischungskomponente fuer Beschichtungen oder Impraegnierungen geeignet.The invention relates to a process for the preparation of butadiene Styrollatices with more than 70% of styrene and / or ring-substituted styrenes in 2 stages, the dienes are completely polymerized in the first stage with a portion of the styrene and the remaining amount of styrene in the 2nd Stage after further addition of emulsifier, initiator and depending on the particle size of the prepolymer after polymerizing in again emulsifier is polymerized. The latices with a solids content of at least 50% are mechanically very stable and exhibit excellent compatibility with commercially available latices and polymer dispersions. They are particularly suitable as a blending component for coatings or Impraegnierungen.
Description
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Verfahren zur Herstellung hochstyrolhaltiger Copolymer-LatioesProcess for the preparation of high styrene-containing copolymer latioes
Die Erfindung "betrifft ein Verfahren zur Herstellung hochstyrolhaltiger Copolymer-Latices durch Emulsionspolymerisation von Styrol bzw. substituierten Styrolen und konjugierten Dienen. Sie zeichnen sich durch eine hohe mechanische Stabilität aus und können daher mit üblichen Fördermitteln transportiert werden. Durch ihre Verträglichkeit mit handelsüblichen Butadien-Copolymerisatlatices können sie auchThe invention relates to a process for the preparation of highly styrene-containing copolymer latexes by emulsion polymerization of styrene or substituted styrenes and conjugated dienes, which are characterized by high mechanical stability and can therefore be transported by customary conveying means by their compatibility with commercial butadiene copolymer latices could you also
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als Abmischungskomponente zur Einstellung eines erwünschten Hartheitsgrad.es des Filmes von Beschichtungen und Imprägnierungen eingesetzt werden.be used as a blending component for setting a desired Hartheitsgrad.es the film of coatings and impregnations.
Die Herstellung von Latices in wäßriger Emulsion mit 70 % oder mehr Styrol, bezogen auf Monomere, ist bekannt. Solche Latices werden bis jetzt überwiegend in Gegenwart von !Fettsäure oder Harzsäure hergestellt und finden häufig bei der Produktion von Kautschuk Verwendung, beispielsweise dienen sie zur Kautschukverstärkung.The preparation of latices in aqueous emulsion with 70% or more styrene, based on monomers, is known. Such latexes are heretofore predominantly made in the presence of fatty acid or rosin acid and are often used in the production of rubber, for example, they serve to reinforce rubber.
Da ihre mechanische Stabilität jedoch sehr gering ist, können sie kaum mit den üblichen Transportmitteln bei der Verarbeitung befördert werden, zumal sie oft die Verstopfung von Transportleitungen verursachen. Im Brockhaus Seite 1118 (VEB F. A, Brockhaus Verlag Leipzig 1971) wird beschrieben, daß beim Emulsionsverfahren Ammoniumoleat oder Natriumstearat als Emulgatoren und Benzoylperoxid oder Wasserstoffperoxid als Katalysatoren eingesetzt werden.However, since their mechanical stability is very low, they can hardly be transported by the usual means of transport during processing, especially since they often cause the clogging of transport lines. In Brockhaus page 1118 (VEB F. A, Brockhaus Verlag Leipzig 1971) is described that in the emulsion process ammonium oleate or sodium stearate are used as emulsifiers and benzoyl peroxide or hydrogen peroxide as catalysts.
Die Herstellung von Styrol-Butadienlatices mit über 60 % Styrol mit speziellen Emulgatorsysterneη ist auch bekannt. Sie wird u. a. in DD-PS 1 29268 beschrieben. Kommerziell werden auch einige Latices mit hohem Styrolgehalt angeboten. Die Verarbeitung solcher Latices ist jedoch auch schwierig, wenn sie nicht vorher mit weiche Filme bilden- · den Latices abgemischt werden oder wenn nicht vorher ein Weichmacher zugemischt wird.The production of styrene-butadiene latices with more than 60 % styrene with special emulsifier system is also known. It is described inter alia in DD-PS 1 29268. Commercially, some high styrene latices are also available. However, the processing of such latexes is also difficult if they are not premixed with soft films or if a plasticizer is not premixed.
Diese bekannten speziellen Emulgatorsysteme bestehen meist aus Kombinationen anionogener und nichtionogener Emulgatoren. In einigen Patentschriften werden ausschließlich nichtionogene Emulgatoren angegeben.These known special emulsifier usually consist of combinations of anionic and nonionic emulsifiers. In some patents only non-ionic emulsifiers are specified.
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Es ist; auch bekannt, daß man duroh nachträgliche Zugabe von Emulgatoren nach der Polymerisation eine wesentliche Verbesserung der mechanischen Stabilität erreichen kann.It is; It is also known that by subsequent addition of emulsifiers after polymerization it is possible to achieve a substantial improvement in the mechanical stability.
In den letzten Jahren ist die Einführung hydrotroper Emulsionspolymerer, die hydrophile chemisch gebundene Stabilisatoren anstelle der physisch adsorbierten Seifen und Emulgatoren enthalten, bekannt geworden. Solche hydrophile chemisch gebundene Stabilisatoren sind meist starke Elektrolyte mit einem polarhydrophilen Molekülteil, z. B. Karboxylgruppen-COOH, Hydroxylgruppen-OH, Sulfogruppen-SO^H oder Sulfingruppen-SO^. Mit wäßrigen Lösungen von Alkali- und Erdalkalisalzen werden somit sehr stabile Emulsionen erreicht. G. E. Eilbeck und Ee H. Urig haben u. a. in Rubber World, 148,37 (1963) darüber geschrieben. Ebenso wird die Anwendung solcher Latices durch T. L, Mills und R. H. Yocum in J. Paint Technol., 395 532 (1967) beschrieben. Um jedoch solche Stabilität zu erreichen, ist es Voraussetzung, die hydrophilen Gruppen an der Oberfläche der Polymerteilchen unterzubringen.In recent years, the introduction of hydrotrope emulsion polymers containing hydrophilic chemically combined stabilizers in place of the physically adsorbed soaps and emulsifiers has become known. Such hydrophilic chemically bound stabilizers are usually strong electrolytes with a polar hydrophilic moiety, z. As carboxyl-COOH, hydroxyl group-OH, sulfo-SO ^ H or sulfinic group-SO ^. With aqueous solutions of alkali and alkaline earth salts thus very stable emulsions are achieved. GE Eilbeck and E e H. Urig wrote about this in Rubber World, 148, 37 (1963). Similarly, the use of such latexes by T. L, Mills and RH Yocum in J. Paint Technol., 39 5 532 (1967) is described. However, to achieve such stability, it is a prerequisite to accommodate the hydrophilic groups on the surface of the polymer particles.
Die Herstellung solcher Latices ist sehr problematisch und führt des Öfteren zu sehr hoher Koagulatbildung, oder die hergestellten Latices weisen nach ihrer Neutralisierung eine sehr hohe Viskosität auf. Als Beimischungskomponente für andere Latices sind sie ungeeignet und müssen vorher mit Emulgatoren nachstabilisiert werden. Bisher sind keine Veröffentlichungen über solche Polymerisate mit einem Fest st offgehalt von mehr als 40 % bekannt geworden.The preparation of such latices is very problematic and often leads to very high coagulum formation, or the latices produced have a very high viscosity after neutralization. As an admixing component for other latices they are unsuitable and have to be post-stabilized beforehand with emulsifiers. So far, no publications have become known about such polymers having a Fest st offgehalt of more than 40%.
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Ziel, der Erfindung ist es, die mechanische Stabilität von hochstyrolhaltigen Latices zu erhöhen. Sie sollen eine gute Verträglichkeit mit üblichen "bekannten Latices und Dispersionen, wie z. B. Butadien-Gopolymerisatlatices oder Polyacrylatdispersionen aufweisen.und somit besonders vorteilhaft als Abmischungskomponente für Bindemittel in Beschichtungsmassen oder als Imprägnierungsmittel für Erzeugnisse, die nach Fertigstellung eine hohe Festigkeit und/oder Flexibilität aufweisen müssen, eingesetzt werden können.The aim of the invention is to increase the mechanical stability of styrene-containing latexes. They should have a good compatibility with customary "known latices and dispersions, such as butadiene Gopolymerisatlatices or Polyacrylatdispersionen.und thus particularly advantageous as a blending component for binders in coating compositions or as impregnating agent for products that after completion high strength and / or Have to be flexible, can be used.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von hochstyrolhaltigen Latices zu entwickeln, wobei die obigen Anforderungen erfüllt sein sollen. Unter hochstyrolhaltigen Latices sollen solche Latices verstanden werden, die einen Styrolgehalt im Polymer von 70 % oder höher aufweisen.The invention has for its object to develop a process for the preparation of highly styrene-containing latices, wherein the above requirements should be met. High styrene-containing latexes are to be understood as those latices which have a styrene content in the polymer of 70% or higher.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß mindestens 70 Gev9,-% Styrol und/oder ringsubstituierter Styrole und 10 bis 30 Gevj.-% eines oder mehrerer konjugierter Diene in wäßriger Emulsion in Gegenwart bekannter Katalysatoren und Polymerisationshilfsmittel bei Temperaturen zwischen 50 und 100 0C, bevorzugt zwischen 85 und 98 0G, diskontinuierlich wie folgt polymerisiert werden:The object is achieved in that at least 70 gev9, -% styrene and / or ring-substituted styrenes and 10 to 30 Gevj .-% of one or more conjugated dienes in aqueous emulsion in the presence of known catalysts and polymerization aids at temperatures between 50 and 100 0 C. be polymerized preferably 85-98 0 G, discontinuously as follows:
Zu einer 0,5- bis 2,0%igen wäßrigen Lösung eines nichtionogenen Emulgators oder einer Mischung von nichtionogenem und weniger als 50 % anionogenem Emulgator mit 50 bis 100 % Natriumbikarbonat, bezogen auf die Smulgatormenge, und 25 bis 50 % eines Initiators, vorzugsweise Kaliumpersulfat, bezogen auf das Natriumbikarbonat, werden bis zu 40 % eines Monomerengemisches, bezogen auf die ?/asser-To a 0.5 to 2.0% aqueous solution of a nonionic emulsifier or a mixture of nonionic and less than 50 % anionogenic emulsifier with 50 to 100 % sodium bicarbonate, based on the amount of emulsifier, and 25 to 50 % of an initiator, preferably Potassium persulfate, based on the sodium bicarbonate, up to 40% of a monomer mixture, based on the acid / water
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menge, zugegeben, das aus der Gesamtmenge der zu polymerisierenden konjugierten Diene und einem Teil des Styrols und/oder der ringsubstituierten Styrole besteht, und 30 bis 120 Minuten bei Temperaturen von 85 bis 95 0O bis zu einem Feststoffgehalt von etwa 15 bis 20 % vorpolymerisiert. Danach werden 2 bis 7 % des nichtionogenen Emulgators und 0,5 bis 2 % Initiator, bezogen auf die vorgelegte Wassermenge,.zugegeben. Nach Erreichen einer durchschnittlichen Teilchengröße des Vorpolymerisats von weniger als 125 nm werden nochmals 0,1 bis 0,2 % nichtionogener Emulgator, bezogen auf die vorgelegte Wassermenge, je 2,5 nm unterhalb der Teilchengröße von 125 nm zugegeben und danach die restliche Menge subst. Styrole und/oder Styrol^ allmählich bei 90 bis 98 0C unter Aufrechterhaltung der Polymerisation bis zu einem Feststoffgehalt im Latex von mindestens 50 % bei 100%igem Umsatz.amount added, consisting of the total amount of the conjugated dienes to be polymerized and a portion of the styrene and / or the ring-substituted styrenes, and prepolymerized for 30 to 120 minutes at temperatures of 85 to 95 0 O to a solids content of about 15 to 20 % , Thereafter, 2 to 7 % of the nonionic emulsifier and 0.5 to 2 % of initiator, based on the amount of water introduced,. Added. After reaching an average particle size of the prepolymer of less than 125 nm again 0.1 to 0.2 % of nonionic emulsifier, based on the amount of water introduced, each 2.5 nm below the particle size of 125 nm is added and then the remaining amount subst. Styrenes and / or styrene ^ gradually at 90 to 98 0 C while maintaining the polymerization to a solids content in the latex of at least 50 % at 100% conversion.
Aufgabengemäß werden so nicht nur hochstyrolhaltige Latices mit hoher mechanischer Stabilität und Verträglichkeit mit üblichen Latices und Dispersionen erhalten, sondern es wird auch die Gesamtreaktionszeit bis zur völligen Umsetzung der Monomeren bedeutend verkürzt im Vergleich zu bekannten diskontinuierlichen Emulsionspolymerisationsverfahren. Außerdem zeigen erfindungsgemäß hergestellte Latices keine Ausscheidungen oder Stippen, die meistens bei bekannten Verfahren mit 70 % oder mehr Styrol unvermeidlich sind.In accordance with the object not only are styrene-containing latexes having high mechanical stability and compatibility with customary latices and dispersions obtained, but also the total reaction time until the complete reaction of the monomers is significantly shortened in comparison to known batchwise emulsion polymerization processes. In addition, latexes made in accordance with this invention do not exhibit precipitates or specks which are usually unavoidable in known processes with 70 % or more styrene.
Die für. die erfindungsgemäße Herstellung der Latices geeigneten konjugierten Diene sind beispielsweise Butadien, Isopren, DimethyIbutadien, Äthylbutadien und Piperylen. Im allgemeinen werden Diene mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen bevorzugt.The for. the preparation according to the invention of the latices of suitable conjugated dienes are, for example, butadiene, isoprene, dimethylbutadiene, ethylbutadiene and piperylene. In general, dienes having up to 8 carbon atoms are preferred.
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Obwohl aus ökonomischen Gründen die Verwendung von Styrol bevorzugt; ist, kann ein Teil des Styrols durch in der Seitenkette substituierte Styrole ersetzt werden, wie z. B. dL,ß> Methylstyrol und <*,/#-Chlorstyrol. Auch ringsubstituierte Styrole können eingesetzt werden, wobei die Substituenten Alkyl- und/oder Halogengruppen sind, vorzugsweise Alkylstyrole mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und/oder Halogengruppen, z. B. 2,4-Dimethy!styrol, o-,m-,p-Ohlorstyrol, 2-Methyl-^-Ghlorstyrol oder 1-Nonyl-2-Äthyl-4-Chlorbenzol.Although for economic reasons, the use of styrene is preferred; is a part of the styrene can be replaced by substituted in the side chain styrenes, such. B. dL, ß> methyl styrene and <*, / # - chlorostyrene. Ring-substituted styrenes may also be used, the substituents being alkyl and / or halogen groups, preferably alkylstyrenes having 1 to 4 carbon atoms and / or halogen groups, e.g. B. 2,4-Dimethy! Styrene, o-, m-, p-Ohlorstyrol, 2-methyl - ^ - Ghlorstyrol or 1-nonyl-2-ethyl-4-chlorobenzene.
Als nichtionogener Emulgator können Kondensationsprodukte von Äthylenoxid mit einem höheren Alkohol, wie 1-Tonyl-, Dodecyl-Tetradodecyl-Alkohol oder Alkylphenole eingesetzt vjerden. Besonders geeignet ist ein Oktylphenoläthylenoxidkondensationsprodukt mit 15 Mol. Äthylenoxid. Ein Teil des nichtionogenen Emulgators kann durch anionogenen Emulgator ersetzt werden, doch soll die Vorlage immer nur nichtionogenea. Emulgator enthalten und der Anteil des anionogenen Bmulgators, bezogen auf die Emulgatorgesamtmenge, nicht über 50 % betragen.As the nonionic emulsifier, condensation products of ethylene oxide with a higher alcohol such as 1-tonyl, dodecyl-tetradodecyl alcohol or alkylphenols may be used. Particularly suitable is a Oktylphenoläthylenoxidkondensationsprodukt with 15 mol. Of ethylene oxide. A part of the non-ionic emulsifier can be replaced by anionogenic emulsifier, but the template should always nichtionogenea. Contain emulsifier and the proportion of the anionogenic Bmulgators, based on the total amount of emulsifier not more than 50%.
Als anionogene Emulgatoren der Kombination können das Kaliumsalz oder andere Salze von Schwefelsäureestern, Alkansulfonsäuren und alkylaromatischen Sulfonsäuren verwendet werden. Typische anionogene Emulgatoren sind Alkalisalze eines Alkylarylpolyäthoxyäthanolsulfates, z. B. das Natriumsalz eines Alkylarylpolyäthoxyäthanolsulfonats, die Alkylester eines sulfobernsteinsauren Salzes, wie der Dibenzylester der Katriumsulfobernsteinsäure3 Natriumalkylarylpolyäthoxysulfonat, Natriumlaurylsulfat und die Salze von Alkyllaurylsulfonsäuren, z. B. das Ammoniumsalz.As the anionogenic emulsifiers of the combination, the potassium salt or other salts of sulfuric acid esters, alkanesulfonic acids and alkylaromatic sulfonic acids can be used. Typical anionogenic emulsifiers are alkali salts of a Alkylarylpolyäthoxyäthanolsulfates, z. Example, the sodium salt of a Alkylarylpolyäthoxyäthanolsulfonats, the alkyl esters of a sulfosuccinic salt, such as the dibenzyl ester of Katriumsulfobernsteinsäure 3 Natriumalkylarylpolyäthoxysulfonat, sodium lauryl sulfate and the salts of alkyl laurylsulfonic, z. B. the ammonium salt.
Die Erfindung wird nachstehend an Hand von Beispielen näher erläutert. Die angeführten Mengenangaben sind Gewichtsteile. - 7 -The invention will be explained in more detail below with reference to examples. The stated quantities are parts by weight. - 7 -
- 7 - 236774 S- 7 - 236774 S
In einem Reaktionsgefäß mit Rührer werden 600 DestillatIn a reaction vessel with stirrer 600 distillate
6,2 Polyoxyäthylen-Alkylphenol 4,9 Natriumbicarbonat 1,6 Kaliumpersulfat 195 Butadien 50 Styrol6.2 Polyoxyethylene alkylphenol 4.9 Sodium bicarbonate 1.6 Potassium persulphate 195 Butadiene 50 Styrene
"bei 90 0O innerhalb von 60 Minuten bis zu einem Fest st off gehalt von 18 bis 20 % polymerisiert, Danach werden 40 äthoxylierter Fettalkohol und 3,4 Kaliumpersulfat und für je 2,5 nm unter der durchschnittlichen Teilchengröße des Polymerisates von 125 nm weitere 0,6 Polyoxyäthylen-Alkylphenol zugegeben.polymerized at 90 0 O within 60 minutes to a Fest st off content of 18 to 20 % , then 40 ethoxylated fatty alcohol and 3.4 potassium persulfate and for each 2.5 nm below the average particle size of the polymer of 125 nm more 0.6 polyoxyethylene alkylphenol added.
Anschließend werden in 3 Stunden 408 Styrol unter Aufrechterhaltung der Polymerisation zugegeben. Etwa 60 Minuten danach ist die Polymerisation beendet.Subsequently, 408 styrene is added in 3 hours while maintaining the polymerization. About 60 minutes later, the polymerization is complete.
Der Latex hat einen Feststoffgehalt von ca. 51 % und ist frei von Koagulat und feinen Stippen. Die mechanische Stabilität nach der Hamilton-Methode ist gut und die Verträglichkeit mit handelsüblichen Latices und Dispersionen ausgezeichnet. Auch nach einer Lagerzeit von 6 Monaten tritt keine Viskositätsänderung solcher Abmischungen ein.The latex has a solids content of about 51% and is free of coagulum and fine specks. The mechanical stability according to the Hamilton method is good and the compatibility with commercially available latices and dispersions is excellent. Even after a storage period of 6 months, no change in viscosity of such mixtures occurs.
In einem Reaktionsgefäß mit Rührer werden 150 DestillatIn a reaction vessel with stirrer 150 distillate
2,9 eines Gemisches aus 50 % mit Uatriumbicarbonat zu 80 % verseifter Acrylsäure und 50 % Polyoxyäthylen-2.9 % of a mixture of 50 % with sodium bicarbonate to 80 % saponified acrylic acid and 50 % polyoxyethylene
sorbitanmonooleat 1,8 Natriumbicarbonat 0,8 Kaliumpersulfatsorbitan monooleate 1.8 sodium bicarbonate 0.8 potassium persulfate
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8 Butadien 42 Styrol8 butadiene 42 styrene
"bei 92 0G etwa 50 Minuten polymerisiert. Der erreichte Fest st offgehalt ist ca. 21 %. Nach Zugabe von 4,5 Natriumlaurylsulfat, 1,2 Kaliumpersulfat und 0,3 oxäthyliertes Alkyl-Arylsulfat und einer 'teilchengröße des Vorpolymerisats von 120 nm, werden bei 92 bis 95 innerhalb von 180 Minuten HO Styrol unter Aufrechterhaltung der Reaktion allmählich zugegeben. Nach 90 Minuten weiterer Reaktion bei $6 0G sind alle Monomeren umgesetzt; der Latex hat einen Feststoffgehalt von 50,7 %."polymerized about 50 minutes at 92 0 G. The solid reached st offgehalt is about 21%. After the addition of sodium lauryl sulfate 4.5, 1.2 of potassium persulfate and 0.3 oxyethylated alkyl aryl sulfate and a 'of the prepolymer particle size of 120 nm , HO styrene is added gradually over 180 minutes while maintaining the reaction at 92 to 95. After 90 minutes of further reaction at $ 6 0 G, all the monomers are reacted and the latex has a solids content of 50.7%.
Der so hergestellte Latex war ebenso frei von grobem und feinem Koagulat und zeigte eine hervorragende mechanische Stabilität. Die Verträglichkeit mit üblichen kommerziellen Latices und Polymerisat-Dispersion war ausgezeichnet.The thus prepared latex was also free of coarse and fine coagulum and showed excellent mechanical stability. The compatibility with conventional commercial latices and polymer dispersion was excellent.
Claims (3)
durchgeführt wird.Method according to item 1, characterized in that the gate polymer;
is carried out.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DD23677482A DD203551A1 (en) | 1982-01-15 | 1982-01-15 | METHOD FOR PRODUCING HIGH-TYPE-CONTAINING COPOLYMER LATICES |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DD23677482A DD203551A1 (en) | 1982-01-15 | 1982-01-15 | METHOD FOR PRODUCING HIGH-TYPE-CONTAINING COPOLYMER LATICES |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DD203551A1 true DD203551A1 (en) | 1983-10-26 |
Family
ID=5536237
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DD23677482A DD203551A1 (en) | 1982-01-15 | 1982-01-15 | METHOD FOR PRODUCING HIGH-TYPE-CONTAINING COPOLYMER LATICES |
Country Status (1)
Country | Link |
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DD (1) | DD203551A1 (en) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5187221A (en) * | 1984-12-28 | 1993-02-16 | Chemische Werke Huels Aktiengesellschaft | Styrene/butadiene graft copolymer latex and heat-vulcanizable composition, containing the latter as reinforcing latex, for the production of latex foam |
-
1982
- 1982-01-15 DD DD23677482A patent/DD203551A1/en unknown
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5187221A (en) * | 1984-12-28 | 1993-02-16 | Chemische Werke Huels Aktiengesellschaft | Styrene/butadiene graft copolymer latex and heat-vulcanizable composition, containing the latter as reinforcing latex, for the production of latex foam |
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