CZ2016370A3 - Palivové proutky jaderného paliva - Google Patents

Palivové proutky jaderného paliva Download PDF

Info

Publication number
CZ2016370A3
CZ2016370A3 CZ2016-370A CZ2016370A CZ2016370A3 CZ 2016370 A3 CZ2016370 A3 CZ 2016370A3 CZ 2016370 A CZ2016370 A CZ 2016370A CZ 2016370 A3 CZ2016370 A3 CZ 2016370A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
polycrystalline diamond
diamond layer
fuel
mol
layer
Prior art date
Application number
CZ2016-370A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ309725B6 (cs
Inventor
karohlĂ­d Jan Ĺ
koda Radek Ĺ
Irena Kratochvílová
František Fendrych
Petr Ashcheulov
Andrew James Taylor
Original Assignee
České vysoké učení technické v Praze, Fakulta strojní, Ústav energetiky
Fyzikální Ústav Av Čr, V. V. I.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ÄŚeskĂ© vysokĂ© uÄŤenĂ­ technickĂ© v Praze, Fakulta strojnĂ­, Ăšstav energetiky, Fyzikální Ústav Av Čr, V. V. I. filed Critical ÄŚeskĂ© vysokĂ© uÄŤenĂ­ technickĂ© v Praze, Fakulta strojnĂ­, Ăšstav energetiky
Priority to CZ2016-370A priority Critical patent/CZ309725B6/cs
Publication of CZ2016370A3 publication Critical patent/CZ2016370A3/cs
Publication of CZ309725B6 publication Critical patent/CZ309725B6/cs

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/02Fuel elements
    • G21C3/04Constructional details
    • G21C3/06Casings; Jackets
    • G21C3/07Casings; Jackets characterised by their material, e.g. alloys
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/02Fuel elements
    • G21C3/04Constructional details
    • G21C3/06Casings; Jackets
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21DNUCLEAR POWER PLANT
    • G21D1/00Details of nuclear power plant
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)
  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)

Abstract

Palivové proutky jaderného paliva jsou opatřeny polykrystalickou diamantovou vrstvou s funkcí vyhořívajícího absorbátoru o tloušťce 50 nm až 50 pm obsahující atomy bóru v množství 1 až 10 mol. % zabudované do krystalické mřížky a maximální obsah nediamantového uhlíkuje do 25 mol. % a celkový obsah neuhlíkových nečistot je maximálně do 0,5 mol %. Pólykrystalická diamantová vrstva má na svém povrchu krystalická zrna o velikosti 50 až 500 nm a povrchová drsnost polykrystalické diamantové vrstvy má hodnotu RMS drsnosti do 80 nm. Polykrystalická diamantová vrstva obsahuje do 10 mol. % izotopu BIO.

Description

Oblast techniky
Předkládané řešení se týká povrchové úpravy proutků jaderného paliva.
Dosavadní stav techniky
K oddělení jaderného paliva - pelet oxidu uraničitého, a chladící vody v primárním okruhu jaderných reaktorů se používají tenkostěnné trubky ze zirkoniových slitin, což je podrobněji popsáno například ve spisu J.R. Lamarsh, A.J. Baratta, Introduction to Nuclear Engineering. 3rd Edition, New Jersey: Prentice Halí, 1989. ISBN 0-201-82498-1. Zirkonium má nízký účinný absorpční průřez a proto neinteraguje s velkou hustotou neutronového toku uvnitř reaktoru. Zirkoniové slitiny mají vhodné mechanické vlastnosti a jsou dostatečně odolné vůči chemickému prostředí uvnitř reaktoru a jako druhá bariéra, plní důležitou funkci v zabraňování úniku radio-toxických látek z paliva do prostředí jaderného reaktoru. Vlivem parazitní absorpce neutronů na štěpných troskách je třeba zavézt jaderné palivo na počátku kampaně s přebytkem reaktivity. Tento přebytek, který v průběhu kampaně klesá, je potřeba zpočátku kompenzovat, jak je popsáno například v F. Hezoučký, P. Kaňkovký., J. Naňo, Základy teorie provozních režimů jaderných elektráren s tlakovodními reaktory. Praha: ČVUT, 1977. ISBN 80-01-03324-4.
Ke kompenzaci přebytku reaktivity se používá například tzv. vyhořívajících absorbátorů, tedy látek pohlcujících přebytečné neutrony. Mezi nejčastěji používané vyhořívající absorbátory patří bor a gadolinium. Bór je v reaktoru buď ve formě tyčí z karbidu bóru, nebo ve formě kyseliny borité rozpuštěné ve vodě primárního okruhu. Vyhořívající absorbátory ve formě tyčí mají nevýhodu v nehomogenním rozmístění uvnitř aktivní zóny, naopak homogenně rozmístěná kyselina boritá negativně ovlivňuje korozi zirkoniové slitiny. Gadolinium se nejčastěji používá jako příměs do paliva-oxidu uraničitého.
Podstata vynálezu
Výše uvedené nevýhody jsou do značné míry odstraněny palivovými proutky jaderného paliva, podle tohoto vynálezu. Jeho podstatou je to, že palivové proutky jsou opatřeny polykrystalickou diamantovou vrstvou s funkcí vyhořívajícího absorbátorů o tloušťce 50 nm ··· · · - · · · · * · · · · ········ • · w>· · · * » · · · ·· • · · · ·»·· ···· 4 ·· ·· · · ··· až 50 pm obsahující atomy bóru v množství 1 až 10 mol. % zabudované do krystalické mřížky. Maximální obsah nediamantového uhlíku je do 25 mol. % a celkový obsah neuhlíkových nečistot je maximálně do 0,5 mol. %. Polykrystalická diamantová vrstva má na svém povrchu krystalická zrna o velikosti 50 až 500 nm a povrchová drsnost polykrystalické diamantové vrstvy má hodnotu RMS drsnosti do 80 nm.
Polykrystalická diamantová vrstva může obsahovat do 10 mol. % .izotopu B10.
Řešení se týká pokrytí povrchu palivových proutků, používaných v jaderných reaktorech, polykrystalickou diamantovou vrstvou připravenou metodou depozice z plynné fáze (CVD) a dopovanou bórem, jak je popsáno například v literatuře A. Taylor, L. Fekete, P. Hubík, A. Jager, P. Janíček, V. Mortet, J. Mistrík, J. Vacík , Diam. Relat. Mater. 47 (2014) 27 - 34, P. Ashcheulov, J. Sebera, A. Kovalenko , V. Petrák, F. Fendrych, M. Nesladek, A. Taylor, Z. Vlčkova Živcová, O. Frank, L. Kavan , M. Dracinsky, P. Hubik, J. Vacik, I. Kraus , and I. Kratochvílova, Eur. Phys. J. B (2013) 86: 443. Bór zabudovaný během růstu metodou CVD do vrstvy polykrystalického diamantu, resp. do diamantové mřížky, bude sloužit jako vyhořívající absorbátor - látka pohlcujících přebytečné neutrony na počátku kampaně, jak je uvedeno v literatuře: S. M. Heidari Saani, A.M. Vesaghi, E. Keivan, Eur. Phys. J. B 39, 441 (2004); R. Hoffmann , A. Kriele, G. Obloh , J. Hees, M. Wolfer, W. Smirnov, N. Yang, E. Ch. Nebel, Appl. Phys. Lett, 97, 052103 (2010); B. L. Willems, G. Zhang, J. Vanacken, V.V. Moshchalkov, S.D. Janssens, K. Haenen, P. Wagner, J. Phys. D: Appl. Phys. 43, 374019 (2010); J. C. Arnault, L. Demuynck, C. Speisser, F. Le Normand, Eur. Phys. J. B. 11, 327 (1999) nebo S. Koizumi, C. Nebel and M. Nesladek, Physics and Applications of CVD Diamond Weinheim, Germany: Wiley-VCH Verlag GmbH & Co.KGaA, 2008.
Teplota nanášení homogenní B dopované diamantové vrstvy na povrch zirkoniových slitin je v rozmezí 200 až 800 °C, pracovní tlak je <1 mbar. Plynná procesní směs obsahuje zdroje vodíku (H2), uhlíku (CH4) a bóru. Obsah bóru ve vrstvě je 1 až 10 at. % a maximální obsah nediamantového uhlíku je 25 mol. %. Palivový proutek pokrytý B dopovanou polykrystalickou diamantovou vrstvou lze umístit ve specificky výhodné pozici v jaderném reaktoru a tak minimalizovat negativa první části kampaně. Přírodní bór má 20 % izotopu B10, tento podíl lze v případě potřeby zvětšit až pětinásobně použitím obohaceného bóru.
Objasnění vykresgtŽf •i • ·
Vynález bude podrobněji popsán na konkrétních příkladech provedení s pomocí přiložených výkresů, kde na Obr. 1 je zobrazeno Ramanovo spectrum polykrystalických diamantových vrstev s různou koncentrací B. Na Obr 2 je zobrazen hloubkový profil koncentrace atomů B v polykrystalické diamantové vrstvě, změřeno difrakcí termálních neutronů. Na Obr. 3 je zobrazen koeficient násobení pro vyhoření a na Obr. 4. je zobrazen další koeficient násobení pro vyhoření.
Příkla
skutečnění vynálezu
Na Obr. 1. je zobrazeno Ramanovo spectrum polykrystalických diamantových vrstev s různou koncentrací B: PCD vrstvy bez B - křivka a, PCD vrstvy s 1 % B - křivka b a PCD vrstvy s 4 % B - křivka c. Ramanovské píky se středem u 500 a 1225 cm'1 jsou spojeny s deformací diamantové struktury v oblasti poruchy mříže intersticiálním B. Intenzita těchto píků roste s obsahem B. Pík u 1332 cm'1 odpovídá vibraci sp3 krystalické diamantové mřížky. Frekvence maxima diamantového Ramanovského píku se posouvá směrem k nižším hodnotám - 1225 cm'1, při zvýšeném obsahu B - to odpovídá změnám v mřížce diamantu s vysokým obsahem B poruch.
Obr 2. zobrazuje hloubkový profil koncentrace atomů B v polykrystalické diamantové vrstvě, změřeno difrakcí termálních neutronů. Obsah B v polykrystalické diamantové vrstvě dosáhl zhruba 1 at.%, což je dostatečné na to, aby B/PCD vrstva sloužila jako absorbátor přebytečných neutronů během kampaně.
Obr. 3. zobrazuje koeficient násobení pro vyhoření od 0 do 5 000 MWd/MTU pro palivo se zirkoniovým pokrytím s 300 nm ochrannou PCD vrstvou (černě, plně), s 300 nm ochrannou PCD vrstvou s 1 % příměsí přírodního bóru (šedě, plně) a 300 nm ochrannou PCD vrstvou s 4 % příměsí přírodního bóru (černě, čárkovaně).
Obr. 4. zobrazuje koeficient násobení pro vyhoření od 0 do 20 000 MWd/MTU pro palivo se zirkoniovým pokrytím s 300 nm ochrannou PCD vrstvou bez bóru - černě, 300 nm ochrannou PCD vrstvou s 1 % příměsí bóru B10 - šedě a 300 nm ochrannou PCD vrstvou s 4 % příměsí bóru B10 - černě, čárkovaně.
• · · · *··· ···· • · ·Α* · · ** · · · · · • ···· · · · •··· · ·· ·· ··· · ·
Navrhovaným řešením a předmětem tohoto vynálezu je ochrana povrchu palivových proutků, používaných v jaderných reaktorech, polykrystalickou diamantovou vrstvou s obsahem bóru. Bór zabudovaný během růstu metodou CVD do vrstvy polykrystalického diamantu, resp. do diamantové mřížky, bude sloužit jako vyhořívající absorbátor - látka pohlcujících přebytečné neutrony na počátku kampaně. Diamant má vysokou tepelnou vodivost a stabilitu, nízkou chemickou reaktivitu, nedegraduje s časem a má vhodný účinný průřez pro interakci s neutrony. Povrch prvků ze zirkonových slitin bude pokryt homogenní polykrystalickou diamantovou vrstvu připravenou pomocí CVD s typickým sloupcovým charakterem růstu diamantových krystalitů. Diamant je typický izolant, který lze dopováním přeměnit na polovodivý až vodivý materiál. Standardně užívaným dopantem při růstu polykrystalických diamantových vrstev metodou depozice z plynné fáze je právě bór. B je jediným účinným dopantem, který lze zabudovat do diamantové mřížky s vysokou reprodukovatelností a v tak vysokých koncentracích, že z původního izolačního materiálu je vodič. CVD se pak provádí přidáním boru do prekurzorové plynné směsi běžně používané pro reprodukovatelnou výrobu diamantových vrstev.
Přítomnost B, resp. jeho inkorporace do diamantové mřížky, tj. intersticiální porucha, je velmi patrná na Ramanově spektru vzorku B dopované PCD vrstvy, připravené metodou CVD. Ramanovo spektrum polykrystalických diamantových vrstev s různou koncentrací B je uvedeno na obr. 1. Ramanovské vibační píky se středem u 500 a 1225 cm'1 jsou spojeny s deformací diamantové struktury v oblasti poruchy mříže intersticiálním B. Intenzita těchto píku roste s obsahem B. Vibrace u 1332 cm'1 odpovídá vibraci sp3 krystalické diamantové mřížky. Frekvence maxima této diamantové vibrace se při zvýšeném obsahu B posouvá směrem k nižším hodnotám - 1225 cm'1, to odpovídá změnám v mřížce diamantu s vysokým obsahem zabudovaných B atomů.
Absolutní obsah B polykrystalické diamantové vrstvě připravené metodou CVD byl stanoven pomocí neutronového hloubkového profilování - difrakce termálních neutronů, na obr. 2 je uveden hloubkový profil koncentrace atomů B v polykrystalické diamantové vrstvě. Obsah B10 v polykrystalické diamantové vrstvě dosáhl zhruba 1 at.% (~ 1.2^1021 cm'3), což je dostatečné na to, aby B/PCD vrstva sloužila jako absorbátor přebytečných neutronů během kampaně.
Toto je ilustrováno na příkladu průběhu koeficientu násobení paliva tlakovodního reaktoru WER 1000 v závislosti na vyhoření pro palivo bez ochranné PCD vrstvy, s ochrannou ··· ··· ··» ··· · · · · · ···· • · ·*♦·» ·· ·· ·· · · · • ι ···· · · · ···· · ·· ·· · · · ··
PCD vrstvou bez bóru a s PCD vrstvou s obsahem bóru, obr. 3, 4. Koeficient násobení je definován jako poměr dvou po sobě jdoucích generací neutronů (1), kde k je koeficient násobení, n, počet neutronů v i-té generaci a n,.; je počet neutronů v generaci předcházející.
n i-l (1)
Přebytek neutronů lze kompenzovat vyhořívajícími absorbátory. Za vyhořívající absorbátory jsou povalovány izotopy s vysokým účinným průřezem pro absorpci tepelných neutronů (bór), ty se po absorbování neutronu změní na jiný izotop s malým účinným průřezem pro absorpci, tzn. přestanou pohlcovat neutrony. Vyhořívající absorbátory se používají pro snížení reaktivity při nové palivové vsázce.
Graf na obr. 3 demonstruje efekt přidání 1 at.% přírodního bóru do 300nm vrstvy PCD pro palivo reaktorů WER1000. Výpočet Monte Carlo kódem Serpent ukazuje pokles koeficientu násobení pro bórovaný vzorek, oproti nepovlakovanému vzorku, pro uvedená vyhoření cca 0.005-0.007, což odpovídá reaktivitě přibližně $1. Graf na obr. 4, který je vytvořen deterministickým kódem UwBi, demonstruje efekt přidání 1 a 4 at.% jediného izotopu bóru do 300nm PCD vrtstvy, a to čistého izotopu B10. Zde pro malá vyhoření je efekt výraznější - pro čerstvé palivo s vyhořením 0 je pokles koeficientu násobení (kiNF) pro 4 at.% B10 oproti nepovlakovanému palivu cca 0.09, což odpovídá reaktivitě přibližně $15 a efekt se zeslabuje s vyhořením - pro vyhoření 20 000 MWd/MTU je pak pokles koeficientu násobení cca 0.01 což odpovídá přibližné reaktivitě $1.5.
Průmyslová využitelnost
Patentovaná ochrana palivových proutků polykrystalickou diamantovou vrstvou s příměsí bóru může být aplikována na všech komerčně provozovaných lehkovodních (PWR, BWR) a zejména na palivu těžkovodních (CANDU) reaktorů, kde kompenzace reaktivity pro čerstvé palivo má velký význam vzhledem k plutóniovému píku pro malá vyhoření.

Claims (2)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Palivové proutky jaderného paliva, vyznačující se tím, že jsou opatřeny polykrystalickou diamantovou vrstvou s funkcí vyhořívajícího absorbátoru o tloušťce 50 nm až 50 pm obsahující atomy bóru v množství 1 až 10 mol. % zabudované do krystalické mřížky a maximální obsah nediamantového uhlíku je do 25 mol. % a celkový obsah neuhlíkových nečistot je maximálně do 0,5 mol. %, přičemž polykrystalická diamantová vrstva má na svém povrchu krystalická zrna o velikosti 50 až 500 nm a povrchová drsnost polykrystalické diamantové vrstvy má hodnotu RMS drsnosti do 80 nm.
  2. 2. Palivové proutky podle nároku 1, vyznačující se tím, že polykrystalická diamantová vrstva obsahuje do 10 mol. % .izotopu B10.
CZ2016-370A 2016-06-24 2016-06-24 Palivové proutky jaderného paliva CZ309725B6 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2016-370A CZ309725B6 (cs) 2016-06-24 2016-06-24 Palivové proutky jaderného paliva

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2016-370A CZ309725B6 (cs) 2016-06-24 2016-06-24 Palivové proutky jaderného paliva

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ2016370A3 true CZ2016370A3 (cs) 2018-01-03
CZ309725B6 CZ309725B6 (cs) 2023-08-23

Family

ID=60937191

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2016-370A CZ309725B6 (cs) 2016-06-24 2016-06-24 Palivové proutky jaderného paliva

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ309725B6 (cs)

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5434896A (en) * 1990-09-04 1995-07-18 Combustion Engineering, Inc. Wear resistant coating for components of fuel assemblies and control assemblies, and method of enhancing wear resistance of fuel assembly and control assembly components using wear-resistant coating
JP5754970B2 (ja) * 2011-02-14 2015-07-29 日立Geニュークリア・エナジー株式会社 原子力プラントの被ばく低減方法、燃料集合体及び原子力プラント
CZ2013727A3 (cs) * 2013-09-20 2015-04-15 České Vysoké Učení Technické V Praze, Fakulta Strojní, Ústav Energetiky Vrstva, chránící povrch zirkoniových slitin užívaných v jaderných reaktorech

Also Published As

Publication number Publication date
CZ309725B6 (cs) 2023-08-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US10916352B2 (en) Nuclear reactor having a layer protecting the surface of zirconium alloys
Ruddy et al. Silicon carbide neutron detectors for harsh nuclear environments: A review of the state of the art
Tsang et al. The development of a stress analysis code for nuclear graphite components in gas-cooled reactors
Haag Properties of ATR-2E graphite and property changes due to fast neutron irradiation
Scervini et al. Transmutation of thermocouples in thermal and fast nuclear reactors
Ashcheulov et al. Layer protecting the surface of zirconium used in nuclear reactors
Kim et al. Thermal conductivity of gadolinium added uranium mononitride fuel pellets sintered by spark plasma sintering
Singh et al. Formation of cavities at and away from grain boundaries during 600 MeV proton irradiation
Abyshev et al. Effect of irradiation temperature on the mobility of structural and vacancy defects in the damaged layer of Li2ZrO3 ceramics
CZ2016370A3 (cs) Palivové proutky jaderného paliva
Fujiwara et al. Experimental study of the effect of radiation exposure to concrete
Zhu et al. Mechanical and thermal properties evaluation of Eu2O3-Gd2Zr2O7 ceramics served as potential neutron absorber rod
Wu et al. EU results on neutron effects on PFC materials
Che et al. Exceptional radiation resistance of hardened amorphous SiC under high-temperature hydrogen ion implantation
Noda et al. First in situ measurement of electrical resistivity of ceramic insulator during irradiation with neutrons of energy 14 MeV
Minne et al. Specific aspects of internal corrosion of nuclear clad made of Zircaloy
EP3588514A1 (en) Fuel pellet
Tsang et al. A mathematical stress analysis model for isotropic nuclear graphite under irradiation condition
Choo et al. Neutron Irradiation of electronic materials at HANARO
Kratochvílová et al. Polycrystalline Diamond Coating Protects Zr Cladding Surface Against Corrosion in Water‐Cooled Nuclear Reactors: Nuclear Fuel Durability Enhancement
JP6208049B2 (ja) 高耐食高強度オーステナイト系ステンレス鋼
Levy et al. Radiation induced F-center and colloid formation in synthetic NaCl and natural rock salt: Applications to radioactive waste repositories
Kadyrzhanov et al. Degradation in mechanical properties of stainless steels C0. 12Cr18Ni10Ti and C0. 08Cr16Ni11Mo3—materials for hexagonal ducts of spent fuel assemblies from the BN-350 fast neutron reactor
Xu et al. Effect of Ar ion irradiation on electrochemical behaviors of zircaloy-4
Burakov et al. Durable self-glowing crystals as advanced materials for actinide immobilization

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20160624