CS227327B2 - Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives - Google Patents

Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives Download PDF

Info

Publication number
CS227327B2
CS227327B2 CS814336A CS433681A CS227327B2 CS 227327 B2 CS227327 B2 CS 227327B2 CS 814336 A CS814336 A CS 814336A CS 433681 A CS433681 A CS 433681A CS 227327 B2 CS227327 B2 CS 227327B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
propoxy
hydroxy
group
alkyl
hydrogen
Prior art date
Application number
CS814336A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Walter Gunar Dr Friebe
Helmut Michel
Carl H Dr Ross
Fritz Dr Wiedemann
Wolfgang Dr Bartsch
Karl Prof Dr Dietmann
Original Assignee
Boehringer Mannheim Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE19792905877 external-priority patent/DE2905877A1/en
Application filed by Boehringer Mannheim Gmbh filed Critical Boehringer Mannheim Gmbh
Priority to CS814336A priority Critical patent/CS227327B2/en
Publication of CS227327B2 publication Critical patent/CS227327B2/en

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu přípravy heterocyklických oxypropanolaminových derivátů obecného vzorce IThe invention relates to a process for the preparation of heterocyclic oxypropanolamine derivatives of the general formula I

kdewhere

R, znamená vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, benzylovou skupinu nebo alkanoylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku,R 1 is hydrogen, C 1 -C 6 alkyl, benzyl or C 1 -C 8 alkanoyl,

Rg a Rj, které mohou být stejné nebo rozdílné, znamenají vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, hydroxyalkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, alkoxykarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku nebo alkanoyloxyalkylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku v alkylových zbytcích nebo společně alkylenový zbytek s 3 až 4 atomy uhlíku,R 8 and R 8, which may be the same or different, are hydrogen, C 1 -C 6 alkyl, C 1 -C 4 hydroxyalkyl, C 1 -C 2 alkoxycarbonyl or C 1 -C 8 alkanoyloxyalkyl carbon atoms in the alkyl radicals or together an alkylene radical having 3 to 4 carbon atoms,

R^ znamená vodík, alkanoylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku nebo benzoylovou skupinuR @ 1 is hydrogen, C1 -C8 alkanoyl or benzoyl

Rj znamená vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku nebo benzylovou skupinu,R 1 is hydrogen, C 1 -C 6 alkyl or benzyl,

Rg znamená vodík nebo alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku,R 8 is hydrogen or C 1 -C 6 alkyl,

Ry znamená vodík, hydroxylovou skupinu nebo alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku,R y is hydrogen, hydroxyl or C 1 -C 6 alkyl,

Z znamená valenční vazbu, metylénovou skupinu, atom kyslíku nebo síry,Z is a valence bond, a methylene group, an oxygen or sulfur atom,

Ar znamená fenylový zbytek nebo pyridylový zbytek,Ar is phenyl or pyridyl,

Rg, Rg, R10, které mohou být stejné nebo rozdílné, znamenají vodík, halogen, hydroxylovou skupinu, alkanoylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, alkenylovou skupinu se 2 až 6 atomy uhlíku, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku allyloxyskupinu, alkylthioskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, aminokarbonylovou skupinu, aminosulfonylovou skupinu, alkanoylaminoskupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, nebo Rg a Rg znamenají společně alkylendioxyskupinu s 1 až 2 atomy uhlíku nebo Rg společně s Ry znamená také -CHg-O-skupinu aR 8, R 8, R 10 , which may be the same or different, are hydrogen, halogen, hydroxyl, C 1 -C 8 alkanoyl, C 1 -C 6 alkyl, C 2 -C 6 alkenyl, alkoxy C 1 -C 6 allyloxy, C 1 -C 6 alkylthio, aminocarbonyl, aminosulfonyl, C 1 -C 8 alkanoylamino, or R 8 and R 8 together represent C 1 -C 2 alkylenedioxy, or R 8 together with R 8 also means -CHg-O-group a

A znamená skupinu X2=Y2, ve které Xg a Yg mohou být stejné nebo rozdílné a značí atom dusíku nebo =CR12-skupinu, přičemž R, 2 představuje vodík,'alkylovou skupinu sl až 6 atomy uhlíku nebo alkoxykarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku, při čemž pro případ, že ^2=^2 P^e<ístavuje -CH=N-skupinu a R, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, může být tato umístěna vzhledem ke schopnosti tautomerie indazolů také na atomu dusíku pro Y2, a jejich farmakologicky vhodných solí.A represents a group X 2 = Y 2 in which X g and Y g may be the same or different and represent a nitrogen atom or a = CR 12 group, wherein R 2 represents hydrogen, a C 1 -C 6 alkyl group or a C 1 -C 6 alkoxycarbonyl group 2 carbon atoms in the alkyl moiety, wherein in case 2 ^ 2 = ^ P ^ e <ístavuje -CH = N-group and R is alkyl having 1 to 6 carbon atoms, this may be positioned with respect to the ability of tautomerism indazoles also on the nitrogen atom for Y 2, and their pharmacologically acceptable salts.

Protože mají sloučeniny vzorce I asymetrické atomy uhlíku, spadají do rozsahu vynálezu opticky aktivní formy a racemické směsi těchto sloučenin.Since the compounds of formula I have asymmetric carbon atoms, optically active forms and racemic mixtures thereof are within the scope of the invention.

Sloučeniny vzorce I a jejich farmakologicky vhodné soli mají při nepatrné toxicitě výrazné vasodilatační vlastnosti, které se projevuji v podstatě při snižování krevního tlaku, kromě toho brzdí adrenergické beta-receptory. Sloučeniny podle vynálezu jsou proto vhodné obzvláště k léčení a profylaxi srdečních a oběhových onemocnění.The compounds of formula (I) and their pharmacologically acceptable salts have, at low toxicity, significant vasodilatory properties, which manifest themselves essentially in the lowering of blood pressure, and in addition inhibit the adrenergic beta-receptors. The compounds of the invention are therefore particularly suitable for the treatment and prophylaxis of cardiac and circulatory diseases.

V německých vyložených spisech 19 48 507, 22 30 426, 26 19 164, 26 51 574 aIn German patents 19 48 507, 22 30 426, 26 19 164, 26 51 574 a

00 193 jsou popsány a nárokovány sloučeniny podobné struktury a účinku. Změnou heterocyklické fenolové části a aminopropoxy-postranního řetězce bylo docíleno překvapujícího zlepšení účinku.Compounds of similar structure and activity are described and claimed. By altering the heterocyclic phenol moiety and the aminopropoxy side chain, a surprising improvement was achieved.

Pod alkylovou skupinou substituentú R,, R2, R^, Rg, Rg, R-j, Rg, Rg, R10, R, 1 a R12 se rozumí přímé nebo rozvětvené skupiny s 1 až 6, s výhodou 1 až 4 atomy uhlíku, jako například metyl, etyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl, terč.butyl nebo n-hexyl. Obzvláště věak přichází v úvahu metylová nebo etylová skupina. Alkylenový zbytek případně vytvořený společně substituenty R2 a Rj mé 3 až 4, s výhodou 3 atomy uhlíku.The alkyl group of R 1, R 2 , R 6 , R 8, R 8, R 8, R 8, R 9 , R 10 , R 11 and R 12 is understood to mean straight or branched groups having 1 to 6, preferably 1 to 4 carbon atoms , such as methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl, tert-butyl or n-hexyl. Especially methyl or ethyl is particularly suitable. The alkylene radical optionally formed together by R 2 and R 3 has from 3 to 4, preferably 3, carbon atoms.

Pod alkenylovou skupinou se rozumí nenasycené uhlovodíkové zbytky s 1 až 6 atomy uhlí ku, obzvláště allylový a metylvinylový zbytek.The alkenyl group means unsaturated hydrocarbon radicals having 1 to 6 carbon atoms, in particular an allyl and methylvinyl radical.

Hydroxyalkylové skupiny substituentú R2 a Rj obsahují 1 až 4 atomy uhlíku, výhodné je 2-hydroxyetylová a hydroxymetylová skupina.The hydroxyalkyl groups of R 2 and R 1 contain from 1 to 4 carbon atoms, preferably 2-hydroxyethyl and hydroxymethyl groups.

Alkoxyskupiny substituentú Rg, Rg a R^ obsahují 1 až 6 s výhodou 1 až 4 atomy uhlíku jako například metoxy-, etoxy-, a propoxyskupinu.The alkoxy groups of substituents R 8, R 8 and R 8 contain 1 to 6, preferably 1 to 4, carbon atoms such as methoxy, ethoxy, and propoxy.

Jako alkoxykarbonylové skupiny substituentú Rg, Rj a R,2 přicházejí obzvláště v úvahu metoxykarbonylové a etoxykarbonylové skupiny.As the alkoxycarbonyl groups Rg, Ri and R 2 are in particular the methoxy- and ethoxycarbonyl.

Alkyl thi o skupiny substituentú Rg, Rg a R^ jsou skupiny s 1 až 6, s výhodou 1 až 4 atomy uhlíku. Výhodný je metylmerkaptozbytek.Alkyl thio groups of substituents R 8, R 8 and R 6 are groups having 1 to 6, preferably 1 to 4, carbon atoms. Methyl mercapto is preferred.

Alkanoylové skupiny substituentú R1, R^, Rg, Rg, R10 a alkanoylové část alkanoyloxy3 alkylové skupiny v definici substituentů Rg a R-j a alkanoylaminoskupina substituentů Rg,The alkanoyl groups of the substituents R @ 1 , R @ 1 , R @ 8, R @ 8, R @ 10 and the alkanoyl moiety of the alkanoyloxy3 alkyl group in the definition of R @ 8 and R @ 11 and the alkanoylamino group of R @ 8;

Rg a Rjθ obsahují 1 až 8, s výhodou 1 až 5 atomů uhlíku, přičemž jejich alkylové skupiny mohou být přímé, rozvětvené nebo cyklické. Výhodný je formylový, acetylový nebo pivaloylový zbytek. Jako alkanoyloxyalkylové skupiny jsou obzvláště výhodné alkanoyloxymetylové skupiny.R 8 and R 10 contain from 1 to 8, preferably 1 to 5, carbon atoms, the alkyl groups of which may be straight, branched or cyclic. A formyl, acetyl or pivaloyl residue is preferred. Particularly preferred alkanoyloxyalkyl groups are alkanoyloxymethyl groups.

Pod aroylovou skupinou v definici substituentu R^ se s výhodou rozumí benzoylová skupina, která může být jednou nebo vícenásobně substituované halogenem, alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku nebo alkoxyskupinou s 1 až 4 atomy uhlíku.The aroyl group in the definition of the substituent R1 is preferably a benzoyl group which may be mono- or polysubstituted by halogen, a C1-C4 alkyl group or a C1-C4 alkoxy group.

Pod aralkylovou skupinou v definici substituentů R, a Rg a pod aralkoxyskupinou v definici substituentů Rg, Rg a R,θ se rozumí zbytky, které mají jako arylovou část fenylový nebo naftylový zbytek a jako alkylovou část přímý nebo rozvětvený nasycený uhlovodíkový řetězec s 1 až 4 atomy uhlíku. Obzvláště výhodný je benzylový zbytek.Aralkyl in the definition of the substituents R, Rg and aralkoxy in the definition of the substituents Rg, Rg and R, θ are those which have a phenyl or naphthyl radical as an aryl moiety and a straight or branched saturated hydrocarbon chain having from 1 to 4 as the alkyl moiety carbon atoms. Particularly preferred is a benzyl residue.

Jako alkylendioxyskupina společně vytvořené substituenty Rg a Rg přichází s výhodou v úvahu metylén- a etylándioxyskupina.Suitable alkylenedioxy groups Rg and Rg together are preferably methylene and ethylenedioxy groups.

Označení A v obecném vzorci I má zvláště takový význam, že jako heterocykly se rozumí benzimidazolinon-2, benzimidazolinthion-2, benzimidazol, benztriazol, indol, indolin a indazol.In particular, the designation A in formula I is such that heterocycles are benzimidazolinone-2, benzimidazolinethion-2, benzimidazole, benztriazole, indole, indoline and indazole.

Pod halogenem se rozumí podle vynálezu fluor, chlor, brom, jod, obzvláště fluor, chlor a brom.Halogen according to the invention is understood to mean fluorine, chlorine, bromine, iodine, especially fluorine, chlorine and bromine.

Způsob přípravy sloučenin obecného vzorce I se vyznačuje tím, že se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce IIA process for the preparation of compounds of the formula I is characterized by reacting a compound of the formula II

(II) kde R1, Rg, Rj, R^, Rg, Rg, R?, Rg, Rg, R1o, Z a Ar mají výše uvedený význam a X představuje HX2, ee sloučeninou obecného vzorce III(II) wherein R 1 , R 8, R 8, R 8, R 8, R 9, R 8, R 8, R 8, R 10 , R 10 , Z and Ar are as defined above and X is HX 2 ee

(III) kde Yg má výše uvedený význam, znamená atom vodíku, hydroxylovou skupinu nebo reaktivní zbytek jako chlor, nebo brom, aminoskupinu, imidazolylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, fenoxyskupinu, merkaptoskupinu a alkoxythiokarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku, a Lg' znamená atom vodíku nebo reaktivní zbytek jako chlor nebo brom, aminoskupinu, imidazolylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, fenoxy skupinu, merkaptoskupinu a alkoxythiokarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku a L^ znamená atom vodíku nebo dohromady s Lg' atom kyslíku, a vzniklý produkt se cyklizuje, a případně se dodatečně v získané sloučenině obecného vzorce I převede jeden ze zbytků R,, Rg, Rj, R^, Rg, Rg, Rg, R^q, nebo R12 obvyklým způsobem na jiný definicí definovaný zbytek R,, Rg, R^, R^, Rg, Rg, Rg, R1o nebo R12 a získané sloučeniny se případně přemění na farmakologicky vhodné soli.(III) wherein Yg is as defined above, represents a hydrogen atom, a hydroxyl group or a reactive radical such as chlorine or bromine, amino, imidazolyl, alkoxy of 1 to 6 carbon atoms, phenoxy, mercapto and alkoxythiocarbonyl of 1 to 2 carbon atoms in an alkyl radical, and Lg 'represents a hydrogen atom or a reactive radical such as chlorine or bromine, amino, imidazolyl, alkoxy of 1 to 6 carbon atoms, phenoxy, mercapto and alkoxythiocarbonyl of 1 to 2 carbon atoms in the alkyl radical and L 1'; represents a hydrogen atom or, together with Lg ', an oxygen atom, and the product is cyclized, and optionally one of the radicals R @ 1, R @ 8, R @ 8, R @ 8, R @ 8, R @ 8, R @ 8 or R 12 in the usual manner on another definition defined a radical R ,, R₂, R₃, R₅, R₆, Rg, Rg, R 1o or R 12 and the compound obtained is optionally converted into pharmacologically acceptable salts.

Jako sloučeniny obecného vzorce III přicházejí např. v úvahu karboxylové kyseliny, jako kyselina mravenčí nebo kyselina octová, estery kyseliny karboxylové nebo také halogenidy karboxylové kyseliny. Sloučeniny vzorce III se mohou vSak také připravit in šitu z jiných látek v reakční směsi, např. anorganický dusitan ve vodném roztoku minerální kyseliny, nízký alkylový ester kyseliny dusité v organickém rozpouštědle.Suitable compounds of the formula III are, for example, carboxylic acids, such as formic acid or acetic acid, carboxylic acid esters or carboxylic acid halides. However, the compounds of formula III may also be prepared in situ from other materials in the reaction mixture, e.g., inorganic nitrite in an aqueous mineral acid solution, a low alkyl nitrite of nitrous acid in an organic solvent.

Způsob podle vynálezu se účelně provádí v rozpouštědle inertním za reakčních podmínek, např. vodě, metanolu, etanolu, n-butanolu, dioxanu, dimetylformsmidu nebo hexametyltriamidu kyseliny fosforečné, případně za přítomnosti činidla vázajícího kyselinu. Reakce se může také provádět smícháním reakčních složek bez rozpouštědla. Reakce probíhá při teplotě místnosti nebo při zahřívání, případně v atmosféře ochranného filmu.The process according to the invention is conveniently carried out in a solvent inert under the reaction conditions, e.g. water, methanol, ethanol, n-butanol, dioxane, dimethylformsmide or hexamethyltriophosphoric triamide, optionally in the presence of an acid binder. The reaction can also be carried out by mixing the reactants without solvent. The reaction proceeds at room temperature or with heating, optionally in a protective film atmosphere.

Výchozí sloučeniny použité ve způsobech podle vynálezu jsou zpravidla sloučeniny známé z literatury. Nové sloučeniny se získají obecně analogicky podle způsobů popsaných pro přípravu těchto známých sloučenin.The starting compounds used in the methods of the invention are generally known from the literature. The novel compounds are generally obtained analogously to the methods described for the preparation of these known compounds.

Jako případně dodatečně prováděná přeměna jednoho ze substituentů R,, Rg, Rg, R41 Rj, Rg, Rg, R,0 nebo R,g ve sloučeninách obecného vzorce I na jiný, definicí definovaný zbytek R,, Rg, Rp Rp Rg, Rg, Rg, Rjq nebo R,2 přichází např. v úvahu dodatečná aeylaee OH-skupiny na alkanoyloxy- nebo aroyloxyskupinu, redukce alkoxykarbonylové ekupiny na hydroxymetylový zbytek, hydrolýza alkanoyloxymetylová skupiny na hydroxymetylový zbytek, redukce alkanoyloxymetylová skupiny na metylové substituenty nebo odštěpení benzylové ekupiny.The conversion of one of the substituents R, Rg, Rg, R41, Rj, Rg, Rg, Rg, R, O or R, g in the compounds of formula I into an optionally defined radical R, Rg, Rp Rp Rg, Rg , Rg, Rjq or R, 2 are, for example, additional aeylaee OH groups to alkanoyloxy or aroyloxy, reduction of alkoxycarbonyl to hydroxymethyl, hydrolysis of alkanoyloxymethyl to hydroxymethyl, reduction of alkanoyloxymethyl to methyl substituents or cleavage of benzyl.

Esterifikace hydroxylové skupiny pro -OR^ se může provádět obvyklým způsobem reakcí s halogenidem nebo anhydridem kyseliny, případně za přítomnosti činidla vázajícího kyselinu, jako např. pyridinu nebo trietylaminu.The esterification of the hydroxyl group for -OR 6 may be carried out in a conventional manner by reaction with an acid halide or anhydride, optionally in the presence of an acid binding agent such as pyridine or triethylamine.

Případně prováděné redukce sloučenin obecného vzorce I, ve kterém Rg a/nebo Rg představuje alkoxykarbonylovou nebo alkanoyloxymetylovou skupinu, na sloučeniny vzorce I, ve kterém Rg a/nebo Rg představuje hydroxymetylový nebo metylový substituent, ae provádí účelně pomoci komplexnlxh hydridů kovu, jako např. hydridu lithno-hlinitáho, nebo katalytickou hydrogenací za přítomnosti vzácného kovu nebo Raneyova niklu jako katalyzátoru.The optional reduction of compounds of formula I in which Rg and / or Rg represents an alkoxycarbonyl or alkanoyloxymethyl group to compounds of formula I in which Rg and / or Rg represents a hydroxymethyl or methyl substituent is conveniently carried out with complex metal hydrides such as e.g. lithium aluminum hydride, or by catalytic hydrogenation in the presence of a noble metal or Raney nickel catalyst.

Hydrolýza álkanoyloxymetylových skupin Rg a/nebo Rg ve sloučeninách obecného vzorce I na hydroxymetylová zbytky Rg a/nebo Rg se může provádět známým způsobem v Kyselám nebo alkalickém prostředí.The hydrolysis of the alkanoyloxymethyl groups Rg and / or Rg in the compounds of the formula I to the hydroxymethyl radicals Rg and / or Rg can be carried out in known manner in acids or alkaline medium.

Odštěpení benzylové skupiny pro R, a Rg nebo obsažené v Rg, Rg a R^ q se provádí např. hydrogenací za přítomnosti vzácného kovu jako katalyzátoru.The cleavage of the benzyl group for R 1 and R 8 or contained in R 8, R 8 and R 10 is carried out, for example, by hydrogenation in the presence of a noble metal catalyst.

Pro převedení sloučenin vzorce I na farmakologicky vhodná soli se nechají tyto reagovat s výhodou v organickém rozpouštědle s anorganickou nebo organickou kyselinou, např. kyselinou solnou, bromovodíkovou, fosforečnou, sírovou, octovou, citrónovou, maleinovou nebo-benzoovou.To convert the compounds of formula I into pharmacologically acceptable salts, they are preferably reacted in an organic solvent with an inorganic or organic acid, e.g. hydrochloric, hydrobromic, phosphoric, sulfuric, acetic, citric, maleic or benzoic acids.

Sloučeniny podle vynálezu vzorce I se mohou získat ve formě racemické směsi. Děleni racemátu na opticky aktivní formy se provádí známými způsoby přes disstersomsrní soli.The compounds of the invention of formula I can be obtained in the form of a racemic mixture. The resolution of the racemate into the optically active forms is carried out by known methods via the dissteromide salts.

Jako aktivní kyseliny se mohou použít kyselina vinná, jablečná, kafrová a kafrsulfonová.Tartaric, malic, camphoric and camphorsulfonic acids can be used as active acids.

Pro přípravu léčiv se smíchají sloučeniny vzorce I známým způsobem s vhodnými farmaceutickými nosiči, aromatickými, chulovými látkami a barvivý a vytvarují se např. jako tablety nebo dražé nebo se suspendují nebo rozpustí za přídavku přísluSnýeh pomocných látek ve vodě nebo oleji, jako např. olivovém oleji.For the preparation of medicaments, the compounds of the formula I are admixed in a known manner with suitable pharmaceutical carriers, flavoring agents and coloring agents and are formed, for example, as tablets or dragees or suspended or dissolved in water or oil, for example with olive oil. .

Nové sloučeniny podle vynálezu vzorce I a jejich soli sa mohou aplikovat v kapalná nebo pevné formě ehterálně nebo parenterálně. Jako injekční prostředí se s výhodou použije voda, která obsahuje přísady obvyklé v injekčních roztocích jako stabilizační prostředek, látku usnadňující rozpouštění nebo pufr. Takovou přísadou je např. vinanový nebo citrónový pufr, etanol, komplexotvorná látka (jako etyléndiamintetraoctová kyselina 8 její netoxické soli), vysokomolekulární polymery (jako kapalný polyetylénoxid) k regulaci viskozity. Jako pevné nosiče přicházejí např. v úvahu Škroby, laktóza, mannlt, raetylcelulóza, talek, vysoce disperzní kyselina křemičitá, vysokomolekulární mastné kyseliny (jako kyselina stearo vá), želatina, agar-agar, fosforečnan vápenatý, stearan hořečnatý, živočišné a rostlinné tuky a pevné vysokomolekulární polymery (jako polyetylénglykoly). Přípravky vhodné pro orální aplikaci mohou případně obsahovat chutové látky a sladidla.The novel compounds of the invention of the formula I and their salts can be applied in liquid or solid form ethereal or parenteral. Preferably, water is used as the injectable medium, which contains additives customary in injection solutions as a stabilizing agent, solubilizer or buffer. Such an additive is, for example, tartrate or lemon buffer, ethanol, a complexing agent (such as ethylenediaminetetraacetic acid 8 of its non-toxic salt), high molecular weight polymers (such as liquid polyethylene oxide) to control viscosity. Suitable solid carriers are, for example, starches, lactose, mannitol, methylcellulose, talc, highly disperse silicic acid, high molecular weight fatty acids (such as stearic acid), gelatin, agar-agar, calcium phosphate, magnesium stearate, animal and vegetable fats and solid high molecular weight polymers (such as polyethylene glycols). Formulations suitable for oral administration may optionally contain flavoring and sweetening agents.

Podávaná dávka závisí na stáří, zdraví a hmotnosti příjemce, závažnosti onemocnění, druhu současně případně prováděných dalších léčení, častých případech léčení a druhu žádaného účinku. Obvykle je denní dávka účinné sloučeniny v rozmezí 0,1 až 50 mg/kg tělesné hmotnosti. Normálně je účinné 0,5 až 40 a s výhodou 1,0 až 20 mg/kg/den v jedné nebo více dávkách za den, aby se dosáhlo žádaných výsledků.The dose to be administered depends on the age, health and weight of the recipient, the severity of the disease, the nature of the concomitant therapies, the frequent treatment and the type of effect desired. Usually, the daily dose of the active compound is in the range of 0.1 to 50 mg / kg body weight. Normally, 0.5 to 40, and preferably 1.0 to 20 mg / kg / day in one or more doses per day is effective to achieve the desired results.

Kromě sloučenin uvedených v následujících příkladech jsou v rámci vynélezu déle výhodné následující sloučeniny:In addition to the compounds exemplified in the following examples, the following compounds are preferred within the scope of the invention:

4- 2-hydroxy-3- 2-/2,6-dimetoxy-fenoxy/etylamino propoxy -7-metyl-3-propyl™2-benzimidazolinon4- 2-hydroxy-3- 2- (2,6-dimethoxy-phenoxy) ethylamino-propoxy-7-methyl-3-propyl ™ 2-benzimidazolinone

4-{2-hydroxy-3-j2-/2-allyloxyfenoxy/etylaminoJpropoxy) -6-metylindol4- (2-hydroxy-3- [2- (2-allyloxyphenoxy) ethylamino] propoxy) -6-methylindole

4-2-hydroxy-3- [2-/2-metylmerkaptofenoxy/etylamino]propoxy) -1-formylindolin4-2-Hydroxy-3- [2- (2-methylmercaptophenoxy / ethylamino] propoxy) -1-formylindoline

4-{2-hydroxy-3- [2-/2-sulfamylfenoxy/etylamino]propoxy)indazol4- {2-hydroxy-3- [2- (2-sulfamylphenoxy / ethylamino] propoxy) indazole

4-^2-hydroxy-3-[2-/3,4-etyléndioxyfenyl/etylamino]propoxy) indazol4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-ethylenedioxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole

4-^2-hydroxy-3- [2-/3,4,5-trimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4,5-trimethoxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole

4-^2-hydroxy-3-[2-/3-metoxy-4-hydroxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol4- (2-hydroxy-3- [2- (3-methoxy-4-hydroxyphenyl / ethylamino) propoxy) indazole

4-(2-hydroxy-3-[2-/3-hydroxy-4-n-butoxyfenyl/etylamino] propoxy)indazol4- (2-hydroxy-3- [2- / 3-hydroxy-4-n-butoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole

4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-dihydroxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-dihydroxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole

4-(2-hydroxy-3-[3-/3,4-dimetoxyfenyl/propylamino] propoxy)indazol4- (2-hydroxy-3- [3- (3,4-dimethoxyphenyl) propylamino] propoxy) indazole

4- (2-hydroxy-3-[2-/3-etoxy-4-metoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol4- (2-hydroxy-3- [2- / 3-ethoxy-4-methoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole

4- (2-hy droxy-3·?· [ 1 -/3,4-dimetoxyfenyl/propyl-2~amino] propoxy^ indazol4- (2-Hydroxy-3R, [1- (3,4-dimethoxyphenyl) propyl-2-amino] propoxy) indazole

1-metyl-4-{2-hydroxy-3-[2-/3,4-dimetoxyf enyl/etylamino] propoxy)indazol1-Methyl-4- {2-hydroxy-3- [2- (3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole

1-metyl-4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indolin1-Methyl-4- (2-hydroxy-3- [2- / 3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indoline

4-{2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenylmerkapto/etylamino]propoxy)-1-formylindolin4- {2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenylmercapto / ethylamino] propoxy) -1-formylindoline

4-(2-benzoyloxy-3- [2-/3,4-dimetoxyf enyl/etylamino] propoxy) indazol4- (2-Benzoyloxy-3- [2- / 3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole

4-(2-hydroxy-3-[i-/3,4-dihydroxyfenyl/-2-amino-1-propanol]propoxyý-6-metylindol4- (2-hydroxy-3- [1- (3,4-dihydroxyphenyl) -2-amino-1-propanol] propoxy-6-methylindole

Následující příklady ukazují některé z četných variant přípravy, které se mohou použít k syntéze sloučenin podle vynélezu, aniž by omezovaly rozsah vynálezu.The following examples show some of the numerous preparation variants that can be used to synthesize the compounds of the invention without limiting the scope of the invention.

PřikladlHe did

4- (2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenoxy/propylamino] propoxy^-7-metyl-benzimidazol-hydrochlorid4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) propylamino] propoxy-7-methylbenzimidazole hydrochloride

14,7 g 2,3-diamino-1-^2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/propylamino]propoxy^-4-mety1-benzen-trihydrochloridu se vaří 3 hodiny pod zpětným chladičem v 80 ml kyseliny mravenčí. Zjasní se aktivním uhlím a zahustí se do sucha. Vzniklá formylové sloučenina se zmýdelní za varu v 50 ml 2N kyseliny chlorovodíkové. Po zahuštění do sucha se zbytek překrystaluje z 50 ml etanolu za přídavku aktivního uhlí. Získá se 5,6 g (41 % teorie) žádané sloučeniny o teplotě tání 103 až 105 °C.14.7 g of 2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) propylamino] propoxy] -4-methylbenzene trihydrochloride are refluxed in 80 ml of acid for 3 hours. ant. It is brightened with activated carbon and concentrated to dryness. The resulting formyl compound is saponified by boiling in 50 ml of 2N hydrochloric acid. After concentration to dryness, the residue is recrystallized from 50 ml of ethanol with the addition of activated carbon. 5.6 g (41% of theory) of the title compound of melting point 103 DEG-105 DEG C. are obtained.

Příklad 2Example 2

Analogicky podle příkladu 1 se získá z kyseliny mravenčí a příslušně substituovaného 1-propoxy-2,3-diaminobenzenového derivátu:Analogously to Example 1, the following is obtained from formic acid and an appropriately substituted 1-propoxy-2,3-diaminobenzene derivative:

OznačeníDesignation

Výtěžek Teplota tání °C % teorie (rozpouštědlo)Yield Melting point ° C% of theory (solvent)

a) 4-[2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxyfenetylamino/propoxy]benzimidazol-hýdroohlorid z 50(a) 4- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxyphenethylamino) propoxy] benzimidazole dihydrochloride of 50

2.3- diamino-1-[2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxyfenetylamino/propoxy]benzen trihydroohloridu2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxyphenethylamino) propoxy] benzene trihydro chloride

b) 4- [2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxyfenetylamino/propoxy]-7-metyl-benzimidazol-hydrochlorid 20 zb) 4- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxyphenethylamino) propoxy] -7-methylbenzimidazole hydrochloride 20 z

2.3- di amino-1- [2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxyfenetylamino/propoxy]-4-metyl-benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxyphenethylamino) propoxy] -4-methylbenzene trihydrochloride

o) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/etylamino]propoxy) -7-metyl-benzimidazol-hydrochlorid z . 92o) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-hydroxyphenoxy / ethylamino) propoxy) -7-methylbenzimidazole hydrochloride z. 92

2,3-di amino-1 -(2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/etylamino]propoxy)-4-metylbenzen-trihydrochloridu2,3-di amino-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-hydroxyphenoxy / ethylamino] propoxy) -4-methylbenzene trihydrochloride

d) 6,7-dimetyl-4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metylfenoxy/etylamino]propoxy)benzimidazol-hýdroohlorid z 17d) 6,7-dimethyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methylphenoxy / ethylamino) propoxy) benzimidazole dihydrochloride of 17

2,3-diamino-4,5-dimetyl-1-(2-hydroxy-3-[2-/2-metylfenoxy/etylamino]propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-4,5-dimethyl-1- (2-hydroxy-3- [2- (2-methylphenoxy / ethylamino) propoxy) benzene trihydrochloride

e) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/etylaraino]propoxy)-7-metyl-benzimidazol-hydrochlorid z 62e) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylaraino] propoxy) -7-methylbenzimidazole hydrochloride of 62

2,3-diamino-l-(2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenoxy/etylamino]propoxy)-4-metylbenzen-trihydroohloridu2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy) -4-methylbenzene-trihydro chloride

f) 4- (2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenoxy/etylamino] propoxy)benzimidazol-hýdroohlorid z 17f) 4- (2-Hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / ethylamino) propoxy) benzimidazole dihydrochloride from 17

2,3-di amino-1-{2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/etylamino]propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- {2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy) benzene trihydrochloride

255 až 256 (etanol)255 to 256 (ethanol)

254 až 256 (etanol/voda)254 to 256 (ethanol / water)

229 až 231 (voda)229 to 231 (water)

106 až 109 (etanol/octan)106 to 109 (ethanol / acetate)

219 až 221 (etanol/metanol)219 to 221 (ethanol / methanol)

115 až 118 (etanol)115 to 118 (ethanol)

g) 4-[2-hydroxy-3-/4-fenyl-2-butylamino/propoxy]benzimidazol-hýdroohlorid z 77 amorf.g) 4- [2-hydroxy-3- (4-phenyl-2-butylamino) propoxy] benzimidazole dihydrochloride from 77 amorph.

2,3-di amino-1- [2-hydroxy-3-/4-fenyl-2-butylamino/propoxy]benzen-trihydroohloridu pokračování tabulky2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- (4-phenyl-2-butylamino) propoxy] benzene trihydro chloride

Výtěžek Teplota tání °C % teorie (rozpouštědlo)Yield Melting point ° C% of theory (solvent)

OznačeniDesignation

h) 4-(2-hydroxy-3-/2-fenoxyetylamino/propoxy)benzimidazol-hydrochlorid _ 10 amorf.h) 4- (2-hydroxy-3- (2-phenoxyethylamino) propoxy) benzimidazole hydrochloride-10 amorph.

ZOF

2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3-/2-fenoxyetylamino/propoxy) benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- (2-phenoxyethylamino) propoxy) benzene trihydrochloride

i) 4- (2-hydroxy-3-benzo[b] -1,4-dioxan-2-yl-metylamino/propoxy)benzimidazol-hydrochlorid z 19(i) 4- (2-hydroxy-3-benzo [b] -1,4-dioxan-2-ylmethylamino / propoxy) benzimidazole hydrochloride from 19

2.3- diamino-1-(2-hydroxy-3-/benzo[b] -1 ,4-dioxan-2-yl-metylamino/propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- / benzo [b] -1,4-dioxan-2-ylmethylamino / propoxy) benzene trihydrochloride

j) 4-(2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenoxy/propylamino] propoxy)benzimidazol-hydrochlorid z 59j) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / propylamino) propoxy) benzimidazole hydrochloride of 59

2.3- diamino-1- (2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/propylamino]propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / propylamino) propoxy) benzene trihydrochloride

105 až 107 (isopropanol/metanol)105 to 107 (isopropanol / methanol)

115 až 118 (etanol)115 to 118 (ethanol)

Příklad 3Example 3

4- [2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxy-fenetylamino/propoxy]-2,7-dimetyl-benzimidazol-hydrochlorid4- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxy-phenethylamino / propoxy) -2,7-dimethyl-benzimidazole hydrochloride

14,6 g 2,3-diaaino-1-[2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxyfenetylamino/propoxy]-4-metylbenzen-trihydrochloridu se zahřívá 3 hodiny pod zpětným chladičem v 50 ml ledové kyseliny octové Zjasní se aktivním uhlím a úplně se zahustí. Zbytek se vaří 2 hodiny pod zpětným chladičem ve 40 ml 2H kyseliny solné a zahustí se do sucha. Čistí se na silikagelovém sloupci směsi chloroform/metanol 8:2 jako eluens a krystaluje ze 100 ml etanolu 2,2 g (19 % teorie) žádané sloučeniny o teplotě tání 167 až 169 °C.14.6 g of 2,3-diaaino-1- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxyphenethylamino) propoxy] -4-methylbenzene trihydrochloride are heated under reflux in 50 ml of glacial acetic acid for 3 hours. coal and thicken completely. The residue was refluxed in 40 ml of 2H hydrochloric acid for 2 hours and concentrated to dryness. Purified on a silica gel column with chloroform / methanol 8: 2 as eluent and crystallized from 100 ml of ethanol. 2.2 g (19% of theory) of the title compound, m.p. 167-169 ° C.

Diamin použitý jako výchozí látka se získá následujícím způsobem.The diamine used as starting material is obtained as follows.

26,0 g N-benzyl-3,4-dimetoxy-fenetylaminu a 24,3 g 2,3-dinitro-1-/2,3-epoxy-propoxy/-4-metylbenzenu se vaří 4 hodiny pod zpětným chladičem ve 300 ml etanolu. Reakční směs se zředí 300 ml etanolu a hydrogenuje se při 50 °C a tlaku 3 MPa za použití 7,0 g 10% paládia na uhlí. Katalyzátor se odstraní, okyselí se 211 kyselinou chlorovodíkovou a po zahuštění se získá amorfní diaminová sůl.26.0 g of N-benzyl-3,4-dimethoxyphenethylamine and 24.3 g of 2,3-dinitro-1- (2,3-epoxy-propoxy) -4-methylbenzene are refluxed for 4 hours at 300 ° C. ml of ethanol. The reaction mixture was diluted with 300 mL of ethanol and hydrogenated at 50 ° C and 3 MPa using 7.0 g of 10% palladium on carbon. The catalyst was removed, acidified with 211 hydrochloric acid and concentrated to give the amorphous diamine salt.

Příklad 4Example 4

Analogicky podle příkladu 3 se získá z kyseliny octové a příslužného substituovaného 1-propoxy-2,3-diaminobenzenového derivátu:Analogously to Example 3, the following is obtained from acetic acid and the corresponding substituted 1-propoxy-2,3-diaminobenzene derivative:

OznačeníDesignation

a) 4-(2-hydřoxy-3-[2-/2-propoxyfenoxy/etylamino]propoxy)-2,7-dimetyl-benzimidazol-hydrochlorid z 44a) 4- (2-Hydroxy-3- [2- (2-propoxyphenoxy / ethylamino) propoxy) -2,7-dimethyl-benzimidazole hydrochloride from 44

2,3-diamino-4-metyl-1- (2-hydroxy-3-[2-/2-propoxy-f enoxy/etylamino] propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-4-methyl-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-propoxy-phenoxy / ethylamino] propoxy) benzene trihydrochloride

143 až 145 (alkohol/octan)143 to 145 (alcohol / acetate)

Výtěžek Teplota tání °C % teorie (rozpouštědlo) pokračování tabulkyYield Melting point ° C% of theory (solvent) continued table

Označeni Designation Výtěžek % teorie Yield% of theory Teplota tání °C (rozpouštědlo) Melting point ° C (solvent) b) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxy-4-metyl-f enoxy / - etyl amino] propoxy) - 2,7-dime tyl-benzimidazol-hydrochlorid z b) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxy-4-methyl-phenoxy) -ethyl amino] propoxy) -2,7-dimethyl-benzimidazole hydrochloride of 62 62 165 až 167 165 to 167 2,3-diamino-4-mety1-1- (2-hydroxy-3- [2-/2-metoxy-4-metyl-fenoxy/etylamino]propoxy) benzen-trihydrochloridu 2,3-diamino-4-methyl-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxy-4-methyl-phenoxy / ethylamino] propoxy) benzene trihydrochloride (etanol) (ethanol) Příklad 5 Example 5 4-[2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxy-fenetylamino/propoxy]benzotriazol-hydrochlorid 4- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxy-phenethylamino / propoxy) -benzotriazole hydrochloride 14,1 g 2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxy-fenetylamino/propoxy]benzen-trihydrochloridu se rozpustí v 10 ml vody a 3,5 ml ledové kyseliny octové, ochladí se na 5 °C a přidá se 2,07 g dusitanu sodného v 3,6 ml vody. Míchá se 2,5 hodiny při teplotě místnosti. Přídavkem 480 ml isopropanolu se vysráží chlorid sodný. Po filtraci se zahustí, čistí se na silikagelovém sloupci (eluens : metanol/octan 2:1), přidá se éterický roztok kyseliny solné a krystaluje z etanolu. Získá se 1,26 g (10 % teorie) žádané sloučeniny o teplotě tání 123 až 124 °G. 14.1 g of 2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxy-phenethylamino / propoxy) -benzene trihydrochloride are dissolved in 10 ml of water and 3.5 ml of glacial acetic acid, cooled to 5 ° C and 2.07 g of sodium nitrite in 3.6 ml of water are added. Stir for 2.5 hours at room temperature. Sodium chloride is precipitated by addition of 480 ml of isopropanol. After filtration, it is concentrated, purified on a silica gel column (eluent: methanol / acetate 2: 1), ethereal hydrochloric acid is added and crystallized from ethanol. 1.26 g (10% of theory) of the title compound of melting point 123 DEG-124 DEG C. are obtained. Přiklad 6 Example 6 Analogicky podle příkladu 5 se získá z dusitanu sodného a příslušně substituovaného 1-propoxy-2,3-diaminobenzenového derivátu: Analogously to Example 5, it is obtained from sodium nitrite and appropriately substituted 1-propoxy-2,3-diaminobenzene derivative: Označení Designation Výtěžek % teorie Yield% of theory Teplota táni °C (rozpouštědlo) Melting point ° C (solvent) a) 4- [2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxy-fenetylamino/propoxy]-7-metyl-benzotri azol-hydroehlorid z 2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3-/3,4-dimetoxy-fenetylamino/propoxy] -4-metyl-benzen-trihydrochloridu (a) 4- [2-Hydroxy-3- (3,4-dimethoxy-phenethylamino) -propoxy] -7-methyl-benzotriazole hydrochloride 2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- (3,4-dimethoxyphenethylamino) propoxy] -4-methylbenzene trihydrochloride 16 16 184 až 186 (isopropanol) 184 to 186 (isopropanol) b) 4- (2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyf enoxy /etylamino] propoxy)benzotriazol-hydrochlorid b) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy) benzotriazole hydrochloride 25 25 113 až 115 113 to 115 Z 2,3-di amino-1- ^2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/etylamino] propoxy)benzen-trihydrochloridu OF 2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / ethylamino) propoxy) benzene trihydrochloride (metanol/éter) (methanol / ether) c) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/etylamino] - propoxy)-7-metyl-benzotriazol-hydrochlorid ^g z 2,3-diamino-1-(2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenoxy/etylamino]propoxy)-4-metyl-benzen-trihydrochloridu c) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) ethylamino] - propoxy) -7-methyl-benzotriazole hydrochloride of 2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy) -4-methylbenzene trihydrochloride 109 až 111 (isopropanol/metanol) 109 to 111 (isopropanol / methanol)

pokračování tabulkycontinued table

Výtěžek Teplota tání °C % teorie (rozpouštědlo)Yield Melting point ° C% of theory (solvent)

OznačeníDesignation

d) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/etylamino]propoxy)benzotriazol-hydrochlorid z 14d) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-hydroxyphenoxy / ethylamino] propoxy) benzotriazole hydrochloride from 14

2,3-diamino-1- (2-hy droxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/etylamino]propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-hydroxyphenoxy / ethylamino] propoxy) benzene trihydrochloride

200 až 203 (etanol/metanol)200 to 203 (ethanol / methanol)

e) 4-[2-hydroxy-3-/2-metoxy-fenetylamino/propoxy]benzotriazol-hydrochlorid ze) 4- [2-hydroxy-3- (2-methoxy-phenethylamino / propoxy) -benzotriazole hydrochloride

2,3-diamino-1 -[2-hydroxy-3-/2-metoxy-fenetyl -amino/propoxy]benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- [2-hydroxy-3- (2-methoxy-phenethyl-amino / propoxy) -benzene trihydrochloride

f) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxy-fenoxy/propylaminojpropoxy)benzotriazol-hydrochlorid z 62 amorfníf) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxy-phenoxy / propylamino) propoxy) benzotriazole hydrochloride of 62 amorphous

2,3-diamino-1 - (2-hydroxy-3- [2-/2-metoxy-f enoxy/propylamino] propoxy)benzen-trihydrochloridu . 82 až 85 (alkohol/octan)2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) propylamino] propoxy) benzene trihydrochloride. 82 to 85 (alcohol / acetate)

g) 4-(2-hydroxy-3- [2-/2-allyloxyfenoxy/propylamino]propoxy)benzotriazol-hydrochlorid , g ,^g 2 (etanol/octan)g) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-allyloxyfenoxy / propylamino] propoxy) benzotriazole hydrochloride, and g, g ^ 2 (ethanol / ethyl acetate)

2,3-diamino-1-(2-hydroxy-3- [2-/2-allyloxyfenoxy/propylamino]propoxy)benzen-trihydrochloridu2,3-diamino-1- (2-hydroxy-3- [2- / 2-allyloxyphenoxy / propylamino] propoxy) benzene trihydrochloride

Příklad 7Example 7

4- (2-hydroxy-3- [2-hydroxy-fenoxy/etylamino]propoxy)-6,7-cyklopenteno-benzimidazol4- (2-hydroxy-3- [2-hydroxy-phenoxy / ethylamino] propoxy) -6,7-cyclopenteno-benzimidazole

Směs 4,1 g (0,01 molu) 4,5-diamino-6-(2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxy-fenoxy/etylaminoJpropoxy)indan-hydrochloridu a 35 ml formamidu se zahřívá 40 minut pod zpětným tokem, zahustí se, přidá se voda, extrahuje se metylénchloridem, extrakt se zahustí a roztírá se s octanem. Získá se 1,3 g žádané sloučeniny (34 % teorie) o teplotě táni 182 až 183 °C).A mixture of 4.1 g (0.01 mol) of 4,5-diamino-6- (2-hydroxy-3- [2- / 2-hydroxy-phenoxy / ethylamino] propoxy) indane hydrochloride and 35 ml of formamide is heated for 40 minutes under reflux, concentrate, add water, extract with methylene chloride, concentrate the extract and triturate with acetate. 1.3 g of the desired compound are obtained (34% of theory), melting point 182 DEG-183 DEG C.).

Přiklad 8Example 8

4-[2-hydroxy-3-/2-fenoxy-propylamino/propoxy]-6-metylindol-p-chlorbenzoát g 4- [2-hydroxy-3-/2-fenoxy-N-benzyl-propylamino/propoxy]-6-metylindolu se hydrogenuje ve 200 ml metanolu a 5 ml trietylaminu při teplotě místnosti a 0,1 MPa tlaku vodíku za použiti 2 g 10% paládia na uhlí, filtruje se, zahustí se, zbytek se rozpustí v 50 ml octanu a přidá se vypočítané množství kyseliny p-chlorbenzoové. Po odsátí a překryštelováni se získá 4,3 g 4-[2-hydroxy-3-/2-fenoxy-propylamino/propoxy]-6-metylindol-p-chlorbenzoátu o teplotě tání 134 až 136 °C (42 % teorie).4- [2-hydroxy-3- (2-phenoxy-propylamino / propoxy) -6-methylindole-p-chlorobenzoate g 4- [2-hydroxy-3- / 2-phenoxy-N-benzyl-propylamino / propoxy] - 6-methylindole is hydrogenated in 200 ml of methanol and 5 ml of triethylamine at room temperature and 1 bar of hydrogen pressure using 2 g of 10% palladium on carbon, filtered, concentrated, the residue is dissolved in 50 ml of acetate and the calculated amount of p-chlorobenzoic acid. After suctioning and recrystallization, 4.3 g of 4- [2-hydroxy-3- (2-phenoxy-propylamino) -propoxy] -6-methyl-indole-p-chloro-benzoate are obtained, m.p. 134-136 ° C (42% of theory).

227327 10227327 10

Příklad 9Example 9

Analogickým způsobem, jak popsáno v příkladu 8, se získá: In an analogous manner to that described in Example 8, one obtains: Označení Designation Výtěžek % teorie Yield% of theory Teplota táni °C (rozpouštědlo) Melting point ° C (solvent) a) 4-(2-hydroxy-3- [2-/2-metoxy-fenoxy/propylamino]propoxy)-6-metylindol z 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/-N-benzylpropylamino]propoxy)-6-metylindolu a) 4- (2-Hydroxy-3- [2- (2-methoxy-phenoxy / propylamino) propoxy) -6-methylindole; 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) -N-benzylpropylamino] propoxy) -6-methylindole 58 58 104 až 106 (octan) 104 to 106 (acetate) b) 4-(2-hydroxy-3- [2-/5-karbamido-2-pyridoxy/etylamino]propoxy)-6-metylindol-di-p-chlorbenzoát z 4-(2-hydroxy-3-[2-/5-karbamido-2-pyridoxy/-N-benzyletylamino]propoxy)-6-metylindolu b) 4- (2-hydroxy-3- [2- (5-carbamido-2-pyridoxy / ethylamino) propoxy) -6-methylindole di-p-chlorobenzoate of 4- (2-hydroxy-3- [2- (5-carbamido-2-pyridoxy) -N-benzylethylamino] propoxy) -6-methylindole 10 10 141 až 143 (isopropanol) 141 to 143 (isopropanol) c) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/etylamino]propoxy)-6-metylindolbenzoát z 4-(2-hydroxy-3- [2-/2-benzyloxyfenoxy/etylamino]propoxy)-6-metylindolu c) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-hydroxyphenoxy / ethylamino) propoxy) -6-methylindole benzoate 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-benzyloxyphenoxy / ethylamino) propoxy) -6-methylindole 72 72 85 až 90 (metanol) 85 to 90 (methanol)

Příklad 10Example 10

4- (2-hydroxy-3- [2-/3,4-dimetoxyf enyl/etylamino] propoxy) -6-hydroxymetylindol4- (2-hydroxy-3- [2- / 3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino] propoxy) -6-hydroxymethylindole

K suspenzi 2,3 g hydridu lithno-hlinitého v 50 ml absolutního tetrahydrofuranu se přikape roztok 5,0 g 4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)6-metoxykarbonylindolu ve 150 ml absolutního tetrahydrofuranu, míchá se 12 hodin při teplotě místnosti, za chlazení se rozloží roztokem chloridu sodného a 10N hydroxidem sodným, filtruje se, promyje se tetrahydrofuranem a zahustí se. Zbytek se čistí na silikagelovém sloupci směsí metylénchloridu/metanol 9:1. Báze se vysráží éterem a odsaje se. Získá se 2,4 g 4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)6-hydroxymetylindolu o teplotě slinutí 60 °C (51 % teorie).To a suspension of 2.3 g lithium aluminum hydride in 50 ml absolute tetrahydrofuran was added dropwise a solution of 5.0 g of 4- (2-hydroxy-3- [2- / 3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino] propoxy) 6-methoxycarbonylindole in 150 ml. ml of absolute tetrahydrofuran, stirred for 12 hours at room temperature, quenched with brine and 10N sodium hydroxide with cooling, filtered, washed with tetrahydrofuran and concentrated. The residue was purified on a silica gel column with methylene chloride / methanol 9: 1. The base is precipitated with ether and filtered off with suction. 2.4 g of 4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethylamino] propoxy) 6-hydroxymethylindole of sintering temperature of 60 DEG C. (51% of theory) are obtained.

PřikladliThey did

4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy )indazol4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole

19,1 g 2-benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2-/3,4-dimetoxyfenyl)etylemino]propoxy)indazolu se hydrogenuje v 700 ml metanolu a 22,4 ml koncentrované kyseliny chlorovodíkové za přítomnosti 2 g 10% palédia na uhlí. Po odsátí se zahustí, rozpustí se ve vodě, zalkalizuje se hydroxidem sodným a extrahuje se metylénchloridem. Organická fáze se zahustí, rozetře se s éterem a odsaje se. Získá se 9,1 g žádané sloučeniny o teplotě tání 118 až 119 °C (59 % teorie).19.1 g of 2-benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethylemino] propoxy) indazole is hydrogenated in 700 ml of methanol and 22.4 ml of concentrated hydrochloric acid in the presence of 2 g 10% palladium on coal. After suction, the mixture is concentrated, dissolved in water, basified with sodium hydroxide and extracted with methylene chloride. The organic phase is concentrated, triturated with ether and filtered off with suction. 9.1 g of the desired compound of melting point 118 DEG-119 DEG C. (59% of theory) are obtained.

Rozpuštěním v etanolu a přídavkem éteriekého roztoku kyseliny chlorovodíkové se získá hydrochlorid o teplotě tání 157 až 159 °C. Analogickým způsobem, jak popsáno výěe, se získá:Dissolution in ethanol and addition of ethereal hydrochloric acid gave the hydrochloride, m.p. 157-159 ° C. In an analogous manner as described above, it is obtained:

Označení Designation Výtěžek % teorie Yield% of theory Teplota tání °C (rozpouštědlo) Melting point ° C (solvent) a) 4-(2-hydroxy-3- [2-/2-hydroxyfenoxy/etylaminojpropyl]indazol z 2-benzyl-4-(2-hydroxy-3-[2-/2-benzyloxyfenoxy/etylamino]propoxy]indazolu (a) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-hydroxyphenoxy) ethylamino] propyl] indazole from 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (2-benzyloxyphenoxy) ethylamino] propoxy] indazole 41 41 137 až 139 (isopropanol) 137 to 139 (isopropanol) b) 4- [2-hydroxy-3-/2~fenoxyetylamino/propoxy]indazol z 2-benzyl-4- [2-hydroxy-3-/2-fenoxyetylamino/propoxy]indazolu b) 4- [2-hydroxy-3- (2-phenoxyethylamino) propoxy] indazole of 2-Benzyl-4- [2-hydroxy-3- (2-phenoxyethylamino) propoxy] indazole 88 88 134 až 135 (octan) 134-135 (acetate) c) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/ety1amino]propoxy]indazol z 2-benzyl-4-(2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyf enoxy/etylamino]propoxy]indazolu c) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy] indazole from 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy] indazole 82 82 106 až 107 (octan) 106 to 107 (acetate) d) 4-(2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/propylamino]propoxy]indazol z 2-benzyl-4-(2-hy droxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/propylamino]propoxy]indazolu d) 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / propylamino) propoxy] indazole from 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) propylamino] propoxy] indazole 58 58 127 až 128 (octan) 127 to 128 (acetate) e) 4-(2-hydroxy-3- [2-/4-pyridyl/etylamino] propoxy]indazol z 2-benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2-/4-pyridyl/etylamino]propoxy]indazolu e) 4- (2-hydroxy-3- [2- (4-pyridyl) ethylamino] propoxy] indazole z 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (4-pyridyl) ethylamino] propoxy] indazole 72 72 123 až 125 (octan) 123 to 125 (acetate) f) 4-[2-hydroxy-3-/benzo[b]-1,4-dioxan-2-yl-metylamino/propoxy]indazol z 2-benzyl-4- [2-hydroxy-3-/benzo[b] -1 ,4-dioxan-2-yl-metylamino/propoxy] indazolu f) 4- [2-hydroxy-3- / benzo [b] -1,4-dioxan-2-ylmethylamino / propoxy] indazole; 2-Benzyl-4- [2-hydroxy-3- / benzo [b] -1,4-dioxan-2-ylmethylamino / propoxy] indazole 54 54 142 až 143 (octan) 142 to 143 (acetate) g) 4- (2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/propylamino] propoxy]indazol z 2-benzyl-4-(2-hydroxy-3- [2-/2-hy droxyfenoxy/-N-benzylpropylamino]propoxy]indazolu (g) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 2-hydroxyphenoxy / propylamino] propoxy] indazole; 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (2-hydroxyphenoxy) -N-benzylpropylamino] propoxy] indazole 57 57 92 až 95 (octan) 92 to 95 (acetate) h) 4-(2-hydroxy-3- [2-/4-acetamidof’enoxy/etylamino]propoxy]indazol z' χ 2-benzyl-4-(2-hydroxy-3- [2-/4-acetamidofenoxy/-N-benzyletylamino] prepoxy] indazoluh) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 4-acetamidof'enoxy / ethylamino] propoxy] indazole of 2-benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- / 4-acetamidophenoxy / -N-benzylethylamino] prepoxy] indazole 49 49 130 až 133 (etanol/voda) 130 to 133 (ethanol / water) i) 4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-etylándi oxyfenyl/etylamino]propoxy]Indazol z 2-benzyl-4-(2-hydroxy-3-[2-/3,4-etyléndioxyfenyl/etylamino] propoxy]indazolu (i) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 3,4-ethylenedioxyphenyl / ethylamino] propoxy] indazole; 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-ethylenedioxyphenyl) ethylamino] propoxy] indazole 59 ' 59 ' 125 až 126 (octan) 125 to 126 (acetate)

Výtěžek Teplota tání °C % teorie (rozpouštědlo) pokračování tabulkyYield Melting point ° C% of theory (solvent) continued table

OznačeníDesignation

j) 4-(2-hydroxy 3-[2-/3-etoxy-4-metoxyfenyl/etylamino]propoxy)lndazol z 2-benzyl-4-^2~hydroxy-3-[2-/3-etoxy-4-metoxyfenyl/etylaminojpropoxy) indazolu j) 4- (2-hydroxy 3- [2- / 3-ethoxy-4-methoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (3-ethoxy-4-methoxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole 73 73 118 až 119 (octan) 118 to 119 (acetate) k) 4-/2-hydroxy-3-[2-/3,4,5-trimetoxyfenyl/etylaminoj propoxy)indazol z 2-benzyl-4-^2-hydroxy-3-[2-/3,4,5-trimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazolu (k) 4- / 2-hydroxy-3- [2- / 3,4,5-trimethoxyphenyl / ethylamino) propoxy) indazole; 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4,5-trimethoxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole 63 63 171 až 172 (octan) 171-172 (acetate) 1) 4-^2-hydroxy-3-[2-/4-hydroxy-3-metoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol z 2-benzyl-4- /2-hydroxy-3- [ 2-/4-benzyl-oxy-3-metoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazolu 1) 4- (2-hydroxy-3- [2- (4-hydroxy-3-methoxyphenyl / ethylamino) propoxy) indazole 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- / 4-benzyloxy-3-methoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole 57 57 139 až 141 (octan) 139 to 141 (acetate) m) 4- <[2-hydroxy-3- [2-/4-butoxy-3-hydroxyfenyl/etylamino] propoxy) lndazol z 2-benzyl-4-2-hydroxy-3- [2-/3-benzyloxy-4-butoxyfenyl/etylamino] propoxy)indazolu m) 4- <[2-hydroxy-3- [2- / 4-butoxy-3-hydroxyphenyl / ethylamino] propoxy] indazole 2-Benzyl-4-2-hydroxy-3- [2- / 3-benzyloxy-4-butoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole 55 55 94 až 97 (octan) 94 to 97 (acetate) n) 4-j2-hydroxy-3-[2-/3,4-dlhydroxyfenyl/etylamino] propoxy)indazolaeetát z 2-benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2-/3,4-dibenzyloxyfenyl/etylamino]propoxy)indazolu n) 4- (2-hydroxy-3- [2- / 3,4-dihydroxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole acetate 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- / 3,4-dibenzyloxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole 46 46 160 až 162 (etanol) 160 to 162 (ethanol) o) 4-^2-hydroxy-3-[2-/2-pyridoxy/etylamino]propoxy^indazol z 2-benzy1-4-^2-hydroxy-3-[2—/2-pyridoxy/etylamino]propoxy)indazolu o) 4- [2-hydroxy-3- [2- (2-pyridoxy) ethylamino] propoxy] indazole; 2-Benzyl-4- (2-hydroxy-3- [2- (2-pyridoxy) ethylamino] propoxy) indazole 52 52 113 až 115 (octan) 113 to 115 (acetate)

Příklad 12Example 12

1-pivaloyl-4-(2-pivalyloxy-3- [2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol-hydrochlorid1-Pivaloyl-4- (2-pivalyloxy-3- [2- / 3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino] propoxy) indazole hydrochloride

Směs 4,2 g 4-^2-hydroxy-3-[2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol-hydrochloridu (příprava viz příklad 11), 4,2 ml anhydridu kyseliny pivalové a 35 ml kyseliny pivalové se míchá 50 až 60 hodin při 75 °C. Získaná pevná hmota se míchá s ligroinem, odsaje se a promyje ligroinem. Získá.se 4,1 g žádané sloučeniny o teplotě táni 155 až 158 °C (69 % teorie).A mixture of 4.2 g of 4- (2-hydroxy-3- [2- (3,4-dimethoxyphenyl / ethylamino) propoxy) indazole hydrochloride (preparation see Example 11), 4.2 ml of pivalic anhydride and 35 ml of pivalic acid is stirred at 75 ° C for 50 to 60 hours. The solid obtained is stirred with ligroin, filtered off with suction and washed with ligroin. 4.1 g of the title compound of melting point 155 DEG-158 DEG C. (69% of theory) are obtained.

Příklad 13Example 13

4-^2-pivaloyloxy-3- [2-/3,4-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol4- (2-pivaloyloxy-3- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethylamino] propoxy) indazole

4,0 g 1-pivaloyl-4-(2.-pivaloyloxy-3-[2-/3-dimetoxyfenyl/etylamino]propoxy)indazol-hydrochloridu (příprava viz příklad 12) se zahřívá 2,5 hodiny pod zpětným chladičem se 150 ml isopropylaminu. Zahustí se, rozpustí se v éteru, třepe se s IN hydroxidem sodným, a organická fáze se čistí ohromatograficky na silikagelovém sloupci (eluens, metylén chlorid : octan 1:1). Získá se 2,7 g žádané sloučeniny jako olej (85 % teorie).4.0 g of 1-pivaloyl-4- (2.-pivaloyloxy-3- [2- (3-dimethoxyphenyl / ethylamino) propoxy) indazole hydrochloride (preparation see Example 12) was heated at reflux for 150 hours. ml of isopropylamine. Concentrate, dissolve in ether, shake with 1N sodium hydroxide, and purify the organic phase by silica gel column chromatography (eluent, methylene chloride: acetate 1: 1). 2.7 g of the desired compound are obtained as an oil (85% of theory).

Příklad 14Example 14

4- ^2-hydroxy-3-[.2-/2-metoxyfenoxy/propylamino] propoxy) -,-formylindolinbenzoát4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / propylamino) propoxy) -, - formylindoline benzoate

6,7 g 4-^2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/-N-benzylpropylamino]propoxy)-1-formylindoli nu se hydrogenuje ve 250 ml metanolu a 20 ml trietylaminu při teplotě místnosti a 0,1 KPa tlaku vodíku za použití 2 g 10% paládia na uhlí, filtruje se, zahustí se a zbytek se rozpustí v 50 ml octanu a přidá se ekvivalentní množství kyseliny benzoové. Po odsátí se zís ká 2,1 g 4-{2-hydroxy-3-[2-/2-metoxyfenoxy/propylamiho]propoxy)-1-formylindolinbenzoátu o teplotě tání 131 až ,33 °C (31 % teorie).6.7 g of 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy) -N-benzylpropylamino] propoxy) -1-formylindoline are hydrogenated in 250 ml of methanol and 20 ml of triethylamine at room temperature and 0.1 ml. To the hydrogen pressure, using 2 g of 10% palladium on carbon, filter, concentrate and dissolve the residue in 50 ml of acetate and add an equivalent amount of benzoic acid. After suctioning, 2.1 g of 4- {2-hydroxy-3- [2- (2-methoxyphenoxy / propylamino) propoxy] -1-formylindoline benzoate are obtained, m.p. 131 DEG-33 DEG C. (31% of theory).

Příklad 15Example 15

Analogickým způsobem, jak popsáno v příkladu 14, se získá:In an analogous manner to that described in Example 14, one obtains:

Označení Designation Výtěžek % teorie Yield% of theory Teplota táni °C (rozpouštědlo) Melting point ° C (solvent) 4-{2-hydroxy-3-[2-/2-hydroxyfenoxy/etyl- 4- {2-hydroxy-3- [2- (2-hydroxyphenoxy) ethyl- amino]propoxy)-1-formylindolinacetát amino] propoxy) -1-formylindoline acetate 4, 4, ,7, až 173 , 7, to 173 Z 4-{2-hydroxy-3-[2-/2-benzyloxyfenoxy/-N-benzyletylamino] propoxy) -1-formylindolinu OF 4- (2-hydroxy-3- [2- (2-benzyloxyphenoxy) -N-benzylethylamino] propoxy) -1-formylindoline (octan) (acetate)

Výchozí látky potřebné pro přípravu předchozích sloučenin se připraví následujícím způsobem:The starting materials needed to prepare the foregoing compounds are prepared as follows:

4-/2.3-epoxvproDQxv/-1 -formyllndolin4- (2,3-epoxylproDQxv) -1-formylindoline

48,6 g 2-benzyloxy-6-nitrotoluenu se rozpustí ve 670 ml dimetylformamidu a přidá se 29,9 g paraformaldehydu a potom se přikape 200 ml ,N roztoku terc.butylátu draselného. Po hodinovém míchání při teplotě místnosti se rozmíchá ve 3 1 ledová vody a extrahuje se éterem. Éterová fáze se suší síranem sodným a zahustí se ve vakuu. Získá se 62 g 2-benzyloxy -6-nitrofenyletanolu, který se použije jako surový produkt v následujícím stupni.48.6 g of 2-benzyloxy-6-nitrotoluene are dissolved in 670 ml of dimethylformamide and 29.9 g of paraformaldehyde are added, followed by the dropwise addition of 200 ml of a N solution of potassium tert-butylate. After stirring at room temperature for 1 hour, it is stirred in 3 l of ice-water and extracted with ether. The ether phase was dried over sodium sulfate and concentrated in vacuo. 62 g of 2-benzyloxy-6-nitrophenylethanol are obtained, which product is used as crude in the next step.

g 2-benzyloxy-6-nitrofenyletanolu se rozpustí v 500 ml bezvodého pyridinu a za chlazení se přidá při cca 10 °C 47,7 g p-toluensulfonylchloridu. Teplota se nechá zvýšit na teplotu místnosti a míchá se cca 10 hodin až do úplné reakce, Reakční roztok se vmíchá do ledové vody. Po odsátí, promytí vodou a sušení se získá 74 g 2-/2-benzyloxy/-6-nitrofenyl/etylesteru kyseliny p-toluensulfonová o teplotě tání 96 až 98 °C (86 % teorie, vztaženo na 2-benzyloxy-6-nitrotoluen).g of 2-benzyloxy-6-nitrophenylethanol is dissolved in 500 ml of anhydrous pyridine and, while cooling, 47.7 g of p-toluenesulfonyl chloride are added at about 10 ° C. The temperature is allowed to rise to room temperature and stirred for about 10 hours until complete reaction. The reaction solution is stirred into ice water. After suctioning, washing with water and drying, 74 g of 2- (2-benzyloxy) -6-nitrophenyl) ethyl p-toluenesulfonic acid of melting point 96 DEG-98 DEG C. (86% of theory based on 2-benzyloxy-6-nitrotoluene) are obtained. ).

g 2-/2-benzyloxy-6-nitrofenyl/etylesteru kyseliny p-toluensulfonové se rozpustí ve 2 1 etylénglykolmonometylesteru, přidá se 5 g 10% paládia na aktivním uhlí a hydrogenuje se při teplotě místnosti a 0,1 KPa tlaku vodíku. Po odstranění katalyzátoru ae zahustí a zbytek se formyluje směsí 227 ml anhydridu kyseliny octové a 91 ml Kyseliny mravenčí (podle C. W. Huffmanna, J. org. Chem. 23, 727 /1958/). Fo reakci se rozloží ledovou vodou a extrahuje se octanem. Organické féze ae neutralizuje, suěí síranem sodným a odpaří se ve vakuu. Zbytek ae smíchá s 320 ml epichlorhydrinu a přidá se 173 ml 2N roztoku metylátu sodného. Po mícháni přes noc se zahustí a zbytek se rozpustí ve vodě a octanu. Z octanového zbytku aa získá po rozetření s isopropylalkoholem a odsátím 15,8 g 4-/2,3-epoxypropoxy/-1-fornylindolinu o teplotě tání 88 až 89 °C (42 % teorie).g of 2- (2-benzyloxy-6-nitrophenyl) ethyl p-toluenesulfonic ester is dissolved in 2 l of ethylene glycol monomethyl ester, 5 g of 10% palladium on charcoal are added and hydrogenated at room temperature and 0.1 KPa of hydrogen pressure. After removal of the catalyst and concentration, the residue is formulated with a mixture of 227 ml of acetic anhydride and 91 ml of formic acid (according to C. W. Huffmann, J. org. Chem. 23, 727 (1958)). The reaction was quenched with ice water and extracted with acetate. The organic phases are neutralized, dried over sodium sulphate and evaporated in vacuo. The residue ae is mixed with 320 ml of epichlorohydrin and 173 ml of 2N sodium methylate solution are added. After stirring overnight, it was concentrated and the residue was dissolved in water and acetate. From the acetate residue aa, after trituration with isopropyl alcohol and suction, 15.8 g of 4- (2,3-epoxypropoxy) -1-fornylindoline of melting point 88 DEG-89 DEG C. (42% of theory) are obtained.

Příklad 16Example 16

Byly připraveny tablety:Tablets were prepared:

Každá tableta obsahuje 10 mg 4-(2-hydroxy-3-t2-/2-metoxyfenoxy/etylamino propoxy -7-metyl-2-benzimidezolinon-hydrochloridu. Tablety byly připraveny podle následujícího složení :Each tablet contains 10 mg of 4- (2-hydroxy-3- t 2/2-methoxyphenoxy / propoxy ethylamino -7-methyl-2-benzimidezolinon hydrochloride. Tablets were prepared according to the following composition:

4-{2-hydroxy-3- [2-/2-metoxyfenoxy/etylamino] propoxy}-7-metyl-2-benzimidazolinon-hydroehlorid 10 g laktóza 80 g Škrob 29 g stearan hořečnatý 1 g4- {2-hydroxy-3- [2- / 2-methoxyphenoxy / ethylamino] propoxy} -7-methyl-2-benzimidazolinone hydrochloride 10 g lactose 80 g Starch 29 g magnesium stearate 1 g

Předchozí sloučenina se jemně rozmělní a smíchá se s 1aktózou a Škrobem. Směs se obvyklým způsobem granuluje. Ke granulátu se přidá stearan hořečnatý a směs se lisuje na 1 000 tablet o hmotnosti 0,12 g.The preceding compound is finely pulverized and mixed with 1actose and starch. The mixture is granulated in the usual manner. Magnesium stearate was added to the granulate and the mixture was compressed into 1000 tablets weighing 0.12 g.

Claims (1)

PfiEDMŽT vynálezuSUBJECT OF THE INVENTION Způsob přípravy heterocyklických oxypropanolaminových derivátů obecného vzorce I °R4 /R8Process for the preparation of heterocyclic oxypropanolamine derivatives of the general formula I ° R 4 / R 8 O-CH2-CH-CH2-N-CH-CH-2-^_r9 V* Rs r6 R7 (I) kdeO-CH 2 -CH 2 -N-CH-CH-CH 2 - ^ _ r V * R 9 with R 6 R 7 (I) wherein R, znamená vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, benzylovou skupinu nebo elkanoylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku,R 1 represents hydrogen, C 1 -C 6 alkyl, benzyl or C 1 -C 8 alkanoyl, Rg a Rp které mohou být stejné nebo rozdílné, znamenají vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, hydroxyalkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, alkoxykarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku nebo alkanoyloxyalkylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku v alkylových zbytcích nebo společně alkylenový zbytek s 3 až 4 atomy uhlíku,R 8 and R 8, which may be the same or different, represent hydrogen, C 1 -C 6 alkyl, C 1 -C 4 hydroxyalkyl, C 1 -C 2 alkoxycarbonyl or C 1 -C 8 alkanoyloxyalkyl carbon in alkyl radicals or together alkylene radical of 3 to 4 carbon atoms, R^ znamená vodík, alkanoylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku nebo benzoylovou skupinu,R1 is hydrogen, C1-C8 alkanoyl or benzoyl, Rg znamená vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku nebo benzylovou skupinu,R 8 is hydrogen, C 1 -C 6 alkyl or benzyl, Rg znamená vodík nebo elkylovou skupinu 3 1 až 6 atomy uhlíku,R 8 represents hydrogen or a C 1-6 alkyl group, Ry znamená vodík, hydroxylovou skupinu nebo alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku,R y is hydrogen, hydroxyl or C 1 -C 6 alkyl, Z znamená valenční vazbu, metylénovou skupinu, atom kyslíku nebo siry,Z represents a valence bond, a methylene group, an oxygen atom or a sulfur atom, Ar znamená fenylový zbytek nebo pyridylový zbytek,Ar is phenyl or pyridyl, Rg,. Rg a Rjq, které mohou být stejné nebo rozdílné, znamenají vodík, halogen, hydroxylovou skupinu, alkanoylovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, alkenylovou skupinu se 2 až 6 atomy uhlíku, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, allyloxyskupinu, alkylthioskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, aminokarbonylovou skupinu, aminosulfonylovou skupinu, alkanoylaminoskupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, nebo Rg a Rg znamenají společně alkylendioxyskupinu s 1 až 2 atomy uhlíku nebo Rg společně s Ry znamená také -CHg-O- skupinu aRg ,. R 8 and R 8, which may be the same or different, represent hydrogen, halogen, hydroxyl, C 1 -C 8 alkanoyl, C 1 -C 6 alkyl, C 2 -C 6 alkenyl, C 1 -C 6 alkoxy C 6 -C 6 allyloxy, C 1 -C 6 alkylthio, aminocarbonyl, aminosulfonyl, C 1 -C 8 alkanoylamino, or R 8 and R 8 together represent C 1 -C 2 alkylenedioxy or R 8 together with R 8 is also -CHg -O- group a A znamená skupinu Xg=Yg, ve které Xg a Y2 mohou být stejné nebo rozdílné a značí atomy dusíku nebo =ÓRjg-skupinu, přičemž Rj g představuje vodík, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku nebo alkoxykarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku, přičemž pro případ, že Xg=Yg Představuje -CH=N-skupinu a R, alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, může být tato umístěna vzhledem ke schopnosti tautomerie indazolů také na atomu dusíku pro Y2, a jejich farmakologicky vhodných solí, vyznačený tím, že se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II kde Rj, Rg, Rg, R4, Rg, Rg, Ry, Rg, Rg, R, θ a Z a Ar mají výše uvedený význam a X představuje HXg, kde Xg má výše uvedený význam, se sloučeninou obecného vzorce III kde Y2 mé výše uvedený význam, Lj znamená atom vodíku, hydroxylovou skupinu nebo reaktivní zbytek jako chlor nebo brom, aminoskupinu, imidazolylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, fenoxyskupinu, merkaptoskupinu a alkoxythiokarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku a Lg znamená atom vodíku nebo reaktivní zbytek jako chlor nebo brom, aminoskupinu, imidazolylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, fenoxyskupinu, merkaptoskupinu, alkoxythiokarbonylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku v alkylovém zbytku a Lg znamená atom vodíku nebo dohromady s Lg' atom kyslíku, vzniklý produkt se cyklizuje, a případně se dostatečně v získané sloučenině obecného vzorce I převede jeden ze zbytků Rj, Rg, Rg, R4, Rg, Rg, Rg, Rj θ nebo R, g na jiný definicí definovaný zbytek R,, B^, Rg, R4, Rg, Rg, Rg, RjQ nebo R]2 a získané sloučeniny se případně přeměn! na farmakologicky vhodné soli.A represents a group Xg = Yg in which Xg and Y 2 may be identical or different and denote nitrogen or = ÓRjg-group, wherein R g is hydrogen, alkyl having 1 to 6 carbon atoms or an alkoxycarbonyl group having 1-2 carbon atoms in the alkyl moiety, wherein in case Xg = Yg represents -CH = N-group and R is alkyl having 1 to 6 carbon atoms, this may be positioned with respect to the ability of tautomerism indazoles also on the nitrogen atom for Y 2, and their pharmacologically acceptable salts, characterized in that a compound of the formula II is reacted wherein R 1, R 8, R 8, R 4 , R 8, R 8, R 8, R 8, R 8, R 8, Z and Ar are as defined above; HXg, wherein Xg is as defined above, with a compound of formula III wherein Y 2 is as defined above, L 1 is a hydrogen atom, a hydroxyl group or a reactive radical such as chlorine or bromine, amino, imidazolyl, alkoxy of 1 to 6 carbon atoms, fe Lg represents a hydrogen atom or a reactive radical such as chlorine or bromine, an amino group, an imidazolyl group, an alkoxy group having 1 to 6 carbon atoms, a phenoxy group, a mercapto group, an alkoxythiocarbone group 2 carbon atoms in the alkyl moiety and Lg represents a hydrogen atom or, together with Lg ', an oxygen atom, the resulting product is cyclized and optionally one of the radicals R 1, R 8, R 8, R 4 , R 8, R 8 is sufficiently converted , R 8, R 8, or R 11, to a different definition of R 11, R 11 , R 8, R 4 , R 8, R 8, R 8, R 10 , R 12 or R 12, and optionally converting the obtained compounds; to pharmacologically acceptable salts.
CS814336A 1979-02-16 1981-06-10 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives CS227327B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS814336A CS227327B2 (en) 1979-02-16 1981-06-10 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792905877 DE2905877A1 (en) 1979-02-16 1979-02-16 NEW AMINOPROPANOL DERIVATIVES, METHOD FOR THE PRODUCTION THEREOF AND MEDICINAL PRODUCTS CONTAINING THESE COMPOUNDS
CS801055A CS227305B2 (en) 1979-02-16 1980-02-15 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives
CS814336A CS227327B2 (en) 1979-02-16 1981-06-10 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS227327B2 true CS227327B2 (en) 1984-04-16

Family

ID=25745373

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS806605A CS227313B2 (en) 1979-02-16 1980-09-30 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives
CS806604A CS227312B2 (en) 1979-02-16 1980-09-30 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives
CS814336A CS227327B2 (en) 1979-02-16 1981-06-10 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives

Family Applications Before (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS806605A CS227313B2 (en) 1979-02-16 1980-09-30 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives
CS806604A CS227312B2 (en) 1979-02-16 1980-09-30 Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives

Country Status (1)

Country Link
CS (3) CS227313B2 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
CS227313B2 (en) 1984-04-16
CS227312B2 (en) 1984-04-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4346093A (en) Heterocyclic oxypropanolamine compounds and pharmaceutical compositions
US4430343A (en) Benzimidazole derivatives, process for the preparation thereof and pharmaceutical composition containing the same
JP2738932B2 (en) New benzimidazole derivatives active as antiulcer agents
US4059621A (en) Substituted benzamido propanolamines
JPS6339875A (en) Pyrimidine derivative
DE69119013T2 (en) Benzene, pyridine, pyrimidine derivative
JPS5839673A (en) Novel piperazinone, manufacture and cerebral function improver
HRP930508A2 (en) Difenilpropilamina process for the preparation of the novel enylpropylamine derivatives
US4404384A (en) O-[3-(4-Substituted-piperazin-1-yl)-2-hydroxypropyl]-hydroxylamines
IE47139B1 (en) 4-substituted-pyrazoles
US4288442A (en) Inhibiting adrenergic β-receptors with piperidinopropyl derivatives
US4086353A (en) Certain azolinylamino (azolidinylimino) indazoles
EP0034116A2 (en) N-(3-phenoxy-2-hydroxypropyl)benzimidazole-1-alkanamines
CA1208643A (en) 1,5-diphenyl-pyrazolin-3-one compounds, process and intermediates for preparation thereof and pharmaceutical compositions containing them
US4537975A (en) 1-Phenylindazol-3-one compounds
CS227327B2 (en) Method of preparing heterocyclic oxypropanolamine derivatives
US4746661A (en) Phenylpiperazine propyloxyquinolinones and methods for sedating and inhibiting aggression in livestock therewith
US4479962A (en) Indazoloxypropanolamine derivatives and use in combating, and for the prophylaxis of, cardiac and circulatory diseases
US4087541A (en) 2-(Aralkylaminoalkyl)phthalimidines
CA2458808A1 (en) Aminopyrrole compounds as antiinflammatory agents
US4038407A (en) Benzisothiazoline-1,1-dioxide derivatives, compositions and methods
US5110816A (en) 3-[2-(4-arylpiperazin-1-yl)ethoxy]-p-cymene, the method of preparing and composition thereof
US4153711A (en) 3-(3H-Pyrazol-3-one)-2-(disubstituted aminomethyl)indoles and pharmaceutical preparations
US4160092A (en) Quinazolinone oxides and their use as intermediates for pharmaceutical agents
FR2551753A2 (en) 1,2,3-Benzotriazin-4-ones, process for preparing them and medicinal products containing them