CS202936B1 - Process for the starting polymerization of vinylic monomers - Google Patents

Process for the starting polymerization of vinylic monomers Download PDF

Info

Publication number
CS202936B1
CS202936B1 CS193679A CS193679A CS202936B1 CS 202936 B1 CS202936 B1 CS 202936B1 CS 193679 A CS193679 A CS 193679A CS 193679 A CS193679 A CS 193679A CS 202936 B1 CS202936 B1 CS 202936B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
polymerization
benzoyl
thiourea
tert
mol
Prior art date
Application number
CS193679A
Other languages
English (en)
Slovak (sk)
Inventor
Jozef Beniska
Emil Staudner
Gabriela Kysela
Original Assignee
Jozef Beniska
Emil Staudner
Gabriela Kysela
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jozef Beniska, Emil Staudner, Gabriela Kysela filed Critical Jozef Beniska
Priority to CS193679A priority Critical patent/CS202936B1/cs
Publication of CS202936B1 publication Critical patent/CS202936B1/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

ČESKOSLOVENSKA SOCIALISTICKÁ REPUBLIKA (19) POPIS VYNALEZU K AUTORSKÉMU OSVEDČEHIU 202936 (11) (Bl) (51) Int. Cl,3 . /ÚX C 08 F 4/40 r»J?Aíí« (22) Přihlášené 23 03 79 (21) (PV 1936-79) bsiJ (40) Zverejnené 30 05 80 OftAD PRO VYNÁLEZY (45) Vydané 15 11 82 A OBJEVY (75) BENISKA JOZEF prof. ing. DrSc.,
Autor vynálezu SlAUDNER EMIL doc. ing, CSc. a
KYSELÁ GABRIELA ing. CSc., BRATISLAVA (54) SpQsob iniciécie polymerizácie vinylových monomérov 1
Vynález sa týká spdsobu iniciáeie poly-mérizácie vinylomonomérov, najma styrénu,metylmetakrylátu, akrylonltrilu a vinylace-tátu pri teplotách 0 °C až 100 °C za přítom-nosti iniciačného systému v inertnej atmo-sféře, V odbornej literatuře, ako aj v patento-vých spisoch, je popísaný celý rad použitel-ných oxidačnoredukčných iniciačných systé-mov, v ktorých oxidačnou zložkou sú peroxi-dy a hydroperoxidy, ako například terc--butylhydroperoxid, kumylhydroperoxid aredukčnou zložkou tiomočovina, alebo sy-metrické dietyl- á difenyltiomočoviny.V britskom patente č. 715 382 je popísanápolymerizácia akrylonitrilu v inertnej atmo-sféře pri izbovej teplote, kde iniciačnýsystém je tvořený terc-butylhydroperoxidoma tiomočovinou. V britskom patente č,797 953 je popísaný iniciačný systém po-zostávajúci z peroxidu vodíka a 1, 3 difenyl-tiomočoviny, príp. derivátov kyseliny tiooxá-lovej. Popísané systémy však majú nevýhoduv tom, že sú len málo účinnejšie ako iniciač-ný systém tvořený len samostatným terc--butylhydroperoxidom. Vynález si teda kla-die za cieí vyriešiť poiymerizáciu vinylovýchmonomérov v inertnej atmosféře za přítom-nosti účinnejšieho oxidačnoredukčného ini-ciačného systému, 202335 2
Uvedené .nevýhody sú odstraněné sposobominiciáeie polymerizácie vinylových monomó-rov, najma styrénu, metylmetakrylátu, akry-lonitrilu a vinylacetátu, v inertnej atmosféřepri teplotách 0°C až 100 °C, s výhodou pri20 °C až 70 °C podlá vynálezu, ktorého pod-stata je v tom, že polymerizácia prebiehav přítomnosti oxidačnoredukčného iniciač-ného systému, kde oxidačnou zložkou jeterc-butylhydroperoxid v koncentrácii 1.10'2až 32 . 10-2 mol. I"1 vztiahnuté na monomera redukčnou zložkou je substituovaná tiomo-čovina obecného vzorca
OS
II II R—C—-NH—C—R* kde R je —CsHs, —CeHá—OGH;;, —C6H4—OC2H5, — C6H4-Halogén, CsHa—NH2,—CsHd—COOH, — (CH2)„CH3, kde 11 = 0 až17 R‘ je —NHž, —NHCH3, —N(CH3)z —NHC2H5,—N(C2H5)2, —NHC3H7, — NHCdHit, -· NHCeHs, —NHCsHd-Halogén, CI-I2CH2/ \
—N O \ / CH2CH2 v koncentrácii 0,5,10-2 až 3 . í0-2 mól. I"1 202936 3 vztiahnuté na monomér, pričom mólový po-měr oxidačně]' zložky ku redukčnej zložkeje 1 ku 1 až 16 ku 1, s výhodou 2 ku 1 až6 ku 1. Výhody sposobu iniciácie pódia vynálezuspočívajú predovšetkým v niekolkonásobnevyššej účinnosti ako pri doterajších oxidač-noredukčných iniciačných systémoch. Ďal-šou výhodou je, že pre rózne polárné mono-méry je možné vhodnou volbou substituen-tov R a R’ dosiahnut potrebnú rozpustnosťtiomočovln v danom monoméri. Ďalšou vý-hodou je malé ovplyvnenie rýchlosti poly-merizácie a teda aj vlastnosti produktu, změ-nou tepelného režimu, ako aj antioxidačnépósobenie zbytkov tiomočovín v priprave-nom polymére. Předmětný spósob iniciácieje možné použit okrem blokovej aj pri roz-tokovej, emulznej a suspenznej polymeri-zácii vinylových monomérov. Výhody před-mětného spůsobu iniciácie polymerizácie súzřejmé aj z nasledujúcich príkladov preve-denia. Příklad 1 Připravil sa roztok terc-butylhydroperoxi-du v styréne o koncentrácii 4,7.10-2 mól. I-1Do ampúl sa navážilo také množstvo tiomo-čoviny, aby po přidaní 5 ml roztoku terc--butylhydroperoxidu v styréne bola kon-centrácia tiomočoviny 2,69.10-2 mól. I-1.Vzájomný molárny poměr tiomočoviny kuterc-butylhydroperoxidu bol 1:1,75. K navá-ženým tiomočovinám v ampulkách sa přida-lo 5 ml roztoku terc-butylhydroperoxiduv styréne, ampulky sa prebublali čištěnýmN2 a zatavili sa. Polymerizácia sa robila1 hod. pri 70 °C. Po 1 hod. sa vzorky ochla-dili, polystyrén sa vyzrážal kvantitativnémetanolom, odfiltroval sa a po vysušení dokonšt, hmotnosti sa vypočítala konverzia —% K. Rovnako sa robila aj polymerizácia beztiomočovín, konverzia — % Ko. Poměr % Kku °/o Ko = a udává zvýšenie hodinovej kon-verzie vplyvom tiomočovín. % konverzie za1 hodinu a hodnoty a sú uvedené v tabul'-ke 1. Příklad 2
Polymerizácia styrénu s vybranými sub-stituovanými tiomočovinami sa uskutočnilaza rovnakých podmienok ako v příklade 1,ale pri róznych teplotách. Pri 20 °C 2 hod.,pri 40 °C, 60 °C a 70 °C 1 hod. a pri 80 °C 0,5hodiny.
Konverzie a hodnoty a sú uvedené v ta-bulke 2. Příklad 3
Pri rovnakých koncentráciách terc-butyl-hydroperoxidu a tiomočovín, ako bolo uve-dené v příklade 1, sa polymerizoval metyl-akrylát. Izolácia polymeru a stanovenie kon- verzie sa robilo rovnako ako v příklade 1.Konverzie a hodnoty a sú uvedené v tab. 3.Polymerizácia sa robila 1 hod. pri 40 a70 °C. Příklad 4
Pri použití rovnakých koncentrácii terc--butylhydroperoxidu a tiomočovín ako v pří-klade 1 sa uskutočnila polymerizácia akrylo-nitrilu pri 22 °C v bloku. V priebehu poly-merizácie polyakrylonitril vypadával v po-době bieleho prášku, ktorý sa izoloval od-filtrováním a po premytí metanolom sa su-šil do konštantnej hmotnosti. Pri danej tep-lotě za přítomnosti tiomočovín sa nepozoro-vala polymerizácia v priebehu 6 hodin.
Podobné ako v predchádzajúcich prípa-doch, ani akrylonitril nepolymerizoval zapřítomnosti vzduchu. Po’ zavedení inertnejatmosféry okamžité začne polymerizácia. V případe l-benzoyl-3-p-chlórfenyltiomo-čoviny a l-benzoyl-3-fenyltiomočoviny malapolymerizácia búrlivý, nekontrolovatelnýpriebeh.
Pri použití 1-benzoyltiomočoviny pohodině bola konverzia 32 %; s l-benzúyl-3-n--propyltiomočovinou po Vá hod. bola kon-verzia 11,26 % a s l-benzoyl-3,3-dietyloxy-tiomočovinou po % hod. 2,5 °/o konverzie.Příklad 5
Za rovnakých koncentrácii terc-butylhyd-roperoxidu a tiomočovín ako v příklade 1sa uskutočnili polymerizácie vinylacetátu pri44 °C, 2 hod. Konverzia sa stanovila odpaře-ním monoméru za vákua do konštantnejhmotnosti. Konverzia vinylacetátu so samot-ným terc-butylhydroperoxidom pri uvede-ných podmienkach bola menšia ako 0,1 %po 2 hod. Konverzie vinylacetátu pri použitíróznych tiomočovín sú uvedené v tabufke 4. Příklad 6
Polymerizoval sa styrén pri teplote 40 °C1 hod., v zatavených ampulkách v N2 atmo-sféře. Koncentrácia terc-butylhydroperoxidubola 4,70.10-2 mól. Γ1. Použili sa štyri sub-stituované tiomočoviny, ako redukčně či-nidlá. Ich koncentrácie sú spolu s ostatnýmivýsledkami uvedené v tabufke 5. Příklad 7
Uskutočnila sa polymerizácia akrylonitri-lu v bloku za podmienok ako je uvedenév příklade 4, ale pri teplote 2°C. Ako re-dukčně činidlo sa použili tie isté tiomočoví-ny ako pri teplote 22 °C. Dosiahli sa násle-dovně konverzie: Pri sledovanéj teplote sanepozorovala polymerizácia akrylovinylu po48 hod. pri použití samotného terc-butylhyd-roperoxidu. Předmětný spósob iniciácie polymerizácievinylových monomérov je možné využiť vovšetkýeh výrobniach vyrábajúcich polymér z monoméru v inertnej atmosféře. Je vhodný najma pre případy, kedy je nutné pracovať při nízkej teplote.
Tabulka 1 Č. Tiomočovina Konverzia (%/h)a 1 l-acetyl-3-étoxyfenyltio- miočovina 19,69 '11,3 2 l-stearyl-3-etoxyfenyltio- močovina 18,35 10,5 3 l-benzoyl-3,3-dietylC'Xytio- močovina 15,18 8,7 4 l-benzoyl-3-fenyltiomiočo'vina 14,90 8,5 5 l-acetyltiomočovina 14,38 8,2 6 (samotný terc.butylhydro- 1,75 1 peroxid) 202936 τ-^ CO co κγ σΓ xn co" to* to*
CC
O
CO
O CD CO to co t-4 a" r-H CM* tH rH CM CM r-H rrf rH tH cr^c^κ co" a:w to co" xo
r-í rH rH
ίΗ_ CM CD. xo o co* CO tH O* CD rH i—! Ή rH CO tf^ 00 co" CM* O* tH rH Ή
ΙΟ tH cn co cd o"
CM ce 44 a £> a
H ca
P o
<N
M «Ο θ'
oť' co co co σ> co" o" rH co" co" rH co CM CO CM CM CO r-^ co (X CO LO T-i O* H co" ČO o"
co^ CD rH Τ-Γ τΗ CO ιο H <3 00 to" co co*
MM <N CO ,-,- >> &amp; o
P Λ co i γ*·Η š* tsj a a a
JO » o
T-l >O ř*» >» Ψ-» Q>
•M Xí f co co i a <m ra >» a
§ gM O s>g' s
Ph § co σί i 1—1 ><
O n caa a
, oH >O
«I
Cl e.Cd -5> ►> >8.2o Ό0 có.2 007^ -£ caŇ N > o a o o td Ό >. Λ o ’fi
aS « ®d_> Oj
>U cm co «# in co

Claims (2)

  1. 302936 . Tabulka 3 / C. Tiomočovina 40 °C 70 °G % K a % K a 1. l-benzoyl-3-n-propyl- tiomočovina — — 100 37,0 2. l-benzoyl-3-fenyltiomočovina 23,6 71,5 82,7 30,6 3. l-benzoyl-3-parachlórfenyl- tiomiočovina 20,5 58,6 72,2 26,8 4. l-benzoyltiiomočovina 10,5 29,9 39,6 14,7 5. l-etoxybenzoyl-3,3-dietyl- oxytiomočivna — —. 19,2 7,2 6. l-benzioyl-3,3-dietylo'xy- tiomločovina — —' 10,7 3,9 7. l-benzoyl-3,3-dietyltio- míočovina — — 15,3 5,6 8, (samotný terc.butylhydro- 0,35 1 2,71 1 peroxid) Tabulka 4. Č. Tiomočovina Konverzia (i%/2 hod.) 1. l-benzoyl-3-n-propyítio- močovina 31,6 2. l-benzoyltiomiočovina 22,6 3. l-benzioyl-3-fenyltiomočovina 4,2 4. l-benzoyl-3-p-chlórfenyl- tiomočovina 3,4 5. l-benzoyl-3,3-dietyloxytio- močovina 3,3 6. 1-benzoy 1-3,3-díetyltio- 0,8 močovina Tabulka 5 Konc. (mól. Konverzia % a .I'1) . 102 C. Tiomočovina 1. l-benzloyltiomiočovina 2,69 3,90 26,3 1,34 3,55 23,7 0,67 3,53 23,5 2. l-benzioyl-3-n-propyltio 2,69 10,30 68,9 močovina 1,34 8,73 58,2 0,67 6,96 46,5 3. l-benzoyl-3-p-chlórfenyl- 2,69 8,08 53,9 tiomočavina 1,34 7,80 52,0 0,67 4,60 31,0 4. l-benzoyl-3'-fenyltiomo(čovina 2,69 — — 1,34 7,55 50,30 0,67 5,77 38,47 Tabulka 0 c. Tiomočovina Doba polymerizácie Konverzia % 1. l-benzoyltiomiočovina 3 hod.
  2. 2,19 2. 1-benzoy 1-3-n-propyltio- 3 hod. 1,80 močovina 3. l-benzOyl-3-p-chlórfenyl- 2 hod. 2,11 tiomočovina 4. l-benzoyl-3-fenyltiomoičovina 2 hlod. 2,76 PREDMEI VYNALEZU SpQsob iniciácíe polymerizácie vinylovýchmonomérov, najma styrénu, metylmetakrylá-tu, akrylonitrilu a vinylacetátu v inertnejatmosféře pri teplotách 0 °C až 100 °C, s vý- hodou pri 20 °C až 70 °C vyznačujúci sa tým,že polymerizácia prebieha v přítomnostioxidačnoredukčného iniciačného systému,kde oxidačnou zložkou je terc-butylhydro- 202936 peroxid v koncentrácii 1.10"2 až 32. 10'2mól. I"1 vztiahnuté na monomér a redukč-nou zložkou je substituovaná tiomočovinaobecného vzorca o s II v II « R—C—ΝΉ—C—R kde R je — CeHs, — C&amp;Hé— OCH3, —CsHi—OC2H5, —C&amp;KU-Halogén, CeHd—NH2,—CeHé— COOH, — (CHz)nCH3, kde n = O až17 R‘ je —NH2, —NHCHs, —N,(CH5)2 —NHC2H5,—N(C2H5)2, —NHC3H7, —NHCeHll, —NHCsHs, —NHCeHd-Halogén·, CH2CH2 Z \ —N O \ Z CH2CH2 10 v koncentrácii 0,5.10~2 a) 3.10-2 mól. 1_1vztiahnuté na monomér, priCom mólový po-měr oxidačnej zložky ku redukčnej zložkeje 1 ku 1 až 16 ku 1, š výhodou 2 ku 1 až6 ku 1. Severografta, n. p., závod 7, Most
CS193679A 1979-03-23 1979-03-23 Process for the starting polymerization of vinylic monomers CS202936B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS193679A CS202936B1 (en) 1979-03-23 1979-03-23 Process for the starting polymerization of vinylic monomers

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS193679A CS202936B1 (en) 1979-03-23 1979-03-23 Process for the starting polymerization of vinylic monomers

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS202936B1 true CS202936B1 (en) 1981-02-27

Family

ID=5354994

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS193679A CS202936B1 (en) 1979-03-23 1979-03-23 Process for the starting polymerization of vinylic monomers

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS202936B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3347954A (en) Polymerization of vinyl compounds and unsaturated polyesters using barbituric acids and alpha acyl nitriles as catalysts
US4075183A (en) Preparation of water-soluble high polymers
US4587306A (en) Preparation of polymers of hydroxamic functions
US4622356A (en) Polyacrylamide and polyacrylic acid polymers
CA1218498A (en) Water-soluble polymers of controlled low molecular weight
EP0029169A2 (de) Polymere und Verfahren zu ihrer Herstellung
US3997707A (en) Method for suspension-polymerizing vinyl chloride
Sugimura et al. Effect of thiourea on the radical polymerization of vinyl monomers. Part I. Polymerization of acrylonitrile with the hydrogen peroxide–thiourea catalyst system
JPH06287231A (ja) アミン−チオール連鎖移動剤
US3951934A (en) Polymerization of acrylamide in the presence of water-soluble nitrogen compounds
KR100250892B1 (ko) 수성 매질에서의 중합
CS202936B1 (en) Process for the starting polymerization of vinylic monomers
Lee et al. Polymerization of vinyl monomers initiated by chromium (II) acetate+ organic peroxides
Kinoshita et al. Vinyl polymerization. 236. Inhibiting effect of verdazyl in radical polymerization; mechanism of inhibition reaction
GB944266A (en) Process for the production of acrylonitrile copolymers
US4095019A (en) Free radical polymerization process utilizing novel initiators
US3388109A (en) Novel polymerization catalyst based on hydrogen peroxide and thioglycolic acid
EP0758343B1 (en) Use of peroxyacids as molecular weight regulators
Takemoto et al. Vinyl polymerization by metal complexes. III. Vinyl polymerization initiated by oligoamide and cupric ion system
EP0115703B1 (en) A micellar process for the formation of acrylamide-alkyl acrylamide copolymers
JPH0653772B2 (ja) 水溶性ポリマーゲルの製造方法
Misra et al. Role of thiourea in redox polymerization
US4066522A (en) Process for the production of high molecular weight acrylamide polymers
US4910325A (en) Polymerizable quaternary ammonium methyl carbonates
JPH0316363B2 (cs)