CN207909958U - 一种柔性全固态电池 - Google Patents
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Abstract
本实用新型提供了一种柔性全固态电池，包括依次叠设的柔性正极片、固态电解质膜和柔性负极片，柔性正极片包括正极片层以及沉积在正极片层表面的第一金属化合物层，柔性负极片包括负极片层以及沉积在负极片层表面的第二金属化合物层，固态电解质膜包括电解质膜层以及沉积在电解质膜层表面的第三金属化合物层，正极片层和负极片层均包括第一纤维素基体以及活性物质颗粒和导电剂颗粒，电解质膜层包括第二纤维素基体以及第一固态电解质颗粒。本实用新型的正极片层、负极片层以及固态电解质膜层中都具有纤维素基体，能够起到网状整体支撑的作用，正极片层、负极片层以及固态电解质膜层的表面均沉积有金属化合物层，提高了电池的倍率性能和高温性能。
Description
技术领域
本实用新型涉及固态电池领域，尤其涉及一种柔性全固态电池。
背景技术
锂离子电池由于具有高电压、高容量等许多重要的优点，且循环寿命长、开路电压高、无记忆效应等特点，已经得到广泛应用。但传统的液态锂离子电池中含有大量的有机电解液，具有易挥发，易燃，易爆等缺点，会造成重大安全隐患。因此，采用固态电解质代替电解液发展全固态电池是解决电池安全问题的根本途径。相比于液态电解质电池，全固态电池在提高能量密度，拓宽工作温度区间、延长使用寿命方面有较大的发展空间。固态电解质电池还具有结构紧凑、规模可调、设计弹性大等特点。固态电解质电池既可以设计成厚度仅为几微米的薄膜电池，用于驱动微型电子器件，也可以制成宏观体型电池，用于驱动电动车，电网储能等领域，并且在这些应用中，电池的形状也可以根据具体需求进行设计。
随着便携式电子设备的快速发展，对于锂离子电池的要求也越来越高。特别是近年来出现的新概念柔性电子书、柔性手机和可穿戴式设备，轻薄化和柔性化是便携式电子产品的重要发展趋势，可折叠或可弯曲的便携式柔性电子产品在不远的将来有可能极大地影响甚至改变人类的生活方式，这就对电池的柔软性提出了要求。但现有的全固态电池的电极片活性层脆性大，弯曲会造成掉粉等问题导致电池容量失效，活性层必须依赖金属集流体才能达到预定的压实效果，辊压后的极片不适合弯曲使用；现有的全固态电池的电解质膜是固定体型的，没有柔软性，不能够进行弯折；现有的固态电解质电池倍率性能和高温性能很差，只能适应于常温下很小的电流充放电，应用上得到很大的限制。
实用新型内容
本实用新型的目的在于提供一种柔性全固态电池，旨在用于解决现有的全固态电池柔软性不佳以及倍率性能和高温性能差的问题。
本实用新型是这样实现的：
本实用新型提供一种柔性全固态电池，包括依次叠设的柔性正极片、固态电解质膜和柔性负极片，所述柔性正极片包括正极片层以及沉积在正极片层表面的第一金属化合物层，所述柔性负极片包括负极片层以及沉积在负极片层表面的第二金属化合物层，所述固态电解质膜包括电解质膜层以及沉积在电解质膜层表面的第三金属化合物层，所述正极片层和所述负极片层均包括第一纤维素基体以及分散在所述第一纤维素基体内的活性物质颗粒和导电剂颗粒，所述电解质膜层包括第二纤维素基体以及分散在所述第二纤维素基体内的第一固态电解质颗粒。
进一步地，所述第一金属化合物层、所述第二金属化合物层以及所述第三金属化合物层的厚度均为1-500埃米。
进一步地，所述第一金属化合物层、所述第二金属化合物层以及所述第三金属化合物层中的金属化合物均选自氧化铝、三甲基铝、三氯化铝、三氟化铝、钛酸四异丙酯 、四氯化钛、二氧化硅、氟化锌、铪酸四异丙酯中的一种或其中多种物质的混合物。
进一步地，所述第一纤维素基体为纳米纤维或多枝晶类纤维，所述第二纤维素基体也为纳米纤维或多枝晶类纤维。
进一步地，所述导电剂颗粒选自石墨烯、碳纳米管、SP、KS-6中的至少一种。
进一步地，所述正极片层中的活性物质颗粒选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴锰三元材料和镍钴铝三元材料中的至少一种。
进一步地，所述负极片层中的活性物质颗粒选自锂片、石墨、无定形碳、钛酸锂、金属氧化物中的至少一种。
进一步地，所述正极片层和所述负极片层还包括分散在所述第一纤维素基体内的第二固态电解质颗粒。
进一步地，所述第一固态电解质颗粒或者所述第二固态电解质颗粒为聚合物电解质，该聚合物电解质包括锂盐和高分子基体，所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、全氟烷基磺酸酰亚胺锂盐类、硼酸锂配合物类、磷酸锂配合物类、铝酸锂类中的至少一种，所述高分子基体选自聚环氧乙烷或其改性物、聚丙烯晴或其改性物、聚甲基丙烯酸酯或其改性物、聚氯乙烯或其改性物、聚偏氟乙烯或其改性物、聚碳酸酯或其改性物、聚硅氧烷或其改性物、琥珀腈或其改性物中的至少一种。
进一步地，所述第一固态电解质颗粒或者所述第二固态电解质颗粒为无机固态电解质，该无机固态电解质选自Li3N、卤化物电解质、硫化物电解质、氧化物电解质、磷酸盐电解质中的至少一种。
与现有技术相比，本实用新型具有以下有益效果：
本实用新型提供的这种柔性全固态电池，柔性正极片和柔性负极片中都具有纤维素基体，能够起到网状整体支撑的作用，不需要金属流体做支撑，极片依靠纤维素基体的作用可以实现自支撑效果；固态电解质膜中也加入了纤维素基体，能够形成良好的网络状结构，且纤维素分子链有很好的抗拉伸作用，使得固态电解质膜具有良好的柔软性以及韧性；正极片层、负极片层以及固态电解质膜层的表面均沉积有金属化合物层，稳定电极/电解液界面，提高导电性和保液能力，从而提高倍率性能，降低内阻，提高循环性能，电池的高温性能得到很大的改进。
附图说明
图1为本实用新型实施例提供的一种柔性全固态电池的结构示意图。
附图标记说明：1-正极片层、2-负极片层、3-电解质膜层、4-第一金属化合物层、5-第二金属化合物层、6-第三金属化合物层。
具体实施方式
下面将结合本实用新型实施例中的附图，对本实用新型实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本实用新型一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本实用新型中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本实用新型保护的范围。
如图1所示，本实用新型实施例提供一种柔性全固态电池，包括依次叠设的柔性正极片、固态电解质膜和柔性负极片，所述柔性正极片包括正极片层1以及沉积在正极片层1表面的第一金属化合物层4，所述柔性负极片包括负极片层2以及沉积在负极片层2表面的第二金属化合物层5，所述固态电解质膜包括电解质膜层3以及沉积在电解质膜层3表面的第三金属化合物层6，所述正极片层1和所述负极片层2均包括第一纤维素基体以及分散在所述第一纤维素基体内的活性物质颗粒和导电剂颗粒，所述电解质膜层3包括第二纤维素基体以及分散在所述第二纤维素基体内的第一固态电解质颗粒。所述第一纤维素基体和所述第二纤维素基体起柔性支撑的作用，所述活性物质为现有的锂离子电池正极材料或负极材料，所述第一固态电解质起离子导通作用。正极片层1、负极片层2以及固态电解质膜层3的表面均沉积有金属化合物层，稳定电极/电解液界面，提高导电性和保液能力，从而提高倍率性能，降低内阻，提高循环性能，电池的高温性能得到很大的改进。
作为优选地，所述第一金属化合物层4、所述第二金属化合物层5以及所述第三金属化合物层6的厚度均为1-500埃米，此厚度下的电池倍率性能和高温性能均较好。
进一步地，所述第一金属化合物层4、所述第二金属化合物层5以及所述第三金属化合物层6中的金属化合物均选自氧化铝、三甲基铝、三氯化铝、三氟化铝、钛酸四异丙酯 、四氯化钛、二氧化硅、氟化锌、铪酸四异丙酯中的一种或其中多种物质的混合物。
进一步地，所述第一纤维素基体为纳米纤维或多枝晶类纤维，所述第二纤维素基体也为纳米纤维或多枝晶类纤维，所述第一纤维素基体和所述第二纤维素基体的直径为纳米级或者亚微米级。
进一步地，所述导电剂颗粒选自石墨烯、碳纳米管、SP、KS-6中的至少一种。采用本实用新型实施例添加的导电剂，为极片提供电子传输通道，从而提高极片的电子传导性，进一步提高全固态电池的电化学性能。
进一步地，所述正极片层1中的活性物质颗粒选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴锰三元材料和镍钴铝三元材料中的至少一种。采用本实用新型实施例的正极活性物质，能使正极片具有较高的电化学活性，具备充放电性能，以及电化学稳定性。
进一步地，所述负极片层2中的活性物质颗粒选自锂片、石墨、无定形碳、钛酸锂、金属氧化物中的至少一种。采用本实用新型实施例的负极活性物质，能够与正极装置形成完整的充放电体系，具有良好的电化学性能。
进一步地，所述正极片层1和所述负极片层2还包括分散在所述第一纤维素基体内的第二固态电解质颗粒。通过在柔性正极片和柔性负极片中加入固态电解质，可以增强离子导通的作用。
进一步地，所述第一固态电解质颗粒或者所述第二固态电解质颗粒为聚合物电解质，该聚合物电解质包括锂盐和高分子基体，所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、全氟烷基磺酸酰亚胺锂盐类、硼酸锂配合物类、磷酸锂配合物类、铝酸锂类中的至少一种，所述高分子基体选自聚环氧乙烷或其改性物、聚丙烯晴或其改性物、聚甲基丙烯酸酯或其改性物、聚氯乙烯或其改性物、聚偏氟乙烯或其改性物、聚碳酸酯或其改性物、聚硅氧烷或其改性物、琥珀腈或其改性物中的至少一种。本实用新型的发明人经过研究发现，聚环氧乙烷基体加入各种锂盐后其室温电导率一般在10-5S/cm，可以提高链段的活动性，有利于提高锂离子电导率；含有锂盐的全氟聚醚本身的锂离子迁移数已可达到0.91，通过加入含锂离子导体作为填料，所形成的复合物的锂离子迁移数可达0.99，室温电导率可达10-4S/cm。采用本发明实施例的聚合物电解质，基于聚合物良好的柔性和加工性能，聚合物电解质特别适用于为可穿戴设备供电的全固态电池系统，并有良好的热稳定性和电化学稳定性，不用很复杂的处理也能制备性能优异的柔性全固态电池。
进一步地，所述第一固态电解质颗粒或者所述第二固态电解质颗粒为无机固态电解质，该无机固态电解质选自Li3N、卤化物电解质、硫化物电解质、氧化物电解质、磷酸盐电解质中的至少一种。本实用新型的发明人经过研究发现，硫化物电解质中，由于S对Li的束缚作用较弱，有利于Li + 的迁移，因此硫化物的电导率往往很高，室温电导率可以达到10-3~10-2 S/cm，接近甚至超过有机电解液；氧化物中，锂离子在尺寸大得多的O2- 构成的骨架结构间隙进行传导，减弱Li-O相互作用、实现锂离子的三维传输及优化传输通道中锂离子与空位浓度的比例均有利于提高锂离子的电导率；磷酸盐电解质在室温下也具体很高的导电率。由此，采用本发明实施例的无机固态电解质，在室温下有较高的离子导电性，并有良好的热稳定性和电化学稳定性，不用很复杂的处理也能制备性能优异的柔性全固态电池。
本实用新型中，所述第一固态电解质和所述第二固态电解质可以同时选择聚合物电解质或者同时选择无机固态电解质，也可以分别选择不同的固态电解质。
本实用新型的柔性全固态电池可以采用以下方法制备，该方法包括以下步骤：
（1）将正极活性物质、导电胶、粘结剂、第二固态电解质、第一纤维素基体和溶剂混合搅拌，形成分散均匀的浆料，将所得的浆料倒入放有滤纸的抽滤装置中，过滤成膜，制备柔性正极片层。
（2）将负极活性物质、导电胶、粘结剂、第二固态电解质、第一纤维素基体和溶剂混合搅拌，形成分散均匀的浆料，将所得的浆料倒入放有滤纸的抽滤装置中，过滤成膜，制备柔性负极片层。
（3）将第一固态电解质在溶剂中充分混合和高速分散，再将高速分散好的第二纤维素基体加入再次高速分散，从而获得均匀的固态电解质浆料，将所得的粘稠浆料倒入放有滤纸的抽滤装置中，过滤成膜，得到固态电解质膜；所述第一固态电解质为聚合物电解质或者无机固态电解质，该固态电解质膜干燥后，滚压成适当的厚度，得到固态电解质膜层；此方法制得的固态电解质膜层更加致密和机械性能更强，柔软性很好。
（4）通过原子层沉积法，在制备的柔性正极片层、柔性负极片层和固态电解质膜层表面沉积金属化合物，将原子层沉积后的柔性正极片、固态电解质膜和柔性负极片压合在一起，获得柔性全固态电池。
进一步地，所述步骤（4）中的原子层沉积过程包括：
步骤一，将待包覆基体，即正负极片层或电解质膜层，放入反应器中；步骤二，向原子层沉积系统内通入惰性载气并抽真空，调节系统反应腔出口阀门使腔内压力低于0.01个大气压；并通过加热使沉积温度为60-400℃；步骤三，向反应腔内注入第一种气相反应前驱体，时间为0. 1～1000秒；通入惰性载气冲洗过量的反应前驱体和副产物，时间为1～800秒；向反应腔内注入第二种反应前驱体，使其与吸附到基体表面的第一种气相前驱体发生反应并将反应产物沉积在待包覆基体的表面，时间为0. 1～1000秒；再通入惰性载气冲洗未反应的第二种反应前驱体和副产物，时间为1～800秒；步骤四，循环执行步骤三，设置需要循环的次数，直到沉积的表面修饰物质的厚度达到指定值。
所述惰性载气为氮气、氦气或氩气。所述第二种反应前驱体选自去离子水、双氧水、氧气、臭氧、NH3中的一种。所述第一种气相反应前驱体选自氧化铝、三甲基铝、三氯化铝、三氟化铝、钛酸四异丙酯 、四氯化钛、二氧化硅、氟化锌、三氧化二铝、氧化铝、三甲基铝、三氯化铝、钛酸四异丙酯 、四氯化钛、铪酸四异丙酯中的一种或其中多种物质的混合物。
采用本实用新型柔性全固态电池的制作工艺简单，制作周期短，无需要很复杂的设备，容易满足批量生产。制备出来的柔性全固态电池，反复弯曲时，电池容量不会下降，电压平稳，电池结构不会破坏，无电解液泄露和安全事故发生，且还能正常工作，电池倍率性能和高温性能很好。
以上所述仅为本实用新型的较佳实施例而已，并不用以限制本实用新型，凡在本实用新型的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本实用新型的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种柔性全固态电池，包括依次叠设的柔性正极片、固态电解质膜和柔性负极片，其特征在于：所述柔性正极片包括正极片层以及沉积在正极片层表面的第一金属化合物层，所述柔性负极片包括负极片层以及沉积在负极片层表面的第二金属化合物层，所述固态电解质膜包括电解质膜层以及沉积在电解质膜层表面的第三金属化合物层，所述正极片层和所述负极片层均包括第一纤维素基体以及分散在所述第一纤维素基体内的活性物质颗粒和导电剂颗粒，所述电解质膜层包括第二纤维素基体以及分散在所述第二纤维素基体内的第一固态电解质颗粒。
2.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述第一金属化合物层、所述第二金属化合物层以及所述第三金属化合物层的厚度均为1-500埃米。
3.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述第一金属化合物层、所述第二金属化合物层以及所述第三金属化合物层中的金属化合物均选自氧化铝、三甲基铝、三氯化铝、三氟化铝、钛酸四异丙酯、四氯化钛、二氧化硅、氟化锌、铪酸四异丙酯中的一种。
4.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述第一纤维素基体为纳米纤维或多枝晶类纤维，所述第二纤维素基体也为纳米纤维或多枝晶类纤维。
5.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述导电剂颗粒选自石墨烯、碳纳米管、SP、KS-6中的一种。
6.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述正极片层中的活性物质颗粒选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴锰三元材料和镍钴铝三元材料中的一种。
7.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述负极片层中的活性物质颗粒选自锂片、石墨、无定形碳、钛酸锂、金属氧化物中的一种。
8.如权利要求1所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述正极片层和所述负极片层还包括分散在所述第一纤维素基体内的第二固态电解质颗粒。
9.如权利要求8所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述第一固态电解质颗粒或者所述第二固态电解质颗粒为聚合物电解质，该聚合物电解质包括锂盐和高分子基体，所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、全氟烷基磺酸酰亚胺锂盐类、硼酸锂配合物类、磷酸锂配合物类、铝酸锂类中的一种，所述高分子基体选自聚环氧乙烷或其改性物、聚丙烯晴或其改性物、聚甲基丙烯酸酯或其改性物、聚氯乙烯或其改性物、聚偏氟乙烯或其改性物、聚碳酸酯或其改性物、聚硅氧烷或其改性物、琥珀腈或其改性物中的一种。
10.如权利要求8所述的柔性全固态电池，其特征在于：所述第一固态电解质颗粒或者所述第二固态电解质颗粒为无机固态电解质，该无机固态电解质选自Li3N、卤化物电解质、硫化物电解质、氧化物电解质、磷酸盐电解质中的一种。
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Cited By (2)
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