CN122024934B - 基于机器学习的全氟化合物识别方法及装置 - Google Patents

Abstract

本申请公开了一种基于机器学习的全氟化合物识别方法及装置，涉及材料识别技术领域，主要目的在于解决现有全氟化合物识别准确性差的问题。包括：获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果。

Description

基于机器学习的全氟化合物识别方法及装置

技术领域

本申请涉及一种材料识别技术领域，特别是涉及一种基于机器学习的全氟化合物识别方法及装置。

背景技术

全氟和多氟烷基物质（Per- and polyfluoroalkyl substances，简称为全氟化合物）是一类具有多重C–F键的人工合成有机氟化合物。因其具有优异的表面活性、疏水疏油性及化学稳定性，被广泛应用于工业制造、食品包装、医药及农药等领域。但是，这些特性同时赋予全氟化合物极高的环境持久性、生物富集性和潜在毒性，故此被称为“永久化学品”。随着全氟化合物已在水体、土壤、沉积物、生物体及人体血液中被检测到，对环境分布和潜在的健康风险已经凸显，因此，迫切需要发展能够高效识别未知或新型全氟化合物的分析方法，以支持环境监测及风险评估工作。

目前，现有对全氟化合物识别依赖高分辨率质谱的非靶标筛查方法，通过分析质量亏损、中性丢失及特征碎片信息实现全氟化合物的筛查。然而，随着经济合作与发展组织于2021年发布新的全氟化合物定义，凡含有任意三氟甲基或二氟亚甲基的化合物均被纳入全氟化合物范畴，使得其结构类型更加多样化，也进一步凸显了传统非靶标筛查方法在质谱碎片形成不确定情况下、结构判别能力有限的问题，因此，亟需一种基于机器学习的全氟化合物识别方法来解决上述问题。

发明内容

有鉴于此，本申请提供一种基于机器学习的全氟化合物识别方法及装置，主要目的在于解决现有全氟化合物识别准确性差的问题。

依据本申请一个方面，提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别方法，包括：

获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；

基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：

基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果。

进一步地，所述基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征之前，所述方法还包括：

获取全氟化合物样本的质谱样本，并基于甲基子结构信息对所述质谱样本进行分类；

按照前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征从分类后得到的数据集提取三种模态特征数据，构建为质谱特征样本；

基于所述质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到所述全氟化合物预测模型。

进一步地，所述基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息包括：

基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构；

基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构；

基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息。

进一步地，所述基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构包括：

当至少两个所述理论碎片的质荷比偏差小于预设差值，且所述理论碎片的强度总和占比大于预设强度占比时，确定所述理论碎片匹配所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息，生成第二参考结构。

进一步地，所述基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息包括：

将所述前体离子质荷信息与预设二级质谱数据库进行匹配，所述预设二级质谱数据库为包含目标化合物对应的化合物信息的数据库；

当第一匹配偏差小于第一预设偏差阈值时，将所述第二质谱信息对应的二级质谱碎片离子与所述预设二级质谱数据库中碎片离子进行匹配；

当第二匹配偏差小于第二预设偏差阈值，且匹配序列相似度大于预设相似度阈值时，基于所述目标化合物对应的化合物信息确定所述结构鉴定信息。

进一步地，所述基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果包括：

从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的来源信息，并按照查找到的所述来源信息对所述结构鉴定信息进行标记；

从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的危害性信息，并按照查找到的所述危害性信息对所述结构鉴定信息进行标记；

基于标记后的所述结构鉴定信息生成全氟化合物识别结果。

进一步地，所述从所述质谱数据中提取质谱特征信息包括：

以所述质谱数据的一级质谱信息为依据，基于预设提峰算法生成前体离子质荷比的质谱峰特征，并为所述质谱峰特征分配前体离子质荷比、保留时间、同位素模式及二级质谱信息，得到质谱特征信息。

依据本申请另一个方面，提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别装置，包括：

获取模块，用于获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；

预测模块，用于基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：

确定模块，用于基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果。

进一步地，所述装置还包括：

分类模块，用于获取全氟化合物样本的质谱样本，并基于甲基子结构信息对所述质谱样本进行分类；

构建模块，用于按照前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征从分类后得到的数据集提取三种模态特征数据，构建为质谱特征样本；

训练模块，用于基于所述质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到所述全氟化合物预测模型。

进一步地，

所述确定模块，具体用于基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构；基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构；基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息。

进一步地，所述确定模块，具体还用于当至少两个所述理论碎片的质荷比偏差小于预设差值，且所述理论碎片的强度总和占比大于预设强度占比时，确定所述理论碎片匹配所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息，生成第二参考结构。

进一步地，所述确定模块，具体还用于将所述前体离子质荷信息与预设二级质谱数据库进行匹配，所述预设二级质谱数据库为包含目标化合物对应的化合物信息的数据库；当第一匹配偏差小于第一预设偏差阈值时，将所述第二质谱信息对应的二级质谱碎片离子与所述预设二级质谱数据库中碎片离子进行匹配；当第二匹配偏差小于第二预设偏差阈值，且匹配序列相似度大于预设相似度阈值时，基于所述目标化合物对应的化合物信息确定所述结构鉴定信息。

进一步地，

所述确定模块，还用于从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的来源信息，并按照查找到的所述来源信息对所述结构鉴定信息进行标记；从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的危害性信息，并按照查找到的所述危害性信息对所述结构鉴定信息进行标记；基于标记后的所述结构鉴定信息生成全氟化合物识别结果。

进一步地，所述获取模块，具体用于以所述质谱数据的一级质谱信息为依据，基于预设提峰算法生成前体离子质荷比的质谱峰特征，并为所述质谱峰特征分配前体离子质荷比、保留时间、同位素模式及二级质谱信息，得到质谱特征信息。

根据本申请的又一方面，提供了一种存储介质，所述存储介质中存储有至少一可执行指令，所述可执行指令使处理器执行如上述基于机器学习的全氟化合物识别方法对应的操作。

根据本申请的再一方面，提供了一种计算机设备，包括：处理器、存储器、通信接口和通信总线，所述处理器、所述存储器和所述通信接口通过所述通信总线完成相互间的通信；

所述存储器用于存放至少一可执行指令，所述可执行指令使所述处理器执行上述基于机器学习的全氟化合物识别方法对应的操作。

借由上述技术方案，本申请实施例提供的技术方案至少具有下列优点：

本申请提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别方法及装置，与现有技术相比，本申请实施例通过获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果，实现不同模态信息的联合学习与深度融合，逐层注释，实现结构鉴定置信度的逐步提升，可有效识别传统方法难以判断的未知或结构多样化的全氟化合物，实现了全氟化合物筛查、分层结构鉴定及来源与危害推测的批量化、一体化处理，具备高通量和自动化分析能力，满足复杂环境样品中全氟化合物的快速筛查与系统化评估需求。

上述说明仅是本申请技术方案的概述，为了能够更清楚了解本申请的技术手段，而可依照说明书的内容予以实施，并且为了让本申请的上述和其它目的、特征和优点能够更明显易懂，以下特举本申请的具体实施方式。

附图说明

通过阅读下文优选实施方式的详细描述，各种其他的优点和益处对于本领域普通技术人员将变得清楚明了。附图仅用于示出优选实施方式的目的，而并不认为是对本申请的限制。而且在整个附图中，用相同的参考符号表示相同的部件。在附图中：

图1示出了本申请实施例提供的一种基于机器学习的全氟化合物识别方法流程图；

图2示出了本申请实施例提供的一种模型训练方法流程图；

图3示出了本申请实施例提供的一种未知全氟化合物识别方法流程图；

图4示出了本申请实施例提供的另一种未知全氟化合物识别全流程示意图；

图5示出了本申请实施例提供的一种基于机器学习的全氟化合物识别全流程示意图；

图6示出了本申请实施例提供的一种计算机设备的结构示意图。

具体实施方式

下面将参照附图更详细地描述本公开的示例性实施例。虽然附图中显示了本公开的示例性实施例，然而应当理解，可以以各种形式实现本公开而不应被这里阐述的实施例所限制。相反，提供这些实施例是为了能够更透彻地理解本公开，并且能够将本公开的范围完整的传达给本领域的技术人员。

需要说明的是，本申请的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本申请的实施例能够以除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。此外，术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、系统、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。

本发明实施例可以基于人工智能技术对相关的数据进行获取和处理。其中，人工智能（Artificial Intelligence，AI)是利用数字计算机或者数字计算机控制的机器模拟、延伸和扩展人的智能，感知环境、获取知识并使用知识获得最佳结果的理论、方法、技术及应用系统。

人工智能基础技术一般包括如传感器、专用人工智能芯片、云计算、分布式存储、大数据处理技术、操作/交互系统、机电一体化等技术。人工智能软件技术主要包括计算机视觉技术、机器人技术、生物识别技术、语音处理技术、自然语言处理技术以及机器学习/深度学习等几大方向。

本申请实施例提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别方法，如图1所示，该方法包括：

101、获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息。

本申请实施例中，当前执行端作为对全氟化合物进行识别的执行主体，可以为独立的服务器，也可以是提供云服务、云数据库、云计算、云函数、云存储、网络服务、云通信、中间件服务、域名服务、安全服务、内容分发网络（Content Delivery Network,CDN）、以及大数据和人工智能平台等基础云计算服务的云服务器，以便获取待测对象的质谱数据。其中，待测对象为待进行全氟化合物识别的检测样品，质谱数据为采集待测对象的原始高分辨率的质谱数据，此时，可以通过质谱仪对检测样品进行检测，得到原始质谱数据，并从质谱数据中提取质谱特征信息。质谱特征信息可以为三种不同模态的数据，包括前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征。

需要说明的使，在进行特征提取时，当前执行端可以将原始质谱数据转换为适用于本申请实施例的标准化质谱数据格式。具体过程包括：利用mzConvert程序将原始质谱raw文件转换为mzML格式，进而，通过OpenMS工具对质谱数据进行峰特征提取，并通过pymzML为目标特征分配对应的二级质谱信息和同位素模式，最终，生成能够表征化合物结构的一组质谱峰特征，包括前体离子质荷比、保留时间、二级质谱信息及同位素模式等。

102、基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征。

本申请实施例中，提取到质谱特征信息之后，当前执行端将质谱数据输入至全氟化合物预测模型进行预测，以得到全氟化合物参考特征。此时，全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建，同时，全氟化合物预测模型为一种融合多模态特征的多模态神经网络模型，通过并行特征提取子网络，实现对不同模态信息的深度表示学习，并在融合层中进行特征交互与权重优化，以实现对输入特征中全氟化合物的智能识别与筛选，最终，输出疑似全氟化合物特征集合，即为全氟化合物参考特征。

103、基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果。

本申请实施例中，当前执行端得到全氟化合物参考特征之后，进一步确定结构鉴定信息，此时，结构鉴定信息用于描述对全氟化合物参考特征进行结构判断得到的内容，结构判断可以从精度质量和同位素模式进行匹配判断，以确定识别的全氟化合物，从而实现精准的结构鉴定目的。进而的，得到结构鉴定信息后，基于预设化合物分类库为结构鉴定信息进行标记，此时，预设化合物分类可以包括待检测出不同的全氟化合物的CAS号或SMILES结构信息，以便检索标记出可能得来源领域，得到全氟化合物识别结果。

在一些实施例中，在进行标记时，可以对已鉴定的全氟化合物进行来源与危害性标注，即按照预设化合物分类库中的全氟化合物的CAS号或SMILES结构在化合物用途分类和危害性数据库中检索，确定其可能的来源领域，若无匹配结果，则还可以利用Jaccard结构相似度评估推测潜在来源，本申请实施例不做具体限定。

在另一个本申请实施例中，为了进一步限定及说明，步骤基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征之前，所述方法还包括：

获取全氟化合物样本的质谱样本，并基于甲基子结构信息对所述质谱样本进行分类；

按照前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征从分类后得到的数据集提取三种模态特征数据，构建为质谱特征样本；

基于所述质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到所述全氟化合物预测模型。

为了实现基于机器学习进行全氟化合物识别目的，从而提高全氟化合物识别准确性以及有效性，当前执行端首先获取全氟化合物样本的质谱样本，并基于甲基子结构信息对所述质谱样本进行分类。其中，甲基子结构信息可以包括三氟甲基子结构或二氟亚甲基子结构，即在对质谱样本进行分类时，可以根据化合物分子结构中是否含有三氟甲基子结构或二氟亚甲基子结构对化合物的质谱样本进行分类，以构建数据集。进而，按照前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征从分类后得到的数据集提取三种模态特征数据，构建为质谱特征样本。其中，前体离子级特征是指基于前体离子的质荷比及其加合物模式计算化合物质量的特征，具体的，以二氟亚甲基结构单元为基础，基于精确质量计算Kendrick质量亏损，并将质量亏损与精确质量的比值也作为特征参数，以表征三种模态特征数据的一个全氟化特征。二级质谱碎片强度特征是指对数据集中的二级质谱数据，以0.1 Da为间隔进行碎片质荷比封箱处理，将每个箱区间内的信号强度值作为对应维度的特征，形成碎片强度分布向量，以表征三种模态特征数据的一个全氟化特征。二级质谱碎片规律特征是指对数据集中的二级质谱的质荷比序列进行递归计算，得到碎片间的质量差向量，并以二值形式表示特定质量差的存在状态，其中，“1”表示该质量差存在，“0”表示不存在，用以表征碎片化规律特征，即为三种模态特征数据的一个全氟化特征。基于上述的全氟化特征组成的质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到所述全氟化合物预测模型。

在一些实施例中，提取的三类模态特征信息，即包括前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征，用于形成训练数据集。针对前体离子级特征，精确质量计算公式表示为：

；

其中，表示对应化合物的精确质量，表示前体离子的质荷比，表示某一加合物模式下的偏差质量。

质量亏损计算公式表示为：

；

；

其中，表示精确质量，表示质量亏损参考单元的名义质量，表示质量亏损参考单元的精确质量，表示Kendrick质量，表示Kendrick质量亏损。

质量亏损与精确质量比值特征计算公式表示为：

；

其中，表示质量亏损与精确质量比值，表示Kendrick质量亏损，表示对应化合物的精确质量。

针对二级质谱碎片强度特征，封箱处理以第个箱区间[为例，箱区间范围计算公式表示为：

，；

其中，表示箱区间的质量起始值，表示封箱操作开始最小的质量范围，第个箱区的强度特征定义为箱内信号总和，并进行最大归一化，计算公式表示为：

；

；

其中，表示第个箱区的初始强度特征，表示箱区间内第个碎片的强度值，表示箱区间内第个碎片的质荷比值，表示第个箱区经归一化后的强度特征，表示所有箱区间中最大的初始强度值。基于上述特征提取方法最终得到碎片强度分布向量。

针对二级质谱碎片规律特征，碎片间差值集合的计算公式表示为：

；

其中，表示碎片间质量差集合，表示第个碎片与第个碎片之间的质荷比差值，表示第个碎片的质荷比值，表示第个碎片的质荷比值，表示二级质谱中碎片的数量。碎片间差值集合转换为碎片间质量差向量方式包括：进行封箱处理，设定箱宽，取差值范围为，则箱的数量表示为：

；

其中，第个箱对应质量区间为：[ =。基于上述信息，碎片间的质量差向量表示为：

；

其中，表示质量差向量中第个箱赋予的二值情况，表示落在第个箱区间内的两个碎片和的质量差。

在一些实施例中，质谱样本可以基于收集的约280万条二级质谱数据构建，进而，根据对应化合物结构中是否含三氟甲基或二氟亚甲基子结构，并考虑指定的加合物模式，按全氟化合物和非全氟化合物以1:2的比例筛选，最终得到43326条二级质谱数据作为质谱特征样本的构建依据。

在训练时，三类多模态特征分别包括：3维前体离子特征、9500维封箱的二级质谱碎片强度特征以及5000维封箱的二级质谱碎片规律特征。每类特征由独立子网络处理，子网络结构相似，但层维度根据模态不同进行调整，包含全连接层、批归一化层、ReLU激活函数及0.2的Dropout，最终输出128维潜在表示。具体而言，前体离子分支将3维输入通过32、64、128单元层映射，碎片强度分支将9500维输入通过1024、512、128单元层映射，碎片规律分支将5000维输入通过 512、256、128单元层映射。经过子网络处理的三类模态特征输出拼接为384维多模态向量，并输入融合模块。融合模块包括64维全连接层、批归一化层、ReLU、Dropout，以及用于生成全氟化合物和非全氟化合物两类别的logits值。此时，在训练过程中，为缓解类别不平衡问题，全氟化合物类别样本在损失计算中赋予两倍权重，模型可以采用五折交叉验证进行训练，最终预测结果通过对五折模型输出概率进行平均集成获得，以保证预测稳健性并充分利用所有训练数据。

在一个本申请实施例中，在基于质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到全氟化合物预测模型，此时，构建的多模态神经网络模型包括分支特征提取子网络，如图2所示，在训练时，可以基于质谱特征样本中的前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征作为模型输入，每类特征由独立的子网络进行处理，分支特征提取子网络的各个子网络结构相似，均包含全连接层、批归一化层、ReLU激活函数及Dropout层，不同模态的网络层维度根据特征类型进行调整，分别输出对应特征的潜在表示。分支特征提取子网络的特征信息转换公式表示为：

；

其中，表示第模态子网络输出的潜在表示，表示第模态子网络的权重矩阵，表示第模态子网络的偏置项，表示随机失活操作，表示激活函数操作，表示批归一化操作。特征融合和分类网络中，可以将经子网络处理得到的三类模态特征潜在表示进行拼接，并输入特征融合网络，此时，融合网络包括全连接层、批归一化层、ReLU激活函数及Dropout层，经融合处理后，输入最分类层以生成对应于全氟化合物与非全氟化合物两类别的预测logits，实现目标特征的类别判别。其中，特征融合的信息转换公式表示为：

；

；

其中，表示三类模态潜在表示经维度拼接后的表示，表示融合处理后的输出特征，表示特征融合网络的权重矩阵，表示特征融合网络的偏置项，表示随机失活操作，表示激活函数操作，表示批归一化操作。最终，分类层的信息转换公式表示为：

；

；

；

其中，表示分类层的线性输出，表示分类层的权重矩阵，表示分类层的偏置项，表示模型预测第类的概率值，表示模型最终预测输出的类别，表示取多类别中的最大概率值类别。

在一些模型训练的实施例中，多模态神经网络模型性能的评估指标为准确率、PR-AUC、ROC-AUC，分别表示为：

；

；

；

；

；

其中，表示模型将正类样本正确地预测为正类的数量，表示模型将负类样本正确地预测为负类的数量，表示模型将负类样本错误地预测为正类的数量，表示模型将正类样本错误地预测为负类的数量，表示模型在某种分类概率阈值下的召回率，表示在召回率情况下模型达到的精确率，表示模型在某种分类概率阈值下将负类样本错误地预测为正类的比例，表示在假阳性率情况下模型达到的真阳性率。最终，所构建的多模态神经网络模型在模型构建数据集中划分出的10%（共4333条）未参与训练的二级质谱数据，以及396条标准品二级质谱上进行了测试。结果显示，模型的准确率为91.86%，PR-AUC为95.46%，ROC-AUC为96.78%，表现出当前最优的全氟化合物识别综合性能。

在另一个本申请实施例中，为了进一步限定及说明，步骤基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息包括：

基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构；

基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构；

基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息。

为了实现对全氟化合物参考特征的精准鉴定，从而提高对全氟化合物参考特征的识别准确性，当前执行端首先基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构，即可以基于特征的前体离子质荷比及同位素模式，与化合物结构数据库进行匹配，确定对应全氟化合物的可能分子式及结构，以作为参考分子的第一参考结构。其中，在与化合物结构数据库进行匹配时，包括精确质量的匹配以及同位素模式的匹配，具体的，基于精确质量的匹配包括：将当前特征的前体离子质荷比经过加合物模式质量调整得到精确质量，并与化合物结构数据库中某化合物C进行比对，当质量偏差小于或等于0.0005%时，认为当前特征与化合物C匹配成功，将化合物C加入候选队列，否则，认为匹配失败。基于同位素模式的匹配包括：将当前特征的同位素模式与候选队列中化合物C的理论同位素模式进行比较，当余弦相似度大于或等于70%时，认为匹配成功，保留化合物C在候选队列；否则，匹配失败，化合物C从候选队列中进行移除。

在一个具体的实施例中，基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构，具体的，可以获取的化合物C分子结构进行理论碎片计算，得到理论碎片信息；然后将所述理论碎片与当前特征对应的二级质谱数据进行匹配；至少存在两个匹配碎片的质荷比偏差小于或等于0.0005%，且其强度总和占总碎片强度比例大于70%时，判断匹配成功，从而进一步筛选候选结构；否则，认为当前特征与候选结构匹配失败。

需要说明的使，基于全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库确定结构鉴定信息，即为通过与二级质谱数据库进行比对实现最终确认，以保证匹配结果的准确性和可靠性。

在另一个本申请实施例中，为了进一步限定及说明，步骤基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构包括：

当至少两个所述理论碎片的质荷比偏差小于预设差值，且所述理论碎片的强度总和占比大于预设强度占比时，确定所述理论碎片匹配所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息，生成第二参考结构。

为了实现从全氟化合物参考特征中提取出可参考的结构内容，以提供识别准确性，当前执行端得到理论碎片后，基于理论碎片的质荷比偏差与预设差值进行对比，同时，将理论碎片的强度总和占比与预设强度占比进行对比，以作为鉴定结构的依据。其中，预设差值可以根据偏差需求进行配置，优选为，同时，对于预设强度占比也可以基于碎片强度的鉴定需求进行配置，优选为0.7，本申请实施例不做具体限定。

在一些实施例中，质荷比偏差的计算公式表示为：

；

其中，表示质荷比偏差（还可以表示为精确质量），表示对比目标化合物的精确质量或质荷比值，表示被对比目标化合物的精确质量或质荷比值。同位素模式或二级质谱的余弦相似度计算公式表示为：

；

其中，表示当前特征以向量形式表示的同位素模式或二级质谱信息，表示数据库中以向量形式表示的同位素模式或二级质谱信息，和分别表示两个向量中的单个数值。

匹配碎片强度占比总和的计算公式表示为：

；

其中，表示匹配碎片强度占比总和，和分别表示实验和匹配的二级质谱碎片强度，为匹配碎片数量，为二级质谱碎片总数。此时，在计算两个二级质谱信息间的余弦相似度之前，需对两个二级质谱信息的向量根据质荷比信息进行长度对齐操作，空缺位置用数值0填充。

在另一个本申请实施例中，为了进一步限定及说明，步骤基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息包括：

将所述前体离子质荷信息与预设二级质谱数据库进行匹配；

当第一匹配偏差小于第一预设偏差阈值时，将所述第二质谱信息对应的二级质谱碎片离子与所述预设二级质谱数据库中碎片离子进行匹配；

当第二匹配偏差小于第二预设偏差阈值，且匹配序列相似度大于预设相似度阈值时，基于所述目标化合物对应的化合物信息确定所述结构鉴定信息。

为了实现对全氟化合物中结构的精准鉴定，在基于全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定结构鉴定信息时，具体的，首先将前体离子质荷信息与预设二级质谱数据库进行匹配，此时，预设二级质谱数据库为包含目标化合物对应的化合物信息的数据库。

在一些实施例中，当第一匹配偏差小于第一预设偏差阈值时，将所述第二质谱信息对应的二级质谱碎片离子与所述预设二级质谱数据库中碎片离子进行匹配，此时，第一预设偏差阈值可以与第二预设偏差阈值相等，也可以不等，优选为均相等为0.0005%，预设相似度阈值优选为70%。当第二匹配偏差小于第二预设偏差阈值，且匹配序列相似度大于预设相似度阈值时，基于所述目标化合物对应的化合物信息确定所述结构鉴定信息。具体的，将特征的前体离子质荷比与二级质谱数据库中化合物C记录的前体离子质荷比进行比对，当两者的相对偏差小于或等于0.0005%时，认为前体离子匹配成立。在此前提下，对当前特征的二级质谱碎片离子与化合物C二级质谱记录中的碎片离子逐一比对，仅当至少两个碎片的质荷比偏差小于或等于0.0005%，且碎片序列余弦相似度大于70%时，判断匹配成功，并认为化合物C为当前特征可能的结构；否则，认为匹配失败。

在另一个本申请实施例中，为了进一步限定及说明，步骤基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果包括：

从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的来源信息，并按照查找到的所述来源信息对所述结构鉴定信息进行标记；

从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的危害性信息，并按照查找到的所述危害性信息对所述结构鉴定信息进行标记；

基于标记后的所述结构鉴定信息生成全氟化合物识别结果。

为了满足结构鉴定信息的灵活化识别需求，当前执行端在进行标记时，首先从预设化合物分类库中查找与结构鉴定信息匹配的来源信息，并按照查找到的来源信息对结构鉴定信息进行标记，此时，预设化合物分类库包括不同全氟化合物的CAS号对应的化合物用途分类数据，因此，可以进行查询检索。若检索得到匹配项，则根据用途领域确定该全氟化合物的可能来源。若鉴定全氟化合物无CAS号，则使用其SMILES字符串在化合物用途分类数据库中进行检索，若检索得到匹配项，则根据匹配结果中的用途领域确定可能来源，按照查找到的所述来源信息对所述结构鉴定信息进行标记。若仍无匹配项，则将鉴定全氟化合物结构与数据库中化合物结构进行Jaccard相似度评估，当相似度大于70%时，用于辅助推测该全氟化合物的潜在来源；若以上步骤均未满足，则该全氟化合物的可能来源未知，本申请实施例不做具体限定。

本申请实施例中，在从预设化合物分类库中查找与结构鉴定信息匹配的危害性信息时，并按照查找到的所述危害性信息对所述结构鉴定信息进行标记。其中，预设化合物分类库还包括不同全氟化合物的CAS号对应的化合物危害性信息，以进行危害性检索。若检索得到匹配项，则根据危害性信息确定该全氟化合物的可能危害性，进行标记，若鉴定全氟化合物无CAS号，则使用其SMILES字符串在化合物危害性数据库中进行检索，若检索得到匹配项，则根据危害性信息确定该全氟化合物的可能危害性，再次进行标记，若以上步骤均未满足，则该全氟化合物的可能危害性未知。最后，基于标记分类以及危害性后的结构鉴定信息生成全氟化合物识别结果。

在一些实施例中，Jaccard相似度计算公式表示为：

；

其中，和B分别表示鉴定全氟化合物与数据库化合物的结构分别经RDKit python软件包生成的Morgan分子指纹向量，表示分子指纹第位的取值。

在一些实施例中，预设化合物分类库可以包括基于PubChem平台上约1.7亿条化合物注释数据建立的化合物结构数据库，用于精确质量及同位素模式匹配，还可以包括整合NIST20、MoNA、GNPS等平台约280万条二级质谱数据建立的二级质谱数据库，用于二级质谱特征比对，本申请实施例不做具体限定。

另外，在进行用途分类时，用途分类数据库涵盖汇总了多种来源的工业、商用、农药、食品成分、天然产物及药物数据库。其中，工业与商用化合物主要来源于AustralianIndustrial Chemicals Introduction Scheme (AICIS)、EPA Chemical and ProductsDatabase (CPDat)、Cosmetic Ingredient Review (CIR)以及EPA Chemical DataReporting (CDR)等；农药类化合物主要来源于EU Pesticides Database、EPA PesticideEcotoxicity Database 及 USDA Pesticide Data Program；食品成分及化学物质主要来源于FooDB、JECFA、FDA Substances Added to Food以及EU Food Improvement Agents；天然产物及来源主要包括The Natural Products Atlas和NPASS数据库；药物类化合物主要来源于DrugBank、DailyMed、Drugs@FDA、European Medicines Agency (EMA)以及FDAApproved Animal Drug Products (Green Book)等。危害性数据库采用ECHA基于全球统一的Globally Harmonized System（GHS）标准评估的数据库，用于对潜在危害性进行标注和评估。

在另一个本申请实施例中，为了进一步限定及说明，步骤从所述质谱数据中提取质谱特征信息包括：

以所述质谱数据的一级质谱信息为依据，基于预设提峰算法生成前体离子质荷比的质谱峰特征，并为所述质谱峰特征分配前体离子质荷比、保留时间、同位素模式及二级质谱信息，得到质谱特征信息。

为了提高对全氟化合物识别的有效性，当前执行端从质谱数据中提取质谱特征信息时，首先以质谱数据的一级质谱信息为依据，基于预设提峰算法生成前体离子质荷比的质谱峰特征，即以高分辨率质谱数据的一级质谱信息为依据，利用智能的提峰算法根据前体离子质荷比生成质谱峰特征。其中，提峰算法（Peak Detection Algorithm）是一种用于识别和提取信号或数据序列中局部极大值点的数学与计算方法，以找到显著特征的峰值点。进而的，为每一个质谱峰特征分配前体离子质荷比、保留时间、同位素模式及二级质谱信息，得到质谱特征信息，以便用于后续的预测以及特征对比使用。

在一个具体的实施例场景中，样本来源于某地工业园区的水体、土壤及植物的质谱数据，如图3、4所示，将原始质谱文件转换为所需的文件格式并提取特征，例如，某特征ID为31，前体离子质荷比为498.9307，保留时间为273.3810s，二级质谱信息为[55.4376,79.9575,86.0223, …,498.9308]。然后，基于使用已训练好的多模态神经网络模型对特征进行转化与预测，以判断其是否为全氟化合物，并进行相应的特征筛选，例如，ID为31的特征被预测为全氟化合物，预测概率为92.41%，该特征可保留并进入后续分析流程。进而，对筛选保留的疑似全氟化合物特征进行结构鉴定，例如，ID为31的特征经精确质量和同位素模式匹配，候选分子式包括C8HF17O3S、C12H8F3IN6O3S、C16H12F3IO5S等。其中，C8HF17O3S的同位素模式相似度最高，达99.82%；通过理论碎片计算与匹配，碎片匹配强度占比最高的化合物结构的SMILES字符串为：“OS(=O)(=O)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)F”，对应分子式C8HF17O3S，碎片匹配数量比例为3/15，碎片匹配强度占比为73.70%，匹配的碎片组成式与质荷比为：[HO3S-H+F]-:98.9558；[HO3S-H]-:79.9574；[C8HF17O3S-H]-:498.9308；经二级质谱信息匹配，最高得分的鉴定结果为全氟辛烷磺酸，达到98.03%相似度得分，且分子式为C8HF17O3S与精确质量和同位素模式匹配结果，结构与理论碎片计算与匹配结果也吻合。综上所述，鉴定该特征对应化合物为全氟辛烷磺酸。最后，将已鉴定化合物的CAS号2795-39-3及SMILES结构“OS(=O)(=O)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)C(F)(F)F”输入收集的化合物用途分类和危害性数据库进行检索，以确定其可能的来源领域。若未检索到匹配结果，则通过计算Jaccard结构相似度辅助推测潜在来源，例如，模型预测ID为31的特征所对应的全氟辛烷磺酸可能来源于工业用途，并具备GHS标注的环境危害性、人体健康危害性及强刺激性。

本申请实施例提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别方法，与现有技术相比，本申请实施例通过获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果，实现不同模态信息的联合学习与深度融合，逐层注释，实现结构鉴定置信度的逐步提升，可有效识别传统方法难以判断的未知或结构多样化的全氟化合物，实现了全氟化合物筛查、分层结构鉴定及来源与危害推测的批量化、一体化处理，具备高通量和自动化分析能力，满足复杂环境样品中全氟化合物的快速筛查与系统化评估需求。

进一步的，作为对上述图1所示方法的实现，本申请实施例提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别装置，如图5所示，该装置包括：

获取模块21，用于获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；

预测模块22，用于基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：

确定模块23，用于基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果。

进一步地，所述装置还包括：

分类模块，用于获取全氟化合物样本的质谱样本，并基于甲基子结构信息对所述质谱样本进行分类；

构建模块，用于按照前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征从分类后得到的数据集提取三种模态特征数据，构建为质谱特征样本；

训练模块，用于基于所述质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到所述全氟化合物预测模型。

进一步地，

所述确定模块，具体用于基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构；基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构；基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息。

进一步地，所述确定模块，具体还用于当至少两个所述理论碎片的质荷比偏差小于预设差值，且所述理论碎片的强度总和占比大于预设强度占比时，确定所述理论碎片匹配所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息，生成第二参考结构。

进一步地，所述确定模块，具体还用于将所述前体离子质荷信息与预设二级质谱数据库进行匹配，所述预设二级质谱数据库为包含目标化合物对应的化合物信息的数据库；当第一匹配偏差小于第一预设偏差阈值时，将所述第二质谱信息对应的二级质谱碎片离子与所述预设二级质谱数据库中碎片离子进行匹配；当第二匹配偏差小于第二预设偏差阈值，且匹配序列相似度大于预设相似度阈值时，基于所述目标化合物对应的化合物信息确定所述结构鉴定信息。

进一步地，

所述确定模块，还用于从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的来源信息，并按照查找到的所述来源信息对所述结构鉴定信息进行标记；从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的危害性信息，并按照查找到的所述危害性信息对所述结构鉴定信息进行标记；基于标记后的所述结构鉴定信息生成全氟化合物识别结果。

进一步地，所述获取模块，具体用于以所述质谱数据的一级质谱信息为依据，基于预设提峰算法生成前体离子质荷比的质谱峰特征，并为所述质谱峰特征分配前体离子质荷比、保留时间、同位素模式及二级质谱信息，得到质谱特征信息。

本申请实施例提供了一种基于机器学习的全氟化合物识别方法，与现有技术相比，本申请实施例通过获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果，实现不同模态信息的联合学习与深度融合，逐层注释，实现结构鉴定置信度的逐步提升，可有效识别传统方法难以判断的未知或结构多样化的全氟化合物，实现了全氟化合物筛查、分层结构鉴定及来源与危害推测的批量化、一体化处理，具备高通量和自动化分析能力，满足复杂环境样品中全氟化合物的快速筛查与系统化评估需求。

根据本申请一个实施例提供了一种存储介质，所述存储介质存储有至少一可执行指令，该计算机可执行指令可执行上述任意方法实施例中的基于机器学习的全氟化合物识别方法。

图6示出了根据本申请一个实施例提供的一种计算机设备的结构示意图，本申请具体实施例并不对计算机设备的具体实现做限定。

如图6所示，该计算机设备可以包括：处理器(processor)302、通信接口(Communications Interface)304、存储器(memory)306、以及通信总线308。

其中：处理器302、通信接口304、以及存储器306通过通信总线308完成相互间的通信。

通信接口304，用于与其它设备比如客户端或其它服务器等的网元通信。

处理器302，用于执行程序310，具体可以执行上述基于机器学习的全氟化合物识别方法实施例中的相关步骤。

具体地，程序310可以包括程序代码，该程序代码包括计算机操作指令。

处理器302可能是中央处理器CPU，或者是特定集成电路ASIC（ApplicationSpecific Integrated Circuit），或者是被配置成实施本申请实施例的一个或多个集成电路。计算机设备包括的一个或多个处理器，可以是同一类型的处理器，如一个或多个CPU；也可以是不同类型的处理器，如一个或多个CPU以及一个或多个ASIC。

存储器306，用于存放程序310。存储器306可能包含高速RAM存储器，也可能还包括非易失性存储器（non-volatile memory），例如至少一个磁盘存储器。

程序310具体可以用于使得处理器302执行以下操作：

获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；

基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建：

基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果。

显然，本领域的技术人员应该明白，上述的本申请的各模块或各步骤可以用通用的计算装置来实现，它们可以集中在单个的计算装置上，或者分布在多个计算装置所组成的网络上，可选地，它们可以用计算装置可执行的程序代码来实现，从而，可以将它们存储在存储装置中由计算装置来执行，并且在某些情况下，可以以不同于此处的顺序执行所示出或描述的步骤，或者将它们分别制作成各个集成电路模块，或者将它们中的多个模块或步骤制作成单个集成电路模块来实现。这样，本申请不限制于任何特定的硬件和软件结合。

以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包括在本申请的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种基于机器学习的全氟化合物识别方法，其特征在于，包括：

获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；

基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，输出全氟化合物与非全氟化合物两类别的类别判断，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建，所述三种模态特征数据包括前体离子特征、二级质谱碎片强度特征以及二级质谱碎片规律特征：

基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果；

所述基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息包括：

基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构；

基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构；

基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，得到全氟化合物参考特征之前，所述方法还包括：

获取全氟化合物样本的质谱样本，并基于甲基子结构信息对所述质谱样本进行分类；

按照前体离子级特征、二级质谱碎片强度特征及二级质谱碎片规律特征从分类后得到的数据集提取三种模态特征数据，构建为质谱特征样本；

基于所述质谱特征样本对构建的多模态神经网络模型进行训练，得到所述全氟化合物预测模型。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构包括：

当至少两个所述理论碎片的质荷比偏差小于预设差值，且所述理论碎片的强度总和占比大于预设强度占比时，确定所述理论碎片匹配所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息，生成第二参考结构。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息包括：

将所述前体离子质荷信息与预设二级质谱数据库进行匹配，所述预设二级质谱数据库为包含目标化合物对应的化合物信息的数据库；

当第一匹配偏差小于第一预设偏差阈值时，将所述第二质谱信息对应的二级质谱碎片离子与所述预设二级质谱数据库中碎片离子进行匹配；

当第二匹配偏差小于第二预设偏差阈值，且匹配序列相似度大于预设相似度阈值时，基于所述目标化合物对应的化合物信息确定所述结构鉴定信息。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果包括：

从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的来源信息，并按照查找到的所述来源信息对所述结构鉴定信息进行标记；

从所述预设化合物分类库中查找与所述结构鉴定信息匹配的危害性信息，并按照查找到的所述危害性信息对所述结构鉴定信息进行标记；

基于标记后的所述结构鉴定信息生成全氟化合物识别结果。

6.根据权利要求1-5任一项所述的方法，其特征在于，所述从所述质谱数据中提取质谱特征信息包括：

以所述质谱数据的一级质谱信息为依据，基于预设提峰算法生成前体离子质荷比的质谱峰特征，并为所述质谱峰特征分配前体离子质荷比、保留时间、同位素模式及二级质谱信息，得到质谱特征信息。

7.一种基于机器学习的全氟化合物识别装置，其特征在于，包括：

获取模块，用于获取待测对象的质谱数据，并从所述质谱数据中提取质谱特征信息；

预测模块，用于基于已完成模型训练的全氟化合物预测模型对所述质谱特征信息进行预测，输出全氟化合物与非全氟化合物两类别的类别判断，得到全氟化合物参考特征，所述全氟化合物预测模型为基于质谱特征样本进行训练，所述质谱特征样本包括基于质谱样本中提取出的三种模态特征数据构建，所述三种模态特征数据包括前体离子特征、二级质谱碎片强度特征以及二级质谱碎片规律特征：

确定模块，用于基于所述全氟化合物参考特征确定结构鉴定信息，并基于预设化合物分类库对所述结构鉴定信息进行标记，得到全氟化合物识别结果；

所述确定模块，具体用于基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息比及同位素模式确定参考分子的第一参考结构；基于理论碎片计算函数确定所述第一参考结构对应的理论碎片，并基于所述全氟化合物参考特征的二级质谱信息以及所述理论碎片确定第二参考结构；基于所述全氟化合物参考特征的前体离子质荷信息以及第二质谱信息与预设二级质谱数据库进行匹配，确定所述结构鉴定信息。

8.一种计算机可读存储介质，其上存储有计算机程序/指令，其特征在于，该计算机程序/指令被处理器执行时实现权利要求1所述方法的步骤。

9.一种计算机设备，包括存储器、处理器及存储在存储器上的计算机程序，其特征在于，所述处理器执行所述计算机程序以实现权利要求1所述方法的步骤。