CN118143487A - 一种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法，解决现有碳材料连接方法得到的碳材料接头室温性能不高且接头韧性较差，接头断裂模式为脆性断裂模式。本发明通过向碳材料接头焊缝中生成的单一高熵碳化物反应层中引入具有良好韧性的金属粘结相，在接头中原位生成了同时具有陶瓷材料极好耐磨性、化学稳定性和热稳定性以及金属材料良好韧性的高熵金属陶瓷组织。在裂纹产生之后，粘结相能够屏蔽裂纹尖端前的应力场，并在裂纹尖端后产生裂纹桥接韧带，充分阻碍裂纹的进一步扩展，因此可以有效降低碳材料接头脆性，实现接头的强韧化。
Description
技术领域
本发明属于材料技术领域，具体涉及一种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法。
背景技术
石墨、C/C复合材料等碳基材料由于其具备良好的耐热性、耐腐蚀性及其优异的电/热性能，在航空航天、核工业等一系列高温极端环境中得到广泛应用。例如C/C复合材料具有高的比强度和比模量高、密度低、热膨胀系数低、耐高温、耐腐蚀和优异的耐摩擦磨损性能和抗热冲击性能等特点，广泛的应用于制备空间飞行器的防热材料、火箭发动机喷管及飞机刹车片等，并且在航空航天等领域具有重大的应用前景。但C/C复合材料受预制体编织技术和化学气相渗透(CVI)工艺的限制，直接制备大型复杂构件难度大，成本高，从而也限制了其在航天工业中的广泛应用高，因此这一类高温碳材料的工程应用亟需制备耐高温、高强韧连接接头。
文献1“X.Wang,T.G.Saunders,M.Salvo,et al.Joining Graphite withZrHfNbTa and TiZrHfTa High Entropy Alloy Interlayers by Spark PlasmaSintering[J].Journal of Materials Processing Technology,2023,320:118102.”介绍了一种采用难熔高熵合金作为中间层SPS连接石墨的方法，该方法选用的中间层组分为ZrHfNbTa；获得的接头接头界面组织为高熵碳化物及其少量未反应的高熵合金；采用该方法获得的接头室温剪切强度最高为19.50Mpa，接头韧性较差，在剪切过程中会发生脆性断裂。
鉴于此，本发明研究团队认为仍有必要继续探究一种能够明显提升碳材料接头室温剪切强度的连接方法。
发明内容
本发明的目的在于解决现有碳材料连接方法得到的碳材料接头室温剪切强度不高且接头韧性较差的不足之处，而提供一种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法。
本发明的构思：
元素周期表中位于ⅣB和ⅤB族的元素具有较高的熔点，通常被称为难熔金属元素。以这些元素为组元的高熵合金被称为难熔高熵合金，其一般具有体心立方(BCC)结构以及超高的熔点(通常高于1800℃)。部分难熔高熵合金表现出优异的高温力学性能，因此，难熔高熵合金仍然是制备碳材料耐高温接头的理想中间层材料之一。
本发明研究团队在对文献1的探究分析中发现，采用文献中方法连接碳材料之所以存在室温剪切强度不高、接头韧性较差、接头断裂模式为脆性断裂，这是因为该方法中只采用了难熔高熵合金连接碳材料，如此获得的接头界面组织为单一高熵碳化物，而接头界面组织不能有效阻碍裂纹在高熵碳化物反应层中的扩展，因此研究团队认为有必要进行进一步地优化。目前在钎焊连接工艺中，常见的用于缓解接头残余应力、提高接头韧性的方法包括采用应力缓冲夹层或在传统中间层材料中加入增强体，但这些方法存在工艺复杂且接头界面组织不易调控的问题，没有借鉴的必要。
为此，本发明研究团队以提升接头的强韧性为目标，对接头界面组织的构成进行优化，期望通过改变接头界面组织，来达到目标。本发明研究团队拟向具有硬脆特性的碳化物组织中添加具有良好韧性的金属粘结相，从而在接头中原位生成均匀两相混合组织，提高材料的断裂韧性，实现材料的强韧化，使材料的断裂模式由脆性断裂转变为韧性断裂模式。
基于上述发明构思，为实现上述目的，本发明研究团队通过在碳材料连接接头中添加粘结剂，使得接头接头界面组织呈现为高熵碳化物陶瓷硬质相+金属粘结相的两相混合组织，以期降低碳材料连接接头脆性，实现接头的强韧化。
本发明所提供的技术解决方案具体是：
一种钎料，其特殊之处在于：由高熵合金和粘结剂组成；
所述高熵合金为ZrHfNbTa箔片/粉末或TiZrHfTa箔片/粉末，其中，每一组分的摩尔百分比范围为15％～35％，以ZrHfNbTa为例，其中Zr、Hf、Nb、Ta各组分的摩尔百分比范围为15％～35％；所述高熵合金为箔片时，厚度为200～400μm；所述高熵合金为粉末时，目数为200～300目；
所述粘结剂为厚度为50～200μm的Co、Ni或者Fe箔。
本发明提供了采用上述钎料原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法，其特殊之处在于，包括以下步骤：
S1.制备高熵合金箔片或高熵合金粉末；
S2.将S1制得的高熵合金箔片或高熵合金粉末与粘结剂组合成焊接层，放置在两个预处理后的待焊碳材料块体的待焊面之间，组成“三明治”结构的焊接装配体；
所述待焊碳材料块体的待焊面上加工有微结构，其中，加工微结构的目的一方面是为了使得熔化了的粘接剂在压力的作用下不会被完全挤压出去，另一方面，微结构还会在接头界面处产生机械互锁作用，有助于提升接头强度。
S3.将S2制得的焊接装配体置于真空环境或惰性气氛环境中施加压力(确保待焊面之间充分接触)，并进行加热处理，实现碳材料的连接。
进一步地，S2中，所述焊接层的具体结构包括以下三种：
第一种，所述焊接层包括依次叠放的两层，分别是粘结剂层和高熵合金层；
第二种，所述焊接层包括依次叠放的三层，依次是第一粘结剂层、高熵合金层和第二粘结剂层；
第三种，所述焊接层包括依次叠放的三层，依次是第一高熵合金层、粘结剂层和第二高熵合金层；
在第一种方式和第三种方式中粘接剂层的厚度较第二种方式中粘接剂层的厚度大，但是原位生成的效果上，采用第二种方式组成的焊接层，效果更好，接头室温剪切强度相较于文献1增长近一倍。
进一步地，S1中，制备高熵合金箔片的步骤如下：
A1.按照高熵合金中各个组分配比称量所需纯金属；
A2.将称得的各个纯金属按照熔点由小到大的顺序依次放置在电弧熔炼炉的铜模内内，在真空或惰性气氛下熔炼多次，制得高熵合金铸锭；按照熔点由小到大得到顺序放置主要是为了让不易挥发的金属元素覆盖住易挥发的金属元素，以减少各元素在熔炼中的挥发，提高熔炼合金各元素配比的精准度；
A3.待高熵合金铸锭冷却至室温后取出，采用线切割设备切割为厚度为500～700μm的箔片；
A4.对箔片依次进行打磨、抛光以及超声清洗后，得到厚度为200～400μm的高熵合金箔片；
制备高熵合金粉末的步骤如下：
B1.按照高熵合金中各个组分配比称量所需纯金属粉末；
B2.将称量好的粉末放入球磨罐中；
B3.把球磨罐放在行星式球磨机中球磨10～12h，球磨均匀，得到目数为200～300目的高熵合金箔粉末；
B4.将高熵合金粉末从球磨罐中取出备用；
其中，B1、B2及B4均在手套箱中操作，防止难熔高熵合金粉末被氧化。
进一步地，S2中，所述预处理指的是对待焊碳材料块体的待焊面依次进行打磨、抛光以及超声清洗，然后采用激光打标机在其待焊面上加工微结构，最后再对其进行超声清洗；
进一步地，S3中，将焊接装配体置于真空钎焊炉或放电等离子烧结炉中，气氛环境压力小于1×10-3Pa，对焊接装配体施加10～20MPa的压力。
进一步地，S3中，对待焊样品进行加热处理，具体有以下两种方式，分别为：
第一种，在真空钎焊炉中：
先以10～20℃/min的升温速率将待焊样品加热至1000～1200℃，保温5～10min使得炉内温度均匀，再以5～10℃/min的速率将待焊样品加热至1400℃～1500℃，在目标温度下保温90～240min，使得高熵合金与粘接剂充分扩散，随后以5～20℃/min的速率冷却至400～500℃，最后随炉冷却至室温，完成连接；
第二种，在放电等离子烧结炉中：
先以20～80℃/min的升温速率将待焊样品加热至1400～1600℃，保温5～10min使得炉内温度均匀，再以20～40℃/min的速率将待焊样品加热至1600℃～2000℃，在目标温度下保温10～60min，随后以50～120℃/min的速率冷却至室温，完成连接。综合考虑其加工效率与升温、冷却速率对接头残余应力的影响，首选的升温速率为75℃/min，冷却速率为50℃/min。
进一步地，所述碳材料为单相碳或碳基复合材料。
此外，本发明还提供了采用上述方法制得的碳材料接头，其接头界面组织为高熵金属陶瓷组织，由高熵碳化物陶瓷硬质相和金属粘结相组成，接头冶金结合良好。尤其是采用放电等离子烧结炉连接C/C复合材料获得的接头，室温剪切强度最高为38.95Mpa。
本发明的原理：
本发明采用难熔高熵合金和粘结剂一起作为中间的焊接层连接碳材料，原位生成具有高熵碳化物陶瓷硬质相和金属粘结相的两相混合组织——高熵金属陶瓷接头界面组织，即本发明通过向碳材料接头焊缝中生成的单一高熵碳化物反应层中引入具有良好韧性的金属粘结相，在接头中原位生成了同时具有陶瓷材料极好耐磨性、化学稳定性和热稳定性以及金属材料良好韧性的高熵金属陶瓷组织。并且在加热过程中，在“溶解-析出”机制作用下，形成了致密且均匀的两相混合组织，这有利于避免孔隙和裂纹等缺陷的产生。假如在后续使用过程中有裂纹产生，金属粘结相也能够屏蔽裂纹尖端前的应力场，并在裂纹尖端后产生裂纹桥接韧带，充分阻碍裂纹的进一步扩展，进而提高材料整体的韧性，材料的断裂模式也会由脆性断裂转变为韧性断裂模式，因此可以有效降低碳材料接头脆性，实现接头的强韧化。
本发明的优点：
1.本发明针对采用现有连接方法得到的碳材料接头室温剪切强度不高且接头韧性较差，提出了一种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法。该方法以基于ZrHfNbTa和TiZrHfTa高熵合金中间层碳材料连接接头中生成的(Zr-Hf-Nb-Ta)C和(Ti-Zr-Hf-Ta)C为研究对象，通过添加Co、Ni或Fe箔作为粘结剂，使得其接头界面组织呈现为高熵碳化物陶瓷硬质相+金属粘结相的两相混合组织，在裂纹偏转和裂纹桥接机制的作用下，可以有效降低碳材料接头脆性，实现了接头的强韧化，且通过该方法连接的接头还适用于高温工作条件，接头界面组织形式简单易调控，是一种工艺简便的碳材料连接方法。
2.本发明设计了两种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法(真空钎焊炉加热、放电等离子烧结炉加热)，工艺简单，具体选用哪种制备方法可以根据接头具体的服役环境与性能要求来决定。采用放电等离子烧结炉加热的方式，先以20～80℃/min的升温速率将待焊样品加热至1200～1400℃，保温5～10min使得炉内温度均匀，再以20～40℃/min的速率将样品加热至1600℃～2000℃，在目标温度下保温10～60min，随后以50～120℃/min的速率冷却至室温，连接效率极高。采用真空钎焊炉加热的方式，升温速率和降温速率均不超过20℃/min，由于采用真空钎焊炉连接样品时不受模具的限制，因而其可以实现大尺寸样品的连接。采用两种连接工艺均可以获得无缺陷、组织呈现为高熵金属陶瓷且力学性能优异的碳材料连接接头。
3.本发明采用了Co、Ni、Fe箔作为粘结剂，将其与粉末状或者箔片状的ZrHfNbTa或TiZrHfTa一起用于连接碳材料，在接头中原位生成高熵碳化物陶瓷硬质相+金属粘结相的两相混合组织，均可以提升碳材料连接接头的力学性能。添加粘结剂，还可以有效降低连接温度，减少碳材料的高温热损伤。本发明提供的粘结剂种类多(Co、Ni、Fe)，工艺窗口宽，可根据接头具体的服役环境与性能要求来选择粘结剂种类和难熔高熵合金成分及其物理状态。
4.本发明方法所获得接头具有优异的室温强度、高温强度、耐摩擦磨损性能以及高温抗氧化性能。采用放电等离子烧结炉连接C/C复合材料获得的接头室温剪切强度最高为38.95Mpa，较文献1中的接头强度提升了99.74％，接头断口呈现韧性断裂特征。由此可见，采用本发明可以实现接头的强韧化。同时，该方法连接工艺窗口较宽，可操作性强，具有优异的实施前景，适用于高温碳材料复杂构件的实际生产。
附图说明
图1为实施例1中制备的ZrHfNbTa高熵合金在扫描电镜下的组织图与EDS分析结果；
图2为实施例1中制备的ZrHfNbTa高熵合金XRD分析图谱；
图3为在碳材料表面激光加工微结构示意图；
图4为实施例1制得的C/C复合材料SPS连接接头界面在扫描电镜下的背散射电子图；
图5为实施例1制得的C/C复合材料SPS连接接头的高熵金属陶瓷组织EDS分析结果；
图6为实施例1制得的C/C复合材料SPS连接接头的XRD分析图谱；
图7为实施例2制得的C/C复合材料钎焊接头界面在扫描电镜下的背散射电子图；
图8为实施例3中制备的ZrHfNbTa混合粉末在扫描电镜下的组织图；
图9为实施例3采用ZrHfNbTa混合粉末加粘接剂共同作为中间层制得的C/C复合材料钎焊接头界面在扫描电镜下的背散射电子图。
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例对本发明的内容作进一步的详细描述：
本发明为一种原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法，具体包括下述步骤：
1)制备高熵合金箔片或高熵合金粉末
制备高熵合金箔片：将纯金属材料按配比进行称重；将称重后的几种纯金属材料混合后在真空或惰性气氛下采用电弧熔炼的方式熔炼多次，制成高熵合金铸锭；待铸锭冷却至室温后取出，采用线切割设备加工出厚度为500～700μm的箔片；对箔片依次进行打磨、抛光以及超声清洗后，得到厚度为200～400μm的高熵合金箔片。
制备高熵合金粉末：在手套箱中按配比称量所需的金属粉末，然后将其和研磨球一起放入球磨罐中，并用胶带将球磨罐密封；将球磨罐放入行星式球磨机里面进行球磨10～12h，其中球磨10min，停5min，防止样品过热；在手套箱中将粉末从球磨罐中取出，得到目数为200～300目的高熵合金粉末。
2)将两个厚度约5mm的碳材料块体的待焊面打磨、抛光并超声清洗；然后采用激光打标机在其待焊面上加工微结构，最后再对其进行超声清洗。
3)将制备好的高熵合金箔片或者高熵合金粉末和粘结剂箔片组合成焊接层，放置在两个碳材料块体的待焊面之间，组成“三明治”结构的焊接装配体；
4)将焊接装配体放入真空钎焊炉或者放电等离子烧结炉中，并对焊接装配体施加10～20MPa的压强，以保证待焊样品之间良好的接触性；炉内可以是真空(压力小于1×10- 3Pa)或者氩气保护气氛。
5)对待焊样品进行加热处理，具体有以下两种方式，分别为：
第一种(真空钎焊炉)：
先以10～20℃/min的升温速率将待焊样品加热至1000～1200℃，保温5～10min使得炉内温度均匀，再以5～10℃/min的速率将样品加热至1400℃～1500℃，在目标温度下保温90～240min，随后以5～20℃/min的速率冷却至400～500℃，最后随炉冷却至室温，完成连接。
第二种(放电等离子烧结炉)：
先以20～80℃/min的升温速率将待焊样品加热至1400～1600℃，保温5～10min使得炉内温度均匀，再以20～40℃/min的速率将样品加热至1600℃～2000℃，在目标温度下保温10～60min，随后以50～120℃/min的速率冷却至室温，完成连接。综合考虑其加工效率与升温、冷却速率对接头残余应力的影响，首选的升温速率为75℃/min，冷却速率为50℃/min。
所述高熵合金为ZrHfNbTa或TiZrHfTa，每一组分的摩尔百分比范围为15％～35％；所述粘结剂为厚度为50～200μm的Co箔、Ni箔或Fe箔；上述的碳材料可以是单相碳，如石墨，或者是碳基复合材料。
具体实施例如下：
实施例1
本实施例以C/C复合材料、ZrHfNbTa高熵合金箔以及Ni箔为例，进一步说明原位生成高熵金属陶瓷组织的碳材料连接方法，包括以下步骤：
1)将Zr、Hf、Nb、Ta纯金属用砂纸打磨去除表面杂质，随后按等摩尔比的比例分别对四种纯金属称重，获得总质量约40g的金属混合物。将四种混合后的纯金属置于氩气保护下的水冷铜坩埚中，通过电弧加热的方式将金属混合物充分加热至融化，随后冷却，将凝固后的金属铸锭翻面，再次加热至融化，此过程重复4～5次，以保证所制备的高熵合金的成分均匀性。将冷却后的合金铸锭采用线切割设备加工出长和宽均为18mm以及厚度为500～700μm的箔片；对该箔片进行打磨、抛光，随后放入丙酮中超声清洗20min，取出晾干，最终得到厚度为200～400μm的高熵合金箔片。
图1是按照上述方法制备的ZrHfNbTa高熵合金的扫描电镜组织图与EDS图，图2为其XRD分析图谱。如图所示，所制备的ZrHfNbTa高熵合金元素分布均匀，未发现微观偏析，元素比接近等原子比，XRD图谱显示其组织为单一BCC相，其晶胞参数a为
2)采用金刚石线切割机将C/C复合材料加工为两个长和宽均为17mm，厚度5mm的块体，依次用1500#、2000#、3000#和6000#的SiC砂纸将两块C/C复合材料母材的待焊面打磨平整，放入丙酮中超声清洗10min后取出晾干；然后采用激光打标机在其待焊面上加工如图3所示的微结构，图3中浅蓝色区域为激光加工区域，最后再对其进行超声清洗，以去除表面微结构沟槽中残留的碳粉。
3)对厚度为100μm的Ni箔采用6000#的砂纸进行打磨，然后用剪刀将其裁剪为长和宽均为18μm的箔片。
4)将一片ZrHfNbTa高熵合金箔及2片Ni箔按照“Ni箔+ZrHfNbTa高熵合金箔+Ni箔”的顺序组合成焊接层，放置在两个C/C复合材料的待焊面之间，形成一个“三明治”结构的焊接装配体，将该装配体放入放电等离子烧结(SPS)炉中；SPS炉内压头采用直径20mm的石墨压头，与待焊样品组合成良好的导电导热体。
5)在上下压头之间施加5.18kN的压力(16MPa)，以保证待焊样品之间良好的接触性与导电性；SPS炉内保持高真空(压力小于1×10-3Pa)。
6)首先以75℃/min的升温速率将样品加热至1600℃，保温5min使得炉内温度均匀，随后以25℃/min的速率将样品加热至1800℃。在1800℃下保温30min，最后以50℃/min的速率冷却至室温后取出样品，取出样品。
为了验证连接效果，将得到的碳材料接头构件试样沿径向切开，制备成金相试样，图4为本实施例1制得的C/C复合材料接头界面在扫描电镜下的背散射电子图，图5为该接头高熵金属陶瓷组织EDS分析结果，表1为点扫结果，图6为接头界面组织XRD分析图谱。从图中可以看出，C/C复合材料SPS连接接头连续，致密、无气孔、裂纹等缺陷出现，冶金结合良好；接头界面组织由高熵碳化物陶瓷硬质相与金属粘结相组成，分别为(ZrHfNbTa)C与Ni，可以有效降低碳材料接头脆性，实现接头的强韧化。该接头在室温下的剪切强度为38.95Mpa，显著高于C/C复合材料层间强度。
表1
实施例2
本实施例与实施例1的区别在于：
步骤1)中制备的高熵合金箔片为等摩尔比的TiZrHfTa；
步骤3)中选取的粘结剂为厚度为100μm的Fe箔；
步骤4)中，加热处理选取的炉子为真空钎焊炉；
步骤6)中，采用加热方式为：首先以10℃/min的升温速率将样品加热至1200℃，保温5min，然后以5℃/min的升温速率加热至1500℃，并在1500℃下保温180min，使得高熵合金与粘接剂充分扩散，随后以10℃/min的速率冷却至500℃，最后随炉冷却至室温后取出样品。
为了验证连接效果，将得到的碳材料接头构件试样沿径向切开，制备成金相试样，图7为本实施例2制得的C/C复合材料接头界面组织在扫描电镜下的背散射电子图。从图中可以看出，C/C复合材料接头结合良好，无裂纹、孔隙等缺陷，接头界面组织由高熵碳化物陶瓷硬质相与金属粘结相组成，分别为(TiZrHfTa)C与Fe。该接头在室温下的剪切强度为22.78Mpa。
实施例3
本实施例与实施例2的区别在于：
步骤1)中，制备等摩尔比的ZrHfNbTa粉末，具体制备过程如下：在手套箱中按配比称量所需的金属粉末，然后将其和研磨球一起放入球磨罐中，并用胶带将球磨罐密封，将球磨罐放入行星式球磨机里面进行球磨12h，其中球磨10min，停5min，防止样品过热，在手套箱中将粉末从球磨罐中取出；
步骤3)中，选取的粘结剂为厚度为100μm的Ni箔；
步骤6)中，采用加热方式为：首先以10℃/min的升温速率将样品加热至1200℃，保温5min，然后以5℃/min的升温速率加热至1460℃，随后在1460℃下保温180min，使得高熵合金与粘接剂充分扩散，然后以10℃/min的速率冷却至500℃，最后随炉冷却至室温后取出样品。
图8为球磨后的ZrHfNbTa混合粉末的显微组织，为了验证连接效果，将得到的碳材料接头构件试样沿径向切开，制备成金相试样，图9为本实施例3制得的C/C复合材料接头界面组织在扫描电镜下的背散射电子图。从图中可以看出，C/C复合材料接头结合良好，无裂纹、孔隙等缺陷，接头界面组织由高熵碳化物陶瓷硬质相与金属粘结相组成，分别为(ZrHNbfTa)C与Ni。
实施例4
本实施例与实施例1的区别在于：
步骤2)中，采用的母材为长和宽均为17mm，厚度为5mm的石墨；
步骤6)中，在SPS加热炉中加热至2000℃并保温30min。
可以获得界面结合良好，无裂纹、孔隙等缺陷的石墨连接接头。
实施例5
本实施例与实施例1的区别在于：
步骤3)中，选取厚度为200μm的Co箔作为粘接剂；
步骤4)中，将一片ZrHfNbTa高熵合金箔及1片Co箔组合成焊接层，放置在两个C/C复合材料的待焊面之间，形成一个“三明治”结构的焊接装配体。考虑到只采用一片粘结剂，因此选取了200μm的Co箔。
可以获得界面结合良好，无裂纹、孔隙等缺陷的C/C复合材料连接接头。
综上可以看出，本发明方法得到的连接接头，引入金属粘结相，与陶瓷硬质相进行两相混合，在裂纹偏转和裂纹桥接机制的作用下，可以有效降低碳材料接头脆性，实现了接头的强韧化，采用该方法得到的连接接头室温下的剪切强度较文献1中连接接头室温下的剪切强度有大幅提升，具有显著的效果。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明公开的技术范围内，可轻易想到各种等效的修改或替换，这些修改或替换都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种钎料，其特征在于：由高熵合金和粘结剂组成；
所述高熵合金为ZrHfNbTa箔片/粉末或TiZrHfTa箔片/粉末，其中，每一组分的摩尔百分比范围为15％～35％；所述高熵合金为箔片时，厚度为200～400μm；所述高熵合金为粉末时，目数为200～300目；
所述粘结剂采用厚度为50～200μm的Co、Ni或者Fe箔。
2.一种采用权利要求1所述钎料原位生成高熵金属陶瓷接头界面组织的碳材料连接方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1.制备高熵合金箔片或高熵合金粉末；
S2.将S1制得的高熵合金箔片或高熵合金粉末与粘结剂组合成焊接层，放置在两个预处理后的待焊碳材料块体的待焊面之间，组成“三明治”结构的焊接装配体；
所述待焊碳材料块体的待焊面上加工有微结构；
S3.将S2制得的焊接装配体置于真空环境或惰性气氛环境中，施加压力并进行加热处理，实现碳材料的连接。
3.根据权利要求2所述碳材料连接方法，其特征在于：
S2中，所述焊接层的具体结构包括以下三种：
第一种，所述焊接层包括依次叠放的两层，分别是粘结剂层和高熵合金层；
第二种，所述焊接层包括依次叠放的三层，依次是第一粘结剂层、高熵合金层和第二粘结剂层；
第三种，所述焊接层包括依次叠放的三层，依次是第一高熵合金层、粘结剂层和第二高熵合金层。
4.根据权利要求2或3所述碳材料连接方法，其特征在于：
S1中，制备高熵合金箔片的步骤如下：
A1.按照高熵合金中各个组分配比称量所需纯金属；
A2.将称得的各个纯金属按照熔点由小到大的顺序依次放置在电弧熔炼炉的铜模内，在真空或惰性气氛下熔炼多次，制得高熵合金铸锭；
A3.待高熵合金铸锭冷却至室温后取出，采用线切割设备切割为厚度为500～700μm的箔片；
A4.对箔片依次进行打磨、抛光以及超声清洗后，得到目标厚度的高熵合金箔片；
制备高熵合金粉末的步骤如下：
B1.按照高熵合金中各个组分配比称量所需纯金属粉末；
B2.将称量好的粉末放入球磨罐中；
B3.把球磨罐放在行星式球磨机中球磨10～12h，球磨均匀，得到目标尺寸的高熵合金粉末；
B4.将高熵合金粉末从球磨罐中取出备用；
其中，B1、B2及B4均在手套箱中操作。
5.根据权利要求4所述碳材料连接方法，其特征在于：
S2中，所述预处理指的是对待焊碳材料块体的待焊面依次进行打磨、抛光以及超声清洗，然后采用激光打标机在其待焊面上加工凹槽阵列，最后再对其进行超声清洗。
6.根据权利要求5所述碳材料连接方法，其特征在于：
S3中，将焊接装配体置于真空钎焊炉或放电等离子烧结炉中，气氛环境压力小于1×10-3Pa，对焊接装配体施加10～20MPa的压力。
7.根据权利要求6所述碳材料连接方法，其特征在于：
S3中，加热处理具体有以下两种方式，分别为：
第一种，在真空钎焊炉中：
先以10～20℃/min的升温速率将待焊样品加热至1000～1200℃，保温5～10min，再以5～10℃/min的速率将待焊样品加热至1400℃～1500℃，在目标温度下保温90～240min，随后以5～20℃/min的速率冷却至400～500℃，最后随炉冷却至室温，完成连接；
第二种，在放电等离子烧结炉中：
先以20～80℃/min的升温速率将待焊样品加热至1400～1600℃，保温5～10min，再以20～40℃/min的速率将待焊样品加热至1600℃～2000℃，在目标温度下保温10～60min，随后以50～120℃/min的速率冷却至室温，完成连接。
8.根据权利要求7所述碳材料连接方法，其特征在于：
所述碳材料为单相碳或碳基复合材料。
9.一种碳材料连接接头，其特征在于：
采用权利要求1-8任一所述方法制得，其接头界面组织为高熵金属陶瓷组织，由高熵碳化物陶瓷硬质相和金属粘结相组成。
10.根据权利要求9所述碳材料接头，其特征在于：
采用放电等离子烧结炉连接C/C复合材料获得的接头，室温剪切强度最高为38.95Mpa。
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