CN118084010A - Scm-53分子筛及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种SCM‑53分子筛及其制备方法和应用。本发明提供的SCM‑53分子筛的X‑射线衍射谱图包括2θ为4.363°±0.30°，8.940°±0.30°，12.08°±0.30°以及26.09°±0.30°的衍射峰中的一个或多个。本发明所涉及的SCM‑53分子筛具有新的骨架结构和/或化学组成，具有非常重要的应用价值。
Description
技术领域
本发明涉及分子筛领域，具体涉及一种SCM-53分子筛及其制备方法和应用。
背景技术
沸石分子筛是一类具有由初级结构单元TO4([SiO4]、[AlO4]或[PO4]等)四面体通过共享顶点形成的三维四链接骨架结构的无机晶体微孔材料。TO4四面体通过氧桥连接成多样的次级结构，次级结构按照不同的链接方式形成链状结构和结构构筑单元，最后构筑成不同的沸石分子筛拓扑结构。
沸石分子筛材料的特定结构具有特定的粉末X-射线衍射(XRD)谱图。粉末XRD谱图中峰的位置、相对强度和宽度与物质的化学组成、晶粒大小和形状有关。具有相同拓扑结构的不同沸石分子筛的晶胞参数可能会有差异，粉末XRD图可能会略有不同。
同时，具有相同拓扑结构的沸石分子筛，一般具有相同的粉末XRD谱图特征，但因化学组成的不同，可归属和命名为不同的沸石分子筛材料。典型的例子如，具有相同MFI拓扑结构的沸石分子筛材料ZSM-5和TS-1，两种材料具有相同的粉末XRD谱学特性，但骨架结构化学组成不同，它们是两种不同的沸石分子筛材料。ZSM-5沸石分子筛材料的骨架结构组成元素为Si、Al、O，主要应用于酸催化领域，而TS-1沸石分子筛材料的骨架结构组成元素为Si、Ti、O，主要应用于催化氧化过程。
沸石分子筛具有良好的水热稳定性、可调的孔道直径和孔道形状、以及可变的孔道化学组成，这些特性使得沸石分子筛材料在吸附、分离、催化、微电子、和医疗诊断等领域有着广泛的应用。因此，合成具有特殊骨架结构的分子筛一直是分子筛领域最重要的研究方向之一。
发明内容
本发明提供了一种全新的硅铝酸盐分子筛SCM-53，其是一种无锗的、高硅的分子筛材料，具有非常重要的应用价值。
在第一方面，本发明提供SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括2θ为4.363°±0.30°，8.940°±0.30°，12.08°±0.30°以及26.09°±0.30°的衍射峰中的一个或多个。
在一些实施方式中，SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括2θ为4.363°±0.03°、4.363°±0.05°、4.363°±0.07°、4.363°±0.1°、4.363°±0.13°、4.363°±0.15°、4.363°±0.17°、4.363°±0.2°、4.363°±0.23°、4.363°±0.25°或4.363°±0.27°的衍射峰。
在一些实施方式中，SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括2θ为8.940°±0.03°、8.940°±0.05°、8.940°±0.07°、8.940°±0.1°、8.940°±0.13°、8.940°±0.15°、8.940°±0.17°、8.940°±0.2°、8.940°±0.23°、8.940°±0.25°或8.940°±0.27°的衍射峰。
在一些实施方式中，SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括2θ为12.08°±0.03°、12.08°±0.05°、12.08°±0.07°、12.08°±0.1°、12.08°±0.13°、12.08°±0.15°、12.08°±0.17°、12.08°±0.2°、12.08°±0.23°、12.08°±0.25°或12.08°±0.27°的衍射峰。
在一些实施方式中，SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括2θ为26.09°±0.03°、26.09°±0.05°、26.09°±0.07°、26.09°±0.1°、26.09°±0.13°、26.09°±0.15°、26.09°±0.17°、26.09°±0.2°、26.09°±0.23°、26.09°±0.25°或26.09°±0.27°的衍射峰。
在一些实施方式中，4.363°±0.30°和/或26.09°±0.30°处的衍射峰强度大于8.940°±0.30°和/或12.08°±0.30°处的衍射峰强度。
在一些实施方式中，4.363°±0.30°处的衍射峰强度大于26.09°±0.30°处的衍射峰强度。
在一些实施方式中，4.363°±0.30°处的衍射峰强度小于26.09°±0.30°处的衍射峰强度。
在一些实施方式中，SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图中，2θ为4.363°±0.30°的衍射峰为最强峰。
在一些实施方式中，SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图中，2θ为26.09°±0.30°的衍射峰为最强峰。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图还包括2θ为14.48°±0.30°，18.42°±0.50°和23.05°±0.30°的衍射峰中的一个或多个。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图还包括2θ为14.48°±0.03°、14.48°±0.05°、14.48°±0.07°、14.48°±0.1°、14.48°±0.13°、14.48°±0.15°、14.48°±0.17°、14.48°±0.2°、14.48°±0.23°、14.48°±0.25°或14.48°±0.27°的衍射峰。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图还包括2θ为18.42°±0.03°、18.42°±0.05°、18.42°±0.07°、18.42°±0.1°、18.42°±0.13°、18.42°±0.15°、18.42°±0.17°、18.42°±0.2°、18.42°±0.23°、18.42°±0.25°、18.42°±0.27°、18.42°±0.3°、18.42°±0.33°、18.42°±0.35°、18.42°±0.37°、18.42°±0.4°、18.42°±0.43°、18.42°±0.45°或18.42°±0.47°的衍射峰。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图还包括2θ为23.05°±0.03°、23.05°±0.05°、23.05°±0.07°、23.05°±0.1°、23.05°±0.13°、23.05°±0.15°、23.05°±0.17°、23.05°±0.2°、23.05°±0.23°、23.05°±0.25°或23.05°±0.27°的衍射峰。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表A所示的衍射峰：
表A
| 2θ | 相对强度(I/I0×100) |
| 4.363°±0.30° | s-vs |
| 8.940°±0.30° | m-s |
| 12.08°±0.30° | m-s |
| 26.09°±0.30° | vs |
。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表A-1所示的衍射峰：
表A-1
| 2θ | 相对强度(I/I0×100) |
| 4.363°±0.30° | vs |
| 8.940°±0.30° | m-s |
| 12.08°±0.30° | m-s |
| 26.09°±0.30° | s-vs |
。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表A-2所示的衍射峰：
表A-2
| 2θ | 相对强度(I/I0×100) |
| 4.363°±0.30° | 95-100 |
| 8.940°±0.30° | 35-55 |
| 12.08°±0.30° | 35-50 |
| 26.09°±0.30° | 90-100 |
。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表B所示的衍射峰：
表B
| 2θ | 相对强度(I/I0×100) |
| 4.363°±0.30° | s-vs |
| 8.940°±0.30° | m-s |
| 12.08°±0.30° | m-s |
| 14.48°±0.30° | m-s |
| 18.42°±0.50° | w-m |
| 23.05°±0.30° | w-m |
| 26.09°±0.30° | vs |
。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表B-1所示的衍射峰：
表B-1
| 2θ | 相对强度(I/I0×100) |
| 4.363°±0.30° | vs |
| 8.940°±0.30° | m-s |
| 12.08°±0.30° | m-s |
| 14.48°±0.30° | m-s |
| 18.42°±0.50° | w-m |
| 23.05°±0.30° | w-m |
| 26.09°±0.30° | s-vs |
。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表B-2所示的衍射峰：
表B-2
| 2θ | 相对强度(I/I0×100) |
| 4.363°±0.30° | 95-100 |
| 8.940°±0.30° | 35-55 |
| 12.08°±0.30° | 35-50 |
| 14.48°±0.30° | 30-45 |
| 18.42°±0.50° | 20-35 |
| 23.05°±0.30° | 20-35 |
| 26.09°±0.30° | 90-100 |
。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表C所示的衍射峰：
表C
其中，b：随2θ变化。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表C-1所示的衍射峰：
表C-1
其中，b：随2θ变化。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表C-2所示的衍射峰：
表C-2
其中，b：随2θ变化。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表D所示的衍射峰：
表D
其中，b：随2θ变化。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表D-1所示的衍射峰：
表D-1
其中，b：随2θ变化。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表D-2所示的衍射峰：
表D-2
其中，b：随2θ变化。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的骨架拓扑包含[42·54·104]、[52·6·102]、[4·54·65·74]、[6·72]的自然拼接结构。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的骨架拓扑最小重复单元由1个[42·54·104]、2个[52·6·102]、2个[4·54·65·74]和4个[6·72]自然拼接结构组成。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛包括10×10元环孔道结构。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛中存在4元环、5元环、6元环、7元环和10元环中的一个或多个。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛属于单斜晶系。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括优选更优选
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括优选更优选
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括优选更优选
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括α＝90°，γ＝90°。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的晶胞参数为β＝100°-125°，优选β＝105°-115°。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛包括硅、铝和氧。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛中，二氧化硅与三氧化二铝的摩尔比(即硅铝比)为10-400，例如为15、20、25、30、35、40、45、50、55、60、65、70、75、80、85、90、95、100、105、110、115、120、125、130、135、140、145、150、155、160、165、170、175、180、185、190、195、200、205、210、215、220、225、230、235、240、245、250、255、260、265、270、275、280、285、290、300、310、320、330、340、350、360、370、380、390或它们之间的任意值。在一些实施方式中，二氧化硅与三氧化二铝的摩尔比为15-350。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛具有如下摩尔比的化学组成mSiO2·Al2O3，其中10≤m≤400，例如为15、20、25、30、35、40、45、50、55、60、65、70、75、80、85、90、95、100、105、110、115、120、125、130、135、140、145、150、155、160、165、170、175、180、185、190、195、200、205、210、215、220、225、230、235、240、245、250、255、260、265、270、275、280、285、290、300、310、320、330、340、350、360、370、380、390或它们之间的任意值。
在一些实施方式中，15≤m≤350。在一些实施方式中，20≤m≤300。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的晶体具有纳米片状形貌。在一些实施方式中，所述晶体的平均厚度小于或等于19nm。
在一些实施方式中，所述晶体的平均厚度为3nm-18nm，例如为4nm、5nm、6nm、7nm、8nm、9nm、10nm、11nm、12nm、13nm、14nm、15nm、16nm、17nm或它们之间的任意值。在一些实施方式中，所述晶体的平均厚度为5nm-16nm。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛中，厚度小于或等于16nm的晶体占总晶体数量的至少70％，例如至少75％，至少77％、至少80％、至少82％、至少84％、至少86％、至少90％、至少93％或至少95％。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的比表面积为100m2/g-500m2/g，例如为150m2/g、200m2/g、210m2/g、220m2/g、230m2/g、240m2/g、250m2/g、260m2/g、270m2/g、280m2/g、290m2/g、300m2/g、310m2/g、320m2/g、330m2/g、340m2/g、350m2/g、360m2/g、370m2/g、380m2/g、390m2/g、400m2/g、430m2/g、450m2/g、470m2/g或它们之间的任意值。在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的比表面积为200m2/g-400m2/g。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的孔容为0.015cm3/g-1.0cm3/g，例如为0.07cm3/g、0.1cm3/g、0.13cm3/g、0.15cm3/g、0.17cm3/g、0.2cm3/g、0.23cm3/g、0.25cm3/g、0.27cm3/g、0.3cm3/g、0.33cm3/g、0.35cm3/g、0.37cm3/g、0.4cm3/g、0.43cm3/g、0.45cm3/g、0.47cm3/g、0.5cm3/g、0.55cm3/g、0.6cm3/g、0.65cm3/g、0.7cm3/g、0.75cm3/g、0.8cm3/g、0.85cm3/g、0.9cm3/g、0.95cm3/g或它们之间的任意值。在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛的孔容为0.05cm3/g-0.75cm3/g。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛还包括非硅和非铝的元素，优选地所述非硅和非铝的元素选自钠、钾、锗、钛、硼、锆、锡和铁中的一种或多种。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛还包括钠、钾、锗、钛、硼、锆、锡和铁中的一种或多种元素。
第二方面，本发明提供一种SCM-53分子筛的制备方法，其包括以下步骤：
S1：对含有硅源、铝源、有机结构导向剂和溶剂的混合物进行晶化处理，得到晶化产物；
S2：在酸性条件下，将晶化产物与硅烷化试剂混合后进行水热处理，得到水热处理产物；
S3：对所述水热处理产物进行干燥、焙烧；
优选地，所述有机结构导向剂包括式I所示的化合物，
式I中，R1和R2相同或不同，各自独立地选自C1-8烷基，X-选自OH-、卤素阴离子、硝酸根或一价有机酸根；R3、R4、R5和R6相同或不同，各自独立地选自氢、卤素、C1-4烷基。
在一些实施方式中，式I中，R1和R2相同或不同，各自独立地选自C1-4烷基，例如甲基、乙基或丙基。
在一些实施方式中，X-选自OH-、溴离子、氯离子、碘离子、硝酸根或乙酸根。
在一些实施方式中，R3、R4、R5和R6相同或不同，各自独立地选自氢、氟、氯、溴、甲基、乙基或丙基。
在一些实施方式中，R3、R4、R5和R6中至少有一个为氢。在一些实施方式中，R3、R4、R5和R6中至少有两个为氢。在一些实施方式中，R3、R4、R5和R6均为氢。
在一些实施方式中，所述有机结构导向剂选自2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵、2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚溴化铵和2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氯化铵中的一种或多种。
在一些实施方式中，所述硅源以SiO2计、铝源以Al2O3计，所述硅源与所述铝源的摩尔比为1:(0.0025-0.1)，例如为1:0.003、1:0.004、1:0.005、1:0.006、1:0.007、1:0.008、1:0.009、1:0.0095、1:0.01、1:0.013、1:0.015、1:0.017、1:0.02、1:0.023、1:0.025、1:0.027、1:0.03、1:0.033、1:0.035、1:0.037、1:0.04、1:0.043、1:0.045、1:0.047、1:0.05、1:0.053、1:0.055、1:0.057、1:0.06、1:0.063、1:0.065、1:0.067、1:0.07、1:0.073、1:0.075、1:0.077、1:0.08、1:0.083、1:0.085、1:0.047、1:0.09、1:0.093、1:0.095、1:0.097或它们之间的任意值。
在一些实施方式中，所述硅源与所述铝源的摩尔比为1:(0.0025-0.08)。在一些实施方式中，所述硅源与所述铝源的摩尔比为1:(0.005-0.05)。
在一些实施方式中，所述硅源以SiO2计，所述硅源与所述有机结构导向剂的摩尔比为1:(0.10-0.50)，例如为1:0.13、1:0.15、1:0.17、1:0.20、1:0.23、1:0.25、1:0.27、1:0.30、1:0.33、1:0.35、1:0.37、1:0.40、1:0.43、1:0.45、1:0.47或它们之间的任意值。
在一些实施方式中，所述硅源与所述有机结构导向剂的摩尔比为1:(0.20-0.50)。在一些实施方式中，所述硅源与所述有机结构导向剂的摩尔比为1:(0.30-0.50)。
在一些实施方式中，所述硅源以SiO2计，所述硅源与所述溶剂的摩尔比为1:(8-100)，例如为1:10、1:15、1:20、1:25、1:30、1:35、1:40、1:45、1:50、1:55、1:60、1:65、1:70、1:75、1:80、1:85、1:90、1:95或它们之间的任意值。
在一些实施方式中，所述硅源与所述溶剂的摩尔比为1:(15-100)。在一些实施方式中，所述硅源与所述溶剂的摩尔比为1:(15-50)。
在一些实施方式中，所述酸性条件由酸溶液提供。在一些实施方式中，所述酸溶液的浓度为0.5mol/L-6mol/L，例如为1mol/L、1.5mol/L、2mol/L、2.5mol/L、3mol/L、3.5mol/L、4mol/L、4.5mol/L、5mol/L、5.5mol/L或它们之间的任意值。在一些实施方式中，所述酸溶液的浓度为1mol/L-5mol/L。在一些实施方式中，所述酸溶液的浓度为1.5mol/L-4.5mol/L。
在一些实施方式中，所述酸溶液与所述晶化产物的液固比为(10-100)mL:1g，例如为20mL:1g、30mL:1g、40mL:1g、50mL:1g、60mL:1g、70mL:1g、80mL:1g或90mL:1g。在一些实施方式中，所述酸溶液与所述晶化产物的液固比为(20-80)mL:1g。在一些实施方式中，所述酸溶液与所述晶化产物的液固比为(40-60)mL:1g。
在一些实施方式中，所述硅烷化试剂与所述晶化产物的质量比为(0.1-4):1，例如0.2:1、0.3:1、0.4:1、0.5:1、0.6:1、0.7:1、0.8:1、0.9:1、1.0:1、1.1:1、1.2:1、1.3:1、1.4:1、1.5:1、1.6:1、1.7:1、1.8:1、1.9:1、2.0:1、2.3:1、2.5:1、2.7:1、3.0:1、3.3:1、3.5:1或3.7:1。在一些实施方式中，所述硅烷化试剂与所述晶化产物的质量比为(0.2-2):1。
在一些实施方式中，所述酸溶液选自盐酸水溶液、醋酸水溶液、硝酸水溶液、盐酸乙醇溶液、醋酸乙醇溶液或硝酸乙醇溶液。
在一些实施方式中，所述硅烷化试剂包括式II所示的化合物
式II中，R7、R8、R9和R10相同或不同，各自独立地选自氢、卤素、C1-6烷基、C1-6烷氧基。
在一些实施方式中，R7、R8、R9和R10相同或不同，各自独立地选自氢、氟、氯、溴、甲基、乙基、丙基、甲氧基、乙氧基、丙氧基。
在一些实施方式中，所述硅烷化试剂选自单甲基氯硅烷、二甲基氯硅烷、单甲基甲氧基硅烷、二甲基甲氧基硅烷、单甲基乙氧基硅烷和二甲基乙氧基硅烷中的一种或多种。
本发明中，硅烷化试剂用于在酸性条件下对分子筛前驱体的孔壁进行定向结构修饰。
在一些实施方式中，所述硅源选自硅溶胶、硅胶、正硅酸乙酯和硅酸中的一种或多种。
在一些实施方式中，所述铝源选自氢氧化铝、异丙醇铝、硝酸铝和氧化铝中的一种或多种。
在一些实施方式中，所述溶剂选自水。
在一些实施方式中，所述混合物中不含碱金属或碱土金属。
根据本发明的一个实施方式，在所述分子筛的合成方法中，从更有利于获得本发明的SCM-53分子筛的角度出发，所述混合物不包含碱源。作为所述碱源，比如可以举出除硅源、铝源和有机结构导向剂以外的碱性物质，具体比如可以举出本领域为使体系为碱性的目的而常规使用的任何碱源，更具体比如可以举出以碱金属或碱土金属为阳离子的无机碱，特别是氢氧化钠和氢氧化钾等。在此，所谓“不包含碱源”，指的是不向所述混合物中故意或主动引入碱源。
在一些实施方式中，所述混合物的晶化处理过程为转动的动态晶化。在一些实施方式中，转动速度为10rpm-60rpm，例如为20rpm、30rpm或40rpm。
在一些实施方式中，所述混合物的晶化处理过程为搅拌的动态晶化。在一些实施方式中，搅拌速度为30rpm-400rpm，例如为50rpm、100rpm、150rpm、200rpm、250rpm、300rpm或350rpm。
在一些实施方式中，所述混合物的晶化条件为130℃-180℃例如135℃、140℃、145℃、150℃、155℃、160℃、165℃、170℃或175℃下晶化1-12天，例如2天、3天、4天、5天、6天、7天、8天、9天、10天或11天。在一些实施方式中，所述混合物的晶化条件为135℃-175℃下晶化2-11天。在一些实施方式中，所述混合物的晶化条件为140℃-170℃下晶化3-10天。
在一些实施方式中，所述水热处理的温度为80℃-190℃，例如为90℃、100℃、110℃、120℃、130℃、140℃、150℃、160℃、170℃或180℃。
在一些实施方式中，所述水热处理的时间为5h-48h，例如为8h、10h、12h、15h、20h、24h、28h、30h、32h、36h、40h、44h或46h。
在一些实施方式中，所述焙烧的温度为400℃-800℃，例如为450℃、500℃、550℃、600℃、650℃、700℃或750℃。在一些实施方式中，所述焙烧的温度为500℃-700℃。
在一些实施方式中，所述焙烧的时间为2h-10h，例如3h、4h、5h、6h、7h、8h或9h。在一些实施方式中，所述焙烧的时间为3h-9h。
在一些实施方式中，所述焙烧在含氧气的气氛下进行。
在一些实施方式中，所述水热处理产物的焙烧条件为在400℃-800℃含氧气的气氛下焙烧2～10小时，优选为500℃-700℃含氧气的气氛下焙烧3～9小时。
根据本发明，前述获得的各种SCM-53分子筛可以以任何的物理形式应用，比如粉末状、颗粒状或者模制品状(比如条状、三叶草状等)。可以按照本领域常规已知的任何方式获得这些物理形式，并没有特别的限定。
第三方面，本发明提供了一种分子筛组合物，其包含第一方面所述的SCM-53分子筛或第二方面所述的制备方法制备的SCM-53分子筛，以及可选的粘结剂。
根据本发明，所述SCM-53分子筛可以与其他材料复合使用，由此获得SCM-53分子筛组合物。作为这些其他材料，比如可以举出活性材料和非活性材料。作为所述活性材料，比如可以举出合成沸石、天然沸石或者其他类型的分子筛等，作为所述非活性材料(一般称为粘结剂)，比如可以举出粘土、白土、硅胶和氧化铝等。这些其他材料可以单独使用一种，或者以任意的比例组合使用多种。作为所述其他材料的用量，可以直接参照本领域的常规用量，并没有特别的限制。
第四方面，本发明提供了第一方面所述的SCM-53分子筛或第二方面所述的制备方法制备的SCM-53分子筛或第三方面所述分子筛组合物在吸附分离、离子交换或有机物化合物催化转化中的应用。
在一些实施方式中，所述SCM-53分子筛或分子筛组合物用来在气相或液相中从多种组分的混合物中分离出至少一种组分。据此，所述至少一种组分可以部分或基本全部从各种组分的混合物中分离出来，具体方式比如是让所述混合物与所述SCM-53分子筛或所述分子筛组合物相接触，有选择的吸附这一组分。
本发明所涉及的SCM-53分子筛具有新的骨架结构和/或化学组成，具有非常重要的应用价值。
附图说明
图1为实施例1中样品的X射线衍射谱图(XRD)；
图2为实施例1中样品的晶体结构(2×2×2个单胞)沿着a)[100]、b)[010]、c)[110]以及d)[010]方向投影的结构示意图；
图3为实施例1中样品的晶体拓扑结构的a)自然拼贴组成和包含的b)自然拼贴块；
图4为实施例1中样品的扫描电子显微镜图(SEM)；
图5为实施例1中样品的N2吸附脱附曲线图；
图6为实施例2中样品的X射线衍射谱图(XRD)；
图7为实施例2中样品的扫描电子显微镜图(SEM)。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式进行详细说明，但是需要指出的是，本发明的保护范围并不受这些具体实施方式的限制，而是由附录的权利要求书来确定。
本说明书提到的所有出版物、专利申请、专利和其它参考文献全都引于此供参考。除非另有定义，本说明书所用的所有技术和科学术语都具有本领域技术人员常规理解的含义。在有冲突的情况下，以本说明书的定义为准。
当本说明书以词头“本领域技术人员公知”、“现有技术”或其类似用语来导出材料、物质、方法、步骤、装置或部件等时，该词头导出的对象涵盖本申请提出时本领域常规使用的那些，但也包括目前还不常用，却将变成本领域公认为适用于类似目的的那些。
在本说明书的上下文中，除了明确说明的内容之外，未提到的任何事宜或事项均直接适用本领域已知的那些而无需进行任何改变。而且，本文描述的任何实施方式均可以与本文描述的一种或多种其他实施方式自由结合，由此而形成的技术方案或技术思想均视为本发明原始公开或原始记载的一部分，而不应被视为是本文未曾披露或预期过的新内容，除非本领域技术人员认为该结合是明显不合理的。
在本说明书的上下文中，在分子筛前驱体的XRD数据中，w、m、s、vs代表衍射峰强度，w为弱，m为中等，s为强，vs为非常强，这为本领域技术人员所熟知的。一般而言，w为小于20，例如为5、7、10、11、12、13、14、15、16、17、18或19；m为20～40，例如为21、23、25、27、29、30、31、33、35、37或39；s为40～70，例如为41、43、45、47、49、50、51、53、55、57、59、60、61、63、65、67或69；vs为大于70，例如为75、80、85、90、95或100。
在本说明书的上下文中，分子筛的结构是由X-射线衍射谱图(XRD)确定的，而X-射线衍射谱图(XRD)由X-射线粉末衍射仪测定，使用Cu-Kα射线源、镍滤光片。样品测试前，采用扫描电子显微镜(SEM)观察分子筛前驱体样品的结晶情况，确认样品中只含有一种晶体，即分子筛样品为纯相，在此基础上再进行XRD测试，确保XRD谱图中的衍射峰中没有其他晶体的干扰峰。
在本说明书的上下文中，包括在以下的实施例和对比例中，分子筛的X-射线粉末衍射仪的型号为Panalytical X PERPRO型X-射线粉末衍射仪，分析样品的物相，CuKα射线源镍滤光片，2θ扫描范围2°-50°，操作电压40KV，电流40mA，扫描速率10°/min。
在一些实施方式中，本发明的SCM-53分子筛具有图1或图6所示的X-射线衍射谱图。
在一些实施方式中，本发明的SCM-53分子筛的骨架拓扑包含如图3b所示的自然拼接结构。
在一些实施方式中，本发明的SCM-53分子筛的骨架拓扑具有如图3a所示的重复单元。
在本说明书的上下文中，包括在以下的实施例和对比例中，分子筛的扫描电子显微镜(SEM)的型号为S-4800II型场发射扫描电镜。使用该扫描电镜在4万倍的放大倍率下观测分子筛，随机选取一个观测视野，计算该观测视野中所有晶体的厚度之和的平均值，重复该操作共计10次。以10次之和的平均值作为晶体厚度，相同方法测量该观测视野中所有团聚体的大小。
在本说明书的上下文中，包括在以下的实施例和对比例中，分子筛的电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP)型号为Varian 725-ES，将分析样品用氢氟酸溶解检测得到元素的含量，以摩尔计。
在本说明书的上下文中，所谓比表面积，是指单位质量样品所具有的总面积，包括内表面积和外表面积。非孔性样品只具有外表面积，如硅酸盐水泥、一些粘土矿物粉粒等；有孔和多孔样品具有外表面积和内表面积，如石棉纤维、硅藻土和分子筛等。有孔和多孔样品中孔径小于2纳米的孔的表面积是内表面积，扣除内表面积后的表面积称为外表面积，单位质量样品具有的外表面积即外比表面积。
在本说明书的上下文中，所谓孔容，指单位质量多孔材料所具有的孔的容积。所谓总孔容，是指单位质量分子筛所具有的全部孔(一般仅计入孔道直径小于50纳米的孔)的容积。所谓微孔孔容，是指单位质量分子筛所具有的全部微孔(一般指的是孔道直径小于2纳米的孔)的容积。分子筛的孔结构参数，如：总孔体积、微孔体积、总比表面积和外比表面积是通过物理吸附仪(如美国麦克仪器公司的TriStar 3000物理吸附仪)测得分子筛的氮气物理吸脱附等温线，再经BET法和t-plot法计算得到。氮气物理吸脱附实验条件为：测量温度-169℃，测量前将分子筛在300℃真空预处理10小时。
下面通过实施例进一步详细地说明本发明的技术方案，但本发明的保护范围并不限于这些实施例。
本发明中2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液的制备采用如下方法：
将6.7336克1,2-二(溴甲基)苯、3.4551克无水碳酸钾(缚酸剂)和100mL N,N-二甲基甲酰胺混合，1000rpm转速下搅拌均匀，回流装置下，边搅拌边升温至60℃，然后向体系中恒压滴加12.5mL二甲胺(二甲胺的四氢呋喃溶液，2Msolution in THF)，控制滴加速度3-4秒/滴。反应体系中最终物料配比(摩尔比)为：无水碳酸钾/1,2-二(溴甲基)苯＝1、二甲胺/1,2-二(溴甲基)苯＝1、N,N-二甲基甲酰胺/1,2-二(溴甲基)苯＝51.7。
滴加完毕后，继续回流8小时，静置到室温，得到反应混合物。将反应混合物过滤分离去除固相缚酸剂和部分副产物，液相部分经过减压蒸馏回收大部分N,N-二甲基甲酰胺，反复使用。剩余母液，利用四氢呋喃溶液多次重结晶、干燥后得到以1,2-二(溴甲基)苯为原料的含氮杂环季铵盐。
将0.1mol含氮杂环季铵盐、适量的去离子水与100g阴离子树脂在室温下搅拌12h，过滤后得到2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液。
实施例1
将35.17克去离子水、155.1克2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液(含OSDA2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵17重量％)、75.11克硅溶胶(含SiO240重量％)、1.758克氢氧化铝混合均匀，室温搅拌10小时后制得混合物，最终物料配比(摩尔比)为：Al2O3/SiO2＝0.02、OSDA/SiO2＝0.32、H2O/SiO2＝40。
将上述制备的混合物装入不锈钢反应釜中，在160℃和30rpm转动条件下晶化3天。晶化结束后进行离心、洗涤至pH值近中性(pH＝7～8)，在110℃烘箱中干燥得到前驱体。
对上述制备的前驱体进行硅烷化处理，将10克前驱体、400毫升2mol/L硝酸溶液与3g二甲基乙氧基硅烷混合室温搅拌0.5h，将混合溶液在170℃水热处理24小时，最后在550℃含氧气的气氛下焙烧6小时得16.5克样品。
样品的XRD谱图如图1和表1所示，为SCM-53分子筛，分子筛的收率为55wt％。
同步辐射XRD确定样品的结构信息如图2、表2和表3所示，样品结构信息表中省略氢原子的信息。样品的自然拼贴组成如图3所示。
从图2中可以看出：样品为二维10×10元环孔道结构的分子筛，样品结构中存在4元环、5元环、6元环、7元环和10元环。
从图3b中可以看出：样品的骨架拓扑包含[42·54·104]、[52·6·102]、[4·54·65·74]、[6·72]的自然拼接结构。
从图3a中可以看出：样品的骨架拓扑最小重复单元由1个[42·54·104]、2个[52·6·102]、2个[4·54·65·74]和4个[6·72]自然拼接结构组成。
样品的SEM图如图4所示，为纳米片状形貌。
所得样品的N2吸脱附曲线图如图5所示，样品的比表面积为170米2/克，总孔容为0.17厘米3/克。
采用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)测得样品的硅铝摩尔比为76.89SiO2·Al2O3。
表1
表2
表3
实施例2
将22.1克去离子水、242.5克2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液(含OSDSA2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵33重量％)、75.11克硅溶胶(含SiO240重量％)、4.393克氢氧化铝混合均匀，室温搅拌5小时后制得混合物，最终物料配比(摩尔比)为：Al2O3/SiO2＝0.05、OSDA/SiO2＝0.5、H2O/SiO2＝30。
将上述制备的混合物装入不锈钢反应釜中，在150℃和30rpm转动条件下晶化4天。晶化结束后进行离心、洗涤至pH值近中性(pH＝7～8)，在110℃烘箱中干燥得到前驱体。
对上述制备的前驱体进行硅烷化处理，将10克前驱体、500毫升2mol/L硝酸溶液与3g二甲基乙氧基硅烷混合室温搅拌0.5h，将混合溶液在160℃水热处理28小时，最后在550℃含氧气的气氛下焙烧5小时得18.0g样品。
样品的XRD谱图如图6和表4所示，为SCM-53分子筛，分子筛的收率为60wt％。
样品的SEM图如图7所示，为纳米片状形貌。
表4
所得样品的比表面积为308米2/克，总孔容为0.22厘米3/克。
采用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)测得样品的硅铝摩尔比为43.21SiO2·Al2O3。
实施例3
将12.9克去离子水、145.5克2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液(含OSDSA2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵17重量％)、75.11克硅溶胶(含SiO240重量％)、3.516克氢氧化铝混合均匀，室温搅拌4小时后制得混合物，最终物料配比(摩尔比)为：Al2O3/SiO2＝0.02、OSDA/SiO2＝0.3、H2O/SiO2＝20。
将上述制备的混合物装入不锈钢反应釜中，在170℃和30rpm转动条件下晶化3天。晶化结束后进行离心、洗涤至pH值近中性(pH＝7～8)，在110℃烘箱中干燥得到前驱体。
对上述制备的前驱体进行硅烷化处理，将10克前驱体、500毫升2mol/L硝酸溶液与3.375g二甲基乙氧基硅烷混合室温搅拌0.5h，将混合溶液在150℃水热处理24小时，最后在550℃含氧气的气氛下焙烧5小时得17.4g样品。
样品的XRD谱图如表5所示，为SCM-53分子筛，分子筛的收率为58wt％。
样品的SEM图与图4类似，为纳米片状形貌。
表5
所得样品的比表面积为328米2/克，总孔容为0.25厘米3/克。
采用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)测得样品的硅铝摩尔比为75.01SiO2·Al2O3。
实施例4
将16.8克去离子水、15.00克2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液(含OSDA2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵17重量％)、15.02克硅溶胶(含SiO240重量％)、0.352克氢氧化铝混合均匀，室温搅拌6小时后制得混合物，最终物料配比(摩尔比)为：Al2O3/SiO2＝0.01、OSDA/SiO2＝0.4、H2O/SiO2＝30。
将上述制备的混合物装入不锈钢反应釜中，在140℃和30rpm转动条件下晶化5天。晶化结束后进行离心、洗涤至pH值近中性(pH＝7～8)，在110℃烘箱中干燥得到前驱体。
对上述制备的前驱体进行硅烷化处理，将10克前驱体、400毫升2.5mol/L硝酸溶液与2.275g二甲基乙氧基硅烷混合室温搅拌0.5h，将混合溶液在190℃水热处理5小时，最后在600℃含氧气的气氛下焙烧6小时得3.2g样品。
样品的XRD谱图如表6类似，为SCM-53分子筛，分子筛的收率为54wt％。
样品的SEM图与图4类似，为纳米片状形貌。
表6
所得样品的比表面积为288米2/克，总孔容为0.21厘米3/克。
采用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)测得样品的硅铝摩尔比为105.21SiO2·Al2O3。
实施例5
将5.1克去离子水、58.196克2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液(含OSDA2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵17重量％)、30.045克硅溶胶(含SiO240重量％)、1.5克硝酸铝混合均匀，室温搅拌10小时后制得混合物，最终物料配比(摩尔比)为：Al2O3/SiO2＝0.01、OSDA/SiO2＝0.3、H2O/SiO2＝20。
将上述制备的混合物装入不锈钢反应釜中，在160℃和30rpm转动条件下晶化3天。晶化结束后进行离心、洗涤至pH值近中性(pH＝7～8)，在110℃烘箱中干燥得到前驱体。
对上述制备的前驱体进行硅烷化处理，将10克前驱体、400毫升2mol/L硝酸溶液与3g二甲基乙氧基硅烷混合室温搅拌0.5h，将混合溶液在170℃水热处理24小时，最后在550℃含氧气的气氛下焙烧6小时得8.4g样品。
样品的XRD谱图如表7所示，为SCM-53分子筛，分子筛的收率为70wt％。
样品的SEM图与图4类似，为纳米片状形貌。
表7
所得样品的比表面积为301米2/克，总孔容为0.22厘米3/克。
采用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)测得样品的硅铝摩尔比为101.89SiO2·Al2O3。
实施例6
将35.17克去离子水、58.196克2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵溶液(含OSDA 2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵17重量％)、41.67克正硅酸乙酯(含SiO2 28.8重量％)、0.409克异丙醇铝混合均匀，室温搅拌10小时后制得混合物，最终物料配比(摩尔比)为：Al2O3/SiO2＝0.01、OSDA/SiO2＝0.3、H2O/SiO2＝20。
将上述制备的混合物装入不锈钢反应釜中，在160℃和30rpm转动条件下晶化3天。晶化结束后进行离心、洗涤至pH值近中性(pH＝7～8)，在110℃烘箱中干燥得到前驱体。
对上述制备的前驱体进行硅烷化处理，将10克前驱体、400毫升2mol/L硝酸溶液与3g二甲基乙氧基硅烷混合室温搅拌0.5h，将混合溶液在170℃水热处理24小时，最后在550℃含氧气的气氛下焙烧6小时得8.64g样品。
样品的XRD谱图如表8所示，为SCM-53分子筛，分子筛的收率为72wt％。
样品的SEM图与图4类似，为纳米片状形貌。
表8
所得样品的比表面积为288米2/克，总孔容为0.20厘米3/克。
采用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)测得样品的硅铝摩尔比为103.8SiO2·Al2O3。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。
Claims (12)
1.一种SCM-53分子筛，其特征在于，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括2θ为4.363°±0.30°，8.940°±0.30°，12.08°±0.30°以及26.09°±0.30°的衍射峰中的一个或多个，
优选地，4.363°±0.30°和/或26.09°±0.30°处的衍射峰强度大于8.940°±0.30°和/或12.08°±0.30°处的衍射峰强度；
优选地，4.363°±0.30°处的衍射峰强度大于26.09°±0.30°处的衍射峰强度；或者4.363°±0.30°处的衍射峰强度小于26.09°±0.30°处的衍射峰强度；
优选地，2θ为4.363°±0.30°或26.09°±0.30°的衍射峰为最强峰。
2.根据权利要求1所述的SCM-53分子筛，其特征在于，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图还包括2θ为14.48°±0.30°，18.42°±0.50°和23.05°±0.30°的衍射峰中的一个或多个。
3.根据权利要求1或2所述的SCM-53分子筛，其特征在于，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表A所示的衍射峰：
表A
优选地，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表B所示的衍射峰：
表B
。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的SCM-53分子筛，其特征在于，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表C所示的衍射峰：
表C
其中，b：随2θ变化
优选地，所述SCM-53分子筛的X-射线衍射谱图包括表D所示的衍射峰：
表D
其中，b：随2θ变化。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的SCM-53分子筛，其特征在于，所述SCM-53分子筛包括硅、铝和氧，
优选地，所述SCM-53分子筛中，二氧化硅与三氧化二铝的摩尔比为10-400，优选为15-350，
更优选地，所述SCM-53分子筛具有如下摩尔比的化学组成mSiO2·Al2O3，其中，10≤m≤400，优选为15≤m≤350，更优选为20≤m≤300；和/或
所述SCM-53分子筛的晶体具有纳米片状形貌，所述晶体的平均厚度小于或等于19nm，优选为3nm-18nm，更优选为5nm-16nm；
优选地，所述SCM-53分子筛中，厚度小于或等于16nm的晶体占总晶体数量的至少70％；和/或
所述SCM-53分子筛的比表面积为100m2/g-500m2/g，优选为200m2/g-400m2/g；和/或
所述SCM-53分子筛的孔容为0.015cm3/g-1.0cm3/g，优选为0.05cm3/g-0.75cm3/g。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的SCM-53分子筛，其特征在于，所述SCM-53分子筛还包括钠、钾、锗、钛、硼、锆、锡和铁中的一种或多种元素；和/或
所述SCM-53分子筛的骨架拓扑包含[42·54·104]、[52·6·102]、[4·54·65·74]、[6·72]的自然拼接结构；和/或
所述SCM-53分子筛的骨架拓扑最小重复单元由1个[42·54·104]、2个[52·6·102]、2个[4·54·65·74]和4个[6·72]自然拼接结构组成；和/或
所述SCM-53分子筛包括10×10元环孔道结构；和/或
所述SCM-53分子筛中存在4元环、5元环、6元环、7元环和10元环中的一个或多个；和/或
所述SCM-53分子筛属于单斜晶系；
优选地，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括优选 更优选
优选地，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括优选 更优选
优选地，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括优选 更优选
优选地，所述SCM-53分子筛的晶胞参数包括α＝90°，γ＝90°；
优选地，所述SCM-53分子筛的晶胞参数为β＝100°-125°，优选β＝105°-115°。
7.一种SCM-53分子筛的制备方法，其包括以下步骤：
S1：对含有硅源、铝源、有机结构导向剂和溶剂的混合物进行晶化处理，得到晶化产物；
S2：在酸性条件下，将晶化产物与硅烷化试剂混合后进行水热处理，得到水热处理产物；
S3：对所述水热处理产物进行干燥、焙烧；
优选地，所述有机结构导向剂包括式I所示的化合物，
式I中，R1和R2相同或不同，各自独立地选自C1-8烷基，优选选自C1-4烷基，更优选选自甲基、乙基或丙基；X-选自OH-、卤素阴离子、硝酸根或一价有机酸根；R3、R4、R5和R6相同或不同，各自独立地选自氢、卤素、C1-4烷基，优选选自氢、氟、氯、溴、甲基、乙基或丙基；
优选地，所述有机结构导向剂选自2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氢氧化铵、2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚溴化铵和2,2-二甲基-1,3-二氢异吲哚氯化铵中的一种或多种。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述硅源以SiO2计、铝源以Al2O3计，所述硅源与所述铝源的摩尔比为1:(0.0025-0.1)，优选为1:(0.0025-0.08)，更优选为1:(0.005-0.05)；
所述硅源与所述有机结构导向剂的摩尔比为1:(0.10-0.50)，优选为1:(0.20-0.50)，更优选为1:(0.30-0.50)；
所述硅源与所述溶剂的摩尔比为1:(8-100)，优选为1:(15-100)，更优选为1:(15-50)；和/或
所述酸性条件由酸溶液提供，优选地，所述酸溶液的浓度为0.5mol/L-6mol/L，优选1mol/L-5mol/L，更优选1.5mol/L-4.5mol/L；
优选地，所述酸溶液与所述晶化产物的液固比为(10-100)mL:1g，优选(20-80)mL:1g，更优选(40-60)mL:1g；和/或
所述硅烷化试剂与所述晶化产物的质量比为(0.1-4):1，优选为(0.2-2):1。
9.根据权利要求7或8所述的制备方法，其特征在于，所述酸溶液选自盐酸、醋酸或者硝酸的水或者乙醇溶液；和/或
所述硅烷化试剂包括式II所示的化合物
式II中，R7、R8、R9和R10相同或不同，各自独立地选自氢、卤素、C1-6烷基、C1-6烷氧基，优选选自氢、氟、氯、溴、甲基、乙基、丙基、甲氧基、乙氧基、丙氧基；优选地，所述硅烷化试剂选自单甲基氯硅烷、二甲基氯硅烷、单甲基甲氧基硅烷、二甲基甲氧基硅烷、单甲基乙氧基硅烷和二甲基乙氧基硅烷中的一种或多种；和/或
所述硅源选自硅溶胶、硅胶、正硅酸乙酯和硅酸中的一种或多种；和/或
所述铝源选自氢氧化铝、异丙醇铝、硝酸铝和氧化铝中的一种或多种；和/或
所述溶剂选自水；和/或
所述混合物中不含碱金属或碱土金属。
10.根据权利要求7-9中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述混合物的晶化处理过程为转动或搅拌的动态晶化，转动速度为10rpm-60rpm，搅拌速度为30rpm-400rpm；所述混合物的晶化条件为130℃-180℃下晶化1-12天，优选135℃-175℃下晶化2-11天，更优选140℃-170℃下晶化3-10天；和/或
所述水热处理的温度为80℃-190℃；和/或
所述水热处理的时间为5h-48h；和/或
所述焙烧的温度为400℃-800℃，优选为500℃-700℃；和/或
所述焙烧的时间为2h-10h，优选为3h-9h。
11.一种分子筛组合物，包含权利要求1-6中任一项所述的SCM-53分子筛或根据权利要求7-10中任一项所述的制备方法制备的SCM-53分子筛，以及可选的粘结剂。
12.根据权利要求1-6中任一项所述的SCM-53分子筛或根据权利要求7-10中任一项所述的制备方法制备的SCM-53分子筛或权利要求11所述分子筛组合物在吸附分离、离子交换或有机物化合物催化转化中的应用。
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