CN117973048A - Pem电解槽组合式流场结构设计方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种PEM电解槽组合式流场结构设计方法，属于制氢设备领域。本发明所提出的一种PEM电解槽组合式流场结构设计并进行数值研究，通过将蛇形流场、交指流场和十字流场相结合，发挥不同流场的优势。本发明相较于传统流场，组合式流场具有更好的极化性能，当电压为2.0V时，组合流场的电流密度比蛇形流场高7.6％，比交指流场高13.0％，比双蛇形流场高13.7％，比平行流场高29.4％；组合流场不仅能提高反应速率，而且能提高气体排出效率，反应生成的氧气能够通过长而直的十字流道快速排出，避免气体局部堆积造成的性能下降。
Description
技术领域
本发明属于制氢设备领域，涉及一种PEM电解槽组合式流场结构设计方法。
背景技术
质子交换膜电解槽(PEMEC)是电解制氢过程中使用的重要设备，主要由双极板(包含流道)、气体扩散层、膜电极等部分通过螺栓固定而成。流场的设计和优化是PEMEC研究中最为重要的领域之一。通过对流场结构的设计和优化，能够有效提高PEMEC的性能和使用寿命。
目前流场的研究主要集中于燃料电池(PEMFC)领域。Carcadea和Zhang建立三维多通道模型对不同流场进行数值研究，探索通道形状和尺寸对PEMFC性能的影响。研究结果表明，PEMFC性能随着通道宽度减少而有所提升，同时水分布的均匀性随流道矩形宽度降低而提高。Rostami提出的V型肋设计能够有效提高压力和速度分布均匀性。V型肋流道阴极侧的电流通量密度比蛇形流道和平行流道高41.5％和21.88％。Kerkoub提出采用肋宽比值对蛇形、交指和平行流场进行评估。研究发现，减少通道宽度和增大肋宽可以提高电池性能。通道数量也同样重要，Song通过数值模拟方法对比四种对角线对称流场。结果显示，多通道设计能够有效增强冷却板的换热效果并降低压降。此外，流道横截面形状、流道挡板和流场布置也被发现对设备性能有重要影响。
目前，已有许多报道对传统流场进行研究和优化。Rahgoshay通过对PEMFC和冷却流场进行数值模拟。结果表明，蛇形流场与平行流场具有接近的最高温度，但蛇形流场具有更好的温度均匀性。Hamrang通过改变出入口结构来研究流道对PEMFC性能的影响，发现蛇形折弯流场比传统蛇形流场输出电压高38.5％。除传统流场外，研究人员借鉴生物结构开发仿生流场也有不少报道。在Zhang的综述文章中，将仿生流场主要分为叶形、肺形、树形和非常规形状四种分类。Badduri提出一个肺叶通道结构的流场并与其他流场进行对比。结果显示，采用交指叶片通道设计PEMFC的性能比非叶片高6.72％。除上述常规设计的流道外，还存在一些非标准定义的流场设计。Afsari对之字形流场的PEMFC进行数值模拟，发现之字形流场在最大表面温度、温差和温度均匀性指数方面分别比直通道模型降低5％，23％和8％。Dhahad通过实验研究了8种不同之字形流场板对PEMFC性能的影响。实验结果显示，改进后的Serpentine-W具有更好的电池性能，且反应物均匀性方面也有所优势。Atyabi基于三维多相CFD模型研究蜂窝流场对PEMFC性能的影响。结果表明，蜂窝流场在压力和温度分布方面具有良好的均匀性。在蜂窝结构流场的研究中，对比9种不同蜂窝结构流场对设备性能的影响。结果显示，具有较低孔隙率的流道能够显著提高PEMFC功率密度。当流场孔隙率为0.39时，电流密度分布最为均匀。
PEMEC与PEMFC的流场在结构和原理方面较为相近，但有些许不同。主要差别在于PEMEC主要去除气泡，而PEMFC主要去除水滴。在Zhang的PEMEC内部传热传质研究中，减少沟槽深度、增加沟槽宽度，可以改善PEMEC内水的传输。这与燃料电池的设计准则是相反的。Xu基于开源流体动力学平台提出一种新型的双层流场。双层流场具有良好的温度分布和电流密度分布，在3A/cm2时比传统平行流场的极化低0.171V。当然，电解槽的流场设计也集中于传统流场(平行流场、蛇形流场、交指流场等)。Jia采用CFD方法研究带有歧管的PEMEC流场。研究发现平行流道通道数量增多会导致氧产量降低和压力更加均匀。Lin建立三维模型来研究三种传统流场结构的速度与压力分布。研究结果指出，流场结构对电化学性能有显著影响，不同流场具有各自最优结构。Chen基于PEMEC三维仿真平台，提出一种新型交指喷孔流场。实验结果表明，新型交指喷孔流场可使温度分布均匀性和极化性能分别提高41.78％和16.25％。传统流场已经进行广泛而深入的研究，需要用同一标准衡量不同流场的优缺点。因此，Toghyani从氢摩尔分数、电流密度、温度和压降等方面对比五种不同流场，发现蛇形流场具有更好的电流密度和温度分布。此外，研究还指出双蛇形流场在压降、电流密度分布和氢摩尔分数等方面具有良好的优势。除传统流场外，新型布置流场也逐渐成为研究热点。Toghyani提出了一种截面为64cm2的新型螺旋状流场布置，该流场在气体、电流密度、温度均匀性等方面具有优势。
目前为止，PEMEC的流场结构已经进行的广泛的研究。然而，由于评价标准不同，不同流场结构对PEMEC性能的影响尚无统一结论。良好的流道结构能够有效提高PEMEC工作效率并延长设备寿命。电解水制氢通常是高能耗技术。因此，PEMEC性能的一点点提升将会带来巨大经济效益。目前关于新流场的开发也主要集中于通道结构、仿生流场等方面，通常结构复杂且加工成本较高。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种PEM电解槽组合式流场结构设计方法。针对上述存在的问题，建立三维、两相、非等温的稳态模型，通过仿真与实验相结合，来研究流场对PEMEC性能的影响。为质子交换膜电解槽新型流场开发提供新的研究思路和理论基础，为高性能流场开发提供仿真和实验支撑。
为达到上述目的，本发明提供如下技术方案：
PEM电解槽组合式流场结构设计方法该方法包括以下步骤：
S1：建立几何模型；
S2：建立数学模型；
PEMEC的电压分为可逆电压Vrev、活化过电位Vact、传质过电位Vdiff和欧姆过电位Vohm四部分，表示为：
Vcell＝Vrev+Vact+Vdiff+Vohm
(1)
其中，可逆电压Vrev为电解水反应发生所需的最小电压，受到压力和温度的影响，表示为：
式中，为标准条件下的可逆电压；R为气体常数；T为电解槽温度；n为电荷转移数；F为法拉第常数；Px为x物质的分压；
活化过电位Vact为电解反应发生所产生的不可逆能量损失；活化过电位分为阴极和阳极两部分，通过Butler-Volmer方程进行计算，表示为：
Vact＝Vact,an+Vact,ca (4)
传质过电位Vdiff在>1.6A/cm2高电流密度下较为明显，受到反应界面气体含量的影响；传质过电位通过能斯特方程进行计算，表示为：
式中，C为反应界面气体浓度；C0为反应界面参考浓度；
欧姆过电位Vohm是由于内部电阻导致的电压损失，存在于为多孔介质和膜内，通过欧姆定律计算为：
式中，和/>分别为固相和膜的有效电导率；φs和φm分别为固相和膜的电势；和/>为固相和膜势的源项；其中，质子交换膜电导率/>表示为：
式中，λ为膜的含水量，表示为：
式中，aw为水的活度，表示为：
式中，p为水蒸气分压；psat为饱和压力；s为液态水的饱和度；饱和压力psat取决于温度T，表示为：
psat＝-2846.4+411.24T-10.554T2+0.16636T3 (14)
电化学反应速率iv采用修正Butler-Volmer方程来定义，表示为：
式中，s为催化剂层中的液体饱和度；αv为活性比表面积；i0为交换电流密度；α为电荷传递系数；
电解槽内的催化层和膜中含有溶解的水，表示为：
式中，nd为电渗透阻力系数；为溶解水浓度；DH2O为水的扩散系数；/>为液态水和溶解水的相变速率；其中，电渗透阻力系数nd、溶解水浓度/>和水的扩散系数DH2O分别表示为：
nd＝0.016T-2.89556 (18)
式中，ρmem为膜密度；EWmem为膜的等效质量；Dλ的值为：
液态水穿过流场在阳极催化层反应生成氧气；在阳极多孔介质区域存在毛细压力，表示为：
式中，pg为阳极气相压力；pl为阳极液相压力；通过达西定理分别计算为：
Krl＝(1-s)3 (25)
式中，krg为气相相对渗透率；ug为气相速度；ul为液相速度；σ为气液表面张力；θ为材料接触角；J(s)为Leverett函数，表示为：
毛细扩散系数Dc表示为：
采用连续性方程、动量方程、能量方程和物质守恒方程来描述流场中流体的运动状态；质量守恒方程表示为：
式中，ε为孔隙率；ρ为密度；为速度；Sm为质量源项；
动量守恒方程表示为：
式中，P为压力；μ为粘度；Su为源项；K为渗透率；
物质守恒方程表示为：
式中，Ck为物质k的摩尔浓度；为物质k的有效扩散系数；/>为物质k的流动速度；Sk为物质源项；/>由bruggeman公式修正为：
能量方程表示为：
式中，Cp eff为有效热容；Se为能量源项；Keff为有效导热系数，表示为：
Keff＝(1-ε)Ks+ε((1-s)Kg+sKl) (35)
式中，Ks、Kf和Kf分别为固体、流体和气体的热导率。
ρeff＝(1-ε)ρs+ε((1-s)ρg+sρl) (36)
Cp,eff＝(1-ε)Cp,s+ε((1-s)Cp,g+sCp,l) (37)
X因素的最大值、最小值和平均值表示为：
Xmax＝max[X(x,y,z)] (38)
Xmin＝min[X(x,y,z)] (39)
X因素的均匀性表示为：
式中，X为不同性质；Xavg为不同性质的体平均值。
可选的。所述S1具体为：计算域包括质子交换膜、阴/阳极扩散层、阴/阳极催化层、阴/阳极流场和阴/阳极极板；通过结合蛇形流道和交指流道提出一种新的组合流道；为对比组合流场带来的性能差异，加入传统平行流场、蛇形流场、双蛇形流场和交指流场；研究所使用的五种流场除形状不同外，其流道长宽均为2×2mm，流道肋宽为2mm；流场均在相同的条件和平台下进行计算；在以上五种流场结构中，蛇形流场为单通道流场，双蛇形流场为双通道流场，交指流场为分段式流场，平行流场为多通道流场。
本发明的有益效果在于：
本发明所提出的一种PEM电解槽组合式流场结构设计并进行数值研究，通过将蛇形流场、交指流场和十字流场相结合，发挥不同流场的优势。本发明具有以下优势：一、相较于传统流场，组合式流场具有更好的极化性能，当电压为2.0V时，组合流场的电流密度比蛇形流场高7.6％，比交指流场高13.0％，比双蛇形流场高13.7％，比平行流场高29.4％；二、组合流场不仅能提高反应速率，而且能提高气体排出效率，反应生成的氧气能够通过长而直的十字流道快速排出，避免气体局部堆积造成的性能下降；三、组合流场具有最好的电流密度-压力比值，这意味着组合流场在同等性能条件下，比传统流场具有更低的能耗。
本发明的其他优点、目标和特征在某种程度上将在随后的说明书中进行阐述，并且在某种程度上，基于对下文的考察研究对本领域技术人员而言将是显而易见的，或者可以从本发明的实践中得到教导。本发明的目标和其他优点可以通过下面的说明书来实现和获得。
附图说明
为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明作优选的详细描述，其中：
图1为PEMEC几何模型结构；(a)为计算域结构示意图；(b)为组合流道形状和进出口位置；
图2为不同流场示意图；
图3为网格无关性验证及实验验证；(a)为网格无关性验证；(b)为仿真数据与实验数据对比；
图4为不同流场的速度分布；
图5为不同流场速度均值和均匀性；(a)为流场速度均值；(b)为流场速度均匀性
图6为不同流场的电流密度分布；
图7为不同流场的电流密度均值和均匀性；(a)为电流密度均值；(b)为电流密度均匀性比；
图8为不同流场的氧气分布；
图9为不同流场的阳极氧气摩尔分数均值和均匀性；(a)为阳极氧气摩尔分数均值；(b)为阳极氧气摩尔分数均匀性；
图10为不同流场的阳极压力分布；
图11为不同流场的阳极压力均值和均匀性；(a)为阳极压力均值；(b)为阳极压力均匀性；
图12为不同流场的电流密度与压力比值；
图13为不同流场的温度分布；
图14为不同流场的阳极温度均值和均匀性；(a)为阳极温度均值；(b)为阳极温度均匀性；
图15为不同流场的极化曲线对比。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。需要说明的是，以下实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想，在不冲突的情况下，以下实施例及实施例中的特征可以相互组合。
其中，附图仅用于示例性说明，表示的仅是示意图，而非实物图，不能理解为对本发明的限制；为了更好地说明本发明的实施例，附图某些部件会有省略、放大或缩小，并不代表实际产品的尺寸；对本领域技术人员来说，附图中某些公知结构及其说明可能省略是可以理解的。
本发明实施例的附图中相同或相似的标号对应相同或相似的部件；在本发明的描述中，需要理解的是，若有术语“上”、“下”、“左”、“右”、“前”、“后”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此附图中描述位置关系的用语仅用于示例性说明，不能理解为对本发明的限制，对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语的具体含义。
1.几何模型
本文使用的PEMEC几何模型结构如图1中(a)所示，计算域主要包括质子交换膜、阴/阳极扩散层、阴/阳极催化层、阴/阳极流场和阴/阳极极板。通过结合蛇形流道和交指流道提出一种新的组合流道。组合流道形状和进出口位置如图1中(b)所示。尺寸参数如表1所示，流道高度、宽度和肋宽均为2mm。此组合流场主要包含三种流场，即：十字流场、蛇形流场和交指流场。设计的思路主要为：1.组合流场是将水运输至核心反应区域；2.水在压力的作用下穿过多孔层；3.最后在通过长而直的流道将生成物运出。同时，蛇形流道内的水通过多孔层进入十字流场和交指流场时，能够将多孔层内的气体一同扫出来，因此提高水的供给和气泡的排除。
表1
为对比组合流场带来的性能差异，加入传统平行流场、蛇形流场、双蛇形流场和交指流场(如图2所示)。研究所使用的五种流场除形状不同外，其流道长宽均为2×2mm，流道肋宽为2mm。此外，流场均在相同的条件和平台下进行计算。在以上五种流场结构中，蛇形流场为单通道流场，双蛇形流场为双通道流场，交指流场为分段式流场，平行流场为多通道流场。
2.数学模型
PEMEC仿真涉及多物理场，计算过程复杂且繁琐。为简化模型和提高收敛性，主要设定假设如下：
忽略重力产生的影响
流道内流体为层流、不可压缩的忽略质子交换膜氢氧交叉的影响
仅在GDL和CL区域发生相变
忽略水的蒸发，仅考虑液相和气相的相变
忽略层与层之间由接触电阻引起的欧姆过电位
模型内催化剂层和膜是均匀的，模型内多孔介质为各向同性且孔隙率均匀
PEMEC极化是评价设备性能好坏的指标之一，电流密度相同时电压越低设备效率越高。PEMEC的电压主要分为可逆电压Vrev、活化过电位Vact、传质过电位Vdiff和欧姆过电位Vohm四部分，可表示为：
Vcell＝Vrev+Vact+Vdiff+Vohm(1)
其中，可逆电压(Vrev)为电解水反应发生所需的最小电压，受到压力和温度的影响，可表示为：
式中，为标准条件下的可逆电压；R为气体常数；T为电解槽温度；n为电荷转移数；F为法拉第常数；Px为x物质的分压。
活化过电位(Vact)为电解反应发生所产生的不可逆能量损失。活化过电位主要分为阴极和阳极两部分，可通过Butler-Volmer方程进行计算，表示为：
Vact＝Vact,an+Vact,ca (4)
传质过电位(Vdiff)通常在高电流密度下(>1.6A/cm2)较为明显，通常受到反应界面气体含量的影响。传质过电位可通过能斯特方程进行计算，可表示为：
式中，C为反应界面气体浓度；C0为反应界面参考浓度。
欧姆过电位(Vohm)是由于内部电阻导致的电压损失，主要存在于为多孔介质和膜内，可通过欧姆定律计算为：
式中，和/>分别为固相和膜的有效电导率；φs和φm分别为固相和膜的电势；和/>为固相和膜势的源项。其中，质子交换膜电导率/>可表示为：
式中，λ为膜的含水量，可表示为：
式中，aw为水的活度，可表示为：
式中，p为水蒸气分压；psat为饱和压力；s为液态水的饱和度；饱和压力psat取决于温度T，可表示为：
psat＝-2846.4+411.24T-10.554T2+0.16636T3 (14)
电化学反应速率iv可采用修正Butler-Volmer方程来定义，可表示为：
式中，s为催化剂层中的液体饱和度；αv为活性比表面积；i0为交换电流密度；α为电荷传递系数；
电解槽内的催化层和膜中含有溶解的水，可表示为：
式中，nd为电渗透阻力系数；为溶解水浓度；DH2O为水的扩散系数；/>为液态水和溶解水的相变速率；其中，电渗透阻力系数nd、溶解水浓度/>和水的扩散系数DH2O可分别表示为：
nd＝0.016T-2.89556 (18)
式中，ρmem为膜密度；EWmem为膜的等效质量；Dλ的值为：
液态水穿过流场在阳极催化层反应生成氧气。在阳极多孔介质区域存在毛细压力，可表示为：
式中，pg为阳极气相压力；pl为阳极液相压力；可通过达西定理分别计算为：
Krl＝(1-s)3 (25)
式中，krg为气相相对渗透率；ug为气相速度；ul为液相速度；σ为气液表面张力；θ为材料接触角。J(s)为Leverett函数，可表示为：
毛细扩散系数Dc可表示为：
在PEMEC模型求解过程中，流体运动被看作不可压缩流动。因此，采用连续性方程、动量方程、能量方程和物质守恒方程来描述流场中流体的运动状态。
质量守恒方程可表示为：
式中，ε为孔隙率；ρ为密度；为速度；Sm为质量源项。
动量守恒方程可表示为：
/>
式中，P为压力；μ为粘度；Su为源项；K为渗透率。
物质守恒方程可表示为：
式中，Ck为物质k的摩尔浓度；为物质k的有效扩散系数；/>为物质k的流动速度；Sk为物质源项。/>可由bruggeman公式修正为：
能量方程可表示为：
式中，Cp eff为有效热容；Se为能量源项；Keff为有效导热系数，可表示为：
Keff＝(1-ε)Ks+ε((1-s)Kg+sKl)(35)
式中，Ks、Kf和Kf分别为固体、流体和气体的热导率。
ρeff＝(1-ε)ρs+ε((1-s)ρg+sρl)(36)
Cp,eff＝(1-ε)Cp,s+ε((1-s)Cp,g+sCp,l)(37)
表2
为了更好对比不同流场对PEMEC性能的影响，将从最大值、最小值、平均值和均匀性四个方面进行分析。其中，X因素的最大值、最小值和平均值可表示为：
Xmax＝max[X(x,y,z)] (38)
Xmin＝min[X(x,y,z)] (39)
X因素的均匀性可表示为：
式中，X为不同性质(液体饱和度、温度、流速、压力、电流密度)；Xavg为不同性质的体平均值。
3.边界条件、网格及验证
采用多物理场仿真软件对PEMEC进行计算，针对流场、电场、热场等多物理场问题，设置边界条件如下：设置水入口在左上角；阳极添加电势，而阴极进行接地处理；在阴极和阳极的流道入口处，设置入口速度统一为0.7m/s，因此模型内流体为层流；入口和出口压力均为1bar。模型壁面条件均为无滑移。
为降低网格数量对仿真结果的影响，进行网格无关性验证。此外，为保证计算结果的精准性，在不同网格数量下同时验证PEMEC电流密度和氧气摩尔分数(如图3中(a)所示)。无关性验证结果显示，当网格小于512752时，仿真结果难以保持足够的精准度；当网格数量超过1813140时，电流密度和氧气摩尔分数变化量均小于0.02％，此精准度已满足仿真所需，因此使用1813140网格数量。
实验验证所使用的设备为定制PEM电解槽。设备尺寸为100mm×100mm×60mm。阴阳极集流板由纯钛板经过镜面处理制成。阳极和阴极多孔层均采用钛毡，其中阳极具有0.5μm铱涂层，阴极具有0.5μm铂涂层。膜电极采用Nafion 117经过CCM将2.0mg/cm2的IrO2和2.5mg/cm2的Pt涂覆在阳极和阴极，制得尺寸为50mm×50mm×0.18mm的膜电极。PEM电解槽各部件之间采用垫片进行密封，由8个螺栓以堆叠体的形式进行固定。仿真数据和实验数据对比如图3中(b)所示。实验数据在较高和较低电流密度时与仿真结果有一定差异。根据分析主要有以下原因：1)PEM电解槽在较低电流密度时，电压波动幅度较大，在记录数据时可能产生一定误差；2)PEM电解槽在较高电流时，较高的气泡产生量可能引起多孔层堵塞进而导致传质过电位提高；3)PEM电解槽在运行时，输入电流产生的热量引起温度变化进而导致电压变化。尽管实验与仿真数据存在一定差异，但依然具有良好的精准度。在实验条件下(60℃和1bar)，实验结果与数值模拟的最大误差低于5％。实验结果与仿真数据在极化曲线变化趋势上具有良好的一致性。
4.结果与讨论
4.1阳极水流速度分布
PEMEC阳极充足的液态水一方面能够补充电解损耗的反应物，另一方面能够将生成物带离反应位点。因此，阳极水流速度分布对PEMEC电解过程具有显著影响。阳极流场内速度分布如图4所示，为方便进行流场内速度分布对比，流体速度使用统一的图例。其中，平行流场、蛇形流场、双蛇形流场、交指流场和组合流场的速度最大值分别为1.0978m/s、1.2967m/s、1.1192m/s、1.0721m/s和0.9178m/s。对于所有流场来说，速度的峰值主要出现在入口和出口处，速度的最小值出现在反应的中心区域。主要原因是，水从入口到出口过程中受到阻力，速度逐渐下降。此外，水从主通道不断流向子通道，速度因此不断下降。在出口处时，支流不断汇聚，因此出入口处速度为峰值。研究结果显示，组合流场内上下对称的蛇形流道能够很好的为PEMEC中心区域提供充足的液态水，从而提高反应速率。同时，组合流场通过内部两端入口向内部送水，通过压力差迫使生成物由出口排出。
图5中(a)显示了不同流场的平均速度。由图可知，平行流场和交指流场在不同电压条件下具有最低的平均速度，但其原因各不相同。其中，平行流场具有最多的支路，水流速度被支路分散，因此平均速度较低；而交指流场则是其内部水流在穿过多孔层时受到微观结构阻碍，因此平均速度较低。蛇形流场具有单通道结构，水流在流道内受到阻力较小，因此其平均水流速度最高。组合流场具有多种流场的特征，其内部蛇形流道水流速较快，而其内部交指流场由于穿过多孔层因此速度较低。此外，研究结果还显示，流场速度随着电压升高而升高，在蛇形和双蛇形流场中极为明显。主要原因是在反应过程中，液相向气相转化时引起的体积膨胀，进而挤压流场内部流体。图5中(a)显示了不同电压下流场速度的均匀性。平行流场具有最差的速度分布均匀性，主要因为过多的支路显著增加了流场内的最大速度和最小速度的差值。流场速度均匀性随着电压升高而具有更好的表现。研究流场速度均值和均匀性的意义在于，一方面，较高的平均水流速度能够供给反应物和排出生成物；另一方面，较好的流场速度均匀性能够避免局部生成物堆积。尽管流场对比中，组合流场并不是流场速度均值最高和速度分布最均匀的流场，但是组合流场能够同时具有良好的流场速度和速度均匀性。
4.2阳极电流密度分布
局部电流密度可以直观展示局部反应发生速度的快慢。通常来讲，电流密度越大，产氢速率越高。不同流场阳极侧电极表面的电流密度分布如图6所示。由图所示，组合流场具有最高的电流密度和更加均匀的电流分布，因此具有更好的工作性能。电流密度在流体与电极交界处电流密度较低，而在极板和电极的交界处(肋)，电流密度明显较高。电流密度最大值通常出现在极板、电极和流体三者的交界处，这也是气泡通常产生于流道边缘的原因。分析结果显示，电流密度随流道的深入而逐渐降低。主要是因为在流道后半段水供给不足和气泡堆积，造成传质过电位升高而性能下降造成的。出/入口等水流速度较高的区域，电流密度通常较高，充足的水供应能够提高局部反应速率。此外，局部气体堆积区域的电流密度显著降低，例如平行流场中间和交指流场下半部分。蛇形流场和双蛇形流场的电流密度分布类似，电流密度均随流道深入而降低。组合流场具有多个入口，能够充足供给水和避免气泡堆积。此外，反应通常在反应区域中心位置更为剧烈，因此充足的供水能够显著缓解性能衰减。
不同流场的电流密度均值如图7中(a)所示。量化分析结果显示，组合流场具有最好的电解性能，当电压为2.0V时，组合流场的电流密度比蛇形流场高7.56％，比交错流场高12.99％，比双蛇形流场高13.66％，比平行流场高29.41％。此外，当电压超过2V时，电流密度趋于平缓。主要原因是，高电压导致流道内缺乏反应物和生成物堆积，引起传质过电位显著提升。同时，过高的电流密度也会引起较高的欧姆过电位。电流密度分布均匀性如图7中(b)所示，五种流道均显示出类似的趋势，即：电压在1.0-1.6V时均匀性较为稳定；当电压为1.6-1.9V时，平行、蛇形、交指和组合流场的电流密度均匀性有不同程度的下降；当电压为1.9-2.2V时，平行、蛇形、双蛇形、交指流场的电流密度均匀性参数均快速上升。此时，流道内的电流密度不均匀性大幅度上升。结合图7中(a)和图7中(b)共同分析，发现1-1.6V时电流密度较低，此时对均匀性影响不大；在1.6-1.9V时电流密度开始爬升，在上升阶段电流密度分布均匀性较好；在1.9-2.2V时，流道内反应物供给不足和生产物堆积，导致反应速率和反应位点数量大幅度降低。水的缺乏和气泡堵塞引起局部电流密度分布不均，最终导致电流密度均匀性参数显著爬升。
4.3阳极氧气分布
氧气分布能够较为直观地观察不同流道的水供给和气泡排出能力。不同流场阳极氧气分布如图8所示。流场阳极氧气分布受到温度、电流密度、水流速度、流场结构等因素的综合影响。较高的氧气量也许并不意味着良好的性能，也有可能是水流速度较低导致的气泡堆积。氧气随着流道而不断累积，通常在流场出口附近达到最大值。部分水流速度较低的区域也同样堆积大量气体，较高的传质过电位最终导致设备性能降低。特别指出，氧气分布较高的区域主要分为两种：1)水流速度较低而导致气泡堆积的区域(平行流场、交指流场)。聚集区域通常处于流场中下部。2)流道过长而导致气泡不断集聚的区域(蛇形流场、双蛇形流场)。聚集区域主要处于出口附近。组合流场采用蛇形流道作为水的运输路径，因此在组合流道内的蛇形流道中氧气含量极低。组合流场中的十字流场和交指流场作为反应的核心区域，在靠近中间部分的气泡含量有所增加。
为了进一步量化流场内氧气含量，计算得到氧气摩尔分数均值，如图9中(a)所示。研究结果显示，平行流场具有最高的氧气含量，而组合流场则具有最低的氧气含量，这取决于流场的排气能力。此外，分析结果发现，电压在1.0-1.5V时，所有流道内氧气接近为0；当电压为1.5-1.9V时，流道内氧气含量快速上升；而在1.9-2.2V时，流道内气泡含量增长速度有所放缓。值得一提的是，组合流场氧气含量上升速度较慢，这得益于流场良好的供水和排气能力。阳极氧气摩尔分数均匀性如图9中(b)所示，传统流场在电压为1.0-1.6V时，氧气分布均匀性先缓慢下降，又在电压为1.6-2.0V时缓慢上升；当电压为2.0-2.2V时，传统流场氧气摩尔分数均匀性显著下降。此时传统流场流道内氧气含量大幅度上升，因此阳极摩尔分数较为稳定。
4.4阳极压力分布
流场压降代表将水输入流场所需要的额外功耗，较低的压降仅需较低的能耗即可运行。不同流场阳极压力分布如图10所示。不同流道结构在压降方面各不相同，平行流场、蛇形流场、双蛇形流场、交指流场和组合流场的最大压降分别为1.46×103Pa、9.44×103Pa、3.38×103Pa、1.75×103Pa和1.69×103Pa。在压力分布方面，平行流场具有最低的压降，组合流场、交指流场和双蛇形流场位列其后，蛇形流场压降最高。平行流场具有最短的流道和最少的拐角，因此具有最好的流场压力分布性能。双蛇形流场压降仅为蛇形流场压降的35.8％，通道的增加能够显著降低流场所需压力。交指流场中具有较少的拐角，因此具有较小的压降。组合流场兼具直流道、拐角和水进入多孔层的特点。组合流场的主要反应位置在区域中心，通过蛇形流场将水运输到中心区域。然后通过压力差将中心区域蛇形流道内的水挤压到中心十字流场。最后氧气和水的混合物在长而直的十字流道中排出反应区域。因此组合流场中，蛇形区域具有较高的压力。十字流场主要用于排出气体，具有中等的压力。交指流场位于反应区域边缘，具有最低的压力。
阳极压力均值如图11中(a)所示，蛇形流场具有最高的阳极压力，远远高于其他流场。单通道流场具有良好的流动速度，但是也具有最高的阳极压力。在实际生产过程中需要注意高压降所消耗的功率，因此研究压降极具有工程意义。组合流场具有最低的阳极压力，因此泵送功率消耗有所降低。此外，蛇形流场在较高的电压时(1.8-2.2V)具有显著变化，压力由4779.2Pa提高至6146.7Pa。主要原因是，蛇形流场为单通道流场，高电压时液相与气相相变时体积膨胀。单通道内随着气体增多，压力随着通道深度增加而不断累积，因此压力显著升高。阳极压力均匀性如图11中(b)所示，交指流场和平行流场具有最好的阳极压力分布均匀性。蛇形流场由于通道较长，导致压差过大，因此具有最高的阳极压力均匀参数值。组合流场具有最低的阳极压力均值和良好的压力均匀性。阳极压力在组合流场中用于输送水的蛇形流道区域较高。当水流穿过多孔层后，输出部分通常具有笔直的流道，能够快速将水和氧气排出，避免局部堆积导致压力升高。
对于PEMEC来说，在实际生产过程中，电流密度并非唯一标准。较高的压降意味着需要较高的泵送功率消耗，因此需要将压力进行进一步分析。为此，提出一种新的PEMEC评价标准，即电流密度与压力的比值，可表示为：
式中，I为电流密度；P为压力。
不同流场的电流密度与压力比值如图12所示。分析结果显示，组合流场具有最好的电流密度-压力比值。这意味着组合流场在同等性能条件下，比传统流场具有更低的能耗。
4.5阳极温度分布
在PEMEC反应过程中，反应产生的热量能够提高局部温度。局部温度的变化又反过来提高局部反应性能。较高的局部温度对膜电导率、膜含水量、局部活化过电位具有显著影响。尽管较高的温度能够提高PEMEC局部性能，但是局部温度过高可能导致极板和膜的寿命降低。因而，热量分布越均匀，平均性能越高，膜和极板寿命能够延长。不同流场具有不同的温度分布，如图13所示。不同的流场在最高温度和最低温度方面较为接近，因此采用统一的图例。流场产生热量来源于电解水反应，通常流道、多孔层和肋三者交界处电流密度较高，因此流道边缘通常为热点。局部较快的流速能够提供充足的水并带离气泡。因而相对来说速度越快反应越剧烈。然而，由于流道内水流能够带走一部分热量，因此流道相较于附近区域温度明显较低。此外，上游部分热量随水流运行来到下游，因此入口温度较出口温度普遍较低。分析结果显示，在入口到出口的方向上，存在显著的温度梯度。此外，组合流场热点主要集中于核心反应区域，而用于运输水的蛇形流道则具有较低的温度。
阳极温度均值如图14中(a)所示，平行流场具有最高的平均温度，其余流场温度曲线较为类似。在1.0-1.6V时，流场由于反应速率较低，产生的热量被水流带走，因此此时平均温度在输入水温度的附近稳定。当电压超过1.6V时，流场内热量逐渐累积，因此平均温度显著提高。阳极温度均匀性如图14中(b)所示，与平均温度曲线较为类似，在1.0-1.6V时，温度变化不大；在1.6-2.05V时，平行流道阳极温度均匀性最差；当电压进一步提高(2.05-2.2V)，蛇形流场和交指流场的不均匀性超过平行流场。值得一提的是，在此过程中，组合流场具有良好的温度均匀性，因此避免出现热点而降低质子交换膜的寿命。
4.6极化曲线
不同流场在温度为333.15K、压力为1bar、入口水流速度为0.7m/s时，极化曲线如图15所示。结果显示，组合流场具有最优性能，而平行流场性能最差。当电压为1.8V时，组合流场的电流密度比蛇形流场高3.7％，比交指流场高3.3％，比双蛇形流场高7.3％比平行流场高5.7％。当电压提高到2.0V时，组合流场的电流密度比蛇形流场高7.6％，比交指流场高13.0％，比双蛇形流场高13.7％，比平行流场高29.4％。因此在高电流密度下，组合流场与其余流场性能差距随电压增加而增大。主要原因是高电流密度下气泡堵塞导致传质过电位显著上升。平行流道平均速度较低导致气泡难以排出，流道内充满气体造成干烧现象。组合流道中，蛇形流道作为快速补水通道，十字流道和交指流道作为快速反应通道和排气通道。三种通道各司其职，最终避免高电流密度下传质过电位显著上升。
最后说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本技术方案的宗旨和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (2)
1.PEM电解槽组合式流场结构设计方法，其特征在于：该方法包括以下步骤：
S1：建立几何模型；
S2：建立数学模型；
PEMEC的电压分为可逆电压Vrev、活化过电位Vact、传质过电位Vdiff和欧姆过电位Vohm四部分，表示为：
Vcell＝Vrev+Vact+Vdiff+Vohm (1)
其中，可逆电压Vrev为电解水反应发生所需的最小电压，受到压力和温度的影响，表示为：
式中，为标准条件下的可逆电压；R为气体常数；T为电解槽温度；n为电荷转移数；F为法拉第常数；Px为x物质的分压；
活化过电位Vact为电解反应发生所产生的不可逆能量损失；活化过电位分为阴极和阳极两部分，通过Butler-Volmer方程进行计算，表示为：
Vact＝Vact,an+Vact,ca (4)
传质过电位Vdiff在>1.6A/cm2高电流密度下明显，受到反应界面气体含量的影响；传质过电位通过能斯特方程进行计算，表示为：
式中，C为反应界面气体浓度；C0为反应界面参考浓度；
欧姆过电位Vohm是由于内部电阻导致的电压损失，存在于多孔介质和膜内，通过欧姆定律计算为：
式中，和/>分别为固相和膜的有效电导率；φs和φm分别为固相和膜的电势；/>和为固相和膜势的源项；其中，质子交换膜电导率/>表示为：
式中，λ为膜的含水量，表示为：
式中，aw为水的活度，表示为：
式中，p为水蒸气分压；psat为饱和压力；s为液态水的饱和度；饱和压力psat取决于温度T，表示为：
psat＝-2846.4+411.24T-10.554T2+0.16636T3 (14)
电化学反应速率iv采用修正Butler-Volmer方程来定义，表示为：
式中，s为催化剂层中的液体饱和度；αv为活性比表面积；i0为交换电流密度；α为电荷传递系数；
电解槽内的催化层和膜中含有溶解的水，表示为：
式中，nd为电渗透阻力系数；为溶解水浓度；DH2O为水的扩散系数；/>为液态水和溶解水的相变速率；其中，电渗透阻力系数nd、溶解水浓度/>和水的扩散系数DH2O分别表示为：
nd＝0.016T-2.89556 (18)
式中，ρmem为膜密度；EWmem为膜的等效质量；Dλ的值为：
液态水穿过流场在阳极催化层反应生成氧气；在阳极多孔介质区域存在毛细压力，表示为：
式中，pg为阳极气相压力；pl为阳极液相压力；通过达西定理分别计算为：
Krl＝(1-s)3 (25)
式中，krg为气相相对渗透率；ug为气相速度；ul为液相速度；σ为气液表面张力；θ为材料接触角；J(s)为Leverett函数，表示为：
毛细扩散系数Dc表示为：
采用连续性方程、动量方程、能量方程和物质守恒方程来描述流场中流体的运动状态；
质量守恒方程表示为：
式中，ε为孔隙率；ρ为密度；为速度；Sm为质量源项；
动量守恒方程表示为：
式中，P为压力；μ为粘度；Su为源项；K为渗透率；
物质守恒方程表示为：
式中，Ck为物质k的摩尔浓度；为物质k的有效扩散系数；/>为物质k的流动速度；Sk为物质源项；/>由bruggeman公式修正为：
能量方程表示为：
式中，Cp eff为有效热容；Se为能量源项；Keff为有效导热系数，表示为：
式中，Ks和Kf分别为固体和流体的热导率；
X因素的最大值、最小值和平均值表示为：
Xmax＝max[X(x,y,z)] (36)
Xmin＝min[X(x,y,z)] (37)
X因素的均匀性表示为：
式中，X为不同性质；Xavg为不同性质的体平均值。
2.根据权利要求1所述的PEM电解槽组合式流场结构设计方法，其特征在于：所述S1具体为：计算域包括质子交换膜、阴/阳极扩散层、阴/阳极催化层、阴/阳极流场和阴/阳极极板；通过结合蛇形流道和交指流道提出一种新的组合流道；为对比组合流场带来的性能差异，加入传统平行流场、蛇形流场、双蛇形流场和交指流场；研究所使用的五种流场除形状不同外，其流道长宽均为2×2mm，流道肋宽为2mm；流场均在相同的条件和平台下进行计算；在以上五种流场结构中，蛇形流场为单通道流场，双蛇形流场为双通道流场，交指流场为分段式流场，平行流场为多通道流场。
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| PB01 | Publication | ||
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