CN117790007A - 一种压水堆中套管式ma/uo2嬗变棒 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，包括：MA/UO2燃料芯块，其呈环形结构；6LiD套管，其设置在所述MA/UO2燃料芯块的外部，所述6LiD套管呈环形结构；包壳，其设置在所述6LiD套管的外部，所述包壳呈环形结构。本发明在确定6LiD套管的最佳厚度为0.15cm的基础上，将MA/UO2装载至6LiD套管中，得到套管式MA/UO2嬗变棒，这种结构利于MA嬗变性能的提升，6LiD材料对嬗变棒管内的快中子有明显的增长变化；反应堆运行540天MA嬗变总量可达到229.82kg。装载套管式MA/UO2嬗变棒后，基本不影响反应堆的稳定运行，反而有替代可燃毒物棒的作用，对堆芯的稳定运行起着贡献作用。
Description
技术领域
本发明属于核反应堆燃料技术领域，更具体地说，本发明涉及一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒。
背景技术
然而随着核电需求的增加、核电项目的扩建，核电运行产生的乏燃料逐年累积。乏燃料中包含有大量的放射性核素，具有很强的放射性，不妥善处理乏燃料将对生态环境造成严重的损害。乏燃料的后处理也是核燃料循环后半部分中最重要一环，为了安全高效地使用核资源，确保核能的可持续发展，如何正确地处理乏燃料是有核国家必须亟待解决的问题。
传统的乏燃料处置方法，是通过玻璃、陶瓷或人造岩石固化后再深埋。此方法虽可以短期解决核废物的放射性对环境的危害问题，但乏燃料的危害问题并未彻底得到妥善解决，从长期发展来看只是将核废物辐射污染的风险遗留给了后人。乏燃料中属于高放废物的次锕系核素(Minor Actinides，MA)是处理风险最大的核废物，MA主要含有237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等长寿命核素。虽然次锕系核素含量较少，但是具有很强的放射性和很长的半衰期，也被称为长寿命裂变产物(Long-lived Fission Products简称LLFP)。为了彻底解决LLFP对生态环境的危害问题，目前最好的方法是使用热中子堆、快中子堆或ADS(加速器驱动次临界堆)的嬗变系统，通过分离-嬗变的方法来减少MA的现存数量。
分离-嬗变(Partitioning and Transmutation，简称P&T)技术首先是将长寿命次锕系核素和长寿命裂变产物从高放废物中分离出来，然后再集中起来放到反应堆中进行嬗变，使其在中子场中经过中子照射，发生裂变、俘获等反应后，转换成短寿命核素或稳定核素，从而消除次锕系核素MA对生态环境的危害。使用分离-嬗变的方法将MA核素放置反应堆内进行中子照射，MA吸收中子后，可能发生裂变反应，也可能发生俘获反应。其中发生俘获反应的产物仍是锕系核素，尽管这部分产物相对于MA来说毒性减少，但相比MA直接发生裂变变成低放核素或稳定核素来说，还是不利于MA总体的嬗变效果。
发明内容
本发明的一个目的是解决至少上述问题和/或缺陷，并提供至少后面将说明的优点。
为了实现根据本发明的这些目的和其它优点，提供了一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，包括：
MA/UO2燃料芯块，其呈环形结构；
6LiD套管，其设置在所述MA/UO2燃料芯块的外部，所述6LiD套管呈环形结构；
包壳，其设置在所述6LiD套管的外部，所述包壳呈环形结构。
优选的是，其中，所述MA/UO2燃料芯块的内部填充有第一氦气层，所述MA/UO2燃料芯块与6LiD套管之间填充有第二氦气层，所述6LiD套管与包壳之间填充有第三氦气层。
优选的是，其中，所述包壳为锆合金包壳，其厚度为0.0572cm。
优选的是，其中，所述MA/UO2燃料芯块中的MA包括56.18wt％的237Np、26.4wt％的241Am、12wt％的243Am、0.03wt％的243Cm、5.11wt％的244Cm、0.28wt％的245Cm。
优选的是，其中，所述MA/UO2燃料芯块中，MA与UO2的质量比为0.1～10:1。
优选的是，其中，所述MA/UO2燃料芯块的厚度为0.1～0.25cm。
优选的是，其中，所述6LiD套管的厚度为0～0.30cm。
优选的是，其中，在17×17燃料棒组成的燃料组件中布置有16根套管式MA/UO2嬗变棒，其中4套管式MA/UO2嬗变棒在燃料组件中部呈十字对称排布，另外12根套管式MA/UO2嬗变棒以3根为一组在靠近燃料组件角落位置处对称排布。
优选的是，其中，堆芯中包括UO2三个富集度装载区域，其中UO2富集度为2.4％和UO2富集度为3.1％的燃料组件在堆芯中交错排布，UO2富集度为4.4％的燃料组件环绕堆芯的外侧设置。
本发明至少包括以下有益效果：本发明在确定6LiD套管的最佳厚度为0.15cm的基础上，将MA/UO2装载至6LiD套管中，得到套管式MA/UO2嬗变棒，这种结构利于MA嬗变性能的提升，6LiD材料对嬗变棒管内的快中子有明显的增长变化；MA/UO2混合核子密度比值Q越高消失嬗变率会呈下降的趋势，但在MA/UO2混合核子密度比值Q＝5附近变化趋势趋于平缓；随着MA/UO2厚度的增加，消失嬗变率会略微减小，但嬗变总量在逐渐增加。其中MA/UO2混合核子密度比值Q＝10时，MA消失嬗变率为21.22％，嬗变总量最高，反应堆运行540天MA嬗变总量可达到229.82kg。在MA核素中237Np所占质量份额比重较大，嬗变总量贡献最多。而对MA的消失嬗变率贡献最多的是241Am，在MA/UO2混合核子密度比值Q＝0.1、厚度d＝0.1时其消失嬗变率高达42.6％。装载套管式MA/UO2嬗变棒后，基本不影响反应堆的稳定运行，反而有替代可燃毒物棒的作用，对堆芯的稳定运行起着贡献作用。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明
图1为实施例1的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒的横截面结构示意图；
图2为套管式MA/UO2嬗变棒在燃料组件中的分布位置示意图；
图3为构建的堆芯结构示意图；
图4为反应堆内大于14MeV的中子通量随6LiD套管厚度的变化图；
图5为反应堆内大于14MeV的中子通量随6LiD套管厚度的变化的平均误差；
图6为不同6LiD套管厚度下反应堆内大于14MeV中子通量变化图；
图7为不同6LiD套管厚度下反应堆内大于14MeV中子通量变化平均误差；
图8为不同6LiD套管厚度下热-快中子转换效率；
图9为不同6LiD套管厚度下热-快中子转换效率平均误差；
图10为MA嬗变率随厚度MA/UO2厚度及混合核子密度比的变化情况；
图11为MA嬗变质量随厚度MA/UO2厚度及混合质量比的变化情况；
图12为Q＝0.1，d＝0.1cm时反应堆运行540天MA核子密度变化情况；
图13为Q＝0.1，d＝0.15cm时反应堆运行540天MA核子密度变化情况；
图14为Q＝0.1，d＝0.2cm时反应堆运行540天MA核子密度变化情况；
图15为Q＝0.1，d＝0.25cm时反应堆运行540天MA核子密度变化情况；
图16为Q＝0.1，d＝0.1cm时反应堆运行540天MA消失嬗变率的变化情况；
图17为Q＝0.1，d＝0.15cm时反应堆运行540天MA消失嬗变率的变化情况；
图18为Q＝0.1，d＝0.2cm时反应堆运行540天MA消失嬗变率的变化情况；
图19为Q＝0.1，d＝0.25cm时反应堆运行540天MA消失嬗变率的变化情况；
图20为反应堆运行540天的keff对比图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。
应当理解，本文所使用的诸如“具有”、“包含”以及“包括”术语并不排除一个或多个其它元件或其组合的存在或添加。
实施例1
如图1所示，本实施例提供了一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，包括：
MA/UO2燃料芯块1，其呈环形结构，MA/UO2燃料芯块1的厚度(d)为0.1cm；MA与UO2的质量比(Q)为0.1:1；所述MA/UO2燃料芯块1中的MA包括56.18wt％的237Np、26.4wt％的241Am、12wt％的243Am、0.03wt％的243Cm、5.11wt％的244Cm、0.28wt％的245Cm；
6LiD套管2，其设置在所述MA/UO2燃料芯块1的外部，所述6LiD套管2呈环形结构，6LiD套管2的厚度为0.15cm；所述MA/UO2燃料芯块1的内部填充有第一氦气层3，所述MA/UO2燃料芯块1与6LiD套管2之间填充有第二氦气层4；
锆合金包壳5，其设置在所述6LiD套管2的外部，所述锆合金包壳5呈环形结构，锆合金包壳5的厚度为0.0572cm，所述6LiD套管2与锆合金包壳5之间填充有第三氦气层6，其厚度为0.0082cm。
实施例2
本实施例提供的一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒的结构与实施例1相同，不同的是，本实施例中MA/UO2燃料芯块1的厚度为0.15cm。
实施例3
本实施例提供的一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒的结构与实施例1相同，不同的是，本实施例中MA/UO2燃料芯块1的厚度为0.2cm。
实施例4
本实施例提供的一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒的结构与实施例1相同，不同的是，本实施例中MA/UO2燃料芯块1的厚度为0.25cm。
其中，实施例1-实施例4中，MA与UO2的质量比(Q)可以在0.1～10:1之间进行取值，MA与UO2的质量比(Q)的取值可以为0.1、0.2、0.5、1、2、5、10、3、4、6、7、8、9，MA/UO2燃料芯块1的厚度(d)可以取0.1、0.15、0.2、0.25cm，则一共有52种方案。
将实施例1-实施例4的套管式MA/UO2嬗变棒，按照图2所示的装载方式布置在燃料组件中，即在17×17燃料棒组成的燃料组件中布置有16根套管式MA/UO2嬗变棒，其中4套管式MA/UO2嬗变棒在燃料组件中部呈十字对称排布，另外12根套管式MA/UO2嬗变棒以3根为一组在靠近燃料组件角落位置处对称排布；然后按照图3的装载方式，将燃料组件装载在堆芯中，即堆芯中包括UO2三个富集度装载区域，其中61个UO2富集度为2.4％和68个UO2富集度为3.1％的燃料组件在堆芯中交错排布，48个UO2富集度为4.4％的燃料组件环绕堆芯的外侧设置。
在MA吸收中子后，可能发生裂变反应，也可能发生俘获反应，为了提高MA与中子直接发生裂变反应的几率，就需要更高能量的中子与之作用。而6LiD这种材料在将热中子转化为快中子，甚至是转化为14MeV的中子的有着很高的效率。热中子在6LiD的作用下经过6LiD(n,α)T核反应的过程转化为更高能量的快中子；其中14MeV的中子可由氘-氚发生核聚变形成氦的过程产生，热中子引发产生产生足够多的氚核与其周围的氘或6Li核进行聚变反应产生得到14MeV的中子。
按图2的所示的区域装载含有6LiD热-快中子转换管(6LiD套管)的组件。6LiD热-快中子转换管按照如图2的均匀放置在组件内，24根控制棒或毒物棒的位置使用了16根作为嬗变棒的装载位置。这样布置嬗变棒的位置是考虑到如果从24个位置中选择一定数量的位置作为嬗变棒分布方案研究对象，当仅固定嬗变棒的数量为16根时会有种组合排列情况，在改变嬗变数量时，要去研究的方案数量将成指数级增长。结合反应堆在设计时应当顾及堆内的均匀性和对称规则，我们缩小了研究范围，将嬗变棒在组件的分布位置确定下来。4根嬗变棒的放置靠近组件中心的位置，其余12根均匀环绕于中心分布。
确定了6LiD热-快中子转换管在组件的分布位置后，本发明在最初设计7种6LiD热-快中子转换管厚度方案，分别是转换管壁厚D＝0、0.05、0.1、0.15、0.2、0.25、0.3cm(其中包括了没有6LiD的初始堆芯)。6LiD热-快中子转换管与外层的锆合金包壳间隙0.0082cm，间隙考虑到燃料棒实际工业生产中会由氦气填充，在研究过程中此间隙也使用了的氦气作为填充物。锆合金包壳厚度为0.0572cm，作为燃料棒保护层和屏蔽作用。
使用蒙特卡洛程序的网格计数Mesh tally能群Energy划分从低能中子划分到高能中子，统计出6LiD热-快中子转换管于177堆芯对大于14MeV中子通量的影响情况。反应堆内大于14MeV的中子通量在厚度为0.15cm最高，统计误差均在0.02％以下。中子能谱随6LiD厚度的增加，慢中子有上升的变化趋势，热中子通量略有下降，快中子变化不明显(利用蒙特卡洛程序对单个6LiD热-快中子转换管进行研究时发现在6LiD的作用下管内快中子明显增加)。大于14MeV中子略有变化，中子能谱变化情况如图4和图5所示。不同的6LiD厚度下14MeV中子通量不尽相同，有起伏波动且统计误差都很小。从图4、图5暂且可以看出6LiD厚度为0.15cm时整个反应堆内大于14MeV的中子相对含量较高，但还不能确定6LiD厚度D＝0.15cm时反应堆内大于14MeV的中子通量最高。
为更进一步验证6LiD热-快中子转换管取0.15cm可作为最佳的6LiD热-快中子转换管设计方案。本发明接着又改变了6LiD转换管的厚度，转换管的厚度D的大小从0.125cm取到0.175cm。除了之前已研究厚度为0.15cm外，又增添了10组设计方案。借助蒙特卡洛程序模拟计算得到不同6LiD厚度下反应堆内大于14MeV中子通量及统计误差如图6和图7所示。
由此可见6LiD热-快中子转换管厚度为0.15cm时不仅在之前的七组数据中中子通量是最高的，而且在0.15cm附近取10组值来进行研究也是最高的，从目前的数据结果尚可确定6LiD热-快中子转换管厚度D＝0.15cm时，反应堆内大于14MeV中子通量最高。但对于整个反应堆来讲，6LiD热-快中子转换管管壁厚度所转换的高能中子也是微不足道的。从反应堆的中子能谱图中观察高能中子区域，并未明显发现高能中子的增加量。所以接下来对单个6LiD热-快中子转换管内快中子的变化情况研究也具有必要性。
如图8和图9所示，添加6LiD后快中子所占比重明显增加，且随着6LiD热-快中子转换管的厚度的增加快中子的增长率逐渐增大。当6LiD热-快中子转换管厚度等于0.3cm时，快中子的增长率达到22.7％。
仅考虑了6LiD将热中子转化为快中子；快中子的增长率η随着D增加而增大。因此，加入6LiD材料后对嬗变棒管内的快中子有明显的贡献作用。
按照上述装载方式装载后，进行燃耗计算，如图10所示，在厚度为0.15cm的6LiD热-快中子转换管中，装载不同厚度、不同MA/UO2混合核子密度比的MA/UO2，得出了相应的MA嬗变率以及嬗变质量；目前综合在反应堆运行540天MA嬗变率、嬗变质量的数据分析；MA/UO2厚度d选取0.25cm，MA/UO2混合核子密度比值Q为10时，嬗变总量最高，MA消失嬗变率为21.22％，反应堆运行540天MA嬗变总量可达到229.82kg。
从图11可知，消失嬗变率随MA/UO2的核子密度比Q的增加逐渐降低，在Q＝5时之前变化比较明显Q>5后变化趋于平缓，均在23％左右。消失嬗变率随MA/UO2厚度d的增加逐渐降低，但变化趋势不大，消失嬗变率变化在2％以内。因此MA/UO2厚度的大小对嬗变率的影响不大，也可以说MA/UO2对有效中子的阻碍作用较小(阻止本领低)。但说MA/UO2较厚可以搭载更多的MA从而提高嬗变总量。
图12、图13、图14和图15中依次为d＝0.1、0.15、0.2、0.25cm对应的MA及各MA核素在540天内核子密度的变化情况。图16、图17、图18和图19中依次为d＝0.1、0.15、0.2、0.25cm对应的MA及各MA核素在540天内消失嬗变率的变化情况；237Np占比MA比重较大嬗变总量贡献最多，但MA的嬗变率为241Am贡献最多，其消失嬗变率高达42.6％；244Cm含量最少的核素不降反升，但Cm它的半衰期是MA中最短的，对MA的毒性影响不大。
如图20所示，装载套管式MA/UO2嬗变棒后，压水反应堆运行540天Keff的变化情况基本维持在1.28左右，不影响反应堆的正常运行，且MA/UO2厚度的改变未引起Keff的波动，反而让反应堆维持在一个稳定的水平，反向证明嬗变棒可看作可燃毒物棒吸收少部分中子，维持反应堆的稳定运行。
在套管式MA/UO2嬗变棒的设计研究过程中，利用蒙特卡洛程序完成对177堆芯的搭建工作。使用蒙特卡洛程序定义初始裂变源，统计中子通量、功率密度来验证初始堆芯搭建的合理性并得到中子通量分布和功率峰因子。结合初始的输出文件数据设定了一种可行的嬗变棒分布方案。基于177堆芯模型的嬗变棒分布方案，接着研究了6LiD热-快中子转换管的厚度D对反应堆大于14MeV中子通量的影响情况，总计17种不同厚度的对比分析，得出最佳厚度为0.15cm。其次使用了蒙特卡洛程序单独研究6LiD热-快中子转换管的厚度对管内快中子增长率的影响，验证了加入6LiD材料后对嬗变棒管内的快中子有明显的增长变化。
在确定6LiD热-快中子转换管最佳厚度后，继续研究套管式MA/UO2嬗变棒中MA/UO2混合核子密度比以及厚度对MA嬗变率、嬗变总量的影响情况。从设计的52种方案中进行燃耗计算得到的燃耗区所有核素的核子密度输出文件，对MA核素消失嬗变率和嬗变总量进行统计。分析得出MA/UO2混合核子密度比值Q越高消失嬗变率会呈下降的趋势，但在MA/UO2混合核子密度比值Q＝5附近变化趋势趋于平缓；随着MA/UO2厚度的增加，消失嬗变率会略微减小，但嬗变总量在逐渐增加。其中MA/UO2混合核子密度比值Q＝10时，MA消失嬗变率为21.22％，嬗变总量最高，反应堆运行540天MA嬗变总量可达到229.82kg。在MA核素中237Np所占质量份额比重较大，嬗变总量贡献最多。而对MA的消失嬗变率贡献最多的是241Am，在MA/UO2混合核子密度比值Q＝0.1、厚度d＝0.1时其消失嬗变率高达42.6％。装载套管式MA/UO2嬗变棒后，基本不影响反应堆的稳定运行，反而有替代可燃毒物棒的作用，对堆芯的稳定运行起着贡献作用。
这里说明的设备数量和处理规模是用来简化本发明的说明的。对本发明的应用、修改和变化对本领域的技术人员来说是显而易见的。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。
Claims (9)
1.一种压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，包括；
MA/UO2燃料芯块，其呈环形结构；
6LiD套管，其设置在所述MA/UO2燃料芯块的外部，所述6LiD套管呈环形结构；
包壳，其设置在所述6LiD套管的外部，所述包壳呈环形结构。
2.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，所述MA/UO2燃料芯块的内部填充有第一氦气层，所述MA/UO2燃料芯块与6LiD套管之间填充有第二氦气层，所述6LiD套管与包壳之间填充有第三氦气层。
3.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，所述包壳为锆合金包壳，其厚度为0.0572cm。
4.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，所述MA/UO2燃料芯块中的MA包括56.18wt％的237Np、26.4wt％的241Am、12wt％的243Am、0.03wt％的243Cm、5.11wt％的244Cm、0.28wt％的245Cm。
5.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，所述MA/UO2燃料芯块中，MA与UO2的质量比为0.1～10:1。
6.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，所述MA/UO2燃料芯块的厚度为0.1～0.25cm。
7.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，所述6LiD套管的厚度为0～0.30cm。
8.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，在17×17燃料棒组成的燃料组件中布置有16根套管式MA/UO2嬗变棒，其中4套管式MA/UO2嬗变棒在燃料组件中部呈十字对称排布，另外12根套管式MA/UO2嬗变棒以3根为一组在靠近燃料组件角落位置处对称排布。
9.如权利要求1所述的压水堆中套管式MA/UO2嬗变棒，其特征在于，堆芯中包括UO2三个富集度装载区域，其中UO2富集度为2.4％和UO2富集度为3.1％的燃料组件在堆芯中交错排布，UO2富集度为4.4％的燃料组件环绕堆芯的外侧设置。
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