CN117368435A - 一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法 - Google Patents

Abstract

本发明旨在提供一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法，选用高强度合金钢精细加工成光滑圆棒试样，以电化学制氢充氢，研究试样中不同氢含量对钢材力学性能的影响，获取试验数据；以内聚力区张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合，用以研究任意氢扩散时刻的金属拉伸断裂模拟过程；基于氢扩散行为假设，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。本发明依托试验本身数据，贴合实际，符合钢材氢脆损坏特征，据此做出的多场耦合数值模拟分析数据结果准确度高，真实性强，对复杂环境下的钢制管材掺氢输送状况研究有很强的理论指导意义。

Description

一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法

技术领域

本发明属于油气储运与材料防腐领域，具体地，涉及一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法。

背景技术

高强钢以其耐高温、易加工等优点，被广泛应用于氢运输管道、储氢罐等关键设备。然而，高强钢在服役期间常伴有氢原子的渗入；进入金属中的氢，会存在于间隙晶格位置，还可被困在如晶界、位错和基体-粒子界面等微观缺陷处。在应力梯度作用下，服役期的钢材高应力区会逐渐富集氢原子，并发生多场耦合物理化学作用，使管材力学性能下降，导致高强度钢氢脆断裂风险增大。钢的氢脆敏感性随着管材受力强度的不断提高而急剧增加，大多数受氢腐蚀的钢铁材料没有任何失效时的迹象，在使用过程中就可能断裂，造成严重事故。

因此，考虑在多场耦合条件下，基于电化学和力学实验，建立一种数值模拟分析方法，提高对管材氢脆现象的评估水平，以降低钢制管材氢脆断裂的事故风险。

发明内容

为解决上述问题，本发明旨在提供一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法，以钢制管材试验结果为依托，开展有关氢扩散、钢材内聚力等多场耦合计算分析，判定钢制管材受氢脆影响的具体过程与作用程度。

本发明提供的技术方案是，一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法，选用高强度合金钢精细加工成光滑圆棒试样，以电化学制氢充氢，研究试样中不同氢含量对钢材力学性能的影响，获取试验数据；以内聚力区张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合，用以研究任意氢扩散时刻的金属拉伸断裂模拟过程；基于氢扩散行为假设，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

具体的，包括以下步骤：

S1、电化学制氢充氢，开展高强度合金钢氢致断裂试验分析；

S2、以张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合氢致断裂数值计算分析；

S3、以氢扩散物理模型为核心，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；

S4、基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

本发明的技术效果是：

本发明依托试验本身数据，贴合实际，符合钢材氢脆损坏特征，据此做出的多场耦合数值模拟分析数据结果准确度高，真实性强，对复杂环境下的钢制管材掺氢输送状况研究有很强的理论指导意义。

附图说明

图1为高强度合金钢光滑圆棒试样图；

图2为高强度合金钢氢致断裂试验应力—应变曲线；

图3为试样裂纹尖端多场直接耦合云图(左)、晶格氢浓度曲线图(右)。

具体实施方式

下面结合实施例及附图，对本发明做进一步地详细说明。

为使本发明实施方式的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施方式中的附图，对本发明实施方式中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施方式是本发明一部分实施方式，而不是全部的实施方式。基于本发明中的实施方式，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式，都属于本发明保护的范围。因此，以下对在附图中提供的本发明的实施方式的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施方式。

实施例1

本实施例的技术方案是：选用高强度合金钢精细加工成光滑圆棒试样，以电化学制氢充氢，研究试样中不同氢含量对钢材力学性能的影响，获取试验数据；以内聚力区张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合，用以研究任意氢扩散时刻的金属拉伸断裂模拟过程；基于氢扩散行为假设，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

具体的，包括以下操作步骤：

S1、电化学制氢充氢，开展高强度合金钢氢致断裂试验分析；

当构件受到外加应力作用，缺口部位因其形状急剧变化而产生较高应力集中，引起脆性断裂。当构件内部含氢或在含氢环境服役，应力诱导条件下的氢向应力集中区域扩散并聚集，当氢浓度达到临界值时，氢和应力相互作用，加剧材料脆性断裂。

进一步的技术方案是，试验材料可选用45Cr、X52、X80等高强度合金钢，材料经真空感应熔炼浇注成电极，再经电渣重熔精炼出钢锭，经锻造开坯后，轧成大尺寸棒材。对大尺寸棒材进行热加工处理(淬火+冷处理+回火)，具体为高温炉里面加热到860℃，保温1小时后进行油淬，空冷至室温，再加热到460℃，保温1小时进行回火。对冷却样品进行切割、研磨、机械抛光，用钼丝线将原材料切割出圆棒，再按图1所示尺寸，精细加工成光滑圆棒试样。加工须保证精度和表面光洁度，试样夹持端与标距段之间圆弧过渡段打磨光滑，以降低试样表面粗糙度对试验结果的影响。

进一步的技术方案是，为研究试样中不同氢含量对钢材力学性能的影响，需要在试样中充入氢，制氢充氢手段采取电化学法。

所述电化学制氢充氢具体过程为：将钢制管材试样设置为电解池阴极，以铂片或石墨碳棒为阳极，在电解阴极效应条件下，氢分子进入金属内部；充氢期间通过调整充氢电流密度大小或充氢时长，使钢制管材试样处于不同浓度氢含量环境中。

所涉及的电解化学反应式为：

阳极：2H₂O-4e^-→4H⁺+O₂↑

阴极：H⁺+e^-→H，2H→H₂

总反应：2H₂O→4H+O₂↑

进一步的技术方案是，采用砂纸打磨试样标距部分，然后清洗试样表面油污，以无水乙醇脱水风干备用，对风干后的试样标距部分进行充氢，标距部分外的夹持端部分及过渡段部分用防水胶进行密封；充氢完毕后，试样从溶液中取出，去掉覆盖的防水胶，待蒸馏水清洗吹干，立即进行拉伸试验，以获得准确的高强度合金钢氢致断裂试验结果。

需要注意的是，以未充氢的高强度合金钢断裂时材料性能为对照，比较研究充氢后的高强度合金钢氢致断裂试验结果。

所述未充氢钢制材料断裂时的性能如表1所示：

表1未充氢钢制材料断裂时的极限性能

在不同工况下进行慢应变速率拉伸测试，根据应力—应变曲线走势，高强度合金钢受力断裂发展阶段包括弹性阶段、屈服阶段、强化阶段、颈缩阶段(图2所示)。

图2试验结果表明：

①在钢制管材受力进入弹性阶段，氢含量大小对其性能影响并不显著；

②当试样进入屈服阶段后，氢含量越大，钢制试样强度减小幅度越大；

③试样由于钢材内聚力影响，会进入抗拉伸的强化阶段，氢含量越小，钢材抗氢致拉伸断裂的强化效应越明显；

④在颈缩阶段，氢含量大小对钢材力学性能影响表现最为显著，此阶段材料强度随应变急速下降直至断裂，曲线末端应变率即为钢材的材料延伸率。

未充氢时，材料延伸率约为14％；充氢后，材料在颈缩阶段的曲线逐渐趋陡，断材料延伸率随氢含量增高而有所下降，且下降幅度与氢含量正相关。

S2、以张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合氢致断裂数值计算分析；

金属材料氢脆现象涉及复杂机理，要基于机械、物理、化学等多因素才能做出研究结论。步骤S1相关试验研究表明：高强度合金钢氢致断裂的机理特征表现为“由无氢韧性断裂转变为含氢条件下的脆性断裂”。故而将试验数据与数值分析相结合，考虑氢在金属中的扩散过程，建立扩散本构方程与金属拉伸断裂内聚力模型，理清含氢条件下的金属内张力位移关系。

进一步的技术方案是，氢扩散涉及质量扩散控制方程的计算，需遵循质量守恒定律，按照金属晶格氢浓度分布，以高斯散度定律为基础，得到氢扩散控制方程。

所述氢扩散控制方程为：

式中：V表示金属晶格体积，mm³；C表示表示晶格氢浓度，mol/mm³；

δφ表示任意连续标量氢浓度场，无量纲；t表示扩散时间，s；

▽表示哈密顿算子，无量纲；S表示金属晶格比表面积，mm^-1；

表示氢扩散向量，无量纲；/>表示对应比表面的外法线向量，无量纲。

进一步的技术方案是，将应力诱导氢扩散看成是化学势梯度提供的驱动力，即氢原子从化学势高的位置向化学势低的位置运动，基于热力学理论，计算扩散进入金属晶格的氢原子或氢分子化学势，对氢扩散控制方程解析求解，得到氢扩散向量的表达式，将化学势表达式与氢扩散向量的表达式耦合，推导得到氢在钢中扩散的扩散本构方程，为张力位移关系的分析奠定基础。

所述扩散进入金属晶格的氢原子或氢分子化学势表达式为：

μ_H＝μ_O+R(T-T_Z)lnφ+σ_WV

式中：μ_H表示晶格氢原子(或氢分子)化学势，J/mol；

μ_O表示参考化学势，J/mol；R表示气体常数，常为8.314；

T表示热力学温度，K；T_Z表示绝对温度，℃；

φ表示单一氢浓度，mol/mm³；σ_W表示静水应力，MPa。

所述氢在钢中扩散的扩散本构方程为：

式中：D_H表示氢扩散系数，无量纲；K_TH表示温度梯度影响因子，无量纲；

K_PH表示应力梯度影响因子，无量纲；

P表示对应静水应力的等效应力，MPa。

进一步的技术方案是，把钢制管材试样拉伸断裂问题从线弹性断裂力学和弹塑性断裂力学两角度出发研究，考虑裂纹尖端附近的塑性变形，并假定在裂纹尖端前缘存在一个断裂过程区(即内聚力区)，以该断裂过程区的张力位移关系为核心，建立金属拉伸断裂内聚力模型，从而开展多场顺序耦合氢致断裂数值计算分析，用以研究任意氢扩散时刻的金属拉伸断裂模拟过程。

需要注意的是，内聚力区尺寸非常小且是一常数，它的存在状态不因加载方式而改变，是金属裂纹的固有属性。

将试验结果与氢扩散文献数据拟合处理，氢扩散后的附着率f_o与含氢条件下的金属内聚力σ_H存在以下耦合关系式，将之作为金属拉伸氢致断裂内聚力模型表达式：

σ_H/f_o＝1-1.05θ+0.17θ²+0.04θ³

式中：θ表示内聚力模型中的金属材料内摩擦角，度。

多场顺序耦合氢致断裂数值计算分析可以采用诸如ansys、abaqus等工业数学设计软件，考虑到钢制管材试样几何模型轴对称，受力变形左右两半一致，故对试样上半部分进行建模，将裂纹尖端、扩展处的网格局部细化，最小单元长度为15μm；分别采用最小尺寸为60μm和15μm的两种有限元网格进行网格敏感性研究；氢浓度场采用二维单元，内聚力单元数量为144个，单元尺寸范围为15μm至0.5mm。

S3、以氢扩散物理模型为核心，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；

在电化学制氢充氢条件下，假定金属表面上的氢分子分解成氢原子，才能实现氢进入金属内部的扩散途径。氢分子分解扩散过程较为复杂，受压力、温度、金属表面活性等多因素影响。为简化计算，对氢扩散行为作以下假设：

假设1：氢分子分解过程不受其他因素影响，充氢状态下的金属表面氢浓度恒定；

假设2：忽略材料内部缺陷对氢扩散系数的影响，即氢扩散系数呈各向同性；

假设3：不考虑金属试样加工过程中进入内部的氢，仅计算电化学制氢充氢。

进一步的技术方案是，根据氢扩散行为假设，建立金属试样中的氢扩散物理模型。

在金属试样中的氢扩散物理模型里，溶解到金属中的氢原子，通常占据正常的晶格间隙位置，还能被驻留在界面或位错等金属晶格之间的陷阱捕捉位。在无外界干扰条件下，可逆陷阱中的氢浓度与晶格中可扩散氢浓度始终处于平衡状态。在金属试样中的氢扩散物理模型里，人为认定陷阱是孤立的，即陷阱捕捉位置的氢不发生扩散行为，若要实现陷阱捕捉位置的氢扩散行为，则只能通过晶格扩散，进而发生氢在陷阱之间的扩散行为。

进一步的技术方案是，以氢扩散物理模型为核心，纳入金属试样变形测量、氢扩散行为、金属试样氢致断裂前的内聚力演化过程等相关参数，进行弹塑性变形和氢扩散多场直接耦合，开展此耦合情形里的断裂数值计算，将其耦合计算结果与测试结果比较，做出与实际情况相符的分析结论。

图3模拟结果显示：晶格中的氢原子在静水应力梯度驱动下，聚集于裂纹尖端附近，含氢浓度在裂纹尖端前方约0.2mm处达到峰值。

分析可知：晶格含氢浓度峰值随初始氢浓度增加而增大，氢附着率也达到峰值；与之对应的内聚力强度降低到最低值，该值越低，金属试样氢脆效果越明显。

S4、基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

综合试验结果与模拟数据(包含多场顺序耦合、多场直接耦合的有限元数据计算结果)，可以总结到在含氢条件下的钢制管材裂纹拓展机理为：宏观上，随初始氢浓度增加，管材试样承载力逐渐下降，说明氢的存在降低了高强度合金钢金属内聚能，使内聚力强度降低，促进了钢材的脆化；微观上，在高强度合金钢容易产生裂纹的试样区域，裂纹尖端附近氢富集程度最高，进一步促使整体材料内聚力强度大大降低至最低处，同时在裂纹尖端最先诱发损伤破坏，直至形成整体的拉伸断裂。

基于钢制管材裂纹拓展机理，以正方形板实现区域建模，该模型水平裂缝设置在板左边中点部位。在预期裂纹扩展区域采用细化网格划分，裂纹前沿特征单元长度设置为5×10^-3mm。位移边界条件设置为：在板上边界加载规定垂直位移，在下边界限制垂直位移和水平位移，耦合加入断裂模型，引导裂纹发育。利用步骤S2多场顺序耦合氢致断裂有限元模型，将带有裂纹正方形板氢致相场断裂模拟数据结果带入其中，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

所涉及的裂纹尖端拓扑结构表达式为：

式中：x表示裂纹截断处位置，φ(x)表示裂纹相场，其值为0表示材料没有裂纹状态，其值为1表示材料完全断裂破坏的状态。

所涉及的氢扩散模型有限元离散计算公式为：

式中：表示氢浓度场残余向量，无量纲；

表示形函数导数，无量纲；/>表示形函数导数的向量，无量纲；

q表示氢扩散面的无因次扩散流量，无量纲。

进一步的技术方案是，基于文献调研数据，弹性模量设置为210GPa，泊松比设置为0.3，临界能量释放率设置为2.7MPa·mm，在试样上边界设置加载位移0.01mm，以长度尺度实现裂纹路径模拟，长度尺度则选取正则化参数，进而实现无氢状态下金属试样的拉伸断裂模拟计算。

进一步的技术方案是，试件在加载前进行预充氢，将试样中氢均匀分布作为初始边界条件，试件所有外边界设定一个恒定氢浓度，长度参数设定为5×10^-3mm，试样材料参数选用铁质材料参数(氢损伤系数为0.89，氢偏摩尔体积大小为2000，氢扩散系数为0.0127mm，温度为300K，气体常数大小为8.314)；同时为确保氢在断裂过程中重新分布，试件加载考虑为较长时间，即2.78小时，进而实现有氢状态下金属试样的拉伸断裂模拟计算。

计算结果如下表2：

表2有氢、无氢状态下的断裂计算比较

以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明实施例揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。

Claims (5)

1.一种多场耦合条件下的氢脆管材数值分析方法，其特征在于，选用高强度合金钢精细加工成光滑圆棒试样，以电化学制氢充氢，研究试样中不同氢含量对钢材力学性能的影响，获取试验数据；以内聚力区张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合，用以研究任意氢扩散时刻的金属拉伸断裂模拟过程；基于氢扩散行为假设，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1、电化学制氢充氢，开展高强度合金钢氢致断裂试验分析；

采用砂纸打磨试样标距部分，然后清洗试样表面油污，以无水乙醇脱水风干备用，对风干后的试样标距部分进行充氢，标距部分外的夹持端部分及过渡段部分用防水胶进行密封；充氢完毕后，试样从溶液中取出，去掉覆盖的防水胶，待蒸馏水清洗吹干，立即进行拉伸试验，以获得准确的高强度合金钢氢致断裂试验结果；

S2、以张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合氢致断裂数值计算分析；

将试验数据与数值分析相结合，考虑氢在金属中的扩散过程，建立扩散本构方程与金属拉伸断裂内聚力模型，理清含氢条件下的金属内张力位移关系；以高斯散度定律为基础，得到氢扩散控制方程；以内聚力区张力位移关系为核心，开展多场顺序耦合，用以研究任意氢扩散时刻的金属拉伸断裂模拟过程；

S3、以氢扩散物理模型为核心，开展多场直接耦合氢致断裂数值计算分析；

以氢扩散物理模型为核心，纳入金属试样变形测量、氢扩散行为、金属试样氢致断裂前的内聚力演化过程等相关参数，进行弹塑性变形和氢扩散多场直接耦合，开展此耦合情形里的断裂数值计算，将其耦合计算结果与测试结果比较，做出与实际情况相符的分析结论；

S4、基于钢制管材裂纹拓展机理，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果；

基于钢制管材裂纹拓展机理，以正方形板实现区域建模，该模型水平裂缝设置在板左边中点部位；在预期裂纹扩展区域采用细化网格划分，裂纹前沿特征单元长度设置为5×10^-3mm；位移边界条件设置为：在板上边界加载规定垂直位移，在下边界限制垂直位移和水平位移，耦合加入断裂模型，引导裂纹发育；利用步骤S2多场顺序耦合氢致断裂有限元模型，将带有裂纹正方形板氢致相场断裂模拟数据结果带入其中，在有无氢两种状态下比较断裂计算结果。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述步骤S1电化学制氢充氢的具体操作为：

将钢制管材试样设置为电解池阴极，以铂片或石墨碳棒为阳极，在电解阴极效应条件下，氢分子进入金属内部；充氢期间通过调整充氢电流密度大小或充氢时长，使钢制管材试样处于不同浓度氢含量环境中。

4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤S2中，按照金属晶格氢浓度分布，以高斯散度定律为基础，得到氢扩散控制方程；

所述氢扩散控制方程为：

式中：V表示金属晶格体积，mm³；C表示表示晶格氢浓度，mol/mm³；

δφ表示任意连续标量氢浓度场，无量纲；t表示扩散时间，s；

▽表示哈密顿算子，无量纲；S表示金属晶格比表面积，mm^-1；

表示氢扩散向量，无量纲；/>表示对应比表面的外法线向量，无量纲；

由此推导出的氢在钢中扩散的扩散本构方程为：

式中：D_H表示氢扩散系数，无量纲；K_TH表示温度梯度影响因子，无量纲；

T表示热力学温度，K；T_Z表示绝对温度，℃；

K_PH表示应力梯度影响因子，无量纲；φ表示单一氢浓度，mol/mm³；

P表示对应静水应力的等效应力，MPa。

5.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤S3中的氢扩散行为假设为：

假设1：氢分子分解过程不受其他因素影响，充氢状态下的金属表面氢浓度恒定；

假设2：忽略材料内部缺陷对氢扩散系数的影响，即氢扩散系数呈各向同性；

假设3：不考虑金属试样加工过程中进入内部的氢，仅计算电化学制氢充氢。