CN117316307A - 一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于非常规油藏开发技术领域，尤其涉及一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，首先获取致密储层的纳米孔隙中组分的参数数据；然后将获取的参数数据输入两相闪蒸计算模型中计算相平衡组成和计算化学势，生成热力学因素矩阵参数；接着计算理想条件下和系统条件下的组分摩尔密度、黏度；然后计算给定温度、压力下的二元扩散系数，并根据相平衡组成计算无限稀释溶剂的扩散系数，生成矩阵B；最后求取矩阵B的逆矩阵和将热力学因素矩阵参数生成热力学因素矩阵，根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，输出对应组分的扩散系数。本发明能够实现非常规油藏开发过程中致密储层多组分分子扩散的准确计算。

Description

一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法
技术领域
本发明属于非常规油藏开发技术领域，尤其涉及一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法。
背景技术
随着常规高渗储层的开采进入中后期阶段，为满足国家发展和社会稳定对能源的需求，非常规低渗储层逐渐成为勘探开发的热点和难点，尤其是致密砂岩和页岩中的油气资源。常规储层多孔介质的渗透率高，因此对流通常主导流动过程，而扩散几乎可以忽略不计，但对于具有较低渗透率（＜1md）的储层，例如致密油储层，对流质量通量与扩散质量通量的比率（无量纲Peclet数）接近1，因此基质内或基质-裂缝界面的扩散作用不可忽略。
目前菲克定律是最为常用的扩散模型之一，其经典形式表明扩散通量与二元系统中组分/>的浓度梯度线性相关，而其一般形式表明，扩散通量/>与二元系统中组分/>的化学势的梯度/>有关。理想混合物的假设条件允许使用浓度/>代替化学势/>，即基于浓度梯度的菲克定律经典形式是一般形式针对理想混合物的特例，如下式所示：
（菲克定律经典形式）
（菲克定律一般形式）
式中为扩散通量；/>为所有物质的总摩尔浓度；/>为二元扩散系数；/>为/>组分的摩尔浓度；R为气体常数，R=8.3144598m³·Pa/(K·mol)；T为系统温度；/>为/>组分的化学势。
理想混合物的假设仅适用于低压系统，而对于高压流体，例如油气藏中的烃类混合物，必须使用由状态方程直接计算的化学势或逸度。较大的浓度梯度不一定对应真实流体系统较大的化学势梯度，例如在油藏流体的气-液临界点附近具有较大的浓度梯度，但扩散通量较小；同时，多组分体系的扩散通量不仅与其自身化学势相关，还受到其他组分化学势的共同影响，即交叉扩散效应。
菲克定律的一般形式更适用于烃类流体系统的扩散通量计算，多组分流体系统的广义菲克定律如下式，该公式的使用限制在于多组分流体有限的多组分扩散系数数据。因此，研究人员更倾向于使用Maxwell-Stefan扩散模型，该模型基于更易通过实验测量或理论计算的数据来评估扩散系数；
式中为多组分扩散系数，/>为MS扩散系数，对于二元系统二者相等。
对于Maxwell-Stefan扩散模型，组分的摩尔浓度（即平衡相的组成）和化学势可通过平衡热力学理论模型计算。与常规储层集体发育毫米级或微米孔喉、孔隙空间不同，致密砂岩和页岩广泛发育纳米级孔喉结构，纳米、亚微米级孔喉是流体渗流的主要通道。纳米孔隙中烃类流体受毛管力和孔壁相互作用影响，其相行为较体相的相行为发生变化，具体表现为泡点压力升高、平衡相组成变化、化学势变化等，因此需要在相平衡计算中考虑纳米孔隙限域效应。纳米孔隙限域效应为：当孔隙大小与通过孔隙运动的流体分子的尺寸相似时，分子与孔壁之间的相互作用将显著增强，这种现象被定义为“纳米孔隙限域效应”；因此对于含水力压裂缝的非常规油藏注气开发数值模拟过程中，致密基质内或裂缝-基质界面处的多组分分子扩散的准确计算至关重要，需要建立一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法。
发明内容
本发明所解决的技术问题在于提供一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，以实现非常规油藏开发过程中致密储层多组分分子扩散的准确计算。
本发明提供的基础方案：一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，包括：
S1：获取致密储层的纳米孔隙中组分的参数数据；
S2：构建耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，将获取的参数数据输入两相闪蒸计算模型中计算相平衡组成和计算化学势，生成热力学因素矩阵元素；
S3：计算理想条件下的组分摩尔密度、黏度，以及给定温度、压力下的组分摩尔密度和黏度；
S4：根据S3中的计算结果，结合预设的方程式计算给定温度、压力下的二元扩散系数，并根据S2中相平衡组成使用广义Vignes方程计算无限稀释溶剂的扩散系数，生成矩阵B；
S5：求取矩阵B的逆矩阵和将热力学因素矩阵参数生成热力学因素矩阵，根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，输出对应组分的扩散系数。
进一步，所述S2包括：
S2-1：构建耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，根据获取的参数数据，确定两相闪蒸计算模型所需的参数；
S2-2：计算纳米孔隙中的组分的临界性质偏移数据和毛管力影响数据；
S2-3：获取组分的平衡常数，计算平衡相组分在气液相中各组分摩尔分数；
S2-4：根据气液相各组分摩尔分数计算组分在气液两相中的逸度系数，并判断气液两相中的逸度系数是否相等，若相等，则表示达到相平衡，输出平衡气液两相组成、气液相压力和逸度系数，若不相等，则更新平衡常数和气液相组分；
S2-5：使用数值导数计算方法，对每个组分添加微小量，重复步骤S2-1至S2-4进行相平衡判断，并通过偏导数的方式计算生成热力学因素矩阵元素。
进一步，所述S2-1中两相闪蒸计算模型所需的参数包括所需的流体组成、组分偏心因子、临界温度、临界压力、临界体积、相对分子质量、分子总扩散体积、无量纲体积偏移参数、等张比容、接触角、孔隙半径、系统温度和压力；所述两相闪蒸计算模型所使用的状态方程为PR状态方程，表达式为：
其中P为系统压力；T为系统温度；R为气体常数；、b为表征流体引力或斥力的参数项，V表示组分体积。
进一步，所述S2-2具体为：
S2-2-1：计算纳米孔隙内的临界性质偏移数据，包括纳米孔隙内的组分临界温度和纳米孔隙内的组分临界压力，所述纳米孔隙内的组分临界温度计算公式为：
所述纳米孔隙内的组分临界压力计算公式为：
其中，表示纳米孔隙内的组分临界温度，/>表示纳米孔隙内的组分临界压力，、/>为组分临界温度和临界压力的偏移量；/>为孔隙半径；/>为组分临界温度；/>为组分临界压力，/>为Lennard-Jones孔径参数，其计算式如下：
；
S2-2-2：计算纳米孔隙内的毛管力影响数据，计算公式为：
其中，表示储层孔隙中气液两相之间的毛管力，/>为接触角，/>为孔隙半径，/>表示气相压力，/>表示液相压力，/>为界面张力，计算公式如下：
其中，表示组分数；/>为组分/>的等张比容；/>、/>为液相组分/>和气相组分的密度。
进一步，所述S2-3包括：
S2-3-1：计算组分的平衡常数，计算公式为：
其中，表示i组分的临界压力，/>表示i组分的临界温度，/>表示i组分的偏心因子，P表示系统压力，T表示系统温度；
S2-3-2：根据质量守恒方程对组分进行约束，具体为：
，/>；
其中，表示组分的个数，/>、/>、/>分别为组分/>在液相、气相和体系总组成中的摩尔分数，/>和/>分别表示液相和气相摩尔分数。
进一步，所述S2-4包括：
S2-4-1：根据连续迭代法和牛顿迭代法计算Rachford-Rice方程，得到气相摩尔分数，所述Rachford-Rice方程表达式为：
其中，表示组分的个数，/>表示i组分平衡常数，/>表示体系总组成中i组分的摩尔分数，/>表示气相摩尔分数；
S2-4-2：根据气液相各组分摩尔分数计算组分在气液两相中的逸度系数，计算公式为：
其中压缩因子Z通过求解三次状态方程得到，计算公式为：
其中、/>为混合规则系数；
对于气相，系数为，/>；
对于液相，系数为，/>；
其中，表示气相逸度系数的对数，/>表示液相逸度系数的对数，/>表示气相压缩因子，/>表示液相压缩因子，/>表示气相压力，/>表示液相压力；/>、/>、/>、、/>、/>、/>均为相平衡计算中的参数项；
其中，、/>表示液相中i、j组分的摩尔分数，/>、/>表示气相中i、j组分的摩尔分数；/>、/>表示与温度相关的i、j组分引力修正项，/>为i组分偏心因子，/>为i组分临界温度，/>为i组分临界压力，/>表示二元交互作用系数，/>表示改善纯组分蒸汽压预测的修正项；
S2-4-3：判断气液两相中的逸度系数是否相等，若相等，则表示达到相平衡，输出平衡气液两相组成、气液相压力和逸度系数，若不相等，则更新平衡常数和气液相组分；所述更新平衡常数计算公式为：
其中，表示当前迭代次数，/>表示当前平衡常数，/>表示迭代更新的下一个平衡常数，/>表示液相中i组分的摩尔分数，/>表示气相中i组分的摩尔分数，/>表示液相压力，/>表示气相压力，/>表示液相中i组分的逸度系数，/>表示气相中i组分的逸度系数。
进一步，所述S2-5具体为：
使用数值导数的方式计算热力学因素矩阵元素，热力学矩阵元素的表达式为：
其中，//>表示平衡状态下i组分化学势的对数关于平衡相中j组分摩尔分数的偏导数，/>表示平衡相中i组分的摩尔分数，/>表示化学势，计算公式为：
；/>；
其中，表示液相中i组分的化学势，/>表示液相压力，/>表示平衡状态下液相中i组分的摩尔分数，/>表示液相中i组分的逸度系数，/>表示气相中i组分的化学势，/>表示气相压力，/>表示平衡状态下气相中i组分的摩尔分数，/>表示气相中i组分的逸度系数；
对每个组分添加微小量，重复步骤S2-1至S2-4进行相平衡判断；
通过偏导数的定义计算，计算公式为：
其中，表示所取的微小量，/>表示系统压力，/>表示系统温度。
进一步，所述S3包括：
S3-1：计算理想条件下的系统黏度，计算公式为：
其中，表示理想条件下的i、j二组分混合物的黏度，/>表示理想条件下/>组分的黏度，/>表示理想条件下j组分的黏度，/>为/>组分的相对分子质量，/>为/>组分的相对分子质量；
为理想条件下/>组分的黏度，其计算式如下：
其中：
为/>组分的对比温度，/>；/>为/>组分的临界压力；/>为/>组分的临界温度；/>为/>组分的相对分子质量，P为系统压力；T为系统温度；
S3-2：根据气体状态方程计算给定温度、压力下的组分摩尔密度和理想条件下的组分摩尔密度，其中气态状态方程表达式为：
其中，Z为压缩因子，为压力，/>为体积，/>为气体常数，/>为温度；给定温度、压力下的/>组分压缩因子Z通过求解PR状态方程得到；
根据体系情况选取求解的Z值，气相选取最大的Z值，液相选取最小的Z值；
考虑体积偏移系数对压缩因子的修正：
上式中，/>为无量纲体积位移参数，b为斥力项表征参数，/>为压缩因子修正值；
计算得到给定温度、压力下组分的摩尔密度为：
对低压条件下的组分，将其定义为处于理想状态，压缩因子Z=1；
计算得到理想条件下的组分摩尔密度；
S3-3：计算给定温度、压力条件下的组分黏度，计算公式为：
其中为拟摩尔密度，/>，/>为/>组分临界体积，/>即步骤S2.2求得的/>组分摩尔密度；/>即步骤S2.1中低压下/>组分黏度；/>，/>，，/>，/>。
进一步，所述S4包括：
S4-1：计算理想条件下的二元扩散系数，计算公式为：
；
其中是基于/>组分化学式的原子扩散体积之和，/>是基于j组分化学式的原子扩散体积之和；
S4-2：计算给定温度、压力下的二元扩散系数，计算公式为：
其中，即步骤S3-1求取的理想条件下系统黏度，/>即步骤S3-3求取的给定温度压力下/>组分黏度；/>即步骤S3-2求取的理想条件下组分摩尔密度，/>为给定温度压力下/>组分摩尔密度,/>表示j组分的对比温度，/>表示i组分的对比温度，/>表示i组分的对比压力，/>表示j组分的对比压力，/>-/>是由非线性最小二乘法回归得到的中间计算参数；
其中：
，/>，/>
其中，各参数分别为，/>，/>，/>，，/>，/>；/>表示j组分的偏心因子，/>表示i组分的偏心因子；
S4-3：计算无限稀释溶剂的扩散系数，计算公式为：
其中为组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数，/>表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数；/>是表示组分/>与组分/>之间相互作用的三元扩散系数，二者同时在第三组分/>中被无限稀释；
上标、/>为系统处于平衡状态的i、j组分摩尔分数，通过耦合纳米孔隙限域效应的闪蒸计算模型求解得到，i、j表示不同组分；
所述三元扩散系数的计算通过下式实现：
其中，表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数，/>表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数；
S4-4：计算矩阵B，计算公式为：
其中，表示i组分的自扩散系数。
进一步，所述S5包括：
S5-1：根据生成的矩阵B计算其逆矩阵；
S5-2：根据热力学因素矩阵元素生成热力学因素矩阵；
S5-3：根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，并输出对应的扩散系数，计算公式为：
其中，表示扩散系数矩阵，/>表示矩阵B的逆矩阵，/>表示热力学因素矩阵。
本发明的原理及优点在于：本发明通过改进了常规的储层流体闪蒸计算模型，得到致密储层中耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，具体为考虑了致密储层纳米孔隙中的临界性质偏移和毛管力影响，同时采用连续迭代法和牛顿迭代法联合求解致密储层条件下的两相平衡，较为精确的获得致密储层流体在地层条件下处于平衡状态时的气液两相组成、压力以及化学势。本发明的技术方案能够克服菲克定律的理想混合物假设在储层条件下不适用的缺陷，并考虑多组分之间的交叉扩散效应，根据实验测量或理论计算更为简单可靠的计算储层流体多组分扩散系数，提高致密油藏、页岩油藏的注气开发模拟精度，为优选致密油藏有效开发方式提供依据。
附图说明
图1为本发明根据推导的Maxwell-Stefan扩散模型采用的扩散系数计算流程图；
图2为本发明采用连续迭代方法考虑纳米孔隙限域效应的致密储层流体相平衡计算流程图；
图3为本发明采用牛顿迭代方法考虑纳米孔隙限域效应的致密储层流体相平衡计算流程图；
图4为本发明实施例1中5组二元系统扩散系数在温度298.1K时随系统压力的变化；
图5为本发明实施例2中N2与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图6为本发明实施例2中CO2与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图7为本发明实施例2中CH4与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图8为本发明实施例2中C2H6与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图9为本发明实施例2中C3H8与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图10为本发明实施例2中i-C4H10与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图11为本发明实施例2中n-C4H10与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
图12为本发明实施例2中i-C5H12与各组分之间的扩散系数在温度273.15K时随系统压力的变化；
具体实施方式
下面通过具体实施方式进一步详细说明：
在本申请中，可准确实现致密储层流体闪蒸计算和扩散系数计算，提高致密油藏注气开发数值模拟的准确性；为此，本申请对致密储层中的扩散系数模型进行推导，推导过程为：
假设扩散过程中系统温度不变；
对于Maxwell-Stefan扩散模型：
考虑总通量约束条件，推导等式左侧求得：
其中为(nc-1)×(nc-1)的矩阵，/>为Maxwell-Stefan扩散系数，/>为自扩散系数；
J是由(nc-1)行独立的扩散通量矢量组成的(nc-1)×3的矩阵：
等式右侧有关化学势梯度的部分可重写为：
由此，等式右侧改写为：
；
式中：
/>
由此，所述扩散系数模型表达为：；
上式与菲克定律具有相似的表达，即；
式中，即为扩散系数矩阵，/>为热力学因素矩阵。
根据上述的本申请推导的扩散系数模型，其实施例基本如附图1所示：一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，包括：
S1：获取致密储层的纳米孔隙中组分的参数数据；
在本实施例中，对于致密储层中的纳米孔隙中烃类流体受毛管力和孔壁相互作用影响，获取烃类流体的组分，具体为C1、C2、C3、iC4、nC4、nC5，同时本申请构建相关知识库，从知识库中进行查询获得各组分的临界压力、临界温度/>、临界体积/>、偏心因子/>、相对分子质量/>、分子总扩散体积/>、无量纲体积偏移参数/>、等张比容/>，上述数据见表1：
表1 各流体组分的物性参数
S2：构建耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，将获取的参数数据输入两相闪蒸计算模型中计算相平衡组成和计算化学势，生成热力学因素矩阵参数；其中，S2包括：
S2-1：构建耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，根据获取的参数数据，确定两相闪蒸计算模型所需的参数；本实施例中所需的参数包括所需的流体组成、组分偏心因子、临界温度、临界压力、临界体积、相对分子质量、分子总扩散体积、无量纲体积偏移参数、等张比容、接触角、孔隙半径、系统温度和压力；其中，两相闪蒸计算模型所使用的状态方程为PR状态方程，表达式为：
其中P为系统压力；T为系统温度；R为气体常数，V表示组分体积，、b为表征流体引力或斥力的参数项，由下式求得：
其中：
，/>
其中，为组分临界温度；/>为组分临界压力；/>为组分偏心因子。
其中，对于流体组成，本实施例中，存在多组独立的二元体系，二元体系混合物的组成分别为0.5、0.5；对于输入系统温度、压力，本实施例中存在多组独立的温度、压力情况；而接触角为0°，纳米孔隙半径为。
S2-2：计算纳米孔隙中的组分的临界性质偏移数据和毛管力影响数据；其中，S2-2包括：
S2-2-1：计算纳米孔隙内的临界性质偏移数据，包括纳米孔隙内的组分临界温度和纳米孔隙内的组分临界压力，所述纳米孔隙内的组分临界温度计算公式为：
所述纳米孔隙内的组分临界压力计算公式为：
其中，表示纳米孔隙内的组分临界温度，/>表示纳米孔隙内的组分临界压力，、/>为组分临界温度和临界压力的偏移量，无量纲；/>为孔隙半径，m；/>为组分临界温度；/>为组分临界压力，/>为Lennard-Jones孔径参数，其计算式如下：
；
S2-2-2：计算纳米孔隙内的毛管力影响数据，计算公式为：
；
其中，表示储层孔隙中气液两相之间的毛管力，/>为接触角，/>为孔隙半径，/>表示气相压力，/>表示液相压力，/>为界面张力，N，计算公式如下：
；/>
其中，即组分数；/>为组分/>的等张比容，无量纲；/>、/>为液相组分/>和气相组分/>的密度，kg/m³。
在计算过程中，气液相的初始值相等，均为系统压力；根据体系相态，上述公式计算的毛管力，更新液相或气相压力。
S2-3：获取组分的平衡常数，计算平衡相组分在气液相中各组分摩尔分数；其中，S2-3包括：
S2-3-1：计算组分的平衡常数，计算公式为：
其中，表示i组分的临界压力，/>表示i组分的临界温度，/>表示i组分的偏心因子，P表示系统压力，T表示系统温度；
S2-3-2：根据质量守恒方程对组分进行约束，具体为：
，/>；
其中，表示组分的个数，/>、/>、/>分别为组分/>在液相、气相和体系总组成中的摩尔分数，/>和/>分别表示液相和气相摩尔分数。
S2-4：根据气液相各组分摩尔分数计算组分在气液两相中的逸度系数，并判断气液两相中的逸度系数是否相等，若相等，则表示达到相平衡，输出平衡气液两相组成、气液相压力和逸度系数，若不相等，则更新平衡常数和气液相组分；其中，S2-4包括：
S2-4-1：根据连续迭代法和牛顿迭代法计算Rachford-Rice方程，得到气相摩尔分数，连续迭代法和牛顿迭代法如图2和图3所示，而Rachford-Rice方程表达式为：
其中，表示组分的个数，/>表示i组分平衡常数，/>表示体系总组成中i组分的摩尔分数，/>表示气相摩尔分数；
S2-4-2：根据气液相各组分摩尔分数计算组分在气液两相中的逸度系数，计算公式为：
其中压缩因子Z通过求解三次状态方程得到，计算公式为：
其中、/>为混合规则系数；
对于气相，系数为，/>；
对于液相，系数为，/>；
其中，表示气相逸度系数的对数，/>表示液相逸度系数的对数，/>表示气相压缩因子，/>表示液相压缩因子，/>表示气相压力，/>表示液相压力；/>、/>、/>、、/>、/>、/>均为相平衡计算中的参数项；
其中，、/>表示液相中i、j组分的摩尔分数，/>、/>表示气相中i、j组分的摩尔分数；/>、/>表示与温度相关的i、j组分引力修正项，/>为i组分偏心因子，/>为i组分临界温度，/>为i组分临界压力，/>表示二元交互作用系数，/>表示改善纯组分蒸汽压预测的修正项；
S2-4-3：判断气液两相中的逸度系数是否相等，若相等，则表示达到相平衡，输出平衡气液两相组成、气液相压力和逸度系数，若不相等，则更新平衡常数和气液相组分；所述更新平衡常数计算公式为：
其中，表示当前迭代次数，/>表示当前平衡常数，/>表示迭代更新的下一个平衡常数，/>表示液相中i组分的摩尔分数，/>表示气相中i组分的摩尔分数，/>表示液相压力，/>表示气相压力，/>表示液相中i组分的逸度系数，/>表示气相中i组分的逸度系数。
S2-5：使用数值导数计算方法，对每个组分添加微小量，重复步骤S2-1至S2-4进行相平衡判断，并通过偏导数的方式计算生成热力学因素矩阵参数；其中，S2-5具体为：
使用数值导数的方式计算热力学因素矩阵元素，本实施例中，是指对/>的偏导数计算，不使用解析式而使用偏导数定义，热力学矩阵元素的表达式为：
其中，//>表示平衡状态下i组分化学势的对数关于平衡相中j组分摩尔分数的偏导数，/>表示平衡相中i组分的摩尔分数，/>表示化学势，计算公式为：
；/>；
其中，表示液相中i组分的化学势，/>表示液相压力，/>表示平衡状态下液相中i组分的摩尔分数，/>表示液相中i组分的逸度系数，/>表示气相中i组分的化学势，/>表示气相压力，/>表示平衡状态下气相中i组分的摩尔分数，/>表示气相中i组分的逸度系数；
对每个组分添加微小量，重复步骤S2-1至S2-4进行相平衡判断；
通过偏导数的定义计算，计算公式为：
其中，表示所取得微小量，/>表示系统压力，/>表示系统温度。
在本实施例中，化学势（逸度系数实际与其类似）是与温度、压力、组成相关的函数，即：
化学势的计算复杂，难以直接明确的写出化学势对某个组分的偏导解析式，因此常使用偏导数的定义实现，即取微小量（如），对某个组分添加微小量并计算平衡化学势。
S3：计算理想条件下的组分摩尔密度、黏度，以及给定温度、压力下的组分摩尔密度和黏度；本实施例中理想条件是指在低压条件下，即低于或小于1atm可认为处于理想条件；其中，S3包括：
S3-1：计算理想条件下的系统黏度，计算公式为：
其中，表示理想条件下的i、j二组分混合物的黏度，/>表示理想条件下/>组分的黏度，/>表示理想条件下j组分的黏度，/>为/>组分的相对分子质量，/>为/>组分的相对分子质量；
为理想条件下/>组分的黏度，其计算式如下：
其中：
为/>组分的对比温度，/>；/>为/>组分的临界压力；/>为/>组分的临界温度；P为系统压力；T为系统温度；
S3-2：根据气体状态方程计算给定温度、压力下的组分摩尔密度和理想条件下的组分摩尔密度，其中气态状态方程表达式为：
其中，Z为压缩因子，为压力，/>为体积，/>为气体常数，/>为温度；给定温度、压力下的/>组分压缩因子Z通过求解PR状态方程得到；
根据体系情况选取求解的Z值，气相选取最大的Z值，液相选取最小的Z值；
考虑体积偏移系数对压缩因子的修正：
上式中，/>为无量纲体积位移参数，b为斥力项表征参数，/>为压缩因子修正值；
计算得到给定温度、压力下组分的摩尔密度为：
对低压条件下的组分，将其定义为处于理想状态，压缩因子Z=1；
计算得到理想条件下的组分摩尔密度；
S3-3：计算给定温度、压力条件下的组分黏度，计算公式为：
其中为拟摩尔密度，/>，/>为/>组分临界体积，/>即步骤S2.2求得的/>组分摩尔密度；/>即步骤S2.1中低压下/>组分黏度；/>，/>，，/>，/>。
S4：根据S3中的计算结果，结合预设的方程式计算给定温度、压力下的二元扩散系数，并根据S2中相平衡组成使用广义Vignes方程计算无限稀释的扩散系数，生成矩阵B；其中，S4包括：
S4-1：计算理想条件下的二元扩散系数，计算公式为：
；
其中是基于/>组分化学式的原子扩散体积之和；
S4-2：计算给定温度、压力下的二元扩散系数，计算公式为：
其中，即步骤S3-1求取的理想条件下系统黏度，/>即步骤S3-3求取的给定温度压力下/>组分黏度；/>即步骤S3-2求取的理想条件下组分摩尔密度，/>为给定温度压力下/>组分摩尔密度,/>表示j组分的对比温度，/>表示i组分的对比温度，/>表示i组分的对比压力，/>表示j组分的对比压力，/>-/>是由非线性最小二乘法回归得到的中间计算参数；
其中：
，/>，/>
其中，各参数分别为，/>，/>，/>，，/>，/>；
S4-3：计算无限稀释溶剂的扩散系数，计算公式为：
其中为组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数，/>表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数；/>是表示组分/>与组分/>之间相互作用的三元扩散系数，二者同时在第三组分/>中被无限稀释；
上标、/>为系统处于平衡状态的i、j组分摩尔分数，通过耦合纳米孔隙限域效应的闪蒸计算模型求解得到，i、j表示不同组分；
所述三元扩散系数的计算通过下式实现：
其中，表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数，/>表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数；
S4-4：计算矩阵B，计算公式为：
其中，表示i组分的自扩散系数。
S5：求取矩阵B的逆矩阵和将热力学因素矩阵参数生成热力学因素矩阵，根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，输出对应组分的扩散系数；其中，S5包括：
S5包括：
S5-1：根据生成的矩阵B计算其逆矩阵；
S5-2：根据热力学因素矩阵元素生成热力学因素矩阵；
S5-3：根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，并输出对应的扩散系数，计算公式为：
其中，表示扩散系数矩阵，/>表示矩阵B的逆矩阵，/>表示热力学因素矩阵。
在本实施例中，为对比验证本申请计算得到的扩散系数误差，通过实验测量和计算得到的24组扩散系数数据，计算所得各温度压力下的气体扩散系数及实验数据、误差如表2所示：
表2 不同二元体系在各温度压力条件下的气体扩散系数实验数据、本方法计算结果及误差
从表2可以看出，本申请技术方案的计算值与实验值相差较小，从而验证了模型的准确性。
同时通过固定系统温度为298.1 K，计算系统压力在1×105至2×105Pa范围内5组二元系统的扩散系数变化，如图4所示。随着系统压力的增高，各二元体系的扩散系数逐渐下降。
实施例二：
实施例二与实施例一的不同之处在于，实施例二中，通过增加了组分数量形成多组分系统，所获取的参数数据具体见表3：
表3 各流体组分的物性参数
/>
各流体组分的摩尔分数见表4：
表4 各流体组分的摩尔分数
输入系统压力4000 kPa，系统温度273.15 K；孔隙半径5×10-7m，接触角0°；
按照实施例1的计算步骤计算多组分体系的扩散系数；
计算所得多组分系统的扩散系数矩阵如表5所示：
表5 扩散系数矩阵
该扩散系数矩阵表明在以nC5为溶剂的流体中，N2、CO2、C1、C2、C3、iC4、nC4、iC5等8种溶质之间的相互扩散情况；矩阵主对角线的元素值为自扩散系数，表征某组分的浓度梯度对自身扩散通量的影响；非主对角线元素的元素值为对应组分之间的交互作用扩散系数，表征组分间交互作用的强弱。根据计算结果可以发现：
扩散矩阵的上三角与下三角矩阵不具有倒易关系；
矩阵主对角线元素的量级总是高于非主对角线元素，即自扩散系数大于不同组分之间的交互作用扩散系数；
矩阵中出现的负扩散系数，说明对应的两个组分之间发生逆扩散现象。
固定系统温度为273.15 K，计算系统压力在3×106至4.3×106Pa范围内相应组分之间的扩散系数变化，如图5、图6、图7、图8、图9、图10、图11和图12所示；图中更为直观的显示了自扩散系数的量级通常高于交互作用扩散系数。
以上的仅是本发明的实施例，方案中公知的具体结构及特性等常识在此未作过多描述，所属领域普通技术人员知晓申请日或者优先权日之前发明所属技术领域所有的普通技术知识，能够获知该领域中所有的现有技术，并且具有应用该日期之前常规实验手段的能力，所属领域普通技术人员可以在本申请给出的启示下，结合自身能力完善并实施本方案，一些典型的公知结构或者公知方法不应当成为所属领域普通技术人员实施本申请的障碍。应当指出，对于本领域的技术人员来说，在不脱离本发明结构的前提下，还可以作出若干变形和改进，这些也应该视为本发明的保护范围，这些都不会影响本发明实施的效果和专利的实用性。本申请要求的保护范围应当以其权利要求的内容为准，说明书中的具体实施方式等记载可以用于解释权利要求的内容。

Claims (10)

1.一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：包括：
S1：获取致密储层的纳米孔隙中组分的参数数据；
S2：构建耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，将获取的参数数据输入两相闪蒸计算模型中计算相平衡组成和计算化学势，生成热力学因素矩阵元素；
S3：计算理想条件下的组分摩尔密度、黏度，以及给定温度、压力下的组分摩尔密度和黏度；
S4：根据S3中的计算结果，结合预设的方程式计算给定温度、压力下的二元扩散系数，并根据S2中相平衡组成使用广义Vignes方程计算无限稀释溶剂的扩散系数，生成矩阵B；
S5：求取矩阵B的逆矩阵和将热力学因素矩阵参数生成热力学因素矩阵，根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，输出对应组分的扩散系数。
2.根据权利要求1所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S2包括：
S2-1：构建耦合纳米孔隙限域效应的两相闪蒸计算模型，根据获取的参数数据，确定两相闪蒸计算模型所需的参数；
S2-2：计算纳米孔隙中的组分的临界性质偏移数据和毛管力影响数据；
S2-3：获取组分的平衡常数，计算平衡相组分在气液相中各组分摩尔分数；
S2-4：根据气液相各组分摩尔分数计算组分在气液两相中的逸度系数，并判断气液两相中的逸度系数是否相等，若相等，则表示达到相平衡，输出平衡气液两相组成、气液相压力和逸度系数，若不相等，则更新平衡常数和气液相组分；
S2-5：使用数值导数计算方法，对每个组分添加微小量，重复步骤S2-1至S2-4进行相平衡判断，并通过偏导数的方式计算生成热力学因素矩阵元素。
3.根据权利要求2所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S2-1中两相闪蒸计算模型所需的参数包括所需的流体组成、组分偏心因子、临界温度、临界压力、临界体积、相对分子质量、分子总扩散体积、无量纲体积偏移参数、等张比容、接触角、孔隙半径、系统温度和压力；所述两相闪蒸计算模型所使用的状态方程为PR状态方程，表达式为：
其中P为系统压力；T为系统温度；R为气体常数；、b为表征流体引力或斥力的参数项，V表示组分体积。
4.根据权利要求3所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S2-2具体为：
S2-2-1：计算纳米孔隙内的临界性质偏移数据，包括纳米孔隙内的组分临界温度和纳米孔隙内的组分临界压力，所述纳米孔隙内的组分临界温度计算公式为：
所述纳米孔隙内的组分临界压力计算公式为：
其中，表示纳米孔隙内的组分临界温度，/>表示纳米孔隙内的组分临界压力，/>、为组分临界温度和临界压力的偏移量；/>为孔隙半径；/>为组分临界温度；/>为组分临界压力，/>为Lennard-Jones孔径参数，其计算式如下：
；
S2-2-2：计算纳米孔隙内的毛管力影响数据，计算公式为：
其中，表示储层孔隙中气液两相之间的毛管力，/>为接触角，/>为孔隙半径，/>表示气相压力，/>表示液相压力，/>为界面张力，计算公式如下：
其中，表示组分数；/>为组分/>的等张比容；/>、/>为液相组分/>和气相组分/>的密度。
5.根据权利要求4所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S2-3包括：
S2-3-1：计算组分的平衡常数，计算公式为：
其中，表示i组分的临界压力，/>表示i组分的临界温度，/>表示i组分的偏心因子，P表示系统压力，T表示系统温度；
S2-3-2：根据质量守恒方程对组分进行约束，具体为：
，/>；
其中，表示组分的个数，/>、/>、/>分别为组分/>在液相、气相和体系总组成中的摩尔分数，/>和/>分别表示液相和气相摩尔分数。
6.根据权利要求5所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S2-4包括：
S2-4-1：根据连续迭代法和牛顿迭代法计算Rachford-Rice方程，得到气相摩尔分数，所述Rachford-Rice方程表达式为：
其中，表示组分的个数，/>表示i组分平衡常数，/>表示体系总组成中i组分的摩尔分数，/>表示气相摩尔分数；
S2-4-2：根据气液相各组分摩尔分数计算组分在气液两相中的逸度系数，计算公式为：
其中压缩因子Z通过求解三次状态方程得到，计算公式为：
其中、/>为混合规则系数；
对于气相，系数为，/>；
对于液相，系数为，/>；
其中，表示气相逸度系数的对数，/>表示液相逸度系数的对数，/>表示气相压缩因子，/>表示液相压缩因子，/>表示气相压力，/>表示液相压力； />、/>、/>、/>、/>、/>、均为相平衡计算中的参数项；
其中，、/>表示液相中i、j组分的摩尔分数，/>、/>表示气相中i、j组分的摩尔分数；/>、表示与温度相关的i、j组分引力修正项，/>为i组分偏心因子，/>为i组分临界温度，/>为i组分临界压力，/>表示二元交互作用系数，/>表示改善纯组分蒸汽压预测的修正项；
S2-4-3：判断气液两相中的逸度系数是否相等，若相等，则表示达到相平衡，输出平衡气液两相组成、气液相压力和逸度系数，若不相等，则更新平衡常数和气液相组分；所述更新平衡常数计算公式为：
其中，表示当前迭代次数，/>表示当前平衡常数，/>表示迭代更新的下一个平衡常数，/>表示液相中i组分的摩尔分数，/>表示气相中i组分的摩尔分数，/>表示液相压力，/>表示气相压力，/>表示液相中i组分的逸度系数，/>表示气相中i组分的逸度系数。
7.根据权利要求6所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S2-5具体为：
使用数值导数的方式计算热力学因素矩阵元素，热力学矩阵元素的表达式为：
其中，//>表示平衡状态下i组分化学势的对数关于平衡相中j组分摩尔分数的偏导数，/>表示平衡相中i组分的摩尔分数，/>表示化学势，计算公式为：
；/>；
其中，表示液相中i组分的化学势，/>表示液相压力，/>表示平衡状态下液相中i组分的摩尔分数，/>表示液相中i组分的逸度系数，/>表示气相中i组分的化学势，/>表示气相压力，/>表示平衡状态下气相中i组分的摩尔分数，/>表示气相中i组分的逸度系数；
对每个组分添加微小量，重复步骤S2-1至S2-4进行相平衡判断；
通过偏导数的定义计算，计算公式为：
其中，表示所取的微小量，/>表示系统压力，/>表示系统温度。
8.根据权利要求7所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S3包括：
S3-1：计算理想条件下的系统黏度，计算公式为：
其中，表示理想条件下的i、j二组分混合物的黏度，/>表示理想条件下/>组分的黏度，表示理想条件下j组分的黏度，/>为/>组分的相对分子质量，/>为/>组分的相对分子质量；
为理想条件下/>组分的黏度，其计算式如下：
其中：
为/>组分的对比温度，/>；/>为/>组分的临界压力；/>为/>组分的临界温度；/>为组分的相对分子质量，P为系统压力；T为系统温度；
S3-2：根据气体状态方程计算给定温度、压力下的组分摩尔密度和理想条件下的组分摩尔密度，其中气态状态方程表达式为：
其中，Z为压缩因子，为压力，/>为体积，/>为气体常数，/>为温度；给定温度、压力下的/>组分压缩因子Z通过求解PR状态方程得到；
根据体系情况选取求解的Z值，气相选取最大的Z值，液相选取最小的Z值；
考虑体积偏移系数对压缩因子的修正：
上式中，/>为无量纲体积位移参数，b为斥力项表征参数，/>为压缩因子修正值；
计算得到给定温度、压力下组分的摩尔密度为：
对低压条件下的组分，将其定义为处于理想状态，压缩因子Z=1；
计算得到理想条件下的组分摩尔密度；
S3-3：计算给定温度、压力条件下的组分黏度，计算公式为：
其中为拟摩尔密度，/>，/>为/>组分临界体积，/>即步骤S2.2求得的/>组分摩尔密度；/>即步骤S2.1中低压下/>组分黏度；/>，/>，/>，/>，。
9.根据权利要求8所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S4包括：
S4-1：计算理想条件下的二元扩散系数，计算公式为：
；
其中是基于/>组分化学式的原子扩散体积之和，/>是基于j组分化学式的原子扩散体积之和；
S4-2：计算给定温度、压力下的二元扩散系数，计算公式为：
其中，即步骤S3-1求取的理想条件下系统黏度，/>即步骤S3-3求取的给定温度压力下/>组分黏度；/>即步骤S3-2求取的理想条件下组分摩尔密度，/>为给定温度压力下/>组分摩尔密度,/>表示j组分的对比温度，/>表示i组分的对比温度，/>表示i组分的对比压力，/>表示j组分的对比压力，/>-/>是由非线性最小二乘法回归得到的中间计算参数；
其中：
，/>，/>
其中，各参数分别为，/>，/>，/>，/>，，/>；/>表示j组分的偏心因子，/>表示i组分的偏心因子；
S4-3：计算无限稀释溶剂的扩散系数，计算公式为：
其中为组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数，/>表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数；/>是表示组分/>与组分/>之间相互作用的三元扩散系数，二者同时在第三组分/>中被无限稀释；
上标、/>为系统处于平衡状态的i、j组分摩尔分数，通过耦合纳米孔隙限域效应的闪蒸计算模型求解得到，i、j表示不同组分；
所述三元扩散系数的计算通过下式实现：
其中，表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数，/>表示组分/>在组分/>中无限稀释的二元扩散系数；
S4-4：计算矩阵B，计算公式为：
其中，表示i组分的自扩散系数。
10.根据权利要求9所述的一种耦合纳米孔隙限域效应的扩散系数计算方法，其特征在于：所述S5包括：
S5-1：根据生成的矩阵B计算其逆矩阵；
S5-2：根据热力学因素矩阵元素生成热力学因素矩阵；
S5-3：根据矩阵B的逆矩阵和热力学因素矩阵生成扩散系数矩阵，并输出对应的扩散系数，计算公式为：
其中，表示扩散系数矩阵，/>表示矩阵B的逆矩阵，/>表示热力学因素矩阵。
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