CN116706164A - 直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法及系统，方法包括：求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度；计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于阳极电子电流密度计算直接甲醇燃料电池组的极化特性；基于极化特性确定极化初始条件，并基于极化初始条件确定能量转化效率变量；基于局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于传质公式和能量转化效率变量，计算得到能量转化效率。本申请具有分析稳定性以及计算精度高的特点，且占用计算资源少，能够满足直接甲醇燃料电池组设计过程中的能效分析，实现在实际应用过程中的高能量转化效率。
Description
技术领域
本申请属于直接甲醇燃料电池分析技术领域，具体涉及直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法及系统。
背景技术
甲醇是一种清洁低碳化的燃料，目前全球有11艘在建甲醇动力船，居所有新能源船数量之首，是船动力的发展趋势。μDMFC(微型直接甲醇燃料电池)能够直接将船用燃料甲醇的化学能转化为电能，避免了二次转化的能量与时间损失，是最适合的船载便携式能源。μDMFC对船舶的CO2减排与智能化发展具有重要意义。μDMFC实际应用时必须组成电池组，然而目前μDMFC电池组由于阳极反应速率低以及甲醇渗透问题，不仅CO2排放增加而且浪费燃料，能量转化效率远小于理论值，是制约其发展的最大瓶颈之一。要想在设计过程中提升μDMFC电池组的能量转化效率必须要有一种理论分析方法，因此能够理论分析μDMFC电池组能量转化效率的方法对电池组设计至关重要。然而由于基础理论缺乏，使得当前仍然没有针对μDMFC电池组能量转化效率的系统理论分析方法。
传统的μDMFC极化原理为甲醇在阳极催化剂层处通过催化反应被氧化为质子、二氧化碳和电子。质子通过质子交换膜转移至阴极催化剂层。阳极催化层中一些未反应的甲醇会通过质子交换膜渗透到阴极催化层，并与氧气产生反向超电势。然而这种极化原理无法用来分析μDMFC电池组的能量转化效率，这是因为μDMFC电池组中相邻单体间的电接触将各自的极化作用耦合在一起，内部传质、电化学反应以及能量转化过程显著变化。在论文Polarization analysis of a micro direct methanol fuel cell stack based onDebye-Hückel ionic atmosphere theory，ENERGY，2021，222中，采用德拜-休克尔(Debye-Hückel)离子氛理论，对极化作用耦合过程进行了数学物理描述，研究了极化作用耦合对电池组内反应物传质、电荷传导以及电化学反应动力学等的影响机理。然而仅凭借该理论还不能对能量转化效率进行系统分析。而传统极化原理无法实现对μDMFC电池组能量转化效率的分析。
发明内容
本申请旨在解决现有技术的不足，提出一种直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法及系统，能够将极化作用耦合过程中反应物传质、电荷传导以及电化学反应动力学等的影响机理都考虑在内进行能量转化效率分析。
为实现上述目的，本申请提供了如下方案：
直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，包括以下步骤：
求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于所述局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度；
计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于所述阳极电子电流密度计算所述直接甲醇燃料电池组的极化特性；
基于所述极化特性确定极化初始条件，并基于所述极化初始条件确定能量转化效率变量；
基于所述局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于所述传质公式和所述能量转化效率变量，计算得到所述能量转化效率。
优选的，得到所述阳极过电势的方法包括：引入阳极甲醇和质子局部分布数据，基于所述阳极甲醇和质子局部分布数据计算所述阳极过电势。
优选的，得到所述阴极过电势的方法包括：引入阴极氧气和阳离子局部分布数据，基于所述阴极氧气和阳离子局部分布数据计算所述阴极过电势。
优选的，所述极化特性包括：第一个所述直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中的所述阳极电子电流密度等于最后一个所述直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层中的电子电流密度。
优选的，所述能量转化效率变量包括：输出电流和储液腔内甲醇供给浓度。
优选的，所述能量转化效率的计算方法包括：
其中，Ka表示阳极气体扩散层的平均扩散系数，KM表示质子交换膜的传质系数，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，表示甲醇的电渗牵引系数，Nmr表示参与反应的甲醇通量，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
本申请还提供了直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析系统，包括：极化耦合模块、极化曲线模块和效率计算模块；
所述极化耦合模块用于求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于所述局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度；
所述极化曲线模块用于计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于所述阳极电子电流密度计算所述直接甲醇燃料电池组的极化特性；
所述极化曲线模块还用于基于所述极化特性确定极化初始条件，并基于所述极化初始条件确定能量转化效率变量；
所述效率计算模块用于基于所述局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于所述传质公式和所述能量转化效率变量，计算得到所述能量转化效率。
优选的，所述能量转化效率的计算方法包括：
其中，Ka表示阳极气体扩散层的平均扩散系数，KM表示质子交换膜的传质系数，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，表示甲醇的电渗牵引系数，Nmr表示参与反应的甲醇通量，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
与现有技术相比，本申请的有益效果为：
本申请具有分析稳定性以及计算精度高的特点，且占用计算资源少，能够满足直接甲醇燃料电池组设计过程中的能效分析，实现在实际应用过程中的高能量转化效率。
附图说明
为了更清楚地说明本申请的技术方案，下面对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅是本申请的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本申请实施例的方法流程示意图；
图2为本申请实施例的直接甲醇燃料电池组物理和电化学过程；
图3为本申请实施例的系统结构示意图。
具体实施方式
下面将结合本申请实施例中的附图，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
为使本申请的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图和具体实施方式对本申请作进一步详细的说明。
为了更好地分析直接甲醇燃料电池组的能量转化效率，在图2所示的直接甲醇燃料电池组物理和电化学过程中设定了以下附加条件：
(1)只考虑极短时间内的传质过程，储液腔、阳极气体扩散层和阳极催化层中的甲醇浓度变化不大，质子交换膜中的甲醇渗透过程也保持稳定；(2)环境空气的局部氧浓度变化不大，阴极气体扩散层和阴极催化层中的氧浓度连续分布；(3)电化学反应在很短的时间内均匀地在阳极催化层和阴极催化层中进行，渗透甲醇的氧化同时均匀地进行。基于以上条件完成本申请技术方案。
实施例一
在本实施例中，如图1所示，直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，包括以下步骤：
S1.求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度。
得到阳极电子电流密度的方法包括：分析相邻的直接甲醇燃料电池单体之间的极化作用耦合强度，得到局部质子和氧离子分布，基于局部质子和氧离子分布，计算阳极电子电流密度。
在本实施例中，首先求解离子分布方程式，以分析相邻的直接甲醇燃料电池单体之间的极化作用耦合强度，并获得局部质子和氧离子的分布，此外，再基于局部质子和氧离子分布计算由相邻的直接甲醇燃料电池单体的阳极产生的电子电流密度，即阳极电子电流密度。
S2.计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于阳极电子电流密度计算直接甲醇燃料电池组的极化特性。
得到阳极过电势的方法包括：引入阳极甲醇和质子局部分布数据，基于阳极甲醇和质子局部分布数据计算阳极过电势。得到阴极过电势的方法包括：引入阴极氧气和阳离子局部分布数据，基于阴极氧气和阳离子局部分布数据计算阴极过电势。
极化特性包括：第一个直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中的阳极电子电流密度等于最后一个直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层中的电子电流密度。
在本实施例中，在计算直接甲醇燃料电池组的极化特性时，相邻的直接甲醇燃料电池单体将采用前一个单体计算得出的电子电流密度作为阳极催化层中的电流密度。
第一个直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中生成的电子电流通过外部负载传输到最后一个直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层。根据基尔霍夫电流定律，第一个直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中的电子电流密度等于最后一个直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层中的电子电流密度。因此，直接甲醇燃料电池组中的极化作用耦合的初始条件得到了确定。输入变量是输出电流、阳极储液腔中的甲醇浓度以及阴极扩散层外部空气中的氧气摩尔浓度。
S3.基于极化特性确定极化初始条件，并基于极化初始条件确定能量转化效率变量。在能量转化效率的计算过程中，能量转化效率变量包括：输出电流和储液腔内甲醇供给浓度。
S4.基于局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于传质公式和能量转化效率变量，计算得到能量转化效率。
能量转化效率的计算方法包括：
其中，Ka表示阳极气体扩散层的平均扩散系数，KM表示质子交换膜的传质系数，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，表示甲醇的电渗牵引系数，Nmr表示参与反应的甲醇通量，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
在本实施例中，具体计算过程包括：
液态甲醇在阳极气体扩散层中的传质过程可以描述为：
式中，Nm表示甲醇通量，cm表示甲醇浓度，Dm表示扩散系数。
甲醇必须通过阳极气体扩散层从储液腔扩散到阳极催化层参与氧化反应。因此，只有垂直于阳极气体扩散层和阳极催化层的位移分量才是甲醇传质过程中的有效传输。公式(2)可以简化为：
其中x是垂直于阳极气体扩散层和阳极催化层的位移，式(2)的积分可表示为：
Nmdx＝-Dmdcm (4)
式中，dAGDL表示阳极气体扩散层厚度，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，cm，ACL表示扩散层甲醇浓度。
根据条件(1)和条件(3)，cm，rsv和cm，ACL由于反应时间较短，保持恒定。因此，(5)可以简化为：
NmdAGDL＝Dm(cm，rsv-cm，ACL) (6)
阳极气体扩散层的平均扩散系数可以定义为：
在此条件下，甲醇的通量可以描述为：
Nm＝Ka(cm，rsv-cm，ACL) (8)
直接甲醇燃料电池组的能量转化效率定义为释放的电能占消耗的甲醇中化学能的百分比：
式中，Ws，EE表示电池组释放的电能，Wm，CE表示消耗甲醇中的化学能。
根据质量守恒，消耗的甲醇通量由反应甲醇通量和甲醇渗透通量组成：
Nm二Ncross+Nmr (10)
式中，Ncross表示渗透甲醇通量，Nmr表示参与反应的甲醇通量。
渗透甲醇通量和参与反应的甲醇通量分别为：
式中，KM表示质子交换膜的传质系数，表示甲醇的电渗牵引系数，ia表示阳极催化层中的电流密度，F表示法拉第常数，i′ptn表示耦合界面局部质子流密度，ε表示单位电荷量，φ表示耦合界面局部平均电势，k表示玻尔兹曼常数，T表示温度。
将局部质子和氧离子分布作为输入，将式(8)、(10)、(11)和(12)结合得到传质公式：
将式(10)、(11)、(12)和(13)结合得：
则式(9)可以表示为：
式中，dt表示极短的一端时间，P表示电池组输出功率，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
根据条件(1)、(2)、(3)，传质和电化学反应应均匀进行。直接甲醇燃料电池组的输出功率和消耗的甲醇没有变化。式(15)可以化简为：
式中，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压。
将式(14)和式(16)结合可得能量转化效率：
实施例二
在本实施例中，如图3所示，直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析系统，包括：极化耦合模块、极化曲线模块和效率计算模块；
极化耦合模块用于求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度。
得到阳极电子电流密度的方法包括：分析相邻的直接甲醇燃料电池单体之间的极化作用耦合强度，得到局部质子和氧离子分布，基于局部质子和氧离子分布，计算阳极电子电流密度。
在本实施例中，首先求解离子分布方程式，以分析相邻的直接甲醇燃料电池单体之间的极化作用耦合强度，并获得局部质子和氧离子的分布，此外，再基于局部质子和氧离子分布计算由相邻的直接甲醇燃料电池单体的阳极产生的电子电流密度，即阳极电子电流密度。
极化曲线模块用于计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于阳极电子电流密度计算直接甲醇燃料电池组的极化特性，还用于基于极化特性确定极化初始条件，并基于极化初始条件确定能量转化效率变量。
得到阳极过电势的方法包括：引入阳极甲醇和质子局部分布数据，基于阳极甲醇和质子局部分布数据计算阳极过电势。得到阴极过电势的方法包括：引入阴极氧气和阳离子局部分布数据，基于阴极氧气和阳离子局部分布数据计算阴极过电势。极化特性包括：第一个直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中的阳极电子电流密度等于最后一个直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层中的电子电流密度。
在本实施例中，在计算直接甲醇燃料电池组的极化特性时，相邻的直接甲醇燃料电池的单体将采用前一个单体计算得出的电子电流密度作为阳极催化层中的电流密度。
第一个直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中生成的电子电流通过外部负载传输到最后一个直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层。根据基尔霍夫电流定律，第一个直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中的电子电流密度等于最后一个直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层中的电子电流密度。因此，直接甲醇燃料电池组中的极化作用耦合的初始条件得到了确定。输入变量是输出电流、阳极储液腔中的甲醇浓度以及阴极扩散层外部空气中的氧气摩尔浓度。
在能量转化效率的计算过程中，能量转化效率变量包括：输出电流和储液腔内甲醇供给浓度。
效率计算模块用于基于局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于传质公式和能量转化效率变量，计算得到能量转化效率。在本实施例中，具体计算过程包括：
液态甲醇在阳极气体扩散层中的传质过程可以描述为：
式中，Nm表示甲醇通量，cm表示甲醇浓度，Dm表示扩散系数。
甲醇必须通过阳极气体扩散层从储液腔扩散到阳极催化层参与氧化反应。因此，只有垂直于阳极气体扩散层和阳极催化层的位移分量才是甲醇传质过程中的有效传输。公式(18)可以简化为：
其中x是垂直于阳极气体扩散层和阳极催化层的位移，式(18)的积分可表示为：
Nmdx＝-Dmdcm (20)
式中，dAGDL表示阳极气体扩散层厚度，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，cm，ACL表示扩散层甲醇浓度。
根据条件(1)和条件(3)，cm，rsv和cm，ACL由于反应时间较短，保持恒定。因此，(21)可以简化为：
NmdAGDL＝Dm(cm，rsv-cm，ACL) (22)
阳极气体扩散层的平均扩散系数可以定义为：
在此条件下，甲醇的通量可以描述为：
Nm＝Ka(cm，rsv-cm，ACL) (24)
直接甲醇燃料电池组的能量转化效率定义为释放的电能占消耗的甲醇中化学能的百分比：
式中，Ws，EE表示电池组释放的电能，Wm，CE表示消耗甲醇中的化学能。
根据质量守恒，消耗的甲醇通量由反应甲醇通量和甲醇渗透通量组成：
Nm＝Ncross+Nmr (26)
式中，Ncross表示渗透甲醇通量，Nmr表示参与反应的甲醇通量。
渗透甲醇通量和参与反应的甲醇通量分别为：
式中，KM表示质子交换膜的传质系数，表示甲醇的电渗牵引系数，ia表示阳极催化层中的电流密度，F表示法拉第常数，i′ptn表示耦合界面局部质子流密度，ε表示单位电荷量，φ表示耦合界面局部平均电势，k表示玻尔兹曼常数，T表示温度。
将局部质子和氧离子分布作为输入，将式(24)、(26)、(27)和(28)结合得到传质公式：
将式(26)、(27)、(28)和(29)结合得：
则式(25)可以表示为：
式中，dt表示极短的一端时间，P表示电池组输出功率，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
根据条件(1)、(2)、(3)，传质和电化学反应应均匀进行。直接甲醇燃料电池组的输出功率和消耗的甲醇没有变化。式(31)可以化简为：
式中，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压。
将式(30)和式(32)结合可得能量转化效率：
以上所述的实施例仅是对本申请优选方式进行的描述，并非对本申请的范围进行限定，在不脱离本申请设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本申请的技术方案做出的各种变形和改进，均应落入本申请权利要求书确定的保护范围内。
Claims (8)
1.直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，其特征在于，包括以下步骤：
求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于所述局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度；
计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于所述阳极电子电流密度计算所述直接甲醇燃料电池组的极化特性；
基于所述极化特性确定极化初始条件，并基于所述极化初始条件确定能量转化效率变量；
基于所述局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于所述传质公式和所述能量转化效率变量，计算得到所述能量转化效率。
2.根据权利要求1所述直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，其特征在于，得到所述阳极过电势的方法包括：引入阳极甲醇和质子局部分布数据，基于所述阳极甲醇和质子局部分布数据计算所述阳极过电势。
3.根据权利要求1所述直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，其特征在于，得到所述阴极过电势的方法包括：引入阴极氧气和阳离子局部分布数据，基于所述阴极氧气和阳离子局部分布数据计算所述阴极过电势。
4.根据权利要求1所述直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，其特征在于，所述极化特性包括：第一个所述直接甲醇燃料电池单体的阳极催化层中的所述阳极电子电流密度等于最后一个所述直接甲醇燃料电池单体的阴极催化层中的电子电流密度。
5.根据权利要求1所述直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，其特征在于，所述能量转化效率变量包括：输出电流和储液腔内甲醇供给浓度。
6.根据权利要求1所述直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析方法，其特征在于，所述能量转化效率的计算方法包括：
其中，Ka表示阳极气体扩散层的平均扩散系数，KM表示质子交换膜的传质系数，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，表示甲醇的电渗牵引系数，Nmr表示参与反应的甲醇通量，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
7.直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析系统，其特征在于，包括：极化耦合模块、极化曲线模块和效率计算模块；
所述极化耦合模块用于求解直接甲醇燃料电池组的离子分布方程式，得到局部质子和氧离子分布，基于所述局部质子和氧离子分布计算阳极电子电流密度；
所述极化曲线模块用于计算直接甲醇燃料电池单体的阳极过电势和阴极过电势，并基于所述阳极电子电流密度计算所述直接甲醇燃料电池组的极化特性；
所述极化曲线模块还用于基于所述极化特性确定极化初始条件，并基于所述极化初始条件确定能量转化效率变量；
所述效率计算模块用于基于所述局部质子和氧离子分布构建传质公式，基于所述传质公式和所述能量转化效率变量，计算得到所述能量转化效率。
8.根据权利要求7所述直接甲醇燃料电池组的能量转化效率分析系统，其特征在于，所述能量转化效率的计算方法包括：
其中，Ka表示阳极气体扩散层的平均扩散系数，KM表示质子交换膜的传质系数，I表示输出电流，E(cm，rsv，I)表示输出电压，cm，rsv表示储液腔甲醇溶液供给浓度，表示甲醇的电渗牵引系数，Nmr表示参与反应的甲醇通量，εm，CE表示1mol甲醇中蕴含的化学能。
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| KR20140015754A (ko) * | 2012-07-24 | 2014-02-07 | 인하대학교 산학협력단 | 1차원 정상 및 등온 수치코드를 기반으로 하는 직접메탄올 연료전지의 성능예측 방법 |
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2023
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