CN116529592A - 氢电位传感器 - Google Patents

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D·勒诺布尔
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Abstract

一种pH传感器包括：腔室，该腔室用于接纳电解质溶液；第一离子敏感场效应晶体管(ISFET)和第二ISFET，该第一ISFET和该第二ISFET中的每一个具有：源极端子、漏极端子和在该源极端子与该漏极端子之间延伸的晶体管沟道；介电层，该介电层具有布置在该腔室中的感测表面以便能够被该电解质溶液接触，该介电层将该感测表面与该晶体管沟道分开；第一测量电路，该第一测量电路被配置成测量该第一ISFET的晶体管沟道上的第一源极‑漏极电阻；以及第二测量电路，该第二测量电路被配置成测量该第二ISFET的晶体管沟道上的第二源极‑漏极电阻。该第一测量电路和该第二测量电路包括公共参比电极，该参比电极被布置成可被该腔室中的所述电解质溶液接触。第一ISFET的介电层具有第一厚度，并且该第二ISFET的介电层具有不同于该第一厚度的第二厚度。

Description

氢电位传感器
发明领域
本发明总体上涉及一种pH传感器，具体地涉及一种包括离子敏感场效应晶体管(ISFET)的pH传感器。
发明背景
离子敏感场效应晶体管(ISFET)[1]是用于准确测量水溶液中的质子浓度(氢电位或pH)的常用晶体管。ISFET可以使用半导体行业的制造方法来生产，并且由于其占用空间小、工作电流和电压低，其与互补金属氧化物半导体(CMOS)电路兼容。这使得ISFET适合于需要大规模多路复用和高度集成的应用，例如，个性化精确医疗、体内生理测量和可穿戴性。
ISFET最早开发于20世纪70年代，作为用于pH和离子测量的玻璃电极的替代物。ISFET的结构与MOSFET(金属氧化物半导体场效应晶体管)的结构相当，不同之处在于栅极电介质暴露于分析物溶液(电解质溶液)，使得溶液中的离子影响栅极电位并且向源极-漏极电流施加静电控制。与分析物溶液接触的参比电极用于确定分析物溶液的电位。对于参比电极处的固定电位(参考电位)，仅栅极电介质处的表面电位随pH改变，源极-漏极电流也随之变化。
ISFET通过电容效应来转换酸度，该电容效应测量吸附在敏感介电层上的氢离子，该敏感介电层能够根据电解质溶液的体积浓度从该电解质溶液中捕获质子。(参见[2]，其描述了电解质溶液氧化物界面处的静电电位的通用模型。)通过调节底层半导体沟道(晶体管沟道)的导电性来转换表面处的改变。导电性随着由电荷载流子填充的吸附离子耗尽区的电位而改变，从而产生耗尽宽度(WD)，该耗尽宽度减小了晶体管沟道的有效导电截面。ISFET与MOSFET的主要区别是在液体栅极界面处建立的电位的复杂性。在MOSFET中，电介质氧化物的界面处(以及因此晶体管沟道中)的电位直接由在栅极电极的金属中感应的电位(其由外部偏压控制)决定。对于ISFET，吸附在电介质界面上的带电分析物部分的作用是共享的，以平衡电解质溶液中的离子并且在更小程度上平衡半导体沟道中的自由移动载流子。因此，传感器表面上的电位被溶液中的离子衰减。然而，通过控制掺杂(NA)或利用背栅来调整半导体中的电荷量，使其达到与在平衡状态下调整半导体电位的分析物电荷比例相当的最小电荷量，为ISFET提供了非常高的pH灵敏度。
ISFET的更广泛应用的主要障碍之一是感测界面由于ISFET的电容元件的电介质部件吸附离子的化学效应而不可逆地劣化[3]。这种劣化的结果是传感器的电容的单调变化，对于给定的pH和固定的源极-漏极电压和参考电压，该单调变化转化为可以在源极-漏极电流中观察到的漂移。
电介质的劣化对传感器的准确度是不利的。此外，由于漂移，ISFET需要多次重新校准以进行绝对pH测量。重新校准可以使用已知酸度的参考缓冲液或通过酸滴定法来完成。
科学文献对观察到的漂移提出了不同的解释，包括从电解质溶液注入电荷(电子和离子)和缓慢的表面效应，但是主效应是有效电容的改变[4]。
发明内容
本发明改进了使用离子敏感场效应晶体管(ISFET)对pH的测量，从而减少了对重复和/或连续校准的需要并且缓解了漂移问题。
根据本发明的一方面，一种pH传感器包括：
ο腔室，该腔室用于接纳电解质溶液；
ο第一离子敏感场效应晶体管(ISFET)和第二ISFET，该第一ISFET和该第二ISFET中的每一个具有
-源极端子、漏极端子和在该源极端子与该漏极端子之间延伸的晶体管沟道；
-介电层，该介电层具有布置在该腔室中的感测表面以便可被该电解质溶液接触，该介电层将该感测表面与该晶体管沟道分开；
ο第一测量电路，该第一测量电路被配置成测量该第一ISFET的晶体管沟道上的第一源极-漏极电阻；以及
ο第二测量电路，该第二测量电路被配置成测量该第二ISFET的晶体管沟道上的第二源极-漏极电阻。
该第一测量电路和该第二测量电路包括公共参比电极，该参比电极被布置成可被该腔室中的该电解质溶液接触。第一ISFET的介电层具有第一厚度，并且该第二ISFET的介电层具有不同于该第一厚度的第二厚度。优选地，该第一ISFET和该第二ISFET中的一个的介电层的厚度总计为该第一ISFET和该第二ISFET中的另一个的厚度的至少1.05倍(更优选地至少1.1倍，仍更优选地至少1.2倍，并且甚至更优选地至少1.5倍或2倍)。
如本文所使用的，术语“腔室”指示在其中测量电解质溶液的pH的限定体积。第一ISFET和第二ISFET的感测表面布置在(同一)腔室中。对腔室的形状没有特定约束。然而，优选地，腔室被设计成在第一ISFET和第二ISFET的感测表面之间没有收缩，使得可以假设电解质溶液具有相同的组成成分以及因此针对两种测量相同的pH。然而，如果测量的效果已知并且因此可以被考虑在内或者被补偿，则不需要将对第一ISFET和第二ISFET的感测表面之间的流体交换的收缩或其他障碍的存在排除在外。例如，当电解质溶液从第一感测表面流向第二感测表面时，使用第二ISFET进行的测量将比使用第一ISFET进行的测量延迟电解质溶液覆盖第一感测表面与第二感测表面之间的距离所花费的时间。
将第一感测表面和第二感测表面布置在同一腔室中确定了在pH传感器的寿命期间每个感测表面在暴露于(多种)电解质溶液方面具有基本上相同的历史。
第一测量电路和第二测量电路可以包括电压源和电流传感器、电流源和电压表、欧姆表和/或能够直接或间接测量电阻的各种其他换能器。在本上下文中，在已知(或测得的)源极-漏极电压下源极漏极电流的量度被认为是源极-漏极电阻的量度。在本上下文中，在已知(或测得的)源极-漏极电流下源极漏极电压的量度也被认为是源极-漏极电阻的量度。这是因为出于本发明的目的，源极-漏极电阻不需要以Ω为单位表示，而是可以使用任何单位或量度，特别是在该使用仅针对pH传感器内部而言时。
表达“公共参比电极”旨在涵盖以下情况，即电解质溶液与保持在同一电位的多个参比电极接触。
如本领域技术人员将知道的，电解质溶液的pH可以从测得的源极-漏极电阻得出，因为对于每个ISFET，源极-漏极电阻与pH之间存在器件特定关系，该关系取决于ISFET的特定材料和几何参数。对于给定的理想ISFET，可以假设特定关系(传递函数)是已知的，但是对于真实ISFET，例如因为介电层的上述劣化，所以特定关系可以随时间改变。通常，在测量电解质溶液的未知pH之前应当校准ISFET，以便尽可能精确地确定测得的电阻如何映射到pH。校准步骤对应于在给定时间针对给定ISFET确定特定关系(传递函数)。
对于第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻两者，存在分别关于pH的特定第一关系和第二关系。由于第一ISFET和第二ISFET的介电层厚度不同的事实，将pH与第一源极-漏极电阻连结的特定关系(第一ISFET的传递函数)不同于将pH与第二源极-漏极电阻连结的特定关系(第二ISFET的传递函数)。因此，当同时测量第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻时(“同时”意指同时地或者一个紧接在另一个之后，使得可以假设pH在测量之间没有明显变化)，获得方程组，该方程组进一步在得出pH方面允许消除在两个关系(传递函数)中出现的一个未知参数。优选地，未知参数应当对应于由于暴露于(多种)电解质溶液而导致的介电层的劣化。在该上下文中，值得注意的是，因为感测表面位于同一腔室中，所以在pH传感器的寿命内，这些感测表面将暴露于相同的环境条件并且因此随时间整合相同的退化。因此，假设存在被证明合理的公共劣化参数(具有先验的未知值)。
此外，第一ISFET和第二ISFET的介电层的厚度差优选地使介电层退化(到介电层的深度的化学修饰，由暴露于(多种)电解质溶液引起)对第一源极-漏极电阻与pH之间的关系(第一ISFET的传递函数)的影响不同于对第二源极-漏极电阻与pH之间的关系(第二ISFET的传递函数)的影响。如果将pH表示为源极-漏极电阻r和不同参数(取决于ISFET几何形状和材料)p1，p2，…，pn的函数f，则可以写作：pH＝f(r,p1,p2,…,pn)。假设：
-在这些参数当中p1表示介电层退化(其对于两个ISFET而言是相同的)，
-pH＝f(r第一,p1,p2,第一,…,pn,第一)＝:f第一(r第一,p1)表示第一源极-漏极电阻r第一与pH之间的关系(第一ISFET的传递函数)，
-并且pH＝f(r第二,p1,p2,第二,…,pn,第二)＝:f第二(r第二,p1)表示第二源极-漏极电阻r第二与pH之间的关系(第二ISFET的传递函数)，
关系(传递函数)被不同地影响的事实意味着对于给定pH，f第一关于p1的导数不同于f第二关于p1的导数：
另外声明，第一ISFET和第二ISFET的介电层的厚度差优选地使介电层退化，从而导致在给定时间对第一ISFET的介电层的影响的比例不同于对第二ISFET的介电层的影响的比例。
每个ISFET的介电层(其充当绝缘屏障)优选地包括氧化层或由该氧化层组成。氧化层优选地具有30nm或更少的厚度，例如25nm或更少，20nm或更少，15nm或更少，或者10nm或更少。氧化层可以包括(多种)二元或三元氧化物或由其组成，例如，SiO2、Al2O3、Ta2O5、ZrO2、CeO2、DyScO3、LaAlO3、GdScO3、LaScO3、HfO2、La2O3、TiO2、YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)和这些的组合。在二元氧化物当中，SiO2、Al2O3和HfO2是优选的，SiO2由于其与Si出色的界面结合，Al2O3由于其是原子层沉积(ALD)工艺中最常实施的氧化物之一，并且HfO2由于其高介电常数、其关于Si的大带偏移、其热力学和动力学稳定性以及其与Si良好的界面结合。另外地或替代性地，每个ISFET的介电层可以包括不是氧化物的电介质或由其组成，例如，Si3N4或电介质有机复合物。
根据一方面，该pH传感器可以包括控制器，该控制器可操作地连接到该第一测量电路和该第二测量电路，并且被配置成基于该第一源极-漏极电阻和该第二源极-漏极电阻确定该电解质溶液的pH。该控制器可以包括微控制器、专用集成电路(ASIC)、片上系统(SoC)、可编程逻辑器件(PLD)、可擦出可编程逻辑器件(EPLD)、可编程逻辑阵列(PLA)、现场可编程门阵列(FPGA)、通用微处理器和/或适当编程用于任务的其他硬件等。
该控制器优选地能够通过电子方式访问将多对第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻(或者包括第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻的源极-漏极电阻元组)映射到pH的图，并且该控制器优选地被配置成通过使用该图来确定pH。如将理解的，该图对应于pH传感器的响应函数，该响应函数将(第一ISFET和第二ISFET以及任何可选的其他ISFET的)可用测量结果作为输入并且将这些输入映射到pH值。该图可以以任何合适的电子形式(例如作为具有(或不具有)可调参数(这些参数可以通过优化目标函数来调整，例如，通过最小化成本函数或损失函数或者最大化奖励函数或利润函数)的函数，作为一个或多个查找表等)存储在控制器的本地存储器中或控制器通过数据连接所连接到的存储位置中。对于每种类型的ISFET，查找表可以在预先表征阶段生成：pH和介电层退化在相应范围内变化，并且ISFET在电流或电阻方面的响应被记录。当pH传感器在使用中时，对于每对第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻，存在pH和介电层退化的一个匹配组合。为了找到该匹配组合，控制器可以使用查找策略和插值法。
另外地或替代性地，控制器可以被配置成使用基于模型的滤波器来确定pH，例如卡尔曼滤波器、扩展卡尔曼滤波器、无迹卡尔曼滤波器、混合卡尔曼滤波器、动态数据协调滤波器。
根据优选方面，第一ISFET和第二ISFET中的至少一个是FinFET，更优选的FinFET，其中，晶体管沟道截面具有至少为4、优选地更大的纵横比(高度/宽度)。晶体管沟道可以具有至少为10、15、20、25、30或甚至更大的高宽比。优选地，fin具有范围为10nm到300nm的宽度。优选地，fin具有范围为0.5μm到100μm的高度。优选地，fin的高度的范围为0.5μm到10μm。如本文所使用的，表达“高度”是指垂直于衬底的方向。
替代性地，第一ISFET和第二ISFET可以包括平面ISFET(也称为：带状ISFET)和/或纳米线ISFET，例如硅纳米线(SiNW)ISFET。无结线或纳米带ISFET优选地具有50nm到300nm的高度、0.5μm到200μm的长度和/或10nm到300nm的宽度。纳米线ISFET优选地具有范围为50nm到300nm的宽度和高度和/或1μm到100μm的长度。
优选地，第一ISFET和第二ISFET的晶体管沟道由相同的半导体材料构成，具有相同的掺杂(在掺杂物和掺杂物浓度方面)并且具有相同的尺寸。优选掺杂值将为1014到1019cm-3。晶体管沟道可以由n型掺杂硅形成。替代性地，该晶体管沟道可以由p型掺杂硅形成。晶体管沟道可以进一步以累积模式或耗尽模式工作。
ISFET优选地被实施为无结场效应晶体管，即分别在晶体管沟道与源极和漏极之间具有相同类型(n或p)的载流子掺杂。无结场效应晶体管可以被实施为Si纳米线，其足够窄以允许在关断晶体管时载流子完全耗尽。然而，无结场效应晶体管也可以被实施为纳米fin。
还优选地，第一ISFET和第二ISFET的感测表面具有相同的表面官能化。表达“表面官能化”涵盖完全或仅部分修饰介电层的表面的附加表面官能化。
第一ISFET和第二ISFET优选地除了一个系统参数(例如介电层的厚度)之外是相同的。当第一源极-漏极电阻与pH之间的关系以及第二源极-漏极电阻与pH之间的关系由相同的分析建模传递函数表示时，可以优选这样的实施例(其中，第一ISFET和第二ISFET仅在一个特定参数上不同)，该传递函数将相应ISFET的输出描述为ISFET的状态(ISFET的状态由测得的电阻(或电流和电压)限定)与若干个系统参数(例如电气参数、材料参数和几何参数)(在这些参数当中，至少一个参数(例如介电层厚度)在第一ISFET与第二ISFET之间不同)之间的参数关系。实际上，在这种情况下，对于每个联合ISFET测量，获得方程组，该方程组允许得出pH并且消除包括介电层的退化的参数(例如介电层的电容)。
根据优选方面，pH传感器包括第三ISFET和第四ISFET，第三ISFET与第一ISFET是相同的，不同之处在于第三ISFET的感测表面具有与第一ISFET不同的表面官能化和/或覆盖范围，并且第四ISFET与第二ISFET是相同的，不同之处在于第四ISFET的感测表面具有与第二ISFET不同的表面官能化和/或覆盖范围(电介质表面被给定表面官能化覆盖的部分)。
将理解的是，除了表面官能化和/或覆盖范围之外是相同的ISFET可以帮助检测和/或缓解可能引起传感器输出的漂移的另一机制：表面污染，即表面地点被(多种)电解质溶液中存在的化学物质占据。在这个背景下，通过暴露于电解质溶液和表面污染而引起的介电层的化学修饰之间存在差异。两种现象可能同时发生，并且两种现象可能都对测得的电流或电阻有影响。通过对其他方面相同的传感器使用不同的表面官能化和/或覆盖范围，可以获得方程组，可以针对pH和表面污染求解该方程组。对于每种类型的ISFET，查找表可以在预先表征阶段生成：pH和表面污染在相应范围内变化，并且ISFET在电流或电阻方面的响应被记录。当pH传感器在使用中时，对于每对源极-漏极电阻，存在pH和表面污染的一个匹配组合。为了找到该匹配组合，控制器可以使用查找策略和插值法。
根据另一方面，第三ISFET与第一ISFET是相同的，不同之处在于第三ISFET的介电层包括与第一ISFET不同的材料，并且第四ISFET与第二ISFET是相同的，不同之处在于第四ISFET的介电层包括与第二ISFET不同的材料。
根据另一方面，第三ISFET与第一ISFET是相同的，不同之处在于第三ISFET的晶体管沟道具有与第一ISFET的晶体管沟道不同的截面面积和/或不同的长度，并且第四ISFET与第二ISFET是相同的，不同之处在于第四ISFET的晶体管沟道具有与第一ISFET的晶体管沟道不同的截面面积和/或不同的长度。具有不同几何参数的ISFET组合可以用于从方程消除(以求解)温度参数。当在其他方面将需要单独的温度计(例如热电偶)时，这种配置可能特别受关注。当存在对温度的外部控制时，可以假设温度是固定的，使得可能不需要温度测量，并且pH传感器可以针对特定操作温度被优化。
根据其他优选方面，pH传感器包括第三ISFET、第四ISFET、第五ISFET和第六ISFET，第一ISFET、第三ISFET和第五ISFET除了以下各项之一的差异之外是成对相同的：
ο感测表面官能化和/或覆盖范围，
ο介电层材料，以及
ο晶体管沟道截面面积和/或长度；
并且第二ISFET、第四ISFET和第六ISFET除了以下各项之一的差异之外是成对相同的：
ο感测表面官能化和/或覆盖范围，
ο介电层材料，以及
ο晶体管沟道截面面积和/或长度。
优选地，第三ISFET和第四ISFET除了介电层厚度之外是相同的，并且第五ISFET和第六ISFET除了介电层厚度之外也是相同的。
在本文档中，动词“包括(to comprise)”以及表达“由...构成(comprised of)”用作表示“至少由...组成(consist at least of)”或“包括(include)”的开放式连接词。除非上下文另外暗示，否则单数单词形式的使用旨在涵盖复数，除了当使用基数“一”时：在本文中“一”意指“仅一个”。然而，当使用单词的复数形式时，预期含义是存在单词所指定含义的至少两个实例。序数词(“第一”、“第二”等)在本文中用于在一般对象的不同实例之间进行区分；并未旨在通过使用这些表达来暗示特定顺序、重要性或层次结构。此外，当通过序数词来提及对象的复数个实例时，不一定意指不存在该对象的其他实例(除非这可从上下文明确得出)。例如，在与据说包括第一ISFET和第二ISFET的pH传感器的关系中，第一ISFET和第二ISFET被明确提及的事实并不排除可能存在其他ISFET。
附图说明
这些附图展示了本发明的若干方面，并且与具体实施方式一起用来解释本发明的原理。在附图中：
图1：是平面无结ISFET的图示，有助于理解ISFET的工作原理；
图2：是当质子被吸附到ISFET的感测表面上时图1的平面无结ISFET的另一个图示；
图3：是FinFET的示意性截面视图；
图4：是纳米线ISFET的示意性截面视图；
图5：是说明ISFET的响应如何受到介电层退化和/或表面污染的影响从而导致得出的pH值缺乏精度的图形；
图6：是根据本发明的实施例的pH确定原理的图示；
图7：是根据本发明的优选实施例的以两个平面无结ISFET为特征的pH传感器的示意性图示；
图8：是以具有不同介电层厚度的两个FinFET为特征的pH传感器的示意性图示；
图9：是以具有成对不同的器件参数的四个FinFET为特征的pH传感器的示意性图示；
图10：是以具有成对不同的器件参数的四个FinFET为特征的另一个pH传感器的示意性图示。
具体实施方式
本发明的优选实施例依赖于具有最小数量两个ISET的SFET阵列，其中，晶体管沟道拥有众所周知的尺寸的垂直于介电层的感测表面的明确定义的几何截面。
例如，ISFET可以被实施为无结平面传感器[5]、纳米线[6](NW)或使用绝缘体上硅结构(SOI)技术构造的FinFET[7],[8]。在平面无结FET[5]中，截面由半导体器件层的垂直于SOI沟道中的电介质感测表面的高度(hs)定义。在高纵横比FinFET[9]中，截面可以通过改变器件的宽度(WC)来改变，而无需改变沟道的高度。在NW或规则FinFET的情况下，可以在垂直于传导电流的方向的一个或两个维度上实现对耗尽宽度的控制。而且，所有这些配置可以适于扩展的栅极配置而不是直接栅极[10]。
如图1中可以看到的，示出了平面无结ISFET的示例，ISFET 10使用三个电气参数进行操作，这些参数在确定pH时可以用作输入或输出参数。这些参数包括栅极电位VG、漏极-源极电流IDS和漏极-源极电压VDS。栅极电位由栅极电压源36施加在源极34或漏极20(源极更为普遍)与电解质溶液14(其由参比电极12电连接)之间。包含电解质溶液14的腔室由壁16横向限定。漏极-源极电压由漏极-源极电压源28施加，并且晶体管沟道26上的漏极-源极电流IDS使用电流传感器22测量。漏极-源极电流IDS和电压VDS确定半导体沟道(晶体管沟道)26的直接电阻率或电导率。传统上，在恒定的VDS、调节VG下测量ISFET以维持恒定的IDS [23]。该配置补偿由吸附质子引起的表面电位(Ψ0)的变化，并且具有在理想条件下VG的变化反映Ψ0的变化的优点。这些变化可以根据在介电层18的感测表面上吸附质子的多个地点(Ns)及其化学亲和力(pKa和pKb)[2]进行建模。尽管调节栅极电压已经是与许多FET几何形状一起使用的主要配置，但是其无法区分表面电位的变化是由于pH还是由于不可逆地附接到电介质的吸附离子，因为其假设介电层18和感测表面不发生改变。介电层的厚度将表示为hox，晶体管沟道26的长度将表示为L，并且晶体管沟道的垂直于感测表面的宽度将表示为WC。晶体管沟道的平行于感测表面的宽度将表示为WT。如本文所使用的，WC是形成晶体管沟道的半导体材料的宽度，并且该参数不随pH变化。
获得关于pH变化的信息的其他选项不是调节栅极电位而使测量输出特性的改变，从而在恒定VG下测量IDS、VDS或晶体管沟道26中的电阻(或电导率)。该配置具有通过对于多个ISFET使用公共参考栅极来实现多路复用的优点。
为了在不需要重复校准的情况下解释漂移(例如由介电层退化和/或感测表面污染引起)，提出了包括ISFET阵列的pH传感器，阵列中的ISFET具有对漂移敏感的不同系统参数。然后，在计算上组合ISFET的测量结果，可以借助于这些测量结果来得出主体pH。
pH传感器的单独ISFET被配置成在耗尽模式下在线性范围内操作(对于pH量度的得出，将假设对于像质子等阳离子，晶体管沟道由p掺杂的半导体组成，但是适应由n掺杂的半导体组成的晶体管沟道是简单的)。
用于充当参考电位的初始偏移电位Vfb-pzc可以被定义为：
其中，Vfb是平带电位，kB是玻尔兹曼常数，T是传感器的温度(以K为单位)，q是基本(载流子)电荷，α是传感器的(无量纲)灵敏度参数(α的值介于0与1之间，取决于固有缓冲能力和差分电容，参见[2]；α取决于表面官能化)，并且pH-pHpzc是电解质溶液的主体的pH(其用于校准)减去零点电荷pH(pHpzc，没有电荷吸附到表面上的pH，其是每种材料中已知且可测量的性质，例如对于SiO2，pHpzc为2)的差。Vfb-pzc是Vfb和零电荷点处的电压的组合，其中，半导体沟道被完全填充并且实际导电区域的部分与晶体管沟道的物理尺寸相对应，并且该参数被认为是偏移。
在ISFET的操作期间，偏移电压可以漂移任何偏压，只要对于感兴趣的pH范围，ISFET继续在线性方案下操作即可。所有以下考虑可以漂移该电压。图2示意性地展示了吸附在感测表面上的质子30在晶体管沟道中邻近介电层生成耗尽区域的情形。在下文中，该区域的宽度(耗尽宽度)将表示为WD。为简单起见，以到晶体管沟道26的剩余部分的硬边界示出耗尽区域40。在所展示的无结ISFET的情况下，晶体管沟道的实际导电区域42的有效宽度总计为WC-WD。为简单起见，考虑Vfb-pzc下的情况(半导体中的带是平的)。在线性范围内，器件的电导率(Σ＝Isd/Vsd，其中，Isd和Vsd分别是源极-漏极电流和电压)为：
其中，σ是半导体材料的掺杂依赖性和温度依赖性导电性，L是晶体管沟道的长度，并且A是晶体管沟道的导电区域42的有效截面面积。在VG＝Vfb-pzc下，面积A与晶体管沟道的几何截面面积WC·WT相一致。当酸度增加时，晶体管沟道变得越来越耗尽，其中，栅极与电解质溶液接触。耗尽宽度WD通过晶体管沟道的(恒定)截面面积和沟道的实际电阻与实验数据相关联。例如，在平面无结ISFET的情况下，考虑沟道宽度WC [2]，耗尽宽度根据测得的电流计算：
可能值得注意的是，导电区域平行于表面的尺寸保持恒定并且分别与L和Wc相对应。
还有兴趣考虑高纵横比FinFET的情况(参见图3，以截面示出了FinFET)，其主要感测表面在其侧面，并且其中，沟道的宽度WC比其高度WT小得多：Wc<<WT。
测得的电流ISD为：
其中，ρ＝1/σ是半导体材料的掺杂依赖性和温度依赖性电阻率。由于Wc<<WT，因此耗尽宽度可以被估计为：
应注意，FinFET情况下的电阻率增加，因为耗尽宽度对电流的影响是平面无结ISFET的两倍。FinFET的耗尽宽度可以表达为pH的函数：
其中，εSi是半导体材料(典型地Si)的(绝对)介电常数，NA是半导体掺杂，并且Cox是介电层(典型地但不一定，氧化物)的每单位面积电容。
每个ISFET中的源极-漏极电流ISD通过以下方程与体pH相连接(经由耗尽宽度WD)：
从两个先前方程中显而易见的是，介电层的退化(其涉及每单位面积电容Cox的变化)对电阻与pH之间的关系有影响。如果假设在ISFET的寿命内Cox是恒定的，则介电层的退化将导致确定的pH值的系统误差。
对于新的ISFET(介电层无退化)，每单位面积电容Cox可以被计算为：
其中，εox是介电层的(绝对)介电常数，并且hox是介电层的厚度。
如果假设介电层的退化对应于介电层的介电常数从感测表面下降到深度x的变化，则退化的介电层的每单位面积电容Cox可以写作：
其中，ε′ox是退化的介电层的(绝对)介电常数。底层模型为介电层对应于串联的两个电容器。
由此推断出，在其介电层的厚度不同的两个ISFET中，pH与源极-漏极电阻之间的关系被不同地影响。这对于其他方面相同的ISFET特别如此。
图4以截面示意性地展示了纳米线ISFET。由于非常小的截面尺寸，纳米线ISFET可以达到高灵敏度。对于纳米线ISFET，可以得出pH与源极-漏极电流ISD之间的类似关系。然而，实际导电沟道的尺寸在晶体管沟道的两个截面尺寸下随pH显著变化。
图5展示了对于给定ISFET在介电层退化的不同阶段(转化为Cox的不同值)源极-漏极电流与pH之间的(模拟的)关系。随着退化的增加，源极-漏极电流与pH之间的关系逐渐演变，如箭头44所示。如果Cox未知，则源极漏极电流的单一测量结果46不允许精确地确定pH。在附图标记48处示出了pH的不确定性。
图6展示了对于第一ISFET在介电层退化的不同阶段(D1，D2，D3)源极-漏极电流与pH之间的(模拟)关系(虚曲线50A、50B、50C族)，以及对于与第一ISFET具有不同的介电层厚度的第二ISFET在介电层退化的不同阶段(D1，D2，D3)源极-漏极电流与pH之间的(模拟)关系(实曲线52A、52B、52C族)。退化的演变由箭头44A和44B指示。
对于分别在第一ISFET和第二ISFET的情况下大约同时测量的一对源极-漏极电流54A、54B，仅有一个退化阶段(在此：D2)使得两个测量产生共同的pH值(在此：在附图标记56处指示pH)。对于退化阶段D1和D3，第一测量和第二测量产生的pH值是不同的(跨越相应交点的线在图4的曲线图中不是竖直的)。值得注意的是，退化是连续过程；因此，表示针对第一ISFET或第二ISFET的源极-漏极电流与pH之间的关系的曲线族可以具有无限数量的中间曲线。在实际应用中，曲线或关系可以由针对不同pH值以及退化和插值阶段的测量(和/或模拟)限定。曲线族因此可以作为查找表或类似的数据结构存储。
图7示出了根据本发明的实施例的pH传感器的示意性图示，其包括两个平面无结ISFET 10A和10B。每个ISFET 10A、10B如图1所示的配置。ISFET 10A和10B基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于介电层厚度和/>不同。
ISFET 10A、10B两者的感测表面布置在同一腔室中，以便在进行pH测量时暴露于同一电解质溶液14。每个ISFET 10A、10B可操作地连接到相应测量电路，每个测量电路包括用于测量源极-漏极电流或/>的电流传感器22A、22B。
图7的pH传感器进一步包括控制器24，该控制器可操作地连接到第一测量电路和第二测量电路的电压(或电流)源和电流(或电压)传感器。控制器24控制pH传感器的操作参数(特别是电压和/或电流)并且被配置成基于测量结果确定检查中的电解质溶液14的pH。控制器24可以包括微控制器、专用集成电路(ASIC)、片上系统(SoC)、可编程逻辑器件(PLD)、可擦出可编程逻辑器件(EPLD)、可编程逻辑阵列(PLA)、现场可编程门阵列(FPGA)、通用微处理器(例如Raspberry PITM或ArduinoTM板)和/或适当编程用于任务的其他硬件等。在所展示的实施例中，控制器24具有内部存储器32，该内部存储器包含查找表和/或在每个ISFET 10A、10B的预先表征阶段用数据填充的其他数据结构。当pH传感器在使用中时，对于每对第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻，控制器24确定pH和介电层退化的对应匹配组合。控制器24至少发出pH值作为数字输出33(任选地在退化达到临界水平时，还发出退化水平和/或警告。如先前提及的，存储器32可以远离控制器24定位，条件是控制器24可以通过数字通信手段(例如以太网、TCP/IP、Wifi)访问存储器。
图8示出了根据本发明的实施例的pH传感器的示意性截面，其包括被配置为高纵横比FinFET的两个ISFET 10A和10B。ISFET除了介电层厚度和/>之外具有相同的配置。关于测量电路和控制器，如图7的实施例中的那些。
图9示出了根据本发明的实施例的pH传感器的示意性截面，其包括四个ISFET。ISFET 10A和10B基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于其介电层厚度和/>不同。ISFET 10A和10C也基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于其晶体管沟道宽度和/>不同。同样，ISFET 10B和10D也基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于其晶体管沟道宽度/>和/>不同。最后，ISFET 10C和10D基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于其介电层厚度/>和/>不同。简言之： 并且/>在其他方面，ISFET 10A、10B、10C和10D是相同的。
对于每个ISFET，使用方程8以及暗含地或明确地方程5(或者在使用另一种类型的ISFET时对应的方程)，可以为每个测量提供方程组，该方程组提供四个源极-漏极电阻。这允许一些冗余(以及因此一致性检查)或求解附加参数(例如温度T)。
图10示出了根据本发明的实施例的pH传感器的示意性截面，其包括四个ISFET。ISFET 10A和10B基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于其介电层厚度和/>不同。ISFET 10A和10C也基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于ISFET 10C在其感测表面上具有不同的表面官能化58(例如使用APTES进行的官能化，总体或部分地覆盖感测表面)。ISFET 10B和10D也基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于ISFET 10D在其感测表面上也具有表面官能化58。最后，ISFET 10C和10D基本上相同(在材料和尺寸方面)，不同之处在于其介电层厚度/>和/>不同。
如先前提及的，通过使用除了表面官能化(和/或覆盖范围)之外是相同的并且因此具有不同灵敏度参数α的ISFET，控制器可以检测和/或缓解表面污染，即表面地点被(多种)电解质溶液中存在的化学物质占据。
虽然已经在本文中详细描述了具体实施例，但是本领域技术人员将了解，根据本披露内容的总体教导可以开发出对那些细节的各种修改和替代方案。因此，所披露的特定布置仅旨在是说明性的而非限制本发明的范围，本发明的范围由所附权利要求的全部范围及其任何和所有等效物给出。
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Claims (15)

1.一种pH传感器，包括
腔室，所述腔室用于接纳电解质溶液；
第一离子敏感场效应晶体管(ISFET)和第二ISFET，所述第一ISFET和所述第二ISFET中的每一个具有
源极端子、漏极端子和在所述源极端子与所述漏极端子之间延伸的晶体管沟道；
介电层，所述介电层具有布置在所述腔室中的感测表面以便能够被所述电解质溶液接触，所述介电层将所述感测表面与所述晶体管沟道分开；
第一测量电路，所述第一测量电路被配置成测量所述第一ISFET的晶体管沟道上的第一源极-漏极电阻；
第二测量电路，所述第二测量电路被配置成测量所述第二ISFET的晶体管沟道上的第二源极-漏极电阻；
所述第一测量电路和所述第二测量电路包括公共参比电极，所述参比电极被布置成能够被所述腔室中的所述电解质溶液接触；
其中，第一ISFET的介电层具有第一厚度，并且所述第二ISFET的介电层具有不同于所述第一厚度的第二厚度。
2.如权利要求1所述的pH传感器，其中，所述第一ISFET和所述第二ISFET的介电层的厚度差使介电层退化，从而导致对所述第一源极-漏极电阻与pH之间的关系的影响不同于对所述第二源极-漏极电阻与pH之间的关系的影响。
3.如权利要求2所述的pH传感器，其中，所述第一ISFET和所述第二ISFET的介电层的厚度差使介电层退化，从而导致在给定时间对所述第一ISFET的介电层的影响的比例不同于对所述第二ISFET的介电层的影响的比例。
4.如权利要求1至3中任一项所述的pH传感器，包括控制器，所述控制器可操作地连接到所述第一测量电路和所述第二测量电路，并且被配置成基于所述第一源极-漏极电阻和所述第二源极-漏极电阻确定所述电解质溶液的pH。
5.如权利要求1至4中任一项所述的pH传感器，其中，所述控制器能够通过电子方式访问将多对第一源极-漏极电阻和第二源极-漏极电阻映射到pH的图，并且其中，所述控制器被配置成通过使用所述图来确定pH。
6.如权利要求4或5所述的pH传感器，其中，所述控制器被配置成使用基于模型的滤波器来确定pH，例如卡尔曼滤波器、扩展卡尔曼滤波器、无迹卡尔曼滤波器、混合卡尔曼滤波器、动态数据协调滤波器。
7.如权利要求1至5中任一项所述的pH传感器，其中，所述第一ISFET和所述第二ISFET中的至少一个是FinFET。
8.如权利要求1至6中任一项所述的pH传感器，其中，所述第一ISFET和所述第二ISFET的晶体管沟道由相同的半导体材料构成，具有相同的掺杂并且具有相同的尺寸。
9.如权利要求1至7中任一项所述的pH传感器，其中，所述第一ISFET和所述第二ISFET的感测表面具有相同的表面官能化。
10.如权利要求1至8中任一项所述的pH传感器，其中，所述第一ISFET和所述第二ISFET除了所述第一厚度和所述第二厚度之外是相同的。
11.如权利要求1至9中任一项所述的pH传感器，包括第三ISFET和第四ISFET，所述第三ISFET与所述第一ISFET是相同的，不同之处在于所述第三ISFET的感测表面具有与所述第一ISFET不同的表面官能化和/或覆盖范围，并且所述第四ISFET与所述第二ISFET是相同的，不同之处在于所述第四ISFET的感测表面具有与所述第二ISFET不同的表面官能化和/或覆盖范围。
12.如权利要求1至9中任一项所述的pH传感器，包括第三ISFET和第四ISFET，所述第三ISFET与所述第一ISFET是相同的，不同之处在于所述第三ISFET的介电层包括与所述第一ISFET不同的材料，并且所述第四ISFET与所述第二ISFET是相同的，不同之处在于所述第四ISFET的介电层包括与所述第二ISFET不同的材料。
13.如权利要求1至9中任一项所述的pH传感器，包括第三ISFET和第四ISFET，所述第三ISFET与所述第一ISFET是相同的，不同之处在于所述第三ISFET的晶体管沟道具有与所述第一ISFET的晶体管沟道不同的截面面积和/或不同的长度，并且所述第四ISFET与所述第二ISFET是相同的，不同之处在于所述第四ISFET的晶体管沟道具有与所述第一ISFET的晶体管沟道不同的截面面积和/或不同的长度。
14.如权利要求1至9中任一项所述的pH传感器，包括第三ISFET、第四ISFET、第五ISFET和第六ISFET，所述第一ISFET、所述第三ISFET和所述第五ISFET除了以下各项之一的差异之外是成对相同的：
○感测表面官能化和/或覆盖范围，
○介电层材料，以及
○晶体管沟道截面面积和/或长度；
所述第二ISFET、所述第四ISFET和所述第六ISFET除了以下各项之一的差异之外是成对相同的：
○感测表面官能化和/或覆盖范围，
○介电层材料，以及
○晶体管沟道截面面积和/或长度。
15.如权利要求14所述的pH传感器，其中，所述第三ISFET和所述第四ISFET除了介电层厚度之外是相同的，并且其中，所述第五ISFET和所述第六ISFET除了介电层厚度之外也是相同的。
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