CN116528652A - 一种锗酸钛铷锂压电晶体及其切型与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种锗酸钛铷锂晶体作为压电晶体的应用，所述锗酸钛铷锂晶体的化学式为Rb4Li2TiGe4O13，压电晶体的介电常数为ε11＝ε22＝17.87、ε33＝52.84，压电常数为d31＝d32＝2.57pC/N，d33＝10.08pC/N，d24＝d15＝3.43pC/N，远高于SiO2晶体的压电效应，是一种非常有应用价值的压电材料。
Description
技术领域
本发明属于压电晶体技术应用领域，涉及一种锗酸钛铷锂压电晶体及其切型与应用。
背景技术
某些晶体材料在沿着一定方向受到外力作用产生形变时，其内部会产生极化现象，使带电质点发生相对位移，从而在晶体相对的表面产生大小相等正负相反的电荷；当外力去掉后，又恢复到不带电的状态，这种现象叫压电效应，晶体受力所产生的电荷量与外力的大小成正比；反之，如对晶体材料施加电场，晶体将在极化方向上产生机械变形；当外加电场撤去后，该变形也随之消失，这种现象称为逆压电效应，也称作电致伸缩效应，具有压电效应和逆压电效应的晶体材料称为压电晶体。
压电晶体广泛应用于超声换能器、声表面波器件、压电振荡器、压电滤波器、传感器等领域。目前已商业化的压电晶体主要有单晶石英(α-SiO2)、铌酸锂(LiNbO3)、钽酸锂(LiTaO3)和弛豫铁电体PMT-PT等。
单晶石英具有零频率系数的切型，温度稳定性非常好的优点，但它的压电系数和机电耦合因子较低；同时单晶石英在温度高于350℃时的压力条件下倾向于形成孪晶畴结构，在温度为573℃时会发生α-SiO2向β-SiO2的相变。
铌酸锂和钽酸锂晶体是两种非常重要的压电晶体，这两种晶体的压电系数和机电耦合系数都较大，高频性能也比较好，常用来制作高频宽带滤波器和高频超声换能器。但是铌酸锂晶体各种切型的频率温度系数均为负值，钽酸锂晶体在室温条件下的频率稳定性也较差，其次，铌酸锂和钽酸锂晶体在使用之前都需要极化。
PMN-PT晶体虽然具有非常大的压电系数和机电耦合系数，但是其含有环境不友好元素、不存在弹性系数零温度系数，并且目前还难以生长出质量均一的PMN-PT单晶体。
由于电子和通讯事业的发展，高频与快传输通讯的需要，人们对能够制作宽频带滤波器和高频率稳定性振荡器的新型压电材料产生了兴趣，上述压电晶体无法满足需求，而几种新型的压电材料例如四硼酸锂(Li2B4O7)、LGS(硅酸镓镧)系列晶体等被开发并广泛应用。四硼酸锂具有低的延迟温度系数，温度稳定性可与单晶石英相比，机电耦合系数是石英的7倍，声表面波速率高，是制作窄带通声表面滤波器、振荡器及高频体波器件的理想材料；但四硼酸锂易溶于酸，并有轻微潮解性，因此在器件制作时需要采用一定的保护措施；LGS系列晶体几乎拥有单晶石英的所有优点，且其稳定性、压电系数和机电耦合系数比单晶石英高很多，但目前生长大体块高质量的LGS系列晶体还存在困难，同时，因为LGS系列晶体的熔点很高，且晶体中Ga元素含量较高，这使得生长成本较高。
从以上分析可知，虽然压电晶体的种类很多，但是能实际应用的较少，并且由于各自不可克服的缺点，而随着现代科学技术的发展，对应用于航空航天、地质勘测等领域的压电材料提出了更高的要求，要求压电晶体材料应具有良好压电性能和更高的温度适用范围，使得开发新的压电晶体材料成为当务之急。
Rb4Li2TiGe4O13晶体，即锗酸钛铷锂(简称RLTG)是一种新型的非线性光学晶体，其晶体结构、透过光谱、激光损伤阈值等基本光学性质已被报导(Mingjun Xia,Chuan Tang,Rukang Li,Angew.Chem.Int.Ed.,2019,58,18257–18260)。采用助熔剂法可以生长出较大尺寸的单晶(Chuan Tang,MingjunXia,Rukang Li,J.Cryst.Growth,2021,555,125962)。但迄今为止，还未见国内外有关其用于压电晶体的报道。
发明内容
为改善现有技术的不足，本发明的第一个目的是提供一种锗酸钛铷锂晶体作为压电晶体的应用。
本发明的第二个目的是提供一种RLTG压电晶体的切型。
本发明的第三个目的是提供一种RLTG压电晶体的应用。
本发明目的通过如下技术方案得以实现。
一种锗酸钛铷锂晶体作为压电晶体的应用，所述锗酸钛铷锂晶体的化学式为Rb4Li2TiGe4O13。
根据本发明的实施方案，所述锗酸钛铷锂晶体属于四方晶系，P4nc空间群。
根据本发明的实施方案，所述锗酸钛铷锂晶体具有4mm点群结构。
本发明还提供一种Rb4Li2TiGe4O13压电晶体的切型，对于四方晶系的RLTG晶体，物理学轴X、Y和Z轴分别平行于晶体学轴a、b和c轴，晶体压电系数d33数值为正的方向为+Z轴，数值为负的方向为-Z轴，确定出RLTG晶体的Z轴方向；且X、Y和Z向互相垂直并遵循右手螺旋法则；所述的压电晶体切型选自以下切型中的一种：
切型A：
A1：X方片切型，指厚度沿着X方向切割，长度沿着Y方向切割，宽度着Z方向切割，且长度和宽度相同的晶体切型；
A2：Z方片切型，指厚度沿着Z方向切割，长度沿着X方向切割，宽度着Y方向切割，且长度和宽度相同的晶体切型；
切型B：
B1：Z向晶棒切型，指长度方向沿着Z方向切割，厚度沿X方向切割，宽度沿Y方向切割，且其厚度和宽度相同的晶体切型；
切型C：
C1：YZ切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Y方向、长度沿着Z方向切割的晶体切型；
C2：ZX切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Z方向、长度沿着X方向切割的晶体切型；
切型D：
D1：ZXt(45°)切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Z方向、长度沿着X方向，以厚度方向为旋转轴旋转45°方向切割的晶体切型；
D2：YZw(45°)切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Y方向、长度沿着Z方向，以宽度方向为旋转轴旋转45°方向切割的晶体切型；
D3：XZt(45°)切型，指在物理坐标轴中厚度沿着X方向、长度沿着Z方向，以厚度方向为旋转轴旋转45°方向切割的晶体切型。
根据本发明，切型B为纵向伸缩振动模式的晶体切型，切型C为长度伸缩振动模式的晶体切型，切型D为面切变振动模式的晶体切型。
根据本发明的实施方案，所述晶体切型为具有长度、宽度和厚度的结构，例如为柱状、方片状、长方片状、环柱状。
根据本发明的实施方案，方形切片中长度＝宽度>厚度，柱状切型中长度>宽度＝厚度，其他切型中长度>宽度>厚度。
根据本发明的实施方案，所述晶体切型的长度：宽度≥1，优选所述晶体切型的长度：宽度≥2，例如所述长度：宽度为为1、2或4。
根据本发明的实施方案，所述晶体切型的长度小于等于12mm，优选所述晶体切型的长度小于等于10mm。
根据本发明的实施方案，上述晶体切型A为柱状，长度>宽度＝厚度。例如长度为6-12mm，宽度为6-3mm。上述晶体切型B或C为长方片状，长度>宽度>厚度。例如长度为6-12mm，宽度为4-2mm，厚度为1-2mm。
根据本发明的实施方案，所述晶体切型的两端对应面互相平行。
本发明还提供一种上述晶体或晶体的切型在电子设备中的应用。
根据本发明的实施方案，所述电子设备包括超声换能器、声表面波器件、压电振荡器、压电滤波器、传感器；优选为窄带通声表面滤波器、振荡器、高频体波器件，例如为压电元器件。
一种压电元器件，其包括上述晶体或晶体的切型。
一种压电元器件的制备方法，其包括在所述晶体或晶体切型施加电场的两表面镀导电材料，形成电极，电极外接引线，构成压电元器件。
根据本发明的实施方案，所述方片状或者长方片状切型的厚度方向为施加电场方向，所述柱状切型的高度方向为施加电场方向。
作为一个实例地，在施加电场的两表面镀金电极或者银电极，电极外接引线；晶体切型、电极和引线整体构成压电元器件。
压电常数：
表征压电材料力学参量(应力、应变)与电学参量(电荷、电位移)之间耦合关系的参数，可分为压电应力常数和压电应变常数。本文压电常数为压电应变常数的简称，涉及RLTG晶体的3个独立的压电常数；长度伸缩振动模式对应的压电常数d31＝d32，纵向伸缩振动模式对应的压电常数d33，面切变和厚度切变振动模式对应的压电常数d15＝d24。
晶片切型符号说明
晶片切型符号采用IRE标准规定的符号表示法，由一组字母和角度表示，符号的头两个字母是X,Y,Z中的两个，第一个表示旋转前晶片的厚度方向，第二个字母表示旋转前晶片的长度方向。例如：YZ切型，表示晶片厚度为Y方向，长度为Z方向。符号的其余字母表示晶片旋转的旋转轴。用t(厚度)、l(长度)、w(宽度)来表示旋转轴的位置，即t为旋转轴是厚度方向，l为旋转轴是长度方向，w为旋转轴是宽度方向。如果只有一次旋转，则切型符号只有三个字母，后面的角度就直接表示该旋转的角度。例如：(YZw)-50°切型，它表示晶片原始厚度平行Y轴，长度平行Z轴，然后绕宽度方向旋转50度。角度的正号表示逆时针旋转、负号表示顺时针旋转。
交流电桥法
通过测量晶片的电容和尺寸，根据(C为电容，t和A分别为晶片的厚度和面积，ε0为真空介电常数)计算得出介电常数的方法。
谐振法
通过测量压电阵子的串联频率(并联谐振频率)和其他一些参数(电容、尺寸、密度)通过适当的计算，从而确定被测压电振子材料弹性和压电常数的方法。
上述谐振法用的公式如下：
d＝k(sε)1/2
c＝s-1
e＝d×c
其中，s为弹性柔顺常数，c为弹性硬度常数，k为机电耦合系数，d为压电应变常数，e为压电应力常数；ε为介电常数，ρ为晶体密度，l为晶片长度，fr和fa分别为谐振频率和反谐振频率。
有益效果
通过电桥法和谐振法测试，得到RLTG晶体的介电常数为ε11＝ε22＝17.87、ε33＝52.84，压电常数为d31＝d32＝2.57pC/N，d33＝10.08pC/N，d24＝d15＝3.43pC/N，远高于SiO2晶体的压电效应，是一种非常具有应用价值的压电材料。
附图说明
图1示出本发明实施例1中的8个晶片切型。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明的晶片及其制备方法和应用做更进一步的详细说明。应当理解，下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明，而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
除非另有说明，以下实施例中使用的原料和试剂均为市售商品，或者可以通过已知方法制备。
本发明实施例所使用的Rb4Li2TiGe4O13晶体通过助熔剂法制备。
实施例1
按图1所述的方向，对RLTG晶体进行切型：
得到1-X方片，其厚度沿X方向，尺寸为：长×宽×高＝4×4×1.2m3；
得到2-Z方片，其厚度沿Z方向，尺寸为：长×宽×高＝4×4×1.2mm3；
得到3-Z晶棒，其长度沿Z方向，尺寸为：长×宽×高＝8×4×4mm3；
得到4-YZ晶片，其厚度沿Y方向、长度沿Z方向，尺寸为：长×宽×高＝8×4×1.6mm3；
得到5-ZX晶片，其厚度沿Z方向、长度沿X方向，尺寸为：长×宽×高＝8×4×1.6mm3；
得到6-ZXt(45°)晶片，其厚度沿Z方向、长度沿X方向，以厚度方向为旋转轴旋转45°方向切割得到，尺寸为：长×宽×高＝8×4×1.6mm3；
得到7-YZw(45°)晶片，其厚度沿Y方向、长度沿Z方向，以宽度方向为旋转轴旋转45°方向切割得到，尺寸为：长×宽×高＝8×4×1.6mm3；
得到8-XZt(45°)晶片，其厚度沿X方向、长度沿Z方向，以厚度方向为旋转轴旋转45°方向切割得到，尺寸为：长×宽×高＝8×4×1.6mm3。
测试例
以下测试例是用交流电桥法、谐振法测量实施例1所得到的RLTG晶体的向堆介电常数、压电常数、弹性常数和机电耦合系数。
选取压电坐标轴，在1-X方片施加电场的两表面镀金电极，交流电桥法测相对介电常数ε11/ε0。
选取压电坐标轴，在2-Z方片施加电场的两表面镀金电极，交流电桥法测相对介电常数ε33/ε0。
选取压电坐标轴，在3-Z晶棒施加电场的两表面镀金电极，使用直接测量法-d33静态测量仪测定压电常数d33。
选取压电坐标轴，在4-YZ晶片施加电场的两表面镀金电极，电场极化后，利用横向长度伸缩振动模式，谐振法测量d15，s44。
选取压电坐标轴，在5-ZX晶片施加电场的两表面镀金电极，电场极化后，利用横向长度伸缩振动模式，谐振法测量d31，s11。
选取压电坐标轴，在6-ZXt(45°)晶片施加电场的两表面镀金电极，电场极化后，利用面向振动模式，谐振法测量弹性常数s12。
选取压电坐标轴，在7-YZw(45°)晶片施加电场的两表面镀金电极，电场极化后，利用面向振动模式，谐振法测量s66。
选取压电坐标轴，在8-XZt(45°)晶片施加电场的两表面镀金电极，电场极化后，利用面向振动模式，谐振法测量s13。
根据ε11/ε0，d15，s44的计算结果，计算得到机电耦合系数k15。
表1.室温下RLTG晶体的弹性常数、介电常数、压电常数及机电耦合系数。
以上，对本发明的实施方式进行了说明。但是，本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种锗酸钛铷锂晶体作为压电晶体的应用，其中，所述锗酸钛铷锂晶体的化学式为Rb4Li2TiGe4O13。
2.如权利要求1所述的应用，其中，所述锗酸钛铷锂晶体属于四方晶系，P4nc空间群。
优选地，所述锗酸钛铷锂晶体具有4mm点群结构。
3.一种Rb4Li2TiGe4O13压电晶体的切型，其中，对于四方晶系的RLTG晶体，所述晶体物理学轴X、Y和Z轴分别平行于晶体学轴a、b和c轴，且X、Y和Z向互相垂直并遵循右手螺旋法则：
晶体压电系数d33数值为正的方向为+Z轴，数值为负的方向为-Z轴，确定出RLTG晶体的Z轴方向，所述切型选自如下任意一种：
切型A：
A1：X方片切型，指厚度沿着X方向切割，长度沿着Y方向切割，宽度着Z方向切割，且长度和宽度相同的晶体切型；
A2：Z方片切型，指厚度沿着Z方向切割，长度沿着X方向切割，宽度着Y方向切割，且长度和宽度相同的晶体切型；
切型B：
B1：Z向晶棒切型，指长度方向沿着Z方向切割，厚度沿X方向切割，宽度沿Y方向切割，且其厚度和宽度相同的晶体切型；
切型C：
C1：YZ切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Y方向、长度沿着Z方向切割的晶体切型；
C2：ZX切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Z方向、长度沿着X方向切割的晶体切型；
切型D：
D1：ZXt(45°)切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Z方向、长度沿着X方向，以厚度方向为旋转轴旋转45°方向切割的晶体切型；
D2：YZw(45°)切型，指在物理坐标轴中厚度沿着Y方向、长度沿着Z方向，以宽度方向为旋转轴旋转45°方向切割的晶体切型；
D3：XZt(45°)切型，指在物理坐标轴中厚度沿着X方向、长度沿着Z方向，以厚度方向为旋转轴旋转45°方向切割的晶体切型；
优选地，切型B为纵向伸缩振动模式的晶体切型，切型C为长度伸缩振动模式的晶体切型，切型D为面切变振动模式的晶体切型。
4.根据权利要求3所述的Rb4Li2TiGe4O13压电晶体的切型，其中：所述晶体切型为柱状、方片状、长方片状、环柱状；
优选地，所述晶体切型的长度：宽度≥1，优选所述晶体切型的长度：宽度≥2，例如所述长度：宽度为为1、2或4。
优选地，所述晶体切型的长度小于等于12mm。
5.根据权利要求3所述的Rb4Li2TiGe4O13压电晶体的切型，其中：所述晶体切型A为柱状，长度>宽度＝厚度；例如所述柱状的长度为6-12mm，宽度为6-3mm，所述晶体切型B或C为长方片状，例如所述长方片状的长度为6-12mm，宽度为4-2mm，厚度为1-2mm。
6.根据权利要求4或5所述的Rb4Li2TiGe4O13压电晶体，其中：所述压电晶体的两端对应面互相平行。
7.一种权利要求1或2中所述的锗酸钛铷锂晶体或者权利要求3至6任一项所述压电晶体的切型在电子设备中的应用。
优选地，所述电子设备包括超声换能器、声表面波器件、压电振荡器、压电滤波器、传感器。
8.一种压电元器件，其包括权利要求1或2中所述的锗酸钛铷锂晶体或者权利要求3至6任一项所述压电晶体的切型。
9.一种压电元器件的制备方法，其包括在权利要求1或2中所述的锗酸钛铷锂晶体或者权利要求3至6任一项所述压电晶体的切型施加电场的两表面镀导电材料，形成电极，电极外接引线，构成压电元器件。
10.根据权利要求9所述的制备方法，在施加电场的两表面镀金电极或者银电极，电极外接引线；晶体切型、电极和引线整体构成压电元器件。
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