CN116486933A - 镁基高熵合金储氢性能的评估方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种镁基高熵合金储氢性能的评估方法。首先利用随机化方法建立了镁基高熵合金及其氢化物的模型，随后使用第一性原理的方法对材料进行结构优化，选取镁基高熵合金及其氢化物能量最低的几何结构模型；其次，计算镁基高熵合金氢化物的基态总能量、结合能和违反“therule”的<氢‑氢>键数目来评估不同相结构氢化物的稳定性；再由径向分布函数来判断相变过程中体系微观结构的演变；最后，在氢化物能量稳定性判断的基础上，通过计算声子谱来预测镁基高熵合金的最大储氢量。本发明所采用的第一性原理计算的方法可以相对准确地评估镁基高熵合金的储氢性能。
Description
技术领域
本发明属于固态储氢中的高熵合金储氢技术领域，尤其涉及一种镁基高熵合金储氢性能的评估方法。
背景技术
由于化石燃料的快速消耗，全球正在经历日益严重的能源危机，所以急需更高效、更清洁的能源。氢是地球上最丰富的元素之一，具有高能量密度，可作为可再生清洁能源的载体。开发氢能源是未来进入氢能源经济时代的关键。氢能源经济的发展包括氢的生产、储存和应用等方面。在氢气生产方面，各种可再生能源产生的氢足以满足氢能源的供求。然而，氢在常温常压下以气态形式存在，具有易燃、易爆、易扩散等特点。因此，开发高效、安全和低成本的储氢方式是实现氢能源实际应用的一个难题。
目前，典型的储氢技术主要有气态、液态和固态储氢。其中，因为气态和液态储氢方式不安全而且成本高，所以这两种储氢方式不具有经济效益，无法大规模地应用到日常生产生活中。近年来，人们正在研究一类新的固态储氢合金——高熵合金，也称多主元合金。它是由五种或五种以上的主元素按等摩尔比或原子浓度从5到35at.％组成的单相固溶体。研究表明，储氢性能良好的高熵合金均是由过渡金属元素组成，限制了其重量储氢量，无法满足实际应用的需求。因此，研究者们提出了轻质高熵合金的概念，也就是说，在高熵合金中加入锂、镁和铝等轻质金属元素，以此降低其总的摩尔质量比。目前，镁基高熵合金储氢性能的实验研究和理论研究均较少，其中一个重要原因是材料储氢性能缺乏有效的评估手段。因此，本发明的目的是提供一种成本低、安全且高效的方法来评估镁基高熵合金的储氢性能。
发明内容
针对现有技术存在的问题，本发明结合第一性原理计算，提供了一种用于评估镁基高熵合金储氢性能的方法。具体的技术方案包括：
步骤一，使用随机化方法建立不同金属原子排布的镁基高熵合金几何结构模型；
步骤二，对步骤一得到的多种镁基高熵合金几何结构模型进行结构优化，得到能量最低构型，即最稳定的几何结构；
步骤三，建立不同氢浓度的镁基高熵合金氢化物几何结构模型，对每个氢浓度的多个氢化物构型进行结构优化，选出最稳定的结构；
步骤四，计算同一氢浓度下，两种不同相结构的镁基高熵合金氢化物体系的结合能和违反的<氢-氢>键数目，以此判断体系在氢化过程中是否会发生结构相变；
步骤五，若在步骤四中判断体系会发生相变，则计算不同相结构的基态总能量差值，得到相变时对应的氢浓度阈值；
步骤六，通过分析体系原子间径向分布函数，研究体系在相变过程中微观结构的演变趋势；
步骤七，在步骤四中氢化物结合能和氢-氢短键数目的分析基础上，通过计算声子谱来预测镁基高熵合金的最大储氢量。
进一步，所述步骤一中使用随机化方法建立不同金属原子排布的镁基高熵合金几何结构模型包括：
(1)通过文献调研确定单相镁基高熵合金可能形成的相结构；
(2)确定所研究的单相镁基高熵合金中的金属原子比例，并建立单胞模型；
(3)对(2)得到的单胞进行适当扩胞，根据计算精度和计算效率来确定合适的超胞尺寸。一般超胞需要大于20个金属原子，而且超胞越大计算结果越准确；
(4)由于高熵合金是无序固溶体，原子随机地分布在晶格的不同位置，不可区分。为了确保扩胞后的原子分布环境足够无序，基于(3)所得到的超胞，使用Python语言设计出一个可将原子坐标随机排布的程序。具体来说，将(3)得到的超胞结构用VESTA转化为原子坐标信息文件，小程序对该文件以行为单位重新随机排布，然后输出重新排布后的坐标信息文件。多次使用该程序随机生成多种具有不同原子分布的镁基高熵合金构型。
进一步，所述步骤二中对步骤一得到的多种镁基高熵合金几何结构模型进行结构优化，得到能量最低构型，即最稳定的几何结构包括：
(1)选择合适的交换相关泛函和赝势，推荐使用广义梯度近似下的PBE泛函描述电子间的交换相关作用，投影缀加平面波赝势描述原子核和电子之间的相互作用；
(2)通过收敛性测试，确定计算参数K点和截断能ENCUT；
(3)使用VASP软件对步骤一得到的多种随机构型进行结构优化，INCAR中设置IBRION＝2，PREC＝Medium，选取其中能量最低的构型作为该镁基高熵合金的结构。
进一步，所述步骤三中建立不同氢浓度的镁基高熵合金氢化物几何结构模型，对每个氢浓度的多个氢化物构型进行结构优化，选出最稳定的结构包括：
(1)因为高熵合金在吸氢-脱氢过程中发生可逆的结构相变是常见的现象，所以首先要判断材料在氢化过程中是否会相变。因此，对于每个氢浓度的氢化物都需要建立两个不同相结构模型；
(2)根据结构相的周期性特征并结合VESTA软件，确定镁基高熵合金超胞中所有四面体间隙和八面体间隙位置的坐标；
(3)先确定氢化物中氢原子浓度，即氢原子和金属原子的数目比值(H/M)，然后将氢原子位置坐标添加到步骤三得到的能量最低镁基高熵合金构型的结构文件中，使用与步骤一相同的随机方法生成多个具有不同氢原子分布的氢化物；随后，采用和步骤二相同的结构优化参数，对每一个氢浓度的氢化物结构均取能量最低构型。
进一步，所述步骤四中计算同一氢浓度下，两种不同相结构的镁基高熵合金氢化物体系的结合能和违反的<氢-氢>键数目，以此判断体系在氢化过程中是否会发生结构相变包括：
(1)基于步骤二和三获得的镁基高熵合金及其氢化物能量最低构型，进一步提高计算精度，即采用测试得到的ENCUT值，对其再做一次结构优化，获得基态总能量；同时也获得了晶格常数，并将其与实验值进行比较；
(2)计算镁基高熵合金氢化物的结合能，公式如下：
其中Etot(M)是镁基高熵合金的总能量；E(H2)是单个H2分子的总能量；Etot(MHn)是含n个氢原子的镁基高熵合金氢化物的总能量；结合能越正，氢原子和镁基高熵合金的相互作用越强，从而氢化物结构稳定性越高；
(3)基于(2)中计算得到的结合能，绘图比较同一氢浓度下两种相结构的镁基高熵合金氢化物结合能，获得两种相结构氢化物的稳定性随氢浓度增加而表现出来的变化趋势；
(4)使用LOBSTER软件，在lobsterin文件中设置“cohpGenerator from 0 to2type H type H”，计算镁基高熵合金氢化物中氢-氢之间的距离小于的<氢-氢>键数目；Switendick提出的/>表明在金属氢化物中氢-氢之间的距离小于/>的数目越多，体系越不稳定；
(5)基于(4)的计算，绘图比较同一氢浓度下两种相结构的镁基高熵合金氢化物中氢-氢之间的距离小于的<氢-氢>键数目，获得两种相结构氢化物的稳定性随氢浓度增加而表现出来的变化趋势。
进一步，所述步骤五中若在步骤四中判断体系会发生结构相变，则计算不同相结构的基态总能量差值，得到相变时对应的氢浓度阈值包括：
(1)计算同一氢浓度下两种相结构的氢化物基态总能量差值，公式如下：
ΔE＝Eph ase1-Eph ase2.
其中Eph ase1是镁基高熵合金相变后结构的基态总能量；Eph ase2是镁基高熵合金相变前结构的基态总能量；当ΔE值为负值时，相变后的结构相更稳定；
(2)基于(1)中计算得到ΔE，以ΔE为纵坐标、氢浓度为横坐标作图，当ΔE＝0时，对应的横坐标即为结构相变时对应的氢浓度阈值。
进一步，所述步骤六中通过分析体系原子间径向分布函数，研究体系在相变过程中微观结构的演变趋势包括：
(1)选择相变阈值附近前后两个氢浓度的氢化物分析，使用OVITO软件分析它们的原子间径向分布函数，为了对比，氢化前的镁基高熵合金的原子间径向分布函数也需要画出来；
(2)使用OVITO软件画出金属-金属之间、氢-氢之间的原子间径向分布函数做进一步分析。
进一步，所述步骤七中在步骤四中氢化物结合能和氢-氢短键数目的分析基础上，通过计算声子谱来预测镁基高熵合金的最大储氢量包括：
(1)与氢浓度较低时的镁基高熵合金的结合能大小为参照，选取与之结合能相差约0.03eV的氢化物，且该氢化物的氢-氢短键数目不能太多；
(2)计算该氢化物的声子谱。若声子谱有虚频，则降低氢浓度并对最大储氢量的氢浓度范围做初猜，通过计算声子谱缩小范围，直到找到该镁基高熵合金的最大储氢量；若声子谱没有虚频或仅存在微小虚频(10个波数以下)，则需要进一步提高氢浓度，继续计算声子谱，直到得到最大储氢量。
结合上述技术方案和解决的技术问题，本技术方案的优点及其产生的积极效果有：
(1)通过使用第一性原理计算，本发明成功建立了合理的镁基高熵合金及其氢化物模型，从而降低了时间和物质成本；
(2)通过使用第一性原理计算，本发明探究了镁基高熵合金氢化物稳定性与氢浓度的关系，并发现晶格内氢-氢之间距离过短也会对氢化物稳定性产生影响。这些研究结果对评估材料最大储氢量具有重要意义；
(3)通过使用第一性原理计算，本发明可以预测材料在相变时对应的氢浓度阈值，进而可以模拟镁基高熵合金在氢化引起的相变过程中微观结构的演变；
(4)通过使用第一性原理计算，本发明可以相对准确地预测材料的最大储氢量的理论值；
(5)本发明提供的技术方案操作简单、可重复性高、效果显著。该方案可以相对准确地评估镁基高熵合金的储氢性能，对实验有一定的指导和参考价值，并且大大降低了实验成本。
附图说明
图1是本发明实施例提供的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25高熵合金储氢性能评估方法的流程图；
图2是本发明实施例提供的结构优化后的(a)BCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25及其氢化后(b)BCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H2和(c)FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H2氢化物的几何结构图；
图3是本发明实施例提供的BCC相和FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物的(a)结合能和(b)氢-氢之间的距离小于的氢-氢短键数目随氢浓度的变化情况示意图；
图4是本发明实施例提供的FCC与BCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物基态总能量能量差随氢浓度的变化情况示意图；
图5是本发明实施例提供的BCC和FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物体系在相变氢浓度阈值附近的原子间径向分布函数示意图；
图6是本发明实施例提供的FCC相(a)Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H1.7(b)Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H2氢化物的声子谱示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。需要说明的是，此处所描述的具体实施例仅仅用于解释本发明，并不用于限定本发明。
如图1所示，本发明实施例提供的镁基高熵合金Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25储氢性能的评估方法，包括以下步骤：
S101，选取能量最低的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25几何结构模型；
S102，在S101得到的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25能量最低构型基础上，在其晶格的间隙位置加入氢原子，对每一个氢浓度的氢化物均选取能量最低构型；
S103，提高计算精度，进一步对S101得到的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25能量最低构型及S102得到的其氢化物的能量最低构型进行结构优化，得到基态总能量；
S104，计算Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物的结合能和违反的<氢-氢>键数目；
S105，若在S104中判断体系会发生结构相变，那么将同一氢浓度下两种相结构的基态总能量进行比较，从而得到相变时对应的氢浓度阈值；
S106，基于S105得到的相变氢浓度阈值，通过径向分布函数判断相变过程中体系微观结构的演变趋势；
S107，在S104中Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物结合能和氢-氢短键数目计算的基础上，通过计算声子谱来预测该镁基高熵合金的最大储氢量。
本发明实施例提供的步骤S101中，选取能量最低的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25几何结构模型，包括以下步骤：
步骤1.1，通过文献调研，Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25镁基高熵合金为体心立方结构(BCC)；
步骤1.2，确定所研究的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25金属原子比例为2：6：5：2：5，并建立单胞模型(含20个原子)，进一步扩胞至60个金属原子；
步骤1.3，对步骤1.2得到的超胞模型，使用Python语言写的程序随机生成20种构型，这些构型里的金属原子在晶格中具有不同的分布；
步骤1.4，用广义梯度近似下的PBE泛函描述电子间的交换相关作用，投影缀加平面波赝势描述原子核和电子之间的相互作用；
步骤1.5，进行计算参数K点和动能截断值ENCUT的测试，确定结构优化过程中所需的K点和ENCUT，最终确定K点为2×2×2，ENCUT为450eV；
步骤1.6，使用VASP软件对步骤1.3得到的20个随机构型进行结构优化，INCAR中设置IBRION＝2，PREC＝Medium，选取其中能量最低的构型作为Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25的初始结构，如图2(a)所示。
本发明实施例提供的步骤S102中，在S101得到的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25能量最低构型基础上，在其晶格的间隙位置加入氢原子，对每一个氢浓度的氢化物均选取能量最低构型，包括以下步骤：
步骤1.1，通过文献调研，Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25镁基高熵合金在吸氢量达到一定浓度，结构相变为面心立方相(FCC)；
步骤1.2，先确定氢化物中氢原子浓度为H/M＝0.33、0.58、1、1.25、1.5、1.7和2，然后将对应数目氢原子位置坐标添加到S101中步骤1.6得到BCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25的结构文件中，即可得到H/M＝0.33、0.58、1、1.25、1.5、1.7和2的氢化物结构；对于每个氢浓度H/M，利用Python语言写的程序均随机生成20种构型，每一个氢浓度对应的20个构型里的氢原子在晶格中具有不同的分布；
步骤1.3，因为Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25镁基高熵合金在吸氢量达到一定浓度时会发生BCC到FCC的结构相变，所以为了对比，同时也建立与步骤1.2相同氢浓度的FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物构型；对于每个氢浓度H/M，利用Python语言写的程序均随机生成20种构型，每一个氢浓度对应的20个构型里的氢原子在晶格中具有不同的分布；
步骤1.4，用广义梯度近似下的PBE泛函描述电子间的交换相关作用，投影缀加平面波赝势描述原子核和电子之间的相互作用；
步骤1.5，计算参数K点和截断能ENCUT与S101中步骤1.5一致；
步骤1.6，使用VASP软件对步骤1.2和1.3得到的多个氢化物随机构型进行结构优化，计算参数与S101中步骤1.6一致，选取H/M＝0.33、0.58、1、1.25、1.5、1.7和2的BCC和FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物能量最低的构型，图2(b)和(c)分别为H/M＝2的BCC和FCC氢化物示意图，在BCC相中氢原子占据其八面体间隙位置，而在FCC相中氢原子占据其四面体间隙位置。
本发明实施例提供的步骤S103中，提高计算精度，进一步对S101得到的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25能量最低构型及S102得到的其氢化物的能量最低构型结构优化，得到基态总能量，包括以下步骤：
步骤1.1，使用VASP软件对S101中步骤1.6得到的BCC Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25最低能量构型进行结构优化，K点取2×2×2，INCAR中设置IBRION＝2、ISIF＝2、ENCUT＝450eV、ISPIN＝2，做一次结构优化；然后使ISIF＝7，再做一次结构优化，如此反复改变ISIF的值，直到能差小于1meV/atom时，得到体系基态总能量，并获得晶格常数其与实验值/> 吻合很好，说明计算参数设置合理；
步骤1.2，同样使用VASP软件对S102中步骤1.6得到的BCC和FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物最低能量构型做结构优化，计算参数必须与步骤1.1保持一致。得到不同氢浓度下的氢化物的基态总能量如表1所示。
表1 Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物的基态总能量
本发明实施例提供的步骤S104中，计算Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物的结合能和违反的<氢-氢>键数目，包括以下步骤：
步骤1.1，根据氢化物结合能计算公式分别计算H/M＝0.33、0.58、1、1.25、1.5、1.7和2时BCC和FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物的结合能。结果如图3(a)所示，随着氢浓度的增加，BCC氢化物稳定性降低，而FCC氢化物的稳定性增加；
步骤1.2，利用LOBSTER软件，在lobsterin文件中设置“cohpGenerator from 0 to2type H type H”，分别计算每个氢浓度下BCC和FCC Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物中氢-氢之间的距离小于的氢-氢短键数目。如图3(b)所示，随着氢浓度的增加，BCC相氢化物晶格中氢-氢短键数目随氢浓度的增加而增加，而FCC相氢化物中的氢-氢短键数目并没有明显增加；根据结合能和氢-氢短键数目的计算结果可知，随着氢浓度的增加，BCC相稳定性低于FCC相，可以推测体系会发生结构相变，这与实验结果一致。
本发明实施例提供的步骤S105中，若在S104中判断体系会发生结构相变，那么将同一氢浓度下两种相结构的基态总能量进行比较，从而得到相变时对应的氢浓度阈值，包括以下步骤：
步骤1.1，根据公式ΔE＝EFCC-EBCC计算氢浓度为H/M＝0.33～1.7的BCC和FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物基态总能量差值；
步骤1.2，以步骤1.1得到的基态总能量差值为纵坐标，氢浓度H/M为横坐标作图，如图4所示，当ΔE＝0时对应的横坐标H/M＝1.16，即为相变氢浓度阈值。
本发明实施例提供的步骤S106中，基于S105得到的相变氢浓度阈值，通过径向分布函数判断相变过程中体系微观结构的演变趋势，包括以下步骤：
步骤1.1，选取H/M＝1.16前后近邻的两个氢浓度值H/M＝1和1.25，分析对应氢化物的径向分布函数；
步骤1.2，使用OVITO软件分析H/M＝1和1.25的BCC和FCCMg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物的原子间径向分布函数。为了对比，同样画出氢化前的BCCMg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25的原子间径向分布函数，如图5(a)所示。可以看出，氢化前的BCCMg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25在短程和长程上的几何结构都是有序的。氢化后，H/M＝1和1.25的BCC和FCC氢化物长程无序度均增加。而且，H/M＝1.25的FCC氢化物原子排布比其在H/M＝1时的原子排布更有序，表明稳定的Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物在相变后的几何结构更趋于有序；
步骤1.3，进一步使用OVITO软件画出H/M＝1和1.25的BCC和FCCMg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物中金属-金属之间、氢-氢之间的原子间径向分布函数，如图5(b)和(c)所示。可以看出，相变后，FCC氢化物中氢和金属原子的分布更加有序。
本发明实施例提供的步骤S107中，在S104中Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25氢化物结合能和氢-氢短键数目计算的基础上，通过计算声子谱来预测该镁基高熵合金的最大储氢量，包括以下步骤：
步骤1.1，以较低浓度(H/M＝0.33)的BCC Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H0.33氢化物的结合能大小(0.539eV)为参照，与之结合能相差约0.03eV的氢化物是FCC Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H1.7(0.568eV)。另外，其氢-氢短键数目小于15个；
步骤1.2，利用VASP软件，计算H/M＝1.7时FCC氢化物的声子谱，其中氢原子占据FCC四面体间隙位置。INCAR中设置IBRION＝6、NSW＝1、EDIFF＝0.1E-06和EDIFFG＝-0.1E-06，计算FCC相Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H1.7的声子谱。如图6(a)所示，声子谱无明显虚频，说明从晶格动力学角度来讲该氢化物是稳定的；
步骤1.3，进一步让氢原子全部占据FCC四面体间隙位置，此时H/M＝2。与步骤1.2的计算参数一致，计算FCC Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25H2的声子谱。如图6(b)所示，声子谱无明显虚频，说明从晶格动力学角度来讲该氢化物是稳定的。此时，可以从理论上确定Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25材料的最大储氢量至少为H/M＝2，对应重量储氢量为3.16wt％，超过大多数已报道的高熵合金储氢量。由此，可以评估Mg0.10Ti0.30V0.25Zr0.10Nb0.25储氢性能良好，具有合成价值。
与现有技术相比，本发明的技术方案具有以下技术优势：
本发明通过第一性原理计算来评估镁基高熵合金中储氢性能，有助于减少人力财力去测试材料的储氢性能。该方法简单易行，效果显著，对于理论和实验均有较大的意义，有助于推动合金储氢领域的发展。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，凡在本发明的精神和原则之内所做的任何修改、等同替换和改进等，都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一，使用随机化方法建立不同金属原子排布的镁基高熵合金几何结构模型；
步骤二，对步骤一得到的多种镁基高熵合金几何结构模型进行结构优化，得到能量最低构型，即最稳定的几何结构；
步骤三，建立不同氢浓度的镁基高熵合金氢化物几何结构模型，对每个氢浓度的多个氢化物构型进行结构优化，选出最稳定的结构；
步骤四，计算同一氢浓度下，两种不同相结构的镁基高熵合金氢化物体系的结合能和违反的<氢-氢>键数目，以此判断体系在氢化过程中是否会发生结构相变；
步骤五，若在步骤四中判断体系会发生结构相变，则计算不同结构相的基态总能量差值，得到相变时对应的氢浓度阈值；
步骤六，通过分析体系原子间径向分布函数，研究体系在相变过程中微观结构的演变趋势；
步骤七，在步骤四中氢化物结合能和氢-氢短键数目的分析基础上，通过计算声子谱来预测镁基高熵合金的最大储氢量。
2.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述步骤一包括：根据镁基高熵合金中金属原子比例建立单胞模型、超胞尺寸的选择标准和使用python语言设计原子坐标随机排布的程序。
3.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，选择标准中胞内大于20个金属原子。
4.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，步骤二中使用第一性原理计算方法，其包括广义梯度近似下的PBE泛函和投影缀加平面波赝势的选择、K点和截断能ENCUT收敛性测试、INCAR文件设置关键参数IBRION＝2，PREC＝Medium，对基于步骤一得到的多种不同原子分布的镁基高熵合金超胞进行结构优化，以其中能量最低的构型作为其最终结构。
5.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述步骤三包括：根据结构相的周期性特征并结合VESTA软件，确定镁基高熵合金超胞的所有四面体间隙位置和八面体间隙位置的坐标、使用随机化方法和第一性原理计算方法，对每个氢浓度的镁基高熵合金氢化物建立其最稳定的结构模型。
6.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述步骤四包括：
(1)进一步提高计算精度，采用测试得到的ENCUT值，对镁基高熵合金及其氢化物再做一次结构优化，获得基态总能量；
(2)计算镁基高熵合金氢化物的结合能；
(3)使用LOBSTER软件，在lobsterin文件中设置“cohpGenerator from 0to 2type Htype H”，计算镁基高熵合金氢化物中氢-氢之间的距离小于的<氢-氢>键数目。
7.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述步骤五包括：计算同一氢浓度下两种相结构的氢化物基态总能量差值，当ΔE＝0时，对应的横坐标即为结构相变时对应的氢浓度阈值。
8.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述步骤六包括：使用OVITO软件分析相变氢浓度阈值附近两个氢化物的总原子、金属-金属、氢-氢间径向分布函数。
9.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述软件为OVITO软件。
10.如权利要求1所述镁基高熵合金储氢性能的评估方法，其特征在于，所述步骤七包括：采用得到的结合能和氢-氢短键数目初步判断该材料最大储氢量，并通过计算声子谱进一步缩小材料最大储氢量所在的范围。
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