CN116438001A - 适合于感应加热的包含磁性材料的催化剂基材 - Google Patents

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CN116438001A CN202180066815.8A CN202180066815A CN116438001A CN 116438001 A CN116438001 A CN 116438001A CN 202180066815 A CN202180066815 A CN 202180066815A CN 116438001 A CN116438001 A CN 116438001A
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杨晓帆
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Abstract

本公开提供了一种催化剂基材，其包括：a)陶瓷材料和b)磁性材料，其中磁性材料能够响应于施加的交变磁场而感应加热。磁性材料可以以各种方式与陶瓷材料结合(例如，分散在陶瓷材料的至少一部分内或包含在陶瓷材料的孔内)。本公开还提供了一种催化剂制品，其包括这种催化剂基材和沉积在其上的至少一个催化基材涂层。取决于催化基材涂层的组成，催化剂制品可适用于各种目的。本公开还包括用于加热催化剂材料的系统和方法，其包括所述催化剂制品和接收电流并且响应于所述电流而产生交变电磁场的导体。

Description

适合于感应加热的包含磁性材料的催化剂基材
本申请要求于2020年10月5日提交的美国临时申请第63/087,640号的优先权的权益，所述美国临时申请的内容通过引用以其整体并入。
本公开涉及可以用各种催化剂组合物涂覆的催化剂基材，提供了用于处理发动机流出物的制品，用于制备和使用此类催化剂基材和制品的方法，以及采用此类催化剂基材和制品的系统。
柴油发动机的排放物包括微粒物质(PM)、氮氧化物(NOx)、未燃烧的烃(HC)和一氧化碳(CO)。NOx是用于描述氮氧化物的各种化学物质的术语，包括一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)等。废气微粒物质的两种主要组分是可溶性有机部分(SOF)和烟尘部分。SOF以层的形式凝结在烟尘上，并且通常来自未燃烧的柴油和润滑油。取决于废气的温度，SOF可以以蒸气或气溶胶(即液体冷凝物的细小液滴)的形式存在于柴油废气中。烟尘主要由碳颗粒构成。尾气的HC含量可以根据发动机类型和运行参数而变化，但通常包含如甲烷、乙烷、丙烷等各种短链烃以及长链燃料类烃。
用于处理内燃机排气的催化剂在相对低温运行期间，例如发动机运行的初始冷启动期间效果较差，因为发动机排气的温度不够高而不能进行有效的催化转化。对于下游催化剂组件来说特别如此，例如那些放置在高热质量过滤器之后的组件，如SCR催化剂，其可能花费几分钟才能达到适合的操作温度。
已经提出在启动条件期间使用机载电源来加热催化剂制品。各种方法包含，例如，通过以下来预加热气体：加热元件的电阻加热(参见，例如，Gonze等人的美国专利第8,479,496号；Barrientos Betancourt等人的美国专利第10,690,031号；Shimasaki等人的美国专利第6,112,519号；以及Gonze等人的美国专利第8,156,737号)；催化剂基材的直接电阻加热(参见，例如，Achenbach等人的美国专利申请公开第US2011/0072805号和美国专利第10,677,127号)；以及陶瓷基材中的导电元件的电阻加热(参见，例如，Stiglmair等人的美国专利第10,731,534号；Noro的美国专利第10,681,779号；Mori等人的美国专利第9,845,714号；Yoshioka等人的美国专利第8,784,741号；以及Kinoshita等人的美国专利第8,329,110号)。在典型的方法中，由电加热器，例如，缠绕在催化剂基材外部的电引线、加热栅格或本身用作加热元件的金属基材产生热。此类系统的成功商业化存在几个挑战，包含需要相对高的能耗和由于需要首先加热催化剂基材而导致的相对低的加热效率。另外，本领域中的大多数电加热设计使用金属基材，并且与在许多系统中用作催化剂载体的更广泛采用的陶瓷基材不兼容。已经提出了各种发动机管理策略来解决初始冷启动时间段期间效率降低的问题(参见，例如，Host等人的美国专利第10,138,781号；Joshi等人的美国专利第10,082,047号；Remes的美国专利第9,506,426号；McQuillen等人的美国专利第10,273,906号；Peters等人的美国专利第6,657,315号；Zhang的美国专利第8,955,473号；以及Glugla等人的美国专利第9,382,857号)。
已经探索了对催化剂体的感应加热(参见，例如，Crawford和Douglas的美国专利第9,488,085号；第10,132,221号；以及第10,352,214号)。当前技术采用嵌入在陶瓷基材中的导电元件，这些金属导电元件通过感应导体中的涡电流来加热。对催化剂的非接触式感应加热有几个优点。不需要与催化剂体直接电连接。掺入用于催化剂基材涂层的陶瓷载体。但是当前技术受到制造复杂性(例如，合并陶瓷/金属界面)和热分布不均匀的限制。
在本领域中一直需要减少汽油或柴油发动机的气体污染物的尾管排放物，例如在发动机冷启动期间或在其他低温操作点期间出现的突破性排放物。
本公开提供了一种催化剂基材，其包含基础材料(例如，陶瓷材料)和能够响应于施加的交变电磁场而感应加热的磁性材料。所公开的主题可用于提供对催化剂基材的加热，这又可以提供对可涂覆在其上的一个或多个催化剂基材涂层的加热以提高催化活性的效率，例如在常规催化剂系统需要几分钟以达到有利于催化活性的操作温度的时候，例如在发动机冷启动期间。尽管磁性材料的形式可以变化，但在一些实施方案中，磁性材料呈易于分散在用于形成催化剂基材的陶瓷前体材料内的颗粒形式，或呈可易于分布在催化剂基材的孔内的形式，例如，在基材形成之后。
在一些实施方案中，提供催化剂基材，其中基材包含：a)陶瓷材料和b)磁性材料，并且其中磁性材料能够响应于施加的交变磁场而感应加热。在一些实施方案中，提供了催化剂制品，其包含在本文提及的催化剂基材上的催化基材涂层。
磁性材料可以以各种方式与催化剂基材结合。例如，催化剂基材的磁性材料的至少一部分(例如，基本上全部)包含在基材内。例如，在一些实施方案中，磁性材料分散在陶瓷材料内。在一些实施方案中，磁性材料包含在陶瓷材料的孔内。
磁性材料的组成没有特别限制，只要该材料可以被适当地加热，例如，通过应用所施加的交变磁场。在一些实施方案中，磁性材料包括电绝缘材料。在一些实施方案中，磁性材料包括一种或多种金属氧化物。在一些实施方案中，此类金属氧化物选自过渡金属氧化物和稀土金属氧化物。此类金属氧化物的非限制性实例包括镧、铈、钕、钆、钇、镨、钐、铪、钨、锰、铁、钴、镍、铜和锌的氧化物的一种或多种。在一些实施方案中，磁性材料呈颗粒形式。颗粒的尺寸可以变化并且可以在某种程度上受到限制，例如，受基材的构造(例如，壁厚)的限制。例如，磁性材料可以是平均直径为约20nm或更大、约25nm或更大、或约30nm或更大的颗粒形式。在一些实施方案中，颗粒足够小以进入基材内的孔(其可以例如在微米尺寸范围内)。因此，在一些这样的实施方案中，颗粒可以小于约1000nm、小于约800nm、小于约600nm、小于约500nm、小于约300nm、小于约200nm或小于约100nm。
在一些实施方案中，催化剂基材的陶瓷材料包含一种或多种堇青石、碳化硅或钛酸铝。在一些实施方案中，磁性材料基本上均匀地分布在整个催化剂基材上。在一些实施方案中，磁性材料更多地集中在催化剂基材内的一个或多个特定区域中。例如，在一些实施方案中，催化剂基材是具有径向中心和径向边缘的圆柱形，并且磁性材料在径向中心处比在径向边缘处更集中，或者磁性材料在径向边缘处比在径向中心处更集中。在一些实施方案中，催化剂基材包括入口端和出口端，并且磁性材料在入口端比在出口端更集中或者在出口端比在入口端更集中。
例如，在一些实施方案中，催化剂基材是具有多个对流体流动开放的平行气体通道的整体流通式基材。作为另一个例子，催化剂基材是壁流式基材，其具有第一端和第二端，并且具有多个平行的气体通道，其中多个平行的气体通道的一部分在第一端被封闭而在第二端敞开，多个平行气体通道的交替部分在第一端敞开而在第二端被封闭。
可适用于本文提供的催化基材的催化基材涂层可广泛变化，这取决于例如所得催化剂制品的期望功能。在一些实施方案中，催化基材涂层包括适用于一氧化碳的氧化、烃的氧化、NOx的氧化、NOx的还原、氨的氧化、NOx的选择性催化还原、NOx储存/还原、氧储存、烟尘燃烧或氧化以及水煤气变换中的一种或多种的催化材料。催化剂制品可以适于例如用作柴油氧化催化剂(DOC)、催化型烟灰过滤器(CSF)、稀燃NOx捕集器(LNT)、选择性催化还原(SCR)催化剂、过滤器上的SCR催化剂(SCRoF)、氨氧化(AMOx)催化剂、NOx吸附剂或三元催化剂(TWC)。
在一些实施方案中，本公开还提供了一种系统，其包含如本文所述的催化剂制品(包含陶瓷材料和磁性材料，其中磁性材料能够响应于施加的交变磁场而感应加热)和用于接收电流并响应于此产生交变电磁场的导体，并且所述导体被定位在其中，所产生的交变电磁场被施加到磁性材料的至少一部分。在一些实施方案中，所述导体呈围绕催化剂制品的至少一部分的导线的至少一个线圈的形式。在一些实施方案中，系统可以进一步包括电连接到所述导体的电源，用于向所述导体供应交流电。在一些实施方案中，系统可以进一步包括温度传感器和与所述温度传感器进行通信的控制器，所述温度传感器被定位成测量进入催化剂制品的气体的温度，其中所述控制器适于控制所述导体接收到的电流，使得当期望感应加热催化剂基材时，所述控制器可以用电流向导体提供能量。
本公开另外提供了一种处理来自内燃机的排放物的方法，包括：用排放物处理系统处理由内燃机产生的废气，所述排放物处理系统包含与发动机流体连通的如本文所述的催化剂制品(包含陶瓷材料和磁性材料，其中磁性材料能够响应于施加的交变磁场而感应加热)。在一些实施方案中，发动机是汽油发动机、柴油发动机、混合动力电动或天然气发动机。
本公开的这些和其它特征、方面和优点将通过阅读以下详细描述连同下文简要描述的附图而变得显而易见。本公开的主题包含两个、三个、四个或更多个上述实施方案的任何组合，以及在本公开中阐述的任何两个、三个、四个或更多个特征或元件的组合，而不管这些特征或元件是否在本文的具体实施方案描述中明确地组合。本公开旨在整体地理解，使得除非上下文另有明确指示，否则在本公开的各个方面和实施方案中的任何一个中，所公开的主题的任何可分离的特征或元件应被视为可组合的。本公开的其它方面和优点将从以下描述中变得显而易见。
附图说明
为了提供对本公开的实施方案的理解，参考附图，所述附图不一定按比例绘制，并且其中附图标记是指本公开的示例性实施方案的组件。附图仅为示例性的，并且不应当被解释为限制本公开。
图1A是垂直于通道方向的催化剂基材的局部剖视图，显示了通道开口10、基材壁12和分散在壁中的磁性颗粒20；
图1B是垂直于通道方向的催化剂基材的局部剖视图，显示了通道开口10、基材壁12和分散在基材材料的孔中的磁性颗粒20；
图2A和2B是所公开的含有磁性材料的基材的实施方案的描绘，其具有纵向磁性材料分布；
图3是具有径向磁性材料分布的所公开的包含磁性材料的基材的实施方案的描绘；
图4A是具有入口端6和出口端8以及通道10的蜂窝型催化剂2的透视图，所述催化剂可以包括根据本公开的基材，在基材内包括磁性材料；
图4B是相对于图4A放大并且沿平行于图4A的2的端面的平面截取的2的部分截面视图，其示出了图4A所示的多个气流通道10以及壁12和基材涂层14和16的放大视图；
图5是相对于图4A放大的区段的剖视图，其中图4A中的蜂窝型基材载体表示壁流式过滤器基材整料；
图6显示排放物处理系统40的实施方案的示意图，其包括内燃机42、柴油机氧化催化剂44、催化型烟尘过滤器46和选择性催化还原催化剂48，它们通过43、45和47彼此流体连通，并且其中使用了本公开的催化剂制品；
图7是其中利用了本公开的催化剂制品2并且展示了电导体66、控制器74、电源70和温度传感器72的一种配置的示意描绘；
图8是排放物处理系统51的其中利用了本公开的多于一种催化剂制品并且其展示了相关联的电导体、控制器、电源和温度传感器的实施方案的示意描绘；
图9A是实施例1的垂直于通道轴线的横截面的低倍扫描电子显微镜图像(其中黑色区域表示通道和空隙空间，灰色区域表示基材壁中的堇青石，白色区域表示磁性颗粒)；
图9B是实施例1的垂直于通道轴线的横截面的高倍扫描电子显微镜图像(其中黑色区域表示通道和空隙空间，灰色区域表示基材壁中的堇青石，白色区域表示磁性颗粒)；
图10A是实施例2的垂直于通道轴线的横截面的低倍扫描电子显微镜图像(其中黑色区域表示通道和空隙空间，灰色区域表示基材壁中的堇青石，白色区域表示磁性颗粒)；
图10B是实施例2的垂直于通道轴线的横截面的高倍扫描电子显微镜图像(其中黑色区域表示通道和空隙空间，灰色区域表示基材壁中的堇青石，白色区域表示磁性颗粒)；
图11是显示当磁激活陶瓷基材暴露于由施加到部件周围的线圈的AC电势产生的交变磁场时温度与时间的函数关系图(其中对照数据是在无磁激活的情况下使用标准陶瓷基材产生的)；
图12是当磁激活陶瓷基材暴露于由施加到部件周围的线圈的AC电势产生的交变磁场时每30秒收集的一系列红外热图像；和
图13A和13B是当导电金属基材暴露于由施加到部件周围的线圈的AC电势产生的交变磁场时收集的红外热图像。
现在将在下文更全面地描述本公开。尽管本文已经参考特定实施方案描述了本公开，但是应当理解，这些实施方案仅仅是对本公开的原理和应用的说明。对于本领域技术人员将显而易见的是，在不脱离本公开的精神和范围的情况下，可以对本主题的方法和设备进行各种修改和变化。因此，意图是本公开包括在所附权利要求及其等效物的范围内的修改和变化。应当理解，本公开不限于以下描述中阐述的构造或过程步骤的细节。本公开能够具有其它实施方案并且能够以各种方式实践或执行。相同的附图标记始终指代相同的元件。除非上下文另外明确规定，否则如本说明书和权利要求书中所用，单数形式“一个/一种(a/an)”和“所述(the)”包含多个指示物。
本公开一般地涉及包含基材和其上呈基材涂层形式的一种或多种催化剂组合物的催化制品。基材通常提供催化剂组合物被施涂并粘附到其上的多个壁表面，从而充当催化剂组合物的载体。基材可以具有典型用于制备汽车催化剂的类型，并且通常将包括金属或陶瓷蜂窝结构。基材和催化剂组合物将在下文中更详细地描述。
定义
冠词“一个(a)”和“一种(an)”在本文中是指一个或多于一个(例如，至少一个)语法对象。本文所列举的任何范围都包含端值。通篇所使用的术语“约(about)”用于描述和解释小波动。例如，“约”可以意指数值可以被修改±5％、±4％、±3％、±2％、±1％、±0.5％、±0.4％、±0.3％、±0.2％、±0.1％或±0.05％。无论是否明确指示，所有数值都由术语“约”修饰。由术语“约”修饰的数值包含特定的识别值。举例来说，“约5.0”包含5.0。
术语“减轻”意指以由任何方式引起的量的减少。
“AMOx”是指选择性氨氧化催化剂，其是包含一种或多种金属(通常是Pt，但不限于此)的催化剂和适合于将氨转化为氮的选择性催化还原(SCR)催化剂。
术语“相关联”意指例如“配备有”、“与……连接”或“与……连通”，例如“电连接”或“与……流体连通”或以执行功能的方式另外连接。术语“相关联”可以指例如通过一个或多个其它制品或元件直接相关联或间接相关联。
“平均粒度”与D50同义，意指颗粒群的一半的粒度高于这一点，而一半低于这一点。粒度是指初级颗粒。粒度可以通过激光散射技术，用分散体或干粉，例如根据ASTM方法D4464进行测量。D90粒度分布指示90％的颗粒(按数量计)的费列直径(Feret diameter)低于亚微米级颗粒的如通过扫描电子显微镜法(SEM)或透射电子显微镜法(TEM)测量的某个大小；以及含有载体的颗粒(微米级)的通过粒度分析仪测量的某个大小。
术语“催化剂”是指促进化学反应的材料。催化剂包括“催化活性物质”和携带或支撑活性物质的“载体”。例如，沸石是用于钯活性催化物质的载体。同样，难熔金属氧化物颗粒可以是用于铂族金属催化物质的载体。催化活性物质也被称为“促进剂”，因为其促进化学反应。例如，本发明的含钯稀土金属组分可以被称为Pd促进的稀土金属组分。“促进的稀土金属组分”是指有意向其中添加催化活性物质的稀土金属组分。
本公开主题中的术语“催化制品”是指包含具有催化剂涂层组合物的基材的制品。
如说明书和权利要求中使用的术语“被配置”旨在是如术语“包含”或“含有”等的开放式术语。术语“被配置”并不意味着排除其它可能的制品或元件。术语“被配置”可以等同于“适用”。
“CSF”是指壁流式整料的催化烟尘过滤器。壁流式过滤器由交替的入口通道和出口通道组成，其中入口通道堵塞在出口端并且出口通道堵塞在入口端。进入入口通道的携带烟尘的废气流在排出出口通道之前被迫通过过滤器壁。除了烟尘过滤和再生之外，CSF可以携带氧化催化剂以将CO和HC氧化成CO2和H2O，或将NO氧化成NO2，从而加速下游SCR催化或促进烟尘颗粒在较低温度下的氧化。SCR催化剂组合物也可以直接涂覆在称为SCRoF的壁流式过滤器上。
“DOC”是指柴油氧化催化剂，其转化柴油发动机的尾气中的烃和一氧化碳。通常，DOC包括一种或多种铂族金属，如钯和/或铂；载体材料，如氧化铝；用于HC储存的沸石；以及任选地促进剂和/或稳定剂。
如本文所用，短语“排放处理系统”是指两种或更多种催化剂组分的组合，例如本文公开的LNT-LT-NA和一种或多种附加催化剂组分的组合，该催化剂组分可以是例如CSF、DOC或选择性催化还原(SCR)催化制品。
通常，术语“有效”意指关于限定的催化活性或储存/释放活性，按重量计或按摩尔计为例如约35％到100％有效，例如约40％、约45％、约50％或约55％到约60％、约65％、约70％、约75％、约80％、约85％、约90％或约95％。
术语“尾气流”或“尾气流”是指可能含有固体或液体颗粒物质的流动气体的任何组合。流包含气体组分，并且例如是稀燃发动机的废气，其可以含有某些非气体组分，如液滴、固体颗粒等。内燃机的尾气流通常还包括燃烧产物(CO2和H2O)、不完全燃烧产物(一氧化碳(CO)和烃(HC))、氮氧化物(NOx)、可燃物和/或含碳颗粒物质(烟尘)以及未反应的氧和氮。如本文所用，术语“上游”和“下游”是指根据发动机尾气流从发动机流向尾管的流动的相对方向，其中发动机位于上游位置，并且尾管和如过滤器和催化剂等任何污染物减轻制品位于发动机下游。基材的入口端与“上游”端或“前”端同义。出口端与“下游”端或“后”端同义。上游区是下游区的上游。上游区可以更靠近发动机或歧管，而下游区可以更远离发动机或歧管。
术语“与……流体连通”用于指定位于同一排气管线上的制品，即共同的尾气流穿过彼此流体连通的制品。流体连通的制品可以在排气管线中彼此相邻。可替代地，流体连通的制品可以被也称为“基材涂层整料”的一个或多个制品隔开。
本公开主题中的术语“功能制品”意指包含基材的制品，该基材具有其上设置的功能涂层，如催化剂和/或吸附剂涂层组合物。
如本文所用，“浸渍的”或“浸渍”是指催化材料渗透到载体材料的多孔结构中。
关于涂层的术语“在……上”和“在……之上”可以同义地使用。术语“直接在……上”表示直接接触。在一些实施方案中，所公开的制品被称为包含在第二涂层“上”的一个涂层，并且此类语言旨在涵盖具有中间层的实施方案，其中不需要涂层之间的直接接触(即“在...上”不等同于“直接在...上”)。
如本文所用，术语“促进的”是指有意添加到稀土金属组分中的组分，与稀土金属组分中固有的杂质相反。“促进剂”是增强对期望化学反应或功能的活性的金属。
如本文所用，术语“选择性催化还原”(SCR)是指使用含氮还原剂将氮氧化物还原成二氮(N2)的催化过程。
如本文所使用的，术语“氮氧化物”或“NOx”指代氮的氧化物，如NO、NO2或N2O。
如本文所用，术语“流”广义上是指可能含有固体或液体颗粒物质的流动气体的任何组合。术语“气态流”或“废气流”意指气态成分流，如内燃机的废气，其可以含有夹带的非气态组分，如液滴、固体颗粒等。内燃机的尾气流通常进一步包括燃烧产物(CO2和H2O)、不完全燃烧产物(一氧化碳(CO)和烃(HC))、氮氧化物(NOx)、可燃物和/或含碳颗粒物质(烟尘)以及未反应的氧和氮。
“基本上不含”意味着“很少或没有”或“未有意加入”，并且还只有痕量和/或无意的量。例如，在一些实施方式中，“基本上不含”是指基于所指示的总组合物的重量，小于2wt.％(重量％)、小于1.5wt.％、小于1.0wt.％、小于0.5wt.％、0.25wt.％或小于0.01wt.％。
如本文所用，术语“基材”是指催化剂组合物(也就是说，催化涂层)通常以基材涂层形式涂覆的整体式材料。在一个或多个实施方案中，基材是流通式整料和整体壁流式过滤器。例如，在国际申请公开WO2016/070090号中还教导了流通式基材和壁流式基材，所述文献通过引用并入本文。基材涂层是通过在液体中制备包含特定固体含量(例如，按重量计30-90％)的催化剂的浆料，然后将浆料涂覆到基材上并且干燥以提供基材涂层的层来形成的。对“整体基材”的引用是指从入口到出口均匀且连续的整体结构。基材涂层是通过在液体媒剂中制备包含一定固体含量(例如，按重量计20％-90％)的颗粒的浆料，然后将浆料涂覆到基材上并且干燥以提供基材涂层的层来形成的。
如本文所用，术语“上游”和“下游”是指根据发动机尾气流从发动机流向尾管的流动的相对方向，其中发动机位于上游位置，并且尾管和如过滤器和催化剂等任何污染物减轻制品位于发动机下游。
如本文所用，术语“基材涂层”在本领域中具有其通常的含义，即施加到如蜂窝型基材的基材材料的催化材料或其它材料的薄的粘附涂层，其足够多孔以允许被处理的气流通过。如本文所用以及如Heck、Ronald和Farrauto,Robert《催化空气污染控制(CatalyticAir Pollution Control)》,纽约:Wiley-Interscience出版社,2002,第18-19页中所描述的，基材涂层的层包括设置在整体基材或底层基材涂层上的组成不同的材料层。基材可以含有一个或多个基材涂层，并且每个基材涂层可以以某种方式不同(例如，可以在其物理性质方面不同，例如粒径或微晶相)和/或可以在化学催化功能方面不同。
如果没有另外说明，“重量百分比(wt.％)”是基于不含任何挥发物的整个组合物，即基于干固体含量。除非另外指明，否则所有份数和百分比均按重量计。
除非本文另外指出或与上下文明显矛盾，否则本文描述的所有方法可以以任何合适的顺序执行。除非另外声明，否则本文提供的任何和所有实例或示例性语言(例如，“如”)的使用仅旨在更好地说明材料和方法并且不对范围构成限制。本说明书中的语言不应解释为指示任何未要求的元件是本公开的材料和方法的实践所必需的。本文中提及的所有美国专利申请、预授权的出版物和专利特此通过引用整体并入。
基材
根据本公开，基材通常包括基材“基础材料”和能够响应于施加的交变电磁场而感应加热的磁性材料。在催化剂基材内使用磁性材料的感应加热是一种将热量引导至存在于催化剂基材表面上的催化剂材料(例如，以催化剂基材涂层的形式)并且能够在短时间内，例如在发动机冷启动期间达到有利于催化活性的操作温度的方式。通过使催化剂材料能够快速达到期望温度，可以使通常与催化剂在低温下的操作相关联的气体污染物爆发(breakthrough)最小化。
“基础材料”可以变化并且通常是可以构造基材的任何材料，这允许磁性材料分散在其中(例如，在基材的生产/形成期间)。适用于本公开使用的一些示例性基材是陶瓷。用于构造基材的陶瓷材料可以包括任何适合的难熔材料，例如，堇青石、莫来石、堇青石-α氧化铝、氮化硅、锆莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅氧化镁、硅酸锆、硅线石、硅酸镁、锆石、透锂长石、α氧化铝、铝硅酸盐等。
“磁性材料”可以包括铁磁、亚铁磁和顺磁材料。尽管磁性材料的形式可以变化，但在一些实施方案中，磁性材料呈颗粒形式，其易于分散在包含基础材料前体(例如，陶瓷前体)的组合物中，基材由该组合物形成。在其他实施方案中，磁性材料呈颗粒形式，其易于渗透/浸渍到形成状态的基材内的孔中。
在一些实施方案中，颗粒的大小可以直接影响可以使用的磁性材料的类型。换句话说，一些实施方案中的磁性颗粒通常可以包括任何材料，只要颗粒超过特定尺寸阈值(适合于提供期望的效果)。在一些实施方案中，有用颗粒的尺寸受基材尺寸限制。在一些实施方案中，颗粒必须低于特定阈值(例如，在被引入刚形成的基材的孔内的情况下，颗粒有利地低于基材内的平均孔径)。虽然在一些实施方案中，颗粒可以至少部分地由导电材料形成，但在一些实施方案中，包含非导电材料的颗粒(例如，基本上由非导电材料组成的颗粒)是优选的。在一些实施方案中，可通过涡流电感耦合的任何材料(例如，包括金属颗粒、线段和其他含金属材料)可用于此目的。
磁性材料颗粒的形式(例如，形状和尺寸)可以变化。在一些实施方案中，颗粒是纳米颗粒，尽管它们不限于此。因此，在一些实施方案中，平均粒度为约100nm或更小(例如，约1nm至约100nm)。在一些实施方案中，颗粒处于该范围的较小端。例如，在一些实施方案中，平均粒度为约60nm或更小(例如，约1nm至约60nm)，或约50nm或更小(例如，约1nm至约50nm)。在一些实施方案中，颗粒处于该范围的较大端，例如约60nm或更大(例如约60nm至约100nm或约80nm至约100nm)。在一些实施方案中，颗粒甚至更大，例如约100nm或更大(例如约100nm至约500nm、约100nm至约400nm、约100nm至约300nm、约100nm至约200nm，或约100nm至约150nm)。在一些实施方案中，较大的颗粒提供更好的加热，因此，在此类实施方案中，平均粒度为约25nm或更大。注意，如上提及，合适的粒度可能取决于如本文所述的催化剂制品的生产方法(即，是将颗粒添加到基材前体中并直接与基材一起挤出，还是在催化剂制品生产后添加)。
在一些实施方案中，颗粒基本上是单分散的，但本发明不限于此。在一些实施方案中，颗粒可表现出双峰粒度分布。在一些实施方案中，磁性材料包括表示为超顺磁性材料的纳米颗粒磁性材料。然而，在一些实施方案中，磁性材料可以以纳米线、纳米管的形式或以片材的形式使用，只要磁性材料在其生产时分散在基材内。
尽管可以使用在存在交变电磁场的情况下能够感应加热的任何材料，但是有利的磁性材料包括包含过渡金属或稀土金属的材料，例如包含此类过渡金属或稀土金属的氧化物。“稀土金属”是指如元素周期表所限定的钪、钇和镧系列，或其氧化物。稀土金属的例子包括镧、铈、钕、钆、钇、镨、钐、铪及其混合物。可用作磁性材料的组分的过渡金属的实例包括钨、锰、铁、钴、镍、铜和锌。过渡金属和稀土金属的混合物可用于相同的磁性材料。许多磁性金属的氧化物形式用于本公开，因为金属氧化物往往在通常与用于处理发动机排放物的催化剂系统相关的操作温度下高度稳定。
可以以多种方式制备本文公开的基材，其包含基础材料和磁性材料。下文进一步详细描述了制备此类基材的方法的两个实例，在本文中称为“组合”方法和“浸渍”方法。简而言之，组合方法包括挤出包含基础材料前体和磁性材料的组合物以形成基材，而浸渍方法包括生产包含基础材料的基材并用磁性材料浸渍该基材(例如，使得磁性材料被引入基材内的孔中)。这些方法是相互不排斥的，并且注意在一些实施方案中，通过组合方法制备包含磁性材料的基材，然后(包含第一磁性材料)的该基材进行浸渍方法，以引入第二磁性材料(可以与第一磁性材料相同或不同)。在一些实施方案中，这样的方法可以有利于最大化与基材相关联的磁性材料的量。
在一些实施方案中，包含磁性材料的基材如下经由组合方法制备。将磁性材料与基材材料前体(例如，陶瓷前体)的组合物(例如，溶液或浆料)结合。磁性材料通常(但不总是)呈颗粒材料的形式。组合可包括混合、研磨、摇动等以促进磁性材料在整个过程中的分散。将所得混合物形成基材(例如，通过挤出或倒入模具中，随后进行煅烧和干燥)。用于生产陶瓷基材的一般方法是已知的并且例如在美国专利号5,314,650；5,403,787；6,455,124；8,673,206；和9,808,794中描述，它们均属于Corning,Inc.，以其全部内容通过引用并入本文。所得基材(在适当成型、煅烧和干燥后)通常包含分散在基材中的磁性材料。在基础材料内分散可以是均匀的或可以不是均匀的。
根据组合方法的一个实施方案制备的基材横截面的一部分在图1A中示出，其中黑色描绘基础材料，白点代表磁性材料。在图1A中，示例性基材包括由壁12形成的流动通道10，其从上游端延伸穿过基材至下游端，其中磁性材料20分散在壁12内。通过参考图4A、4B和5可以更好地理解该图，这些图描绘了示例性催化剂，其包含布置在基材上的基材涂层组合物(基材可以是例如流通式基材或壁流式过滤器，如下文将进一步详细描述的)。
在另一实施方案中，包含磁性材料的基材如下经由浸渍法制备。首先根据本领域已知的任何方法(例如，挤出或倒入模具中等)制备包含基础材料的基材，例如，如上文引用的Corning,Inc.的专利中概述的，这些专利通过引用并入本文。单独地，提供磁性材料并将其与制备的基材结合(在基材被干燥和煅烧之前或之后)。磁性材料可以以各种形式引入，例如作为溶液、分散体、悬浮液或以固体形式。磁性材料例如渗入基材的孔内，使得磁性材料包含在基材的孔内。浸渍工艺还可以包括摇动、施加压力、加热等以促进磁性材料渗透到孔中。所得基材(在适当成型、煅烧和干燥后)通常包含分散在基材的孔中的磁性材料。在孔内分散可以是均匀的或可以不是均匀的。
根据浸渍方法的一个实施方案制备的基材横截面的一部分显示在图1B中，其中黑色描绘基础材料，白色不规则部分表示基础材料内的孔，孔内的黑点代表磁性材料。示例性基材包括由壁12形成的流动通道10，其从上游端延伸穿过基材至下游端，其中磁性材料20分散在壁12的孔内。同样，通过参考图4A、4B和5可以更好地理解该图，这些图描绘了示例性催化剂，其包含布置在基材上的基材涂层组合物(基材可以是例如流通式基材或壁流式过滤器，如下文将进一步详细描述的)。
在一些实施方案中，磁性材料在基材内的分布(在基础材料内或在基础材料的孔内)在整个基材中是相对均匀的。尽管本公开很大程度上预想了磁性材料在整个基材内的基本均匀分布，但应注意，在一些实施方案中，可能希望仅将磁性材料并入基材的一部分内，使得基材包括包含未添加磁性材料的基础材料的区域和包含基础材料和添加的磁性材料的区域。在一些实施方案中，磁性材料并入基材内/基材的孔内和基材的表面上(例如，遍及基材的壁和在壁上)。在其他实施方案中，它仅结合在基材内(或基本上仅在基材内/基材的孔内)。
在一些实施方案中，磁性材料的浓度在整个基材中变化。在一些实施方案中，磁性颗粒分布(在基础材料内或在基础材料的孔内)，使得在基材的入口端比出口端存在更高的浓度(纵向不均匀性)。这种分布曲线的两个例子示于图2A和2B中，其中2为基材，“最大”数量的磁性颗粒显示在基材的左侧(理解为入口端)，“最小”数量的磁性颗粒显示在基材的右侧(理解为出口端)。在图2A和2B的实施方案中沿着基材的长度从最大到最小的曲线/线的确切形状可以变化并且不限于所示的形状。例如，“最大”分布可以沿着基材的长度从入口延伸得比所描绘的更远。图2A和2B仅作为沿基材纵向的磁性材料浓度的变化的实例提供。“最大”和“最小”值可以变化，并且最小值可以是正值(即，基材可以在指定区域中包含一定量的磁性材料，其小于“最大值”)；在其他实施方案中，“最小”值为0(即，基材在指定区域中不包含磁性颗粒)。
如图3中大体描绘的，在一些实施方案中，磁性颗粒径向分布，使得在基材的横截面中间比在基材的外部存在更高的浓度。如图所示，基材圆形横截面的中心具有“最大”浓度，并在圆形横截面外部逐渐变小到“最小”浓度(径向不均匀性)。这样的横截面可以沿着基材的长度是一致的/均匀的，或者可以如关于图2A和2B大体描述的那样变化(即，在一些实施方案中，磁性材料的载量可以在纵向和径向变化)。再次，图3仅作为磁性材料浓度在基材的径向或轴向方向上的可变性的实例提供。从横截面内部到外部的分布的确切变化可以变化(例如，如图3中描绘的曲线的确切形状可以变化)。“最大”和“最小”值可以变化，并且最小值可以是正值(即，基材可以在指定区域中包含一定量的磁性材料，其小于“最大值”)；在其他实施方案中，“最小”值为0(即，基材在指定区域中不包含磁性颗粒)。
与给定基材相关联的磁性材料的确切量(例如，并入基础材料内、并入基础材料的孔内和/或在一个或多个表面上)可以变化。通常，对于响应于施加的交变电磁场而可有效导致基材以及进而沉积在其上的任何催化剂组合物的感应加热有用的磁性材料的量，下限存在一些限制。通常，加热效率随着磁性材料浓度的增加而增加。然而，在不显著损害基材生产(例如，通过对组合物的挤出能力产生负面影响，或者通过显著损害所得基材的任何物理性质(例如，强度))的情况下，对于可以有效结合到基材结构中的磁性材料的量在上限上有一些限制。
根据本公开生产的基材的形式可以变化，如具有从基材的入口延伸到出口面使得通道对于流体流动开放的多个细的平行气流通道的整体流通式基材。从入口到出口基本上是直线路径的通道由壁限定，所述壁上涂覆有作为基材涂层的催化材料，使得流过通道的气体接触所述催化材料。整体基材的流动通道是薄壁通道，所述薄壁通道可以是任何适合的横截面形状，如梯形、矩形、正方形、正弦曲线形、六边形、椭圆形、圆形等。此类结构可以含有每平方英寸横截面约60个到约1200个或更多的气体入口开口(即，“单元格”)(cpsi)，更通常地为约300cpsi到600cpsi。流通式基材的壁厚可以变化，其中典型范围介于0.002英寸与0.1英寸之间。代表性的可商购获得的流通式基材是具有400cpsi和6密耳壁厚或具有600cpsi和4密耳壁厚的堇青石基材。然而，应当理解的是，本公开主题不限于特定基材类型、材料或几何形状。
在一些实施方案中，基材可以是壁流式基材，其中在基材主体的一端处用无孔插塞阻塞每个通道，其中在相对的端面处阻塞交替通道。这要求气体流过壁流式基材的多孔壁以到达出口。这样的整体式基材可以含有高达约700或更高的cpsi，例如约100cpsi到400cpsi，例如约200cpsi到约300cpsi。所述单元格的横截面形状可以如上文所描述的变化。壁流式基材的壁厚通常在0.002英寸到0.1英寸之间。代表性的可商购获得的壁流式基材由多孔堇青石构成，所述基材的实例具有200cpsi和10密耳壁厚或300cpsi和8密耳壁厚，并且壁孔隙率在40-70％之间。其他陶瓷材料例如钛酸铝、碳化硅和氮化硅等也用作壁流式过滤器基材。然而，将理解，本公开主题不限于特定的基材类型、材料或几何形状。注意，在基材是壁流式基材的情况下，与其缔合的催化剂组合物(例如CSF组合物)除了安置在壁的表面上之外，还可以渗透到多孔壁的孔结构中(即，部分或完全堵塞孔开口)。
图4A和4B示出了涂覆有如本文所述的基材涂层组合物的流通式基材形式的示例性催化剂2。参考图4A，示例性催化剂2具有圆柱形形状和圆柱形外表面4、上游端面6和对应的下游端面8，所述下游端面与端面6相同。催化剂2具有形成在其中的多个平行的细气体流动通道10。如图4B所示，流动通道10由壁12形成，并且从上游端面6延伸穿过载体2至下游端面8，通道10不受阻碍，从而允许流体(例如，气流)经由其气流通道10纵向流过载体2。如在图4B中更容易看到的，壁12的尺寸被设定并且被配置成使得气流通道10具有基本上规则的多边形形状。如图所示，如果需要，催化剂组合物可以以多个不同的层施涂。在所示出的实施方案中，催化剂组合物由粘附到载体构件的壁12上的离散底层14和涂布在底层14上方的第二离散顶层16两者组成。本公开可以以一个或多个(例如，2个、3个或4个)催化剂层来实践，并且不限于图4B所绘示的两层实施方案。
替代地，图4A和图5展示了呈涂覆有基材涂层组合物的壁流式过滤器基材形式的示例性基材2。如图5所示，示例性基材2具有多个通道22。通道被过滤器基材的内壁23管状地封闭。基材具有入口端24和出口端26。交替的通道在入口端处被入口插塞28堵塞并且在出口端被出口插塞30堵塞以在入口24和出口26处形成相对的棋盘图案。气流32通过未堵塞的沟道入口34进入、被出口插塞30阻挡并且穿过通道壁23(其是多孔的)扩散到出口侧36。气体因为入口插塞28而不能向后传递到壁的入口侧。一些实施方案中使用的多孔壁流式过滤器被催化，因为所述元件的壁上具有或其中含有一种或多种催化材料。催化材料可以单独存在于元件壁的入口侧上，单独存在于出口侧上，存在于入口侧和出口侧两者上，或者壁本身可以全部或部分地填充有催化材料。本公开包含在元件的壁内或者在元件的入口和/或出口壁上使用一层或多层催化材料。
在一些实施方案中，磁性材料直接分散在基材的材料内(例如，流过基材或壁流式过滤器)或基材的孔内确保了被设计成开放的通道几乎没有或没有发生堵塞。此外，在一些实施方案中，磁性材料的这种分散可以在暴露于电场时提供基材本身和其上的催化剂组合物的基本上均匀的加热。当磁性材料分布在整个基材上时(例如，通过分散在整个基础材料中或通过包含在基础材料的孔中)，这可以允许基材的所有表面基本上均匀地进行感应加热，使得其上的催化剂组合物也被基本上均匀地加热。
催化剂组合物
在不脱离所公开的主题的情况下，涂覆在基材上的催化剂组合物可以变化，并且包括通常用于例如汽油或柴油发动机的排放物控制系统中的任何催化活性材料。例如，催化活性材料可以是适合于一氧化碳氧化、烃氧化、NOx氧化、氨氧化和NOx选择性催化还原中的一种或多种的组合物的一部分。
这样的催化剂材料通常包含浸渍或离子交换在多孔载体中的一种或多种催化金属，其中示例性载体包含难熔性金属氧化物和分子筛。在一些实施方案中，催化金属选自贱金属、铂族金属、贱金属或铂族金属的氧化物以及其组合。本公开中使用的催化材料可以基于功能和类型以及如上所述的构造材料来描述。例如，催化剂材料可以是柴油氧化催化剂(DOC)、催化烟灰过滤器(CSF)、稀燃NOx捕集器(LNT)、选择性催化还原(SCR)催化剂、过滤器上的SCR催化剂(SCRoF)、氨氧化(AMOx)催化剂或三元催化剂(TWC)。另外的实例包含适于用作挥发性有机烃(VOC)氧化催化剂或室温烃氧化催化剂的催化活性颗粒。
DOC或CSF催化剂通常包括浸渍在如氧化铝等金属氧化物载体上的一种或多种PGM组分，任选地进一步包含如二氧化铈或二氧化铈/氧化锆等储氧组分(OSC)，并且通常提供烃和一氧化碳两者的氧化。
LNT催化剂通常包含浸渍在载体上的一种或多种PGM组分和NOx捕集组分(例如二氧化铈和/或碱土金属氧化物)。LNT催化剂能够在稀燃条件下吸附NOx，并在富燃条件下将储存的NOx还原成氮气。
SCR催化剂适用于在存在适当量的氧气的情况下用还原剂对氮氧化物进行催化还原。还原剂可以是例如烃、氢和/或氨。SCR催化剂通常包括与促进剂金属如铜或铁离子交换的分子筛(例如，沸石)，其中示例性SCR催化剂包括FeBEA、FeCHA和CuCHA。
TWC催化剂是指三元转化功能，其中烃、一氧化碳和氮氧化物基本上同时转化。通常，TWC催化剂包括一种或多种铂族金属如钯和/或铑和任选地铂，以及储氧组分。在富燃条件下，TWC催化剂通常产生氨。
AMOx催化剂是指氨氧化催化剂，所述氨氧化催化剂是包含适于转化氨的一种或多种金属的催化剂并且通常负载在如氧化铝或二氧化钛等载体材料上。示例性AMOx催化剂包括铜沸石以及负载的铂族金属(例如，浸渍在氧化铝上的铂)。
制成这种催化剂组合物的方法通常涉及用PGM或贱金属溶液浸渍多孔载体和/或用金属前体溶液进行分子筛的离子交换过程。用于制备可与所公开的含磁性材料的基材结合使用的催化剂组合物的此类方法和其他已知方法在本领域中通常是已知的，例如，描述于Bull等人的美国专利第9,138,732号和Trukhan等人的美国专利第8,715,618号，所述两个专利通过引用以其整体并入本文。
在一些实施方案中，(除了包含在如本文公开的基材内的磁性材料之外)催化剂组合物还可以包含磁性材料，其中磁性材料可以相同或不同。参见Yang等人的国际专利申请公开号WO2017/195107，其全部内容通过引用并入本文。
基材涂覆方法
催化剂组合物可与水混合(如果为干燥形式)以形成用于涂覆催化剂基材的浆料。除了催化剂颗粒之外，浆料可以任选地包含氧化铝作为粘结剂、缔合型增稠剂和/或表面活性剂(包含阴离子、阳离子、非离子或两性表面活性剂)。在一些实施方案中，浆料的pH可以被调节到例如约3至约5的酸性pH。当存在时，氧化铝粘结剂通常以约0.02g/in3至约0.5g/in3的量使用。氧化铝粘结剂可以是例如勃姆石、γ-氧化铝或δ/θ氧化铝。
可以研磨浆料以增强颗粒的混合和均质材料的形成。研磨可以在球磨机、连续研磨机或其它类似设备中完成，并且浆料的固体含量可以为例如约20重量％-60重量％，例如约30重量％-40重量％。在一个实施方案中，研磨后浆料的特征在于D90粒度为约10微米至约50微米(例如，约10微米至约20微米)。D90被定义为约90％的颗粒具有更精细的粒度的粒度。
然后使用本领域已知的基材涂层技术将浆液涂覆在催化剂基材上。如本文所使用的，术语“基材涂层”具有其在本领域中施涂到足够多孔以允许所处理的气流穿过其中的基材，如蜂窝流通式整料基材或过滤器基材等上的材料的薄粘附涂层的通常含义。如本文所用和如Heck,Ronald和Robert Farrauto在《催化空气污染控制(Catalytic Air PollutionControl)》(纽约：Wiley-Interscience，2002，第18-19页)中所述，基材涂层包括安置在整体基材表面或底层基材涂层上的组成不同的材料层。基材可以含有一个或多个基材涂层，并且每个基材涂层可以具有独特的化学催化功能。
在一些实施方案中，基材一次或多次浸涂在浆料中或以其它方式涂覆有浆料。此后，经过涂覆的基材在升高的温度(例如，100-150℃)下干燥一段时间(例如，1-3小时)，并且然后通过例如在400-600℃下加热煅烧，通常持续约10分钟至约3小时。在干燥和煅烧之后，最终的基材涂层可以被视为基本上不含溶剂。
煅烧之后，可以通过计算基材的涂覆重量与未涂覆重量的差值来确定催化剂负载量。对于本领域技术人员显而易见的是，可以通过改变浆料流变性来改变催化剂负载量。另外，可以根据需要重复涂覆/干燥/煅烧工艺以将涂层构造到期望的负载水平或厚度。
催化剂组合物可以作为单层或以多层施涂。通过重复基材涂布相同催化剂材料以增加负载水平而产生的催化剂层通常被视为单层催化剂。在另一个实施方案中，催化剂组合物以多层施涂，其中每层具有不同组合物。此外，催化剂组合物可以是区域涂覆的，这意味着可以在沿着气体流出物流动路径的不同区域用不同的催化剂组合物涂覆单个基材。
排放物处理系统
本公开还提供结合本文所述催化剂制品的排放物处理系统(其中基材包含基础材料和磁性材料)。催化剂制品通常用于包括用于处理汽油或柴油尾气排放物的一种或多种另外组件的集成排放物处理系统中。因此，术语“尾气流(exhaust stream)”、“发动机尾气流”、“尾气流(exhaust gas stream)”等是指发动机流出物以及如本文所述的一种或多种其它催化剂系统组件的下游的流出物。
包括如本文公开的适于感应加热的基材的催化剂制品可以定位在排放物处理系统内相对于其它组件的不同位置处。在一些实施方案中，所公开的催化剂制品直接联接到发动机。发动机与催化剂制品之间的距离可以相当短，从而产生所谓的“紧凑耦接的”催化布置。替代地，从发动机到催化剂的距离可以更长，从而产生“底置(underfloor)”配置。替代地，本文公开的催化剂制品可以被定位成使得在发动机与催化剂制品之间存在一个或多个其它组件。例如，一种或多种其它催化剂制品可以存在于所公开的催化剂制品的上游。类似地，一种或多种其它催化剂制品可以存在于所公开的催化剂制品的下游。
在图6中展示了一个示例性排放物处理系统，其描绘了排放物处理系统40的示意图。如所示出的，包含气体污染物和微粒物质的尾气流从发动机42传送通过排气管43到达柴油机氧化催化剂(DOC)44。在DOC 44中，未燃烧的气体且非挥发性烃(即，SOF)和一氧化碳大量燃烧以形成二氧化碳和水。此外，NOx组分的一定比例的NO可以在DOC中被氧化成NO2。接下来，尾气流被传送通过排气管45到达催化烟灰过滤器(CSF)46，所述催化烟灰过滤器捕集存在于尾气流内的微粒物质。CSF 46任选地被催化以用于被动或主动烟灰再生。在通过CSF46去除微粒物质之后，尾气流被传送通过排气管47到达下游选择性催化还原(SCR)组件48，以供进一步处理和/或NOx转化。注意，任何或所有上述催化剂组件，或其他任选的催化剂组件，可包括本文公开的包含磁性材料的基材。注意，本公开不限于此；本文公开的原理与一系列不同类型的催化剂相关，并且可以用于各种催化剂阵列和相关联的排放物处理系统的上下文中。
图7提供了示例性催化剂制品50的示意图，其中箭头52和52’示出了发动机流出物的行进方向(52表示气体进入催化剂，52’表示气体离开催化剂/被催化剂处理)。如所示出的，催化剂制品50包含封闭在排气管罐54中的催化剂2。在所示实施方案中，催化剂2包括如本文所述的磁性材料。线圈66围绕催化剂2，以提供适于对基材内的磁性材料进行感应加热的交变磁场68，并且将此线圈附接到电源70。应注意，所描绘的实施方案不旨在限制线圈构造。例如，在一些实施方案中，线圈不包括单个线圈，而是包括两个或更多个单独线圈。在一些此类配置中，基材可以在前(上游)端被一个线圈围绕，并且在后(下游)端被另一个线圈围绕，任选地在其之间具有间隙。
还应注意，所描绘的线圈66轴向缠绕在催化剂周围，使得磁场与气流平行。然而，所公开系统不限于此。在一些实施方案中，线圈66(或多个线圈，如以上提及的)可以侧向放置在催化剂上，使得由此产生的磁场横向于气流。
线圈66电连接到能够向线圈提供交流电流的电源70，其中输出功率通常在约5kW至50kW的范围内并且频率为约1kHz至约1000kHz(例如，约10kHz至约500kHz)。应注意，场强可确定本文所述的基材内的磁性材料可被磁化的程度。注意，所展示的实施方案仅仅是本公开的一个实例。在替代性实施方案中，线圈66可以放置在其它定位中，如也围绕催化剂罐54或系统的其它催化剂组件。此外，此图中描绘的技术可以应用于各种类型的排放物催化剂，并且不限于任何特定类型的催化剂，包含但不限于本文提及的类型的催化剂(例如，SCR、DOC、SCRoF、AMOx和其它催化剂)。
系统50进一步包含任选温度传感器72，所述任选温度传感器被定位成测量进入催化剂2的发动机流出物气体的温度。电源70以及温度传感器72和74两者操作性地连接到控制器76和78，所述控制器被配置成控制电源70并且接收来自传感器的温度信号。如将理解的，控制器76和78可以包括硬件和相关联的软件，所述相关联的软件适于使控制器向电源提供指令，以在期望对磁性材料进行感应加热的任何时间向电线圈66提供能量。控制器可以基于各种因素选择用于感应加热的时间段，如基于与温度传感器72和/或74相关联的特定温度设定点，基于发动机点火的特定时间段(例如，适于在发动机点火后的设定时间段内感应加热磁性材料的控制系统)，或特定的预设时间间隔。
图8说明系统51，其是与系统50类似的系统，但使用多于一个感应加热催化剂制品。电线圈66和66’围绕催化剂2和2’，以提供适于对基材内的磁性材料进行感应加热的交变磁场68和68’。所述系统包含任选的温度传感器72、72’、74和74’，所述温度传感器分别可操作地连接到控制器76、76’、78和78’，所述控制器被配置成控制相关的电源70和70’并接收来自对应传感器的温度信号。应注意，在一些实施方案中，可以存在单个温度控制器来代替74和72’，并且在此类实施方案中，温度传感器可以附接到两个电源70和70’，并且被配置成控制所述电源。
可将本文所述的磁性材料添加到任何催化剂基材，对其上的催化剂涂层的感应加热将有助于将催化剂组合物保持在催化活性的最佳温度范围内。期望的温度的范围将根据催化剂类型和功能而变化，但通常将在约100℃至450℃，例如约150℃至350℃的范围内。就具体的说明性实例而言，SCR催化剂将通常需要被加热到至少约150℃，以促进有用的SCR活性，DOC催化剂将通常需要被加热到至少约120℃以促进有用的CO氧化；并且LNT通常需要被加热到至少约150℃用于有用的NOx储存，并且被加热到至少约250℃用于有用的再生/NOx还原。
非限制性示例实施方案
非限制性地，本公开的一些实施方案包括：
1.一种催化剂基材，其包含：a)陶瓷材料和b)磁性材料，和
其中所述磁性材料能够响应于施加的交变磁场而感应加热。
2.根据实施方案1所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包含在所述陶瓷材料内。
3.根据实施方案1所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包含在所述陶瓷材料的孔内。
4.根据实施方案1-3中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包括电绝缘材料。
5.根据实施方案1-4中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包括一种或多种金属氧化物。
6.根据实施方案5的催化剂基材，其中所述一种或多种金属氧化物选自过渡金属氧化物和稀土金属氧化物。
7.根据实施方案6所述的催化剂基材，其中所述一种或多种金属氧化物包括镧、铈、钕、钆、钇、镨、钐、铪、钨、锰、铁、钴、镍、铜和锌的氧化物的一种或多种。
8.根据实施方案1-7中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料为颗粒形式。
9.根据实施方案1-8中任一项所述的催化剂基材，其中所述陶瓷材料包括堇青石、碳化硅或钛酸铝。
10.根据实施方案1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料基本上均匀地分布在整个陶瓷材料中。
11.根据实施方案1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料更集中在所述陶瓷材料的某些区域内。
12.根据实施方式1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述催化剂基材包括入口端和出口端，并且其中所述磁性材料在入口端比在出口端更集中或者在出口端比在入口端更集中。
13.根据实施方案1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述催化剂基材是具有径向中心和径向边缘的圆柱形，并且其中所述磁性材料在径向中心处比在径向边缘处更集中，或者其中所述磁性材料在径向边缘处比在径向中心处更集中。
14.根据实施方案1-13中任一项所述的催化剂基材，其为具有入口端和出口端的整体式流通基材的形式，并且具有从入口端延伸至出口端的多个平行气体通道，其对流体流动开放。
15.根据实施方案1-13中任一项所述的催化剂基材，其为具有入口端和出口端的壁流式基材的形式，并且具有从入口端延伸至出口端的多个平行气体通道，其中所述多个平行气体通道中的一部分在入口端被阻塞并且在出口端开放并且所述多个平行气体通道的交替部分在入口端开放并且在出口端被阻塞。
16.一种催化剂制品，其包含在实施方案1-15中任一项所述的催化剂基材上的催化基材涂层。
17.根据实施方案16所述的催化剂制品，其中所述催化基材涂层包括适用于一氧化碳的氧化、烃的氧化、NOx的氧化、NOx的还原、氨的氧化、NOx的选择性催化还原、NOx储存/还原、氧储存、烟尘燃烧或氧化以及水煤气变换中的一种或多种的催化材料。
18.根据实施方案16或17所述的催化剂制品，其适于例如用作柴油氧化催化剂(DOC)、催化型烟灰过滤器(CSF)、稀燃NOx捕集器(LNT)、选择性催化还原(SCR)催化剂、过滤器上的SCR催化剂(SCRoF)、氨氧化(AMOx)催化剂、NOx吸附剂或三元催化剂(TWC)。
19.一种系统，其包含：
根据实施方案16-18中任一项所述的催化剂制品，其包含：
用于接收电流并响应于此产生交变电磁场的导体，和
其中所述导体被定位成使得产生的交变电磁场施加到所述磁性材料的至少一部分。
20.根据实施方案19所述的系统，其中所述导体呈围绕所述催化剂制品的至少一部分的导电线圈的至少一个线圈的形式。
21.根据实施方案19所述的系统，其进一步包括电连接到所述导体的电源，用于向所述导体供应交流电。
22.根据实施方案19所述的系统，其进一步包括温度传感器和与所述温度传感器进行通信的控制器，所述温度传感器被定位成测量进入所述催化剂制品的气体的温度，所述控制器适于控制所述导体接收到的电流，使得当期望对所述催化剂基材进行感应加热时，所述控制器可以用电流向所述导体提供能量。
23.一种处理内燃机的排放物的方法，包括：
用排放物处理系统处理从内燃机产生的废气，所述排放物处理系统包括实施方案19-22中任一项所述的系统。
24.根据实施方案23所述的方法，其中所述内燃机是汽油发动机、柴油发动机、混合动力电动或天然气发动机。
实施例
将参照具体实施例进一步描述所公开主题的方面。这些实施例仅是落入本公开范围内的无数可能实施方案的代表，不应被视为限制本公开。
实施例1：流通式基材的活化
在代表性制备中，将173g镍锌铁氧体粉末与248g去离子水混合。然后加入21g可分散氧化铝，将所得悬浮液在高剪切条件下混合以均化。最后，将33g溶解在乙酸中的30％氧化锆溶液加入悬浮液中并使用单乙醇胺将pH调节至6.5。在陶瓷球磨机中研磨该悬浮液，直到粒度分布显示D90接近11mm。将尺寸为10.1mm x 10.1mm x 76mm、通道密度＝300cpsi和壁厚8密尔的方形棱柱形多孔陶瓷蜂窝流通式基材浸入该浆料中，直至部件饱和。从浆料中取出部件，并排出多余的浆料。剩余的浆料用空气喷射器分布在部件中。将所得湿陶瓷片在120℃的空气流中干燥，然后在550℃的空气中煅烧一小时。该程序在部件上产生1.0g/in3基材体积的标称载量的镍-锌铁氧体。用五个不同的基材部件重复浸渍、干燥和煅烧程序。
图9A显示了沿通道轴线向下观察的横截面中所得活化基材的低倍SEM图像。灰色区域是陶瓷基材，明亮区域显示镍-锌铁氧体的位置。该低倍图像表明，至少一部分镍-锌铁氧体存在于多孔基材的表面上，尤其是在通道的拐角处。图9B显示了也沿通道轴线向下观察的活化基材的高倍SEM图像。该图像显示大部分的镍-锌铁氧体已渗透到通道壁的内部空隙空间中。
实施例2：过滤器基材的活化
实施例1中制备的浆料也用于以“过滤模式”活化陶瓷基材。这意味着交替通道在陶瓷基材的入口端被陶瓷糊堵塞。其余完全开放的通道在出口端用陶瓷糊堵塞。在这种配置中，从基材的一端到另一端的唯一流动路径穿过通道壁中的孔。将尺寸为10.1mm x10.1mm x114mm、通道密度为300cpsi和壁厚为8密耳的这种方形棱柱形陶瓷蜂窝基材浸入该浆料中，直至部件饱和。从浆料中取出部件，并排出多余的浆料。剩余的浆料用空气喷射器分布在部件中。将所得湿陶瓷片在120℃的空气流中干燥，然后在550℃的空气中煅烧一小时。该程序在部件上产生1.0g/in3基材体积的标称载量的镍-锌铁氧体。用五个不同的基材部件重复浸渍、干燥和煅烧程序。
图10A显示了沿通道轴线向下观察的横截面中所得活化基材的低倍SEM图像。灰色区域是陶瓷基材，明亮区域显示镍-锌铁氧体的位置。该低倍图像表明，至少一部分镍-锌铁氧体存在于多孔基材的表面上，尤其是在过滤器基材的入口通道处。图10B显示了也沿通道轴线向下观察的活化基材的高倍SEM图像。该图像也显示大部分的镍-锌铁氧体已渗透到通道壁的内部空隙空间中。
评价活化陶瓷基材的磁感应加热。
从实施例1和2中生产的每组活化基材中选择一个样品，并将其切割成25mm的长度。将25mm长的段包裹在柔性陶瓷带中以形成哑光并插入25mm OD的玻璃管中。将该玻璃管组合件安装在OD为33mm的10号线芯内。线圈长44mm，包含7圈完整的线。使用设计用于感应加热线圈操作的AC电源，施加以53kHz振荡的26V(峰值)AC电势。陶瓷样品沿着线圈的轴线居中。将两个薄的K型热电偶插入基材通道中，位置如图11插图中TC1和TC2所示。将热电偶在通道中纵向居中。在线圈上施加AC电势会导致在TC1和TC2处的温度随时间升高，如图11所示。数据表明，对于以流通模式和过滤模式涂覆的基材，温度升高速率实际上是相同的。放置在部件边缘的热电偶(TC2)显示的温度略低于中心处(TC1)，但部件表面的加热似乎大体上是均匀的。这在图12中的一系列红外热图像中可以甚至更容易地看出。该图是在实施例2的评估期间每30秒收集的。该图像显示，在2分钟的过程中，部件在整个样品横截面上被均匀加热。由未被镍-锌铁氧体激活的基材组成的对照样品显示两个TC位置的温度均未升高。这表明磁性材料是实现磁感应加热的功能要求。
实施例1和2实现的加热均匀性被理解为活性磁性颗粒分布在整个陶瓷部件中并且每个颗粒被独立加热这一事实的结果。磁性颗粒被加热的物理机制基于磁滞损耗，与传统的导电材料感应加热有根本区别。为了证明这种差异，将24mm OD的圆柱形金属基材安装在感应线圈中。应用与上述陶瓷部件相同的AC电势产生了高度不均匀的热分布，如图13中的热图像所示。金属基材也被加热，但仅限于部件的外缘。部件的中心只能通过来自外缘的热传导进行加热。这是AC电路设计中众所周知的电气“集肤效应(skin effect)”的体现。这反映了热量是由导电部分中感应的涡流产生的事实，但这些涡流高度集中在导体的外缘上。
虽然已经借助于具体实施方案和其应用描述了本文所公开的主题，但是本领域的技术人员可以在不脱离权利要求中阐述的本公开的范围的情况下对其进行多种修改和变化。此外，本公开的各个方面可以用于除了本文具体描述的那些应用之外的其它应用中。

Claims (24)

1.一种催化剂基材，其包含：
a)陶瓷材料和
b)磁性材料，并且
其中所述磁性材料能够响应于施加的交变磁场而感应加热。
2.根据权利要求1所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包含在所述陶瓷材料内。
3.根据权利要求1所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包含在所述陶瓷材料的孔内。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包括电绝缘材料。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料包括一种或多种金属氧化物。
6.根据权利要求5的催化剂基材，其中所述一种或多种金属氧化物选自过渡金属氧化物和稀土金属氧化物。
7.根据权利要求6所述的催化剂基材，其中所述一种或多种金属氧化物包括镧、铈、钕、钆、钇、镨、钐、铪、钨、锰、铁、钴、镍、铜和锌的氧化物的一种或多种。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料为颗粒形式。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的催化剂基材，其中所述陶瓷材料包括堇青石、碳化硅或钛酸铝中的一种或多种。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料基本上均匀地分布在整个陶瓷材料中。
11.根据权利要求1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述磁性材料更集中在所述陶瓷材料的某些区域内。
12.根据权利要求1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述催化剂基材包括入口端和出口端，并且其中所述磁性材料在入口端比在出口端更集中或者在出口端比在入口端更集中。
13.根据权利要求1-9中任一项所述的催化剂基材，其中所述催化剂基材是具有径向中心和径向边缘的圆柱形，并且其中所述磁性材料在径向中心处比在径向边缘处更集中，或者其中所述磁性材料在径向边缘处比在径向中心处更集中。
14.根据权利要求1-13中任一项所述的催化剂基材，其中所述催化剂基材为具有入口端和出口端的整体式流通基材的形式，并且具有从入口端延伸至出口端的多个平行气体通道，其对流体流动开放。
15.根据权利要求1-13中任一项所述的催化剂基材，其中所述催化剂基材为具有入口端和出口端的壁流式基材的形式，并且具有从入口端延伸至出口端的多个平行气体通道，其中所述多个平行气体通道中的一部分在入口端被阻塞并且在出口端开放并且所述多个平行气体通道的交替部分在入口端开放并且在出口端被阻塞。
16.一种催化剂制品，其包含在权利要求1-15中任一项所述的催化剂基材上的催化基材涂层。
17.根据权利要求16所述的催化剂制品，其中所述催化基材涂层包括适用于一氧化碳的氧化、烃的氧化、NOx的氧化、NOx的还原、氨的氧化、NOx的选择性催化还原、NOx储存/还原、氧储存、烟尘燃烧或氧化以及水煤气变换中的一种或多种的催化材料。
18.根据权利要求16或17所述的催化剂制品，其中所述催化剂基材适于例如用作柴油氧化催化剂(DOC)、催化型烟灰过滤器(CSF)、稀燃NOx捕集器(LNT)、选择性催化还原(SCR)催化剂、过滤器上的SCR催化剂(SCRoF)、氨氧化(AMOx)催化剂、NOx吸附剂或三元催化剂(TWC)。
19.一种系统，其包含：
根据权利要求16-18中任一项所述的催化剂制品；和
导体，其用于接收电流并且响应于所述电流而产生交变电磁场，并且所述导体被定位成其中所产生的交变电磁场施加到所述磁性材料的至少一部分。
20.根据权利要求19所述的系统，其中所述导体呈围绕所述催化剂制品的至少一部分的导电线的至少一个线圈的形式。
21.根据权利要求19所述的系统，其进一步包括电连接到所述导体的电源，用于向所述导体供应交流电。
22.根据权利要求19所述的系统，其进一步包括温度传感器和与所述温度传感器进行通信的控制器，所述温度传感器被定位成测量进入所述催化剂制品的气体的温度，并且所述控制器控制所述导体接收到的电流，其中当期望对所述催化剂基材进行感应加热时，所述控制器用电流向所述导体供能。
23.一种处理内燃机的排放物的方法，包括：
用排放物处理系统处理从内燃机产生的废气，其中所述排放物处理系统包括权利要求19-22中任一项所述的系统。
24.根据权利要求23所述的方法，其中所述内燃机是汽油发动机、柴油发动机、混合动力电动或天然气发动机。
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