CN116250045A - 用于核反应堆的熔盐冷却剂 - Google Patents

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Abstract

公开了包含三氟化铝和氟化钠的熔盐作为用于裂变反应堆的初级冷却剂的用途，其中所述熔盐在所述裂变反应堆的运行期间与石墨接触并且与铝金属接触。

Description

用于核反应堆的熔盐冷却剂
技术领域
本发明涉及用于核反应堆的冷却剂系统。特别地，本发明涉及在核反应堆中使用的熔盐冷却剂。
背景技术
使用熔盐作为燃料或反应堆冷却剂的核反应堆已经为人所知很多年。对于这类盐而言，有几种至关重要的性质，Williams等人对这些性质进行了深入回顾(ORNL/TM-2006/12)，他们像许多其他作者一样建议应考虑含有LiF、BeF2、NaF、ZrF4、RbF和KF的盐混合物(参见上述文献中的表A和B)。
已知采用石墨作为减速剂的熔盐反应堆面临熔盐与石墨相互作用的问题。当将熔盐的氧化还原态保持得足够强的还原以使得不从钢中提取铬时，它们面临特别的问题。在这样的条件下，许多合适的熔盐与石墨反应。例如ZrF4(其如Scott(PCT/GB2016/053861)所述特别容易保持在还原条件下)容易与石墨反应，形成稳定的碳化物，广泛提议的具有BeF2的FLIBE盐也是如此。
因此，需要一种用于在核反应堆中与石墨接触的熔盐，其可以容易地被保持在强还原条件下而不造成石墨的降解。
发明内容
根据本发明的第一方面，提供了包含三氟化铝和氟化钠的熔盐作为用于裂变反应堆的初级冷却剂的用途，其中所述熔盐在所述裂变反应堆的运行期间与石墨接触并且与铝金属接触。
根据本发明的第二方面，提供了一种核裂变反应堆。所述核裂变反应堆包括反应堆堆芯和初级冷却剂系统。所述反应堆堆芯包括一个或多个含有可裂变燃料的安全壳单元。所述初级冷却剂系统包含初级冷却剂，并且被配置为使得所述初级冷却剂与所述安全壳单元接触，并且从所述反应堆堆芯移除热量。所述初级冷却剂是包含三氟化铝和氟化钠的熔盐。所述核裂变反应堆包括铝金属和石墨，所述石墨被布置为使得所述铝金属和所述石墨在所述反应堆的运行期间与所述初级冷却剂接触。
根据本发明的第三方面，提供了一种核裂变反应堆。所述核裂变反应堆包括换热器和燃料盐系统。所述燃料盐系统包括反应堆堆芯和燃料盐，并且被配置为使得所述燃料盐在所述反应堆堆芯和所述换热器之间流动。所述燃料盐是包含三氟化铝、氟化钠和具有可裂变同位素的元素的氯化物或氟化物的熔盐。
附图说明
图1是一种AlF3和NaF的混合物的相图；
图2是一种示例性反应堆的示意图；
图3是一种备选的示例性反应堆的示意图。
具体实施方式
将其中熔盐冷却剂与石墨接触的核反应堆用包含三氟化铝(AlF3)和氟化钠(NaF)的熔盐冷却，其中冷却剂进一步与处于体相熔融或分散状态的金属铝接触。熔盐可以原样使用，在此情况下冷却剂盐从固定的核燃料结构中带走热量，或者，熔盐可以与具有可裂变同位素的元素的氟化物(例如，锕系元素氟化物)混合，在此情况下冷却剂亦是反应堆的可裂变燃料。
可以按原样加入金属铝，或者通过加入还原剂(比如钠金属)、通过电解工艺或通过其他已知的工艺原位形成金属铝。
如图1所示，AlF3和NaF的低共熔混合物(大约55摩尔％的NaF和45摩尔％的AlF3)具有特别理想的性质组合。其熔点为大约700℃，使其对于高于750℃的工作温度范围来说成为一种实用的冷却剂。以升高工作温度范围为代价，AlF3的比例的变化是可行的，并且可以是理想的，因为即使稍微降低AlF3比例也可以降低盐的蒸气压。熔盐内也可以存在少量(例如多至10摩尔％)的其他化合物。例如，NaF的比例可以是45摩尔％至65摩尔％，并且AlF3的比例可以是35摩尔％至55摩尔％(上限为总量100％，并且如果AlF3+NaF的比例小于100％，则其余部分由其他盐形成)。这些浓度将会保持AlF3/NaF混合物的熔点低于900℃，消除了由于在高于钠沸点时在强还原性混合物中产生金属钠而造成的可能的钠蒸气积累。蒸气压在900℃是易管理的(0.05mbar)，但是在高于该温度时快速升高，并且将会需要排气或其他气体控制措施。
低共熔AlF3/NaF盐具有从在750℃的1.2cP下降到在830℃的1cP的低粘度，使其成为一种具有类似于液体水的流动性质的接近理想的冷却剂。
它的中子吸收特别低，因为Na、F和Al分别具有531mb、9.6mb和230mb的热中子截面。
这些盐体系的一种特别重要的性质是它们可以溶解超过1％的氧化铝，而不显著提高它们的粘度。在核反应堆冷却剂的情况下，其使得该盐能够吸收大量氧，而其性质没有大的变化，只要由此产生的氟被中和即可。因此，实质量铝金属在体系中的存在使得即使水或氧大量泄漏到体系中，熔盐也能够对金属保持无腐蚀性。这样可以用将会有效地中和生成的氟的铝金属的简单被动存在来代替用于保持低氧化还原态的主动过程。因为铝与AlF3/NaF低共熔物相比在更低的温度熔化，所以铝通常将处于液态，这是理想的，因为其防止在金属表面上形成氧化铝钝化层。
然而，发现了，在体系内的铝金属的这种使用意味着：与文献中的建议形成对比的是，当还存在石墨时，NaF不是可与其他碱金属互换的。用锂、钾或铷的氟化物进行代替导致产生金属形式的碱金属，该碱金属嵌入到石墨中，迅速破坏其结构。不希望受理论束缚，发明人认为，在该情形下石墨对NaF盐的特殊的耐性是对于石墨中的钠嵌入的热力学势垒的结果，该势垒阻止在熔盐中形成破坏性浓度的钠。相比之下，对于其他碱金属的嵌入来说正的热力学驱动力导致铝与那些金属之间的平衡朝产生金属移动，结果是发生高水平的嵌入。
盐中可以容许LiF、KF或RbF，前提条件是它们不是主要组分(即，它们以比NaF低的量存在)。在这样的低浓度下，那些污染性盐与石墨表面的比率使得它们在发生显著的石墨破坏之前耗尽。
在还原熔盐时，在石墨的稳定性方面存在第二个因素。这个因素是碳化物的形成。在氟化锆的情况下，用石墨还原锆物种的反应破坏石墨结构。与铝金属接触的氟化铝确实形成碳化物，然而，铝冶炼厂中的经验已表明，该碳化物形成稳定表面涂层，其不降解石墨。
因此，AlF3和NaF的组合特别适合于在含有石墨的核反应堆中的应用，因为Al元素和Na元素均与石墨良性地相互作用，而用可比较的氟化物代替任一种都导致石墨破坏。
图2是一种示例性反应堆的示意图。反应堆包括堆芯201，该堆芯201包含一个或多个容纳可裂变燃料的安全壳单元202。安全壳单元可以是容纳固体可裂变燃料或熔盐可裂变燃料的燃料棒，或者可以是在反应堆中使用的任何其他合适的将冷却剂与可裂变燃料分开的可裂变燃料安全壳。反应堆还包括用于冷却可裂变燃料的冷却系统，该冷却系统包括初级冷却剂，该初级冷却剂是如上所述的由AlF3和NaF组成的熔盐。在此实施例中，冷却剂系统包括换热器203，并且箭头示出了在换热器和堆芯之间的冷却剂流动。反应堆还包括与初级冷却剂接触的石墨部件——在此实施例中为控制棒204——和用于使初级冷却剂与铝金属接触的系统205。该系统可以简单地是冷却剂通道中的一个存在铝金属的区域，并且/或者可以包括用于加入还原剂(比如钠)的单元和/或电解系统。
图3是一种备选的示例性反应堆的示意图。反应堆包括堆芯301，和用于冷却反应堆的冷却系统。冷却系统的初级冷却剂也是反应堆的燃料盐，并且是包含AlF3、NaF和具有可裂变同位素的元素的氟化物的熔盐。冷却系统包括换热器303。反应堆还包括与初级冷却剂接触的石墨部件——在此实施例中为控制棒304——和用于使熔盐与铝金属接触的系统305。该系统可以简单地是冷却剂通道中的一个存在铝金属的区域，并且/或者可以包括用于加入还原剂(比如钠)的单元和/或电解系统。
尽管现有文献中作为冷却剂盐的一种可能成分曾顺带提到AlF3，但是这些先前的讨论并没有解决确保足够的氧吸收同时还防止石墨结构的污染的上述问题。
在先前提到的Williams等人的论文(ORNL/TM-2006/12)中提到了AlF3的一些性质，但是仅在性质表格中提到，并且没有建议它们是适合于核用途的盐。具体地，在该论文的表8中提到了体系NaF/AlF3具有75％NaF/25％AlF3的组成，其熔点为1000℃，但没有关于对减少钠气体产生的需要的任何讨论。另外，没有公开冷却剂与石墨和铝之间的接触。
关于用于核反应堆的熔盐的权威性报告(Thoma，ORNL-2548)列出了大量可能的盐体系，但是不包括AlF3盐。
尽管Holcomb等人(ORNL/TM-2010/156)提到了AlF3在铝冶炼中的用途(这是一个宽泛的用途)(第3页)，但是仅在其论文中提到了一次(第42页，表9)，只记录了Williams中提到的相同的75摩尔％NaF/25摩尔％AlF3盐的导热性，而没有提到其作为核反应堆冷却剂的适用性，或者由其使用产生的其他特殊问题(例如与石墨的相互作用)。
已经提出了基于AlF3的盐在废核燃料再加工中的用途，例如，由Carr等人(ORNL4574)和Thoma(ORNL-3594)提出的在用于回收铀的氟化物挥发法中的用途。任一篇论文中都没有提到在核反应堆冷却中的AlF3用途。
世界核协会(World Nuclear Association)(https://www.world-nuclear.org/ information-library/current-and-future-generation/molten-salt-reactors.aspx)这样提到AlF3盐作为次级冷却剂：“在工业应用中，熔融氟化物盐(或许简单地是冰晶石——Na-Al氟化物)是核热源和任何化工厂之间次级线路中的优选界面流体。铝冶炼行业在安全地管理它们方面提供了丰富的经验。”
但是没有提到它们作为初级反应堆冷却剂。
Laurenty(LM-LS实验：研究通过液态碱金属对液态氟化物盐的腐蚀控制(The LM-LS experiment：investigating corrosion control in Liquid Fluoride Salts byLiquid alkali Metal)，报告UCBTH-06-002，2006)作为在先进高温反应堆中用于熔盐冷却剂的腐蚀控制系统的一部分提到过Al和AlF3，但是因为不合适而否决了它们(第30页)，这明显地给出了与它们的用途相反的教导。
Benson等人(WO2019/231971，WO2020/123509，2020/123513)作为可以掺入到熔盐核反应堆中的大量盐之一列出了AlF3，但是没有说明使用该盐的特定优势。Benson并未考虑铝金属用于保持盐的还原态的用途，因此并未考虑盐与石墨反应的上述问题。

Claims (11)

1.包含三氟化铝和氟化钠的熔盐作为用于裂变反应堆的初级冷却剂的用途；其中所述熔盐在所述裂变反应堆的运行期间与石墨接触并且与铝金属接触。
2.根据权利要求1所述的用途，所述熔盐还包含可裂变同位素，并且所述用途包括使用所述熔盐作为所述裂变反应堆的初级冷却剂和燃料盐两者。
3.根据任一项前述权利要求所述的用途，其中所述熔盐含有45摩尔％至65摩尔％的氟化钠和35摩尔％至55摩尔％的三氟化铝。
4.根据任一项前述权利要求所述的用途，其中所述混合物处于所述盐混合物的低共熔点。
5.根据任一项前述权利要求所述的用途，其中原位形成所述铝金属。
6.根据权利要求5所述的用途，其中所述铝金属通过以下方式中的一种形成：
将还原剂加入到所述熔盐中；
将金属钠加入到所述熔盐中；
将所述熔盐电解。
7.一种核裂变反应堆，所述核裂变反应堆包括：
反应堆堆芯，所述反应堆堆芯包括一个或多个含有可裂变燃料的安全壳单元；
包含初级冷却剂的初级冷却剂系统，所述初级冷却剂系统被配置为使得所述初级冷却剂与所述安全壳单元接触，并且从所述反应堆堆芯移除热量；
其中：
所述初级冷却剂是包含三氟化铝和氟化钠的熔盐；
所述核裂变反应堆包括石墨，所述石墨被布置为使得所述石墨在所述反应堆的运行期间与所述初级冷却剂接触；并且
所述核裂变反应堆包括用于在所述反应堆的运行期间提供铝金属与所述熔盐之间的接触的系统。
8.一种核裂变反应堆，所述反应堆包括：
换热器；
燃料盐系统，所述燃料盐系统包括反应堆堆芯和燃料盐，并且被配置为使得所述燃料盐在所述反应堆堆芯和所述换热器之间流动；
其中：
所述燃料盐是包含三氟化铝、氟化钠和具有可裂变同位素的元素的氯化物或氟化物的熔盐；
所述核裂变反应堆包括石墨，所述石墨被布置为使得所述石墨在所述反应堆的运行期间与所述初级冷却剂接触；并且
所述核裂变反应堆包括用于在所述反应堆的运行期间提供铝金属与所述熔盐之间的接触的系统。
9.根据权利要求7或8所述的核裂变反应堆，其中所述熔盐含有50摩尔％至60摩尔％的三氟化铝和40摩尔％至50摩尔％的氟化钠。
10.根据权利要求7至9中任一项所述的核裂变反应堆，其中所述混合物处于所述盐混合物的低共熔点。
11.根据权利要求7至10中任一项所述的核裂变反应堆，其中用于提供铝金属与所述熔盐之间的接触的所述系统包括以下各项中的一种或多种：
与所述熔盐接触的铝金属部件；
还原剂供应单元，所述还原剂供应单元被配置为将还原剂或钠金属供应到所述熔盐；
电解单元，所述电解单元被配置为将所述熔盐电解。
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