CN115993551A - 融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其包括：借助电化学阻抗谱构建锂离子电池等效电路模型，提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；基于深度学习，融合物理知识和电化学阻抗谱，构建锂离子电池物理知识深度学习模型；融合物理知识、测量数据和领域知识，提取物理可解释的隐特征；采用深度集成策略，评估锂离子电池容量估计的预测不确定性和锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性。本发明借助电化学阻抗谱构建了锂离子电池等效电路模型，采用物理正则化方法赋予了深度学习模型中特定神经元物理意义，有效利用了物理知识、测量数据和领域知识在内的三类信息源，使锂离子电池诊断结果具有可解释性和较高准确性。

Description

融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法

技术领域

本发明属于锂离子电池诊断技术领域，特别是一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法。

背景技术

锂离子电池在工业领域和现代生活中应用广泛，如储能系统、电动汽车和医疗设备。但在充放电过程中，锂离子电池的电极、电解质和隔板处会发生不可逆的物理和电化学过程，导致其容量退化。为确保锂离子电池的高效性、安全性和可靠性，通过分析其内部状态：阻抗、界面现象和材料特性，并估计其容量，进行锂离子电池诊断至关重要。现有的锂离子电池诊断通常使用充放电曲线或从中导出的特征，通常只包含有限的电池内部状态信息。为进一步分析电池内部的物理和电化学过程，可使用电化学阻抗谱，它通过记录电压对电流扰动的响应，获得较宽频率范围内的电化学阻抗谱，包含了关于电池内部状态的丰富信息。

近期对锂离子电池诊断开展的研究方法可大致分为两类：基于模型的方法和深度学习。基于模型的方法是使用电化学模型、(半)经验模型和等效电路模型等，通过分析锂离子电池潜在的退化机理或者电流、电压和EIS测量数据，构建数学或物理方程描述电池的一般退化规律。尽管基于模型的方法在锂离子电池诊断中取得了不少成绩，但建立准确的数学或物理模型却并非易事，因为这要对电池内部状态和降解机理有系统且全面的理解，而物理和电化学过程往往过于复杂，无法通过模型被完全描述。此外，受到材料特性、制造质量和不同工作环境等因素的影响，个体电池之间也会存在差异性，这就加剧了准确建模的难度。深度学习通过分析收集到的锂离子电池传感器数据，直接映射传感器数据和内部状态或者容量的关系。现有的深度学习主要采用充放电曲线或从中导出的特征，只能提供有限的电池内部状态信息，进而导致深度学习方法在表征锂离子电池退化机理和促进准确的容量估计存在不足。此外，深度学习方法的一个主要障碍是有限的可解释性，因为其结构通常是黑箱而无法令人信服，且训练过程的随机性又加剧了这一现象。因此，为兼顾可解释性和准确性，寻求一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，以使锂离子电池的诊断结果具有可解释性和较高的准确性是十分迫切且必要的。

发明内容

本发明针对上述现有技术中的缺陷，提出一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法。该方法包括借助电化学阻抗谱构建锂离子电池等效电路模型，提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；基于深度学习，融合物理知识和电化学阻抗谱，构建锂离子电池物理知识深度学习模型；融合物理知识、测量数据和领域知识，提取物理可解释的隐特征；采用深度集成策略，评估锂离子电池容量估计的预测不确定性和锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性。本发明借助电化学阻抗谱构建了锂离子电池等效电路模型，采用物理正则化方法赋予了深度学习模型中特定神经元物理意义，有效利用了物理知识、测量数据和领域知识在内的三类信息源，使锂离子电池诊断结果具有可解释性和较高准确性。

本发明提供一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其包括以下步骤：

S1、提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数：借助电化学阻抗谱构建锂离子电池等效电路模型，提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；

S11、对锂离子电池进行特征测试，获取锂离子电池在n个循环次数的电化学阻抗谱；

S12、对锂离子电池的电化学阻抗谱进行图像分析，构建锂离子电池等效电路模型；所述锂离子电池等效电路模型的元件包括欧姆内阻R_ohm、固体电解质膜内阻R_SEI、电荷转移内阻R_CT、沃伯格元件Z_War、第一常相位元件CPE₁和第二常相位元件CPE₂，所述欧姆内阻R_ohm由电极中电子和电解质中离子的运动引起并作为第一模块；所述固体电解质膜内阻R_SEI和第一常相位元件CPE₁并联形成第一阻抗Z_arc1并作为第二模块，表征离子在高频区通过固体电解质膜时遇到的扩散内阻；所述电荷转移内阻R_CT和沃伯格元件Z_War串联再与第二常相位元件CPE₂并联形成第二阻抗Z_arc2并作为第三模块，表征电极中的电荷在中频区转移的内阻以及物料在低频区转移的扩散内阻；所述第一模块、第二模块和第三模块串联组成所述锂离子电池等效电路模型；

S13、针对锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱进行非线性拟合，分别提取每个循环次数下表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；

S2、构建锂离子电池物理知识深度学习模型：基于深度学习，融合物理知识和电化学阻抗谱，构建锂离子电池物理知识深度学习模型；

S3、融合物理知识、测量数据和领域知识，提取物理可解释的隐特征，所述隐特征包括第一隐特征、第二隐特征和第三隐特征；

S31、采用物理正则化方法提取到物理可解释的第一隐特征：通过赋予锂离子电池物理知识深度学习模型中特定神经元物理意义，将神经元的数值向所述物理信息参数

靠拢，使所述神经元的数值能够表征锂离子电池的内部状态；

S32、基于领域知识构建多任务学习模型，联合训练T个相似任务，通过共享T个相似任务之间的神经元，提取得到第二隐特征；将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱作为所述多任务学习模型的输入；

S33、基于多任务学习模型，将物理正则作为辅助任务，从T个相似任务共享神经元中选出P个共享神经元，提取得到物理可解释的第三隐特征并赋予物理意义：将P个共享神经元的数值向所述物理信息参数

靠拢，使共享神经元的数值表征锂离子电池的内部状态；

S4、采用深度集成策略评估锂离子电池容量值估计的预测不确定性和锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性。

进一步，所述步骤S13具体包括以下步骤：

S131、基于锂离子电池等效电路模型，推导出锂离子电池在每个循环次数与频率w相关的阻抗Z(w)：

Z(w)＝R_ohm+Z_arc1(w)+Z_arc2(w)         (1)

其中，Z_arc1(w)表示与频率相关的第一阻抗，且

C₁表示Z_arc1的双电层电容，j表示虚部单位，n₁表示第一下滑因子；Z_arc2(w)表示与频率相关的第二阻抗，且

C₂和C_W分别表示Z_arc2和Z_War的双电层电容，n₂表示第二下滑因子；

S132、表征锂离子电池内部状态的初始物理信息参数为θ_phy＝[R_ohm,R_SEI,R_CT,C₁,C₂,C_W]，采用最小二乘法对所述初始物理信息参数θ_phy进行估计：

其中，m表示一条电化学阻抗谱曲线的采样点数；Re(·)和Im(·)分别表示取得在当前频率w_i下的阻抗Z(w_i)的实部和虚部的操作；

表示模型拟合的当前频率w_i下的阻抗，

和

分别表示θ_phy的下限和上限，由领域知识给出；

S133、对锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱进行非线性拟合，分析每个初始物理信息参数随锂离子电池运行的老化现象，并通过灵敏度分析，从所述初始物理信息参数θ_phy中筛选出P个表征锂离子电池内部状态的主要参数，组成物理信息参数

用于评估锂离子电池内部状态和估计锂离子电池容量。

可优选的，所述步骤S2具体包括以下步骤：

S21、基于深度学习，构建锂离子电池物理知识深度学习模型，将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱一同输入到所述锂离子电池物理知识深度学习模型的输入层，所述锂离子电池物理知识深度学习模型的输出层输出一个数值，用于表征当前循环次数的锂离子电池容量；

S22、对于锂离子电池容量估计，采用均方误差作为第一损失函数L_MSE(θ_DL)：

其中，y_k表示锂离子电池容量的测量值；

表示锂离子电池物理知识深度学习模型输出的锂离子电池容量估计值；N表示训练集的样本数；k为常数；θ_DL表示锂离子电池物理知识深度学习模型的参数且包括权重矩阵和偏置向量，通过最小化损失函数，采用反向传播、Adam优化算法和其相应的变种，进行迭代优化得到；

S23、对于锂离子电池寿命特性分类，采用交叉熵作为第二损失函数L_CE(θ_DL)：

其中，

表示输入的锂离子电池实际类别，

表示锂离子电池物理知识深度学习模型将输入判断为是类别

的概率；log表示以10为底的log函数。

可优选的，所述步骤S31中采用物理正则化方法，设定基于物理正则化方法的损失函数L_PR(θ_DL)，在第一损失函数L_MSE(θ_DL)中添加物理正则惩罚项L_P(θ_DL)，用以惩罚所述神经元的数值与所述物理信息参数

的偏离程度，即：

L_PR(θ_DL)＝L_MSE(θ_DL)+λ_pL_P(θ_DL)    (5)

其中，λ_p表示控制物理知识对锂离子电池物理知识深度学习模型影响程度的超参数；

所述步骤S32中设定多任务学习模型的第三损失函数L_MTL(θ_DL)：

L_MTL(θ_DL)＝λ₁L₁(θ_DL)+…+λ_TL_T(θ_DL)    (7)

其中，λ_i表示第i个相似任务的超参数且λ_i≥0，i＝1,…,T；L_i(θ_DL)表示第i个相应任务的损失函数；

所述步骤S33中设定将物理正则作为辅助任务的多任务学习模型的第四损失函数L_MTL,P(θ_DL)，所述第四损失函数L_MTL,P(θ_DL)为T个相似任务的损失函数和物理正则惩罚项L_P(θ_DL)的加权和，即：

L_MTL,P(θ_DL)＝λ₁L₁(θ_DL)+…+λ_TL_T(θ_DL)+λ_pL_P(θ_DL)      (8)。

可优选的，所述步骤S4具体包括以下步骤：

S41、构造出M个相同的锂离子电池物理知识深度学习模型作为基模型；

S42、依次将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱作为M个基模型的输入，输入方式由所述基模型的结构而定；

S43、单独训练和运行每个基模型，分别得到M个基模型的输出

…、

S44、对于锂离子电池容量估计，将M个基模型输出的均值作为最终输出结果

S45、将M个基模型的输出按照升序排列，得到

…、

计算在α％置信水平的置信区间下限的索引指标a₁＝M×α/2，在α％置信水平的置信区间上限的索引指标a₂＝M×(1-α/2)，则容量估计的预测不确定性的度量为在α％置信水平的置信区间长度L_CI：

其中，

表示置信区间下限；

表示置信区间上限；

S46、对于锂离子电池寿命特性分类，采用投票法，将每个基模型的分类结果记为一票，再统计每个基模型的分类结果，将得票数最多的种类作为最终的分类结果，且最多票数为H，则锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性的度量为准确率β＝H/M。

可优选的，所述步骤S31中所述物理正则惩罚项L_P(θ_DL)由P个正则化项累加而成：

其中，

表示第r个特定神经元的值；

表示物理信息参数

中的第r个参数。

可优选的，考虑到电化学阻抗谱是高维的，而物理信息参数

的维度相对较低，且物理信息参数

包含的丰富信息量也被神经层逐层稀释，所述步骤S2的锂离子电池物理知识深度学习模型中将物理信息参数

输入到比较靠近输出层的神经层中，步骤S32的多任务学习模型中将物理信息参数

输入到靠近T个相似任务共享神经元所在的神经层。

与现有技术相比，本发明的技术效果为：

1、本发明设计的一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，为研究锂离子电池内部状态，借助电化学阻抗谱构建了锂离子电池等效电路模型，进而提取出表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；同时构建了锂离子电池物理知识深度学习模型，将物理信息参数与电化学阻抗谱作为模型输入，对锂离子电池的容量进行估计。

2、本发明设计的一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，所设计的锂离子电池物理知识深度学习模型采用物理正则化方法，赋予深度学习模型中特定神经元物理意义，提取到物理可解释的隐特征；同时，基于领域知识，组合多个相似任务来实现多任务学习，以提取得到较好的隐特征；再将物理正则作为辅助任务，进而有效利用了物理知识、测量数据和领域知识在内的三类信息源，从而使锂离子电池的诊断结果具有可解释性和较高的准确性。

附图说明

图1是本发明的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法流程图；

图2是本发明的锂离子电池等效电路模型；

图3是本发明的初始物理信息参数的灵敏度分析图；

图4是本发明的6个模型对测试集电池1进行容量估计时在每个循环次数的均方误差；

图5是本发明的6个模型对测试集电池2进行容量估计时在每个循环次数的均方误差；

图6是本发明的6个模型对测试集电池1进行容量估计时在每个循环次数的置信区间长度；

图7是本发明的6个模型对测试集电池2进行容量估计时在每个循环次数的置信区间长度。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本申请作进一步的详细说明。可以理解的是，此处所描述的具体实施例仅仅用于解释相关发明，而非对该发明的限定。另外还需要说明的是，为了便于描述，附图中仅示出了与有关发明相关的部分。

需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本申请。

图1示出了本发明的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，该方法包括以下步骤：

S1、提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数：借助电化学阻抗谱构建锂离子电池等效电路模型，提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数：欧姆内阻R_ohm，固体电解质膜内阻R_SEI，电荷转移内阻R_CT。

S11、对锂离子电池进行特征测试，获取锂离子电池在n个循环次数的电化学阻抗谱。

S12、对锂离子电池的电化学阻抗谱进行图像分析，构建锂离子电池等效电路模型，如图2所示；锂离子电池等效电路模型的元件包括欧姆内阻R_ohm、固体电解质膜内阻R_SEI、电荷转移内阻R_CT、沃伯格元件Z_War、第一常相位元件CPE₁和第二常相位元件CPE₂，欧姆内阻R_ohm由电极中电子和电解质中离子的运动引起并作为第一模块；固体电解质膜内阻R_SEI和第一常相位元件CPE₁并联形成第一阻抗Z_arc1并作为第二模块，表征离子在高频区通过固体电解质膜时遇到的扩散内阻；电荷转移内阻R_CT和沃伯格元件Z_War串联再与第二常相位元件CPE₂并联形成第二阻抗Z_arc2并作为第三模块，表征电极中的电荷在中频区转移的内阻以及物料在低频区转移的扩散内阻；第一模块、第二模块和第三模块串联组成锂离子电池等效电路模型。

S13、针对锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱进行非线性拟合，分别提取每个循环次数下表征锂离子电池内部状态的物理信息参数。

S131、基于锂离子电池等效电路模型，推导出锂离子电池在每个循环次数与频率w相关的阻抗Z(w)：

Z(w)＝R_ohm+Z_arc1(w)+Z_arc2(w)         (1)

其中，Z_arc1(w)表示与频率相关的第一阻抗，且

C₁表示Z_arc1的双电层电容，j表示虚部单位，n₁表示第一下滑因子；Z_arc2(w)表示与频率相关的第二阻抗，且

C₂和C_W分别表示Z_arc2和Z_War的双电层电容，n₂表示第二下滑因子。

S132、表征锂离子电池内部状态的初始物理信息参数为θ_phy＝[R_ohm,R_SEI,R_CT,C₁,C₂,C_W]，采用最小二乘法对初始物理信息参数θ_phy进行估计：

其中，m表示一条电化学阻抗谱曲线的采样点数；Re(·)和Im(·)分别表示取得在当前频率w_i下的阻抗Z(w_i)的实部和虚部的操作；

表示模型拟合的当前频率w_i下的阻抗，

和

分别表示θ_phy的下限和上限，由领域知识给出。

S133、对锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱进行非线性拟合，分析每个初始物理信息参数随锂离子电池运行的老化现象，并通过灵敏度分析，从初始物理信息参数θ_phy中筛选出P个表征锂离子电池内部状态的主要参数，组成物理信息参数

用于评估锂离子电池内部状态和估计锂离子电池容量。

S2、构建锂离子电池物理知识深度学习模型：基于深度学习，融合物理知识和电化学阻抗谱，构建锂离子电池物理知识深度学习模型。

S21、基于深度学习，构建锂离子电池物理知识深度学习模型，将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱一同输入到锂离子电池物理知识深度学习模型的输入层，锂离子电池物理知识深度学习模型的输出层输出一个数值，用于表征当前循环次数的锂离子电池容量。

S22、对于锂离子电池容量估计，采用均方误差作为第一损失函数L_MSE(θ_DL)：

其中，y_k表示锂离子电池容量的测量值；

表示锂离子电池物理知识深度学习模型输出的锂离子电池容量估计值；N表示训练集的样本数；k为常数；θ_DL表示锂离子电池物理知识深度学习模型的参数且包括权重矩阵和偏置向量，通过最小化损失函数，采用反向传播、Adam优化算法和其相应的变种，进行迭代优化得到。

S23、对于锂离子电池寿命特性分类，采用交叉熵作为第二损失函数L_CE(θ_DL)：

其中，

表示输入的锂离子电池实际类别，

表示锂离子电池物理知识深度学习模型将输入判断为是类别

的概率；log表示以10为底的log函数。

S3、融合物理知识、测量数据和领域知识，提取物理可解释的隐特征，隐特征包括第一隐特征、第二隐特征和第三隐特征。

S31、采用物理正则化方法提取到物理可解释的第一隐特征：通过赋予锂离子电池物理知识深度学习模型中特定神经元物理意义，将神经元的数值向物理信息参数

靠拢，使神经元的数值能够表征锂离子电池的内部状态，确保模型的容量估计值具有可解释性。采用物理正则化方法，设定基于物理正则化方法的损失函数L_PR(θ_DL)，在第一损失函数L_MSE(θ_DL)中添加物理正则惩罚项L_P(θ_DL)，用以惩罚神经元的数值与物理信息参数

的偏离程度，即：

L_PR(θ_DL)＝L_MSE(θ_DL)+λ_pL_P(θ_DL)    (5)

其中，λ_p表示控制物理知识对锂离子电池物理知识深度学习模型影响程度的超参数；物理正则惩罚项L_P(θ_DL)由P个正则化项累加而成：

其中，

表示第r个特定神经元的值；

表示物理信息参数

中的第r个参数。

S32、基于领域知识构建多任务学习模型，联合训练T个相似任务，通过共享T个相似任务之间的神经元，提取得到第二隐特征；将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱作为多任务学习模型的输入。设定多任务学习模型的第三损失函数L_MTL(θ_DL)：

L_MTL(θ_DL)＝λ₁L₁(θ_DL)+...+λ_TL_T(θ_DL)    (7)

其中，λ_i表示第i个相似任务的超参数且λ_i≥0，i＝1,...,T；L_i(θ_DL)表示第i个相应任务的损失函数。

S33、基于多任务学习模型，将物理正则作为辅助任务，从T个相似任务共享神经元中选出P个共享神经元，提取得到物理可解释的第三隐特征并赋予物理意义：将P个共享神经元的数值向物理信息参数

靠拢，使共享神经元的数值表征锂离子电池的内部状态。设定将物理正则作为辅助任务的多任务学习模型的第四损失函数L_MTL,P(θ_DL)，第四损失函数L_MTL,P(θ_DL)为T个相似任务的损失函数和物理正则惩罚项L_P(θ_DL)的加权和，即：

L_MTL,P(θ_DL)＝λ₁L₁(θ_DL)+…+λ_TL_T(θ_DL)+λ_pL_P(θ_DL)       (8)。

步骤S3首先采用物理正则化方法，赋予深度学习模型中特定神经元物理意义；同时，基于领域知识，组合多个相似的任务来实现多任务学习；再将物理正则作为辅助任务，进而有效利用了三类信息源：物理知识、测量数据和领域知识，这是本发明的重要发明点之一。

S4、采用深度集成策略评估锂离子电池容量值估计的预测不确定性和锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性。

S41、构造出M个相同的锂离子电池物理知识深度学习模型作为基模型。

S42、依次将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱作为M个基模型的输入，输入方式由基模型的结构而定。

S43、单独训练和运行每个基模型，分别得到M个基模型的输出

S44、对于锂离子电池容量估计，将M个基模型输出的均值作为最终输出结果

S45、将M个基模型的输出按照升序排列，得到

…、

计算在α％置信水平的置信区间下限的索引指标a₁＝M×α/2，在α％置信水平的置信区间上限的索引指标a₂＝M×(1-α/2)，则容量估计的预测不确定性的度量为在α％置信水平的置信区间长度L_CI：

其中，

表示置信区间下限；

表示置信区间上限。

S46、对于锂离子电池寿命特性分类，采用投票法，将每个基模型的分类结果记为一票，再统计每个基模型的分类结果，将得票数最多的种类作为最终的分类结果，且最多票数为H，则锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性的度量为准确率β＝H/M。

考虑到电化学阻抗谱是高维的，而物理信息参数

的维度相对较低，且物理信息参数

包含的丰富信息量也被神经层逐层稀释，步骤S2的锂离子电池物理知识深度学习模型中将物理信息参数

输入到比较靠近输出层的神经层中，步骤S32的多任务学习模型中将物理信息参数

输入到靠近T个相似任务共享神经元所在的神经层。

在一个具体实施例中，将本发明提出的锂离子电池物理知识深度学习模型与仅使用电化学阻抗谱的深度学习模型进行详细比较，来验证本发明所提方法的有效性。

使用国际期刊Nature Communications公开的锂离子电池电化学阻抗谱数据集进行实验案例分析。该数据集包含3节早衰的锂离子电池和5节长寿的锂离子电池。具体地，每节锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱以及容量值都被收集到。使用图2所示的等效电路模型对电化学阻抗谱进行非线性拟合，初始物理信息参数θ_phy＝[R_ohm,R_SEI,R_CT,C₁,C₂,C_W]的初始值和上下限如表1所示：

表1

通过灵敏度分析：将待分析的参数分别放缩为原值的90％、95％、105％和110％，在确保另外5个参数固定不变的前提下，通过观察仿真产生的4条电化学阻抗谱相对于测量的电化学阻抗谱的变化情况，将对电化学阻抗谱影响较大的参数作为主要参数，进而组成物理信息参数

图3是初始物理信息参数的灵敏度分析图，由于R_ohm，R_SEI和R_CT对电化学阻抗谱的影响较大，则将三者作为物理信息参数。获得每节锂离子电池在每个循环次数的物理信息参数

后，为便于比较，构建基准模型，其输入是电化学阻抗谱，输出是电池容量值。构建锂离子电池物理知识深度学习模型-1，其输入是物理信息参数

和电化学阻抗谱，将二者共同输入到模型的输入层；构建锂离子电池物理知识深度学习模型-2，其输入是物理信息参数

和电化学阻抗谱，但需要将物理信息参数

输入到靠近输出层的神经层；构建锂离子电池物理知识深度学习模型-3，其输入是物理信息参数

和电化学阻抗谱，但采用物理正则化方法，从最靠近输出层的神经层中抽出三个神经元，将其值向物理信息参数靠拢；构建锂离子电池物理知识深度学习模型-4，将寿命特性分类任务：判别锂离子电池是早衰或者长寿，整合到容量估计，其输入是物理信息参数

和电化学阻抗谱，但要将物理信息参数

输入到共享神经元所在的神经层，输出是电池容量值和寿命特性的分类结果；构建锂离子电池物理知识深度学习模型-5，将寿命特性分类任务整合到容量估计，其输入是物理信息参数

和电化学阻抗谱，但采用物理正则化方法，从共享神经元所在的神经层抽出三个神经元，将其值向物理信息参数靠拢，输出是电池容量值和寿命特性的分类结果。

在锂离子电池物理知识深度学习模型-3中，将控制物理知识对模型影响程度的超参数λ_p设置为0.0090，在锂离子电池物理知识深度学习模型-4中，将控制寿命特性分类任务对模型影响程度的超参数λ₂设置为0.0080，在锂离子电池物理知识深度学习模型-5中，将控制寿命特性分类任务对模型影响程度的超参数λ₂设置为0.0080，将控制物理知识对模型影响程度的超参数λ_p设置为0.0060。

将6节锂离子电池的电化学阻抗谱数据集划分为训练集和验证集，将另外2节锂离子电池的电化学阻抗谱数据集作为测试集。6个模型的超参数取值如表2所示。

表2

采用深度集成策略，构建M＝500个相同的基模型，对于电池容量估计，将M＝500个基模型的均值作为最终估计结果，将在90％置信水平下的置信区间长度作为预测不确定性的度量。对于电池寿命特性分类，将M＝500个基模型按照投票法决定的种类作为分类结果，准确率作为不确定性的度量。

将上述基准模型和5个锂离子电池物理知识深度学习模型在测试集电池容量估计的每个循环次数的均方误差分别展示在图4和图5，图4和图5将“锂离子电池物理知识深度学习模型-1”简记为“模型-1”，后续模型的简记以此类推。

将上述基准模型和5个锂离子电池物理知识深度学习模型在测试集电池容量估计的全寿命周期的均方误差的均值汇总在表3。

将上述基准模型和5个锂离子电池物理知识深度学习模型在测试集电池容量估计的每个循环次数的置信区间长度分别展示在图6和图7。

将上述基准模型和5个锂离子电池物理知识深度学习模型在测试集电池容量估计的全寿命周期的置信区间长度的均值汇总在表4。

表3

表4

从表3、图4和图5可知，提出的模型在测试集电池的均方误差都较低，能对电池的容量进行准确估计。在表3、图4、图5、表4、图6和图7中，通过将基准模型和5个锂离子电池物理知识深度学习模型进行对比，验证了加入物理知识或领域知识能够提高容量的估计精度和降低预测不确定性；对比锂离子电池物理知识深度学习模型-1和锂离子电池物理知识深度学习模型-2，说明了合理的物理信息参数输入方式有益于提高模型在容量估计的性能；对比锂离子电池物理知识深度学习模型-1、锂离子电池物理知识深度学习模型-4和锂离子电池物理知识深度学习模型-5，验证了融合三类信息源能极大地提升容量估计精度和降低预测不确定性，并且物理正则化可作为一种优先考虑的策略，将物理知识融入到深度模型中。

锂离子电池物理知识深度学习模型-4和锂离子电池物理知识深度学习模型-5都能够准确地对测试集电池的寿命特性进行分类，将此两个模型在测试集电池寿命特性分类的准确率汇总在表5。

表5

从表5可知，加入物理知识和领域知识能确保较高的分类准确率。

本发明设计的一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，为研究锂离子电池内部状态，借助电化学阻抗谱构建了锂离子电池等效电路模型，进而提取出表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；同时构建了锂离子电池物理知识深度学习模型，将物理信息参数与电化学阻抗谱作为模型输入，对锂离子电池的容量进行估计；所设计的锂离子电池物理知识深度学习模型采用物理正则化方法，赋予深度学习模型中特定神经元物理意义，提取到物理可解释的隐特征；同时，基于领域知识，组合多个相似任务来实现多任务学习，以提取得到较好的隐特征；再将物理正则作为辅助任务，进而有效利用了物理知识、测量数据和领域知识在内的三类信息源，从而使锂离子电池的诊断结果具有可解释性和较高的准确性。

最后所应说明的是：以上实施例仅以说明而非限制本发明的技术方案，尽管参照上述实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解：依然可以对本发明进行修改或者等同替换，而不脱离本发明的精神和范围的任何修改或局部替换，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (7)

1.一种融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，其包括以下步骤：

S1、提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数：借助电化学阻抗谱构建锂离子电池等效电路模型，提取表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；

S11、对锂离子电池进行特征测试，获取锂离子电池在n个循环次数的电化学阻抗谱；

S12、对锂离子电池的电化学阻抗谱进行图像分析，构建锂离子电池等效电路模型；所述锂离子电池等效电路模型的元件包括欧姆内阻R_ohm、固体电解质膜内阻R_SEI、电荷转移内阻R_CT、沃伯格元件Z_War、第一常相位元件CPE₁和第二常相位元件CPE₂，所述欧姆内阻R_ohm由电极中电子和电解质中离子的运动引起并作为第一模块；所述固体电解质膜内阻R_SEI和第一常相位元件CPE₁并联形成第一阻抗Z_arc1并作为第二模块，表征离子在高频区通过固体电解质膜时遇到的扩散内阻；所述电荷转移内阻R_CT和沃伯格元件Z_War串联再与第二常相位元件CPE₂并联形成第二阻抗Z_arc2并作为第三模块，表征电极中的电荷在中频区转移的内阻以及物料在低频区转移的扩散内阻；所述第一模块、第二模块和第三模块串联组成所述锂离子电池等效电路模型；

S13、针对锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱进行非线性拟合，分别提取每个循环次数下表征锂离子电池内部状态的物理信息参数；

S2、构建锂离子电池物理知识深度学习模型：基于深度学习，融合物理知识和电化学阻抗谱，构建锂离子电池物理知识深度学习模型；

S3、融合物理知识、测量数据和领域知识，提取物理可解释的隐特征，所述隐特征包括第一隐特征、第二隐特征和第三隐特征；

S31、采用物理正则化方法提取到物理可解释的第一隐特征：通过赋予锂离子电池物理知识深度学习模型中特定神经元物理意义，将神经元的数值向物理信息参数

靠拢，使所述神经元的数值能够表征锂离子电池的内部状态；

S32、基于领域知识构建多任务学习模型，联合训练T个相似任务，通过共享T个相似任务之间的神经元，提取得到第二隐特征；将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱作为所述多任务学习模型的输入；

S33、基于多任务学习模型，将物理正则作为辅助任务，从T个相似任务共享神经元中选出P个共享神经元，提取得到物理可解释的第三隐特征并赋予物理意义：将P个共享神经元的数值向所述物理信息参数

靠拢，使共享神经元的数值表征锂离子电池的内部状态；

S4、采用深度集成策略评估锂离子电池容量值估计的预测不确定性和锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性。

2.根据权利要求1所述的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，所述步骤S13具体包括以下步骤：

S131、基于锂离子电池等效电路模型，推导出锂离子电池在每个循环次数与频率w相关的阻抗Z(w)：

Z(w)＝R_ohm+Z_arc1(w)+Z_arc2(w)         (1)

其中，Z_arc1(w)表示与频率相关的第一阻抗，且

C₁表示Z_arc1的双电层电容，j表示虚部单位，n₁表示第一下滑因子；Z_arc2(w)表示与频率相关的第二阻抗，且

C₂和C_W分别表示Z_arc2和Z_War的双电层电容，n₂表示第二下滑因子；

S132、表征锂离子电池内部状态的初始物理信息参数为θ_phy＝[R_ohm,R_SEI,R_CT,C₁,C₂,C_W]，采用最小二乘法对所述初始物理信息参数θ_phy进行估计：

其中，m表示一条电化学阻抗谱曲线的采样点数；Re(·)和Im(·)分别表示取得在当前频率w_i下的阻抗Z(w_i)的实部和虚部的操作；

表示模型拟合的当前频率w_i下的阻抗，

和

分别表示θ_phy的下限和上限，由领域知识给出；

S133、对锂离子电池在每个循环次数的电化学阻抗谱进行非线性拟合，分析每个初始物理信息参数随锂离子电池运行的老化现象，并通过灵敏度分析，从所述初始物理信息参数θ_phy中筛选出P个表征锂离子电池内部状态的参数，组成物理信息参数

用于评估锂离子电池内部状态和估计锂离子电池容量。

3.根据权利要求1所述的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，所述步骤S2具体包括以下步骤：

S21、基于深度学习，构建锂离子电池物理知识深度学习模型，将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱一同输入到所述锂离子电池物理知识深度学习模型的输入层，所述锂离子电池物理知识深度学习模型的输出层输出一个数值，用于表征当前循环次数的锂离子电池容量；

S22、对于锂离子电池容量估计，采用均方误差作为第一损失函数L_MSE(θ_DL)：

其中，y_k表示锂离子电池容量的测量值；

表示锂离子电池物理知识深度学习模型输出的锂离子电池容量估计值；N表示训练集的样本数；k为常数；θ_DL表示锂离子电池物理知识深度学习模型的参数且包括权重矩阵和偏置向量，通过最小化损失函数，采用反向传播、Adam优化算法和其相应的变种，进行迭代优化得到；

S23、对于锂离子电池寿命特性分类，采用交叉熵作为第二损失函数L_CE(θ_DL)：

其中，

表示输入的锂离子电池实际类别，

表示锂离子电池物理知识深度学习模型将输入判断为是类别

的概率；log表示以10为底的log函数。

4.根据权利要求1所述的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，所述步骤S31中采用物理正则化方法，设定基于物理正则化方法的损失函数L_PR(θ_DL)，在第一损失函数L_MSE(θ_DL)中添加物理正则惩罚项L_P(θ_DL)，用以惩罚所述神经元的数值与所述物理信息参数

的偏离程度，即：

L_PR(θ_DL)＝L_MSE(θ_DL)+λ_pL_P(θ_DL)    (5)

其中，λ_p表示控制物理知识对锂离子电池物理知识深度学习模型影响程度的超参数；

所述步骤S32中设定多任务学习模型的第三损失函数L_MTL(θ_DL)：

L_MTL(θ_DL)＝λ₁L₁(θ_DL)+…+λ_TL_T(θ_DL)    (7)

其中，λ_i表示第i个相似任务的超参数且λ_i≥0，i＝1,…,T；L_i(θ_DL)表示第i个相应任务的损失函数；

所述步骤S33中设定将物理正则作为辅助任务的多任务学习模型的第四损失函数L_MTL,P(θ_DL)，所述第四损失函数L_MTL,P(θ_DL)为T个相似任务的损失函数和物理正则惩罚项L_P(θ_DL)的加权和，即：

L_MTL,P(θ_DL)＝λ₁L₁(θ_DL)+…+λ_TL_T(θ_DL)+λ_pL_P(θ_DL)       (8)。

5.根据权利要求1所述的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，所述步骤S4具体包括以下步骤：

S41、构造出M个相同的锂离子电池物理知识深度学习模型作为基模型；

S42、依次将每个循环次数的物理信息参数

和电化学阻抗谱作为M个基模型的输入，输入方式由所述基模型的结构而定；

S43、单独训练和运行每个基模型，分别得到M个基模型的输出

S44、对于锂离子电池容量估计，将M个基模型输出的均值作为最终输出结果

S45、将M个基模型的输出按照升序排列，得到

计算在α％置信水平的置信区间下限的索引指标a₁＝M×α/2，在α％置信水平的置信区间上限的索引指标a₂＝M×(1-α/2)，则容量估计的预测不确定性的度量为在α％置信水平的置信区间长度L_CI：

其中，

表示置信区间下限；

表示置信区间上限；

S46、对于锂离子电池寿命特性分类，采用投票法，将每个基模型的分类结果记为一票，再统计每个基模型的分类结果，将得票数最多的种类作为最终的分类结果，且最多票数为H，则锂离子电池寿命特性分类的预测不确定性的度量为准确率β＝H/M。

6.根据权利要求1和4所述的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，所述步骤S31中所述物理正则惩罚项L_P(θ_DL)由P个正则化项累加而成：

其中，

表示第r个特定神经元的值；

表示物理信息参数

中的第r个参数。

7.根据权利要求1所述的融合物理信息参数和电化学阻抗谱的锂离子电池诊断方法，其特征在于，考虑到电化学阻抗谱是高维的，而物理信息参数

的维度相对较低，且物理信息参数

包含的丰富信息量也被神经层逐层稀释，所述步骤S2的锂离子电池物理知识深度学习模型中将物理信息参数

输入到比较靠近输出层的神经层中，步骤S32的多任务学习模型中将物理信息参数

输入到靠近T个相似任务共享神经元所在的神经层。

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