CN115963041A - 一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，首先对大气污染物观测到的数据进行预处理；对PM_2.5进行化学组分重构；根据PM_2.5化学组分重构结果分析PM_2.5化学组分变化特征；编制本地重要污染物源排放清单；运用数值模拟区分外部传输与本地污染源的PM_2.5；获取本地污染源单位时间内排放PM_2.5的行业的能源输入数据；根据所得到的能源输入数据，用各行业的能源输入数据乘以各行业的能源CO₂排放系数，得到各行业的CO₂排放量；确立大气环境中PM_2.5与CO₂排放量之间的关系。该方法可以有效评估本地大气监测环境中PM_2.5浓度与CO₂排放量之间关系，降低减排成本，达到协同减排。

Description

一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法

技术领域

本发明涉及大气环境监测技术领域，尤其涉及一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法。

背景技术

我国化石能源消费比例高、体量大，是造成空气污染的主要原因之一，也是温室气体排放的主要来源。目前还没有一种方法可以定量评价环境PM_2.5浓度与CO₂排放之间的关系，在减污降碳、协同减排的背景下，丞需一种方法来确立大气环境中的PM_2.5与CO₂排放之间的关系。

现有技术中有一种基于产排污过程的源头-过程-末端协同减排潜力评估系统及方法，该评估系统包括减排潜力模块、碳排放控制模块和成本效益控制模块，依托所述评估系统进行源头过程末端协同减排潜力评估，分别测算待评价地区、待评价行业的源头过程末端全过程减排潜力、经济效益和碳排放情况，但现有技术的方案只能评估其减排潜力，并不能很好的确立大气污染物与CO₂排放的关系。

发明内容

本发明的目的是提供一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，该方法可以有效评估本地大气监测环境中PM_2.5浓度与CO₂排放量之间关系，从而可以核算出当本地大气环境中PM_2.5浓度减少一定量时CO₂排放的减少量，并制定合理的环境管控策略。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的：

一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，所述方法包括：

步骤1、首先对大气污染物观测到的数据进行预处理；

步骤2、采用离线滤膜采样分析预处理后的数据，对PM_2.5进行化学组分重构；

步骤3、根据步骤2的PM_2.5化学组分重构结果分析PM_2.5化学组分变化特征，运用数理统计的方法分析PM_2.5组分含量的变化趋势；具体包括分析水溶性离子、碳组分、无机元素污染特征及相关性分析；

步骤4、进行本地污染源识别、建立分类体系，采用排放因子计算本地污染物的排放量，编制本地重要污染物源排放清单；

步骤5、运用数值模拟区分外部传输与本地污染源的PM_2.5；

步骤6、运用正定矩阵因子分析法将本地污染源的PM_2.5、OCEC进行源解析，得到不同行业贡献率；

步骤7、获取本地污染源单位时间内排放PM_2.5的行业的能源输入数据；其中，所述能源输入数据包括石油进入量和煤炭进入量；

步骤8、根据步骤7所得到的能源输入数据，用各行业的能源输入数据乘以各行业的能源CO₂排放系数，得到各行业的CO₂排放量；

步骤9、运用数据统计和数值模拟的手段，验证大气环境监测的PM_2.5浓度与CO₂总排放量之间的关系，CO₂浓度分别与大气环境中的PM_2.5、NO_X、SO₂、CO浓度进行相关性分析，进而确立CO₂排放量与大气环境中PM_2.5、NO_X、SO₂、CO浓度之间的函数关系。

由上述本发明提供的技术方案可以看出，上述方法可以有效评估本地大气监测环境中PM_2.5浓度与CO₂排放量之间关系，从而可以核算出当本地大气环境中PM_2.5浓度减少一定量时CO₂排放的减少量，并制定合理的环境管控策略。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域的普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他附图。

图1为本发明实施例提供的大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法流程示意图。

具体实施方式

下面结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例，这并不构成对本发明的限制。基于本发明的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明的保护范围。

如图1所示为本发明实施例提供的大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法流程示意图，所述方法包括：

步骤1、首先对大气污染物观测到的数据进行预处理；

在该步骤中，数据预处理的过程包括：对气象历史数据、大气污染物浓度历史数据和排放历史数据进行异常值处理和缺失值填补；

其中，异常值处理采用3σ法则去除离群值；缺失值填补采用多重插补(MICE)。

步骤2、采用离线滤膜采样分析预处理后的数据，对PM_2.5进行化学组分重构；

在该步骤中，首先确定PM_2.5的主要化学组分，确定每种PM_2.5组分的重构方法；

根据本地已有的PM_2.5排放清单计算本地一次有机碳与二次有机物的转化系数k₁，根据本地VOCs排放物清单结合双产物模型清单法计算二次有机碳与二次有机物的转化系数k₂；

根据每种PM_2.5组分的重构方法和转换系数计算每种PM_2.5组分的浓度和PM_2.5重构浓度，确定重构结果。

步骤3、根据步骤2的PM_2.5化学组分重构结果分析PM_2.5化学组分变化特征，运用数理统计的方法分析PM_2.5组分含量的变化趋势；

具体包括分析水溶性离子(阴阳离子)、碳组分(OC、EC)、无机元素(重金属)污染特征及相关性分析。

步骤4、进行本地污染源识别、建立分类体系，采用排放因子计算本地污染物的排放量，编制本地重要污染物源排放清单；

在该步骤中，首先划分本地主要污染物排放源，包括固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、农牧源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源及其他排放源；

针对不同排放源的特点，收集各类排放源的活动水平数据，具体来说：

1)固定燃烧源：包括火电厂、工业燃烧和民用燃烧等。根据本地燃烧类型，将这些源进行二级分类，采用“自上而下”的估算方式，活动水平数据来源于排放污染物申报登记年度统计数据，涵盖本地主要企业的企业名称和地址、中心经纬度坐标、燃烧消耗量、燃料含硫率、装机容量、发电量、脱硫、脱硝及除尘控制措施去除率等基本信息；根据本地统计年鉴及《中国能源统计年鉴》，收集本地煤炭、煤油、燃油、液化石油气、天然气使用量。

2)工业过程源：不同的经纪行业，由于原料类型和工艺技术的差异，其排放的大气污染物种类和排放强度有所不同。所需要的活动数据类型是各工艺技术的产品产量，主要来源于两方面：一十排放污染物申报登记年度统计数据中相关企业的产品产量信息，二是本地最新的相关统计年检和统计公报上提供的产品产量信息。

3)移动源：道路移动源的污染物排放估算公式如下：

E_i＝∑P_j×M_j×EF_i，j×10^-3式中，i为污染物种类；j为车辆分类；P_j为j车型的机动车数量保有量,辆；E_i为机动车i污染物年排放总量，t；M_j为j型车的年平均行驶里程，km；EF_i，j为分车辆排放因子，g/(km·辆)。

机动车保有量数据和各车型车用燃料比例可参考车管所提供的数据。

4)溶剂使用源：工业溶剂使用主要采用基于原辅材料消耗量和基于产品产量的估算方法，活动水平数据主要有3种获取途径：一是排放污染物申报登记年度统计数据，二是来自统计年鉴以及统计信息网上的信息，三是对相关行业报告进行数据调研；建筑涂料使用基于建筑涂料消费量进行估算；家用溶剂舒勇采用基于人口数量的方法，人口数据来自城市统计年鉴。

5)农牧源：农牧源的污染物排放过程与农业和畜牧业的生产活动息息相关，主要估算畜禽业和农业施肥的NH₃排放，数据可参考本地《农村统计年鉴》。

6)生物质燃烧源：基于生物质燃烧量“自上而下”进行估算，数据参考《中国能源统计年鉴》。

7)存储运输源：参考本地的经济与信息化局提供的《成品油批发经营企业信息表》及《成品油零售经营企业信息表》、中国能源统计年鉴种本地能源平衡表所提供的数据。

8)其他排放源：根据本地行业种类和人体活动确定本地其他排放源。

然后运用实测法、文献调研、模型估算方法获取本地排放因子，排放因子估算公式为：

式中，i,j分别为污染物种类(氮、硫、重金属、CO、苯类等)和排放源类别(废弃物处理源、餐饮污染源等)；E_i为第i种污染物排放总量，kg；A_j为第j种排放源的活动水平数据，kg；EF_j为排放因子，g/kg；η为控制措施去除效率；

采用排放因子计算污染物的排放量，编制本地重要污染物源排放清单，举例来说，如下表所示大气污染物排放量：

大气污染物排放量(吨)

具体实现中，还可以运用扩散模型验证本地重要污染物源排放清单中各污染物权重因子与PM_2.5源解析中各污染物权重因子是否一致。

步骤5、运用数值模拟区分外部传输与本地污染源的PM_2.5；

在该步骤中，首先搜集本地化信息数据，包括编制区域文件、原分类文件、时间分配谱文件、时间分配谱引用文件、空间分配谱文件、空间分配谱引用文件、化学物种分配谱引用文件以及其他辅助数据文件，建立适用于本地的SMOKE排放清单处理模型，并利用所建立的SMOKE排放清单处理模型结合WRF模型输出的气象场将所述本地重要污染物源排放清单转化为空气质量模型所需要的输入格式；

然后搭建Model-3/CMAQ空气质量模型，并选取典型时段将空气质量模型模拟的结果和外部监测站监测的数据进行对比验证，结合SMOKE排放清单处理模型、WRF模型和CMAQ空气质量模型进行空气质量的模拟，分析本地各大污染物的时空分布和产业特征，区分外部传输与本地污染源的PM_2.5。

举例来说，SMOKE排放清单处理模型采用高性能稀疏矩阵算法将排放清单处理成CMAQ空气质量模型需要的时空分辨率数据；

WRF模型的控制方程如下：

垂直方向上模型采用地形跟踪坐标，其定义为：

η＝(p^h-p^hs)/μ

其中μ＝p_hs-p_ht，ph表示模式层气压，p_ht为模式层顶气压，p_hs表示地面气压；η取值为0-1，η＝1为上边界；η＝0为下边界；

μ(x，y)表示任意一点单位面积整层大气的质量，随水平位置变化；

通量形式的大气变量为：

其中，v＝(U,V,W)表示水平、垂直方向的速度；η为垂直速度；θ为位温；

采用上述定义的变量，并引入3个非守恒变量Φ＝gz(位势高度)、p(气压)、

(密度倒数)，大气控制方程组的通量行师欧拉方程组为：

静力平衡关系式为：

气体状态方程为：

p＝p0(R_dθ/p0α)^γ

其中，γ＝c_p/c_v＝1.4，为干空气定压比容热和定容比容热的比率；R_d为干绝热递减率；p₀为参考气压，一般为10⁵帕斯卡；F_u，F，F_w，F_θ代表模式的物理过程、湍流过程、球面投影以及地球旋转而产生的强迫项；

CMAQ空气质量模型具体梯度输送方程如下：

式中

为雅可比行列式，用于坐标转换；

为污染物浓度；

为水平散度算子；

分别为水平和垂直风；F_qi和

为水平和垂直方向的扰动通量；

为质量混合比变化率；

为化学反应变化率；

为源汇项；

方程中各项的含义为：(a)项为污染物浓度变化率；(b)项为水平平流过程；

(c)项为垂直对流过程；(d)为误差项，其保证了混合比的守恒；(e)项为水平扩散；(f)项为垂直扩散；(g)项为扩散非诊断项，扩散过程属于次网络尺度混合；(h)为化学反应或转化过程；(i)为排放过程；(j)为气溶胶过程；(k)为云混合和液相化学反应过程；

其中R_aeroi为离子的增长和清除；Q_aeroi为外部源汇项；

为逆变沉降速度；

右式为单元体积排放率和单元体积之比；

云混合液相化学反应：

三项分别代表云、次网格尺度以及非次网格尺度。

步骤6、运用正定矩阵因子分析法(PMF)将本地污染源的PM_2.5、OCEC进行源解析，得到不同行业贡献率；

在该步骤中，正定矩阵因子分析法PMF是利用最小二乘法处理分析因子问题，PMF对因子约束为非负，且非正交，这样使每个因子都具有实际意义，即：

X＝GF+E

式中，i＝1，2…n；j＝1，2…m；k＝1，2…p，m为化学成分数；n为样本数；p为主要污染源的数目；X为浓度，是n×m矩阵；G为污染源贡献，是n×p矩阵；F为源轮廓线，是p×m矩阵；E为n×m的残差矩阵，为实际数据与解析出的结果二者的差值；sij为标准偏差；Q(E)为残差与观测数据的标准差比值的平方和；

其中，浓度X为主要输入矩阵，并需计算每个数据的不确定性，将不确定数据也作为主要输入数据，不确定性公式如下：

其中，Unc表示不确定度；MDL表示检测限；

污染源贡献G和源轮廓线F矩阵为主要输出矩阵，因PMF模型对各因子实行非负限值，G和F矩阵中所有项为非负值。

步骤7、获取本地污染源单位时间内排放PM_2.5的行业的能源输入数据；其中，能源输入数据包括石油进入量和煤炭进入量；

在该步骤中，若获取一整年的能源输入数据，则获取的时间加上往前一年的后面三个月，若考虑能源到达各个部门需要的时间延迟，则当年就减去后面三个月的量即为当年的能源输入总量，其中还包括电能。各行业化石能源消耗量的数据来源可以参考《中国能源统计年鉴》。

步骤8、根据步骤7所得到的能源输入数据，用各行业的能源输入数据乘以各行业的能源CO₂排放系数，得到各行业的CO₂排放量；

在该步骤中，基于《中国能源统计年鉴》，能够得到各个行业对各种能源品种的消耗量，包括煤炭、原油、天然气、煤油、汽油、焦油和电力等，同时基于IPCC(联合国政府间气候变化专门委员会)所发布的各种能源的碳排放因子，结合其他参数计算出各个行业的CO₂排放量。

各行业的能源CO₂排放系数估算方式为：

CO₂排放系数(kgCO₂/kg)＝中国能源平均低位发热量(kJ/kg)*IPCC碳排放因子(kgC/GJ)*10⁶*碳转化率*碳转化系数；

参考《2006年IPCC国家温室气体清单指南》中所推荐的方法，由能源消费所产生的CO₂排放量具体计算公式如下：

CO₂排放量＝(能源消费量*能源CO₂排放系数-能源固碳量)*碳氧化系数*3.67

其中，能源固碳量是指在生产过程中作为原料被固定在产品中的碳量；3.67是表示1t的碳完全燃烧后大约能产生3.67tCO₂；碳氧化系数全部取值为1；

将计算出的各行业CO₂排放量进行汇总，得到这些行业的总CO₂排放量，并计算出各行业CO₂排放量在总CO₂排放量中的比重,得到不同行业对CO₂排放量贡献率；

将相同行业的CO₂贡献率与PM_2.5贡献率进行对比分析，验证不同行业对CO₂排放量贡献率与不同行业对PM_2.5贡献率的权重关系是否相符。

步骤9、运用数据统计和数值模拟的手段，验证大气环境监测的PM_2.5浓度与CO₂总排放量之间的关系，CO₂浓度分别与大气环境中的PM_2.5、NO_X、SO₂、CO浓度进行相关性分析，进而确立CO₂排放量与大气环境中PM_2.5、NO_X、SO₂、CO浓度之间的函数关系。

值得注意的是，本发明实施例中未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知的现有技术。

综上所述，本发明实施例所述方法可以有效评估本地大气监测环境中PM_2.5浓度与CO₂排放量之间关系，从而可以核算出当本地大气环境中PM_2.5浓度减少一定量时CO₂排放的减少量，并制定合理的环境管控策略，降低减排成本，达到协同减排的目的。

以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明披露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。本文背景技术部分公开的信息仅仅旨在加深对本发明的总体背景技术的理解，而不应当被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已为本领域技术人员所公知的现有技术。

Claims (7)

1.一种大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，所述方法包括：

步骤1、首先对大气污染物观测到的数据进行预处理；

步骤2、采用离线滤膜采样分析预处理后的数据，对PM_2.5进行化学组分重构；

步骤3、根据步骤2的PM_2.5化学组分重构结果分析PM_2.5化学组分变化特征，运用数理统计的方法分析PM_2.5组分含量的变化趋势；具体包括分析水溶性离子、碳组分、无机元素污染特征及相关性分析；

步骤4、进行本地污染源识别、建立分类体系，采用排放因子计算本地污染物的排放量，编制本地重要污染物源排放清单；

步骤5、运用数值模拟区分外部传输与本地污染源的PM_2.5；

步骤6、运用正定矩阵因子分析法将本地污染源的PM_2.5、OCEC进行源解析，得到不同行业贡献率；

步骤7、获取本地污染源单位时间内排放PM_2.5的行业的能源输入数据；其中，所述能源输入数据包括石油进入量和煤炭进入量；

步骤8、根据步骤7所得到的能源输入数据，用各行业的能源输入数据乘以各行业的能源CO₂排放系数，得到各行业的CO₂排放量；

步骤9、运用数据统计和数值模拟的手段，验证大气环境监测的PM_2.5浓度与CO₂总排放量之间的关系，CO₂浓度分别与大气环境中的PM_2.5、NO_X、SO₂、CO浓度进行相关性分析，进而确立CO₂排放量与大气环境中PM_2.5、NO_X、SO₂、CO浓度之间的函数关系。

2.根据权利要求1所述大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，在步骤1中，数据预处理的过程包括：对气象历史数据、大气污染物浓度历史数据和排放历史数据进行异常值处理和缺失值填补；

其中，异常值处理采用3σ法则去除离群值；缺失值填补采用多重插补。

3.根据权利要求1所述大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，所述步骤2的过程具体为：

首先确定PM_2.5的主要化学组分，确定每种PM_2.5组分的重构方法；

根据本地已有的PM_2.5排放清单计算本地一次有机碳与二次有机物的转化系数k₁，根据本地VOCs排放物清单结合双产物模型清单法计算二次有机碳与二次有机物的转化系数k₂；

根据每种PM_2.5组分的重构方法和转换系数计算每种PM_2.5组分的浓度和PM_2.5重构浓度，确定重构结果。

4.根据权利要求1所述大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，所述步骤4的过程具体为：

首先划分本地主要污染物排放源，包括固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、农牧源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源及其他排放源；

针对不同排放源的特点，收集各类排放源的活动数据；

运用实测法、文献调研、模型估算方法获取本地排放因子，排放因子估算公式为：

式中，i,j分别为污染物种类和排放源类别；E_i为第i种污染物排放总量，kg；A_j为第j种排放源的活动水平数据，kg；EF_j为排放因子，g/kg；η为控制措施去除效率；

采用排放因子计算污染物的排放量，编制本地重要污染物源排放清单。

5.根据权利要求1所述大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，所述步骤5的过程具体为：

首先搜集本地化信息数据，包括编制区域文件、原分类文件、时间分配谱文件、时间分配谱引用文件、空间分配谱文件、空间分配谱引用文件、化学物种分配谱引用文件以及其他辅助数据文件，建立适用于本地的SMOKE排放清单处理模型，并利用所建立的SMOKE排放清单处理模型结合WRF模型输出的气象场将所述本地重要污染物源排放清单转化为空气质量模型所需要的输入格式；

然后搭建Model-3/CMAQ空气质量模型，并选取典型时段将空气质量模型模拟的结果和外部监测站监测的数据进行对比验证，结合SMOKE排放清单处理模型、WRF模型和CMAQ空气质量模型进行空气质量的模拟，分析本地各大污染物的时空分布和产业特征，区分外部传输与本地污染源的PM_2.5。

6.根据权利要求1所述大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，在步骤6中，正定矩阵因子分析法PMF是利用最小二乘法处理分析因子问题，PMF对因子约束为非负，且非正交，即：

X＝F+E

式中，i＝1，2…n；j＝1，2…m；k＝1，2…p，m为化学成分数；n为样本数；p为主要污染源的数目；X为浓度，是n×m矩阵；G为污染源贡献，是n×p矩阵；F为源轮廓线，是p×m矩阵；E为n×m的残差矩阵，为实际数据与解析出的结果二者的差值；sij为标准偏差；Q(E)为残差与观测数据的标准差比值的平方和；

其中，浓度X为主要输入矩阵，并需计算每个数据的不确定性，将不确定数据也作为主要输入数据，不确定性公式如下：

其中，Unc表示不确定度；MDL表示检测限；

污染源贡献G和源轮廓线F矩阵为主要输出矩阵，因PMF模型对各因子实行非负限值，G和F矩阵中所有项为非负值。

7.根据权利要求1所述大气环境中细颗粒物浓度与碳排放量之间关系的评价方法，其特征在于，在步骤8中，各行业的能源CO₂排放系数估算方式为：

CO₂排放系数＝中国能源平均低位发热量*IPCC碳排放因子*10⁶*碳转化率*碳转化系数；

由能源消费所产生的CO₂排放量具体计算公式如下：

CO₂排放量＝(能源消费量*能源CO₂排放系数-能源固碳量)*碳氧化系数*3.67

其中，能源固碳量是指在生产过程中作为原料被固定在产品中的碳量；3.67是表示1t的碳完全燃烧后大约能产生3.67tCO₂；碳氧化系数全部取值为1；

将计算出的各行业CO₂排放量进行汇总，得到这些行业的总CO₂排放量，并计算出各行业CO₂排放量在总CO₂排放量中的比重,得到不同行业对CO₂排放量贡献率；

将相同行业的CO₂贡献率与PM_2.5贡献率进行对比分析，验证不同行业对CO₂排放量贡献率与不同行业对PM_2.5贡献率的权重关系是否相符。

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