CN115791661B - 量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，首先利用光学法分解出黑碳和非黑碳的吸光性质，然后利用气溶胶数浓度粒径谱计算了沙尘质量浓度，并将其与有机物质量浓度共同加入多元线性回归分析中，从而解析出沙尘和有机物的吸光性质。本发明解决了以往无法同时分解黑碳、有机物和沙尘吸光性质，尤其是无法同时分解有机物和沙尘吸光性质的难题。本发明的结果可用于订正天气和气候模式中的吸光气溶胶光学参数，从而改进天气和气候模式的预测效果，尤其对青藏高原和黄土高原等受沙尘控制的地区意义重大。
Description
技术领域
本发明涉及大气科学领域技术领域，具体而言，涉及量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法。
背景技术
大气中的吸光气溶胶可以通过吸收太阳辐射扰乱大气柱的能量平衡，从而影响区域天气和全球气候。但是目前仍无法准确评估吸光气溶胶的天气和气候效应。科学界认为，区分黑碳、有机物和沙尘这三种最重要的吸光气溶胶组分的吸光性质，即不同波长下的吸光系数，能够有效改善对吸光气溶胶的天气和气候效应的评估。
然而，大气中黑碳、有机物和沙尘吸光性质的区分是大气科学领域内的一个难题。目前的主流方法是先利用黑碳的吸收波长指数约为1的特点，将观测到的气溶胶吸收系数分解为黑碳和非黑碳的吸收系数。然后假设没有沙尘的吸收，将非黑碳吸收系数等同于有机物吸收系数。但是，沙尘是全球陆地区域的重要吸光组分，如中国的青藏高原和黄土高原等地区。将沙尘的吸收分配给有机物会导致错误估计有机物和沙尘的天气和气候效应，进而为天气预报和气候预测增加不确定性。因此，一种能够合理量化黑碳、有机物和沙尘吸光性质的方法，尤其是量化沙尘、有机物的吸光性质是目前所急需的。
鉴于此，特提出本发明。
发明内容
本发明的目的在于提供量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，有助于区分黑碳、有机物和沙尘这三种最重要的吸光气溶胶组分的吸光性质，以有效改善对吸光气溶胶天气和气候效应的评估。
本发明以如下方式实现：
第一方面，本发明提供一种量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，包括以下步骤：
(1)获得气溶胶质量浓度粒径谱
测定气溶胶数浓度粒径谱，根据公式(1)将所述气溶胶数浓度粒径谱转换为质量浓度粒径谱；
公式(1)
公式(1)中，dM和dN分别表示每个粒径段内的气溶胶质量浓度和数浓度，R表示气溶胶粒径，ρ表示气溶胶颗粒的密度且ρ＝1g/cm3；
(2)获得沙尘质量浓度
使用对数正态分布拟合法将所述质量浓度粒径谱分解为粗粒径质量浓度粒径谱和细粒径质量浓度粒径谱，根据公式(2)对粗粒径质量浓度粒径谱进行求和得到沙尘质量浓度；
公式(2)
公式(2)中dM’表示每个粒径段内的沙尘质量浓度，n表示粒径段的数量；
(3)分解非黑碳吸收系数
使用多元线性回归法，用沙尘质量浓度和测定的有机物质量浓度按照公式(3)分解非黑碳吸收系数，得到babs,沙尘和babs,有机物：
babs,非黑碳(λ)＝babs,沙尘(λ)+babs,有机物(λ)＝a×[沙尘]+b×[有机物]
公式(3)
公式(3)中，babs,非黑碳、babs,沙尘和babs,有机物分别为气溶胶中非黑碳的吸收系数、沙尘的吸收系数和有机物的吸收系数，λ表示波长，[沙尘]和[有机物]分别表示沙尘和有机物的质量浓度，a和b均为待定系数。
在可选的实施方式中，所述非黑碳吸收系数是将测定的波长为λ时气溶胶吸收系数和该波长时的黑碳吸收系数带入到公式(4)，得到非黑碳吸收系数；
babs,非黑碳(λ)＝babs(λ)-babs,黑碳(λ)
公式(4)
公式(4)中，babs,黑碳为气溶胶中黑碳的吸收系数。
在可选的实施方式中，测定波长为λ0时气溶胶的吸收系数，并根据公式(5)得到波长为λ时黑碳的吸收系数；
公式(5)
公式(5)中，AAE黑碳表示黑碳的吸收波长指数且AAE黑碳＝1。
在可选的实施方式中，所述λ0大于880nm。
在可选的实施方式中，所述λ0等于880nm。在可选的实施方式中，所述λ小于880nm。
在可选的实施方式中，所述气溶胶数浓度粒径谱由空气动力学粒径谱仪测得。
在可选的实施方式中，当有机物有n种不同来源时，不同来源的各有机物的吸收系数根据公式(6)计算；
babs,有机物(λ)＝b1×[有机物组分1]+…+bn×[有机物组分n]
公式(6)
其中[有机物组分1]至[有机物组分n]表示n种不同来源有机物的质量浓度，b1至bn均为待定系数。
在可选的实施方式中，所述有机物质量浓度由飞行时间气溶胶质谱仪测定。
本发明具有以下有益效果：
由于有机物和沙尘的吸光性质难以区分，目前主流的用于分解不同吸光性组分的方法不得不假设沙尘的吸收为零。但是，这种假设会高估有机物的吸光性，而忽略沙尘的吸光性，从而错误评估有机物和沙尘的天气和气候效应，尤其是在受沙尘主导的青藏高原和黄土高原等地区。
本申请对上述主流方法进行了优化，额外引入沙尘质量浓度信息作为示踪物，从而准确量化了有机物和沙尘的吸光性质。本方法的结果可以加深研究人员对于有机物和沙尘吸光性差异的理解，并订正天气和气候模式中的吸光气溶胶光学参数，从而改进天气和气候模式的预测效果。
本申请中所涉及到的数据均为国内的常规气溶胶观测数据，使用门槛低，便于在国内大规模推广。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1为本发明的技术路线图；
图2为本发明实施例1气溶胶中黑碳和非黑碳的吸收系数谱；
图3为本发明实施例1中气溶胶的质量浓度粒径谱示意图；
图4为本发明实施例1气溶胶中沙尘和有机物组分的吸收系数谱。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整的描述。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
本申请实施例提供一种量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，如图1所示，包括以下步骤：
(1)获得气溶胶质量浓度粒径谱
测定气溶胶数浓度粒径谱，根据公式(1)将所述气溶胶数浓度粒径谱转换为质量浓度粒径谱；
公式(1)
公式(1)中，dM和dN分别表示每个粒径段内的气溶胶质量浓度和数浓度，R表示气溶胶粒径，ρ表示气溶胶颗粒的密度且ρ＝1g/cm3；
(2)获得沙尘质量浓度
使用对数正态分布拟合法将所述质量浓度粒径谱分解为粗粒径质量浓度粒径谱和细粒径质量浓度粒径谱，根据公式(2)对粗粒径质量浓度粒径谱进行求和得到沙尘质量浓度；
公式(2)
公式(2)中dM’表示每个粒径段内的沙尘质量浓度，n表示粒径段的数量；
(3)分解非黑碳吸收系数
使用多元线性回归法，用沙尘质量浓度和测定的有机物质量浓度按照公式(3)分解非黑碳吸收系数，得到babs,沙尘和babs,有机物：
babs,非黑碳(λ)＝babs,沙尘(λ)+babs,有机物(λ)＝a×[沙尘]+b×[有机物]
公式(3)
公式(3)中，babs,非黑碳、babs,沙尘和babs,有机物分别为气溶胶中非黑碳的吸收系数、沙尘的吸收系数和有机物的吸收系数，λ表示波长，[沙尘]和[有机物]分别表示沙尘和有机物的质量浓度，a和b均为待定系数。
以前的方法之所以必须假设没有沙尘吸收，其根本原因在于，沙尘和有机物具有相似的吸光性质，但缺少沙尘质量浓度信息来分离二者。因此，本方法利用空气动力学气溶胶数浓度粒径谱量化了沙尘质量浓度。首先利用球形颗粒物假设和空气动力学原理将气溶胶数浓度粒径谱转换为质量浓度粒径谱，气溶胶的质量浓度粒径谱通常为双峰型，因此使用对数正态分布拟合法将其分解为粗粒径质量浓度粒径谱和细粒径质量浓度粒径谱，其中粗粒径质量浓度粒径谱可看做为沙尘的质量浓度粒径谱，其他组分例如有机物、黑碳均分布在细粒径质量浓度粒径谱中，这样沙尘质量浓度可以通过求和粗粒径质量浓度粒径谱来估算，在已知沙尘质量浓度并能够测定有机物质量浓度的基础上，可以使用多元线性回归法，用沙尘质量浓度和有机物质量浓度分解非黑碳吸收系数，得到babs,沙尘和babs,有机物，实现区分吸光气溶胶中有机物和沙尘的吸光性质的目的。本实施例中的a和b表示回归公式中的待定系数，其物理意义为沙尘和有机物的质量吸收截面。
本申请的一些实施例中，所述非黑碳吸收系数是将测定的波长为λ时气溶胶吸收系数和该波长时的黑碳吸收系数带入到公式(4)，得到非黑碳吸收系数；
babs,非黑碳(λ)＝babs(λ)-babs,黑碳(λ)
公式(4)
公式(4)中，babs,黑碳为气溶胶中黑碳的吸收系数。
本申请的一些实施例中，测定波长为λ0时气溶胶的吸收系数，并根据公式(5)得到波长为λ时黑碳的吸收系数；
公式(5)
公式(5)中，AAE黑碳表示黑碳的吸收波长指数且AAE黑碳＝1。
本申请的一些实施例中，所述λ0大于880nm，由于有机物和沙尘在较长的波长几乎没有吸光性，可以认为波长大于880nm时，气溶胶吸收系数均由黑碳贡献，此时气溶胶的吸光系数可以看作黑碳的吸光系数。
在一些实施例中，选择λ0等于880nm，方便采用黑碳仪对黑碳的气溶胶吸收系数进行测定。
本申请的一些实施例中，所述λ小于880nm，此时沙尘和有机物的质量吸收截面不能估算为0，气溶胶的吸光系数不能够等同于黑碳的吸光系数，因此黑碳的吸光系数需要根据公式(5)进行计算。
本申请的一些实施例中，所述气溶胶数浓度粒径谱由空气动力学粒径谱仪测得。
本申请的一些实施例中，当有机物有n种不同来源时，不同来源的各有机物的吸收系数根据公式(6)计算；
babs,有机物(λ)＝b1×[有机物组分1]+…+bn×[有机物组分n]
公式(6)
其中[有机物组分1]至[有机物组分n]表示n种不同来源有机物的质量浓度，b1至bn均为待定系数。
本申请的一些实施例中，所述有机物质量浓度由飞行时间气溶胶质谱仪测定。
以下结合实施例对本发明的特征和性能作进一步的详细描述。
实施例1
本实施例的技术路线图见图1，本实施例所用的数据来自兰州大学半干旱气候与环境观测站。
使用国际主流的AE31型黑碳仪观测了370、470、520、590、660、880和950nm共七个波长的气溶胶吸收系数(粒径段为PM2.5)。利用Weingartner算法订正AE31型黑碳仪的数据，其中多次散射订正参数Cref取2.8，载荷效应订正参数f取1.21。根据前人的研究，可以认为波长大于880nm的气溶胶吸收系数均由黑碳贡献，并且黑碳的吸收波长指数为1。因此，波长大于880nm的气溶胶吸收系数可以等同于黑碳吸收系数，而波长小于880nm的黑碳吸收系数可以利用以下公式计算：
其中babs和babs,黑碳分别为气溶胶吸收系数和黑碳吸收系数，λ表示波长。AAE黑碳表示黑碳的吸收波长指数，取值为1。在同一波长，气溶胶吸收系数减去黑碳吸收系数，即可得到非黑碳吸收系数：
babs,非黑碳(λ)＝babs(λ)-babs,黑碳(λ)
分解后的黑碳和非黑碳的吸收谱见图2。
为量化沙尘质量浓度，使用空气动力学粒径谱仪观测了0.5-20μm粒径范围内的气溶胶数浓度粒径谱。然后利用球形颗粒物假设和空气动力学原理将气溶胶数浓度粒径谱转换为质量浓度粒径谱：
其中dM和dN分别表示每个粒径段内的气溶胶质量浓度和数浓度，R表示气溶胶粒径，ρ表示气溶胶颗粒的密度，取值为1g/cm3。观测到的气溶胶质量浓度粒径谱呈双峰型，因此使用对数正态分布拟合法将其分解为两个质量浓度粒径谱。分解后的两个质量浓度粒径谱见图3，其中粒径较粗的即是沙尘的质量浓度粒径谱。沙尘质量浓度可以通过求和沙尘的质量浓度粒径谱来获得：
其中dM’表示每个粒径段内的沙尘质量浓度，n表示粒径段的数量。为与AE31型黑碳仪的粒径段保持一致，这里仅积分PM2.5粒径段以内的粒径谱。
使用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪观测了有机物质量浓度，并使用正定矩阵因子分解模型将有机物质量浓度分解为了燃煤排放有机物(CCOA)和生物质燃烧排放有机物(BBOA)的质量浓度。使用多元线性回归法，用沙尘、CCOA和BBOA的质量浓度来分解非黑碳吸收系数，公式如下：
babs,非黑碳(λ)＝a×[沙尘]+b1×[CCOA]+b2×[BBOA]
其中[沙尘]、[CCOA]和[BBOA]分别表示沙尘、CCOA和BBOA的质量浓度，a、b1和b2分别表示沙尘、CCOA和BBOA的质量吸收截面，质量浓度与质量吸收截面相乘即为吸收系数。分解后的沙尘、CCOA和BBOA的吸收谱见图4。
至此，黑碳、有机物和沙尘的吸光性质均已被量化。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)获得气溶胶质量浓度粒径谱
测定气溶胶数浓度粒径谱，根据公式(1)将所述气溶胶数浓度粒径谱转换为质量浓度粒径谱；
公式(1)中，dM和dN分别表示每个粒径段内的气溶胶质量浓度和数浓度，R表示气溶胶粒径，ρ表示气溶胶颗粒的密度且ρ＝1g/cm3；
(2)获得沙尘质量浓度
使用对数正态分布拟合法将所述质量浓度粒径谱分解为粗粒径质量浓度粒径谱和细粒径质量浓度粒径谱，根据公式(2)对粗粒径质量浓度粒径谱进行求和得到沙尘质量浓度；
公式(2)中dM’表示每个粒径段内的沙尘质量浓度，n表示粒径段的数量；
(3)分解非黑碳吸收系数
使用多元线性回归法，用沙尘质量浓度和测定的有机物质量浓度按照公式(3)分解非黑碳吸收系数，得到babs,沙尘和babs,有机物：
babs,非黑碳(λ)＝babs,沙尘(λ)+babs,有机物(λ)＝a×[沙尘]+b×[有机物]
公式(3)
公式(3)中，babs,非黑碳、babs,沙尘和babs,有机物分别为气溶胶中非黑碳的吸收系数、沙尘的吸收系数和有机物的吸收系数，λ表示波长，[沙尘]和[有机物]分别表示沙尘和有机物的质量浓度，a和b均为待定系数。
2.根据权利要求1所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，所述非黑碳吸收系数是将测定的波长为λ时气溶胶吸收系数和该波长时的黑碳吸收系数带入到公式(4)，得到非黑碳吸收系数；
babs,非黑碳(λ)＝babs(λ)-babs,黑碳(λ)
公式(4)
公式(4)中，babs,黑碳为气溶胶中黑碳的吸收系数。
3.根据权利要求2所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，测定波长为λ0时气溶胶的吸收系数，并根据公式(5)得到波长为λ时黑碳的吸收系数；
公式(5)中，AAE黑碳表示黑碳的吸收波长指数且AAE黑碳＝1。
4.根据权利要求3所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，所述λ0大于880nm。
5.根据权利要求3所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，所述λ0等于880nm。
6.根据权利要求1-5任意一项所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，所述λ小于880nm。
7.根据权利要求1所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，所述气溶胶数浓度粒径谱由空气动力学粒径谱仪测得。
8.根据权利要求1所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，当有机物有n种不同来源时，不同来源的各有机物的吸收系数根据公式(6)计算；
babs,有机物(λ)＝b1×[有机物组分1]+…+bn×[有机物组分n]
公式(6)
其中[有机物组分1]至[有机物组分n]表示n种不同来源有机物的质量浓度，b1至bn均为待定系数。
9.根据权利要求1所述的量化大气中吸光气溶胶中组分的吸光性质的方法，其特征在于，所述有机物质量浓度由飞行时间气溶胶质谱仪测定。
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