CN115760077A - 一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及环保技术领域，具体为一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，包括以下步骤：收集关于湿法冶金回收废旧LIBs的数据；对数据进行初筛和相关分析，将数据按比例划分为训练集和测试集；选择机器学习算法，进行超参数调试和性能优化，防止过拟合；评价预测模型的精度，确定预测准确率最高的模型；对模型特征重要性进行分析，缩小金属酸浸出参数范围；最后基于最优模型开发一个图形操作界面，只需实验确定废料粒度和组成，就能预测最优金属酸浸出率的工艺参数。该发明能避免传统废旧LIBs金属酸浸出需要大量优化实验，普适性强，极大节省了时间、人力和物力成本，是辅助废旧LIBs金属高效酸浸出的强有力工具。
Description
技术领域
本发明涉及环保技术领域，具体为一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法。
背景技术
随着电子产品和电动汽车的快速消费，锂离子电池(LIBs)的需求急剧增加。预计2024年，仅是电动汽车的全球LIBs需求将达到2210亿美元。然而，LIBs的寿命通常仅为3-8年，每年产生的废旧LIBs超过200万吨。目前电动汽车锂电池的报废高峰期到来，报废量正在急剧增加。废旧LIBs具有危险和有价的双重特性。一方面，它含有毒害物质，如粘合剂和挥发性电解质。另一方面，它是宝贵的二次资源，含有5-7％的锂(Li)、5-10％的镍(Ni)、5-20％的钴(Co)、5-10％的铜(Cu)、12-21wt％的石墨等。因此，回收废旧LIBs能带来巨大的环境效益和经济效益。废旧LIBs的回收已成为全球热点。
目前，废旧LIBs的回收首先要经过预处理，包括：放电和机械物理方法。机械物理法如破碎、筛选等实现金属外壳、Cu和Al箔的分离，同时得到正极(LiCoO2、Li2MnO4、LiFeO4、LiNixCoyMnzO2等)和负极石墨。然后，正极和负极石墨回收可分为三个方向：(1)有价值金属元素的提纯(2)电极再生(3)合成其他功能材料。在这些回收方向中，有价金属元素的分离纯化由于其行业标准低、操作简单、需求大等特点，更受到废旧LIBs回收企业的欢迎和应用。迄今为止，湿法冶金和火法冶金广泛应用于废旧LIBs中有价资源的提取。与传统火法冶金(高温熔炼)相比，湿法冶金具有提取率高、产品纯度高、能耗低、气体排放低等优点，更多地被LIBs回收企业采用。
在湿法冶金过程中，金属的酸浸是第一步，也是后续金属分离和提取的关键步骤。一般来说，影响金属浸出效率的因素包括原料性质(成分和粒径)和工艺参数(酸、还原剂的种类和浓度、浸出温度和时间、矿浆密度、搅拌速度或超声等)。为了获得最大金属浸出率，得到最优的酸浸出参数，需要研究这些因素对金属浸出率的影响。然而，湿法浸出存在一个主要问题：废旧LIBs原料性质不同，即使是同一种电池类型，不同的机械物理方法也会导致不同的材料性质，如颗粒尺寸和组成。针对一种废旧LIBs的原料，需要特定的湿法浸出工艺，当废料组分发生变化，无法从以往的研究中直接获得最佳参数，需要重新开发新的浸出工艺，进行大量的酸浸出优化试验，耗时、耗力，增加了废旧LIBs的回收成本。因此，如果能针对不同组分的废旧LIBs，开发一个通用的模型，仅需通过实验确定废料的组分特点，通过这个模型调试酸浸工艺参数，而不需要对酸浸进行实验优化，就能预测获得最大金属浸出率的工艺参数。如此，能大大减小工艺参数摸索的人力和物力成本，实现废旧LIBs有价金属的智能、高效回收，将为废旧LIBs回收企业带来可观的经济效益。
发明内容
(一)解决的技术问题
本发明利用机器学习方法开发一个通用模型来预测和指导废旧LIBs金属的高效酸浸出，解决背景技术中所述的问题。
(二)技术方案
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，包括以下步骤：
S1、从国内外文献中收集已知废旧LIBs酸浸的实验数据信息，包括物料性质、酸浸出参数和金属(锂、钴、锰、镍等)浸出率作为数据库；
S2、对数据进行初筛和相关分析，将数据库按照比例划分为训练集和测试集；
S3、以物料性质和酸浸出参数作为特征，金属浸出率作为标签，选择不同的机器学习算法，对模型进行超参数调试和泛化能力测试，防止过拟合；采用评价指标评价金属浸出率预测模型的精度，确定预测准确率最高的模型。
S4、得到优化的模型后，对模型进行特征重要性分析，缩小金属酸浸出参数的范围。
S5、基于优化模型和特征重要性分析，开发图形操作界面(GUI)。
作为优选，步骤S1中收集已知废旧LIBs酸浸的实验数据信息，包括物料性质(粒径以及锂、钴、锰、镍等金属的含量)、酸浸出参数(酸种类、酸浓度、还原剂种类、还原剂浓度、浸出温度、浸出时间、矿浆浓度等)和金属(锂、钴、锰、镍等)浸出率作为数据库。
步骤S1中将酸种类用对应的酸度系数大小表示，固体还原剂种类(葡萄糖、纤维素等)用密度大小表示；
作为优选，所述步骤S2中，数据初筛包括删除无差异的特征、采用灰色理论估算缺失值和删除异常值。
作为优选，所述步骤S2中，将数据库内数据以随机划分方法按8：2的比例划分为训练集和测试集。
作为优选，所述步骤S3中，所述机器学习算法包括随机森林(RF)，极限梯度提升(XGBoost)，支持向量机(SVM)、自适应提升(AdaBoost)、K近邻法和缩减误差修减树(REPTree)。
作为优选，所述步骤S3中，超参数调优包括手动搜索、网格搜索和贝叶斯优化。
作为优选，所述步骤S3中，评价模型精度的指标为相关系数R、回归系数(R2)、平均决定误差MAE、均方根误差(RMSE)和相对误差RAE的一种或多种。
其中，所述相关系数R的计算公式为：
所述回归系数R2的计算公式为：
所述平均绝对误差MAE的计算公式为：
所述均方根误差RMSE的计算公式为：
所述相对误差RAE的计算公式为：
其中，N为样本总数，Xai和Xpi分别代表真实值和预测值，
代表真实值的所有值的平均值，
代表预测值的所有值的平均值。
作为优选，所述步骤S4中，模型特征重要性分析采用Partial Dependence Plot(PDP)、Individual Conditional Expectation(ICE)、Permuted Feature Importance(PFI)和Shapley Value(SHAP)的一种或多种。
(三)有益效果
本发明提供了一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，具备以下有益效果：
该发明的基于机器学习预测废旧LIBs有价金属酸浸出率的方法，基于文献已报道的废旧LIBs酸浸的实验数据信息，包括物料性质、酸浸出参数和金属浸出率的信息，利用机器学习技术建立一个GUI模型预测不同组分性质的废旧LIBs中有价金属的酸浸出率。而传统的酸浸实验需要根据废料的性质进行大量的优化实验。本发明仅需要通过实验获得废料的性质(粒径大小和废料组成)，而不用进行酸浸出优化实验；其他酸浸反应参数可以通过GUI调试，就能预测获得最大金属浸出率的工艺参数。该发明能极大节省时间、人力和物力成本，是指导和辅助废旧LIBs金属高效酸浸出的强有力工具。本发明适用不同物料性质的废旧LIBs，普适性强，为废旧LIBs有价金属的智能、高效回收开辟了新途径，将为相关回收企业带来可观的经济效益。
附图说明
图1为本发明的方法流程示意图；
图2为本发明利用机器学习得到的锂浸出效率预测模型在测试集和预测集的预测结果图；
图3为本发明利用机器学习得到的钴浸出效率预测模型在测试集和预测集的预测结果图；
图4为本发明利用机器学习得到的锰浸出效率预测模型在测试集和预测集的预测结果图；
图5为本发明利用机器学习得到的镍浸出效率预测模型在测试集和预测集的预测结果图；
图6基于以上锂，钴，锰和镍浸出率预测的最优模型，开发了图形操作界面图；
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
如图1所示，本发明提供一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属酸浸出率的方法，包括以下步骤：
S1、从国内外文献中收集已知废旧LIBs酸浸的实验数据信息，包括物料性质(粒径，锂、钴、锰、镍、铜、铝和铁金属含量)、酸浸出参数(酸种类、酸浓度、还原剂种类、还原剂浓度、浸出温度、浸出时间、矿浆浓度、搅拌速率、超声功率)和金属(锂、钴、锰、镍)浸出率作为数据库。数据由Web Plot Digitizer软件(https://apps.automeris.io/wpd/)从表格、文本中获取或从图形中提取；S2、对数据进行初筛和相关分析，数据初筛包括删除无差异的特征、采用灰色理论估算缺失值和删除异常值，最终得到17588个可用数据点。表1给出了废旧LIBs酸浸实验数据的参数范围，该数据库共包含20个特征(物料性质和酸浸参数)以及4个标签(金属浸出率)(表1)。将数据库按照8：2比例划分为训练集和测试集；
表1废旧LIBs酸浸实验数据的参数范围特征
注：(废料性质和酸浸参数)和标签(金属浸出率)范围。其中，pKa1值代表酸的种类(共25种)，密度代表固体还原剂的种类(5种)。
S3、分别使用机器学习算法随机森林(RF)，极限梯度提升(XGBoost)，支持向量机(SVM)、自适应提升(AdaBoost)、K近邻法和缩减误差修减树(REPTree)。超参数调优采用贝叶斯优化方法(Optuna)，然后使用该模型对测试集进行泛化能力测试，防止过拟合；以评价指标R2和RMSE，确定某种模型对金属浸出率的预测最有高的准确率(图2-图5分别为锂、钴、锰和镍的浸出率预测准确率最高图)。
S4、得到优化的模型后，对模型进行特征重要性分析，采用Partial DependencePlot(PDP)和Shapley Value(SHAP)方法缩小金属酸浸出参数的范围。
(5)基于优化模型和特征重要性分析，开发出图形操作界面(GUI，图6)便于研究者和企业相关人员操作。GUI网站https://lry4000-leaching-predict-app-xgb-9iu7dr.streamlitapp.com/，需要登录账户和密码。
以上所述的实施例对本发明的技术方案进行了详细说明，应理解的是以上所述的仅为本发明的具体实施例，并不用于限制本发明，凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充或类似方式替代等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、收集已知废旧LIBs酸浸的实验数据信息，包括物料性质、酸浸参数和金属(锂、钴、锰、镍等)浸出率作为数据库；
S2、对数据进行初筛和相关分析，将数据库按照比例划分为训练集和测试集；
S3、以物料性质和酸浸出参数作为特征，金属浸出率作为标签，选择不同机器学习算法，对模型进行超参数调试和泛化能力测试，防止过拟合；评价金属浸出率预测模型的精度，确定预测准确率最高的模型；
S4、得到优化的模型后，对模型进行特征重要性分析，缩小金属酸浸出参数的范围；
S5、基于优化模型和特征重要性分析，开发图形操作界面(GUI)。
2.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：步骤S1从国内外文献中收集已知废旧LIBs酸浸的实验数据信息，包括物料性质(粒径以及锂、钴、锰、镍等金属含量)、酸浸出参数(酸种类、酸浓度、还原剂种类、还原剂浓度、浸出温度、浸出时间、矿浆浓度等)和金属(锂、钴、锰、镍等)浸出率作为数据库。
3.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S1中，将酸种类用其对应的酸度系数大小表示，固体还原剂种类(葡萄糖、纤维素等)用密度大小表示。
4.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S2中，数据初筛包括删除无差异的特征、采用灰色理论估算缺失值和删除异常值。
5.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S2中，将数据库中的数据以随机划分方法按8：2的比例划分为训练集和测试集。
6.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S3中，所述机器学习算法包括随机森林(RF)，极限梯度提升(XGBoost)，支持向量机(SVM)、自适应提升(AdaBoost)、K近邻法和缩减误差修减树(REPTree)。
7.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S3中，超参数调优包括手动搜索、网格搜索和贝叶斯优化。
8.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S3中，评价模型精度的指标为相关系数R、回归系数(R2)、平均决定误差MAE、均方根误差(RMSE)和相对误差RAE的一种或多种，其中，所述相关系数R的计算公式为：
所述回归系数R2的计算公式为：
所述平均绝对误差MAE的计算公式为：
所述均方根误差RMSE的计算公式为：
所述相对误差RAE的计算公式为：
其中，N为样本总数，Xai和Xpi分别代表真实值和预测值，
代表真实值的所有值的平均值，
代表预测值的所有值的平均值。
9.根据权利要求1所述的一种基于机器学习预测废旧锂电池有价金属浸出率的方法，其特征在于：所述步骤S4中，模型特征重要性分析采用Partial Dependence Plot(PDP)、IndividualConditionalExpectation(ICE)、Permuted Feature Importance和ShapleyValue(SHAP)的一种或多种。
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2022
- 2022-10-13 CN CN202211254245.8A patent/CN115760077A/zh active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116722253A (zh) * | 2023-08-09 | 2023-09-08 | 深圳市杰成镍钴新能源科技有限公司 | 一种退役三元锂电池的极性材料浸出方法及装置 |
| CN116722253B (zh) * | 2023-08-09 | 2023-12-01 | 深圳市杰成镍钴新能源科技有限公司 | 一种退役三元锂电池的极性材料浸出方法及装置 |
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