CN115624848B - 一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器及其处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，为双级式结构，所述双级式结构能够在两台等离子体电源下形成两个不同且独立的放电体系，每个所述放电体系为一个降解反应器，即第一级降解反应器和第二级降解反应器，前后两级降解反应器共用长距离的内径小的内电极作为低压电极构建电场，两个所述降解反应器中均产生密集的高能粒子并与进入其中的气体分子发生碰撞而使其发生分解。本发明能够使尾气中的有害成分气体能够完全被碱液所吸收，进而使尾气能够直接排放入大气中，实现完全无害化排放，不仅能够最大程度提升SF6废气降解率和能量效率，还能使结构更加稳固可靠安全。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器及其处理方法。
背景技术
目前，以资源的角度来说，对SF6废气进行回收净化是最为环保的一种手段。通过净化技术，将SF6废气中的SF6分解产物、水、灰尘、油等杂质进行去除，得到纯净的SF6，即完成了对SF6废气的回收净化。例如：2019.06.07公开号为CN109850854A的一种混合气体净化分离回收系统，2017.12.01公开号为CN107413187A的一种环保型六氟化硫/氮气混合气体分离回收装置及方法。但其回收净化的整个过程非常复杂，并且对工艺流程要求较高；更为重要的是，回收净化装置往往体积较大，仅适用于一些大型的绝缘设备，无法适用于一些小型气体绝缘设备，造成随意排放的问题，没有从根本上解决SF6废气的问题。
近年来，国内外学者提出了采用降解的手段来处理工业应用所产生的SF6废气，使其无害化。目前比较有效的手段主要包括热解法、光解法以及低温等离子体法等。其中，介质阻挡放电（Dielectirc barrier discharge，DBD）低温等离子体法（Non-ThermalPlasma，NTP）放电降解SF6具有高降解率和高能量效率的优点，适合在工业中推广应用。例如：2018.07.13公开号为CN108273366A的“基于介质阻挡放电的六氟化硫降解处理装置及处理方法”、2021.04.06公开号为CN112604465A的“用于六氟化硫气体放电降解处理的气体循环装置及方法”，通过介质阻挡放电手段，能够十分有效地对SF6废气进行降解，以实现减排的目的，其中均提到利用氢氧化钠等碱性溶液对SF6分解后的产物进行吸收处理。然而，2018年重庆大学的肖焓艳博士毕业论文《大气压介质阻挡放电及其协同催化降解SF6气体的研究》中提到SF6分解产物主要为H2S、SOF2、SO2、SOF4、SO2F2五种，从性质上，前四种气体均能够与碱液反应或被碱液所吸收，而SO2F2气体与碱液不发生反应，并且在400℃以上仍保持稳定，吸入会引起肺出血，因此不能够直接排放。为了更好地满足SF6废气无害化降解，这个问题需要被解决。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器及其处理方法，能够形成两个独立的放电体系分别对SF6气体及其分解产生的SO2F2气体进行处理，使尾气中的有害成分气体能够完全被碱液所吸收，进而使尾气能够直接排放入大气中，实现完全无害化排放。本发明不仅能够对更高浓度且更高气流量的SF6废气进行降解，还解决了目前降解后的尾气无法直接排放的问题。
为解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：
本发明一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，所述基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器为双级式结构，所述双级式结构能够在两台等离子体电源下形成两个不同且独立的放电体系，每个所述放电体系为一个降解反应器，两个所述降解反应器为串联结构，两个所述降解反应器中均产生密集的高能粒子并与进入其中的气体分子发生碰撞而使其发生分解。
进一步的，两个所述降解反应器共用一根内电极形成了两个高频高压交变电场，并在内电极前后两端均进行了接地。
进一步的，利用中间法兰支架将两级降解反应器进行连接并固定，在中间法兰支架上方设置有中间采气快插接口，能够对第一级降解反应器降解反应后的气体进行采样，与第二级降解反应器降解反应后的气体进行对比分析，按照结果对两个流量计或等离子体电源功率进行调节。
进一步的，还包括尾气吸收池，在所述尾气吸收池一半的位置设有检视窗，用于随时检查碱液容量以及浑浊状态以判断是否需要更换碱液。
进一步的，所述尾气吸收池呈密闭状态，其侧面和顶部分别设有进气口和出气口，所述进气口向内延伸，通过单向气阀连接内部气管，并接上了一进四出的转接头，通过四面各四根固定在内壁上的气管插入碱液之中。
进一步的，两个所述降解反应器的外层介质管均为陶瓷材质，陶瓷外管内直径为20mm、厚度为2.5mm、长度为360mm，将两个所述介质管利用法兰进行连接以便于方便拆卸；两个所述降解反应器的内层介质管均为陶瓷材质，长度为760mm，外径为3mm，厚度为1mm，内径为2mm，穿过中间法兰，连接前后两端法兰，其中填充有高纯铝粉作为内电极，前后两端通过金属塞子并涂抹硅橡胶进行密封，金属塞子外部有螺纹，能够与前后端法兰连接并固定，同时通过前后端法兰下部的接线柱与大地相连。
进一步的，第一级金属网和第二级金属网均为80目的不锈钢套网，其长度为20mm，分别缠绕在两个所述外层介质管外表面，起充当外电极的作用；所述第一级金属网缠绕在离前端法兰70mm离中间端法兰90mm的位置，第二级金属网缠绕在离右端法兰70mm离中间法兰90mm的位置，其目的是为了防止与中间法兰距离过近造成直接隔空放电
一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器的处理方法，包括如下步骤：
步骤1、降解前准备工作：先按照降解系统原理，分别对电路、气路部分进行连接，电路部分主要包括两台等离子体电源供电的高压线、等离子体电源本身相关接线、前后端法兰接地线三个部分，气路部分主要包括从SF6废气气瓶和载气气瓶和降解反应器连接、降解反应器和尾气吸收池连接、尾气吸收池排出三个部分，连接完成后需仔细检查，确保连接稳定、可靠；其次，需观察尾气吸收池中碱溶液的容量和浑浊状态，据此判断是否需要对其中的碱溶液进行添加或者更换，同时，还需观察尾气吸收吃底部沉淀累积情况，若沉淀较多，则需进行清扫，由于碱液吸收后产生的沉淀为硫酸盐，在大自然中普遍存在，常为岩石的主要成分，无毒无害，可以直接当做日常垃圾进行处理；
步骤2、降解时：先打开载气气瓶减压阀，调整载气流量计至合适水平，待气流稳定后，启动等离子体电源；启动后，能够观察到第一级降解反应器和第二级降解反应器金属外网覆盖范围产生明显的放电现象；几分钟待放电趋于稳定后，打开SF6废气减压阀，并及时调整其流量，使SF6废气流量和载气气流量保持在合理范围之内，即可开始进行SF6降解工作；工作过程中，可以从中间法兰采气快插接口对经过第一级降解后的尾气进行采样，利用气相色谱仪对其进行检测，得出经过第一级降解后的SF6浓度结果；然后，可根据此结果调整电源功率水平或者气流流量，使第一级反应后对SF6的降解率可达到75%以上，为第二级主要针对SO2F2的降解做准备；同理，可对尾气吸收池排出的气体进行收集，得到其中SF6和SO2F2的浓度含量结果，以此为依据对第二级等离子体电源功率进行调整；
步骤3、停止降解：先关闭SF6废气气阀，维持反应器正常工作，到SF6废气流量逐渐下降到0后，仍需保持反应器工作十分钟，使仍处在反应器中的SF6和SO2F2气体能够发生充分分解；十分钟后，依次关闭第一级和第二级等离子体电源，停止两级降级反应器中的放电反应，此时载气仍需保持吹动状态，目的是为了使SF6和SO2F2分解的产物吹入尾气吸收池中，被金属碱溶液充分吸收；十分钟后可以关闭载气，此时即完成了本发明所述全部降解过程。
双级式六氟化硫降解反应器在实际工作时是完整降解系统的一部分，其完整的降解系统包括SF6废气气瓶、载气气瓶、所述反应器、尾气吸收池、两台高压交流源以及相关连接时所需的气管。SF6废气气瓶与载气气瓶通过气管连接两进一出转接头后进入进气快插接口，其中气管内还设有减压阀和可调流量计，便于对进入所述双级式降解反应器的气体流量和浓度进行控制；所述两台高压交流源分别通过高压线与两级反应器的外电极相连接，作为SF6废气降解反应的能量输入；所述双级式降解反应器尾气快插接头连接尾气吸收池，使SF6分解产物通入碱液并被吸收，最终实现完全无害化降解；所述洗气池呈密闭状态，长宽均为350mm，高为400mm，侧面和顶部分别设有一个进气口和出气口，其一半的位置设有检视窗，碱液所需容量需至少达到检视窗的一半，进气口向吸收池内延伸，通过单向气阀连接内部气管，并接上了一进四出的转接头，通过四面各四根固定在内壁上的气管插入碱液之中，能够有效提高碱液对酸性分解气体的吸收效率。尾气吸收池相关气管均为特氟龙材料，其内壁也喷涂了特氟龙图层，避免SF6气体的酸性分解产物造成不良腐蚀。
与现有技术相比，本发明的有益技术效果：
本发明所述基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，能够通过进气接头、气管、流量计、减压阀连接SF6废气和载气气瓶，保持一定流量和浓度进入降解反应器中，分别经过两级放电降解反应器后，从出气接头进入尾气吸收池中，最后从尾气吸收池中出来的气体能够直接排出。本发明不仅能够使SF6废气发生充分降解，还能够使分解产物能够完全被金属碱溶液所吸收，实现完全无害化排放入大气中。
1、本发明基于介质阻挡放电，采用了双级式反应器，相较于以往单级降解设备，能够实现更高浓度、更高气体流速的SF6废气降解，处理效率也会更高；2、相较于单级反应器降解设备，本发明采取双级反应器结构，将降解体系进行分离，能够使降解过程更加合理，不仅能够使SF6气体降解率更高，还能够让调控SF6分解产物，使产物能够完全被碱液所吸收，实现完全SF6废气完全无害化，无需对尾气进行回收储存再二次处理；3、双级式反应器中间法兰设有采气接口，能够对第一级降解后的气体进行采样，方便与第二级降解后的气体以及经过尾气吸收池后的气体进行对比分析，并反馈到进气管道处，对进入放电反应区域之中SF6混合气体的浓度及流速进行调节，最大程度保证最终排出的气体无害化的同时，使能量效率最大化；4、该反应器在保证了SF6废气降解效果的基础上，通过三处法兰支架进行连接，并且气体接头均采用快插式接口，使所述双级式降解反应器便于拆卸，能够定期对内部部件进行检查和更换。
本发明解决了目前利用介质阻挡放电手段降解SF6废气时，对SF6气体降解不充分或只能在较低浓度或较低气体流速下进行降解的问题，同时还解决了降解尾气中存在较多难以被处理的SO2F2而不能直接排放的问题，实现SF6完全无害化降解。
附图说明
下面结合附图说明对本发明作进一步说明。
图1为双级式六氟化硫降解反应器结构示意图。
图2为基础反应器的整体SF6降解系统原理图。
附图标记说明：1-进气快插接头，2-前端法兰支架，3-前端法兰接地线，4-第一级外层介质圆筒管，5-第一级金属外网，6-内层介质管，7-内电极，8-中间采气快插接口，9-中间法兰支架，10-第二级外层介质圆筒管，11-第二级金属外网，12-后端法兰支架，13-尾气快插接头，14-后端法兰接地线。
具体实施方式
一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，如图1所示，示出了其反应器结构示意图。如图2所示，基于此，形成了一种能够实现SF6废气完全无害化处理的双级式降解系统，主要包括了SF6废气及载气气瓶、双级式反应器、尾气吸收池、等离子体电源四个部分。
本发明所述基于介质阻挡放电的六氟化硫降解反应器如图1所示，第一级反应器主要包括了第一级外层介质圆筒管4和第一级金属外网5，第二级反应器主要包括了第二级外层介质圆筒管10和第二级金属外网11，两级反应器共用了内层介质管6和内电极7，分别形成两级完整独立的放电降解体系。两级反应器通过前中后三端法兰支架进行固定，形成了本发明所述的双级式反应器。
在上述基础上，第一级金属外网5和第二级金属外网11分别作为两级放电降解体系的外电极，内层介质管6和内电极7通过前后两端的法兰支架连接大地，作为两级降解体系共用的内电极。等离子体电源通过高压线同时连接第一级金属外网5和第二级金属外网11，通电后，分别在两级金属外网与内电极覆盖的区域之间产生两块高频高压的交变电场，产生诸多种类复杂的高能粒子，与进入其中的SF6气体分子等发生碰撞、解离等作用，使SF6等气体分子发生断键、再重组等过程，进而实现对SF6废气的降解作用。
在实际工作过程中，由于SF6气体是一种强电负性气体，具有非常强的灭弧能力，因此进入反应器之前需要载气进行稀释，使其浓度低于10%以下后再进入反应区域。被稀释后的SF6废气通过气管从进气快插接头1进入到第一级放电降解反应区域时，主要待降解的气体为SF6气体，此时第一级等离子体电源需要保持较大的功率，尽可能在第一级反应下初步实现对大部分的SF6气体分子的降解。
经过第一级反应体系降解后，除了载气外，大部分的SF6气体分子被分解，主要形成了SO2F2、SOF2、SO2、SOF4、H2S这五种分解产物，还包括少量SF6废气中的一些杂质气体，如CO、N2等，因此，经过第一级反应后的气体种类比较复杂，但其中SF6气体含量大大减少。进入第二级反应体系中后，从气体分子的角度，SF6、SO2F2、SOF4分子相对更容易在高能粒子的冲击下发生断键解离，SOF4气体分子本身性质不稳定，容易发生分解，且在放电作用下解离又产生SO2F2分子，而SO2F2分子在放电作用下分解会产生SOF2、SO2这两种气体。经过第二级反应体系降解后，除了载气外，气体主要成分为SOF2、SO2、HF等，这些气体都能够与碱液发生反应并被固定，因此，第二级降解后的气体经过尾气吸收池后，绝大部分含硫和含氟的气体会被吸收，最终从尾气吸收池排出的混合气体为载气、N2等无害气体，能够直接排入大气中，至此实现了对SF6废气的完全无害化降解及排放。
图2为基于本发明完整的降解系统原理图，先按照原理图依次对气路、电路进行连接，连接完成后进行检查，特别是前后两端法兰支架下部的接地线，必须保证连接牢固。并检查尾气吸收池，碱液容量是否达到检视窗，若没有达到，则需向其中添加碱液。降解完毕后，先关闭气源阀门，待气体流速为0后，关闭两台等离子体电源，即整个降解流程完毕。
值得一提地是，前后两级放电区域共用长距离的内电极作为低压电极构建电场，相比于常规将反应器串联连接，一方面长距离的内电极更容易在其表面累积电荷，能够提高交变电场的电场强度，整体电场强度为单反应器所构建电场的两倍以上，因此只需一台等离子体电源（本发明采用的是双级反应器共用一根长距离的内电极，可以增强前后两级放电区域之间的电气联系，在放电过程中使两部分放电区域的谐振频率十分接近，因此实际只需使用一台等离子体电源即可）为第一、二级反应器供电即可，达到了提高SF6废气的降解率和能量效率的效果，另一方面长距离内电极能够允许内层介质管厚度减小，有效地减少介质阻挡放电发热效应，使更多的能量能够利用于SF6降解中，提高了能量效率。
本发明提出的基于介质阻挡放电的双级式降解的方式，并非直接将介质阻挡放电反应器直接串联，直接用两个反应器进行串联会产生很多问题，第一是组成两个反应器所需要的器件非常多，会增大成本；第二是两级串联中间部分相比于本发明来说更长，为避免腐蚀作用，需进行比较繁琐的防腐工作，例如更换耐腐蚀气管、镀防腐层，而本发明只需对中间法兰所涉及的一小部分作防腐即可；第三由于两级反应器放电区域并无任何电气联系，且存在着气体的流速的些许差异，导致两部分工作的谐振频率（放电工作在谐振频率时降解性能最好）不同，因此无法同时让串联两级达到最优工作状态，可能无法达到需要同时处理SF6及其分解产生的SO2F2的目的。
本发明针对双级式降解SF6的方式，对结构进行了改变，主要表现在设计了长距离的内电极，设计过程中还对电极所产生的电场进行了测试，发现相比于直接串联的介质阻挡放电反应器（如：CN108273366A-基于介质阻挡放电的六氟化硫降解处理装置及处理方法），长距离内电极在外径为3mm，厚度为1mm，内径为2mm时能够达到最大电场强度，为单级反应器所产生电场的两倍以上，进而能够提高SF6废气降解率和能量效率。同时，本发明所述的双级式反应器，在放电工作时，两个放电区域中均保持着相同的流速和气压，其谐振频率相同，因此只需使用一台等离子体电源为两级反应器供电即可，很大程度地提高了性能和成本。
以上所述的实施例仅是对本发明的优选方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案做出的各种变形和改进，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。
Claims (7)
1.一种基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，其特征在于，所述基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器为双级式结构，所述双级式结构能够在两台等离子体电源下形成两个不同且独立的放电体系，每个所述放电体系为一个降解反应器，即第一级降解反应器和第二级降解反应器，前后两级降解反应器共用长距离的内径小的内电极作为低压电极构建电场，两个所述降解反应器中均产生密集的高能粒子并与进入其中的气体分子发生碰撞而使其发生分解；
利用中间法兰支架将两级降解反应器进行连接并固定，在中间法兰支架上方设置有中间采气快插接口，能够对第一级降解反应器降解反应后的气体进行采样，与第二级降解反应器降解反应后的气体进行对比分析，按照结果对两个流量计或等离子体电源功率进行调节；
两个所述降解反应器的内层介质管均为陶瓷材质，长度为760mm，外径为3mm，厚度为1mm，内径为2mm，穿过中间法兰，连接前后两端法兰，其中填充有高纯铝粉作为内电极，前后两端通过金属塞子并涂抹硅橡胶进行密封；
所述第一级降解反应器包括第一级外层介质圆筒管和第一级金属外网，第二级反应器包括第二级外层介质圆筒管和第二级金属外网；
所述第一级金属外网和第二级金属外网分别作为两级放电降解体系的外电极，内层介质管和内电极通过前后两端的法兰支架连接大地，作为两级降解体系共用的内电极。
2.根据权利要求1所述的基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，其特征在于，两个所述降解反应器共用一根内电极形成了两个高频高压交变电场后并在内电极前后两端均进行了接地。
3.根据权利要求1所述的基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，其特征在于，还包括尾气吸收池，在所述尾气吸收池一半的位置设有检视窗，用于随时检查碱液容量以及浑浊状态以判断是否需要更换碱液。
4.根据权利要求3所述的基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，其特征在于，所述尾气吸收池呈密闭状态，其侧面和顶部分别设有进气口和出气口，所述进气口向内延伸，通过单向气阀连接内部气管，并接上了一进四出的转接头，通过四面各四根固定在内壁上的气管插入碱液之中。
5.根据权利要求4所述的基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，其特征在于，两个所述降解反应器的外层介质圆筒管均为陶瓷材质，陶瓷外管内直径为20mm、厚度为2.5mm、长度为360mm，将两个所述介质管利用法兰进行连接以便于方便拆卸；金属塞子外部有螺纹，能够与前后端法兰连接并固定，同时通过前后端法兰下部的接线柱与大地相连。
6.根据权利要求5所述的基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器，其特征在于，第一级金属外网和第二级金属外网均为80目的不锈钢套网，其长度为20mm，分别缠绕在两个所述外层介质圆筒管外表面，起充当外电极的作用；所述第一级金属外网缠绕在离前端法兰70mm离中间端法兰90mm的位置，第二级金属外网缠绕在离右端法兰70mm离中间法兰90mm的位置，其目的是为了防止与中间法兰距离过近造成直接隔空放电。
7.根据权利要求6所述的基于介质阻挡放电的双级式六氟化硫降解反应器的处理方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1、降解前准备工作：先按照降解系统原理，分别对电路、气路部分进行连接，连接完成后需仔细检查，确保连接稳定、可靠；其次，需观察尾气吸收池中碱溶液的容量和浑浊状态，据此判断是否需要对其中的碱溶液进行添加或者更换，同时，还需观察尾气吸收吃底部沉淀累积情况，若沉淀较多，则需进行清扫，由于碱液吸收后产生的沉淀为硫酸盐，在大自然中普遍存在，常为岩石的主要成分，无毒无害，可以直接当做日常垃圾进行处理；
步骤2、降解时：先打开载气气瓶减压阀，调整载气流量计至合适水平，待气流稳定后，分别启动第一级等离子体电源和第二级等离子体电源；启动后，能够观察到第一级降解反应器和第二级降解反应器金属外网覆盖范围产生明显的放电现象；几分钟待放电趋于稳定后，打开SF6废气减压阀，并及时调整其流量，使SF6废气流量和载气气流量保持在合理范围之内，即可开始进行SF6降解工作；工作过程中，可以从中间法兰采气快插接口对经过第一级降解后的尾气进行采样，利用气相色谱仪对其进行检测，得出经过第一级降解后的SF6浓度结果；然后，可根据此结果调整电源功率水平或者气流流量，使第一级反应后对SF6的降解率可达到75%以上，为第二级主要针对SO2F2的降解做准备；同理，可对尾气吸收池排出的气体进行收集，得到其中SF6和SO2F2的浓度含量结果，以此为依据对第二级等离子体电源功率进行调整；
步骤3、停止降解：先关闭SF6废气气阀，维持反应器正常工作，到SF6废气流量逐渐下降到0后，仍需保持反应器工作十分钟，使仍处在反应器中的SF6和SO2F2气体能够发生充分分解；十分钟后，依次关闭第一级和第二级等离子体电源，停止两级降级反应器中的放电反应，此时载气仍需保持吹动状态，目的是为了使SF6和SO2F2分解的产物吹入尾气吸收池中，被金属碱溶液充分吸收；十分钟后关闭载气，此时即完成了全部降解过程。
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