CN115335344A - 使用生物矿化微生物和生物矿化大生物形成矿物的方法以及使用其形成的组合物 - Google Patents

使用生物矿化微生物和生物矿化大生物形成矿物的方法以及使用其形成的组合物 Download PDF

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Abstract

使用由生物矿化微生物和生物矿化微生物中的一种或多种形成的矿物颗粒形成水泥浆料的方法、形成混凝土的方法以及形成其他组合物的方法。可以通过控制生物矿化微生物和生物矿化微生物的生长参数来控制所需的特征，例如大小和形态。

Description

使用生物矿化微生物和生物矿化大生物形成矿物的方法以及 使用其形成的组合物
相关申请的交叉引用
本申请要求2019年10月31日提交的题为“使用细菌生产适用于水泥浆和混凝土的材料的方法以及使用其形成的材料”的美国临时申请第62/928,944号的权益，其内容通过在本文引用纳入本文，前提是这些内容与本发明不冲突。
关于联邦资助的研究或开发的声明
本发明是在政府支持下由DOD/DARPA授予的基金号HR0011-17-2-0039资助完成的。政府对本发明拥有一定的权利。
公开领域
本发明通常涉及在材料(如水泥、混凝土等)的制造中使用生物矿化微生物和/或生物矿化大生物的方法。本公开还涉及使用生物矿化微生物和大生物(macroorganism)形成的材料和组合物。
发明背景
混凝土通常是水、骨料和普通波特兰水泥(OPC)的混合物，是地球上消耗量最大的材料之一，其普遍存在的经济和环境后果是显著的。仅OPC的产量就占全球CO2排放量的预计4％至8.6％。随着全球人口的持续增长，到2050年，水泥产量预计将增长约50％，以满足发展中国家和发达国家新的和变旧的基础设施需求。
水泥通常通过将石灰石和粘土加热到超过1500℃的温度来生产——一种能源密集型工艺，可生产大型硅酸钙矿物骨料(称为熟料)。反应通常发生在使用碳基燃料(如煤、天然气、石油或焦炭)加热的窑炉中，会产生大量CO2排放。随后，使用另一种能源密集型工艺将熟料碾磨成细粉末。干燥的碾磨粉末用于制备混凝土。
水泥浆料(包含水泥和水)通常占混凝土的约10体积％，但占混凝土CO2排放量的约95％(由于燃料燃烧和石灰石的化学煅烧)。骨料(如石灰石、砾石、砂)占剩余体积。需要改进形成水泥、混凝土和其他材料的技术，以产生较少的CO2。
混凝土和/或水泥还可以包含添加剂，例如二氧化硅、二氧化钙、碳酸钙等。添加剂可通过对源材料进行碾磨形成，其可以增加与水泥和混凝土生产相关的CO2排放量。因此，还需要改进生产该添加剂的方法。
本发明中包括的与背景技术涉及的任何问题和方案的讨论仅用于为本发明提供背景的目的，不应作为对发明本发明时已知的任何或所有讨论的认同。
发明内容
本公开的各种实施方式涉及形成用于各种应用的矿物颗粒的方法以及包含矿物颗粒的组合物。虽然下文将更详细地讨论本公开的各种实施方式解决现有技术缺点的方式，但总体而言，本公开的各种实施方式提供了用于形成矿物颗粒的改进方法和包含矿物颗粒的组合物，其产生的二氧化碳显著减少，并且甚至可能消耗的二氧化碳比这些方法产生的更多。换言之，示例性方法或其部分可以是负碳排放(carbon negative)。此外，本公开的示例允许人们定制矿物颗粒的形态和/或性质，允许调节包含该颗粒的组合物(例如，水泥和/或混凝土)中的所需性质。
根据本公开的多个示例，公开了形成组合物(例如，水泥浆料)的方法。所述方法包括：提供生长培养基；提供生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种；使用生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种生产矿物颗粒；以及使用矿物颗粒形成水泥浆料。生物矿化微生物可以包括细菌，例如，蓝菌(cyanobacteria)。附加或替代地，生物矿化微生物可以包括微藻(microalgae)，例如，硅藻(diatoms)和/或颗石藻(coccolithophores)。例如，细菌可以用于产生碳酸钙，并且/或者，微藻可以用于产生碳酸钙和/或二氧化硅。如下文更详细讨论的，可以使用各种参数，例如细菌种类、微藻种类、时间、温度、培养基化学品、光照/黑暗条件和气体环境(即，CO2、空气)等来调节生物矿化微生物的所需性质。根据本公开示例生产的矿物颗粒可在多种应用(包括水泥浆料、砂浆和混凝土)中用作骨料、填料、成核剂、补充胶结材料等。
根据本公开的其它示例，提供了形成混凝土组合物的方法。所述方法可包括其他步骤，例如，将矿物颗粒碾磨至例如约1至约100μm的平均颗粒大小以形成粉末；将碾磨的颗粒和其他添加剂加热至超过1500℃的温度以形成熟料；和对熟料进行碾磨以形成波特兰水泥。
根据其它示例，根据本文所述的方法形成水泥浆料组合物。在水泥生产期间，可以使用矿物颗粒或包含矿物颗粒作为水泥浆料的直接添加剂和/或作为石灰石、砂等的替代品。
根据本公开的其它示例，混凝土组合物可以包含如本文所述的水泥浆料和其它组分。例如，混凝土组合物可以另外包括粗骨料、细骨料和一种或多种其他固体化合物，如飞灰、矿渣、其他天然或合成火山灰、纤维和/或一种或多种液体外加剂。
根据本公开的其它示例，提供了形成矿物的方法。该方法可以包括：提供生长培养基；提供一种或多种微生物，所述微生物包括细菌和微藻中的一种或多种，例如，蓝菌、硅藻和/或颗石藻；以及使用生长培养基和一种或多种微生物生产矿物颗粒。使用该方法生产的矿物可用于形成油漆、涂料和干式墙(drywall)中的一种或多种，作为白色颜料、石灰材料源、石灰材料、农用石灰和/或钙源。
根据以下参考附图对某些实施方式的具体描述，这些以及其它实施方式对于本领域技术人员而言是显而易见的；但是本发明不受限于任何公开的具体实施方式。
附图简述
当结合以下说明性附图考虑时，可以通过参考详细描述和权利要求来获得对本发明示例性实施方式更全面的理解。
图1显示了根据本公开示例的方法。
图2显示了根据本公开示例的矿物颗粒。
图3显示了根据本公开示例的适合用作硅质材料和钙质材料的矿物颗粒。
图4显示了根据本公开示例的适合用作硅质材料的矿物颗粒。
图5显示了用作(a)纳米填料水泥替代品和(b)微填料细骨料替代品的常规碾磨石灰石、以及(c)在海水和高浓度CO2中生长的有角的和(d)圆形的CaCO3颗粒的SEM图像，所述CaCO3颗粒根据本发明示例使用生物矿化微生物[即蓝菌(聚球藻)]产生。
图6显示了根据本发明示例由解脲巴氏杆菌(ureolytic S.pasteurii)和基因工程的大肠杆菌脲酶表达菌株(urease expression strains of E.coli)形成的CaCO3矿物颗粒。
图7显示了(a)生物成因CaCO3颗粒的纳米力学；(b)大肠杆菌(E.coli)和巴氏杆菌(S.pasteurii)产生的早期和晚期颗粒的EDS数据；(c)根据本发明示例的生物成因CaCO3颗粒的电子探针分析(EMPA)(显示富磷芯部)。
图8示出了根据本发明示例的OPC浆料中生物成因CaCO3纳米填料的等温量热数据，即(a)热流和(b)总放出热量。
应理解为了简化和清楚起见而在附图中图示各要素，这些要素不一定是按比例绘制的。例如，附图中某些要素的尺寸可以相对其它要素放大，以帮助更好地理解本公开的这些说明性实施方式。
示例性实施方式的具体说明
尽管以下公开了某些实施方式和示例，但是本领域技术人员会理解本发明不限于具体公开的实施方式和/或本发明的应用和显而易见的修改及其等同变化。因此，本发明公开的范围不应限于以下描述的具体公开的实施方式。
本公开的各种示例总体涉及使用生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种形成矿物颗粒的方法以及使用矿物颗粒形成的组合物和产品。本文所述的示例性方法可使在组合物和产品制造期间以其他方式排放的二氧化碳量减少。下文所述的多个示例涉及水泥和混凝土的形成。然而，除非另有说明，否则本发明不限于这些示例。
可将矿物颗粒(如碳酸钙、二氧化硅等)添加到组合物中，如水泥、水泥浆料和/或混凝土中。矿物颗粒可用作添加剂，或用作石灰石、砂等的替代品，并可进行进一步加工以形成水泥，如波特兰水泥。
根据本发明的实例，生物矿化微生物和生物矿化大生物产生硅质(即含有硅/二氧化硅)矿物和钙质(即含有钙)矿物，适合用作在水泥、混凝土和其他组合物和产品中使用的添加剂和/或石灰石替代品。
图1显示了根据本公开多个示例的方法100。所述方法100包括以下步骤：提供生长培养基102；提供生物矿化微生物和/或生物矿化大生物104；生产矿物颗粒106；对矿物颗粒进行碾磨108；对碾磨的矿物颗粒进行加热110；对熟料进行碾磨112；添加水114；和添加砂和骨料116。尽管用步骤102-116进行解释，但根据本发明的方法可以包括这些步骤的子集(例如，在水泥和水泥浆料形成中)和/或包括附加或替代步骤。
在步骤102期间，为生长和/或生物矿化微生物和生物矿化大生物提供合适的生长培养基。生长培养基可取决于所提供的生物矿化微生物和生物矿化大生物和/或所形成矿物颗粒的所需多晶型和/或性质。例如，在蓝菌(cyanobacteria)的情况下，生长培养基可以包括海水和来自大气的CO2(例如，以碳酸的形式)，从而产生CaCO3。添加镍、氨苄青霉素(ampicillin)和Ca2+的CaCl2培养基可用于重组大肠杆菌(E.coli)菌株(参见Liya Liang等人，Rational Control of Calcium Carbonate Precipitation by EngineeredEscherichia Coli(《工程大肠杆菌对碳酸钙沉淀的合理控制》)，ACS合成生物学(ACSSynth.Biol.)，2018，7，2497-2506，其内容在此处通过引用纳入本文，前提是这些内容与本发明不冲突)。类似的不含镍的培养基可用于巴氏杆菌(S.pasteurii)生物矿化(参见Chelsea M.Heveran等人，Engineered Ureolytic Microorganisms Can Tailor theMorphology and Nanomechanical properties of Microbial-Precipitated CalciumCarbonate(《工程解脲微生物可定制微生物沉淀碳酸钙的形态和纳米机械特性》)，Scientific Reports(科学报告)|(2019)9:14721)，其内容在此处通过引用纳入本文，前提是这些内容与本发明不冲突)。BG-11可用作为微藻(microalgae)(如硅藻和颗石藻)的生长培养基。
在步骤104期间，将生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种添加到步骤102期间所提供的生长培养基中。生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种可包括细菌，例如蓝菌(cyanobacteria)和/或微藻(microalgae)，例如硅藻(diatom)和/或颗石藻(coccolithophore)。
在步骤106期间，使用步骤104期间所提供的生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种来生产矿物颗粒。矿物颗粒可以是或包括：例如，碳酸钙或二氧化硅中的一种或多种。更具体地，矿物颗粒可包括无定形二氧化硅或结晶碳酸钙。例如，包括颗石藻(coccolithophore)或细菌的生物矿化微生物可以用于形成包括碳酸钙的矿物颗粒，并且/或者，包括硅藻的生物矿化微生物可以用于形成包括碳酸钙和/或二氧化硅的矿物颗粒。所形成的矿物颗粒的尺寸范围可以为约10nm至约5mm或约10nm至约1um或约1um至约5mm。
如下文结合示例更详细地讨论，可以通过操纵生物矿化微生物和生物矿化大生物、生长培养基(例如，生长培养基中的CaCl2)、温度、时间等中的一个或多个来控制和/或操纵矿物颗粒的形态和/或其他性质。例如，在一些情况中，矿物颗粒的形貌是圆形的。在其它情况中，矿物颗粒的形貌是有角的。此外，可以通过操纵相同或类似参数中的一个或多个来控制和/或操纵矿物颗粒的尺寸，例如，到达上述尺寸范围。在一些情况下，矿物颗粒可以压在一起以形成平均横截面尺寸至多为约5cm的较大颗粒。
步骤106期间产生的矿物颗粒可用作组合物的添加剂，例如水泥、水泥浆料或混凝土。当在混凝土形成中用作添加剂时，可在例如步骤114和/或步骤116期间添加矿物颗粒。附加或替代地，矿物颗粒可用作水泥前体(例如，作为碾磨的石灰石替代品或硅源)。在这些情况下，方法100可以进行到步骤108。
在步骤108期间，可以对步骤106期间形成的矿物颗粒和/或其他材料进行碾磨，所述其它材料为例如钙源(例如石灰石、白垩、泥灰岩、贝壳、霰石等)以及从矿石和矿物(如砂、页岩、粘土和铁矿石)中可获得的硅、铝和铁等。例如，可以将矿物颗粒碾磨至约1至约100μm的平均颗粒大小以形成粉末。
在步骤110期间，对碾磨的颗粒进行加热以形成熟料，所述熟料为灰色、最高硬度(glass-hard)、球形的结节，直径通常为0.32至5.1厘米(cm)。
在步骤112期间，对熟料进行碾磨，并且可以与其它材料混合以形成波特兰水泥。在步骤112期间，向熟料中添加至多约5％的石膏和/或天然硬石膏，以控制水泥凝固时间和其他所需性能。
可以向步骤112期间形成的波特兰水泥中添加水，以在步骤114期间形成水泥浆料。水泥浆料中的水泥量范围可为约20重量％至约90重量％或约30重量％至约80重量％。除非另有说明，否则本文所列的所有百分比均为重量百分比。
在步骤116期间，水泥浆料可与细骨料和粗骨料结合或混合，以形成混凝土。
粗骨料可包括例如碎石、河砾石等。粗骨料的横截面尺寸可大于4.5mm，或为约4至约130或约5至约50mm。混凝土组合物可包含约15重量％至约60重量％、约25重量％至约50重量％或约30重量％至约45重量％的粗骨料。
细骨料可包括例如砂、人造细骨料(例如，使用根据本发明形成的矿物颗粒)等。细骨料的横截面尺寸可小于4.5mm，或为约0.002至约4.5或约0.2至约4.5mm。混凝土组合物可包含约15重量％至约50重量％、约25重量％至约45重量％或约25重量％至约40重量％的细骨料。
混凝土可包含如上所述的水泥。根据本公开示例，混凝土组合物可包含约1重量％至约30重量％、约3重量％至约20重量％或约5重量％至约10重量％的水泥。
具体实施例
下文提供的示例说明了形成适用于形成例如水泥和混凝土的碳酸钙和氧化硅的方法。这些示例旨在说明本公开的实施方式，而不是旨在限制本公开或权利要求的范围。
来自天然和工程细菌的碳酸钙示例
石灰石是混凝土中常见的骨料，主要由CaCO3组成，其中44％(按质量计)实际上是螯合的CO2。地质石灰岩矿床(及其采石场)主要由微生物诱导CaCO3沉淀(MICCP)的生物机制历经千年形成。基于此，认为，通过利用和加速MICCP的生物机制，使用合成生物学生产适合用于水泥浆、砂浆和混凝土的骨料，可以在混凝土中储存比生产期间排放更多的CO2。附加或替代地，生物矿化微生物和生物矿化大生物可用于生产纳米填料和/或微填料。
碎石灰石(CaCO3)被广泛用作矿物外加剂和水泥替代品。波特兰石灰石水泥(PLC)中使用的石灰石重量百分比在美国高达15％，在欧洲高达35％。当CaCO3足够细(<10μm)时，其赋予水泥浆料的新鲜状态性质和硬化状态性质所需特性。然而，较大(>10μm)颗粒会对性能产生负面影响。这些影响可归因于CaCO3的大小、形态(例如形状、多晶型)和分级。为了具有功能并适用于OPC混凝土，CaCO3纳米填料应具有足够尺寸，并且微填料应具有足够形状。在生物CaCO3沉淀期间实施代谢控制可用于从例如适用于OPC混凝土的废CO2中生产储碳纳米填料和微米填料。
在新鲜OPC混凝土中，石灰石纳米颗粒会影响流变性、水化、化学收缩和矿物形成。纳米填料可以通过减少颗粒间摩擦和使截留的水更好地流动来改善水泥流动，而较大的微填料会对可加工性产生负面影响，从而增加水需求。在粉碎的有角的石灰石用作微填料时，会加剧可加工性问题。例如，使用CaCO3作为细骨料可以增加需水量，而较大的有角的颗粒会降低内聚性并增加渗出。此外，石灰石纳米颗粒可以为水合硅酸钙(CSH)提供成核位置，从而加速水合作用和凝固时间，而较大的颗粒则相对惰性。该现象归因于粒径和纳米颗粒所实现的堆积密度增加。含有较大石灰石颗粒的水泥浆料通常表现出较低的水化程度。然而，含有石灰石纳米填料的水泥由于水化速度而容易发生化学收缩，而具有粉碎的石灰石骨料的水泥由于渗出水的蒸发而具有更高的塑性收缩。最后，CaCO3纳米填料可以与C3A含量高的水泥反应，以形成结晶的单碳铝酸盐水合物(monocarboaluminate hydrate)，在II型水泥中，其可以提高抗压强度。在硬化的OPC混凝土中，性质(如孔隙率和抗压强度)也取决于石灰石矿物添加的颗粒形状和大小。当将石灰石纳米颗粒加入混合物中时，孔隙率降低，从而降低吸水率和其他性质，如氯化物扩散。然而，较大的石灰石颗粒增加了孔体积和空隙空间，导致吸水率和气体渗透性增加，并且抗氯离子渗透性降低。此外，纳米颗粒增加了OPC混凝土的初始抗压强度，这也是由于反应产物的成核增加。虽然在小百分比替代品中使用石灰石作为砂替代品提高了OPC混凝土的抗压强度和抗折强度(由于界面过渡区(ITZ)和骨料颗粒连结的改善)，但无论水泥类型如何(例如，I/II型、III型)，用粗糙的有角的石灰石微填料广泛替代砂都会降低抗压强度。
CaCO3的细菌生产
可通过选择(1)细菌种类、(2)培养基化学品和/或(3)可在培养基中使用CO2和元素钙源产生CaCO3沉淀物的转基因细菌菌株来获得碳酸钙的所需形状和大小。
图5显示了CaCO3的培养基受控可修整性(media-controlled tailorability)示例，其说明了蓝菌(例如聚球藻属(Synechococcus sp.)PCC 7002，一种利用海水(其生长培养基)中的钙和大气中的CO2进行光合碳封存)可以构建具有不同形状和大小的CaCO3沉淀物。在培养基中含有额外钙(例如，浓度大于1g/L CaCl2或介于约30g/L CaCl2至约120g/LCaCl2)的情况下，聚球藻(Synechococcus)会沉淀出更圆的晶体——这是重要的结果，可用于微调适合水泥浆料的储碳CaCO3颗粒。
不同的细菌利用不同的代谢途径产生生物成因CaCO3。例如，巴氏杆菌(S.pasteurii)不进行光合作用，而是产生脲酶(一种使脲水解的酶)。通过后续反应(并且同样在钙的存在下)，形成CaCO3。我们已经证明，脲酶途径可以引入到更易基因处理(即，可改造)的非天然生产者(如大肠杆菌)中。通过改造引入基因组的质粒数量，我们不仅证明非天然生产者可以使CaCO3沉淀，我们还证明可以定制生物成因CaCO3的形态。图6显示了根据本发明示例获得的CaCO3沉淀物的SEM图像，其证明了使用不同微生物物种和同一物种(即，大肠杆菌(E.coli))内的基因改造菌株来定制CaCO3形态和颗粒大小的可行性。
基于图5和图6中的数据，考虑到A+培养基中的钙浓度低于其他菌株，并且在分批反应条件下无法实现进一步的晶体生长，因此认为聚球藻属(Synechococcus sp.)PCC7002能够产生足够的纳米填料。由于LB培养基(添加了更高浓度的钙)中脲水解MICCP机制的有效性，大肠杆菌(E.coli)可用于生产微填料。还认为，较低的温度和低盐(即，低离子强度——例如浓度为约1至约30或约5至约25g/L的CaCl2)培养基将产生较大的颗粒，因为这些条件将减缓晶体生长的动力学，产生更大、更坚固和更结实的沉淀物。表1提供了可调节参数的示例，这些参数可以被操纵以获得所需的CaCO3沉淀性质。
Figure BDA0003720994480000101
表1
所有细菌的培养物都在各自的培养基中生长(见表1中的示例)。对于通过自养光合作用进行MICCP的聚球藻属(Synechococcus sp.)PCC 7002，生长到指数期的细胞可用于接种A+生长培养基。这些培养物可在37℃、高浓度CO2(3％)和100μmol m-2s-1光照强度下孵育48小时。对于通过脲水解进行MICCP的生物体(如巴氏杆菌(S.pasteurii)、大肠杆菌(E.coli))，可将细胞接种到25mM脲-CaCl2培养基中，达到1×107个细胞/毫升的最终浓度，其中，可为大肠杆菌(E.coli)菌株补充镍(5μM)和氨苄青霉素(100μg/毫升)。所有示例可以在摇床中以需氧方式进行。脲酶活性(西格玛奥德里奇公司(Sigma-Aldrich)，MAK120)和Ca2+比色分析仪(西格玛奥德里奇公司，MAK022)可用于监测脲酶活性和Ca2+浓度。
认为，聚球藻属(Synechococcus sp.)PCC 7002(自养光合作用)将产生A类CaCO3颗粒，而巴氏杆菌(S.pasteurii)和大肠杆菌(E.coli)(脲水解)将产生A类、B类和C类CaCO3颗粒，其根据ASTM C1797《水硬性水泥中使用的碾磨CaCO3颗粒的分类》(classificationof ground CaCO3 particles for use in hydraulic cement)进行分类。
根据本发明示例生产的CaCO3表明，由于球霰石到方解石的热力学成熟，生物成因CaCO3颗粒的机械性能可能会随时间改变。因此，可以监测生物成因CaCO3机械性能随时间的变化，以确保完全成熟，并告知适当的固化和储存条件。这允许确定哪些细菌菌株(以及在何种条件下)产生硬的、稳定的生物成因CaCO3。图7中的数据显示出，表现出较慢晶体生长动力学的细菌培养物产生的生物成因CaCO3比表现出较高沉淀动力学的细菌产生的生物成因CaCO3更硬。Ca2+比色分析仪可用于监测钙利用，而钙利用通常用作生物矿化动力学的指标(proxy)。较慢的晶体生长动力学在热力学上导致更大且更机械稳固的沉淀物。具体来说，图7显示了(a)生物成因CaCO3颗粒的纳米力学；(b)大肠杆菌(E.coli)和巴氏杆菌(S.pasteurii)产生的早期和晚期颗粒的EDS数据；(c)显示富磷芯部的生物成因CaCO3颗粒的电子探针分析(EMPA)。数据表明，磷酸钙在这些物种的生物成因CaCO3成核和终止中起着重要作用，而钙在CaCO3生长中起着作用。这些数据支持以下结论：较慢的沉淀动力学(如大肠杆菌(E.coli)HB101/pRS462所测)可能能够产生更大、机械上更硬的颗粒。
物理和化学性质与生物成因CaCO3颗粒的水泥相关表面电荷性质(例如，零电荷点(PZC))可通过pH漂移法确定。含有25ml 0.1M NaCl的50ml聚丙烯管可在N2气氛下使用NaOH或HCl将pH调节至pH 2-10。可向这些溶液中的每一溶液中添加50mg生物成因CaCO3，并混合48小时，然后可以记录pH值。PZC可从初始pH值没有变化的溶液中测定，可以用来解释含有生物成因CaCO3颗粒的水泥浆料和砂浆的流变特性。该结果可与市售的碾磨石灰石的PZC进行比较。考虑到自养光合和脲水解MICCP机制的CaCO3细菌沉淀通常需要局部高pH(>8)，认为生物成因CaCO3的PZC将高于传统石灰石，这有利于水泥浆料和砂浆的流变特性，假定水泥浆料的pH>12。
根据本公开示例形成的生物成因CaCO3可影响新鲜水泥浆料的可加工性、化学收缩、流变性、水合热量、凝固时间和其他性能。例如，1％、5％、10％、15％或这些值之间任意范围的根据本发明示例形成的CaCO3可用于替代水泥浆料中的水泥。
可加工性可使用迷你坍落度锥(mini-slump cone)测量。化学收缩可以通过监测最终凝固后的几何结构变化来测量。依赖于时间的流变特性(即，储能模量、损耗模量)可通过使用Anton Paar MCR 301流变仪的小振幅振荡剪切(SAOS)测试进行测量。Zeta电位(ZP)可以使用ZETA PLUS ZP分析仪通过相位分析光散射进行检测。凝固时间可以使用维卡针(Vicat needle)进行标准化凝固时间测试来研究，其中，将确定初始凝固和最终凝固。凝固时间的测量可以与水合热量测量相关，其可以使用TAM空气等温量热法(IC)系统进行分析。结果可与根据本发明示例获得的纳米填料颗粒的物理和化学性质相关。认为，根据本文所述示例形成的生物成因CaCO3纳米填料用作水泥浆料的成核剂(较高CH、CSH含量)，并以小剂量(水泥质量的5-15％)改善流变性而不影响凝固。光滑的颗粒和有角的颗粒的组合可能会抑制仅由有角的纳米填料引起的化学收缩。最后，残余有机物可能会减慢水合，如图8所示的凝固时间延迟所示。根据本发明示例形成的生物成因CaCO3也可用于代替砂浆中的砂。生物成因CaCO3微填料(例如，>10μm)会影响新鲜OPC砂浆的可加工性、流变性、水合热量和凝固时间性质。砂的系统性替代可以是例如0％或大于0％至10％。可加工性可使用迷你坍落度锥测试来测量。流变特性(即屈服应力、粘度)和ZP将分别使用配备建材电池的AntonPaar MCR 301流变仪和ZETA PLUS ZP分析仪测量。使用维卡针进行标准化凝固时间测试，可以研究凝固时间(如用于水泥浆料)。凝固时间的测量可以与水合热量测量相关，其可以使用TAM空气IC系统进行分析。认为，在使用圆形和有角的生物成因CaCO3颗粒的情况下，砂浆的最小坍落度将增加，而抗剪强度、粘度和ZP将改进。还认为，有角的砂尺寸颗粒会加速凝固时间和水泥水合动力学。
图8显示了等温量热数据，即(a)OPC浆料中的热流(由第802-810行表示)和(b)OPC浆料中的生物成因CaCO3纳米填料(由线812-820表示)的总放出热量。虽然来自大肠杆菌(E.coli)的生物成因CaCO3纳米填料的作用类似于OPC(并且在某些情况下加速水合)，但来自聚球藻属(Synechococcus sp.)PCC 7002的生物成因CaCO3纳米填料会减慢水合作用——这可能是由于过量有机物(如多糖(即糖))造成的结果，在用于水泥浆料之前，可通过对颗粒进行预调整来缓解。
(1)含有生物成因CaCO3纳米填料的水泥浆料、(2)含有生物成因CaCO3纳米填料和生物成因微米尺度颗粒的水泥砂浆以及(3)含有CaCO3惰性水泥填料和细骨料替代品的水泥基混凝土的硬化状态特性(即矿物学、微结构、孔隙率、机械性能)可根据本发明的示例进行操纵。反应产物(例如CH、CSH、钙矾石)可通过半定量XRD(使用内标物)进行分析，这将定量确定胶结粘合剂产生的矿物学的相对变化(如有)。结果可以用组合TGA-FTIR系统进行验证，以帮助识别非晶态水合相。微观结构和孔隙率的变化可以通过SEM、XRM和BET分析进行量化。最后，水泥砂浆的力学性能(如弹性模量和抗压强度)可根据ASTM C109通过机械测试进行测量。认为，有角的纳米填料将提高碳铝酸盐形成，并且改进孔隙率和整体抗压强度，并且砂浆中的圆形CaCO3颗粒将克服碾磨的CaCO3的棱角性(angularity)(即，改进孔隙率和抗压强度)带来的挑战，前提是生物成因CaCO3微填料的孔隙率与碾磨的CaCO3相等(或改进)。
微藻(Microalgae)的生物矿化作用
除了细菌外或作为细菌的替代品，微藻(例如，真核微藻，如硅藻和颗石藻)可用于形成适用于水泥、混凝土和砂浆的硅质和钙质矿物颗粒，并且可用于其他应用，如本文所述的那些。某些真核微藻(如硅藻、颗石藻)具有进行光合作用的能力，并随后产生硅质矿物和钙质矿物。硅藻中的二氧化硅沉积囊泡和颗石藻中的颗石囊泡(coccolith vesicle)促进了这些矿物的生物矿化。这些特定的细胞器分别非常擅长刺激无定形二氧化硅和结晶碳酸钙的形成。特别令人兴奋的是，无定形二氧化硅和结晶碳酸钙是托贝莫来石(tobermorite)和羟硅钠钙石(jennite)矿物的矿物构造块，类似存在于普通水泥中的硅酸钙矿物。已经建立了生物信息和分析技术，包括合成生物学工具包，用于在各种微生物中发现生物产物，并且这些方法也可用于获取关于微藻所产生生物产物的信息。示例性硅藻包括具有二氧化硅细胞膜的小环藻属硅藻(Cyclotella sp.diatom with silica frustule)、具有二氧化硅鳞的颗石藻定鞭金藻(coccolithophore Prymnesium neolepis with silica scales)和具有碳酸钙颗石的钙化颗石藻赫氏圆石藻(calcifying coccolithophore Emilianiahuxleyi with calcium carbonate coccoliths)。
图2显示了使用细菌202和微藻204产生由微藻204和细菌202产生的钙质矿物颗粒206、208、210。图3显示了使用钙质矿物颗粒206、208、210和硅质颗粒302。如图3所示，根据本公开示例形成的矿物颗粒可进行额外处理(例如，方法100的步骤108-116)以形成水泥和/或混凝土，如上文结合图1所述。图4显示了在水泥浆料、砂浆、混凝土等的生产中使用硅质材料。
通过引用多个示例性实施方式和实施例，已经在上文对本发明进行了描述。应理解，本文所示和所述的具体实施方式是本发明优选实施方式及其最佳模式的说明，并不意在限制本发明的范围。公开的其它示例见述于权利要求书。应认识到，可对本文所述的实施方式做出变化和修改而不偏离本发明的范围。这些和其它变化或修改都意在包括在本发明的范围之内。

Claims (21)

1.一种形成水泥浆料的方法，所述方法包括以下步骤：
提供生长培养基；
提供生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种；
使用生物矿化微生物和生物矿化大生物中的一种或多种生产矿物颗粒；以及
使用矿物颗粒形成波特兰水泥和波特兰水泥浆料中的一种或多种。
2.如权利要求1所述的方法，其中，生物矿化微生物包含选自下组的细菌：蓝菌。
3.如权利要求1所述的方法，其中，生物矿化微生物包括微藻。
4.如权利要求3所述的方法，其中，微藻选自下组：硅藻和颗石藻。
5.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒包括碳酸钙或二氧化硅中的一种或多种。
6.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒的形态是圆形的。
7.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒的形态是有角的。
8.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒的平均横截面尺寸为约10nm至约1μm。
9.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒的平均横截面尺寸为约1μm至约5mm。
10.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒是用于波特兰水泥浆料的添加剂。
11.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒压在一起以形成平均横截面尺寸至多为约5cm的较大颗粒。
12.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒包含无定形二氧化硅。
13.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，矿物颗粒包含结晶碳酸钙。
14.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，生物矿化微生物包括颗石藻，矿物颗粒包含碳酸钙或二氧化硅。
15.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，生物矿化微生物包括硅藻，矿物颗粒包含二氧化硅或碳酸钙。
16.如权利要求1-4中任一项所述的方法，所述方法还包括以下步骤：
将矿物颗粒碾磨至约1至约100μm的平均颗粒大小以形成粉末。
17.如权利要求1-4中任一项所述的方法，所述方法还包括以下步骤：
对矿物颗粒进行碾磨；
将碾磨的颗粒和其他添加剂加热至超过1500℃的温度以形成熟料；和
对熟料进行碾磨以形成波特兰水泥。
18.如权利要求17所述的方法，所述方法还包括以下步骤：
将水添加到波特兰水泥中以形成水泥浆料。
19.一种形成混凝土的方法，所述方法包括：
根据权利要求1至4中任一项所述的方法形成水泥浆料；以及
使水泥浆料与砂和骨料混合。
20.一种形成组合物的方法，所述方法包括以下步骤：
提供生长培养基；
提供一种或多种微生物，所述微生物包括蓝菌、硅藻和颗石藻中的一种或多种；
使用生长培养基和一种或多种微生物生产矿物颗粒；以及
使用矿物颗粒形成油漆、涂料和干式墙中的一种或多种。
21.一种形成组合物的方法，所述方法包括以下步骤：
提供生长培养基；
提供一种或多种微生物，所述微生物包括蓝菌、硅藻和颗石藻中的一种或多种；
使用生长培养基和一种或多种微生物生产矿物颗粒；以及
形成白色颜料、石灰材料源、石灰材料、农用石灰和钙源中的一种或多种。
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