CN115019897A - 一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，包括1）对油样进行多次升温速率不同且每次升温速率固定的热重实验；2）基于油样在氧化过程中子反应阶段的数量建立多步连续反应模型；3）确定遗传算法寻优搜索的目标函数；4）设置遗传算法的运行参数；5）利用Matlab软件运行遗传算法和多变量非线性回归算法，对目标函数进行最小化优化，得到寻优参数；6）将寻优参数代入多步连续反应模型，得到油样的氧化反应动力学模型。本发明将遗传算法与多变量非线性回归算法融合，无需考虑油类在各氧化阶段所遵循机理函数的复杂性，直接确定整个非等温氧化过程所遵循的动力学模型，使对油类氧化反应过程的动态跟踪更加简单有效。
Description
技术领域
本发明属于油类氧化反应动力学的技术领域，具体涉及一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法。
背景技术
在当下常规原油资源勘探已基本触底的情况下，渣油改质和工业废油热处理资源化对弥补能源缺口、确保国家能源安全和保持经济发展具有十分重要的战略意义。在渣油改质和工业废油热处理资源化过程中，油样都会经历一系列复杂的氧化反应过程，同时会伴随产生一定量的积碳，为认识和控制结焦过程，需要深入认识油样的氧化反应过程及内在的动力学机理。
目前，针对油样的氧化反应过程及内在的动力学机理，需要确定油样的氧化反应动力学模型，其主要研究方向包括模式函数模型和无模式函数模型两大类；模式函数模型主要包括Coats-Redfern、ASTM E698和Arrhenius method；无模式函数模型主要包括Friedman、DAEM、OFW；由反应动力学理论知，动力学三因子中E、A和f(α)相互关联，其中任意一个因子发生波动都会影响另外两个因子的求解；对于油类复杂的氧化反应过程(低温氧化和高温氧化)，基于上述动力学模型函数求解的动力学参数E和A往往只能反映油类在某一特定温度范围内的反应过程，相应的机理函数也仅仅刻画油类在该温度范围内的反应过程，对于油类的整个氧化反应过程描述，往往需要多个机理函数f(α)依次来进行描述。这不仅导致油类氧化反应动力学模型的确定过程复杂繁琐、耗时较长，而且无法准确描述各个温度区间衔接处所对应的机理函数，导致经验模型无法准确描述具体油类的氧化反应过程，也增加了后续数值模拟研究的复杂性和误差。
因此，针对现有动力学模型描述油类氧化反应的不足，需要提出一种所确定的氧化反应动力学模型能够较好地反映油样氧化反应过程的模型确定方法。
发明内容
针对现有技术的上述不足，本发明要解决的技术问题是提供一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，解决目前油类氧化反应模型难以描述油样氧化反应全过程的问题，取得降低油样氧化反应过程研究难度的效果。
为解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：
一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，包括如下步骤：
1)对油样进行多次升温速率不同且每次升温速率固定的热重实验；
2)基于油样在热重实验的氧化过程中子反应阶段的数量建立相应的多步连续反应模型；
3)确定遗传算法寻优搜索的目标函数；
4)设置遗传算法的运行参数；
5)利用Matlab软件运行遗传算法和多变量非线性回归算法，对目标函数进行最小化优化，得到寻优参数；
6)将寻优参数代入多步连续反应模型，得到油样的氧化反应动力学模型。
进一步地，步骤1)中，对油样进行至少三次升温速率不同且每次升温速率固定的热重实验。
进一步地，步骤2)中，基于油样的种类、物性特征和热重曲线变化确定油样在氧化过程中子反应阶段的数量。
进一步地，步骤3)中，目标函数定义为热重实验的实际转化率和计算转化率差值的平方和，表达式如下：
其中，N表示热重实验所得数据点的总数目，αi,exp表示热重实验的实际转化率，αi,cal表示热重实验的计算转化率。
进一步地，步骤4)中，遗传算法的运行参数包括种群规模、迁移间隔、拟合精度、变异概率和交叉概率。
进一步地，步骤5)中，寻优参数包括油样在热重实验的氧化过程中每个子反应阶段对应的频率因子、活化能和生成系数。
进一步地，步骤5)中，若遗传算法的拟合精度在迭代次数内满足要求，则终止对目标函数进行迭代最小化优化，将目标函数当前最小值所确定的频率因子、活化能和生成系数作为寻优参数(寻优参数为三个量，目标函数的最小值为一个量，如何对应上，请补充或修改)，否则返回步骤4)重新调整运行参数。
进一步地，还包括步骤7)Matlab软件基于步骤6)得到的氧化反应动力学模型得到与油样热重实验对应的模拟预曲线；将基于热重实验得到的实际曲线与模拟预测曲线进行拟合以便验证分析。
进一步地，步骤7)中，模拟预测曲线和实际曲线为转化率曲线或失重曲线。
相比现有技术，本发明具有如下有益效果：
1、本发明所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，将遗传算法与多变量非线性回归算法融合应用于油类非等温氧化过程反应动力学模型的参数寻优中，无需考虑油类中族组分在低温氧化、燃料沉积和高温氧化等氧化阶段所遵循机理函数的复杂性，直接确定油类整个非等温氧化过程所遵循的动力学模型，使对油类氧化反应过程的动态跟踪更加简单和有效。
2、本发明所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，能够针对不同种类和性质的油样便捷地调整模型参数以准确模拟其具体氧化反应过程，有效避免了经验机理函数描述油样氧化反应动力学过程准确性差及复杂计算过程的问题，具有广泛的适用性。
3、本发明所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，所确定的多步连续反应模型能够较好地反映油样的非等温氧化过程，可有效解决目前油类氧化反应模型难以描述油样氧化反应全过程的问题，取得降低油样氧化反应过程研究难度的效果。
附图说明
图1为实施例的一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法的流程图；
图2为稠油油样在6℃/min升温速率下对应的遗传算法迭代过程；
图3为稠油油样在6℃/min升温速率下实际和模拟转化率曲线的拟合结果图；
图4为稠油油样在9℃/min升温速率下对应的遗传算法迭代过程；
图5为稠油油样在9℃/min升温速率下实际和模拟转化率曲线的拟合结果图；
图6为稠油油样在12℃/min升温速率下对应的遗传算法迭代过程；
图7为稠油油样在12℃/min升温速率下实际和模拟转化率曲线的拟合结果图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本发明实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。因此，以下对在附图中提供的本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是该发明产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“第一”、“第二”、“第三”等仅用于区分描述，而不能理解为指示或暗示相对重要性。此外，术语“水平”、“竖直”等术语并不表示要求部件绝对水平或悬垂，而是可以稍微倾斜。如“水平”仅仅是指其方向相对“竖直”而言更加水平，并不是表示该结构一定要完全水平，而是可以稍微倾斜。在本发明的描述中，还需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“设置”、“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
实施例：
一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，考虑到稠油组成的复杂性和富含重质组分，如胶质和沥青质等，本实施例选定的油样为稠油，包括如下步骤：
1)针对稠油油样开展升温速率分别为6、9和12℃/min且升温氧化的温度范围为30～600℃的热重实验，获得相应的热重实验数据。
2)针对稠油油样的物性特征和基于热重实验数据得到的热重曲线，将稠油油样在30～600℃升温氧化过程划分为低温氧化和高温氧化两个子过程，建立两步连续反应模型，从整体上反映稠油的整个氧化过程，表达式如下：
其中，Oil为初始稠油油样，RLTO和VLTO分别代表低温氧化反应的固体残余物和产生的气体，RHTO和VHTO别代表高温氧化反应的固体残余物和产生的气体，生成系数αi和bi是固体残余物R和产生的气体V的质量与反应的稠油质量(S0-S)之比，S0、S分别为稠油的初始质量和待反应的质量；
若初始油样质量为1，则RLTO和RHTO表示两个反应阶段固体残余物的质量分数，b1为低温氧化阶段生成气体的最大生成量V1∞，b2为高温氧化阶段生成气体的最大生成量V2∞，则α1＝(1-V1∞)，α2＝(1-V1∞-V2∞)。
21)将转化率α表示为：α＝w0-w/w0-w∞＝V/V∞；
其中w、w0和w∞分别表示热重实验过程中实时质量、初试质量和残余质量，V和V∞分别表示热重实验过程中生成气体量和最终气体量；
22)由于热重实验中仪器记录的质量是未反应的油样及氧化反应残余物的质量和，为避免确定每个反应阶段质量损失的困难，基于每步生成气体的质量分数来定义模型中各反应阶段的转化率：αi＝Vi/V∞，i＝1,2；
其中，αi、Vi和V∞分别表示各个阶段的转化率、气体产生量和气体产生总量，i表示氧化反应子阶段，本实施例中对应低温和高温氧化两个子阶段；
23)结合Arrhenius理论，则可以推导出以下公式：
其中，α、β、A、E、R、T和n分别表氧化过程中的转化率、热重实验升温速率、指前因子、活化能、气体常数、热重实验开氏温度和反应级数，下标LTO和HTO分别表示低温氧化和高温氧化阶段；
24)则稠油油样整个氧化过程中的转化率α为：
其中，r为低温氧化反应过程中的生成系数。
3)基于遗传算法对稠油升温氧化反应过程进行非线性回归计算所对应的目标函数OF表示为：
其中，N是热重实验得到数据点的总数目，下标exp和cal分别指实验数据和遗传算法模拟数据；在原油常压热分析过程中，氧化过程一般认为是一级反应，则寻优参数为低温氧化和高温氧化阶段的活化能E、指前因子A和生成系数r。
4)为实现最佳拟合效果，将遗传算法的运行参数：种群规模、迁移间隔、拟合精度、变异概率、交叉概率设置如下：
5)基于三种升温速率下稠油的热重实验数据，利用Matlab和遗传算法对稠油低温氧化阶段、高温氧化阶段和整个氧化过程的转化率曲线进行非线性拟合，对目标函数进行最小化优化，不断迭代计算，确定寻优参数；其中，寻优参数包括每个反应阶段的频率因子A、活化能E及相应的生成系数r；
若遗传算法的拟合精度在迭代次数范围内满足要求，则终止对目标函数进行最小化优化，将目标函数当前最小值所确定的频率因子、活化能和生成系数作为寻优参数，否则返回步骤4)重新调整运行参数；稠油油样在6、9和12℃/min的升温速率下升温氧化过程对应的遗传算法迭代过程请分别参见图2、图4和图6；
本实施例中，基于遗传算法寻优获得的稠油在各升温速率下对应的寻优参数如下表：
6)将步骤5)确定的寻优参数代入两步连续反应模型，获得稠油油样的氧化反应动力学模型。
7)Matlab软件基于步骤6)得到的氧化反应动力学模型得到与油样热重实验对应的模拟预曲线，将基于热重实验得到的实际曲线与模拟预测曲线进行拟合，得到稠油油样分别在6、9和12℃/min的升温速率下对应实际转化率曲线和模拟的转化率曲线的拟合结果情况，请参见图3、图5和图7所示。
结合图2至图7，可以看出，基于遗传算法确定的稠油升温氧化过程转化率曲线与实际油样失重转化率曲线的变化趋势基本吻合，且能很好地反映油样由低温氧化向高温氧化转化的过渡阶段(即燃料沉积)；这说明使用本发明所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法是可行的，本发明所述方法省略了复杂动力学参数的计算过程，直接基于油类实际氧化的失重曲线特征进行模拟计算，使对油类氧化反应过程的动态跟踪更加简单和有效。
最后应说明的是，上述针对稠油油样的实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；实际上，本发明同样适用于渣油改质、工业废油热处理资源化过程中油类氧化反应模型的确定；本领域的普通技术人员应当理解，那些对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本技术方案的宗旨和范围，均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (9)
1.一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：包括如下步骤：
1)对油样进行多次升温速率不同且每次升温速率固定的热重实验；
2)基于油样在热重实验的氧化过程中子反应阶段的数量建立相应的多步连续反应模型；
3)确定遗传算法寻优搜索的目标函数；
4)设置遗传算法的运行参数；
5)利用Matlab软件运行遗传算法和多变量非线性回归算法，对目标函数进行最小化优化，得到寻优参数；
6)将寻优参数代入多步连续反应模型，得到油样的氧化反应动力学模型。
2.根据权利要求1所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤1)中，对油样进行至少三次升温速率不同且每次升温速率固定的热重实验。
3.根据权利要求1所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤2)中，基于油样的种类、物性特征和热重曲线变化确定油样在氧化过程中子反应阶段的数量。
4.根据权利要求1所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤3)中，目标函数定义为热重实验的实际转化率和计算转化率差值的平方和，表达式如下：
其中，N表示热重实验所得数据点的总数目，αi,exp表示热重实验的实际转化率，αi,cal表示热重实验的计算转化率。
5.根据权利要求1所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤4)中，遗传算法的运行参数包括种群规模、迁移间隔、拟合精度、变异概率和交叉概率。
6.根据权利要求1所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤5)中，寻优参数包括油样在热重实验的氧化过程中每个子反应阶段对应的频率因子、活化能和生成系数。
7.根据权利要求5所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤5)中，若遗传算法的拟合精度在迭代次数内满足要求，则终止对目标函数进行最小化优化，将目标函数当前最小值所确定的频率因子、活化能和生成系数作为寻优参数，否则返回步骤4)重新调整运行参数。
8.根据权利要求1所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：还包括步骤7)Matlab软件基于步骤6)得到的氧化反应动力学模型得到与油样热重实验对应的模拟预曲线；将基于热重实验得到的实际曲线与模拟预测曲线进行拟合以便验证分析。
9.根据权利要求8所述一种基于遗传算法的油类氧化反应动力学模型确定方法，其特征在于：步骤7)中，模拟预测曲线和实际曲线为转化率曲线或失重曲线。
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Also Published As
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