CN114839703B - 手性超表面和激子强耦合最大化圆二色性参数优化方法及结构 - Google Patents

手性超表面和激子强耦合最大化圆二色性参数优化方法及结构 Download PDF

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Abstract

本发明属于微纳光学、超材料技术领域，手性纳米结构的手性响应由其结构和材料特性决定，其结构的辐射损耗和非辐射损耗都是确定的，缺乏可调节性和主动调控的手段，本发明提供一种手性超表面和分子激子强耦合最大化圆二色性参数优化方法及结构，手性超表面的手性模式和激子模式发生强耦合效应，会出现模式劈裂的现象。通过调节本发明的超表面结构的尺寸和分子激子的响应参数实现劈裂模式辐射损耗和非辐射损耗的匹配，达到严格耦合区域，实现对杂化结构劈裂的两个模式的圆二色性增强和调控。本发明在圆二色性谱中能够清晰地分辨出两个圆二色性峰位置就是两个劈裂的频率位置，为整个杂化系统的强耦合效应的模式劈裂分析提供了直观的数据。

Description

手性超表面和激子强耦合最大化圆二色性参数优化方法及 结构
技术领域
本发明涉及微纳光学、超材料技术领域，更具体地说，涉及一种手性超表面和激子强耦合最大化圆二色性参数优化方法及结构。
背景技术
手性是自然物质普遍存在的性质，在生命科学，药物化学、物理学中有很强的应用前景。由于入射光波长与自然手性分子尺寸不匹配，自然手性分子具有较弱的手性效应且响应波段局限于紫外波段，限制了手性纳米光子器件如圆偏振片等和手性分子传感器件的发展，人工手性纳米结构由于大的偶极矩，显著增强了手性效应，产生的圆二色性信号比自然手性物质大几个数量级。然而手性纳米结构的手性响应由其结构和材料特性决定，确定了结构和材料后手性响应就是确定的，其结构的辐射损耗和非辐射损耗都是确定的，缺乏可调节性和主动调控的手段。而手性纳米结构周围存在局域场，如果在其周围放置分子材料，局域场与分子的光学响应模式可以发生有效地相互作用，分子J聚体的激子模式具有窄的线宽和强的响应，当局域场和分子激子模式耦合足够大时可以达到强耦合效应，在强耦合区域，激子和手性模式会存在强的能量交换，耦合后杂化结构的手性响应可以实现能级劈裂以及可调谐的性质，杂化结构的辐射和非辐射损耗可以被有效的影响，而损耗与圆二色性响应存在固有的联系，所以调节损耗能够有效调节圆二色性响应。
一般的实现圆二色性的技术是基于金属或电介质手性纳米结构，强耦合的研究以往研究集中于非手性光谱的研究，如消光、光致发光、散射谱等，而圆二色性光谱中观察强耦合的模式劈裂现象更加直观，如在单纯的对左旋和右旋圆偏振的透射谱中，并不能清晰的看出劈裂的杂化，而在圆二色性谱中，能够明显观察到模式劈裂的现象。
发明内容
针对上述问题，本发明的目的是提供一种基于手性纳米结构的圆二色性，结合分子体系实现杂化体系圆二色性调制和增强的方法。
为实现上述目的，本发明采取以下技术方案：
一种手性超表面结构，包括若干均匀分布排列的手性超表面结构单体，其中，手性超表面结构单体包括4组椭圆形二聚体，4组椭圆形二聚体绕原胞中心呈圆周阵列式均匀分布，每组椭圆形二聚体包括两个椭圆棒，两个椭圆棒的上表面设置高度差d，两个椭圆棒的长轴设置夹角2θ。
进一步，椭圆形二聚体的两个椭圆棒的上表面的高度差d的取值范围为25nm-60nm。
进一步，椭圆形二聚体中的两个椭圆棒夹角2θ的取值范围10°～20°。
一种手性超表面结构形成的杂化结构，基于上述的手性超表面结构，杂化结构包括手性超表面结构和在手性超表面结构上铺设的一层TDBC单体聚集形成的J聚体分子材料。
进一步，J聚体分子材料介电常数εex(ω)通过如下公式计算：
Figure BDA0003603670800000021
其中，ε∞为介电函数的高频成分，ωex是激子的跃迁频率，γex是分子激子模式的线宽，f是振荡强度，ω为入射光频率，i表示虚部。
一种基于手性超表面结构和分子激子强耦合实现圆二色性的增强的参数优化方法，利用时域有限差分方法获取椭圆形二聚体的两个椭圆棒的夹角2θ在不同角度条件下，对应的超材料结构的左旋圆偏振光入射下的透射率tL和右旋圆偏振光入射下的透射率tR，利用左旋圆偏振光入射下的透射率tL和右旋圆偏振光入射下的透射率tR，计算圆二色性CD，公式如下：
Figure BDA0003603670800000022
选择高度差d满足θ＝kd/2，使得一个圆偏振光与手性超表面结构不耦合或趋向于不耦合，透射率高；根据分子激子模式的线宽γex评估激子跃迁模式的非辐射损耗，通过增大手性超表面结构的椭圆形二聚体的两个椭圆棒之间的夹角2θ增大结构的辐射损耗，调整激子的线宽γex和两个椭圆棒之间夹角2θ匹配后，使得劈裂模式的辐射损耗和非辐射损耗匹配到严格耦合区域后，使得另一个圆偏振光全部被吸收，透射率降低，从而实现不同波段圆二色性(CD)的增强。
本发明由于采取以上技术方案，其具有以下优点：
本发明引入分子激子模式，能够实现对已有手性纳米结构圆二色性的调制和增强，分子材料包覆在手性纳米结构周围，分子激子模式可以受到手性超表面结构周围的局域场影响，激子模式和手性超表面的局域手性模式会发生能量交换，在强耦合区域产生模式劈裂的现象，强耦合后劈裂模式既有手性超表面手性模式的特征又有激子模式的特征。通过分子激子模式的引入，从而调制了整个杂化结构与左旋圆偏振光和右旋圆偏振光入射波的耦合响应，实现两个劈裂模式波段下圆二色性激发和调控，为手性分子传感和手性纳米光子器件设计提供基础。
通过调节本发明的超表面结构的尺寸和分子激子的响应参数实现杂化体系辐射损耗和非辐射损耗的匹配，达到严格耦合区域，即一个圆偏振光入射光能量被全部吸收后耗散掉，从而实现劈裂模式的最大圆二色性激发。耦合后杂化结构会劈裂出两个新的手性响应模式，通过调节手性纳米结构手性模式和激子模式的耦合实现对杂化系统圆二色性的增强和调控。
本发明在圆二色性谱中能够清晰地分辨出两个圆二色性峰位置就是两个劈裂的频率位置，为整个杂化系统的强耦合效应的模式劈裂分析提供了直观的数据，同时，圆二色性光谱的强耦合分析能够帮助我们更深入的理解光和物质的相互作用。
附图说明
图1为本发明的手性超表面结构示意图；
图2为本发明的手性超表面结构的一个原胞平面示意图；
图3为本发明手性超表面原胞的四分之一组成结构；
图4为本发明的手性超表面结构覆盖分子材料的杂化结构；
图5为本发明的超表面结构的左右旋透射率和圆二色性谱线；
图6为本发明的分子材料激子跃迁模式的透射率谱线；
图7为本发明的杂化结构的左右旋透射率和圆二色性谱线；
图8为本发明经过调节分子激子模式谱线线宽，优化后的杂化结构的左右旋透射率和圆二色性谱线；
图9为本发明的杂化体系圆二色性随不同激子线宽的变化，线宽在27.34meV附近达到最大化的圆二色性。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明的进行详细的描述。
如图1～8所示，本发明公开了一种手性超表面结构，包括若干均匀分布排列的手性超表面结构单体，其中，手性超表面结构单体包括4组椭圆形二聚体，4组椭圆形二聚体绕原胞中心呈圆周阵列式均匀分布，每组椭圆形二聚体包括两个椭圆棒，两个椭圆棒的上表面设置高度差d，椭圆形二聚体的两个椭圆棒的上表面的高度差d的取值范围为25nm-60nm，两个椭圆棒的长轴设置夹角2θ，2θ的取值范围10°～20°。
本发明还公开了一种手性超表面结构形成的杂化结构，如图4所示，基于上述的手性超表面结构，杂化结构包括手性超表面结构和在手性超表面结构上铺设的一层TDBC分子材料，TDBC材料的J聚体介电常数εex(ω)通过如下公式计算：
Figure BDA0003603670800000031
其中，ε∞为介电函数的高频成分，ωex是激子的跃迁频率，γex是分子激子模式的线宽，f是振荡强度，ω为入射光频率，i表示虚部。
本发明还公开了一种基于手性超表面和分子结构实现圆二色性的增强的参数优化方法，利用时域有限差分方法获取椭圆形二聚体的两个椭圆棒的夹角2θ在不同角度条件下，对应的超材料结构的左旋圆偏振光入射下的透射率tL和右旋圆偏振光入射下的透射率tR，利用左旋圆偏振光入射下的透射率tL和右旋圆偏振光入射下的透射率tR，计算圆二色性CD，公式如下：
Figure BDA0003603670800000041
根据分子激子模式的线宽γex评估激子跃迁模式的非辐射损耗，通过增大手性超表面结构的椭圆形二聚体的两个椭圆棒之间的夹角2θ增大结构的辐射损耗，选择高度差d满足θ＝kd/2，其中k表示手性模式响应频率对应的波矢量，使得右旋圆偏振光与手性超表面结构不耦合或趋向于不耦合，如本实施例中使得右旋光透射率|tR|→1，如图5所示，在本实施例中，纯手性超表面结构与右旋圆偏振光耦合弱于左旋圆偏振光，若不耦合则右旋透射率曲线趋近水平光滑线，不会有一个透射谷，图5中没有完全达到不耦合，故右旋光透射还具有一个透射谷。且由于纯手性超表面非辐射损耗小，辐射损耗大，二者不匹配，造成圆二色性响应达到0.35；如图7所示，本实施例中，手性超表面/激子杂化结构中的手性模式和激子强耦合后，劈裂出两个手性模式，由于激子非辐射损耗大的影响下，耦合之后劈裂的手性模式非辐射损耗增大，与辐射损耗更好匹配，左旋圆偏振光透射率降低，右旋圆偏振光透射率高且趋向于与劈裂模式不耦合，两者的差异性造成图示中两个CD峰，实现两个波段圆二色性(CD)达到0.82。由于调整激子的线宽γex，即激子的非辐射损耗，有效地调节劈裂模式的非辐射损耗，在合适的激子线宽下使得杂化结构劈裂模式的非辐射损耗和辐射损耗匹配到严格耦合区域后，使得左旋圆偏振光全部被吸收，透射率降低，如本实施例中使得左旋光透射率|tL|→0，从而实现两个劈裂模式圆二色性的增强。
实施例：
通过选取实验5,6-二氯-2-[3-[5,6-二氯-1-乙基-3-(4-磺基丁基)-2-苯并咪唑啉亚基]丙烯基]-3-乙基-1-(4-磺基丁基)苯并咪唑氢氧化物内盐(TDBC)分子的J聚体激子响应参数，其中ε∞＝2.15为介电函数的高频成分，能量
Figure BDA0003603670800000042
相应波长588nm，是激子的跃迁频率，h为普朗克常量，线宽γex＝50meV，振荡强度为f＝0.4，根据激子响应的线宽评估确定超表面结构θ，通过θ的取值确定d。
在本实施例中，θ选择15度，d取42～48nm之间，椭圆棒的厚度h为70nm，J聚体分子材料层的厚度选择5nm，利用有限时域差分方法计算不同大小的超表面结构与激子组成的杂化体系的圆二色性响应，其特征在于，当超表面结构尺寸对应的响应波长与激子模式接近时，超表面的手性模式和分子激子模式两个成分耦合最强烈，由于超表面手性模式的辐射损耗和J聚体分子激子模式的非辐射损耗能够较好的匹配，相比于单超表面结构单一波段的较弱圆二向性，杂化体系实现了两个波段的圆二色性(CD)增强。研究圆二色性谱中的强耦合现象，能够有助于更加深入地理解强耦合的动力学过程。
通过改变激子的线宽γex可以寻找最优的与θ＝15°的超表面辐射损耗匹配的激子线宽参数。从而可以实现CD为最大值近1。
图5是手性超表面在左旋和右旋光正入射下的透射率和圆二色性(CD)响应，从图中可以看出左旋光与结构的耦合作用相比右旋光更强，所以造成图中右方波长对应的模式的圆二色性。左方尖锐的那个模式不是讨论的重点。
图6是5纳米厚的TDBC分子层的透射率，可以看出在激子跃迁对应波长588nm出现了透射率的降低，说明有激子跃迁模式的激发，造成对入射能量大的吸收。
图7是激子线宽γex＝50meV后对应的杂化结构的左旋和右旋光正入射下的透射率和圆二色性(CD)响应。手性超表面覆盖一层TDBC分子材料后，由于分子激子模式和手性超表面的手性模式的强耦合作用，有效地增大了整个杂化结构的非辐射损耗，从而实现了杂化结构辐射和非辐射损耗的相对匹配，左旋光能量能够被有效地吸收，左旋透射率显著降低，而右旋光透射率仍很高，因为右旋与结构耦合小，两者的差异造成了大的圆二色性响应。同时强耦合造成模式劈裂的现象，相比纯手性超表面，杂化结构得到了两个增强的圆二向性响应，对应是两个杂化的手性模式。
图8是减小激子线宽γex到γex＝27.34meV后对应的杂化结构的左旋和右旋光正入射下的透射率和圆二色性(CD)响应，实现了杂化结构辐射和非辐射损耗的最佳匹配，左旋圆偏振光透射率降为0，圆二色性CD达到最大值1。
如图8所示，线宽为27.34meV激子模式对应杂化体系，CD得到有效增强。
图9是改变激子线宽寻找杂化体系圆二色性最大值对应的激子线宽(即激子的非辐射损耗)，线宽在27.34meV附近达到最大化的圆二色性(CD)。
这是调节激子线宽γex，得到的不同杂化结构的CD，可以看出在γex＝27.34meV附近两个劈裂模式的CD达到了1。说明了分子激子的损耗对整个杂化结构的圆二色性调控作用。

Claims (6)

1.一种手性超表面结构，其特征在于，包括若干均匀分布排列的手性超表面结构单体，其中，手性超表面结构单体包括4组椭圆形二聚体，4组椭圆形二聚体绕原胞中心呈圆周阵列式均匀分布，每组椭圆形二聚体包括两个椭圆棒，两个椭圆棒的上表面设置高度差d，两个椭圆棒的长轴设置夹角2θ。
2.根据权利要求1所述的一种手性超表面结构，其特征在于，所述椭圆形二聚体的两个椭圆棒的上表面的高度差d的取值范围为25nm-60nm。
3.根据权利要求1所述的一种手性超表面结构，其特征在于，所述椭圆形二聚体中的两个椭圆棒夹角2θ的取值范围10°～20°。
4.一种手性超表面结构形成的杂化结构，基于权利要求1～3中任一权利要求所述的手性超表面结构，其特征在于，所述杂化结构包括手性超表面结构和在手性超表面结构上铺设的一层TDBC单体聚集成的J聚体分子材料。
5.根据权利要求4所述的手性超表面结构形成的杂化结构，其特征在于，所述J聚体分子材料介电常数εex(ω)通过如下公式计算：
Figure FDA0004225535130000011
其中，ε∞为介电函数的高频成分，ωex是激子的跃迁频率，γex是分子激子模式的线宽，f是振荡强度，ω为入射光频率，i表示虚部。
6.一种基于手性超表面结构和激子强耦合实现圆二色性的增强的参数优化方法，基于权利要求1所述的手性超表面结构，其特征在于，利用时域有限差分方法获取椭圆形二聚体的两个椭圆棒的夹角2θ在不同角度条件下，对应的超材料结构的左旋圆偏振光入射下的透射率tL和右旋圆偏振光入射下的透射率tR，利用左旋圆偏振光入射下的透射率tL和右旋圆偏振光入射下的透射率tR，计算圆二色性CD，公式如下：
Figure FDA0004225535130000012
根据分子激子模式的线宽γex评估激子跃迁模式的非辐射损耗，通过增大手性超表面结构的椭圆形二聚体的两个椭圆棒之间的夹角2θ增大结构的辐射损耗，通过选择合适的激子线宽γex和夹角2θ匹配后，使得劈裂模式的辐射损耗和非辐射损耗匹配到严格耦合区域后，使得左旋圆偏振光全部被吸收，透射率降低；选择
高度差d满足θ＝kd/2，使得右旋圆偏振光与杂化结构不耦合或趋向于不耦合，
透射率高；从而实现两个劈裂模式圆二色性的增强。
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