CN114716004A - 一种用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于放射性污染的水体修复技术领域,公开了一种用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置及方法,曝气膜组件置于三通反应瓶内,三通反应瓶瓶口处安装有反应瓶密封装置;反应瓶密封装置上设置有逸出孔、进气孔、出气孔;进气孔通过软管与供气设备连接,供气设备设置有空气泵,通过调节空气泵曝气速率和气压,可使曝气膜组件处于无泡曝气状态。本发明可以模拟湿地植物根表铁膜/微生物膜的生成过程,即利用溶解氧刺激铁氧化菌氧化Fe(Ⅱ)生成铁矿物沉淀,同时高效吸附或共沉淀去除水中的U(Ⅵ)污染。本发明更环保、高效、操作简单、维护管理容易,投资运行成本低。本发明整体装置具有制作容易、能重复使用、制备价格低廉,设备便携等特点。
Description
技术领域
本发明属于放射性污染的水体修复技术领域,尤其涉及一种用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置及方法。
背景技术
目前,铀是环境中毒性很强的重金属元素之一。铀同时具有化学毒性和放射性危害,进入人体内将会对肾脏造成损害,且其放射性会增加患癌几率。铀主要通过核电站反应堆作业、武器研究试验、核燃料产品制备、铀矿山“三废”排放等途径进入设施及周边环境,对水体造成放射性污染。目前,根据经济发展和“碳达峰、碳中和”战略的需要,我国正大力发展核电事业。截至2021年3月我国核电装机容量已达到5000万kW,已建立30座100万kW级以上的核电站,这对铀矿资源的需求很大,铀矿山开采力度也将逐年加大。由于我国铀矿床类型多,规模小,矿体形态复杂,矿化不均匀,品位低,埋藏条件多变,随着矿山开发力度的增大,开采产生的含铀废水将大量增加。因此,铀污染水体的处理和修复是一项艰巨的工程。现有的针对低放含铀废水的处理方法主要有以下四类:一是化学沉淀絮凝法。通过向污染水体投放相应的化学试剂,其与污染水体中的含铀离子发生化学反应,生成沉淀后被去除,但是沉淀絮凝法常用的化学沉淀剂、絮凝剂和助凝剂(如铝盐、铁盐、石灰、苏打、活性二氧化硅、黏土、聚合电解质等)单用或联用处理后的出水浓度往往仍不达标,须作进一步处理,且此法因pH的控制条件苛刻而难以推广。此外,还存在化学试剂投加量大、渣量大、去除率也不甚理想等缺点。二是离子交换法。离子交换法处理放射性废水的原理是,当废液通过离子交换剂时,铀酰离子交换到离子交换剂上,使废液得到净化。离子交换法的缺点是:对原水水质要求较高;对于处理含高浓度竞争离子的废水时往往需要采用二级离子交换柱,或者在离子交换柱前附加电渗析设备,以去除常量竞争离子;同时离子交换剂的再生和处置较困难。三是植物修复法。植物修复法是利用耐重金属毒性的植物对污染废水进行直接净化,在植物的生理生长过程中,会从周围环境中汲取自身生长代谢所需要的物质元素,尽管铀不是植物生长所必需的元素,且一定程度上有害于植物,但多种植物仍然会在吸收其他必需元素时吸收铀,并将其转化为生物量。但植物修复技术也具有明显的不足,主要表现在:超富集植物个体矮小,生长缓慢,富集量少,修复所需时间太长,导致经济上不合理;另一方面,水中较高浓度的铀会抑制植物的生长,甚至会导致植物死亡。因此,这限制了植物修复在铀污染水体修复中的应用。四是微生物修复法。微生物处理废水起始于对有机物的净化,是利用微生物的生理作用对有机物进行降解,而随着研究的深入,微生物对金属离子的吸附作用逐渐被学者所认知,渐渐也被应用于铀污染废水的处理,且某些微生物对重金属废水具有矿化作用,促使形成矿物沉积,达到净化目的。但微生物修复法的缺点也很明显,于野外环境中大量投放微生物菌剂回收困难,因此采用微生物修复时常常需要配套设备,投资及维护成本较大。在铀污染水体治理体系里,这四种方法都有研究,但都具有一定的缺点和不足。因此,需要研究处理效果更好、适应性更强的含铀废水处理方法。
通过上述分析,现有技术存在的问题及缺陷为:
(1)现有技术中沉淀絮凝法常用的化学沉淀剂、絮凝剂和助凝剂单用或联用处理后的出水浓度往往仍不达标,须作进一步处理,且此法因pH的控制条件苛刻而难以推广;此外,还存在化学试剂投加量大、渣量大、去除率也不甚理想。
(2)现有技术中离子交换法对原水水质要求较高,对于处理含高浓度竞争离子的废水时往往需要采用二级离子交换柱,或者在离子交换柱前附加电渗析设备,以去除常量竞争离子;同时离子交换剂的再生和处置较困难。
(3)现有技术中植物修复过程中,超富集植物个体矮小,生长缓慢,富集量少,修复所需时间太长,导致经济上不合理;另一方面,水中较高浓度的铀会抑制植物的生长,甚至会导致植物死亡。现有的植物修复技术限制了植物修复在铀污染水体修复中的应用。
(4)现有技术中微生物修复法在野外环境中大量投放微生物菌剂回收困难;采用微生物修复时常常需要配套设备,造成投资及维护成本较大。
发明内容
针对现有技术存在的问题,本发明提供了一种用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置及方法。
本发明是这样实现的,一种用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置,所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置设置有曝气膜组件;
曝气膜组件置于三通反应瓶内,三通反应瓶瓶口处安装有反应瓶密封装置;
反应瓶密封装置上设置有逸出孔、进气孔、出气孔;进气孔通过毫米软管与供气设备连接,供气设备设置有空气泵。
进一步,所述反应瓶密封装置为三通瓶盖,空气泵为BOD5曝气机,曝气速率为0-5L/min。
进一步,所述供气设备设置有阀门,控制通气气压,使曝气膜组件处于无泡曝气状态;毫米软管内径5mm,外径8mm;三通反应瓶为250ml三通反应瓶。
进一步,所述曝气膜组件由若干膜丝集成,膜丝为中空纤维膜膜丝,曝气膜组件两端填充胶水密封。
进一步,所述膜丝为聚丙烯中空超滤膜,膜材料为聚丙烯PP、拉伸强度120Mpa、透气率>7.0×102cm3/cm2·s·cmHg、适应温度4℃-45℃、截留分子量50000-80000、形状为中空纤维、内径320um-350um、外径400um-450um、微孔尺寸0.02um-0.2um、孔隙率40%-50%。
本发明的另一目的在于提供一种利用所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置的用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法包括:
步骤一,准备土著微生物;
步骤二,配制模拟铀废水用于试验;
步骤三,结果分析。
进一步,所述步骤一中,准备土著微生物具体过程为:取湿地植物根系附近的泥水混合物在实验室培养制备菌悬液,作为土著微生物的来源。
进一步,所述步骤二中,配制模拟铀废水用于试验具体过程为:
取20ml浓度为1g/L醋酸铀酰标准溶液加入体积为1000ml的容量瓶中,并用去离子水定容,配制成铀浓度为20mg/L模拟铀废水备用;
配制一定浓度的Fe(Ⅱ)溶液,用FeCl2在厌氧条件下溶于去离子水配制而成,最终反应体系中Fe(Ⅱ)与U(Ⅵ)的摩尔比根据实际设定;
添加碳源,使最终反应体系中具体成分和浓度为:100mg/L的K2HPO4、300mg/L的葡萄糖、500mg/L的蛋白胨、200mg/L的酵母、200mg/L的MgSO4、200mg/L的NaNO3、100mg/L的CaCl2、100mg/L的(NH4)2CO3。
进一步,所述最终反应体系中的溶液液面淹没曝气膜组件,空气泵通电,无泡曝气,常温下静置反应;高效曝气刺激铁氧化菌氧化水中Fe(Ⅱ),并高效吸附或共沉淀去除水中U(Ⅵ)污染。
进一步,所述步骤三中,结果分析具体过程为:取样分析水中铀浓度,直至达到要求,并取沉淀样品进行表征分析。
结合上述的技术方案和解决的技术问题,从以下几方面分析本发明所要保护的技术方案所具备的优点及积极效果为:
第一、针对上述现有技术存在的技术问题以及解决该问题的难度,紧密结合本发明的所要保护的技术方案以及研发过程中结果和数据等,详细、深刻地分析本发明技术方案如何解决的技术问题,解决问题之后带来的一些具备创造性的技术效果。具体描述如下:
本发明可以模拟湿地植物根表铁膜/微生物膜的生成过程,即利用溶解氧刺激铁氧化菌氧化Fe(Ⅱ)生成铁矿物沉淀,同时高效吸附或共沉淀去除水中的U(Ⅵ)污染。本发明利用用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置中的曝气膜组件具有良好的曝气效果以及铁氧化菌对Fe(Ⅱ)的氧化作用氧化Fe(Ⅱ)生成铁矿物沉淀,高效吸附或共沉淀去除污染水体中的U(Ⅵ)。与传统的铀污染水体治理方法相比,本发明更环保、高效、操作简单、维护管理容易,投资运行成本低。本发明利用简单的设备,对湿地植物根表铁膜/微生物膜进行模拟生成,并富集去除水中铀污染,可用于相关机理研究。且本发明整体装置具有制作容易、能重复使用、制备价格低廉,设备便携等特点。
第二,把技术方案看做一个整体或者从产品的角度,本发明所要保护的技术方案具备的技术效果和优点,具体描述如下:
本发明具有良好的环境效益、社会效益和经济效益,在铀污染水体的治理方面有的应用潜力。
第三,作为本发明的权利要求的创造性辅助证据,还体现在以下几个重要方面:
(1)本发明的技术方案转化后的预期收益和商业价值为:本发明作为试验装置转化后,可用于模拟湿地植物根表铁膜/微生物膜的形成对重金属污染物的富集机制研究,具有科学价值;作为一种含铀废水处理技术转化后,可获得在环保和经济上均具有竞争力的含铀废水高效处理技术,具有一定的商业价值。
(2)本发明的技术方案填补了国内外业内技术空白:本发明的思想来源于铀污染湿地中植物根系附近存在的根系铁膜和铀的富集现象,采用无泡曝气的方式模拟植物根系泌氧,促使环境中铁氧化菌氧化Fe(Ⅱ)生成根系铁膜并富集环境中的U(Ⅵ),并基于这一思路提出一种含铀废水处理的技术方案,填补了该领域的技术空白。
(3)本发明的技术方案克服了技术偏见:以往的铀污染水体微生物修复技术主要利用微生物对铀的吸附/还原/矿化作用,将易溶解的U(Ⅵ)还原成溶解度低的U(Ⅳ)或矿化成难溶解的含铀矿物而去除,因此大多需要在还原环境中进行。本发明则利用高效的无泡曝气方式刺激铁氧化菌氧化Fe(Ⅱ)生成沉淀吸附或共沉淀去除U(Ⅵ),可在氧化环境中进行,易于控制。
附图说明
图1是本发明实施例提供的用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置结构示意图;
图2是本发明实施例提供的曝气膜组件结构示意图;
图3是本发明实施例提供的用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法流程图;
图4是本发明实施例提供的生成的铁-铀化合物沉淀SEM-EDS图;
图4中:图a、沉淀微米分辨率形貌图;图b、沉淀纳米分辨率形貌图1;图c、沉淀纳米分辨率形貌图2;图d、沉淀表面元素能谱图。
图5是本发明实施例提供的生成的铁-铀化合物沉淀XRD物相分析谱图;
图中:1、逸出孔;2、进气孔;3、出气孔;4、三通反应瓶;5、曝气膜组件;6、毫米软管;7、供气设备;8、膜丝。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
一、解释说明实施例。为了使本领域技术人员充分了解本发明如何具体实现,该部分是对权利要求技术方案进行展开说明的解释说明实施例。
如图1-图2所示,本发明实施例提供的用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置设置有曝气膜组件5,曝气膜组件5置于三通反应瓶4内,三通反应瓶4瓶口处安装有反应瓶密封装置,反应瓶密封装置为三通瓶盖。三通瓶盖上设置有逸出孔1、进气孔2、出气孔3;进气孔2通过毫米软管6与供气设备7连接,供气设备7设置有空气泵。空气泵为BOD5曝气机,曝气速率为0-5L/min。
逸出孔1逸出瓶内多余气体,进气孔2连接毫米软管6,出气孔3用以出气。供气设备7设置有阀门,控制通气气压,保证曝气膜组件5处于无泡曝气状态。毫米软管6内径5mm,外径8mm,所有试验器材(除电器外)均酸洗后高温高压灭菌。曝气膜组件5由若干膜丝8集成,膜丝8为中空纤维膜膜丝,曝气膜组件5两端填充胶水密封,但应注意避免膜丝8两端通孔被胶水堵塞。膜丝8为聚丙烯中空超滤膜,膜材料为聚丙烯PP、拉伸强度120Mpa、透气率>7.0×102cm3/cm2·s·cmHg、适应温度4℃-45℃、截留分子量50000-80000、形状为中空纤维、内径320um-350um、外径400um-450um、微孔尺寸0.02um-0.2um、孔隙率40%-50%;三通反应瓶4为250ml三通反应瓶。采集湿地植物根系附近的泥水混合物,采集时样品应尽量接近湿地植物根部,以确保试验所用泥水混合物中微生物种类、数量充足。采集后迅速密封处理,运至实验室保存于4℃冰箱中。取采集的泥水混合物于大烧杯中,加入适量去离子水在25℃的条件下培养3~4天制备菌悬液备用。将所有组件(除电器外)高温高压灭菌后,组装好试验仪器,并在试验开始前通电供气,调节供气气压以确保曝气膜组件处于无泡曝气状态。
如图3所示,本发明实施例提供的用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法包括:
S101:准备土著微生物。
S102:配制模拟铀废水用于试验。
S103:结果分析。
本发明实施例提供的S101中,准备土著微生物具体过程为:取湿地植物根系附近的泥水混合物在实验室培养制备菌悬液,作为土著微生物的来源。
本发明实施例提供的S102中,配制模拟铀废水用于试验具体过程为:
取20ml浓度为1g/L醋酸铀酰标准溶液加入体积为1000ml的容量瓶中,并用去离子水定容,配制成铀浓度为20mg/L模拟铀废水备用。
配制一定浓度的Fe(Ⅱ)溶液,用FeCl2在厌氧条件下溶于去离子水配制而成,最终反应体系中Fe(Ⅱ)与U(Ⅵ)的摩尔比可根据实际设定。
添加碳源,使最终反应体系中具体成分和浓度为:100mg/L的K2HPO4、300mg/L的葡萄糖、500mg/L的蛋白胨、200mg/L的酵母、200mg/L的MgSO4、200mg/L的NaNO3、100mg/L的CaCl2、100mg/L的(NH4)2CO3。
最终反应体系溶液液面应淹没曝气膜组件,空气泵通电,无泡曝气,常温下静置反应;高效曝气刺激铁氧化菌氧化水中Fe(Ⅱ),并高效吸附或共沉淀去除水中U(Ⅵ)污染。
本发明可以模拟湿地植物根表铁膜/微生物膜的生成及富集铀的过程,此试验方法可用于研究湿地植物根表铁膜/微生物膜富集U(Ⅵ)污染的机理。
本发明实施例提供的S103中,结果分析具体过程为:取样分析水中铀浓度,直至达到要求,并取沉淀样品进行表征分析。
二、应用实施例。为了证明本发明的技术方案的创造性和技术价值,该部分是对权利要求技术方案进行具体产品上或相关技术上的应用实施例。
实施例
制作无泡曝气试验装置:无泡曝气实验装置由反应瓶(含瓶盖)、供气装置、无泡曝气膜组件组成;将无泡曝气膜组件置于反应瓶内,并通过软管经反应瓶上部开设的通孔与供气装置连通;反应瓶瓶盖为三通瓶盖,两个通孔连接无泡曝气膜组件,第三通孔释放瓶中逸出的气体;试验时保持液面淹没膜组件,并控制通气气压,确保膜组件处于无泡曝气状态。
配置含铀废水:取20ml浓度为1g/L醋酸铀酰标准溶液加入体积为1000ml的容量瓶中,并用去离子水定容,配制成铀浓度为20mg/L模拟铀废水备用。在实际实施过程中,可采用真实铀废水进行试验。
配置菌悬液:取湿地植物根系附近的泥水混合物在实验室培养制备菌悬液,作为土著微生物的来源。在实际实施过程中,也可采用铁氧化菌配置菌悬液。
配置Fe(Ⅱ)溶液:用FeCl2在厌氧条件下溶于去离子水配制成一定浓度的Fe(Ⅱ)溶液。在实际实施过程中,Fe(Ⅱ)可以有其他更经济的来源途径,如铁屑氧化、富铁土壤还原等均可得到一定浓度的Fe(Ⅱ)溶液。最终反应体系中Fe(Ⅱ)与U(Ⅵ)的摩尔比可根据要求调节。
添加碳源等:向反应体系中添加一定的营养物质,使最终反应体系中具体成分和浓度为100mg/L的K2HPO4、300mg/L的葡萄糖、500mg/L的蛋白胨、200mg/L的酵母、200mg/L的MgSO4、200mg/L的NaNO3、100mg/L的CaCl2、100mg/L的(NH4)2CO3。
结果分析:定期取样分析反应体系中铀浓度,直至达到要求,再取沉淀样品分析成分和形态,进行机理分析。
三、实施例相关效果的证据。本发明实施例在研发或者使用过程中取得了一些积极效果,和现有技术相比的确具备很大的优势,下面内容结合试验过程的数据、图表等进行描述。
实验1
待处理污染水体铀浓度为20mg/L,用FeCl2在厌氧条件下溶于去离子水配制Fe(Ⅱ)溶液使反应体系中Fe/U摩尔比为10:1。添加培养基溶液,其配方为:100mg/L的K2HPO4、300mg/L的葡萄糖、500mg/L的蛋白胨、200mg/L的酵母、200mg/L的MgSO4、200mg/L的NaNO3、100mg/L的CaCl2、100mg/L的(NH4)2CO3。向反应体系中加入10ml菌悬液;最终总反应体系溶液体积为200ml,液面淹没膜组件。通电无泡曝气、静置条件下反应,反应时长为10天。在试验停止之前,取10ml反应液用于测量反应后溶液中的铀浓度,采用紫外分光光度计测量铀浓度,经测量后计算得出结论,铀污染水体的铀去除率为99.36%。反应过程中直到反应结束,曝气膜组件的膜丝表面逐渐形成明显红褐色膜状物质,且分布均匀。试验结束后收集生成的铁-铀沉淀,真空干燥后进行表征分析。沉淀经干燥后,采用扫描电镜(SEM)进行形貌分析,采用能谱仪(EDS)进行元素分析,如图4中的图a~图d所示,再通过X-射线衍射仪(XRD)进行物相分析,如图5所示,结果表明该沉淀是一种混合物,形成沉淀颗粒的直径在100-800nm,由元素U、C、N、O、P、Fe等组成各元素的平均质量百分比分别为1.12%、11.42%、2.36%、32.45%、9.23%、31.21%,铀的主要矿物成分为(NH4)(UO2)PO4·3H2O、H2(UO2)2(PO4)2·8H2O。
实验2
反应体系中Fe/U摩尔比为2:1,待修复水体的铀浓度同实验1,主要操作过程同实验1。测得铀污染水体中铀的去除率为99.08%,反应结束时曝气膜组件的膜丝表面形成少量红褐色膜状物质,沉淀物量较少,未进行表征分析。
以上所述,仅为本发明的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置,其特征在于,所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置设置有:
曝气膜组件;
曝气膜组件置于三通反应瓶内,三通反应瓶瓶口处安装有反应瓶密封装置;
反应瓶密封装置上设置有逸出孔、进气孔、出气孔;进气孔通过软管与供气设备连接,供气设备设置有空气泵。
2.如权利要求1所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置,其特征在于,所述供气设备设置有阀门,控制通气气压和曝气速率,使曝气膜组件处于无泡曝气状态。
3.如权利要求1所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置,其特征在于,所述曝气膜组件由若干膜丝集成,膜丝为中空纤维膜膜丝,曝气膜组件两端填充胶水密封。
4.如权利要求3所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置,其特征在于,所述膜丝为聚丙烯中空超滤膜,膜材料为聚丙烯PP。
5.一种利用如权利要求1~4任意一项所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验装置的用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,其特征在于,所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法包括:
步骤一,准备土著微生物;
步骤二,配制模拟铀废水用于试验;
步骤三,结果分析。
6.如权利要求5所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,其特征在于,所述步骤一中,准备土著微生物具体过程为:取湿地植物根系附近的泥水混合物在实验室培养制备菌悬液,作为土著微生物的来源。
7.如权利要求5所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,其特征在于,所述步骤二中,配制模拟铀废水用于试验具体过程为:
取20ml浓度为1g/L醋酸铀酰标准溶液加入体积为1000ml的容量瓶中,并用去离子水定容,配制成铀浓度为20mg/L模拟铀废水备用;
配制一定浓度的Fe(Ⅱ)溶液,用FeCl2在厌氧条件下溶于去离子水配制而成,最终反应体系中Fe(Ⅱ)与U(Ⅵ)的摩尔比根据实际设定。
8.如权利要求7所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,其特征在于,添加碳源等营养物质,使最终反应体系中具体成分和浓度为:100mg/L的K2HPO4、300mg/L的葡萄糖、500mg/L的蛋白胨、200mg/L的酵母、200mg/L的MgSO4、200mg/L的NaNO3、100mg/L的CaCl2、100mg/L的(NH4)2CO3。
9.如权利要求7所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,其特征在于,所述最终反应体系中的溶液液面淹没曝气膜组件,空气泵通电,无泡曝气,常温下静置反应;高效曝气刺激铁氧化菌氧化水中Fe(Ⅱ),并高效吸附或共沉淀去除水中U(Ⅵ)污染。
10.如权利要求5所述用于含铀废水处理的无泡曝气试验方法,其特征在于,所述步骤三中,结果分析具体过程为:取水样分析铀浓度,直至达到要求,并取沉淀样品进行形貌和矿物形态表征分析。
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