CN114564841A - 城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质 - Google Patents

城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质 Download PDF

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CN114564841A CN202210203023.7A CN202210203023A CN114564841A CN 114564841 A CN114564841 A CN 114564841A CN 202210203023 A CN202210203023 A CN 202210203023A CN 114564841 A CN114564841 A CN 114564841A
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Abstract

本发明提供一种城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质，包括：获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型；将初始排放清单输入到空气质量源解析模型进行模拟以得到PAMS浓度贡献，结合初始排放清单中的PAMS排放量，据以得到浓度与排放量的系数关系；获取多个时刻下PAMS观测浓度，结合系数关系根据最小二乘法反演得到PAMS排放量最优解；将排放量最优解替换到排放清单中，重复上述步骤，以得到对应PAMS模拟浓度；当满足预设条件时迭代停止，以供得到PAMS最终排放量最优解。本申请与现有排放清单计算方法相比，能反演的VOCs多达57种PAMS物质；所需观测站点数量少，仅需1个地面VOCs观测设备；且不限制反演的区域及城市，成本较低。

Description

城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质
技术领域
本申请涉及大气污染治理领域，特别是涉及一种城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质。
背景技术
挥发性有机物VOCs是大气光化学过程的主要参与者，是对流层大气O3和二次有机气溶胶生成的关键前体物，研究表明VOCs对全球臭氧的贡献可达30％～50％，对全球每年SOA贡献可达2.5～47.1Tg。研究城市大气挥发性有机物的污染水平及浓度组成，识别影响城市空气质量的关键活性组分，是探讨其污染来源及解释光化学反应过程的基础。准确的挥发性有机物排放清单能够有助于科研人员准确分析大气光化学污染过程生成机制，也为政府决策者提供精准的管控建议。
但现阶段的大气污染源排放清单还存在较大的不确定性，不确定性相对较低的SO2和NOx也可达-15％～+26％和-15％～+35％，而挥发性有机物排放清单的不确定性可高达150％。目前的排放清单编制方法主要由两种，一是“自下而上”的方法，即根据污染源经济部门、技术特征等要素划分为若干个基本排放单元,然后为每个单元获取相应的活动水平、排放因子、治理措施、燃料使用类型等信息，计算不同行业及工段的污染物排放量。但这种方法体系较为庞杂，导致编制成本高，计算环节多，导致引入多放个面的不确定性，使其最终结果存在较大的不确定性。
二是“自上而下”的方法，基于卫星观测数据、垂直观测数据以及地面观测等数据反算排放清单的方法统称为“自上而下”的方法。其中，基于卫星观测结合传输模型的技术已得到较为广泛的应用，其主要计算方法是利用卫星对甲醛柱浓度资料和甲醛的消耗速率，计算挥发性有机物VOCs排放量。然而，这一技术具有较多的条件限制，由于卫星观测资料有限，目前仅能反演相对清洁地区的异戊二烯排放或者污染地区各类排放的相对贡献，同时也要求研究区域的来源相对单一，对中国大部分地区来说大气污染来源复杂，基于卫星资料反演的方法并不适用。除了卫星资料，基于飞机航测的手段也常被用于排放清单的反演中。但该方法由于其不考虑化学因素，仅能反演在大气中化学反应较低的物质。目前，也有基于地面挥发性有机物VOCs观测数据反演排放清单方法。但现有的报道均存在一定的局限性，比如仅能反演苯系物或者仅能反演排放来源较为简单的地区，如美国农村。
因此，基于现阶段“自下而上”或“自上而下”计算挥发性有机物VOCs排放清单的方法存在不确定性大、区域及物种局限性的问题。如何能反演尽可能多的挥发性有机物VOCs物种，并得到高空间和时间尺度的精细化排放清单，是目前亟需解决的问题。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本申请的目的在于提供一种城市尺度，用于解决现有技术中排放清单计算方法能反演的挥发性物种少，所需观测站数量要求多，并且反演的区域及城市受限，成本较高的技术问题。
为实现上述目的及其他相关目的，本申请提供一种城市大气排放清单反演方法，所述方法包括：S1：获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型，并将研究城市划分为多个子区域；S2：将所述初始排放清单输入到所述空气质量源解析模型进行模拟以得到各个子区域对观测点的PAMS浓度贡献，结合所述初始排放清单中各个子区域对应的PAMS排放量，以得到对应各个子区域的PAMS浓度贡献与PAMS排放量的系数关系；S3：获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度，结合所述系数关系根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解；S4：将所述PAMS排放量最优解替换到所述初始排放清单中，重复步骤S2-S3，以得到观测点的PAMS模拟浓度；当所述PAMS模拟浓度与所述PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止以得到最终排放清单，并反演得到各个子区域对应的PAMS最终排放量最优解。
于本申请的一实施例中，将所述排放清单中的VOCs物种细分为多种PAMS物种；所述PAMS物种为从C2到C12的多种非甲烷碳氢化合物。
于本申请的一实施例中，所述空气质量源解析模型包括：空气质量模块，用于根据气象数据和排放清单信息，以模拟得到各个子区域对应的PAMS浓度；其中，在所述空气质量模块自带的原始化学机制上增加多种PAMS物种与氧化因子的光化学初级反应化学方程，并在所述空气质量模型的传输和沉降机制中增加多种PAMS物种，以供能够对多种PAMS物种进行模拟分析；源解析模块，用于根据所述空气质量模块模拟的浓度计算各个子区域PAMS浓度的占比情况，以供得到各子区域对观测点的PAMS浓度贡献；其中，在所述源解析模块中增加VOCs物种，并细分为多种PAMS物质。
于本申请的一实施例中，所述系数关系表示通过所述空气质量源解析模型模拟得到的各个子区域的PAMS浓度贡献与各个子区域对应PAMS排放量的相对关系；所述系数关系αn的表达式为：
Figure BDA0003530307270000021
其中，i表示第i个时刻；n表示第n个子区域；
Figure BDA0003530307270000022
表示通过所述空气质量源解析模型模拟得到第i时刻下第n个子区域度观测点的PAMS浓度贡献；
Figure BDA0003530307270000023
表示所述初始排放清单中第i时刻下第n个子区域对应的PAMS排放量。
于本申请的一实施例中，所述PAMS观测浓度
Figure BDA0003530307270000031
的表达式为：
Figure BDA0003530307270000032
Figure BDA0003530307270000033
其中，cbgi表示第i时刻下的背景浓度，通过置零法模拟得到；
Figure BDA0003530307270000034
表示第i时刻下第n个子区域的PAMS观测浓度，其表达式为：
Figure BDA0003530307270000035
Figure BDA0003530307270000036
其中，αin是已知确定的。
于本申请的一实施例中，获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度
Figure BDA0003530307270000037
结合所述系数关系αin，根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解，所述PAMS排放量最优解
Figure BDA0003530307270000038
的表达式为：
Figure BDA0003530307270000039
当i＞n时，得到一组最优解；其中，
Figure BDA00035303072700000310
表示通过最小二乘法反演得到的第n个子区域的PAMS排放量最优解。
为实现上述目的及其他相关目的，本申请提供一种城市大气排放清单反演系统，包括：构建模块，用于获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型，并将研究城市划分为多个子区域；处理模块，用于将所述初始排放清单输入到所述空气质量源解析模型进行模拟以得到各个子区域对观测点的PAMS浓度贡献，结合所述初始排放清单中各个子区域对应的PAMS排放量，以得到对应各个子区域的PAMS浓度贡献与PAMS排放量的系数关系；同时，获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度，结合所述系数关系根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解；并将所述PAMS排放量最优解替换到所述初始排放清单中，重复模拟并计算以得到观测点的PAMS模拟浓度；当所述PAMS模拟浓度与所述PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止以得到最终排放清单，并反演得到各个子区域对应的PAMS最终排放量最优解。
为实现上述目的及其他相关目的，本申请提供一种计算机设备，包括：存储器、处理器；所述存储器用于存储计算机程序；所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序，以使所述设备执行如上所述的方法。
为实现上述目的及其他相关目的，本申请提供一种计算机可读存储介质，其上存储有计算机程序，其特征在于，该程序被处理器执行时实现如上所述的方法。
综上所述，本申请提供的一种城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质，具有以下有益效果：本方法能反演的挥发性物种较多，以本实施例为例，目前开发了共PAMS57种物质，所需观测站数量要求低，仅需要计算城市中有1个地面VOCs观测设备，并且不限制反演的区域及城市，因此成本相对较低。同时，也能兼顾较高的时间分辨率和空间分辨率，能较好满足研究需求以及管理需求。
附图说明
图1显示为本申请于一实施例中的一种城市大气排放清单反演方法的流程示意图。
图2显示为本申请于一实施例中的子区域划分的场景示意图。
图3A显示为本申请于一实施例中的反演得到的PAMS网格化排放空间分布示意图。
图3B显示为本申请于一实施例中的反演得到的PAMS排放时间序列示意图。
图4显示为本申请于一实施例中的城市大气排放清单反演方法的流程示意图。
图5显示为本申请于一实施例中的一种城市大气排放清单反演系统的结构示意图。
图6显示为本申请于一实施例中的计算机设备的结构示意图。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。需说明的是，在不冲突的情况下，以下实施例及实施例中的特征可以相互组合。
需要说明的是，在下述描述中，参考附图，附图描述了本申请的若干实施例。应当理解，还可使用其他实施例，并且可以在不背离本申请的精神和范围的情况下进行机械组成、结构、电气以及操作上的改变。下面的详细描述不应该被认为是限制性的，并且本申请的实施例的范围仅由公布的专利的权利要求书所限定。这里使用的术语仅是为了描述特定实施例，而并非旨在限制本申请。
在通篇说明书中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”、“固持”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。
再者，如同在本文中所使用的，单数形式“一”、“一个”和“该”旨在也包括复数形式，除非上下文中有相反的指示。本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”、“第三”、“第四”等(如果存在)是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的实施例能够以除了在这里图示或描述的内容以外的顺序实施。应当进一步理解，术语“包含”、“包括”表明存在所述的特征、操作、元件、组件、项目、种类、和/或组，但不排除一个或多个其他特征、操作、元件、组件、项目、种类、和/或组的存在、出现或添加。此处使用的术语“或”和“和/或”被解释为包括性的，或意味着任一个或任何组合。因此，“A、B或C”或者“A、B和/或C”意味着“以下任一个：A；B；C；A和B；A和C；B和C；A、B和C”。仅当元件、功能或操作的组合在某些方式下内在地互相排斥时，才会出现该定义的例外。
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，通过下述实施例并结合附图，对本发明实施例中的技术方案的进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定发明。
为解决现有问题，本申请提出一种城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质，用于解决现有技术中排放清单计算方法能反演的挥发性物种少，所需观测站点数量要求低，并且反演的区域及城市受限，成本较高的技术问题。
如图1所示，展示为本申请于一实施例中的一种城市大气排放清单反演方法的流程示意图，所述方法包括以下步骤：
步骤S1：获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型，并将研究城市划分为多个子区域。
需说明的是，所述排放清单是指各种排放源在一定时间跨度和空间区域内向大气中排放的大气污染物的量的总和。利用排放清单和空气质量模型对区域大气环境质量进行模拟预测，是目前大气环境治理与决策的重要手段。污染源排放清单的准确性直接影响空气质量模型的模拟效果。污染物排放清单作为空气质量模式的输入文件，其准确性对空气质量模型最终的模拟效果有很大影响。
例如，所述排放清单包括全行业排放的大气污染物，不仅有人为源排放，还有天然源排放；所述排放清单包括：SO2、NOx、PM2.5组分、PM10组分、VOCs物种、CO、NH3等各类大气污染源。
于本申请一实施例中，将所述排放清单中的VOCs物种细分为多种PAMS物种；所述PAMS物种为从C2到C12的多种非甲烷碳氢化合物。另外，所述空气质量源解析模型中还需输入其他除PAMS物种之外的VOCs物种，其他物种根据所述模型的自带化学机理(例如：SAPRC07化学机制)进行归并。
具体地，根据本地化VOCs源谱测试结果，将挥发性有机物VOCs细分为多种PAMS物种以及所述空气质量源解析模型自带化学机理所需要的VOCs物种，所述PAMS物种名称及其在所述空气质量源解析模型中的简称如下表1所示。
表1 PAMS物种名称及在模型中的简称
Figure BDA0003530307270000061
Figure BDA0003530307270000071
需说明的是，当细分后的PAMS57种物种与所述空气质量源解析模型自带化学机理中所需要的VOCs物种有重复项(例如：乙烯、异戊二烯等物质)时，以所述空气质量源解析模型自带化学机理的命名方式为准。
于本申请一实施例中，所述空气质量源解析模型包括：空气质量模块，用于根据气象数据和排放清单信息，以模拟得到各个子区域对应的PAMS浓度；其中，在所述空气质量模型自带的原始化学机制上增加多种PAMS物种与氧化因子的光化学初级反应化学方程，并在所述空气质量模型的传输和沉降机制中增加多种PAMS物种，以供能够对多种PAMS物种进行模拟分析。源解析模块，用于根据所述空气质量模块模拟的浓度计算各个子区域PAMS浓度的占比情况，以供得到各子区域的PAMS浓度贡献；其中，在所述源解析模块中增加VOCs物种，并细分为多种PAMS物质。
优选的，使用WRF-CMAQ作为本实施例的空气质量模块；其中，WRF为中尺度气象模型，CMAQ为多尺度空气质量模型。而WRF-CMAQ属于双层嵌套三维空气质量模型，是美国环保署(USEPA)极力推广使用的第三代空气质量模式系统，基于“一个大气”的理念设计完成，考虑大气中所有物理过程以及多物种、多组态污染物化学反应过程。考虑化学输送平流、气相化学、烟羽处理、干沉淀、湿沉降等过程；同时包含气溶胶模块，可计算气溶胶转化，提供多种化学机制选项，可用于日常的区域和城市尺度空气质量预报，还可用于评估污染物减排效果，预测环境控制策略对空气质量的影响，从而制定最佳的调控方案。
需说明的是，大气化学机理是空气质量模块的重要组成部分，它能较详细地描述大气中复杂的化学反应过程，如大气中的羟基自由基(·OH)和过氧自由基(HO2·)与NOx和VOCs的反应。大气化学机理通过对具体的大气化学反应方程进行数学建模和求解，从而将反应过程定量化描述出来；而空气质量模型通过大气化学机理对包括二次污染物生成在内的复杂的化学反应过程进行定量计算。目前在空气质量模型中常用的化学机理主要有：碳键机理(CBM)、加州大气污染研究中心机理(SAPRC)和区域大气化学机理(RACM)三类。
优选的，使用SAPRC化学机理中的SAPRC07tc版本。所述SAPRC07为SAPRC化学机理中的最新版本，在原有版本的基础上增加了过氧自由基相关反应，并修改了NO2+OH的反应速率常数，共包括110个物种和291个反应。
另外，对WRF-CMAQ空气质量模块进行改进，包括以下任意一个或多个组合：
1)对所述空气质量模块WRF-CMAQ自带的原始化学机制SAPRC07tc进行改进，举例来说：改进所述空气质量模块WRF-CMAQ中的相关程序，包括mech_saprc07tc_ae6_aq、GC_saprc07tc_ae6_aq、hlconst.F、EmissCtrl_saprc07tc_ae6_aq、SpecDef_saprc07tc_ae6_aq等，在这些程序中增加多种PAMS物种(如表1所示的57种PAMS物种)，以及这些PAMS物种与氧化因子的光化学初级反应化学方程；
2)在所述空气质量模块WRF-CMAQ的气象传输和干湿沉降等物理机制中增加多种PAMS物种；如表1所示的57种PAMS物种。
需说明的是，所述氧化因子包括OH自由基、NO3自由基以及O3中的一种或多种组合。
需说明的是，多种所述PAMS物种与氧化因子的反应速率优选来自SAPRC18单个物种的烟雾箱实验结果，反应参数包括A、Ea和B；还可以通过自设的烟雾箱试验测得。
优选的，使用ISAM作为源解析模块；其工作原理主要是将上一时次模拟生成的污染物浓度按一定的权重分配给当前时次的“标记”污染物。ISAM在TSSA的基础上改善了在平流过程对“标记示踪剂”的追踪过程；同时改进了气相化学过程对污染物浓度的分配方式，减少了非线性过程带来的影响，兼顾了计算效率和准确性。
另外，对ISAM源解析模块进行改进，通过修改程序SA_DEF.F，增加VOCs物种，并将VOCs物种细分为如表1所示的57种PAMS物种。
同时，将ISAM与空气质量模式WRF-CMAQ耦合，可以就不同地区的排放源对研究城市大气PAMS浓度贡献进行定量模拟解析。
需说明的是，所述空气质量源解析模型模拟的范围包括研究城市在内。
于本申请一实施例中，对所述研究城市进行网格化划分，得到n个子区域。同时，建立ISAM源解析模块所需要的区域控制文件，该文件所需格式为netcdf，其中的网格设置与所述空气质量模块WRF-CMAQ的设置一致，每个子区域为一个变量，n个子区域对应n个变量。
例如，如图2所示，以上海市为研究城市为例进行说明，将上海市按照网格化均匀划分为30个子区域，分别编号1～30，非研究区域统一编号为31。其中，黑色五角星(图中显示为“★”)所标识的地方为观测点。
步骤S2：将所述初始排放清单输入到所述空气质量源解析模型进行模拟以得到各个子区域对观测点的PAMS浓度贡献，结合所述初始排放清单中各个子区域对应的PAMS排放量，以得到对应各个子区域的PAMS浓度贡献与PAMS排放量的系数关系。
于本申请一实施例中，当运行所述空气质量源解析模型时，打开ISAM源解析模块，运算获得CCTM_SA_CONC*文件，据以得到每个子区域对观测点的PAMS浓度贡献
Figure BDA0003530307270000091
具体地，所述系数关系表示通过所述空气质量源解析模型模拟得到的各个子区域的PAMS浓度贡献与各个子区域对应PAMS排放量的相对关系；所述系数关系αn的表达式为：
Figure BDA0003530307270000092
其中，i表示第i个时刻；n表示第n个子区域；
Figure BDA0003530307270000101
表示通过所述空气质量源解析模型模拟得到第i个时刻下第n个子区域对观测点的PAMS浓度贡献；
Figure BDA0003530307270000102
表示根据初始排放清单和VOCs源谱得到的第i个时刻下第n个子区域对应的PAMS排放量。另外，该等式成立的前提条件是忽略所述空气质量源解析模型的传输、沉降以及化学机理等方面的不确定性。
需说明的是，由于所述PAMS排放量
Figure BDA0003530307270000103
是通过所述空气质量源解析模型反演得到的，存在不确定性，故模拟反演得到的
Figure BDA0003530307270000104
的绝对结果存在偏差；但是，关于所述空气质量源解析模型模拟得到是浓度关于排放量的系数关系αin是正确的，且αin属于已知量。
步骤S3：获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度，结合所述系数关系根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解。
于本申请一实施例中，各时刻PAMS观测浓度
Figure BDA0003530307270000105
的表达式为：
Figure BDA0003530307270000106
其中，cbgi表示第i时刻下的背景浓度，通过置零法模拟得到；
Figure BDA0003530307270000107
表示第i个时刻下第n个子区域的PAMS观测浓度。
由于各个子区域的观测浓度
Figure BDA0003530307270000108
不可直接通过地面监测设备获取，但可通过已知确定所述系数关系αin来计算，故
Figure BDA0003530307270000109
的表达式为：
Figure BDA00035303072700001010
进一步的，
Figure BDA00035303072700001011
需说明的是，所述PAMS观测浓度
Figure BDA00035303072700001012
可通过地面VOCs监测设备进行测得，且本申请对观测站点的要求较低，仅需1个站点设备即可。
具体地，背景浓度是指在研究区域以外的污染物排放对观测站点的PAMS浓度贡献。将输入所述空气质量源解析模型相对研究区域内的排放清单中的污染物数据置零以模拟得到背景浓度cbgi。
于本申请一实施例中，所述获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度
Figure BDA00035303072700001013
结合所述系数关系αin，根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解，所述PAMS排放量最优解
Figure BDA00035303072700001014
的表达式为：
Figure BDA0003530307270000111
根据最小二乘法准则，当i＞n时，通过上述的多元线性方程组可求得一组最优解；其中，
Figure BDA0003530307270000112
表示通过最小二乘法计算反演得到的第n个子区域的PAMS排放量最优解。如图3A、3B所示，展示的是通过反演后得到的PAMS物种(以苯乙烯为例)的排放空间、排放时间示意图。图3A中，横纵坐标表示的是经纬度；颜色深浅表示的排放量：颜色越深排放量越大，颜色越浅排放量越少。白色则表示的是研究区域以外。
步骤S4：将所述PAMS排放量最优解替换到所述初始排放清单中，重复步骤S2-S3，以得到观测点的PAMS模拟浓度；当所述PAMS模拟浓度与所述PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止以得到最终排放清单，并反演得到各个子区域对应的PAMS最终排放量最优解。
具体地，将所述排放量最优解
Figure BDA0003530307270000113
替换到改进后的排放清单中，再次进行模拟，并计算对应的第n个子区域的PAMS排放量最优解
Figure BDA0003530307270000114
通过反复迭代计算，直到第m次模拟得到的所述PAMS模拟浓度与获取的PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止，得到第n个子区域对应的PAMS最终排放量最优解
Figure BDA0003530307270000115
需说明的是，所述预设条件包括：对应观测点的所述PAMS模拟浓度
Figure BDA0003530307270000116
与所述PAMS观测浓度
Figure BDA0003530307270000117
的平均偏差小于预设阈值5％。
需说明的是，如图4所示，展示为本申请于一实施例中的城市大气排放清单反演方法的详细流程示意图。
综上所述，本申请提供的一种城市大气排放清单反演方法不仅能反演的挥发性物种较多，共PAMS 57种物质，且所需观测站点数量要求低，仅需要计算城市中有1个地面VOCs观测设备，而且不限制反演的区域及城市，因此成本相对较低。同时，也能兼顾较高的时间分辨率和空间分辨率，能较好满足研究需求以及管理需求。
如图5所示，展示为本申请于一实施例中的一种城市大气排放清单反演系统的结构示意图。所述城市大气排放清单反演系统500包括：
构建模块510，用于获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型，并将研究城市划分为多个子区域；
处理模块520，用于将所述初始排放清单输入到所述空气质量源解析模型进行模拟以得到各个子区域对观测点的PAMS浓度贡献，结合所述初始排放清单中各个子区域对应的PAMS排放量，以得到对应各个子区域的PAMS浓度贡献与PAMS排放量的系数关系；同时，获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度，结合所述系数关系根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解；并将所述PAMS排放量最优解替换到所述初始排放清单中，重复模拟并计算以得到观测点的PAMS模拟浓度；当所述PAMS模拟浓度与所述PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止以得到最终排放清单，并反演得到各个子区域对应的PAMS最终排放量最优解。具体地反演过程如图4所示。
应理解以上系统的各个模块的划分仅仅是一种逻辑功能的划分，实际实现时可以全部或部分集成到一个物理实体上，也可以物理上分开。且这些模块可以全部以软件通过处理元件调用的形式实现；也可以全部以硬件的形式实现；还可以部分模块通过处理元件调用软件的形式实现，部分模块通过硬件的形式实现。例如，处理模块520可以为单独设立的处理元件，也可以集成在上述系统的某一个芯片中实现，此外，也可以以程序代码的形式存储于上述系统的存储器中，由上述系统的某一个处理元件调用并执行以上处理模块520的功能。其它模块的实现与之类似。此外这些模块全部或部分可以集成在一起，也可以独立实现。这里所述的处理元件可以是一种集成电路，具有信号的处理能力。在实现过程中，上述方法的各步骤或以上各个模块可以通过处理器元件中的硬件的集成逻辑电路或者软件形式的指令完成。
例如，以上这些模块可以是被配置成实施以上方法的一个或多个集成电路，例如：一个或多个特定集成电路(Application Specific Integrated Circuit，简称ASIC)，或，一个或多个微处理器(digital signal processor，简称DSP)，或，一个或者多个现场可编程门阵列(Field Programmable Gate Array，简称FPGA)等。再如，当以上某个模块通过处理元件调度程序代码的形式实现时，该处理元件可以是通用处理器，例如中央处理器(Central Processing Unit，简称CPU)或其它可以调用程序代码的处理器。再如，这些模块可以集成在一起，以片上系统(system-on-a-chip，简称SOC)的形式实现。
如图6所示，展示为本申请于一实施例中的计算机设备600的结构示意图。所述计算机设备600包括：存储器610、处理器620；所述存储器610用于存储计算机指令；所述处理器620运行计算机指令实现如图1所述的方法。
在一些实施例中，所述计算机设备600中的所述存储器610、所述处理器620的数量均可以是一或多个，而图6中均以一个为例。
于本申请一实施例中，所述计算机设备600中的处理器620会按照如图1所述的步骤，将一个或多个以应用程序的进程对应的指令加载到存储器610中，并由处理器620来运行存储在存储器610中的应用程序，从而实现如图1所述的方法。
例如，所述存储器610用于存储模型程序、反演方法程序、气象场资料及清单数据；所述处理器620用于执行所述存储器610中存储的模型程序和反演方法程序等，以使所述设备600执行如图1所示的方法。
所述存储器610可以包括随机存取存储器(Random Access Memory，简称RAM)，也可以包括非易失性存储器(non-volatile memory)，例如至少一个磁盘存储器。所述存储器610存储有操作系统和操作指令、可执行模块或者数据结构，或者它们的子集，或者它们的扩展集，其中，操作指令可包括各种操作指令，用于实现各种操作。操作系统可包括各种系统程序，用于实现各种基础业务以及处理基于硬件的任务。
所述处理器620可以是通用处理器，包括中央处理器(Central ProcessingUnit，简称CPU)、网络处理器(Network Processor，简称NP)等；还可以是数字信号处理器(Digital Signal Processor，简称DSP)、专用集成电路(ApplicationSpecificIntegrated Circuit，简称ASIC)、现场可编程门阵列(Field Programmable GateArray，简称FPGA)或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件。
在一些具体的应用中，所述计算机设备600的各个组件通过总线系统耦合在一起，其中总线系统除包括数据总线之外，还可以包括电源总线、控制总线和状态信号总线等。但是为了清除说明起见，在图6中将各种总线都成为总线系统。
于本申请的一实施例中，本申请提供一种计算机可读存储介质，其上存储有计算机程序，该程序被处理器执行时实现如图1所述的方法。
例如，所述计算机可读存储介质上存储有模型程序、反演方法程序和相关数据等。
所述计算机可读存储介质，本领域普通技术人员可以理解：实现上述系统及各单元功能的实施例可以通过计算机程序相关的硬件来完成。前述的计算机程序可以存储于一计算机可读存储介质中。该程序在执行时，执行包括上述系统及各单元功能的实施例；而前述的存储介质包括：ROM、RAM、磁碟或者光盘等各种可以存储程序代码的介质。
综上所述，本申请提供的一种城市大气排放清单反演方法、系统、设备及存储介质，不仅能反演的挥发性物种较多，共PAMS 57种物质，所需观测站点数量要求低，仅需要计算城市中有1个地面VOCs观测设备，而且不限制反演的区域及城市，因此成本相对较低。同时，也能兼顾较高的时间分辨率和空间分辨率，能较好满足研究需求以及管理需求。
本申请有效克服了现有技术中的种种缺点而具高度产业利用价值。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (9)

1.一种城市大气排放清单反演方法，其特征在于，所述方法包括：
S1：获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型，并将研究城市划分为多个子区域；
S2：将所述初始排放清单输入到所述空气质量源解析模型进行模拟以得到各个子区域对观测点的PAMS浓度贡献，结合所述初始排放清单中各个子区域对应的PAMS排放量，以得到对应各个子区域的PAMS浓度贡献与PAMS排放量的系数关系；
S3：获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度，结合所述系数关系根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解；
S4：将所述PAMS排放量最优解替换到所述初始排放清单中，重复步骤S2-S3，以得到观测点的PAMS模拟浓度；当所述PAMS模拟浓度与所述PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止以得到最终排放清单，并反演得到各个子区域对应的PAMS最终排放量最优解。
2.根据权利要求1所述的一种城市大气排放清单反演方法，其特征在于，将所述排放清单中的VOCs物种细分为多种PAMS物种；所述PAMS物种为从C2到C12的多种非甲烷碳氢化合物。
3.根据权利要求2所述的一种城市大气排放清单反演方法，其特征在于，所述空气质量源解析模型包括：
空气质量模块，用于根据气象数据和排放清单信息，以模拟得到各个子区域对应的PAMS浓度；其中，在所述空气质量模块自带的原始化学机制上增加多种PAMS物种与氧化因子的光化学初级反应化学方程，并在所述空气质量模型的传输和沉降机制中增加多种PAMS物种，以供能够对多种PAMS物种进行模拟分析；
源解析模块，用于根据所述空气质量模块模拟的浓度计算各个子区域PAMS浓度的占比情况，以供得到各子区域对观测点的PAMS浓度贡献；其中，在所述源解析模块中增加VOCs物种，并细分为多种PAMS物质。
4.根据权利要求1所述的一种城市大气排放清单反演方法，其特征在于，所述系数关系表示通过所述空气质量源解析模型模拟得到的各个子区域的PAMS浓度贡献与各个子区域对应PAMS排放量的相对关系；所述系数关系αin的表达式为：
Figure FDA0003530307260000011
其中，i表示第i个时刻；n表示第n个子区域；
Figure FDA0003530307260000012
表示通过所述空气质量源解析模型模拟得到的第i时刻下第n个子区域对观测点的PAMS浓度贡献；
Figure FDA0003530307260000013
表示所述初始排放清单中第i时刻下第n个子区域对应的PAMS排放量。
5.根据权利要求4所述的一种城市大气排放清单反演方法，其特征在于，所述PAMS观测浓度
Figure FDA0003530307260000021
的表达式为：
Figure FDA0003530307260000022
其中，cbgi表示第i时刻下的背景浓度，通过置零法模拟得到；
Figure FDA0003530307260000023
表示第i时刻下第n个子区域的PAMS观测浓度，其表达式为：
Figure FDA0003530307260000024
其中，αin是已知确定的。
6.根据权利要求5所述的一种城市大气排放清单反演方法，其特征在于，所述获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度
Figure FDA0003530307260000025
结合所述系数关系αin，根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解，所述PAMS排放量最优解
Figure FDA0003530307260000026
的表达式为：
Figure FDA0003530307260000027
当i＞n时，得到一组最优解；其中，
Figure FDA0003530307260000028
表示通过最小二乘法反演得到的第n个子区域的PAMS排放量最优解。
7.一种城市大气排放清单反演系统，其特征在于，包括：
构建模块，用于获取城市大气的初始排放清单，基于气象模型建立空气质量源解析模型，并将研究城市划分为多个子区域；
处理模块，用于将所述初始排放清单输入到所述空气质量源解析模型进行模拟以得到各个子区域对观测点的PAMS浓度贡献，结合所述初始排放清单中各个子区域对应的PAMS排放量，以得到对应各个子区域的PAMS浓度贡献与PAMS排放量的系数关系；同时，获取多个时刻下观测点的PAMS观测浓度，结合所述系数关系根据最小二乘法反演得到各个子区域的PAMS排放量最优解；并将所述PAMS排放量最优解替换到所述初始排放清单中，重复模拟并计算以得到观测点的PAMS模拟浓度；当所述PAMS模拟浓度与所述PAMS观测浓度满足预设条件时，迭代停止以得到最终排放清单，并反演得到各个子区域对应的PAMS最终排放量最优解。
8.一种计算机设备，其特征在于，所述设备包括：存储器、处理器；
所述存储器用于存储计算机程序；所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序，以使所述设备执行如权利要求1至6中任意一项所述的方法。
9.一种计算机可读存储介质，其上存储有计算机程序，其特征在于，该程序被处理器执行时实现权利要求1至6中任意一项所述的方法。
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