CN114486750B - 一种分辨分子手性的方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于手性探测领域，具体涉及一种分辨分子手性的方法及其应用，包括：将非共线且角频率相同的两束线偏振激光脉冲叠加，得到合成场；将合成场施加至待分辨区域上，得到高次谐波谱，该高次谐波谱为待分辨区域中随机取向的各分子所产生的高次谐波的相干叠加结果；通过分辨高次谐波谱中有无偶次谐波判来判断待分辨区域是否为手性分子，其中，手性分子对应的高次谐波谱中存在偶次谐波。本发明根据得到的高次谐波谱中是否含有偶次谐波来直接判断是否为手性分子，从理论上完全分离了手性信号与非手性信号，在探测手性时不需要检偏，灵敏度高，且在实验实现上仅需要一束激光，光路结构简单，是一种全光的无背景的超高时间分辨率的探测方法。
Description
技术领域
本发明属于手性探测领域，更具体地，涉及一种分辨分子手性的方法及其应用。
背景技术
手性分子是指与其镜像不相同不能互相重合的具有一定构型或构象的分子，手性等于左右手的关系，称为对映体。它们没有对称平面或反演对称中心。不同对映体之间表现出的性质可能完全不一样，对分子手性的探测在物理、化学、生物等领域都具有重要意义。例如，作用于生物体内的药物及农药，其药效作用多与它们和体内靶分子间的手性匹配和手性相关。因此，识别探测手性变得极为重要。具有超高时空分辨率的高次谐波谱为探测手性提供了一种全新的思路。
2015年，R.Cireasa等人首次提出了使用高次谐波谱探测手性的方法(R.Cireasa,et al.,Nature Phys.11,654–658(2015))。其工作原理是检测由椭圆偏振场驱动的随机取向手性分子集合产生的高次谐波的产率随椭偏率的变化。然而，该方案存在缺陷：一是驱动场椭偏率太小，导致手性效应太弱，在该方案中，手性二色性的最大值出现在驱动场椭偏率为1％的时候，约为2-3％；二是由于非手性信号远远大于手性信号，干扰太强，因此，只有非手性信号干涉相消的41阶才具有分辨手性的能力。
针对上述的两个缺陷，O.Smirnova等人提出了使用反向旋转双色椭偏光的方法，依然通过检测高次谐波产率的变化来分辨手性(O.Smirnova,et al.,J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.48(2015)234005)。在该方案中，当两束激光脉冲驱动场椭偏率都为1的时候，在谐波阶次35-51阶发现大约20％的手性二色性。2018年，Yoichi Harada等人发现由反向旋转双色激光场驱动的手性分子柠檬烯产生的圆偏振高次谐波具有圆二色性(YoichiHarada,et al.,Phys.Rev.A.98.021401(2018))。柠檬烯对映体产生的高次谐波谱的强度取决于对映体的手性和叠加的双色激光场的旋转方向。但以上方案依然存在手性信号弱的缺点。
上述一系列方案手性响应不强，灵敏度弱的一个主要原因是手性响应都依赖于电偶极矩以及磁偶极矩的干涉相互作用，但由于磁场比电场弱的多，因此，观察到的手性信号也会比较弱。另一个原因是，在探测手性的过程中，存在强非手性背景信号的干扰。
另外，实际所需场景大多具有超快检测的需求，因此，提出一种手性检测灵敏度高的超快手性分辨方法具有重要意义。
发明内容
针对现有技术的缺陷和改进需求，本发明提供了一种分辨分子手性的方法及其应用，其目的在于解决现有探测手性方法中需要对高次谐波进行检偏而导致检测灵敏度以及检测效率均受限的问题。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种分辨分子手性的方法，包括：
将非共线且角频率相同的两束线偏振激光脉冲叠加，得到合成场；
将所述合成场施加至待分辨区域上，得到高次谐波谱，该高次谐波谱为待分辨区域中随机取向的各分子所产生的高次谐波的相干叠加结果；
通过分辨所述高次谐波谱中有无偶次谐波判来判断待分辨区域是否为手性分子，其中，手性分子对应的高次谐波谱中存在偶次谐波。
进一步，所述两束线偏振激光脉冲的夹角2α∈(0，180)。
进一步，所述两束线偏振激光脉冲的相对相位不为0和π。
进一步，所述合成场的实现方式为：将一束激光脉冲截取两部分分别入射至透镜，并在焦点处实现所述合成场。
进一步，所述待分辨区域为气态物质。
本发明还提供一种如上所述的分辨分子手性的方法的应用，应用于探测超快化学反应或光解反应过程中的手性变化。
本发明还提供一种计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质包括存储的计算机程序，其中，在所述计算机程序被处理器运行时控制所述存储介质所在设备执行如上所述的一种分辨分子手性的方法。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案，能够取得以下有益效果：
(1)本发明不需要检偏，根据得到高次谐波谱中是否含有偶次谐波来直接判断是否为手性分子，因此本发明从理论上就完全分离了手性信号与非手性信号，在探测手性时不需要检偏，灵敏度高。
(2)由于本方法基于高次谐波技术，高次谐波谱记录了分子原子等对强激光场的电子响应，具有超高时间分辨率的优势，因此是一种全光的无背景的超高时间分辨率的探测方法。
(3)由于采用单色场的光场，故可以只通过对一束光进行整形的方式进行实验，而不需要两束光，且单色场也没有双色场相位延迟的问题，因此本发明实验光路相对简单，紧凑。
(4)由于本发明具有超高时间分辨率及无背景信号干扰、灵敏度高的优势，因此，在探测超快化学反应或者光解反应中手性变化上存在很大的优势。例如，可以先使用一束激光引发分子发生光解等反应，再紧接着使用本方法提到的非共线单色场对这个过程进行探测，从高次谐波谱中观察此过程是否发生了手性的变化，从而有助于增加对此过程的认识。因无需检偏操作，自然、简便地实验搭建也为实验的进行提供了很大的帮助。
附图说明
图1为本发明实施例提供的使用非共线单色场与随机取向的介质相互作用的示意图；
图2为本发明实施例提供的使用含时薛定谔方程计算的合成场与非手性介质作用的高次谐波强度图；
图3为本发明实施例提供的使用含时薛定谔方程计算的合成场与手性介质作用的高次谐波强度图；
图4为本发明实施例提供的使用含时密度泛函计算的合成场与非手性介质作用的高次谐波强度图；
图5为本发明实施例提供的使用含时密度泛函计算的合成场与手性介质作用的高次谐波强度图；
图6为本发明实施例提供的非共线单色场光路示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
经本发明分析现有的一种基于高次谐波产生(HHG)中动态对称性破缺机制的分辨手性的方法，其仅依赖于电偶极跃迁，而不依赖它们与磁偶极跃迁的相互作用。对称性的破缺导致手性介质产生相对非手性介质而言“禁止”的谐波，产生巨大的手性信号。在该方案中，使用两束同偏振平面的线偏振非共线双色激光场与介质相互作用，手性分子由于没有镜面对称性，在垂直于偏振平面方向上会产生谐波信号；而非手性分子由于存在镜面对称性，在垂直于偏振平面方向不会产生谐波信号。虽然该方案解决了由于磁场弱所造成的手性灵敏度弱的问题，但是该方案需要对高次谐波进行检偏，而对高次谐波实验而言，这是不利的。另外，由于高次谐波波段短，容易被材料吸收，故目前大多基于透射的检偏元件不再适用，只能利用反射元件(如金镜)对s偏振和p偏振的光的反射率不同来检偏，但也存在效率过低，消光比差的问题，导致检偏效果不好。
为此本发明为解决现有探测手性方法中需要对高次谐波进行检偏的问题，提供一种新的分辨分子手性的方法，以期同时提高检测灵敏度以及检测效率。
实施例一
一种分辨分子手性的方法，如图1所示，包括：
将非共线且角频率相同的两束线偏振激光脉冲叠加，得到合成场；
将合成场施加至待分辨区域上，得到高次谐波谱，该高次谐波谱为待分辨区域中随机取向的各分子所产生的高次谐波的相干叠加结果；
通过分辨高次谐波谱中有无偶次谐波判来判断待分辨区域是否为手性分子，其中，手性分子对应的高次谐波谱中存在偶次谐波。
本实施例采用非共线单色场与介质相互作用产生的高次谐波谱来分辨手性。非共线单色场是由两束传播方向有一定夹角的，偏振面在同一平面的线偏振光构成，其合成场李萨如图形为在偏振面内的椭圆。根据对哈密顿量动态对称性的分析，当非共线单色场驱动随机取向非手性介质的时候，其垂直偏振面方向不会产生谐波，在偏振面内只产生奇数阶谐波；当驱动随机取向手性介质的时候，其垂直偏振面方向会产生谐波，且仅为偶数阶谐波，在偏振面内只产生奇数阶谐波。因此，本发明分辨手性不再需要检偏，只需要看有无偶数阶谐波的产生。且由于手性信号与非手性信号完全分离，故探测手性不再受非手性信号的干扰，灵敏度大大加强。
具体的，假设光场沿z轴方向呈一定夹角传播，偏振面在xz平面内，由于非共线双色场只满足镜面对称性，不满足时间平移旋转对称性，而非共线单色场既满足镜面对称性又满足时间平移旋转对称性，基于动态对称性的分析，当非共线双色场与手性分子作用时，在x、y、z方向上都产生谐波，且各阶次都有；与非手性分子作用时，只产生x、z方向谐波，各阶次都有。当非共线单色场与手性分子作用时，在x、z方向上只产生奇次谐波，在y方向上只产生偶次谐波，与非手性分子作用时，只在x、z方向上产生奇次谐波，故实现了不需要检偏的目的。
另外，高次谐波谱携带了原子、分子和固体对强激光场的电子响应的信息，具有亚飞秒时间尺度的分辨率，因此本发明天然具有超高时间分辨率的优势。超高时间分辨率为探测超快化学反应中手性与非手性之间的转变提供可能。
优选的，上述两束线偏振激光脉冲的夹角2α∈(0，180)。
优选的，上述两束线偏振激光脉冲的相对相位不为0和π。
优选的，上述待分辨区域为气态物质。
如图1所示为本发明非共线单色场与随机取向介质相互作用的示意图，其中，α表示线偏激光脉冲与z轴的夹角。选择两束线偏振激光脉冲的中心波长为600nm，峰值功率密度为1×1014W/cm2，α＝15°，相对相位为π/2。利用含时薛定谔方程计算得到的与非手性介质相互作用得到的高次谐波谱如图2所示，与手性介质相互作用得到的高次谐波谱如图3所示。其中含时薛定谔方程采用原子单位制，ψ(r,t)表示含时电子波函数，r是电子位置，t是时间， z1,2,3,4是各不相同的任意参数，a是软核参数，r1,2,3,4表示原子核所在的位置，E(t)表示外电场。图中黑虚线表示x方向谐波信号，黑实线表示y方向谐波信号。比较两个图可以发现，该光场与非手性介质相互作用时，y方向上不辐射谐波；与手性介质相互作用时，在y方向上辐射谐波且只为偶次谐波。因此，探测手性不再需要检偏，只需要观察高次谐波谱中有无偶数阶谐波的产生即可。
由于含时薛定谔方程计算的为模型势，且为单电子近似，只考虑HOMO轨道的影响。但当分子复杂时，其分子轨道之间能级差较小，HOMO-1等低能级的电子也会参与高次谐波辐射，此时单电子近似将不再使用。往往手性分子恰好就是复杂分子，而含时密度泛函理论允许研究复杂的多粒子体系。因此，为了增加该发明的可靠度，本发明又使用含时密度泛函理论计算了更加真实的分子。
使用含时密度泛函理论计算的随机取向CHFClBr的结果如图5所示，图4所示为非手性分子的结果，其中黑虚线表示x方向谐波信号，黑实线表示y方向谐波信号。从图中可以看出结论依然适用。
另外，由于采用了非共线单色场，在实验实现上只需要一束激光脉冲，可采取将激光脉冲截取两部分分别入射至透镜的方式在焦点处实现非共线场，如图6所示，光路结构简单。而且单色场也不再有双色场相位延迟的问题，为实验提供了一定的便利。
实施例二
一种如实施例一所述的分辨分子手性的方法的应用，应用于探测超快化学反应或光解反应过程中的手性变化。
相关技术方案同实施例一，在此不再赘述。
实施例三
一种计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质包括存储的计算机程序，其中，在所述计算机程序被处理器运行时控制所述存储介质所在设备执行如上所述的一种分辨分子手性的方法。
相关技术方案同实施例一，在此不再赘述。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种分辨分子手性的方法，其特征在于，包括：
将非共线且角频率相同的两束线偏振激光脉冲叠加，得到合成场；
将所述合成场施加至待分辨区域上，得到高次谐波谱，该高次谐波谱为待分辨区域中随机取向的各分子所产生的高次谐波的相干叠加结果；
通过分辨所述高次谐波谱中有无偶次谐波来判断待分辨区域是否为手性分子，其中，手性分子对应的高次谐波谱中存在偶次谐波；
其中，所述合成场的实现方式为：将一束激光脉冲截取两部分分别入射至透镜，并在焦点处实现所述合成场。
2.根据权利要求1所述的一种分辨分子手性的方法，其特征在于，所述两束线偏振激光脉冲的夹角。
3.根据权利要求1所述的一种分辨分子手性的方法，其特征在于，所述两束线偏振激光脉冲的相对相位不为0和。
4.根据权利要求1至3任一项所述的一种分辨分子手性的方法，其特征在于，所述待分辨区域为气态物质。
5.一种如权利要求1至4任一项所述的分辨分子手性的方法的应用，其特征在于，应用于探测超快化学反应或光解反应过程中的手性变化。
6.一种计算机可读存储介质，其特征在于，所述计算机可读存储介质包括存储的计算机程序，其中，在所述计算机程序被处理器运行时控制所述存储介质所在设备执行如权利要求1至4任一项所述的一种分辨分子手性的方法。
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Legal Events
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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